JP5114348B2 - 光拡散フィルムの製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、光拡散フィルムの製造方法、光拡散フィルム、偏光板および液晶表示装置に関する。

近年、パソコン、ＡＴＭ，カーナビゲーションシステム機器等に、液晶表示装置（ＬＣＤ）が幅広く使用されている。ＬＣＤのうち、ＴＮ（ツイステッド・ネマティック）モードを用いた透過型ＬＣＤは、視野角依存性が大きく、ある角度以上の斜め方向から見ると、画面品質が大きく変化し、本来は黒で表示されるべきものが白っぽく見える等、コントラスト比が低下したり、階調が反転することにより、正常な表示を認識しにくくなることがある。そこで、ＬＣＤの視野角を確保する目的で、装置の前面に光拡散フィルムを配置する方式が提案されている（例えば、特許文献１参照。）。この提案によれば、階調反転は抑制され視野角は拡大するが、正面方向のコントラストが低下してしまうという問題がある。そこで、とくに階調反転防止効果とコントラスト維持とのバランスを図りながら、画質低下を解消するために、内部の屈折率分布を制御した光散乱フィルムが提案されている（例えば、特許文献２および３参照。）。このような光散乱フィルムは、屈折率の異なる感光性樹脂からなる樹脂フィルムに、光拡散フィルム原版を介して、レーザ光のようなコヒーレント性に優れた光を照射することで、光拡散フィルム原版に由来する干渉縞を樹脂フィルム内部に形成したものである。このような方法により形成された干渉縞は元の光拡散フィルム原版の特性を示すため、得られた樹脂フィルムは光拡散フィルムとなる。この方法によると、前記光拡散フィルム原版の光拡散特性を制御することで、種々の光拡散特性を有する樹脂フィルムを得ることができる。

しかしながら、図２に模式的に示すように、光拡散フィルム原版１３側から入射したレーザ光が、感光性樹脂層１２の他面に形成された光透過性基材２１側の空気界面で反射し、入射光（０次光１４、拡散光（１次光）１５）と裏面での鏡面反射光２６とが干渉することによって反射ホログラムが形成されることがある。光拡散フィルム原版に由来する干渉縞が樹脂フィルム内部に形成された透過ホログラム構造体の一例の模式図を図４に、入射光と裏面での鏡面反射光との干渉により形成される反射ホログラム構造体の一例の模式図を図５に示す。例示した透過ホログラム構造体４０は、低屈折率樹脂層４１と高屈折率樹脂層４２とが、レーザ光入射方向（矢印方向）に沿って交互に並んでいる。反射ホログラムは、入射レーザ光と鏡面反射光による干渉によって形成されるので、図５に例示するように、低屈折率樹脂層４１と高屈折率樹脂層４２とが、レーザ光入射方向（矢印方向）とは異なる方向（例えば垂直方向）に交互に並んでいる反射ホログラム構造体５０が形成される。図５に示すような反射ホログラムが形成されると、前記レーザ光が可視光である場合には、この反射ホログラムによって光拡散フィルムが色付いて見える、呈色現象が発生する。そのため、光拡散フィルムを、液晶表示装置等に使用した場合に、視野角の向上は得られる一方で、反射ホログラムによる呈色によって、表示特性が低下してしまうことがあった。

特開平１０−１０５１３号公報 特開２００６−１３３４６３号公報 特開２００７−２７１６７３号公報

そこで、本発明は、液晶表示装置に使用したときに、広い視野角にわたって良好なコントラスト比を有する広視野角化と、良好な表示特性とを両立することのできる光拡散フィルムを、簡易に連続プロセスで製造する方法を提供することを目的とする。また、本発明は、反射ホログラムの形成が抑制された光拡散フィルム、偏光板および液晶表示装置を提供することを目的とする。

前記目的を達成するために、本発明の光拡散フィルムの製造方法は、光拡散フィルム原版および少なくとも二種類の屈折率の異なる材料からなる感光性樹脂を少なくとも準備する工程、前記光拡散フィルム原版と前記感光性樹脂とを積層して積層体を形成する工程、コリメートしたレーザ光を前記光拡散フィルム原版側から前記積層体に照射する工程を含み、前記照射工程において、前記積層体の前記光拡散フィルム原版側とは反対の側に、照射されたレーザ光の反射光により前記感光性樹脂に反射ホログラムが形成されることを防止する反射ホログラム形成防止層を設けた状態で前記レーザ光を照射し、前記反射ホログラム形成防止層は、表面に凹凸を有する層であり、前記凹凸形状は、Ｓｍ（ｍｍ）が０．００１〜１の範囲にあり、かつ、Ｒａ（μｍ）が０．０１〜１０の範囲にあることを特徴とする。

本発明の光拡散フィルムの製造方法によると、反射ホログラムの形成が抑制された光拡散フィルムを、簡易に連続プロセスで製造することが可能となる。その結果、例えば、本発明の製造方法により得られる光拡散フィルムを液晶表示装置に使用した場合、広い視野角にわたって良好なコントラスト比を有する広視野角化と、良好な表示特性とを両立することができる。また、本発明の光拡散フィルムを使用することで、上記の特性を有する偏光板および液晶表示装置を提供することができる。

本発明の光拡散フィルムの製造方法において、前記反射ホログラム形成防止層の表面に、反射防止処理がされた反射ホログラム形成防止層を用いることが好ましい。

本発明の光拡散フィルムの製造方法において、前記照射工程において、前記レーザ光の照射を、前記積層体表面の法線に対して所定の角度から行うことが好ましい。

本発明の光拡散フィルムの製造方法において、前記光拡散フィルム原版として、表面ホログラム、体積ホログラム、回折格子、表面凹凸フィルム、粒子を含有した光拡散フィルムおよび粒子を含有した表面凹凸フィルムからなる群から選択される少なくとも一つを用いることが好ましい。

つぎに、本発明について詳細に説明する。ただし、本発明は、以下の記載により制限されない。

本発明の光拡散フィルムの製造方法は、光拡散フィルム原版および少なくとも二種類の屈折率の異なる材料からなる感光性樹脂を少なくとも準備する工程、前記光拡散フィルム原版と前記感光性樹脂とを積層して積層体を形成する工程、コリメートしたレーザ光を前記光拡散フィルム原版側から前記積層体に照射する工程を含む。前記照射工程において、前記積層体の前記光拡散フィルム原版側とは反対の側に、照射されたレーザ光の反射光により前記感光性樹脂に反射ホログラムが形成されることを防止する反射ホログラム形成防止層を設けた状態で前記レーザ光を照射する。

前記反射ホログラム形成防止層は、次の目的で、前記積層体の前記光拡散フィルム原版とは反対側に設けられる。すなわち、光拡散フィルム原版側から入射したレーザ光が前記積層体と空気との界面において鏡面反射が起こると、この反射光と入射光との干渉により、前記光拡散フィルム原版由来ではない干渉縞である反射ホログラムが光拡散フィルム内に形成される。このような光拡散フィルムを液晶表示装置画面に貼付すると、光拡散による視野角向上の効果は得られるものの、反射ホログラムのために、前記画面が色付いて見えてしまう。そのため、液晶表示装置の表示特性としては、好ましくないものとなる。製造工程において、前記反射ホログラムの形成を抑制するためには、前記積層体と空気との界面における入射レーザ光の鏡面反射を抑えることが効果的であり、そのために本発明においては、前記反射ホログラム形成防止層を前記界面側である前記積層体の前記光拡散フィルム原版とは反対の側に設ける。

図１の概念図に本発明の光拡散フィルムの製造方法を示す。本発明の光拡散フィルムの製造方法の実施の一形態としては、前記光拡散フィルム原版１３に前記感光性樹脂を塗布して感光性樹脂層１２との積層体を形成し、前記積層体を構成する感光性樹脂層１２の上に、前記反射ホログラム形成防止層１１を形成して、前記光拡散フィルム原版１３側からレーザ光を照射する方法があるが、これに限定されない。前記反射ホログラム形成防止層１１は、前記入射レーザ光１４および１５の鏡面反射を抑え、鏡面反射光と入射レーザ光との干渉によるホログラム形成を抑えることができるものであり、表面に凹凸を有している層を用いる。図１に示すような表面に凹凸を有するフィルムを反射ホログラム形成防止層１１として用いる場合、裏面での反射光を拡散反射光１７とすることにより入射レーザ光１４、１５との干渉を抑制することができる。入射レーザ光との干渉抑制の点からは、前記拡散反射光１７の前記感光性樹脂層１２への入射量は少ないほうが好ましい。また、図３に示すように、前記積層体を構成する感光性樹脂層１２の表面を凹凸形状として前記反射ホログラム形成防止層とすることもできる。フィルム状の反射ホログラム形成防止層を用いる場合には、前記反射ホログラム形成防止層１１に前記感光性樹脂を塗布したものに、前記光拡散フィルム原版１３を重ね合わせてもよい。前記光拡散フィルム原版１３は、前記感光性樹脂層１２上に直接積層させてもよいし、前記感光性樹脂層１２と前記光拡散フィルム原版１３との間に、例えば透明フィルム１６を介してもよい。この状態で、前記照射工程を行うことで、前述のとおり、前記感光性樹脂層中での前記反射ホログラムの形成を抑制することができる。

