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KR20150032155A - 실리콘 플레이크 제조 방법, 실리콘-함유 음극 및 그 제조 방법 - Google Patents

실리콘 플레이크 제조 방법, 실리콘-함유 음극 및 그 제조 방법 Download PDF

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KR20150032155A
KR20150032155A KR20140073539A KR20140073539A KR20150032155A KR 20150032155 A KR20150032155 A KR 20150032155A KR 20140073539 A KR20140073539 A KR 20140073539A KR 20140073539 A KR20140073539 A KR 20140073539A KR 20150032155 A KR20150032155 A KR 20150032155A
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silicon
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flakes
negative electrode
ion battery
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KR20140073539A
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린 쿤-펑
젱 롱-루에이
린 한-투
찬 치-훙
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아우오 크리스탈 코포레이션
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Publication date
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Abstract

실리콘 플레이크의 제조 방법은 다음 단계를 포함한다. 적어도 하나의 연마 입자가 고정되게 배치된 공작 기계에 실리콘 물질을 접촉시킨다. 실리콘 물질을 공작 기계에 대해 이동 경로를 따라 긁어서 다양한 입자 크기를 가진 실리콘 플레이크를 형성시킨다.

Description

실리콘 플레이크 제조 방법, 실리콘-함유 음극 및 그 제조 방법{method for manufacturing silicon flakes, silicon-containing negative electrode and method for manufacturing the same}
본 발명은 배터리 물질 및 그 제조 방법에 관한 것이다. 보다 상세하게, 본 발명은 리튬 이온 배터리의 전극 물질 및 그 제조 방법에 관한 것이다.
최근, 3C 전자 장치가 개발됨에 따라, 경량, 모바일, 고-에너지 배터리가 상당한 관심을 끌고 있다. 고-에너지 배터리들 중에서, 리튬 이온 배터리는 가장 활발하게 개발되고 있고 휴대용 전자 장치에 광범위하게 적용되고 있다. 예를 들어, 스마트 폰은 대형 칼라 스크린뿐만 아니라 사진 촬영과 음악 청취와 같은 더욱더 복잡한 기능에 관계된다. 리튬 이온 배터리의 용량과 수명 연장 방법이 중요한 과제가 되었다.
알려진 기술들에 있어서, 리튬 이온 배터리의 일반적으로 사용되는 음극 물질은 그래파이트 카본 물질과 같은 흑연-계열 물질이다. 흑연-계열 물질은 우수한 충,방전 특성을 가지며, 수지상 구조(dendritic structure)가 생성되지 않기 때문에, 흑연-계열 물질은 성능에 있어서 더 안전하다. 그러나, 흑연-계열 물질로 제조되는 음극의 구조는 여러 회의 충,방전 사이클 후에 리튬 이온의 역삽입과 분리에 의해 손상된다. 따라서, 리튬 이온 배터리의 사이클에 영향을 준다. 또한, 흑연의 이론적 충전 용량은 대략 372mAh/g에 불과하고, 리튬 이온 배터리의 개발은 그것에 의해 제한적이다.
리튬 이온 배터리의 음극 물질을 개량하기 위한 많은 연구들이 있어 왔다. 예를 들어, 실리콘 물질은 리튬 이온 배터리의 음극에 혼합된다. 실리콘 물질의 이론적 용량은 대략 4200mAh/g로서, 리튬 이온 배터리의 음극에 적용되는 물질들 중 가장 높다. 그러나, 리튬 이온의 역삽입과 분리에 의해 상변화가 발생되고, 그로 인해 부피 팽창이 발생된다. 부피 팽창이 너무 크기 때문에 사이클 안정성과 리튬 이온 배터리의 실리콘-함유 음극의 비가역성이 심각하게 영향을 받는다.
실리콘 물질의 입자 크기의 축소는 부피 팽창을 제어하기 위한 해결책들 중 하나이다. 예를 들어, 실리콘 물질의 입자 크기는 10~300nm 범위로 최소화된다. 실리콘 물질의 입자 크기를 나노 크기로 최소화시킴으로써 부피 팽창을 제어하는 것이 일반적이지만, 나노 크기 입자 형태의 실리콘 물질은 매우 고가이다. 또한, 심각한 비가역성 특성은 나노 크기 입자의 큰 표면적 때문에 영향을 받는다. 중요하게, 유사한 크기와 모양을 가진 나노 크기 입자들은 서로 집적되어 큰 입자를 형성하는 경향을 가지며, 물질들을 균일하게 혼합하여 음극 물질을 형성하는 공정이 더욱 어렵게 된다.
