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KR100401942B1 - 유전체 세라믹 조성물 및 그 제조방법 - Google Patents

유전체 세라믹 조성물 및 그 제조방법 Download PDF

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KR100401942B1
KR100401942B1 KR10-2000-0068493A KR20000068493A KR100401942B1 KR 100401942 B1 KR100401942 B1 KR 100401942B1 KR 20000068493 A KR20000068493 A KR 20000068493A KR 100401942 B1 KR100401942 B1 KR 100401942B1
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Abstract

본 발명은 은, 구리, 은/팔라듐 등의 금속전극과 동시에 소성하여 적층 또는 평면형 소자 등 내부 도체를 갖는 전자부품에 적합한 온도보상 및 저온 소결용 유전체 세라믹 조성물 및 그 제조방법에 관한 것으로서 (1-x)Ba3Ti4Nb4O21- xBaNb2O6(0 < x < 1)으로표현되는 유전체 세라믹 조성물과 양이온 치환 조성물 및 상기한 조성이 되도록 산화물 분말을 혼합한 다음 소결조제 및 첨가제를 첨가하여 건조한 후 하소하는 단계와, 상기의 하소된 유전체를 분쇄한 후 결합제를 첨가하여 성형하는 단계와, 상기의 성형체를 소결하는 단계로 구성되는 제조방법을 제공함으로써, 주 조성의 비에 따라 온도 계수 조절이 용이하고 소결조제를 첨가하여 1000℃ 이하의 낮은 온도에서 소결이 가능하며 은 또는 은/팔라듐 전극과 동시에 소성할 수 있을 뿐만 아니라 주 조성에서 양이온 치환원소를 선택적으로 첨가하여 유전율과 유전손실 그리고 공진주파수 온도계수 등과 같은 유전특성을 조절하는데 유용하게 사용될 수 있다.

Description

유전체 세라믹 조성물 및 그 제조방법{Dielectric Ceramic Compositions and Manufacturing Process the same}
본 발명은 유전체 세라믹 조성물 및 그 제조방법에 관한 것으로써, 특히 은, 구리, 은/팔라듐 등의 금속전극과 동시에 소성하여 적층(multilayer) 또는 평면(planar)형 소자 등 내부 도체를 갖는 전자부품에 적합한 온도보상 및 저온 소결용 유전체 세라믹 조성물 및 그 제조방법에 관한 것이다.
최근 전자 및 통신기기들의 소형화가 급격히 진행되면서 여기에 사용되는 전자부품들도 적층화 또는 칩(chip)화 되고 있다. 전자부품에 사용되는 세라믹 재료는 크게 유전체와 자성체로 나눌 수 있으며, 여기서 특히 유전체를 사용하는 전자부품들에서 소형화에 대한 요구가 급증하고 있다.
대표적인 적층 부품으로는 캐패시터(capacitor)를 들 수 있으며, 이동통신용 단말기 등에는 필터(filter), 커플러(Coupler), 듀플렉서(duplexer), 오실레이터(oscillator), MCM(Multichip Module) 등이 이용되고 있다.
이러한 적층 부품들은 여러 층의 유전체와 내부전극(inner electrode)으로 이루어져 있으며, 이들 부품을 제조하기 위해서는 유전체층을 얇은 테입(tape)으로만들고 그 위에 내부전극을 인쇄(printing)한 후 이들을 여러층 적층하여 소결(firing)하는 과정을 거쳐야 한다.
따라서, 적층소자에 사용되는 유전체는 응용에 적합한 유전특성을 가져야 함과 동시에 전극과 함께 소성할 수 있어야 한다. 유전체에 요구되는 유전특성으로는 높은 유전율과 낮은 유전손실 그리고 온도변화에 따른 공진주파수의 변화가 작아야 하는 것 등이 있다.
적층소자에 사용되는 내부전극으로는 은, 구리, 니켈, 팔라듐, 백금, 금 및 이들의 합금이 사용되며, 이들 금속 전극재료와 함께 소성하는 세라믹 유전체의 소결온도와 특성에 따라 사용하는 금속 전극재료가 정해진다.
