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TWI520397B - 有機發光二極體 - Google Patents

有機發光二極體 Download PDF

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TWI520397B
TWI520397B TW098131441A TW98131441A TWI520397B TW I520397 B TWI520397 B TW I520397B TW 098131441 A TW098131441 A TW 098131441A TW 98131441 A TW98131441 A TW 98131441A TW I520397 B TWI520397 B TW I520397B
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Description

有機發光二極體
本發明係關於有機發光二極體(OLED)，在底部電極和頂部電極之間，包括至少一有機層，當電流利用該電極注入貫穿此有機層時，可發光穿透此等電極之一。此OLED可發光之電極應半透明，即透明到夠讓發射光逸離OLED。
為改進有機發光層透過此半透明電極所發射之摘光，已知技術是在OLED結構中，在底部電極和頂部電極間，使用光學空腔效應，只要此等電極具有至少部份反光性：若λE為發射波長，nO為電極間有機材料之光學指數，藉適當選擇此二電極間之距離在λE/2nO左右，即可改正電極內部之透光，改進摘光。一般而言，電極之一係完全反射性，由Al或Ag金屬製成，而其他電極為半反射性，即半透明。
為更加改進從OLED摘光，亦有已知技術，利用厚度約λE/4nD的高指數介質層，覆蓋半透明電極，其中nD是介質材料之光學指數，一般超過1.8。此等介質層即為摘光增進層。EP1076368、EP1439589、EP1443572和US2007-159087諸文件，揭示有機發光二極體，有如此介質層。此層在IBM稱「罩蓋層」，柯達稱「吸光減少層」，Novaled稱「外耦合增進層」，HannStar稱「指數配合層」。
問題是此項摘光增進技術，只對有限的波長範圍有作用，例如在λE=535nm，只介於490至580nm之間(取50%衰減點)。所以，就發射波長範圍大的OLED而言，例如超過或等於150nm之範圍，明顯對發白光的有機二極體的情況，此摘光增進技術無良好作用，因其不能滿足對全範圍波長而言，有關介質層厚度的上述條件。因此，此摘光增進層技術難以應用到具有一堆不同電冷光層之OLED，其發光波長分佈在波長範圍在150nm以上者。然而，已知US2008/122348號專利申請案擬議介質材料製成之透光控制層，對大 範圍之波長有效。G.Z.Ran等人發表的〈介質密蓋層在為增進半透明金屬陰極有機發光裝置的光外耦合中之任務〉(2006年7月13日發表於Journal of Optics A：pure and applied optics，第8卷，733-736頁)，揭示「增進外耦合」介質層，對於Alq3之寬帶發射器有效。
上述摘光增進技術亦難應用於OLED組，例如一組形成顯示裝置之圖元，包括R_OLED、G_OLED和B_OLED，其發射波長各在630nm、530nm和440nm左右；事實上，發射波長範圍太大，無法在同組之此等三個不同二極體上，有同樣厚度之摘光增進層，而對此組之各OLED應分別調節摘光增進層之厚度。此舉不但增加設備成本和週循時間，而且需要蔭罩供沉積摘光增進層，此罩之問題是一般不能使用於高解像度和大型尺寸，即使相當於不同顏色R,G,B的有機電冷光層堆成全平面層，還是不可能。
本發明之目的，在擬議一種摘光增進層，適於在大於或等於150nm的波長範圍增進摘光。按照本發明，擬將以往為此摘光增進層使用約λE/4nD的厚度，改用約λM/8nD、約5λM/8nD或約9λM/8nD之厚度，其中λE為在此波長範圍內之中心發射波長。此厚度宜約5λM/8nD，可得最佳增進摘光。該波長範圍內之中心發射波長，相當於此範圍之平均波長，加權所發射可見光之光強度，涵蓋全部有機發光層所發射可見光。