前記積層体を形成する工程は、例えば、長尺状の反射ホログラム形成防止層の一方の面に感光性樹脂を塗布した後、前記感光性樹脂を乾燥して行う。塗布方法としては特に限定されず、従来公知の種々の方法を採用することができる。前記感光性樹脂層の形成方法としては、例えば、スピンコート法、ロールコート法、フローコート法、プリント法、ディップコート法、流延成膜法、バーコート法、グラビア印刷法等があげられる。また、前記反射ホログラム形成防止層と前記光拡散フィルム原版との間に前記感光性樹脂を挟み込むという簡便な方法により形成することもできる。前記感光性樹脂の塗布量は適宜設定され得る。また、乾燥方法についても特に限定されず、従来公知の種々の方法を採用することができる。具体的には、例えば、５０〜１３０℃の範囲内における任意の温度で、１〜１０分間加熱して乾燥させる方法があげられる。

前記感光性樹脂層の厚みは、前記感光性樹脂を構成する材料の屈折率差等の性能に応じて、適切な範囲を設定することができるが、例えば、５〜１００μｍの範囲が好ましく、１０〜４５μｍの範囲がより好ましい。感光性樹脂層の厚さを前記範囲内にすることにより、良好な光拡散特性を有する光拡散フィルムを得ることができる。

次に、前記感光性樹脂層上に、長尺状の光拡散フィルム原版を密着して貼り付け、積層体を形成する。長尺状の光拡散フィルム原版を用いることで、本発明においては、光拡散フィルムを連続して、シームレスに製造することもできる。前記光拡散フィルム原版の貼り付けには、接着剤層を介して行うのが好ましい。接着剤層には、粘着剤からなる粘着剤層（感圧接着剤層）が含まれる。貼り付け方法としては特に限定されず、具体的には、例えば一対の貼り付けローラー間に反射ホログラム形成防止層、感光性樹脂層および光拡散フィルム原版を順次積層したものを通し、これらの厚み方向に圧力を加えてラミネートする方法等が例示できる。ラミネートを行うことにより、光拡散フィルム原版と接着剤層との間に気泡が生じるのを防止することができ、外観の良好な光拡散フィルムが得られる。なお、圧着の際に加える圧力としては、０．０１〜１Ｎ／ｍｍ^２の範囲内であることが好ましい。ラミネート処理を行った後にオートクレーブ処理を行うと、微細な気泡を除去できるため、好ましい。この工程においては、前記感光性樹脂層上に透明フィルムをラミネートし、この透明フィルムと前記光拡散フィルム原版とを粘着剤で貼り合わせることも好ましい。この場合、前記光拡散フィルム原版を照射工程後に容易に剥離することができ、剥離後の光拡散フィルムを、積層体の形成工程に再度導入することが容易となる。

前記接着剤層に用いられる接着剤または粘着剤としては、特に制限されない。例えば、アクリル系重合体、シリコーン系ポリマー、ポリエステル、ポリウレタン、ポリアミド、ポリビニルエーテル、酢酸ビニル／塩化ビニルコポリマー、変性ポリオレフィン、エポキシ系、フッ素系、天然ゴム、合成ゴム等のゴム系等のポリマーをベースポリマーとするものを適宜に選択して用いることができる。特に、光学的透明性に優れ、適度なぬれ性と凝集性と接着性の粘着特性を示して、耐候性や耐熱性等に優れるという点で、アクリル系粘着剤が好ましく用いられる。

前記接着剤または粘着剤には、ベースポリマーに応じた架橋剤を含有させることができる。また、接着剤層が粘着剤からなる場合には、必要に応じて例えば天然物や合成物の樹脂類、ガラス繊維やガラスビーズ、金属粉やその他の無機粉末等からなる充填剤や顔料、着色剤や酸化防止剤等の適宜な添加剤を粘着剤に配合することもできる。また、粘着剤中に透明微粒子を含有させて光拡散性を示す接着剤層とすることもできる。

なお、前記の透明微粒子には、例えば平均粒径が０．０１〜２０μｍのシリカ、酸化カルシウム、アルミナ、チタニア、ジルコニア、酸化錫、酸化インジウム、酸化カドミウム若しくは酸化アンチモン等の導電性の無機系微粒子、またはポリメチルメタクリレート若しくはポリウレタン等の適宜なポリマーからなる架橋または未架橋の有機系微粒子等適宜なものを１種または２種以上用いることができる。

前記接着剤または粘着剤は、通常、ベースポリマーまたはその組成物を溶剤に溶解または分散させた固形分濃度が１０〜５０重量％程度の接着剤溶液として用いられる。前記溶剤としては、トルエンや酢酸エチル等の有機溶剤や水等の接着剤の種類に応じたものを適宜に選択して用いることができる。前記接着剤層の膜厚は、粘着剤の場合、使用目的や接着力等に応じて適宜設定でき、例えば１〜１００μｍが好ましく、２〜５０μｍがより好ましく、３〜３０μｍが特に好ましい。

前記光拡散フィルム原版または前記反射ホログラム形成防止層の表面には、各種表面処理を行うことにより、感光性樹脂層との接着性を向上させることができる。前記表面処理としては従来公知の処理を採用することができ、より具体的には、低圧プラズマ処理、紫外線照射処理、コロナ処理、火炎処理、または酸若しくはアルカリ処理等が例示できる。また、前記光拡散フィルム原版または前記反射ホログラム形成防止層の材料としてトリアセチルセルロースを用いる場合には、前記光拡散フィルム原版または前記反射ホログラム形成防止層の表面にアルカリ鹸化処理を行うのが好ましい。アルカリ鹸化処理は、次の通りにして行う。即ち、前記光拡散フィルム原版または前記反射ホログラム形成防止層の表面をアルカリ溶液に浸漬した後、水洗して乾燥するサイクルで行われることが好ましい。アルカリ溶液としては、水酸化カリウム溶液、水酸化ナトリウム溶液等が例示できる。また、アルカリ溶液に於ける水酸化イオンの規定濃度は０．１〜３．０Ｎ（ｍｏｌ／Ｌ）であることが好ましく、０．５〜２．０Ｎ（ｍｏｌ／Ｌ）であることがより好ましい。また、アルカリ溶液の液度は２５℃〜９０℃の範囲が好ましく、４０℃〜７０℃がより好ましい。その後、水洗処理、乾燥処理を行い、表面処理を施したトリアセチルセルロースを得ることができる。

続いて、感光性樹脂層に前記光拡散フィルム原版側からレーザ光を照射することにより、光拡散情報を記録して拡散フィルムを形成する。このとき、レーザ光の照射は、前記積層体を連続的に走行させながら行うこともできるし、一定面積の前記積層体に対して、その全面にレーザ光照射を行うというバッチ処理によっても行うことができる。即ち、感光性樹脂層と等方性の光拡散フィルム原版とを一体として走行させるので、感光性樹脂層に記録される光拡散特性（光拡散情報）は異方性を有しておらず、その結果光拡散特性を任意に制御することができる。レーザ光の照射は所定の照射領域に対して行い、該照射領域内を積層体が走行するようにする。レーザ光の照射方法としては特に限定されず、例えば、光源から出射したレーザ光を従来公知のレンズを用いて平行（コリメート）光にする等して行う。また、照射は、前記積層体の搬送状態に合わせて連続的に行うが、走行速度を考慮した間欠的な照射であってもよい。

前記レーザ光の照射は、前記積層体表面（照射面）の法線に対して所定の角度から行うことが好ましい。前記積層体表面に照射するレーザ光の角度に応じて、得られる光拡散フィルムに指向性拡散特性を付与することもできる。前記照射の角度としては、光拡散フィルム原版の特性と光拡散フィルムの用途に応じて適宜設定すればよい。具体的には、前記積層体の表面の法線に対し、０〜８０°の範囲内であることが好ましく、０〜７０°の範囲内であることがより好ましい。

前記積層体に照射されるコリメートされたレーザ光は、感光性樹脂を重合硬化することが可能な波長を含んでいることが必要である。Ｎｄ：ＹＡＧレーザ（ＳＨＧ：５３２ｎｍ）を用いて前記光拡散フィルムを形成する場合、光強度は、０．０１〜１０００ｍＷ／ｃｍ^２の範囲であることが好ましい。光強度が０．０１ｍＷ／ｃｍ^２以上であると、硬化に長時間を要することなく、生産効率良く製造することができる。光強度が１０００ｍＷ／ｃｍ^２を超えると、感光性樹脂の硬化が速すぎて構造形成を生じず、所望の光拡散特性を発現できなくなるおそれがあるため、１０００ｍＷ／ｃｍ^２以下であることが好ましい。前記光強度は、０．１〜１００ｍＷ／ｃｍ^２の範囲であることがより好ましい。前記Ｎｄ：ＹＡＧレーザの他にも、感光性樹脂の重合開始剤を選択することにより、Ｎｄ：ＹＶＯ_４レーザ（５３２ｎｍ）、アルゴンイオンレーザ（４８８ｎｍ）、Ｎｄ：ＹＡＧレーザ（ＴＨＧ：３５５ｎｍ）、ＬＥＤ光源（４０５ｎｍ）、ｇ線（４３６ｎｍ）等を使用することもできる。また、レーザ光は、コヒーレント長が短いほうが好ましい。コヒーレント長が短いと、入射してくるレーザ光と反射ホログラム形成防止層の裏面で反射してくるレーザ光との干渉が起こりにくくなる。反射ホログラム形成防止層の厚さの２倍未満のコヒーレント長であれば、干渉は起こらないため、反射ホログラムの形成は抑制される。レーザ種類に関して限定はないが、コヒーレント長はレーザのメーカー等によっても異なることもある。