예를 들면 은(Ag) 전극은 그 특성이 가장 낮은 비저항(1.62×10-4Ωcm)을 가지고 있으면서 저가이기는 하지만 융점이 961℃로 낮기 때문에 소결온도가 950℃ 이상인 세라믹 유전체에는 사용할 수 없다. 한편, 금(Au)이나 백금(Pt) 또는 팔라듐(Pd)의 경우는 융점이 높지만 가격이 비싼 단점이 있기 때문에 그 사용이 제한적이다. 그리고 구리(Cu)나 니켈 전극은 산화저항(oxidation resistance)이 급격히 떨어지므로 10-9atm 정도의 낮은 산소분압(oxygen partial pressure)에서 소성이 이루어져야 하지만 대부분의 유전체 세라믹 조성물은 낮은 산소분압 하에서 열처리할 경우 유전손실(dielectric loss)이 급격히 증가하여 캐패시터로 사용할 수 없다는 문제점이 있다.
한편, 현재 적층부품에 사용되고 있는 세라믹 유전체 조성물은 대부분BaTiO3가 기본조성이며, 소결온도를 낮추기 위해 Bi2O3등의 산화물 소결조제 또는 유리(glass frit)를 첨가한다. 그러나 이러한 조성을 갖는 유전체 조성물들은 그 소결온도가 1100∼1300℃이고 내환원성을 갖고 있으며 수백 이상의 큰 유전율을 나타내고 있지만, 유전손실이 크기 때문에 MHz 이상의 주파수에서는 사용이 어렵다는 문제점이 있다. 또한 이러한 유전체 조성물들은 온도변화에 따른 유전율 변화가 수백 ppm/℃이기 때문에 온도안정 캐패시터 또는 이동통신용 부품에는 사용할 수 없다는 문제점이 있다.
MHz 이상에서 사용할 수 있는 적층소자용 유전체로는 BiNbO4에 CuO나 V2O5를 첨가한 조성물과 (Mg,Ca)TiO3나 (Zr,Sn)TiO4, 또는BaO-TiO2-WO3에 유리를 첨가한 조성물이 알려져 있다. 그러나 이러한 조성물들은 1000℃ 이하의 온도에서 소결성이 떨어지고 마이크로파 유전특성 또한 떨어지며, 전극물질과의 반응성이 크다는 문제점이 있다.
또한, 유전체로서 BaO-TiO2-Nb2O5계 조성물을 사용할 수 있으며 BaTiNb4O13, Ba3Ti4Nb4O21, Ba3Ti5Nb6O28등이 알려져 있다.("New low loss microwave dielectric ceramics in the BaO-TiO2-Nb2O5/Ta2O5 system", M. T. Sebastian, Journal of Materials Science;Materials in Electronics, Vol. 10 (1999), pp.475-478) 상기의 조성물중에서 Ba3Ti4Nb4O21은 유전율이 55로 높은 값을 갖고 품질계수(Qxf)가 9500이지만 공진주파수 온도계수가 100 ppm/℃로 매우 높은 양의 값을 갖기 때문에상기 조성물은 마이크로파 대역의 고주파수에서 사용하는 부품이나 온도안정성이 요구되는 부품에는 사용할 수 없으며, 특히 저온 소결특성에 대해서는 알려진 것이 없다.
본 발명은 상기한 종래 기술의 문제점을 해결하기 위해 제안된 것으로써, 본 발명의 목적은 Ba3Ti4Nb4O21등의 조성물과 음의 온도계수를 갖는 유전체 조성물과의 결합으로 온도보상이 가능하며 은, 은/팔라듐, 구리 등의 저융점 금속전극과 동시에 소성하여 적층 또는 평면형 소자를 만들 수 있는 유전체 세라믹 조성물 및 그 제조방법을 제공함에 있다.
상기한 목적을 달성하기 위해 본 발명은, (1-x)Ba3(Ti4-ySny)(Nb4-zTaz)-xDNb2O6으로 표현될 때, O<x<1, O≤y<4, 0≤z<4이며, 상기 xDNb2O6의 D가 Ba 또는 Sr인 것을 특징으로 하는 유전체 세라믹 조성물을 제공한다.