부피 팽창을 감소시키기 위한 주상(columnar) 실리콘 물질이 개시되었다. 주상 실리콘 물질의 입자 크기는 10㎛ 내지 800㎛ 범위이다. 주상 실리콘 물질은 에킹 단계와 핵 단계를 포함하는 화학적 방법에 의해 형성된다. 그러나, 형성된 주상 실리콘 물질은 기재로부터 제거되어야 하므로, 화학적 방법은 비용이 많이 들고, 수율이 낮다. 또한, 주상 실리콘 물질의 입자 크기는 화학적 방법에 의해 제한되고, 주상 실리콘 물질의 입자의 일관성은 주상 실리콘 물질의 집적을 강화시킨다. 따라서, 주상 실리콘 물질을 위해 부수되는 분산 공정이 필요하다.
본 발명은 상술한 문제점을 해결하기 위해 착상된 것으로서, 본 발명의 목적은 비용이 저렴하고, 부피 팽창이 작고, 잘 제어될 수 있는 환경 친화적 실리콘 물질을 얻기 위한 방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 일 측면에 따르면, 실리콘 플레이크를 제조하기 위한 방법은 다음 단계들을 포함한다. 실리콘 물질을 공작 기계와 접촉시킨다. 공작 기계는 그곳에 고정되게 배치된 적어도 하나의 연마 입자를 포함한다. 실리콘 물질은 공작 기계에 대해 이동 경로를 따라 긁혀져서 다양한 입자 크기를 가진 다수의 실리콘 플레이크를 생성한다.
본 발명의 다른 측면에 따르면, 리튬 이온 배터리의 실리콘-함유 음극 물질의 제조 방법은 다음 단계들을 포함한다. 실리콘 물질은 공작 기계에 접촉된다. 공작 기계는 그곳에 고정되게 배치되는 적어도 하나의 연마 입자를 포함한다. 실리콘 물질은 공작 기계에 대해 이동 경로를 따라 긁혀져서 다양한 입자 크기를 가진 다수의 실리콘 플레이크를 생성한다. 실리콘 플레이크는 통합되어 리튬 이온 배터리의 실리콘-함유 음극을 형성한다.
본 발명의 또 다른 측면에 따르면, 리튬 이온 배터리의 실리콘-함유 음극이 개시된다. 리튬 이온 배터리의 실리콘-함유 음극은 전술한 방법에 의해 제조된다. 리튬 이온 배터리의 실리콘-함유 음극은 실리콘 플레이크 및 활물질을 포함한다. 실리콘 플레이크의 양은 실리콘-함유 음극의 100 중량부에 근거하여 5 중량부 이상이다. 실리콘 플레이크는 50nm 내지 9㎛ 범위의 다양한 입자 크기를 가진다. 확물질은 흑연, 금속 요소 또는 금속 화합물이다.
본 발명의 또 다른 측면에 따르면, 리튬 이온 배터리의 실리콘-함유 음극이 개시된다. 리튬 이온 배터리의 실리콘-함유 음극은 전술한 방법에 의해 제조된다. 실리콘-함유 음극은 실질적으로 실리콘 플레이크로 구성된다. 실리콘 플레이크는 50nm 내지 9㎛ 범위의 다양한 입자 크기를 가진다.
본 발명은 첨부된 도면들을 참조하여 이어지는 상세한 설명의 실시예들을 읽을 때 더 완전하게 이해될 것이다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 이온 배터리의 실리콘-함유 음극을 제조하기 위한 방법을 도시하는 흐름도이다.
도 1a는 도 1의 방법에 따른 공작 기계에 의해 일정하게 긁힌 후 실리콘 물질의 표면의 20배 확대한 SEM 현미경 사진이다.
도 1b는 도 1b의 실리콘 물질의 표면을 50배 확대한 SEM 현미경 사진이다.
도 1c는 도 1a의 실리콘 문질의 표면을 100배 확대한 SEM 현미경 사진이다.
도 2는 도 1의 방법에 의해 제조된 다수의 실리콘 플레이트의 SEM 사진이다.