為此目的，本發明標的是一組至少一個有機發光二極體，其中此組之各二極體在底部電極和頂部電極限制之間距內，包括至少一有機發光層，適於發射可見光，雖則該電極之一為半透明，其中涵蓋該組二極體全部有機發光層所發射可見光之發射可見光的光強度，分配於超過或等於150nm的波長範圍，其中加權平均波長λM界定為，相當於在以該光強度加權的此範圍內之平均波長，該組包括介質材料製成之摘 光增進層，位於此組各二極體之該間距以外，直接鄰近此組各二極體之半透明電極，又其中若nD為該介質材料之光學指數，則該摘光增進層之厚度等於5λM/8nD，邊界±10%。
為評估加權平均波長λM，考慮全部有機發光層之發射光，無論其屬於同樣二極體或不同的二極體。加權平均波長λM一般相當於該波長範圍之大約中心。
上述對二極體的半透明電極使用「直接鄰近」指：摘光增進層與電極，在由此二極體發射光透的之此電極的整個表面直接接觸。
本發明標的亦為有機發光二極體，在底部電極和頂部電極限制之間距內，包括至少一有機發光層，適於發射可見光，雖然該電極之一為半透明，該所發射可見光分配之波長，延伸於超過或等於150nm之波長範圍；以及介質材料製之摘光增進層，位於電極間之該間距外，其直接鄰近半透明之電極，其中若nD為在該波長範圍內的該介質材料之平均光學指數，而λM為該波長範圍之中心，則該摘光增進層之厚度等於5λM/8nD，邊界±10%。
該波長範圍的中心，宜相當於涵蓋此二極體全部有機發光層所發射可見光在內的發射光強度所加權範圍內之平均波長。
第1圖為本發明一個二極體一組群之例，此二極體是頂部發光式，包括玻璃基體1，銀製厚約100nm的不透明且反光之底部電極2，厚約105nm之一組群堆疊有機層3，銀製厚約20nm的半透明半反光之頂部電極4，以及介質材料製與其全表面的頂部電極接觸之摘光增進層5。此組群堆疊有機層適於按已知方式，即由電極灌注電流透過此等有機層時，此組群堆疊有機層即發出白色可見光，分配之波長範圍，從465nm延伸至605nm，即從藍至紅。此組群波長之加權平均波長λM約535nm。
第2圖表示第1圖二極體之發光效率，單位是每安培之 燭光(cd/A)，隨摘光增進層5的厚度變化，此厚度以λM/8nD的倍數表示，其中nD指摘光增進層所用介質材料之平均光學指數。更準確而言，第2圖之縱軸線對指定二極體而言，代表在465-605nm範圍內所見最低效率(cd/A)。此圖表示效率之三個最大值，第一個最大值相當於λM/8nD之最佳厚度，較佳之第二個最大值相當於5λM/8nD之最佳厚度，而第三個最大值相當於9λM/8nD之最佳厚度。應用於平均光學指數nD=2.3的介質材料TeO2時，最佳厚度分別為29nm，最好145nm和262nm。最後的厚度(262nm)實際上太大，宜避免。
第3圖呈現方式同第2圖，表示第1圖曲線之變化，平均光學指數nD不同，從1.9至2.3。從第3圖的不同曲線可推知，當nD在1.9至2.3間變化時，最佳厚度5λM/8nD從-5%至+2.5%稍為變化。
已核對過，上述同樣規則可應用於底部發光二極體。
最好是此組群的有機發光二極體至少其一包括複數之堆疊有機發光層，各適於發射可見光，而該波長範圍涵蓋可由各堆疊有機發光層所發射之可見光波長。
同理，本發明之標的亦為一種複數相鄰有機發光二極體之組群，並列設置，在底部電極和頂部電極限制之間距內，各包括至少一有機發光層，適於發射可見光，雖則該電極之一係半透明，其中此組群全部有機發光二極體所發射可見光，分配於超過或等於150nm之波長範圍，其中包括介質材料製之摘光增進層，位於此組群各二極體的該間距外，重搭並直接接觸此組各二極體之半透明之電極，且其中設nD為該介質材料之光學指數，λM為該波長範圍之中心，則該摘光增進層之厚度等於5λM/8nD，邊界±10%。如此相鄰二極體之組群，共有同一摘光增進層，有效於增進此組群各二極體之摘光。