前記積層体の連続的な走行は、例えば一対の巻き出しロール及び巻き取りロールを用いることにより可能である。また、巻き出しロール及び巻き取りロールの回転速度を一定にすることにより、前記積層体を一定速度で所定方向に搬送させることができる。巻き出しロール及び巻き取りロールは、レーザ光の照射面の両側に位置するように配置される。前記積層体の搬送速度としては、１〜１００ｍ／分の範囲内であることが好ましく、２〜５０ｍ／分の範囲内であることがより好ましい。前記範囲内であると、生産性を向上させることができる。

前記感光性樹脂は、少なくとも二種類の屈折率の異なる材料からなるものを用いる。屈折率の異なる複数種の感光性のモノマーを混合して用いてもよい。前記感光性樹脂には、光重合開始剤が配合される。前記モノマーとしては、市販の光硬化型モノマー等を用いることも可能である。また、光硬化型のホログラム用記録材料を用いることも好ましい。前記ホログラム用記録材料としては、例えば、日本ペイント（株）製の商品名オプトレム（登録商標）、デュポン（株）製の商品名ＯｍｎｉＤｅｘ、ダイソー（株）製のホログラム用記録材料などがあげられる。オプトレム（登録商標）は、光ラジカル重合と光カチオン重合を併用したハイブリッド光硬化型のフォトポリマー材料である。

前記感光性樹脂は、屈折率の異なる材料を含むが、前記屈折率の差は０．０１より大きいことが好ましく、０．０２より大きいことがより好ましい。屈折率の異なるそれぞれの材料は、異なる硬化条件で硬化する。屈折率の異なる材料が、ともに光重合で硬化する樹脂である場合には、例えば、光重合を開始する波長領域が異なったり、硬化速度が異なったりすることが好ましい。

前記光重合開始剤としては、例えば、２，２−ジメトキシ−２−フェニルアセトフェノン、アセトフェノン、ベンゾフェノン、キサントン、３−メチルアセトフェノン、４−クロロベンゾフェノン、４，４’−ジメトキシベンゾフェノン、ベンゾインプロピルエーテル、ベンジルジメチルケタール、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラメチル−４，４’−ジアミノベンゾフェノン、１−（４−イソプロピルフェニル）−２−ヒドロキシ−２−メチルプロパン−１−オン等があげられ、その他、チオキサントン系化合物等が使用できる。

前記感光性樹脂は、さらに、任意の適切な添加剤を含んでもよい。前記添加剤としては、例えば、界面活性剤、可塑剤、熱安定剤、光安定剤、滑剤、抗酸化剤、紫外線吸収剤、難燃剤、着色剤、帯電防止剤、架橋剤、増粘剤、金属類等があげられる。

前記界面活性剤は、例えば、前記感光性樹脂を前記光拡散フィルム原版上または前記反射ホログラム形成防止層上に展開して感光性樹脂層を形成する際、平滑な表面を形成すること等を目的に配合するものである。前記界面活性剤としては、シリコーン系界面活性剤、アクリル系界面活性剤、フッ素系界面活性剤等があげられる。

ここで、前記感光性樹脂として相対屈折率の大きいラジカル重合性化合物と相対屈折率の小さいカチオン重合性化合物を少なくとも含有するものを使用する場合、感光性樹脂層に前記レーザ光を照射した後、前記感光性樹脂層を加熱し、さらに紫外線を照射することが好ましい。感光性樹脂層の所定の記録領域にレーザ光を照射してラジカル重合性化合物をラジカル反応させることにより、前記感光性樹脂層に光拡散特性の初期パターンを記録することができるが、初期パターンを記録しただけの状態では光拡散特性の機能が不十分である。この状態で感光性樹脂層の全域を加熱することにより感光性樹脂層を構成するラジカル重合性化合物とカチオン重合性化合物とを物質移動させて相分離させ、パターンを明確にすることができる。さらに、紫外線を感光性樹脂層の全域に照射することにより、カチオン重合性化合物をカチオン反応させると共に、未反応のラジカル重合性化合物もラジカル反応させる。これにより、所定の光拡散特性を記録した記録層を形成することができる。前記加熱工程や紫外線照射工程は、前記積層体に対して行ってもよいし、前記レーザ光照射後の前記積層体から前記光拡散フィルム原版を剥がしたものに対して行ってもよい。

前記感光性樹脂層に対する前記加熱温度としては、４０〜１４０℃の範囲内であることが好ましく、６０〜１２０℃の範囲内であることがより好ましい。また、加熱時間としては、１〜１２０分の範囲内であることが好ましく、５〜６０分の範囲内であることがより好ましい。加熱温度が４０℃未満であり、かつ加熱時間が１分間未満であると、ラジカル重合性化合物とカチオン重合性化合物との相分離が不十分な場合がある。また、加熱温度が１４０℃より高く、かつ加熱時間が１２０分を超えると、感光性樹脂層や光拡散フィルム原版等が溶融する場合がある。

前記感光性樹脂層に対する紫外線の照射条件としては、例えば照射量が０．１〜１０Ｊ／ｃｍ^２の範囲内であることが好ましい。照射量が０．１Ｊ／ｃｍ^２未満であると、カチオン重合性化合物のカチオン反応が不十分な場合がある。また、照射量が１０Ｊ／ｃｍ^２を超えると、形成される光拡散フィルムや、前記紫外線照射を前記積層体に対して行う場合には前記光拡散フィルム原版や前記反射ホログラム形成防止層も着色してしまう場合がある。

本発明の光拡散フィルムの製造方法において、前記光拡散原版としては、表面ホログラム、体積ホログラム、回折格子、表面凹凸フィルム、無機微粒子若しくは有機微粒子などの粒子を含有した光拡散フィルムおよび無機微粒子若しくは有機微粒子などの粒子を含有した表面凹凸フィルムからなる群から選択される少なくとも一つを用いることが好ましい。前記表面ホログラムとしては特に限定されず、従来公知のものを用いることができる。具体的には、例えばホログラム基材となる透明基板の表面層に凹凸を形成し、凹凸の段差で０次回折光と１次回折光の比を制御する位相変調型ホログラム、ホログラム基材表面に金属薄膜パターン等で光遮光部と光透過部をもつ周期的なスリットからなるレンズパターンを形成し、回折光を発生させる振幅変調型ホログラム等が例示できる。また、前記体積ホログラムとしては特に限定されず、従来公知のものを用いることができる。具体的には、例えば、前記各種の表面ホログラムにより形成された体積ホログラムが例示できる。また、前記回折格子としては特に限定されず、従来公知のものを用いることができる。また、前記表面凹凸フィルムとしては特に限定されず、例えば、フィルムまたはフィルム上に形成した樹脂層の表面を予めサンドブラストやエンボスロール、化学エッチング等の適宜な方式で粗面化処理してフィルム表面に微細凹凸構造にすることにより得られるものが例示できる。また、前記粒子を含有した表面凹凸フィルムとしては特に限定されず、前記粒子を含有した光拡散フィルムの表面に凹凸構造を有するものが例示できる。

光拡散フィルム原版は、半値幅が１〜９０°の範囲であるものを使用することが好ましく、より好ましくは１０〜６０°の範囲である。ここで、半値幅とは、拡散光の出射強度が、ピーク強度の５０％となる拡散角度をいう。この光拡散フィルム原版に前記感光性樹脂を積層して、前記光拡散フィルム原版側からコリメート光を照射することで、用いた光拡散フィルム原版の光学情報を前記感光性樹脂層に記録することができる。

本発明においては、前記光拡散フィルム原版を前記感光性樹脂層から剥離する工程を行うこともできる。この場合、前記光拡散フィルム原版には、前記感光性樹脂層との貼り合わせ面に易剥離処理を施してあることが好ましい。前記易剥離処理の方法としては、例えばシリコーン系、長鎖アルキル系、フッ素系、または硫化モリブデン等の適宜な易剥離剤で前記光拡散フィルム原版表面をコート処理する等、従来に準じた適宜の処理が例示できる。

前記反射ホログラム形成防止層として、上述のとおり、表面に凹凸を有する層を用いる。表面に凹凸を有する層であると、前記入射レーザ光の前記積層体側への反射を抑制することができ、光拡散フィルムの製造工程における反射ホログラムの形成を抑制することができる。さらに、得られた光拡散フィルムの表面に前記凹凸を有する層を設けた状態では、前記凹凸を有する層が最表層となったときに、外光を拡散する防眩層として機能させることができるので、好ましい。前記反射ホログラム形成防止層が前記防眩層であると、製造工程において用いた前記反射ホログラム形成防止層をそのまま防眩層として用いることができるので、工程削減により生産性が向上し、防眩機能を有する光拡散フィルムの低コストでの提供が可能となる。