도 3은 도 1의 방법에 의해 제조된 실리콘 플레이크의 입자 크기 분포를 도시한다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 이온 배터리의 실리콘-함유 음극의 개략도이다.
도 5는 도 4의 미세 상태를 도시하는 부분 확대도이다.
도 6a는 본 발명의 제1 예에 따른 리튬 이온 배터리의 실리콘-함유 음극의 SEM 현미경 사진이다.
도 6b는 본 6a의 제1 예에 따른 리튬 이온 배터리의 쿨롱 효율과 충/방전 용량대 사이클 수를 도시한다.
도 7a는 본 발명의 제2 예에 따른 리튬 이온 배터리의 실리콘-함유 전극의 SEM 현미경 사진이다.
도 7b는 도 7a의 제2 예에 따른 리튬 이온 배터리의 제1 사이클 내지 제5 사이클의 전압대 용량을 도시한다.
도 7c는 도 7a의 제2 예에 따른 리튬 이온 배터리의 쿨롱 효율과 충/방전 특성대 사이클 수를 도시한다.
도 8은 본 발명의 제3 예에 따른 리튬 이온 배터리의 쿨롱 효율과 충/방전 특성대 사이클 수를 도시한다.
도 9는 본 발명의 제4 예에 따른 리튬 이온 배터리의 쿨롱 효율과 충/방전 특성대 사이클 수를 도시한다.
도 10은 본 발명의 제5 예에 따른 리튬 이온 배터리의 쿨롱 효율과 충/방전 특성대 사이클 수를 도시한다.
<리튬 이온 배터리의 실리콘-함유 음극의 실리콘 플레이크의 제조 방법>
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 이온 배터리(600)의 실리콘-함유 음극(700)의 제조 방법을 도시하는 흐름도이다. 도 1a 내지 도 1c는 도 1의 방법에 따른 공작 기계에 의해 일정하게 긁혀진 후 실리콘 물질(400)의 표면의 SEM 현미경 사진이고, 도 1a 내지 도 1c는 각각 20배, 50배, 및 100배 확대한 사진이다. 도 2는 도 1의 방법에 의해 제조된 다수의 실리콘 플레이크(500)의 SEM 현미경 사진이다. 도 3은 도 1의 방법에 의해 제조된 실리콘 플레이크(500)의 입자 크기 분포를 도시한다. 도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 이온 배터리(600)의 실리콘-함유 음극(700)의 개략도이다.
리튬 이온 배터리(600)의 실리콘-함유 음극(700)의 제조 방법은 다음 단계들을 포함한다.
단계 100에 있어서, 실리콘 물질(400)은 공작 기계에 접촉되고, 공작 기계는 그곳에 고정되게 배치된 다수의 연마 입자를 포함한다. 예를 들어, 공작 기계는 와이어 쏘(wire saw), 밴드 쏘(band saw) 또는 그라인딩 디스크일 수 있다. 연마 입자는 다이아몬드, 인공 다이아몬드, 입방정계 질화붕소, 탄화규소, 산화알루미늄 또는 산화세륨일 수 있다.
단계 200에 있어서, 실리콘 물질(400)은 공작 기계에 대해 이동 경로(A)(도 1a 내지 도 1c 참조)를 따라 긁혀져서 다양한 입자 크기를 가진 실리콘 플레이크(500)를 생성한다. 이동 경로(A)는 직선이다. 도 1a 내지 도 1c에 도시된 바와 같이, 많은 수의 실리콘 플레이크(500)가 생성되고, 실리콘 플레이크(500)는 다양한 입자 크기를 가진다. 도 2에 도시된 바와 같이, 실리콘 플레이크(500)의 각각의 단축을 따른 두께는 50nm 내지 200nm이다. 전술한 "단축"은 실리콘 플레이크(500)의 각각이 실질적으로 타원 클레이크이고 두께를 가지며, 단축은 타원 플레이크의 두께 방향을 따르는 것을 의미한다. 도 3에 도시된 바와 같이, 실리콘 플레이크(500)의 입자 크기의 범위는 대략 50nm 내지 9㎛이고, 실리콘 플레이크(500)의 입자 크기는 300nm 내지 2㎛의 범위에 집중된다.
