JP4863648B2

JP4863648B2 - Ｍｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末の製造方法およびこの粉末を用いて複合軟磁性材を製造する方法

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Publication number: JP4863648B2
Application number: JP2005156561A
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Inventors: 宗明渡辺; 亮治中山
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Filing date: 2005-05-30
Publication date: 2012-01-25
Anticipated expiration: 2025-05-30
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Description

この発明は、Ｍｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末の製造方法およびこの方法で作製したＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を用いて複合軟磁性材を製造する方法に関するものであり、この複合軟磁性材は、例えば、磁心、電動機コア、発電機コア、ソレノイドコア、イグニッションコア、リアクトル、トランス、チョークコイルコアまたは磁気センサーコアなど各種電磁気回路部品の素材として使用される。
さらに、この発明は、Ｍｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を製造するための原料粉末の関するものである。

磁心、電動機コア、発電機コア、ソレノイドコア、イグニッションコア、リアクトル、トランス、チョークコイルコアまたは磁気センサーコアなど各種電磁気回路部品に使用される軟磁性材は、鉄損が小さいことが要求されるため、電気抵抗が高く、保磁力が小さいことが要求されることは一般に知られていることである。さらに、近年、電磁気回路の小型化、高応答化が求められているところから、磁束密度がより高いことも重要視されている。
かかる軟磁性材からなる磁芯材の一例として軟磁性金属板の表面にＭｇＯからなる絶縁層を塗布し積層した積層鋼板が知られている（特許文献１参照）。しかし、この積層鋼板は磁束密度および電気抵抗が共に良好であるものの、複雑な形状の電磁部品の作製が困難である。複雑な形状の電磁部品を作製するには軟磁性金属粉末の表面に化学メッキや塗布などの湿式法によりＭｇＯ絶縁被膜を被覆することにより複合軟磁性金属粉末を作製し、この複合軟磁性金属粉末をプレス成形し焼成して作製する方法、または軟磁性金属粉末をＭｇフェライト粉末とともに混合しプレス成形し焼成することによりＭｇＯを絶縁層とする焼成複合軟磁性材を製造する方法などが考えられる。

そして、前記金属軟磁性磁粉末としては、鉄粉末、絶縁処理鉄粉末、Ｆｅ−Ａｌ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｎｉ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｃｒ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｃｏ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｃｏ−Ｖ系鉄基軟磁性合金粉末またはＦｅ−Ｐ系鉄基軟磁性合金粉末などが一般に知られている。
特開昭６３−２２６０１１号公報

前記軟磁性金属粉末にＭｇＯ絶縁被膜を化学メッキや塗布などの湿式法により複合軟磁性金属粉末を作製する方法は高コストでかつ量産が難しいことからこの方法で作製した複合軟磁性金属粉末は高価であり、この高価な複合軟磁性金属粉末を使用して作製した複合軟磁性材は高価なものとなると言う欠点がある。また、この方法により作製された複合軟磁性金属粉末はＭｇＯ絶縁被膜が軟磁性金属粉末よりも安定であるために、ＭｇＯ絶縁被膜と軟磁性金属粉末表面との間に拡散反応が起り難く、そのために形成されたＭｇＯ絶縁被膜と軟磁性金属粉末表面との間の密着性が不足し、この湿式法で作製した複合軟磁性金属粉末をプレス成形すると、プレス成形時にＭｇＯ絶縁被膜が破れるなどして十分な絶縁効果が発揮できず、この湿式法で作製した複合軟磁性金属粉末を使用して作製した複合軟磁性材は十分な高抵抗が得られないという欠点があった。
一方、軟磁性金属粉末に絶縁性のあるＭｇフェライト粉末を添加し混合しプレスし焼成する方法は、製造コストが安いために安価な複合軟磁性材を提供することができるが、この方法であられた複合軟磁性材はＭｇＯが金属軟磁性粒の三粒界点に集中した組織を有するようになり、ＭｇＯが粒界に均一に分散することが少ないために、得られた複合軟磁性材の比抵抗は低いという欠点があった。