또한 본 발명은 상기한 조성이 되도록 산화물 분말을 혼합한 다음 소결조제 및 첨가제를 첨가하여 건조한 후 하소하는 단계와, 상기의 하소된 유전체를 분쇄한 후 결합제를 첨가하여 성형하는 단계와, 상기의 성형체를 소결하는 단계를 포함하여 이루어짐을 특징으로 하는 유전체 세라믹의 제조방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 마이크로파 유전체 세라믹 조성물은 양의 공진주파수 온도계수를 갖는 Ba3Ti4Nb4O21과 음의 온도계수를 갖는 BaNb2O6, SrNb2O6의 복합 조성물을 주 조성으로 하고 B2O3,CuO ,ZnO 중에서 선택된 1종 이상의 산화물을 소결조제로 첨가하여 제조된다.
본 발명에서 Ba3Ti4Nb4O21-(Sr)BaNb2O6계 조성물에 소결조제를 첨가한 것은 주조성물의 경우 1200℃ 이상에서 소결이 이루어지기 때문에 은, 구리, 은/팔라듐 합금과 같은 저융점 금속전극과는 함께 소성할 수 없기 때문이다. 본 발명에서와 같이 주조성물에 소결조제를 첨가하여 소결할 경우 900∼1000℃에서 소결이 가능하므로 저융점 금속전극과 함께 소성할 수 있다.
상기한 소결조제의 첨가량은 주 조성물의 0.01 - 7 중량부 이내로 하는 것이 바람직하다. 소결조제의 첨가량이 0.01 - 7 중량부 이내일 경우 조성물의 소결을 촉진시키고 동시에 원조성의 유전특성을 향상시킬 수 있으나 그 이상 첨가할 경우 소결특성과 유전특성의 증가 효과를 기대할 수 없다.
또한, 주조성물과 소결조제이외에 V2O5, SnO2, MgO, NiO, Sb2O3, Bi2O3, 또는 Ag2O 중에서 선택된 1종 이상의 산화물을 첨가제로 첨가할 수 있다. 이때 첨가제의 첨가량은 주 조성물의 0.01∼7 중량부 범위 내에서 첨가하는 것이 바람직하다. 상기 첨가제는 이 범위 내에서 주 조성물의 소결특성을 향상시키는 역할을 한다.
본 발명의 유전체 조성물의 유전특성을 향상시키기 위하여 Ba3Ti4Nb4O21계 조성물을 SnO2, ZrO2및 Ta2O5등의 양이온 치환제를 사용하여 치환할 수 있다. 상기한 양이온 치환제를 Ba3Ti4Nb4O21계 조성물에 첨가할 경우, 유전 손실이 감소될 뿐만 아니라 공진주파수 온도계수의 조절이 가능하게 된다. 이때 주조성물의 TiO2에 치환되는 SnO2와 ZrO2의 첨가량은 치환되는 양이온 치환량의 0.01∼50몰% 범위인 것이 바람직한데, Sn 및 Zr의 치환량이 상기 범위를 벗어나면 유전손실 및 온도계수가 증가하게 된다. 그리고 Ta2O5는 주 조성물의 Nb을 Ta으로 치환하는데 첨가되며, 이때 Ta2O5의 첨가량은 치환되는 양이온 치환량의 0.01∼50몰%인 것이 바람직하다. Ta의 치환량이 상기 범위를 벗어나면 소결성이 떨어진다.
이하 본 발명의 세라믹 유전체의 제조방법에 대해서 펴보고자 한다.
본 발명에 의한 유전체 세라믹은 먼저 Ba3Ti4Nb4O21조성물 또는 양이온 치환 조성물을 혼합하여 제조한다. (Sr)BaNb2O6조성물을 제조한 후 상기한 두 조성물을 적당한 몰비를 혼합하여 적합한 온도계수를 갖는 주조성물을 합성한다. 상기한 유전체 조성물은 마이크로파 특성이 뛰어나 고주파 적층부품에 직접 응용 할 수 있으나 저온 소결특성이 떨어지므로 저온 소결특성을 부여하기 위하여 소결조제 및 첨가제를 한다.