또한, 이동 경로(A)은 직선에 한정되는 것은 아니다. 다른 실시예에 있어서, 이동 경로(A)는 곡선일 수 있다. 실리콘 물질(400)이 공작 기계에 의해 연속적으로 긁혀질 때, 공작 기계는 이동 경로(A)를 따라 실리콘 물질(400)을 전,후로 긁을 수 있거나, 공작 기계는 이동 경로를 따라 일 방향으로 실리콘 물질(400)을 긁을 수 있다.
단계 300에 있어서, 실리콘 플레이크(500)는 통합되어 리튬 이온 배터리(600)의 실리콘-함유 음극(700)을 형성한다. 따라서, 리튬 이온 배터리(600)의 실리콘-함유 음극(700)의 제조 비용은 실리콘 플레이크(500)를 제조하기 위한 기계적 방법에 의해 감소되고, 부피 팽창의 문제는 실리콘 플레이크(500)의 입자 크기와 모양의 불일치를 통해 바람직하게 해결된다. 또한, 실리콘 플레이크(500)의 집적 특성은 실리콘 플레이크(500)의 입자 크기와 모양의 불일치때문에 감소된다.
단계 300에 있어서, 실리콘 플레이크(500)는 실리콘 플레이크(500)의 적용예들의 오직 어느 하나인, 리튬 이온 배터리(600)의 실리콘-함유 음극(700)의 형성에 사용된다. 다른 실시예들에 있어서, 실리콘 플레이크(500)는 다른 형태의 배터리의 제조에 사용될 수 있다.
<리튬 이온 배터리의 실리콘-함유 음극의 제조 방법>
도 4 내지 도 6a를 참조한다. 도 5는 도 4의 미세 상태를 도시하는 부분 확대도이다. 도 6a는 본 발명의 제1 예에 따른 리튬 이온 배터리(600)의 실리콘-함유 음극(700)의 SEM 현미경 사진이다. 도 4에 있어서, 리튬 이온 배터리(600)는 실리콘-함유 음극(700), 양극(800) 및 세퍼레이터(900)를 포함한다. 실리콘-함유 음극(700)은 양극(800)에 대향되고, 세퍼레이터(900)는 실리콘-함유 음극(700)과 양극(800) 사이에 배치된다. 실리콘-함유 음극(700)은 전술한 방법에 의해 제조된다. 특히, 실리콘-함유 음극(700)은 실리콘 플레이크(500), 바인더(720), 도전체 및 활물질(710)을 포함한다. 활물질(710)은 흑연, 모든 종류의 카본 물질, 금속 요소 또는 금속 화합물일 수 있다. 금속 요소는 니켈, 티타늄, 망간, 구리, 마그네슘 및 이들의 조합일 수 있지만 이에 한정되는 것은 아니다. 금속 화합물은 탄화티탄, 탄화규소 또는 타탄산염일 수 있지만 이에 한정되는 것은 아니다. 제1 예에 있어서, 활물질(710)은 흑연이다. 실리콘 플레이크(500), 바인더(720), 도전체 및 활물질(710)은 적절한 비율로 혼합되어 균일한 혼합물을 형성하고, 균일한 혼합물은 구리 전극에 코팅되어 실리콘-함유 음극(700)을 형성하게 된다. 리튬 이온 배터리(600)에 사용되는 전재질은 LiPF6일 수 있지만 이에 한정되는 것은 아니다. 바인더(720)는 CMC(carboxymethyl cellulose), SBR(tsyrene-butadiene) 또는 PAA(polyacrylic acid)일 수 있다. 도전체는 KS-6 또는 Super-P일 수 있지만 이에 한정되는 것은 아니다.
실리콘-함유 음극(700)의 100 중량부에 근거한, 실리콘 플레이크(500)의 양은 5 중량부 이상이다. 바람직하게, 실리콘-함유 음극(700)의 100 중량부에 근거한, 실리콘 플레이크(500)의 양은 5 중량부 내지 50 중량부이다. 보다 바람직하게, 실리콘-함유 음극(700)의 100 중량부에 근거한, 실리콘 플레이크(500)의 양은 10 중량부 내지 20 중량부이다.