そこで、本発明者らは、かかる課題を解決すべく研究を行った結果、
（イ）酸化処理した軟磁性金属粉末を原料粉末とし、この原料粉末にＭｇ粉末を添加し混合して得られた混合粉末を温度：１５０〜１１００℃、圧力：１×１０^−１２〜１×１０^−１ＭＰａの不活性ガス雰囲気または真空雰囲気中で加熱し、さらに必要に応じて酸化雰囲気中、温度：５０〜４００℃で加熱すると、軟磁性金属粉末表面にＭｇを含む酸化絶縁被膜を有するＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末が得られ、このＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末は、従来のＭｇフェライト膜を形成したＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末に比べて密着性が格段に優れたものとなり、このＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末をプレス成形して圧粉体を作製しても絶縁被膜が破壊し剥離することが少なく、また、このＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末の圧粉体を温度：４００〜１３００℃で焼成して得られた複合軟磁性材は粒界にＭｇ含有酸化膜が均一に分散し、三粒界点にＭｇ含有酸化膜が集中して分散することのない組織をが得られる、
（ロ）酸化処理した軟磁性金属粉末を原料粉末とし、この原料粉末にＭｇ粉末を添加し混合して得られた混合粉末を温度：１５０〜１１００℃、圧力：１×１０^−１２〜１×１０^−１ＭＰａの不活性ガス雰囲気または真空雰囲気中で加熱するには、前記混合粉末を転動させながら加熱することが好ましい、
（ハ）前記前記軟磁性金属粉末としては、通常知られている鉄粉末、絶縁処理鉄粉末、Ｆｅ−Ａｌ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｎｉ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｃｒ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｃｏ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｃｏ−Ｖ系鉄基軟磁性合金粉末またはＦｅ−Ｐ系鉄基軟磁性合金粉末を使用することができる、などの研究結果が得られたのである。

この発明は、かかる研究結果に基づいてなされたものであって、
（１）酸化処理した軟磁性金属粉末を原料粉末とし、この原料粉末にＭｇ粉末：０．０５〜２質量％を添加し混合して得られた混合粉末を、温度：１５０〜１１００℃、圧力：１×１０^−１２〜１×１０^−１ＭＰａの不活性ガス雰囲気または真空雰囲気中で加熱し、軟磁性金属粉末の表面にＭｇ含有酸化膜を形成するＭｇ含有酸化膜被覆複合軟磁性粉末の製造方法、
（２）酸化処理した軟磁性金属粉末を原料粉末とし、この原料粉末にＭｇ粉末：０．０５〜２質量％を添加し混合して得られた混合粉末を、温度：１５０〜１１００℃、圧力：１×１０^−１２〜１×１０^−１ＭＰａの不活性ガス雰囲気または真空雰囲気中で転動させながら加熱し、軟磁性金属粉末の表面にＭｇ含有酸化膜を形成するＭｇ含有酸化膜被覆複合軟磁性粉末の製造方法、
（３）前記（１）または（２）記載の軟磁性金属粉末の酸化処理は、酸化雰囲気中、温度：５０〜５００℃で加熱処理するＭｇ含有酸化膜被覆複合軟磁性粉末の製造方法、
（４）前記軟磁性金属粉末は、鉄粉末、絶縁処理鉄粉末、Ｆｅ−Ａｌ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｎｉ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｃｒ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｃｏ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｃｏ−Ｖ系鉄基軟磁性合金粉末またはＦｅ−Ｐ系鉄基軟磁性合金粉末である前記（１）、（２）または（３）記載のＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末の製造方法、
（５）前記（１）、（２）、（３）または（４）記載の方法で製造したＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を、さらに酸化雰囲気中、温度：５０〜４００℃で加熱するＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末の製造方法、に特徴を有するものである。