즉, Ba3Ti4Nb4O21-BaNb2O6계 및 양이온 치환 조성물에 B2O3,CuO, ZnO 중에서 선택된 1종 이상의 산화물을 소결조제로 첨가하여 혼합한 후, 수분을 제거하고 하소한 다음, 이를 분쇄하고 여기에 결합제를 첨가하여 성형 및 소결하여 유전체를 제조한다. 상기한 제조 공정에서 소결조제이외에 V2O5, SnO2, MgO, NiO, Bi2O3, Ag2O또는 Sb2O3중에서 선택된 1종 이상의 첨가제를 첨가할 수 있다.
본 발명을 실시예에 의거하여 상세히 설명하면 다음과 같은 바, 본 발명이 실시예에 한정되는 것은 아니다.
<실시예 1-8 및 비교예 1-3>
본 실시예 및 비교예에서는 Ba3Ti4Nb4O21와 BaNb2O6또는 SrNb2O6와의 혼합 조성물의 유전특성과 소결특성의 변화를 먼저 확인해 보았다.
먼저, (1-x)Ba3Ti4Nb4O21-x(Sr)BaNb2O6계 조성물과 이에 양이온을 치환한 경우 이에 따른 유전특성과 소결특성의 변화를 확인하기 위하여 고주파용 유전체 조성물을 제조하였다. 그 제조 공정과 제조된 고주파용 유전체 조성물의 유전특성 및 소결특성을 분석한 결과를 설명하면 아래와 같다.
출발물질로 순도 99.9%의 BaCO3, TiO2, 및 Nb2O5를 BaCO3: TiO2: Nb2O5의 몰비율이 3 : 4 : 2 가 되도록 칭량하고, 이를 폴리에틸렌 병에 증류수와 무게비로 1 : 1 이 되도록 넣은 다음, 원활한 혼합을 위해 분산제를 1 중량부 첨가한다. 역시 BaNb2O6와 SrNb2O6도 (BaCO3, SrCO3) : Nb2O5의 몰비율이 1 : 1 가 되도록 칭량하여 같은 공정으로 준비하였다. 이렇게 준비된 시료를 볼밀에 넣고 안정화 지르코니아 볼(Yttria stabilized Zirconia)을 사용하여 24시간 혼합(mixing)하였다.
혼합된 슬러리를 오븐에서 100℃로 가열하여 수분을 제거한 후 알루미나 도가니에 담아서 1100℃에서 2시간 동안 하소하였다. 하소된 분말을 다시 원하는 비율로 혼합하고 위의 혼합공정과 동일한 방식으로 24시간 분쇄(milling)하였다.
분쇄된 슬러리에 결합제로서 폴리비닐알콜(PVA, Polyvinyl alcohol)을 1중량부 첨가한 후 조립화하였다. 조립화된 분말은 1000 kg/㎠의 압력으로 지름 10mm, 높이 4∼5 mm의 실린더형으로 성형하여 이들을 1200∼1300℃ 범위에서 공기 분위기 하에서 소결(sintering)하였다. 승온속도는 분당 5℃이며 냉각은 로냉하였다.
이와 같이 제조된 소결 시편에 대하여 다음과 같은 유전특성을 조사하였다. GHz 주파수 대역에서의 유전특성은 공동법(Transmission cavity method) 및 원주형 공진기법(Post resonator method)을 사용하여 휴렛 팩커드사 HP8720C 회로망분석기(Network Analyzer)로 측정하였다.
표 1에 Ba3Ti4Nb4O21-(Sr)BaNb2O6로 이루어진 유전체 주조성물을 공기중에서 1250-1300℃에 소결하였을 때의 소결특성과 유전특성을 나타내었다.