실리콘-함유 음극(700)에 있어서, 실리콘 플레이크(500)는 활물질(710) 사이에 분산된다. 실리콘 물질은 최대 4200mAh/g의 높은 이론 용량을 가진다. 그러나, 실리콘 물질에 존재하는 부피 팽창의 문제는 실리콘 물질의 성능을 위험에 빠뜨린다. 부피 팽창의 문제는 본 발명에 따른 실리콘 플레이크(500)의 입자 크기와 모양에 의해 극복되었다. 본 발명의 실시예에 따른 실리콘 플레이크(500)의 입자 크기의 범위는 50nm 내지 9㎛이고, 실리콘 플레이크(500)의 각각의 단축을 따른 두께는 50nm 내지 200nm이다. 결과적으로, 장축 방향을 따른 부피 팽창의 양(도 5에 도시된 화살표에 의해 팽창 방향이 표시됨)이 감소된다. 또한, 실리콘 플레이크(500)의 각각은 바인더(720)와 결합하기 위한 더 큰 표면을 가진다. 따라서, 부피 팽창에 따른 실리콘-함유 음극(700)의 크랙 생성이 감소되고, 리튬 이온 배터리(600)의 용량이 그에 따라 증가하게 된다. 다시 말해, 리튬 이온 배터리(600)의 용량과 수명 모두 증가된다.
<리튬 이온 배터리의 실험 결과- 제1 예>
도 6a 및 도 6b를 참조한다. 도 6b는 본 발명의 제1 예에 따른 리튬 이온 배터리(600)의 쿨롱 효율과 충/방전 용량대 사이클 수를 도시한다.
제1 예에 있어서, 실리콘-함유 음극(700)의 100 중량부에 근거한, 실리콘 플레이크(500)의 양은 12 중량부와 동일한다. 도 6b에 있어서, 리튬 이온 배터리(600)의 용량은 배터리 자동 테스트 시스템에 의해 측정되었고, 배터리 자동 테스트 시스템의 모델 번호는 BAT-750B이다. 충-방전 테스트는 40 사이클 동안 수행되었고, 충-방전 테스트는 0.1C의 고정된 충/방전율과 20mV~1.2V의 컷-오프 전압으로 수행되었다. 전압과 시간 사이의 관계는 컴퓨터에 의해 기록되었다. 도 6b에 있어서, 제1 사이클의 QE값은 77.7%이다. 제1 사이클의 충전 용량은 413mAh/g이고, 제37 사이클의 충전 용량은 450.7mAh/g이고, 제37 사이클의 보유 용량은 최대 108.9%이다.
<리튬 이온 배터리의 실험 결과 - 제2 예>
도 7a는 본 발명의 제2 예에 따른 리튬 이온 배터리(600)의 실리콘-함유 음극(700)의 SEM 현미경 사진이다. 도 7b는 제2 예에 따른 리튬 이온 배터리(600)의 제1 사이클 내지 제5 사이클의 전압대 용량을 도시한다. 도 7c는 제2 예에 따른 리튬 이온 배터리(600)의 쿨롱 효율과 충/방전 용량대 사이클 수를 도시한다.
제2 예에 있어서, 실리콘-함유 음극(700)의 100 중량부에 근거한, 실리콘 플레크(500)의 양은 60 중량부와 동일하다. 도 7b 및 도 7cㅇ에 있어서, 리튬 이온 배터리(600)의 용량은 배터리 자동 테스트 시스템에 의해 측저오디었고, 배터리 자동 테스트 시스템의 모델 번호는 BAT-750B이다. 도 7b 및 도 7c에 있어서, 충-방전 테스트는 5 사이클 동안 수행되었고, 충-방전 테스트는 0.1C의 고정된 충/방전율과 20mV의 방전 컷-오프 전압, 및 1200mV의 충전 컷-오프 전압으로 수행되었다. 전압과 시간 사이의 관계는 컴퓨터에 의해 기록되었다. 도 7c에 있어서, 제1 사이클의 QE값은 88%이다. 제1 사이클의 방전 용량은 최대 3627mAh/g이고, 제5 사이클의 충전 용량은 여전히 최대 2116mAh/g이다.