前記凹凸を有する層は、前記積層体の感光性樹脂側に別途設けてもよいし、前記感光性樹脂表面をエンボス加工する等して、前記感光性樹脂表面自体を凹凸形状としてもよい。前記凹凸形状は、Ｓｍ（ｍｍ）が０．００１〜１の範囲にあり、かつ、Ｒａ（μｍ）が０．０１〜１０の範囲にある。ここで、前記Ｓｍとは、ＪＩＳ Ｂ０６０１（１９９４年版）にしたがって測定した表面の平均凹凸間距離（ｍｍ）であり、好ましくは０．０５〜０．５の範囲である。前記Ｒａとは、ＪＩＳ Ｂ０６０１（１９９４年版）に規定する算術平均表面粗さ（μｍ）であり、好ましくは０．０５〜５の範囲である。

前記凹凸を有する層を、前記積層体の感光性樹脂側に別途設ける場合、前記凹凸を有する層は、例えば、透明プラスチックフィルム基材の少なくとも片面に防眩層を有する防眩フィルムを使用することができる。

前記透明プラスチックフィルム基材は、特に制限されないが、可視光の光線透過率に優れ（好ましくは光線透過率９０％以上）、透明性に優れるもの（好ましくはヘイズ値１％以下のもの）が前記積層体に照射光による熱や乱反射の影響を与えにくく好ましい。前記透明プラスチックフィルム基材の形成材料としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート等のポリエステル系ポリマー、ジアセチルセルロース、トリアセチルセルロース（ＴＡＣ）等のセルロース系ポリマー、ポリカーボネート系ポリマー、ポリメチルメタクリレート等のアクリル系ポリマー等があげられる。また、前記透明プラスチックフィルム基材の形成材料としては、例えば、ポリスチレン、アクリロニトリル−スチレン共重合体等のスチレン系ポリマー、ポリエチレン、ポリプロピレン、環状ないしノルボルネン構造を有するポリオレフィン、エチレン−プロピレン共重合体等のオレフィン系ポリマー、塩化ビニル系ポリマー、ナイロンや芳香族ポリアミド等のアミド系ポリマー等もあげられる。さらに、前記透明プラスチックフィルム基材の形成材料としては、例えば、イミド系ポリマー、スルホン系ポリマー、ポリエーテルスルホン系ポリマー、ポリエーテルエーテルケトン系ポリマー、ポリフェニレンスルフィド系ポリマー、ビニルアルコール系ポリマー、塩化ビニリデン系ポリマー、ビニルブチラール系ポリマー、アリレート系ポリマー、ポリオキシメチレン系ポリマー、エポキシ系ポリマーや前記ポリマーのブレンド物等もあげられる。これらのなかで、光学的に複屈折の少ないものが好適に用いられる。

前記透明プラスチックフィルム基材の厚みは、特に制限されないが、例えば、強度、取り扱い性などの作業性および薄層性などの点を考慮すると、１０〜５００μｍの範囲が好ましく、より好ましくは２０〜３００μｍの範囲であり、最適には、３０〜２００μｍの範囲である。前記透明プラスチックフィルム基材の屈折率は、特に制限されず、例えば、１．３０〜１．８０の範囲であり、好ましくは、１．４０〜１．７０の範囲である。前記レーザ光照射工程において、前記透明プラスチックフィルム基材と前記感光性樹脂層との界面での反射の影響ができるだけ少なくなるように、フィルム基材と感光性樹脂層との屈折率差は０．２以内にあることが好ましく、より好ましくは０．１以内である。

前記防眩層は、防眩層形成材料を用いて形成される。防眩層形成材料としては、例えば、熱硬化型樹脂、紫外線や光で硬化する電離放射線硬化型樹脂があげられる。これらの中でも、紫外線照射による硬化処理という簡単な加工操作にて効率よく防眩層を形成できる紫外線硬化型樹脂が、特に好ましく用いられる。なお、前記紫外線硬化型樹脂には、紫外線重合開始剤（光重合開始剤）が配合される。

前記紫外線硬化型樹脂としては、例えば、ポリエステル系、アクリル系、ウレタン系、シリコーン系、エポキシ系等の各種のものがあげられる。この紫外線硬化型樹脂には、紫外線硬化型のモノマー、オリゴマー、ポリマー等が含まれる。特に好ましく用いられる紫外線硬化型樹脂としては、紫外線重合性の官能基を有するもの、中でも、前記官能基を２個以上、特に３〜６個有するアクリル系モノマーやオリゴマーを含むものがあげられる。

このような紫外線硬化型樹脂の具体例としては、例えば、多価アルコールのアクリル酸エステル等のアクリレート樹脂、多価アルコールのメタクリル酸エステル等のメタクリレート樹脂、ジイソシアネート、多価アルコールおよびアクリル酸のヒドロキシアルキルエステルから合成される多官能性のウレタンアクリレート樹脂、多価アルコールおよびメタクリル酸のヒドロキシメタクリルエステル等から合成される多官能性のウレタンメタクリレート樹脂等があげられる。さらに、アクリレート系の官能基を有するポリエーテル樹脂、ポリエステル樹脂、エポキシ樹脂、アルキド樹脂、スピロアセタール樹脂、ポリブタジエン樹脂、ポリチオールポリエン樹脂等も必要に応じて好適に使用することができる。また、メラミン系樹脂、ウレタン系樹脂、アルキド系樹脂、シリコーン系樹脂等も好ましく用いられる。

前記光重合開始剤としては、例えば、２，２−ジメトキシ−２−フェニルアセトフェノン、アセトフェノン、ベンゾフェノン、キサントン、３−メチルアセトフェノン、４−クロロベンゾフェノン、４，４’−ジメトキシベンゾフェノン、ベンゾインプロピルエーテル、ベンジルジメチルケタール、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラメチル−４，４’−ジアミノベンゾフェノン、１−（４−イソプロピルフェニル）−２−ヒドロキシ−２−メチルプロパン−１−オン等があげられ、その他、チオキサントン系化合物等が使用できる。

前記樹脂は、一種類を単独で用いてもよいし、二種類以上を混合して用いてもよい。また、前記樹脂として、市販の紫外線硬化型樹脂等を用いることも可能である。

前記防眩層は、その表面構造を凹凸構造にして防眩性を付与するために、微粒子を含有していることも好ましい。前記微粒子としては、例えば、無機微粒子と有機微粒子とがある。前記無機微粒子は、特に制限されず、例えば、酸化ケイ素微粒子、酸化チタン微粒子、酸化アルミニウム微粒子、酸化亜鉛微粒子、酸化錫微粒子、炭酸カルシウム微粒子、硫酸バリウム微粒子、タルク微粒子、カオリン微粒子、硫酸カルシウム微粒子等があげられる。また、有機微粒子は、特に制限されず、例えば、ポリメタクリル酸メチルアクリレート樹脂粉末（ＰＭＭＡ微粒子）、シリコーン樹脂粉末、ポリスチレン樹脂粉末、ポリカーボネート樹脂粉末、アクリルスチレン樹脂粉末、ベンゾグアナミン樹脂粉末、メラミン樹脂粉末、ポリオレフィン樹脂粉末、ポリエステル樹脂粉末、ポリアミド樹脂粉末、ポリイミド樹脂粉末、ポリフッ化エチレン樹脂粉末等があげられる。これらの無機微粒子および有機微粒子は、一種類を単独で使用してもよいし、二種類以上を併用してもよい。

前記微粒子の重量平均粒径は、前記防眩層の膜厚の３０〜７５％の範囲であることが好ましく、より好ましくは３０〜５０％の範囲である。前記微粒子の重量平均粒径が３０％以上であれば、前記防眩層表面に十分な凹凸形状を形成でき、十分な防眩機能を付与することができる。一方、前記微粒子の重量平均粒径が７５％以下であれば、表面の凹凸差を適切な大きさとすることができ、見栄えをよくすることができ、また反射光の散乱を適切なものとすることができる。

前記微粒子の形状は特に制限されず、例えば、ビーズ状の略球形であってもよく、粉末等の不定形のものであってもよい。前記微粒子の重量平均粒径は、例えば、１〜３０μｍの範囲であり、好ましくは２〜２０μｍの範囲である。前記微粒子としては、略球形のものが好ましく、より好ましくは、アスペクト比が１．５以下の略球形の微粒子である。

前記微粒子の配合割合は、特に制限されず、適宜設定できる。前記微粒子の配合割合は、前記樹脂成分全体１００重量部に対し、例えば、２〜７０重量部の範囲であり、好ましくは４〜５０重量部の範囲であり、より好ましくは１５〜４０重量部の範囲である。

前記微粒子と前記防眩層形成材料との界面に生じる光散乱や干渉縞を防止する等の観点から、前記微粒子と前記防眩層形成材料との屈折率差を小さくすることが好ましい。前記微粒子と前記防眩層形成材料の屈折率の差は、０．０５未満であることが好ましい。