(1-x)Ba3Ti4Nb4O21-xBaNb2O6조성물의 소결특성과 유전특성
x(mole fraction) 소결온도(℃) 소결밀도(g/㎤) 품질계수(Qxf) 유전율(εr) 공진주파수온도계수(τf,Ｘ10-6/℃)
비교예1 0 1350 5.10 18900 65 74
비교예2 1 1300 5.40 30000 30 -50
실시예1 0.15 1250 5.16 4800 64 63
실시예2 0.5 1250 5.24 2900 57 59
실시예3 0.7 1250 5.24 2500 55 3
실시예4 0.8 1250 5.33 1900 50 -130
(1-x)Ba3Ti4Nb4O21-xSrNb2O6조성물의 소결특성과 유전특성
비교예3 1 1250 5.05 2000 27 -232
실시예5 0.15 1250 5.10 2700 65 55
실시예6 0.5 1250 5.12 1500 68 -3
실시예7 0.7 1300 5.06 - - -
실시예8 0.8 1300 4.96 - - -
표 1에 나타나 있듯이 비교예 1의 Ba3Ti4Nb4O21조성물은 1350℃에서 소결이되며 품질계수는 18900 정도이고 유전율이 65로 매우 크지만 공진주파수 온도계수는 74 ppm/℃으로 양의 값을 갖는 마이크로파 특성을 나타낸다. 비교예 2의 BaNb2O6조성물은 유전율이 30으로 낮지만 공진주파수 온도계수가 -50 ppm/℃로 음의 값을 나타낸다.
이러한 유전특성을 이용하여 실시예 1-4에서와 같이 Ba3Ti4Nb4O21- BaNb2O6계는 정량비에 따라 공진주파수 온도계수의 양에서 음으로의 조절이 가능하다. 실시예 3에서 공진주파수 온도계수는 2 ppm/℃로 매우 낮은 값을 나타내고 유전율은 55 정도의 높은 값을 갖게된다.
비교예 3의 SrNb2O6역시 BaNb2O6와 마찬가지로 공진주파수 온도계수는 음의 값을 가지고 실시예 6의 0.5Ba3Ti4Nb4O21-0.5SrNb2O6에서 공진주파수 온도계수가 -3 ppm/℃의 값을 나타낸다. 또한 유전율도 68 정도로 향상된다.
이와 같이 본 발명에서는 주조성인 Ba3Ti4Nb4O21와 BaNb2O6 및 SrNb2O6의 조성비를 조절하여 특정 전자부품에 요구되는 유전특성을 조절할 수 있게 된다.
<실시예 9-19>
본 실시예에서는 하소된 주 조성물 Ba3Ti4Nb4O21-BaNb2O6계에 소결조제를 혼합하여 유전체 조성물을 제조한 것을 설명한다.
소결조제로 B2O3, CuO, ZnO 중에서 선택된 1종이상을 0.1 -7 중량부를 첨가하거나 첨가제로 V2O5, SnO2, MgO, NiO, Sb2O3, Bi2O3, Ag2O 중에서 선택된 1종이상을첨가하여 상기한 실시예 1-8 및 비교예 1-3과 동일한 방법으로 제조한 후 제조된 유전체 조성물의 소결특성과 유전특성을 표 2에 나타내었다.
0.3Ba3Ti4Nb4O21-0.7BaNb2O6조성물의 소결특성과 유전특성
첨가제(wt%) 소결온도(℃) 소결밀도(g/㎤) 품질계수(Qxf) 유전율(εr) 공진주파수온도계수(τf,Ｘ10-6/℃)
B2O3 ZnO CuO V2O5 Sb2O3 SnO2 MgO NiO Bi2O3 Ag2O
실시예9 1 - - - - - - - - - 1000 5.25 5900 55 -5
실시예10 1 3 - - - - - - - - 875 5.16 6900 53 -1
실시예11 1 - 5 - - - - - - - 875 5.19 5500 54 -3
실시예12 1 - - 3 - - - - - - 875 5.17 5000 45 -157
실시예13 1 - - - 1 - - - - - 950 5.09 4900 51 -74
실시예14 1 - - - - 1 - - - - 1000 5.25 5900 55 +4
실시예15 1 - - - - - 1 - - - 950 5.11 11000 53 -10
실시예16 1 - - - - - - 1 - - 950 5.10 7200 53 -55
실시예17 1 - - - - - - - 1 - 950 5.06 - - -
실시예18 1 - - - - - - - - 1 950 5.09 - - -
0.5Ba3Ti4Nb4O21-0.5SrNb2O6조성물의 소결특성과 유전특성
실시예10 1 3 - - - - - - - - 900 5.12 4500 59 -5
실시예11 1 - 5 - - - - - - - 900 5.13 3600 60 -7
실시예12 1 - - 3 - - - - - - 900 5.11 2200 58 -13
실시예13 1 - - - 1 - - - - - 1000 5.15 - - -
실시예14 1 - - - - 1 - - - - 1000 5.10 - - -
실시예15 1 - - - - - 1 - - - 1000 5.11 6500 57 -1
실시예19 1 - - - - - - 1- - - 950 5.09 5000 58 -6
표 2에 나타난 결과로 부터 Ba3Ti4Nb4O21-(Sr)BaNb2O6계 유전체 조성물에 산화물인 소결조제나 첨가제의 첨가로 소결 온도를 크게 낮출 수 있음을 알 수 있다. 소결 온도에 가장 큰 영향을 미치는 산화물은 B2O3, ZnO, CuO 등의 소결조제이다. 특히 이들 산화물은 소결특성뿐 아니라 주조성물의 품질계수를 향상시키는 역할을 한다. 또한 첨가제인 V2O5, SnO2, MgO, NiO, Sb2O3, Bi2O3, Ag2O 등의 산화물 역시 소결 온도를 저하시키는 역할을 한다.