前記（１）（２）（３）（４）または（５）記載のＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末の製造方法で使用する原料粉末は、酸化処理した軟磁性金属粉末が使用され、この発明は、この酸化処理した軟磁性金属粉末をＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末製造用として使用するものである。したがって、この発明は、
（６）前記（１）（２）（３）（４）または（５）記載のＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末の製造方法で製造され、酸化処理された軟磁性金属粉末の表面にＭｇを含む酸化膜が形成されたＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末、
（７）前記軟磁性金属粉末は、鉄粉末、絶縁処理鉄粉末、Ｆｅ−Ａｌ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｎｉ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｃｒ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｃｏ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｃｏ−Ｖ系鉄基軟磁性合金粉末またはＦｅ−Ｐ系鉄基軟磁性合金粉末である前記（６）記載のＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末、に特徴を有するものである。

前記（１）、（２）、（３）、（４）または（５）記載の方法で製造したＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を使用して通常の方法により比抵抗および機械的強度に優れた複合軟磁性材を製造することができる。したがって、この発明は、
（８）前記（１）、（２）、（３）、（４）または（５）記載の方法で製造したＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末をプレス成形後、温度：４００〜１３００℃で焼成する比抵抗および機械的強度に優れた複合軟磁性材の製造方法、
（９）前記（１）、（２）、（３）、（４）または（５）記載の方法で製造したＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末に、有機絶縁材料、無機絶縁材料、または有機絶縁材料と無機絶縁材料の混合材料を混合したのち圧粉成形し、５００〜１０００℃で焼成する比抵抗および機械的強度に優れた複合軟磁性材の製造方法、に特徴を有するものである。

この発明のＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末の製造方法において、酸化処理した軟磁性金属粉末にＭｇ粉末を添加し混合して混合粉末を作製するには、酸化処理した軟磁性金属粉末にＭｇ粉末を０．０５〜２質量％添加して混合粉末を作製することが好ましい。酸化処理した軟磁性金属粉末に対するＭｇ粉末の添加量が０．０５質量未満では形成されるＭｇ被膜の量が不十分であり、したがって、十分な厚さのＭｇ含有酸化膜が得られないからであり、一方、２質量％を越えて添加すると、Ｍｇ被膜の厚さが厚くなり過ぎてＭｇ含有酸化膜の厚さが厚くなりすぎ、このＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を焼成して得られた複合軟磁性材の磁束密度が低下するようになるので好ましくいないからである。
軟磁性金属粉末の酸化処理は、Ｍｇの被覆性を向上させる効果があり、酸化雰囲気中、温度：５０〜５００℃または蒸留水または純水中、温度：５０〜１００℃に保持することにより行う。この場合、いずれも５０℃未満では効率的でなく、一方、酸化雰囲気中で５００℃を越えて保持すると焼成が起るために好ましくないからである。酸化雰囲気は乾燥した酸化雰囲気であることが一層好ましい。
軟磁性金属粉末を酸化処理する際の時間に対する温度変化を示すパーン図を図１に例示する。通常は図１（ａ）に示されるパターンのように酸化雰囲気中で加熱することにより酸化処理が行われるが、図１（ｂ）に示されるように低い温度に昇温し保持したのち、高い温度に昇温し保持するパターンで行われても良く、また図１（ｃ）に示されるように高い温度に昇温し保持したのち、低い温度に降温し保持するパターンで行われても良く、図１（ｄ）に示されるパターンのように昇温と降温を伴い、実質的に保持がないパターンで行われても良い。また、蒸留水または純水中においては、図１（ａ）〜（ｄ）の温度を上限１００℃、下限５０℃として同様のパターンで行うことができる。この発明のＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末の製造方法において軟磁性金属粉末を酸化処理する際の時間に対する温度変化を示すパーンは図１に限定されるものではなく、５０〜５００℃の範囲内において自由に変えることができる。