<리튬 이온 배터리의 실험 결과- 제3 예>
도 8은 제3 예에 따른 리튬 이온 배터리(600)의 쿨롱 효율과 충/방전 용량대 사이클 수를 도시한다. 제3 예에 있어서, 실리콘-함유 음극 물질(700)의 100 중량부에 근거한, 실리콘 플레이크(500)의 량은 15 중량부와 동일하다. 특히, 실리콘-함유 음극(700)의 100 중량부에 근거한 실리콘 플레이크(500)의 양은 15 중량부와 동일하고, 활물질(710)의 양(여기서, 활물질은 카본)은 75 중량부와 동일하고, 바인더(730)의 양은 10 중량부와 동일하다. 도 8에 있어서, 리튬 이온 배터리(600)의 용량은 배터리 자동 테스트 시스템에 의해 측정되었고, 배터리 자동 테스트 시스템의 모델 번호는 BAT-750B이다. 도 8에 있어서, 충-방전 테스트는 0.1C의 고정된 충/방전율과 20mV~1.2V의 컷-오프 전압 하에서 수행되었다. 전압과 시간 사이의 관계는 컴퓨터에 의해 기록되었다. 도 8에서, 제1 사이클의 충전 용량은 517mAh/g이고, 제1 사이클의 방전 용량은 634mAh/g이고, 제1 사이클의 QE값은 81.5%이다. 제2 사이클의 충전 용량은 540mAh/g이고, 제2 사이클의 방전 용량은 598mAh/g이고, 제2 사이클의 QE값은 90.3%이다. 또한, 제21 사이클의 충전 용량과 방전 용량은 모두 300mAh/g 이상이다. 뛰어난 용량은 몇몇 사이클 후의 본 예에 따른 리튬 이온 배터리(600)에 의해 제공될 수 있음이 자명하다.
<리튬 이온 배터리의 실험 결과 - 제4 예>
도 9는 제4 예에 따른 리튬 이온 배터리(600)의 쿨롱 효율과 충/방전 용량대 사이클 수를 도시한다. 제4 예에 있어서, 실리콘-함유 음극(700)의 100 중량부에 근거한, 실리콘 플레이크(500)의 양은 30 중량부와 동일하다. 특히, 실리콘-함유 음극(700)의 100 중량부에 근거한 실리콘 플레이트(500)의 양은 30 중량부와 동일하고, 활물질(710)(본 실시예의 활물질은 카본)의 양은 60 중량부와 동일하고, 바인더(730)의 양은 10 중량부와 동일하다. 도 9에 있어서, 리튬 이온 배터리(600)의 용량은 배터리 자동 테스트 시스템에 의해 측정되었고, 배터리 자동 테스트 시스템의 모델 번호는 BAT-750B이다. 도 9에 있어서, 충-방전 테스트는 0.1C의 고정된 충/방전율, 20mv~1.2V의 컷-오프 전압 하에서 수행되었다. 전압과 전류 사이의 관계는 컴퓨터에 의해 기록되었다. 도 9에서, 제1 사이클의 충전 용량은 860mAh/g이고, 제1 사이클의 방전 용량은 1015mAh/g이고, 제1 사이클의 QE값은 84.7%이다. 제2 사이클의 충전 용량은 878mAh/g이고, 제2 사이클의 방전 용량은 927mAh/g이고, 제2 사이클의 QE값은 94.7%이다. 또한, 제21 사이클의 충전 용량과 방전 용량은 모두 500mAh/g 이상이다. 뛰어난 성능은 몇몇 사이클 후에 본 예에 따른 리튬 이온 배터리(600)에 의해 제공될 수 있다.
<리튬 이온 배터리의 실험 결과 - 제5 예>
도 10은 제5 예에 따른 리튬 이온 배터리(600)의 쿨롱 효율과 충/방전 용량대 사이클 수를 도시한다. 제5 예에 있어서, 실리콘-함유 음극(700)의 100 중량부에 근거한, 실리콘 플레이크(500)의 양은 60 중량부와 동일하다. 특히, 실리콘-함유 음극(700)의 100 중량부에 근거한 실리콘 플레이트(500)의 양은 60 중량부와 동일하고, 활물질(710)(본 실시예의 활물질은 카본)의 양은 30 중량부와 동일하고, 바인더(730)의 양은 10 중량부와 동일하다. 도 10에 있어서, 리튬 이온 배터리(600)의 용량은 배터리 자동 테스트 시스템에 의해 측정되었고, 배터리 자동 테스트 시스템의 모델 번호는 BAT-750B이다. 도 10에 있어서, 충-방전 테스트는 0.1C의 고정된 충/방전율, 20mv~1.2V의 컷-오프 전압 하에서 수행되었다. 전압과 전류 사이의 관계는 컴퓨터에 의해 기록되었다. 도 10에서, 제1 사이클의 충전 용량은 1726mAh/g이고, 제1 사이클의 방전 용량은 2086mAh/g이고, 제1 사이클의 QE값은 82.7%이다. 제2 사이클의 충전 용량은 1419mAh/g이고, 제2 사이클의 방전 용량은 1699mAh/g이고, 제2 사이클의 QE값은 83.5%이다. 또한, 제21 사이클의 충전 용량과 방전 용량은 모두 600mAh/g 이상이다. 뛰어난 성능은 몇몇 사이클 후에 본 예에 따른 리튬 이온 배터리(600)에 의해 제공될 수 있다.