또한, 표 2에 나타난 바와 같이, Ba3Ti4Nb4O21-(Sr)BaNb2O6계 조성물에 소결조제 및 첨가제를 첨가할 경우 소결은 1000℃이하에서 이루어진다. 따라서 은, 구리 또는 은/팔라듐과 같이 저융점 전극과 함께 소성하여 적층소자를 만들 수 있다.
또한, 유전율이 53-68, 품질계수가 5000 이상의 우수한 유전특성을 가지므로 GHz 대역의 마이크로파용 소자에도 충분히 사용할 수 있다. 예를 들어 칩 LC 필터, 칩 듀플렉서, 평면안테나, 평면필터(planar filter), MCM, 회로기판(substrate) 등의 칩형 부품을 제작할 경우, 유전율이 크고 유전손실이 작기 때문에 부품의 소형화와 저손실화를 실현할 수 있다. 그리고, 공진주파수 온도계수값이 작기 때문에 온도안정 캐패시터(NPO MLCC)에도 사용할 수 있다.
그러므로 Ba3Ti4Nb4O21-(Sr)BaNb2O6계 조성물에 소결조제 및 첨가제만을 첨가하여 제조한 유전체 조성물은 그 자체로 고주파용 마이크로파 적층부품에 응용할 수 있을 뿐만 아니라 저융점 전극과 동시에 소성할 수 있다.
<실시예 20-29>
본 실시예에서는 출발물질로 순도 99.9%의 BaCO3, SrCO3, CaCO3, TiO2, SnO2, ZrO2, Nb2O5및 Ta2O5를 (BaCO3, SrCO3, CaCO3) : (TiO2, SnO2, ZrO2) : (Nb2O5, Ta2O5)의 몰비율이 3 : 4 : 2 가 되도록 칭량하여 합성한 후 상기한 실시예 9-19와 동일한 방법으로 제조한 후 제조된 유전체 조성물의 소결특성과 유전특성을 표 3에 나타내었다.
0.3(Ba3-xAx)(Ti4-yBy)(Nb4-zCz)O21-0.7BaNb2O6 조성물의 소결특성과 유전특성
A (x) B (y) C (z) 첨가제(wt%) 소결온도(℃) 소결밀도(g/㎤) 품질계수(Qxf) 유전율(εr) 공진주파수온도계수(τf,Ｘ10-6/℃)
SrO CaO SnO2 ZrO2 Ta2O3 B2O3 ZnO CuO
실시예20 1 - - - - 1 3 - 900 5.04 - - -
실시예21 - 1 - - - 1 3 - 1000 4.85 - - -
실시예22 - - 1 - - 1 3 - 900 5.06 11000 46 8
실시예23 - - 1 - - 1 - 5 900 5.10 8200 48 5
실시예24 - - 2 - - 1 3 - 900 4.98 7200 43 6
실시예25 - - - 1 - 1 3 - 1000 5.21 2100 51 3
실시예26 - - - - 1 1 3 - 950 5.58 19000 45 2
실시예27 - - - - 2 1 3 - 1000 5.61 24000 41 -1
실시예28 - - - - 2 1 - 5 1000 5.65 17000 42 -7
실시예29 - - - - 3 1 3 - 1050 5.60 18000 40 -5
표 3에 나타난 결과로 부터 Ba3Ti4Nb4O21-(Sr)BaNb2O6계에 소량의 양이온을 치환시킨 조성물에서 치환된 산화물들이 소결특성 및 유전특성에 크게 영향을 미칠 수 있음을 알 수 있다. 한편, 소량의 양이온을 치환시킨 조성물에서도 소결조제나첨가제의 첨가로 소결 온도를 크게 낮출 수 있음을 볼 수 있다. 양이온 치환제를 첨가한 경우 중, 특히, Ti 자리에 Sn을 소량 치환한 경우와 Nb 자리에 Ta를 소량 치환한 경우는 품질계수를 크게 향상시킨다. 하지만 과량 치환을 시키면 품질계수가 저하되고 특히 소결특성이 저하된다.