酸化処理した軟磁性金属粉末にＭｇ粉末を添加し混合して得られた混合粉末を温度：１５０〜１１００℃、圧力：１×１０^−１２〜１×１０^−１ＭＰａの不活性ガス雰囲気または真空雰囲気中で加熱または転動しながら加熱する。ここで加熱雰囲気を圧力：１×１０^−１２〜１×１０^−１ＭＰａの不活性ガス雰囲気または真空雰囲気としたのは圧力：１×１０^−１２〜１×１０^−１ＭＰａの不活性ガス雰囲気であって高真空と言える雰囲気を含むからである。
また、加熱温度を１５０〜１１００℃にした理由は、温度：１５０℃未満では圧力を１×１０^−１２ＭＰａ未満にする必要があり、工業的に困難でありまた効果的でなく、一方、温度：１１００℃を越えるとＭｇのロスが多いために好ましくなく、さらに圧力が１×１０^−１ＭＰａを越えると、Ｍｇ被膜の被覆効率が低下し、また形成されるＭｇ被膜の厚さが不均一となるので好ましくないことによるものである。軟磁性金属粉末とＭｇ粉末の混合粉末の加熱温度の一層好ましい範囲は３００〜９００℃であり、雰囲気圧力の一層好ましいは範囲は１×１０^−１０〜１×１０^−２ＭＰａである。
酸化処理した軟磁性金属粉末を加熱または転動しながら加熱する際の時間に対する温度変化を示すパーン図を図２に例示する。通常は図２（ａ）のパターンのように一定温度に保持する加熱することにより行われるが、図２（ｂ）に示されるように変化させても良く、また図２（ｃ）のパターンのように低い温度に昇温し保持したのち、高い温度に昇温し保持するパターンで行われても良く、また図１（ｄ）に示されるように高い温度に昇温し保持したのち、低い温度に降温し保持するパターンで行われても良い。さらに図１（ｅ）に示されるパターンのように図１（ａ）のパターンを複数回繰り返しても良い。さらに、図１（ｆ）に示されるパターンのように高温に保持したのち途中で低温に保持し、再び高温に保持するパターンであっても良い。
この発明のＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末の製造方法において、酸化処理した軟磁性金属粉末を加熱または転動しながら加熱する際の時間に対する温度変化を示すパーンは図２に限定されるものではなく、１５０〜１１００℃の範囲内において自由に変えることができる。

かかる条件で酸化処理された軟磁性金属粉末とＭｇ粉末の混合粉末を転動しながら加熱すると、軟磁性金属粉末の表面にＭｇを含む酸化膜が形成されてＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末が形成されるが、Ｍｇの酸化が不十分である場合がある。このような事態を避けるために、転動して得られた前記Ｍｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を酸化雰囲気中、温度：５０〜４００℃で加熱処理することが一層好ましく、その温度は５０℃以上が好ましいが、４００℃を越えて加熱すると焼結が始まるので好ましくない。したがって、その温度は５０〜４００℃に定めた。