前記防眩層形成材料は、例えば、重量平均粒径が５０ｎｍ未満である超微粒子を含有することによって、前記防眩層の屈折率を調整することが可能である。前記透明プラスチックフィルム基材と前記防眩層界面に生じる干渉光を防止する点等から、前記透明プラスチックフィルム基材と前記防眩層との屈折率差は小さいことが好ましい。前記干渉光によって、防眩フィルムに入光した外光の反射光が虹色の色相を呈する現象が発生する。最近、オフィス等では、明瞭性に優れた三波長蛍光灯が多用されている。前記三波長蛍光灯の下では、前記干渉光が顕著に現れる。これらの点等から、前記防眩層形成材料の調製にあたっては、前記屈折率差が小さくなるように、前記超微粒子の成分や配合量を調整することが好ましい。

前記透明プラスチックフィルム基材と前記防眩層との屈折率差は、０．０４以内にあることが好ましく、より好ましくは、０．０２以内である。具体的には、例えば、前記透明プラスチックフィルム基材として、ＰＥＴフィルム（屈折率：約１．６４）を用いる場合、前記超微粒子として酸化チタンを用い、これを前記防眩層形成材料の樹脂成分全体に対し、３０〜４０重量％程度配合させることで、前記屈折率差を０．０２以下に制御することができ、干渉縞の発生を抑制することができる。また、例えば、前記透明プラスチックフィルム基材として、ＴＡＣフィルム（屈折率：約１．４８）を用いる場合、前記超微粒子として酸化ケイ素（シリカ）を用い、これを前記防眩層形成材料の成分全体に対し、３５〜４５重量％程度配合させることで、前記屈折率差を０．０２以下に制御することができ、干渉縞の発生を抑制することができる。

前記防眩層の厚みは、１〜５０μｍの範囲であることが好ましく、さらに好ましくは２〜２５μｍの範囲である。前記厚みが前記所定の範囲であれば、所望の凹凸形状を形成することができ、かつ、前記防眩層の透明性や機械的強度も確保できる。また、前記厚みが前記所定の範囲より大きいときは、カールが大きく塗工時のライン走行性が低下するという問題があり、さらに防眩性の低下の問題もある。また、前記厚みが前記所定の範囲より小さい場合は、液晶表示装置に装着した際に、画素中に存在する輝度のバラツキがより強調されて目に見える故障(ギラツキ故障)を引き起こし、鮮明性が低下するという問題が生じやすい。前記防眩層は、単層であっても二層以上が積層された複数層構造であってもよい。

本発明の光拡散フィルムの製造方法において、前記反射ホログラム形成防止層の表面に、反射防止処理がされた反射ホログラム形成防止層を用いることが好ましい。反射防止処理がされることで、前記反射ホログラム形成防止層と空気との界面におけるレーザ光の反射をより抑制することができる。光拡散フィルムの製造において、反射防止処理がされた反射ホログラム形成防止層を用い、得られた光拡散フィルムにおいて前記反射ホログラム形成防止層を防眩層としてそのまま使用した場合、前記光拡散フィルムは、防眩効果とともに外光の表面反射防止効果も有することになり、前記光拡散フィルムを使用した画像表示装置等の視認性を向上させることができ、好ましい。

反射防止処理は、前記感光性樹脂層と前記反射ホログラム形成防止層との界面においてなされていてもよい。前記反射防止処理により、レーザ光照射時の前記感光性樹脂層と前記反射ホログラム形成防止層との界面における反射を抑制することができ、好ましい。

前記反射ホログラム形成防止層としては、ヘイズ値が所定範囲にあり光拡散効果を有する層も用いることができる。ヘイズ値が所定範囲にあり光拡散効果を有する層は、ヘイズ値が５〜９０％の範囲にあることが好ましく、より好ましくは１０〜８０％の範囲である。前記ヘイズ値とは、ＪＩＳ Ｋ７１３６（２０００年版）に準じたヘイズ値（曇度）である。ヘイズ値が前記範囲であることにより、前記反射ホログラム形成防止層中で光拡散が起こり、前記入射レーザ光の鏡面反射は抑制されて、反射ホログラムは形成されにくくなる。ヘイズ値が上記範囲にある層は、前記積層体の感光性樹脂側に別途設けられた前記凹凸を有する層であってもよく、その場合、前記凹凸を有する層は、例えば、微粒子を含有するなどして、内部ヘイズを有していてもよい。

また、本発明により得られる光拡散フィルムにおいては、表面に反射防止処理がされていることが好ましい。前記光拡散フィルムは、前記反射ホログラム形成防止層を防眩層として有するものであってもよいが、前記本発明の製造方法においてレーザ光照射を行い、光拡散フィルムが形成された後に反射ホログラム形成防止層を剥離したものであってもよい。前記反射ホログラム形成防止層を剥離した形態の場合、前記反射防止処理は、反射ホログラム形成防止層を剥離した感光性樹脂層表面に行う。あるいは、あらかじめ感光性樹脂層表面に反射防止処理を行っておいたものに、反射ホログラム形成防止層を積層してもよい。

前記反射防止処理として、反射防止層を形成することも好ましく、前記反射ホログラム形成防止層または前記感光性樹脂層の上に、反射防止層を配置してもよい。前記反射防止層は、屈折率が、１．２５〜１．４５の範囲にあることが好ましい。

本発明において、前記反射防止層は、厚みおよび屈折率を厳密に制御した光学薄膜若しくは前記光学薄膜を二層以上積層したものであってもよい。前記反射防止層は、光の干渉効果を利用して入射光と反射光の逆転した位相を互いに打ち消し合わせることで反射防止機能を発現する。反射ホログラムの形成をより効果的に抑制するためには、拡散フィルムの製造に使用するレーザ光の波長領域での反射率を最小にするように反射防止層を設計することが好ましい。拡散フィルムの使用時の外光に対する反射防止機能を発現させるためには、可視光線の波長領域は、例えば、３８０〜７８０ｎｍであり、特に視感度が高い波長領域は４５０〜６５０ｎｍの範囲であり、その中心波長である５５０ｎｍの反射率を最小にするように反射防止層を設計することが好ましい。

光の干渉効果に基づく前記反射防止層の設計において、その干渉効果を向上させる手段としては、例えば、前記反射防止層と前記反射ホログラム形成防止層との屈折率差を大きくする方法がある。一般的に、二ないし五層の光学薄層（厚みおよび屈折率を厳密に制御した薄膜）を積層した構造の多層反射防止層では、屈折率の異なる成分を所定の厚さだけ複数層形成することで、反射防止層の光学設計の自由度が上がり、より反射防止効果を向上させることができ、分光反射特性も可視光領域で均一（フラット）にすることが可能になる。前記光学薄膜において、高い厚み精度が要求されるため、一般的に、各層の形成は、ドライ方式である真空蒸着、スパッタリング、ＣＶＤ等で実施される。

多層反射防止層としては、屈折率の高い酸化チタン層（屈折率：約１．８）の上に屈折率の低い酸化ケイ素層（屈折率：約１．４５）を積層した二層構造のものも好ましく、より好ましくは、酸化チタン層の上に酸化ケイ素層を積層し、この酸化ケイ素層の上に酸化チタン層を積層し、この酸化チタン層の上に酸化ケイ素層を積層した四層構造のものである。これらの二層反射防止層若しくは四層反射防止層を形成することにより、可視光線の波長領域（例えば、３８０〜７８０ｎｍの範囲）の反射を均一に低減することが可能である。

また、反射ホログラム形成防止層の上または感光性樹脂層の上に単層の光学薄膜（反射防止層）を形成することによっても反射防止効果を発現させることが可能である。一般的に単層反射防止層の形成には、例えば、ウェット方式であるファンテンコート、ダイコート、スピンコート、スプレーコート、グラビアコート、ロールコート、バーコート等の塗工法が採用される。

単層反射防止層の形成材料は、例えば、紫外線硬化型アクリル樹脂等の樹脂系材料、樹脂中にコロイダルシリカ等の無機微粒子を分散させたハイブリッド系材料、テトラエトキシシラン、チタンテトラエトキシド等の金属アルコキシドを用いたゾル−ゲル系材料等があげられる。また、前記形成材料において、表面の防汚染性付与のためにフッ素基を含有するものが好ましい。前記形成材料において、耐擦傷性等の理由から、無機成分含有量が多い形成材料が好ましく、より好ましくは前記ゾル−ゲル系材料である。前記ゾル−ゲル系材料は、部分縮合して用いることができる。

反射防止層としては、エチレングリコール換算数平均分子量５００〜１００００の範囲のシロキサンオリゴマーと、ポリスチレン換算数平均分子量５０００以上であって、フルオロアルキル構造およびポリシロキサン構造を有するフッ素化合物とを含有する材料（特開２００４−１６７８２７号公報に記載の材料）から形成されたものが、耐擦傷性と低反射が両立できること等により好ましい。

反射防止層には、膜強度を向上させるために、無機ゾルを含有させてもよい。前記無機ゾルとしては、特に制限されず、例えば、シリカ、アルミナ、フッ化マグネシウム等の無機ゾルがあげられ、この中で、シリカゾルが好ましい。前記無機ゾルの配合割合は、例えば、前記反射防止層形成材料の全固形分１００重量部に対し１０〜８０重量部の範囲である。前記無機ゾル中の無機微粒子の粒径は、２〜５０ｎｍの範囲が好ましく、５〜３０ｎｍの範囲がより好ましい。