重搭或直接接觸此組群有機發光二極體的各底部電極或 各頂部電極，則摘光增進層即直接鄰近全部此等底部電極或頂部電極。此組群有機發光二極體係彼此位於旁邊，使其共有同一摘光增進層。
該波長範圍的中心宜相當於，以涵蓋此組群不同二極體全部有機發光層所發射可見光在內的發射光強度加權之此範圍內平均波長。
幸虧本發明，摘光增進層適於在大於或等於150nm的波長範圍內增進摘光。
如此有機發光二極體或此等相鄰有機發光二極體組群，以發射白光為佳。
如此有機發光二極體或此等相鄰有機發光二極體組群，宜用於照明用途或顯示用途。
該介質材料宜選自包含ZrO2,LiNbO3,SiO,SnO2,PbF2和Sb2O3組群。此組介質材料之光學指數在2左右。
該介質材料宜選自包含ZnSe,ZnS,SnS,TeO2和TiO2之組群。此組介質材料之光學指數超過或等於2.3。
電極間之該間距宜為光學空腔。若底部電極和頂部電極間之間距為光學空腔，一般表示：-此等電極之一具反光性，以金屬製成為佳，而另一是部份反光性；-此等二電極間之距離為λE/2nO之倍數，可能以光透入電極內加以改正，其中λE是該間距內所包括至少一有機發光層發射的可見光波長，而nO是此間距內材料之光學指數。
本發明標的亦為照明或顯示面板，包括本發明複數有機發光二極體或有機發光二極體組群。
本發明由參照附圖所示非限制性實施例之說明，即可更為清楚明白。
下述實施例表示本發明。比較例1係提供與先前技術進 行比較。對於具有同樣功能之層，使用一致之符號。
比較例1：先前技術之底部發白光有機二極體
從旭玻璃(0.7mm玻璃/155nm ITO磨光/230nm Cr)接到之玻璃基體1，先在脫離子水中清洗，再以照相平版(NMP條)壓花；在此等步驟之後，活性面積是ITO之自由3mm圓板，形成底部電極2，作為陽極；在不活性面積上，ITO覆蓋290nm的絕緣樹脂(東京Ohka工業公司的產品TELR-P003)。
樹脂是在200℃焙烤30分鐘而硬化，基體用脫離子水清洗，於200℃乾燥5分鐘，再於180℃真空下放置20分鐘，然後進入真空設置設備(Sunicel Plus設備，基本壓力70μPa)。ITO再在氧氣下經電漿處理3分鐘。
然後沉積一組堆疊有機層3。第一有機層摻有35nm的洞孔輸送層(一種摻2% F4-TCNQ之螺環化合物)，沉積0.3nm/s，接著是電子封阻層之10nm NPB，沉積0.1nm/s。再沉積發光層，厚38nm(依序為藍、綠、紅主+摻加物、Idemitsu和Covion產品)。再沉積0.15nm/s的2nm BPhen洞孔封阻層，接著是25nm BPhen摻(1.8%)專用摻加物TND1的電子輸送層。所得堆疊有機層3組適於發射白色可見光，分配之波長範圍，從465nm延伸到605nm。
最後，沉積(0.15nm/s)一層鋁，當做頂部電極4，有陰極作用。
在手套間(N2氛圍)內附設玻璃蓋，有吸氣凹部，得比較例1之二極體。
此參照二極體，受到DC電流，進行評估。得下述結果：6.2cd/A，在100cd/m2，6lm/W，量子效率3.3%。
實施例1：本發明底部發白光之有機二極體
和上述比較例1同樣之旭玻璃基體1，經同樣照相平版印刷步驟，惟不沉積TELR樹脂。在脫離子水中清洗後，在200℃乾燥5分鐘+180℃真空20分鐘，基體1移至真空沉積 設備，在ITO層頂面沉積銀陽極。於此，ITO層不必要，惟用做方便基底，使其有優良之表面光滑性。ITO在氧氣下經電漿處理3分鐘，再以0.15nm/s沉積不透明銀層，至厚度120nm。
銀層再經Ar電漿處理2.5分鐘，從真空沉積設備取出，回到照相平版印刷面積，供沉積同樣樹脂TELR；作為陽極的底部電極2之活性面積，如今為自由3mm銀圓板；於銀之不活性面積，被覆以290nm絕緣樹脂。焙烤30分鐘後，基體再移到真空沉積設備。