この発明のＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末の製造方法において使用する原料粉末としての軟磁性金属粉末は、従来から一般に知られている鉄粉末、絶縁処理鉄粉末、Ｆｅ−Ａｌ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｎｉ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｃｒ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｃｏ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｃｏ−Ｖ系鉄基軟磁性合金粉末またはＦｅ−Ｐ系鉄基軟磁性合金粉末であり、一層具体的には、
鉄粉末は純鉄粉末であり、
絶縁処理鉄粉末は、リン酸塩被覆鉄粉末、またはシリカのゾルゲル溶液（シリケート）もしくはアルミナのゾルゲル溶液などの湿式溶液を添加し混合して鉄粉末表面に被覆したのち乾燥して焼成した酸化ケイ素もしくは酸化アルミニウム被覆鉄粉末であり、
Ｆｅ−Ａｌ系鉄基軟磁性合金粉末はＡｌ：０．１〜２０を含有し、残部がＦｅおよび不可避不純物からなるＦｅ−Ａｌ系鉄基軟磁性合金粉末（例えば、Ｆｅ−１５％Ａｌからなる組成を有するアルパーム粉末）であり、
Ｆｅ−Ｎｉ系鉄基軟磁性合金粉末はＮｉ：３５〜８５％を含有し、必要に応じてＭｏ：５％以下、Ｃｕ：５％以下、Ｃｒ：２％以下、Ｍｎ：０．５％以下の内の１種または２種以上を含有し、残部がＦｅおよび不可避不純物からなるニッケル基軟磁性合金粉末（例えば、Ｆｅ−４９％Ｎｉ粉末）であり、
Ｆｅ−Ｃｒ系鉄基軟磁性合金粉末はＣｒ：１〜２０％を含有し、必要に応じてＡｌ：５％以下、Ｎｉ：５％以下の内の１種または２種を含有し、残部がＦｅおよび不可避不純物からなるＦｅ−Ｃｒ系鉄基軟磁性合金粉末であり、
Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性合金粉末は、Ｓｉ：０．１〜１０％を含有し、残部がＦｅおよび不可避不純物からなるＦｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性合金粉末であり、
Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ系鉄基軟磁性合金粉末は、Ｓｉ：０．１〜１０％、Ａｌ：０．１〜２０％を含有し、残部がＦｅおよび不可避不純物からなるＦｅ−Ｓｉ−Ａｌ系鉄基軟磁性合金粉末でり、
Ｆｅ−Ｃｏ−Ｖ系鉄基軟磁性合金粉末は、Ｃｏ：０．１〜５２％、Ｖ：０．１〜３％を含有し、残部がＦｅおよび不可避不純物からなるＦｅ−Ｃｏ−Ｖ系鉄基軟磁性合金粉末であり、
Ｆｅ−Ｃｏ系鉄基軟磁性合金粉末は、Ｃｏ：０．１〜５２％を含有し、残部がＦｅおよび不可避不純物からなるＦｅ−Ｃｏ系鉄基軟磁性合金粉末であり、
Ｆｅ−Ｐ系鉄基軟磁性合金粉末は、Ｐ：０．５〜１％を含有し、残部がＦｅおよび不可避不純物からなるＦｅ−Ｐ系鉄基軟磁性合金粉末（以上、％は質量％を示す）であることが好ましい。

そして、これら軟磁性金属粉末は平均粒径：５〜５００μｍの範囲内にある軟磁性金属粉末を使用することが好ましい。その理由は、平均粒径が５μｍより小さすぎると、粉末の圧縮性が低下し、軟磁性金属粉末の体積割合が低くなるために磁束密度の値が低下するので好ましくなく、一方、平均粒径が５００μｍより大きすぎると、軟磁性金属粉末内部の渦電流が増大して高周波における透磁率が低下することによるものである。

この発明の方法で作製したＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を使用して複合軟磁性材の製造するには、この発明の方法で作製したＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を通常の方法で圧粉成形し焼結することにより作製することができるが、平均粒径：０．５μｍ以下の酸化ケイ素，酸化アルミニウムのうち１種または２種を０．０５〜１質量％含有し、残部をこの発明の方法で作製したＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末からなるように配合し混合して混合粉末を作製し、この混合粉末を通常の方法で圧粉成形し、焼結することにより作製することができる。
この発明の方法により作製されたＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末は、その表面にＭｇ含有酸化膜が形成され、このＭｇ含有酸化膜は酸化ケイ素や酸化アルミニウムと反応して複合酸化物が形成され、軟磁性粉末の粒界に高抵抗を有する複合酸化物が介在した高比抵抗を有する複合軟磁性材が得られるとともに酸化ケイ素や酸化アルミニウムを介して焼結されるために機械的強度の優れた複合軟磁性材を製造することができる。この場合、酸化ケイ素や酸化アルミニウムが主体となって焼結されるところから保磁力を小さく保つことができ、したがって、ヒステリシス損の少ない複合軟磁性材を製造することができる、前記焼成は、不活性ガス雰囲気または酸化性ガス雰囲気中、温度：４００〜１３００℃で行われることが好ましい。
また、この発明のＭｇ含有酸化膜被覆鉄粉末にシリカのゾルゲル（シリケート）溶液やアルミナのゾルゲル溶液などの湿式溶液を添加し混合したのち乾燥し、この乾燥した混合物を圧縮成形後、不活性ガス雰囲気または酸化性ガス雰囲気中、温度：４００〜１３００℃で焼成することにより複合軟磁性材を製造することができる。