표 1
예
 제3 예 제4 예 제5 예
실리콘 플레이크의 양(wt%) 15
 30 60
사이클
 제1사이클 제2사이클 제1사이클 제2사이클 제1사이클 제2사이클
방전용량(mAh/g)
 634 598 1015 927 2086 1699
충전용량(mAh/g)
 517 540 860 878 1726 1419
쿨롱 효율(%)
 81.5 90.3 84.7 94.7 82.7 83.5
표 1에 도시된 바와 같이, 제1 사이클의 쿨롱 효율은 실리콘 플레이크(500)의 양의 증가에 따라 감소하지 않는다. 종래의 리튬 이온 배터리의 음극에 마이크론 크기의 구형 실리콘 파우더가 첨가될 때, 제1 사이클의 쿨롱 효율은 실리콘 플레이크의 양의 증가에 따라 감소한다. 제1 사이클의 쿨롱 효율의 손실은 본 발명에 따른 실리콘 플레이크(500)의 입자 크기와 플레이크 모양에 의해 억제될 수 있다. 실리콘 플레이크(500)의 양이 60중량부만큼 높을 때, 제1 사이클의 쿨롱 효율은 82.7%의 높은값으로 유지될 수 있다.
전술한 예들에 따르면, 본 발명은 다음과 같은 장점을 가진다.
첫째, 실리콘 플레이크(500)가 기계적 방법에 의해 제조되어, 제조 비용이 감소되고, 실리콘 플레이크(500)의 입자 크기의 불일치가 생성된다.
둘째, 부피 팽창의 문제가 실리콘 플레이크(500)의 다양한 입자 크기와 플레이크 모양에 의해 효과적으로 해결된다.
셋째, 실리콘 플레이크(500)의 집적 특성은 실리콘 플레이크(500)의 입자 크기와 형상의 불일치 때문에 감소될 수 있고, 리튬 이온 배터리(600)의 용량과 수명이 효과적으로 증대될 수 있다.
개시된 본 발명의 범위와 정신을 벗어나지 않는 한 본 발명의 구조에 대한 다양한 변형과 변화들이 이루어질 수 있음을 당업자가 자명하다.
400...실리콘 물질 500...실리콘 플레이크
600...리튬 이온 배터리 700...실리콘-함유 음극

Claims (20)

  1. 적어도 하나의 연마 입자가 고정되게 배치된 공작 기계에 실리콘 물질을 접촉시키는 단계; 및
    공작 기계에 대해 이동 경로를 따라 실리콘 물질을 긁히게 하여 다양한 입자 크기들을 가진 실리콘 플레이크를 생성하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 실리콘 플레이크 제조 방법.
  2. 청구항 1에 있어서,
    이동 경로는 직선인 것을 특징으로 하는 실리콘 플레이크 제조 방법.
  3. 청구항 1에 있어서,
    이동 경로는 곡선인 것을 특징으로 하는 실리콘 플레이크 제조 방법.
  4. 청구항 1에 있어서,
    공작 기계는 와이어 쏘, 밴드 쏘 또는 그라인딩 디스크인 것을 특징으로 하는 실리콘 플레이크 제조 방법.
  5. 청구항 1에 있어서,
    공작 기계는 고정되게 배치된 다수의 연마 입자를 구비하고, 연마 입자는 천연 다이아몬드, 인조 다이아몬드, 입방정계 질화붕소, 탄화규소, 산화알루미늄 또는 산화세륨인 것을 특징으로 하는 실리콘 플레이크 제조 방법.
  6. 청구항 1에 있어서,
    이동 경로를 따라 전,후 또는 일 방향으로 실리콘 물질을 긁는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 실리콘 플레이크 제조 방법.