再沉積一組堆疊有機層3。沉積在銀上的第一有機層，和比較例1同樣摻洞孔輸送層，但厚度30nm，接著是同樣10nm NPB電子封阻層。再沉積和比較例1安全相同之發光層(厚度38nm)。沉積同樣2nm BPhen之洞孔封阻層，接著是同樣電子輸送層，厚度25nm。所得組群之堆疊有機層3適於發射白色可見光，分配之波長範圍從465nm延伸到605nm。此波長範圍的中心λM即為535nm。
然後，以0.1nm/s沉積15nm，成為頂部電極4，有陽極作用，接著沉積145nm二氧化碲TeO2(Sigma-Aldrich產品，90%品級)，製成本發明摘光增進層5，與頂部電極4全面接觸。在465nm-605nm範圍內的TeO2平均光學指數nD，介於2.3和2.4之間。因此，145nm值之厚度等於5λM/8nD，邊界±10%。
一如上述，在手套間(N2氛圍)內附設有凹部之玻璃蓋，得實施例1之二極體。
此二極體經DC電流進行評估。得下述結果：8.4cd/A，在100cd/m2，9lm/W，量子效率為3.8%。
實施例1二極體所得結果與比較例1所得結果比較，顯示本發明提供的發光波長全範圍摘光有所改進。
本發明雖已就特定例加以說明，須知本發明不限於此例。本發明所請求者包含上述特定例之變化，係精於此道之 士所知。有些特殊具體例可分別說明和請求，惟須知所述和請求之具體例諸特點，可組合使用。
1‧‧‧玻璃基體
2‧‧‧底部電極
3‧‧‧有機層
4‧‧‧頂部電極
5‧‧‧摘光增進層
第1圖表示本發明具體例之有機發光二極體；第2和3圖表示第1圖二極體之發光效率(cd/A)，隨摘光增進層5之厚度而異。第3圖上之不同曲線相當於不同的介質材料和不同的頂部電極材料。
1‧‧‧玻璃基體
2‧‧‧底部電極
3‧‧‧有機層
4‧‧‧頂部電極
5‧‧‧摘光增進層

Claims (9)

  1. 一種有機發光二極體，在底部電極和頂部電極所限制之間距內，包括至少一有機發光層，適於發射可見光，雖然該電極之一為半透明，其中涵蓋該二極體全部有機發光層所發射可見光在內的發射可見光之光強度，分配於超過或等於150nm之波長範圍，其中加權平均波長λM界定為，相當於該光強度所加權範圍內之平均波長，其特徵為，該二極體包括摘光增進層，由介質材料製成，位於該二極體之該間距外，直接鄰近該二極體之半透明電極，而若nD為該介質材料之光學指數，該摘光增進層之厚度等於5λM/8nD，邊界±10%者。
  2. 如申請專利範圍第1項之有機發光二極體，其中包括在該間距內之複數堆疊有機發光層者。
  3. 如申請專利範圍第1或2項之有機發光二極體，其中該介質材料選自包含ZrO2,LiNbO3,SiO,SnO2,PbF2和Sb2O3之組群者。
  4. 如申請專利範圍第1或2項之有機發光二極體，其中該介質材料選自包含ZnSe,ZnS,SnS,TeO2和TiO2之組群者。
  5. 如申請專利範圍第1或2項之有機發光二極體，其中電極間之該間距係光學空腔者。
  6. 一種複數相鄰有機發光二極體之組群，其中此組群之各二極體，在底部電極和頂部電極所限制之間距內，包括至少一有機發光層，適於發射可見光，雖然該電極之一為半透明，其中涵蓋該組群二極體全部有機發光層所發射可見光在內的發射可見光之光強度，分配於超過或等於150nm之波長範圍，其中加權平均波長λM界定為，相當於該光強度所加權範圍內之平均波長，其特徵為，該組群包括摘光增進層，由介質材料製成，位於此組群各二極體之該間距外，直接鄰近此組群各二極體之半透明電極，而若nD為該介質材料之光學指數，該摘光增進層之厚度等於5λM/8nD，邊界±10%者。
  7. 如申請專利範圍第6項之複數相鄰有機發光二極體之組 群，其中該介質材料選自包含ZrO2,LiNbO3,SiO,SnO2,PbF2和Sb2O3之組群者。
  8. 如申請專利範圍第6項之複數相鄰有機發光二極體之組群，其中該介質材料選自包含ZnSe,ZnS,SnS,TeO2和TiO2之組群者。
  9. 如申請專利範圍第6項之複數相鄰有機發光二極體之組群，其中電極間之該間距係光學空腔者。
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