상기의 결과로부터 본 발명에서는 치환되는 원소와 그 치환량을 선택하여 주조성 및 저온 소결 조성의 유전특성을 향상시킬 수 있게 된다.
상술한 바와 같이, 본 발명에 의한 Ba3Ti4Nb4O21-(Sr)BaNb2O6계 세라믹 유전체 조성물은 온도 보상이 가능하고 소결조제를 첨가할 경우 900℃에서 소결이 이루어지기 때문에 은 저융점 전극과 동시소성이 가능하다.
또한 본 발명에 의한 유전체 조성물은 유전율이 크며 공진주파수 온도계수가 ± 10 ppm/℃ 이하의 값을 갖기 때문에 온도안정성이 요구되는 부품, 예를 들어 온도안정 적층 캐패시터(NPO MLCC)에 사용할 수 있을 뿐만 아니라 7-9 GHz 주파수에서 5000 이상의 우수한 품질계수(Q×f)를 갖기 때문에 마이크로파용 필터, 오실레이터, 평면안테나, MCM 등과 같은 통신부품에도 사용할 수 있다. 특히, 유전손실이 작고 유전율 온도계수가 작기 때문에 PCS등의 이동통신용 부품을 제조하기에 적합하다. 또한 우수한 유전특성을 갖는 조성의 범위가 넓고 소결온도에 따라 유전특성이 거의 변하지 않기 때문에 안정적으로 응용제품을 생산할 수 있다.

Claims (8)

  1. (1-x)Ba3(Ti4-ySny)(Nb4-zTaz)-xDNb2O6으로 표현될 때,
    O<x<1, O≤y<4, 0≤z<4이며,
    상기 xDNb2O6의 D가 Ba 또는 Sr인 것을 특징으로 하는 유전체 세라믹 조성물.
  2. 삭제
  3. 제 1 항에 있어서,
    B2O3,CuO, ZnO로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 소결조제를 0.01∼7 중량부 함유하는 것을 특징으로 하는 유전체 세라믹 조성물.
  4. 제 3 항에 있어서,
    V2O5, SnO2, MgO, NiO, Sb2O3, Bi2O3, Ag2O로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 첨가제를 0.01∼7 중량부 함유하는 것을 특징으로 하는 유전체 세라믹 조성물.
  5. 제 1항에 있어서, 상기한 (1-x)Ba3(Ti4-ySny)(Nb4-zTaz)의 상기 Ti에 대한 상기 Sn의 치환량은 0.1~50몰%인 것을 특징으로 하는 유전체 세라믹 조성물.
  6. 제 1항에 있어서, 상기한 (1-x)Ba3(Ti4-ySny)(Nb4-zTaz)의 상기 Nb에 대한 상기 Ta의 치환량은 0.1~50몰%인 것을 특징으로 하는 유전체 세라믹 조성물.
  7. 상기한 제 1 항의 조성이 되도록 산화물 분말을 혼합한 다음 소결조제 및 첨가제를 혼합하고 건조한 후 하소하는 단계와, 상기의 하소된 유전체를 분쇄한 후 결합제를 첨가하여 성형하는 단계와, 상기의 성형체를 소결하는 단계를 포함하여 이루어짐을 특징으로 하는 유전체 세라믹의 제조방법.
  8. 제 7 항에 있어서,
    상기의 소결온도는 900∼1000℃의 범위에서 이루어짐을 특징으로 하는 유전체 세라믹의 제조방법.
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