前記反射防止層の形成材料には、中空で球状の酸化ケイ素超微粒子が含まれていることが好ましい。前記酸化ケイ素超微粒子は、平均粒子径が５〜３００ｎｍ程度であることが好ましく、１０〜２００ｎｍの範囲がより好ましい。前記酸化ケイ素超微粒子は、細孔を有する外殻の内部に空洞が形成されている中空球状であり、その空洞内に前記酸化ケイ素超微粒子の調製時の溶媒および気体の少なくとも一方を包含したものである。また、前記酸化ケイ素超微粒子の前記空洞を形成するための前駆体物質が前記空洞内に残存していることが好ましい。前記外殻の厚さは、１〜５０ｎｍ程度の範囲であり、かつ前記酸化ケイ素超微粒子の平均粒子径の１／５０〜１／５程度の範囲であることが好ましい。前記外殻は、複数の被覆層から形成されていることが好ましい。また、前記酸化ケイ素超微粒子において、前記細孔が閉塞され、前記空洞が前記外殻により密封されていることが好ましい。これは、前記反射防止層中において、前記酸化ケイ素超微粒子の多孔質または空洞が維持されており、前記反射防止層の屈折率をより低減させることが可能なためである。このような中空で球状の酸化ケイ素超微粒子の製造方法としては、例えば、特開２００１−２３３６１１号公報に開示されたシリカ系微粒子の製造方法が好適に採用される。

反射防止層は、紫外線硬化、熱硬化等、前記反射防止層の形成材料に応じた適切な方法により形成することができる。反射防止層を形成する際に乾燥および硬化する場合の温度は、特に制限されず、例えば、６０〜１５０℃の範囲であり、好ましくは、７０〜１３０℃の範囲であり、前記乾燥および硬化の時間は、例えば、１〜３０分の範囲であり、生産性を考えた場合には、１〜１０分の範囲が好ましい。また、前記乾燥および硬化後、さらに加熱処理を行うことによっても、反射防止層を得ることができる。前記加熱処理の温度は、特に制限されず、例えば、４０〜１３０℃の範囲であり、好ましくは５０〜１００℃の範囲であり、前記加熱処理時間は、特に制限されず、例えば、１分〜１００時間、耐擦傷性向上の観点からは、１０時間以上行うことがより好ましい。前記加熱処理は、ホットプレート、オーブン、ベルト炉等を用いた方法により実施できる。

反射防止層を有する光拡散フィルムを画像表示装置に装着する場合、前記反射防止層が最外層になる頻度が高いため、外部環境からの汚染を受けやすい。反射防止層は、単なる透明板等に比べて汚染が目立ちやすく、例えば、指紋、手垢、汗や整髪料等の汚染物の付着によって表面反射率が変化したり、付着物が白く浮き出て見えて表示内容が不鮮明になる場合がある。汚染物の付着防止および付着した汚染物の除去容易性の向上のために、フッ素基含有のシラン系化合物若しくはフッ素基含有の有機化合物等から形成される汚染防止層を前記反射防止層上に積層することが好ましい。

つぎに、前記光拡散フィルムを積層した偏光板について説明する。前記光拡散フィルムを、接着剤や粘着剤などを用いて偏光子または偏光板と積層することによって、本発明の機能を有した偏光板を得ることができる。前記光拡散フィルムは、前記拡散フィルム原版を剥離したものを偏光子に積層して、偏光板とすることができる。このような構成であると、前記光拡散フィルムが偏光子の保護層として使用できるので、トリアセチルセルロール（ＴＡＣ）等からなる保護層を不要とし偏光板の構造を単純化できるので、偏光板若しくはＬＣＤの製造工程数を減少させ、生産効率の向上が図れる。また、このような構成であれば、偏光板を、より薄層化することができる。

前記偏光子としては、特に制限されず、各種のものを使用できる。前記偏光子としては、例えば、ポリビニルアルコール系フィルム、部分ホルマール化ポリビニルアルコール系フィルム、エチレン・酢酸ビニル共重合体系部分ケン化フィルムなどの親水性高分子フィルムに、ヨウ素や二色性染料等の二色性物質を吸着させて一軸延伸したもの、ポリビニルアルコールの脱水処理物やポリ塩化ビニルの脱塩酸処理物等ポリエン系配向フィルム等があげられる。これらの中でもポリビニルアルコール系フィルムとヨウ素などの二色性物質からなる偏光子が、偏光二色比が高く、好ましい。前記偏光子の厚みは特に制限されないが、例えば、５〜８０μｍ程度である。

ポリビニルアルコール系フィルムをヨウ素で染色し一軸延伸した偏光子は、例えば、ポリビニルアルコール系フィルムをヨウ素の水溶液に浸漬することによって染色し、元長の３〜７倍に延伸することで作製することができる。前記ヨウ素の水溶液は、必要に応じて、ホウ酸や硫酸亜鉛、塩化亜鉛等を含んでいてもよい。また、別途、ホウ酸や硫酸亜鉛、塩化亜鉛等を含む水溶液に、ポリビニルアルコール系フィルムを浸漬してもよい。また、必要に応じて、染色の前に、ポリビニルアルコール系フィルムを水に浸漬して水洗してもよい。ポリビニルアルコール系フィルムを水洗することで、ポリビニルアルコール系フィルム表面の汚れやブロッキング防止剤を洗浄することができ、その他に、ポリビニルアルコール系フィルムを膨潤させることで染色のムラなどの不均一を防止するという効果もある。延伸は、ヨウ素で染色した後に行ってもよいし、染色しながら延伸してもよいし、また延伸してからヨウ素で染色してもよい。ホウ酸やヨウ化カリウムなどの水溶液中や水浴中でも延伸することができる。

前記偏光子の片面には、前記光拡散フィルムとは異なる保護層を設けてもよい。前記保護層としては、透明保護フィルムを用いることができる。透明保護フィルムとしては、透明性、機械的強度、熱安定性、水分遮蔽性、位相差値の安定性などに優れるものが好ましい。前記透明保護フィルムを形成する材料としては、例えば、前記透明プラスチックフィルム基材と同様のものがあげられる。

また、透明保護フィルムとしては、特開２００１−３４３５２９号公報（ＷＯ０１／３７００７）に記載の高分子フィルムがあげられる。前記公報に記載の高分子フィルムは、例えば、（Ａ）側鎖に置換イミド基および非置換イミド基の少なくとも一方のイミド基を有する熱可塑性樹脂と、（Ｂ）側鎖に置換フェニル基および非置換フェニル基の少なくとも一方のフェニル基ならびにニトリル基を有する熱可塑性樹脂を含有する樹脂組成物から形成された高分子フィルムがあげられる。前記樹脂組成物から形成された高分子フィルムとしては、例えば、イソブチレンとＮ−メチルマレイミドからなる交互共重合体とアクリロニトリル−スチレン共重合体とを含有する樹脂組成物から形成された高分子フィルムがあげられる。前記高分子フィルムは、前記樹脂組成物を、フィルム状に押出成型することにより製造できる。前記高分子フィルムは、位相差が小さく、光弾性係数が小さいため、偏光板等の保護フィルムに適用した場合には、歪みによるムラなどの不具合を解消することができ、また透湿度が小さいため、加湿耐久性に優れる。

前記透明保護フィルムは、偏光特性や耐久性などの点から、トリアセチルセルロース等のセルロース系樹脂製のフィルムおよびノルボルネン系樹脂製のフィルムが好ましい。前記透明保護フィルムの市販品としては、例えば、商品名「フジタック」（富士フイルム社製）、商品名「ゼオノア」（日本ゼオン社製）、商品名「アートン」（ＪＳＲ社製）などがあげられる。

前記透明保護フィルムの厚みは、特に制限されないが、強度、取扱性等の作業性、薄層性等の点より、例えば、１〜５００μｍの範囲である。前記の範囲であれば、偏光子を機械的に保護し、高温高湿下に曝されても偏光子が収縮せず、安定した光学特性を保つことができる。前記透明保護フィルムの厚みは、好ましくは、５〜２００μｍの範囲であり、より好ましくは、１０〜１５０μｍの範囲である。

前記光拡散フィルムを積層した偏光板の構成は、特に制限されないが、例えば、前記光拡散フィルムの上に、透明保護フィルム、前記偏光子および前記透明保護フィルムを、この順番で積層した構成でもよいし、前記光拡散フィルム上に、前記偏光子、前記透明保護フィルムを、この順番で積層した構成でもよい。

本発明により得られる液晶表示装置は、前記光拡散フィルムを用いる以外は、従来の液晶表示装置と同様の構成である。すなわち、例えば、液晶セル、偏光板等の光学部材、および必要に応じ照明システム（バックライト等）等の各構成部品を適宜に組み立てて駆動回路を組み込むこと等により製造できる。