  7. 고정되게 배치된 적어도 하나의 연마 입자를 구비하는 공작 기계에 실리콘 물질을 접촉시키는 단계;
    공작 기계에 대해 이동 경로를 따라 실리콘 입자를 긁어서 다양한 크기를 가진 다수의 실리콘 플레이크를 생성하는 단계; 및
    실리콘 플레이크를 집적시켜 리튬 이온 배터리의 실리콘-함유 음극을 형성하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬 이온 배터리의 실리콘-함유 음극의 제조 방법.
  8. 청구항 7에 있어서,
    실리콘 플레이크를 적어도 하나의 활물질과 혼합하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬 이온 배터리의 실리콘-함유 음극의 제조 방법.
  9. 청구항 7에 있어서,
    이동 경로는 직선인 것을 특징으로 하는 리튬 이온 배터리의 실리콘-함유 음극의 제조 방법.
  10. 청구항 7에 있어서,
    이동 경로는 곡선인 것을 특징으로 하는 리튬 이온 배터리의 실리콘-함유 음극의 제조 방법.
  11. 청구항 7에 있어서,
    공작 기계는 와이어 쏘, 밴드 쏘 또는 그라인딩 디스크인 것을 특징으로 하는 리튬 이온 배터리의 실리콘-함유 음극의 제조 방법.
  12. 청구항 7에 있어서,
    공작 기계는 고정되게 배치된 다수의 연마 입자를 구비하고, 연마 입자는 천연 다이아몬드, 인공 다이아몬드, 입방정계 질화붕소, 탄화규소, 산화알루미늄 또는 산화세륨인 것을 특징으로 하는 리튬 이온 배터리의 실리콘-함유 음극의 제조 방법.
  13. 청구항 7에 있어서,
    이동 경로를 따라 전,후 또는 일 방향으로 실리콘 물질을 긁는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬 이온 배터리의 실리콘-함유 음극의 제조 방법.
  14. 청구항 7에 있어서,
    리튬 이온 배터리의 실리콘-함유 음극은:
    실리콘 플레이크 및 활물질을 포함하고;
    실리콘 플레이크의 양은 실리콘-함유 음극의 100 중량부에 근거하여 5 중량부 이상이고, 실리콘 플레이크는 50nm 내지 9㎛ 범위의 다양한 입자 크기를 가지며;
    활물질은 흑연, 금속 요소 또는 금속 화합물인 것을 특징으로 하는 리튬 이온 배터리의 실리콘-함유 음극의 제조 방법.
  15. 청구항 14에 있어서,
    금속 요소는 주석, 니켈, 티타늄, 망간, 구리, 마그네슘 및 그 조합이고, 금속 화합물은 탄화티탄, 탄화규소 또는 티탄산염인 것을 특징으로 하는 리튬 이온 배터리의 실리콘-함유 음극의 제조 방법.
  16. 청구항 14에 있어서,
    실리콘 플레이트의 양은 실리콘-함유 음극의 100 중량부에 근거하여 5 중량부 내지 80 중량부인 것을 특징으로 하는 리튬 이온 배터리의 실리콘-함유 음극의 제조 방법.
  17. 청구항 16에 있어서,
    실리콘 플레이트의 양은 실리콘-함유 음극의 100 중량부에 근거하여 10 중량부 내지 20 중량부인 것을 특징으로 하는 리튬 이온 배터리의 실리콘-함유 음극의 제조 방법.
  18. 청구항 14에 있어서,
    실리콘 플레이크의 각각의 단축을 따른 두께는 50nm 내지 200nm인 것을 특징으로 하는 리튬 이온 배터리의 실리콘-함유 음극의 제조 방법.
  19. 청구항 7에 있어서,
    실리콘-함유 음극은 실질적으로 실리콘 플레이크로 구성되고, 실리콘 플레이크는 50nm 내지 9㎛ 범위의 다양한 입자 크기를 가진 것을 특징으로 하는 리튬 이온 배터리의 실리콘-함유 음극의 제조 방법.
  20. 청구항 19에 있어서,
    실리콘 플레이크의 각각의 단축을 따른 두께는 50nm 내지 200nm인 것을 특징으로 하는 리튬 이온 배터리의 실리콘-함유 음극의 제조 방법.
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