前記光拡散フィルムを使用した液晶表示装置は、広視野角が要求される任意の適切な用途に使用される。その用途は、例えば、パソコンモニター、ノートパソコン、コピー機等のＯＡ機器、携帯電話、時計、デジタルカメラ、携帯情報端末（ＰＤＡ）、携帯ゲーム機等の携帯機器、ビデオカメラ、テレビ、電子レンジ等の家庭用電気機器、バックモニター、カーナビゲーションシステム用モニター、カーオーディオ等の車載用機器、商業店舗用インフォメーション用モニター等の展示機器、監視用モニター等の警備機器、介護用モニター、医療用モニター等の介護・医療機器等である。

つぎに、本発明の実施例について比較例と併せて説明する。なお、本発明は、下記の実施例および比較例によってなんら限定ないし制限されない。また、各実施例および各比較例における各種特性および物性の測定および評価は、下記の方法により実施した。

（感光性樹脂層、光拡散フィルムの厚さ）
デジタルマイクロメーター（アンリツ製（株）、商品名「Ｋ−３５１Ｃ型」）を用い、基材に挟まれた状態の光拡散フィルムの全体厚さを測定し、前記全体厚さから、基材の厚さを差し引くことにより、光拡散フィルムの厚さを算出した。

（露光装置）
本実施例において光拡散フィルムの作製に用いた露光装置の概略図を図６に示す。Ｎｄ：ＹＶＯ_４レーザ６１（５３２ｎｍ）（コヒーレント社製Ｖｅｒｄｉ−Ｖ８）、ガリレオ式ビームエキスパンダー６２、６２’（シグマ光機（株）製、３倍（出射レンズ径φ２０ｍｍ）および１０５倍（出射レンズ径φ１００ｍｍ））を、防振台６６（シグマ光機（株）製、ＨＯＡ−２０１０−１５０ＬＡ）に設置して、ビーム光を拡大した。拡大したレーザ光は、５０×５０ｍｍサイズの窓６３を通すことで、中心部の光強度がほぼ均一の領域だけが出射できるように設置した。レーザ光は、前記各ビームエキスパンダー６２を通過した後に、全面が平行光となるようにレンズ調整を行った。レーザ光の平行度は、コリメーションチェッカー（シグマ光機（株）製、ＳＰＶ−２５）を用いて確認した。レーザ光の光強度は、バリアブルアッテネータ６４（シグマ光機（株）製）を使用することで減光し、パワーメーター（Ｇｅｎｔｅｃ社製、ＰＨ１００−Ｓｉ）およびモニター（Ｇｅｎｔｅｃ社製、ＳＯＬＯ）を用いて、所定の値に調整した。なお、面内の露光均一性は、前記パワーメーターにφ１ｍｍのアパーチャを取り付けて、５０×５０ｍｍ面内均等に２５点を測定し、誤差が１５％以内であることを確認した。さらに、サンプルホルダー６５はレーザ光に対して、角度をつけて設置した。

（表面粗さ測定）
ＪＩＳ Ｂ０６０１（１９９４年度版）に従って、平均凹凸間距離Ｓｍ（ｍｍ）および算術平均表面粗さＲａ（μｍ）を測定した。具体的には、反射ホログラム形成防止層の凹凸が形成されていない面に、ガラス板（ＭＡＴＳＵＮＡＭＩ社製、ＭＩＣＲＯ ＳＬＩＤＥ ＧＬＡＳＳ、品番Ｓ、厚み１．３ｍｍ、４５×５０ｍｍ）を粘着剤で貼り合わせ、試料を作製した。先端部（ダイヤモンド）の曲率半径Ｒ＝２μｍの測定針を有する触針式表面粗さ測定器（（株）小阪研究所製、高精度微細形状測定器、商品名「サーフコーダＥＴ４０００」）を用い、走査速度０．１ｍｍ／秒、カットオフ値０．８ｍｍ、測定長４ｍｍの条件で、前記試料の表面形状を一定方向に測定し、平均凹凸間距離Ｓｍ（ｍｍ）および算術平均表面粗さＲａを求めた。なお、前記高精度微細形状測定器は、前記各測定値を自動算出する。

（ヘイズ値）
反射ホログラム形成防止層のへイズ値の測定方法は、ＪＩＳ Ｋ７１３６（２０００年版）のヘイズ（曇度）に準じ、ヘイズメーター（（株）村上色彩技術研究所製、商品名「ＨＭ１５０」）を用いて測定した。

（色付き）
各実施例および比較例で得られた光拡散フィルムの拡散フィルム原版を剥離した側を、粘着剤（日東電工（株）製、Ｎｏ．７、厚さ２３μｍ）を介して、黒色アクリル板（日東樹脂工業（株）製、商品名「クラレックス」、厚さ１．０ｍｍ）に貼り付け、測定サンプルを作製した。前記測定サンプルの色付きを目視により観察し、下記の判定基準で評価した。反射ホログラムが形成されると、黒色アクリル板が青色〜緑色に色付いて見える。
判定基準
ＡＡ：色付きがない。
Ａ ：色付きが少しあるが、ほとんどわからない。
Ｂ ：色付きがあり、確認できる。
Ｃ ：濃い色付きがある。

（反射率およびＬ^＊ａ^＊ｂ^＊色差）
各実施例および比較例のうち、レーザ光照射角度を８°として作製した光拡散フィルムの反射率およびＬ^＊ａ^＊ｂ^＊色差（ΔＥ^＊ａｂ）を下記のとおり測定した。
前記色付き評価で作製した測定サンプルのうち、レーザ光照射角度を８°として作製した光拡散フィルムについて、作製時のレーザ光入射方向と測定時の入射光の方向とが略一致するように、８度入射拡散反射測定用治具付き分光光度計（（株）日立製作所製、「Ｕ−４１００」）にセットし、反射スペクトルおよびＬ^＊ａ^＊ｂ^＊色差（ΔＥ^＊ａｂ）を測定した。なお、リファレンスとして、白色板（（株）日立製作所製、硫酸バリウム）を用いた。得られたスペクトルデータのピークトップの値を読み取り、反射率データとした。また、ΔＥ^＊ａｂは、参考例で得られたフィルムの測定値を基準として計算した。

［実施例１］
（試験片の作製）
感光性樹脂として日本ペイント（株）製フォトポリマー「ＮＰＮ−００５」を、反射ホログラム形成防止層として光拡散フィルム（日東電工（株）製、商品名「ＡＧ３０Ｇ」、厚さ８５μｍ）を、それぞれ準備した。アプリケーター（テスター産業（株）製アプリケーター）を使用して、前記感光性樹脂を前記反射ホログラム形成防止層に塗布した。これを、加熱装置（エスペック（株）製、ＳＰＨ−２０１）で９０℃、５分間の条件で乾燥し、前記反射ホログラム形成防止層上に厚さ２０μｍの塗布フィルム（１００×１５０ｍｍ）を形成した。さらに、前記反射ホログラム形成防止層の前記塗布フィルム面に、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム（東レ（株）製、品番Ｓ２７Ｗ、厚さ７５μｍ）を、粘着剤（日東電工（株）製、Ｎｏ．７、厚さ２３μｍ）を介して、ラミネートした。そして、光拡散フィルム原版として光拡散フィルム（Ｌｕｍｉｎｉｔ社製、商品名「ＬＳＤ２０ＰＥ５」、半値幅２０°）を、粘着剤（日東電工（株）製、Ｎｏ．７、厚さ２３μｍ）を介して、前記ＰＥＴフィルム表面に貼り付け、これを試験片とした。以上の作業は、（株）浅沼商会製「セーフライトガラス」Ｎｏ．３を装着した白熱灯（２０Ｗ）を使用した環境下で行い、作製した試験片は、アルミホイルで包装し、露光がされないようにした。

（光拡散フィルムの作製）
前記試験片の光拡散フィルム原版を貼り付けた面に、前記露光装置を用い、光強度２．０ｍＷ／ｃｍ^２、積算光量２７ｍＪ／ｃｍ^２、照射角度８°にて光照射を行った。その後、前記光拡散フィルム原版、前記反射ホログラム形成防止層および前記ＰＥＴフィルムを試験片から剥がし、加熱装置（エスペック（株）製、ＳＰＨ−２０１）に置いたガラス板上で１００℃、１０分間加熱した。ついで、加熱した前記試験片の全面に、紫外線照射装置（ウシオ電機（株）製、ＵＶＣ−３２１ＡＭ１（高圧水銀灯））で４．０Ｊ／ｃｍ^２紫外線照射して、本実施例の光拡散フィルムを得た。なお、紫外線照射を行うまでの作業は、（株）浅沼商会製「セーフライトガラス」Ｎｏ．３を装着した白熱灯（２０Ｗ）を使用した環境下で行い、加熱時にはアルミホイルで包装し、露光がされないようにした。

［実施例２］
前記反射ホログラム形成防止層として光拡散フィルム（日東電工（株）製、商品名「ＡＧＳ１」、厚さ８６μｍ）を用いた以外は、実施例１と同様な条件にて、本実施例に係る光拡散フィルムを作製した。

［実施例３］
前記反射ホログラム形成防止層として光拡散フィルム（日東電工（株）製、商品名「ＡＧＳ２Ｂ」、厚さ８８μｍ）を用いた以外は、実施例１と同様な条件にて、本実施例に係る光拡散フィルムを作製した。

［実施例４］
前記反射ホログラム形成防止層として光拡散フィルム（日東電工（株）製、商品名「ＡＧ１５０」、厚さ８５μｍ）を用いた以外は、実施例１と同様な条件にて、本実施例に係る光拡散フィルムを作製した。

［実施例５］
前記反射ホログラム形成防止層として光拡散フィルム（日東電工（株）製、商品名「ＡＧ２００」、厚さ１０５μｍ）を用いた以外は、実施例１と同様な条件にて、本実施例に係る光拡散フィルムを作製した。

［実施例６］
前記反射ホログラム形成防止層として光拡散フィルム（日東電工（株）製、商品名「ＡＲＣ１５０Ｔ」、厚さ８５μｍ）を用いた以外は、実施例１と同様な条件にて、本実施例に係る光拡散フィルムを作製した。

［実施例７］
前記反射ホログラム形成防止層として光拡散フィルム（日東電工（株）製、商品名「ＡＲＣ２７０」、厚さ１０５μｍ）を用いた以外は、実施例１と同様な条件にて、本実施例に係る光拡散フィルムを作製した。

［実施例８］
前記照射角度を１５°とした以外は、実施例４と同様な条件にて、本実施例に係る光拡散フィルムを作製した。

［実施例９］
前記照射角度を３０°とした以外は、実施例４と同様な条件にて、本実施例に係る光拡散フィルムを作製した。

［実施例１０］
前記照射角度を４５°とした以外は、実施例４と同様な条件にて、本実施例に係る光拡散フィルムを作製した。

［参考例１］
前記反射ホログラム形成防止層として黒色のテープ（日東電工（株）製黒ビニールテープ、商品名「ＳＰＶＡＷ３０３」、厚さ１１３μｍ）を用い、前記照射角度を３０°とした以外は、実施例１と同様な条件にて、本参考例に係る光拡散フィルムを作製した。

［比較例１］
前記反射ホログラム形成防止層の代わりに、ＰＥＴフィルム（東レ（株）製、品番Ｓ２７Ｗ、厚さ７５μｍ）を用いた以外は、実施例１と同様な条件にて、本比較例に係る光拡散フィルムを作製した。

［比較例２］
前記照射角度を１５°とした以外は、比較例１と同様な条件にて、本比較例に係る光拡散フィルムを作製した。

［比較例３］
前記照射角度を３０°とした以外は、比較例１と同様な条件にて、本比較例に係る光拡散フィルムを作製した。

［比較例４］
前記照射角度を４５°とした以外は、比較例１と同様な条件にて、本比較例に係る光拡散フィルムを作製した。

［参考例２］
感光性樹脂として日本ペイント（株）製フォトポリマー「ＮＰＮ−００５」を準備した。アプリケーター（テスター産業（株）製アプリケーター）を使用して、前記フォトポリマーを光拡散フィルム（日東電工（株）製、商品名「ＡＧ３０Ｇ」、厚さ８５μｍ）に塗布した。これを、加熱装置（エスペック（株）製、ＳＰＨ−２０１）で９０℃、５分間の条件で乾燥し、前記光拡散フィルム上に厚さ２０μｍの塗布フィルム（１００×１５０ｍｍ）を得た。さらに、前記光拡散フィルムの前記塗布フィルム面に、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム（東レ（株）製、品番Ｓ２７Ｗ、厚さ７５μｍ）を、粘着剤（日東電工（株）製、Ｎｏ．７、厚さ２３μｍ）を介して、ラミネートしたものを試験片とした。以上の作業は、（株）浅沼商会製「セーフライトガラス」Ｎｏ．３を装着した白熱灯（２０Ｗ）を使用した環境下で行い、作製した試験片は、アルミホイルで包装し、露光がされないようにした。その後、前記試験片から前記光拡散フィルムを剥がし、加熱装置（エスペック（株）製、ＳＰＨ−２０１）に置いたガラス板上で１００℃、１０分間加熱した。ついで、加熱した前記試験片の全面に、紫外線照射装置（ウシオ電機（株）製、ＵＶＣ−３２１ＡＭ１（高圧水銀灯））で４．０Ｊ／ｃｍ^２紫外線照射して、本参考例のフィルムを得た。なお、紫外線照射を行うまでの作業は、（株）浅沼商会製「セーフライトガラス」Ｎｏ．３を装着した白熱灯（２０Ｗ）を使用した環境下で行い、加熱時にはアルミホイルで包装し、露光がされないようにした。

実施例で用いた反射ホログラム形成防止層の物性、ならびに、実施例、参考例および比較例で得られた光拡散フィルムについて評価を行った結果を表１に示す。

前記表１に示すとおり、実施例の光拡散フィルムを備えた測定サンプルは、目視観察において黒色アクリル板が青色〜緑色に色付いて見える現象が起こりにくくなっていることがわかる。反射ホログラムが形成されると、入射光が反射ホログラムにより反射するが、反射ホログラムは回折格子であるため、反射率に波長依存性が生じることで、色付いて見える原因となる。実施例においては、色付きが少なく、反射ホログラムの形成が防止されているといえる。また、反射率およびΔＥ^＊ａｂを測定したサンプルについて、実施例の測定サンプルは、比較例の測定サンプルに比べて反射率は抑えられ、ΔＥ^＊ａｂの値も小さい。これは、実施例の測定サンプルにおいては、反射光の波長依存性が小さいことを意味するものであり、反射ホログラムの形成が抑えられていることを示している。

本発明により得られる光拡散フィルムは、液晶表示装置に好適に使用される。その用途は、例えば、パソコンモニター、ノートパソコン、コピー機等のＯＡ機器、携帯電話、時計、デジタルカメラ、携帯情報端末（ＰＤＡ）、携帯ゲーム機等の携帯機器、ビデオカメラ、テレビ、電子レンジ等の家庭用電気機器、バックモニター、カーナビゲーションシステム用モニター、カーオーディオ等の車載用機器、商業店舗用インフォメーション用モニター等の展示機器、監視用モニター等の警備機器、介護用モニター、医療用モニター等の介護・医療機器等である。また、本発明の光拡散フィルムの製造方法によると、上記の利用可能性を有する光拡散フィルムを、簡易に連続プロセスで製造することができる。すなわち、前記光拡散フィルムは、大画面の上記表示装置にも好適に使用される。

図１は、本発明の光拡散フィルムの製造方法を示す概念図である。 図２は、従来技術における光拡散フィルムの製造方法を示す概念図である。 図３は、本発明の光拡散フィルムの製造方法を示す他の概念図である。 図４は、透過ホログラム構造体の模式図である。 図５は、反射ホログラム構造体の模式図である。 図６は、本実施例において光拡散フィルムの作製に用いた露光装置の概略図である。

符号の説明

１１ 反射ホログラム形成防止層
１２ 感光性樹脂層
１３ 光拡散フィルム原版
１４ ０次光
１５ 拡散光（１次光）
１６ 透明フィルム
１７ 裏面拡散反射光
２１ 光透過性基材
２６ 裏面鏡面反射光
４０ 透過ホログラム構造体
４１ 低屈折率樹脂層
４２ 高屈折率樹脂層
５０ 反射ホログラム構造体
６１ Ｎｄ：ＹＶＯ_４レーザ
６２、６２’ ガリレオ式ビームエキスパンダー
６３ 窓
６４ バリアブルアッテネータ
６５ サンプルホルダー
６６ 防振台
６７ シャッター

Claims (4)

1. 光拡散フィルムの製造方法であって、光拡散フィルム原版および少なくとも二種類の屈折率の異なる材料からなる感光性樹脂を少なくとも準備する工程、前記光拡散フィルム原版と前記感光性樹脂とを積層して積層体を形成する工程、コリメートしたレーザ光を前記光拡散フィルム原版側から前記積層体に照射する工程を含み、
   前記照射工程において、前記積層体の前記光拡散フィルム原版側とは反対の側に、照射されたレーザ光の反射光により前記感光性樹脂に反射ホログラムが形成されることを防止する反射ホログラム形成防止層を設けた状態で前記レーザ光を照射し、
   前記反射ホログラム形成防止層は、表面に凹凸を有する層であり、
   前記凹凸形状は、Ｓｍ（ｍｍ）が０．００１〜１の範囲にあり、かつ、Ｒａ（μｍ）が０．０１〜１０の範囲にある
   ことを特徴とする光拡散フィルムの製造方法。
2. 光拡散フィルムの製造方法であって、前記反射ホログラム形成防止層の表面に、反射防止処理がされた反射ホログラム形成防止層を用いる、請求項１記載の光拡散フィルムの製造方法。
3. 光拡散フィルムの製造方法であって、前記照射工程において、前記レーザ光の照射を、前記積層体表面の法線に対して所定の角度から行う、請求項１または２記載の光拡散フィルムの製造方法。
4. 光拡散フィルムの製造方法であって、前記光拡散フィルム原版として、表面ホログラム、体積ホログラム、回折格子、表面凹凸フィルム、粒子を含有した光拡散フィルムおよび粒子を含有した表面凹凸フィルムからなる群から選択される少なくとも一つを用いる、請求項１から３のいずれか一項に記載の光拡散フィルムの製造方法。

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