さらに、この発明の方法により作製したＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末に有機絶縁材料や無機絶縁材料、あるいは有機絶縁材料と無機絶縁材料との混合材料を混合して比抵抗および強度のさらに向上した複合軟磁性材を作製することができる。この場合、有機絶縁材料では、エポキシ樹脂やフッ素樹脂、フェノール樹脂、ウレタン樹脂、シリコーン樹脂、ポリエステル樹脂、フェノキシ樹脂、ユリア樹脂、イソシアネート樹脂、アクリル樹脂、ポリイミド樹脂、ＰＰＳ樹脂等を用いることができる。また無機絶縁材料では、リン酸鉄などのリン酸塩、各種ガラス状絶縁物、珪酸ソーダを主成分とする水ガラス、絶縁性酸化物、等を用いることができる。
また、この発明の方法により作製したＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末に、酸化硼素、酸化バナジウム、酸化ビスマス、酸化アンチモンおよび酸化モリブデンの内の１種または２種以上をＢ_２Ｏ_３、Ｖ_２Ｏ_５、Ｂｉ_２Ｏ_３、Ｓｂ_２Ｏ_３、ＭｏＯ_３換算で０．０５〜１質量％を配合し混合したのち圧粉成形し、得られた圧粉成形体を温度：５００〜１０００℃で燒結することにより複合軟磁性材を作製することができる。このようにして作製した複合軟磁性材は、酸化硼素、酸化バナジウム、酸化ビスマス、酸化アンチモンおよび酸化モリブデンの内の１種または２種以上をＢ_２Ｏ_３、Ｖ_２Ｏ_５、Ｂｉ_２Ｏ_３、Ｓｂ_２Ｏ_３、ＭｏＯ_３換算で０．０５〜１質量％を含有し、残部がこの発明の方法により作製したＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末からなる組成を有する。この場合、この発明の方法により作製したＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末の表面に形成されているＭｇ含有酸化膜と、酸化硼素、酸化バナジウム、酸化ビスマス、酸化アンチモンおよび酸化モリブデンの内の１種または２種以上とが反応した皮膜が形成される。
また、この複合軟磁性材は、酸化硼素のゾル溶液または粉末、酸化バナジウムのゾル溶液または粉末、酸化ビスマスのゾル溶液または粉末、酸化アンチモンのゾル溶液または粉末および酸化モリブデンのゾル溶液または粉末の内の１種または２種以上をＢ_２Ｏ_３、Ｖ_２Ｏ_５、Ｂｉ_２Ｏ_３、Ｓｂ_２Ｏ_３、ＭｏＯ_３換算で０．０５〜１質量％、残部が前記この発明のＭｇ含有酸化膜被覆鉄粉末からなる組成となるように配合し、混合し、得られた混合酸化物を圧粉し、成形したのち、温度：５００〜１０００℃で燒結することにより得ることができる。

この発明のＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を用いて作製した複合軟磁性材は高密度、高強度、高比抵抗および高磁束密度を有し、この複合軟磁性材は，高磁束密度で高周波低鉄損の特徴を有する事からこの特徴を生かした各種電磁気回路部品の材料として使用できる。

この発明の方法で作製したＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を用いた高抵抗を有する複合軟磁性材は、高磁束密度で高周波低鉄損の特徴を有する事からこの特徴を生かした各種電磁気回路部品の材料として使用できる。前記電磁気回路部品は、例えば、磁心、電動機コア、発電機コア、ソレノイドコア、イグニッションコア、リアクトル、トランス、チョークコイルコアまたは磁気センサコアなどがある。そして、これら電磁気回路部品を組み込んだ電気機器には，電動機，発電機，ソレノイド，インジェクタ，電磁駆動弁，インバータ，コンバータ，変圧器，継電器，磁気センサシステム等があり，電気機器の高効率高性能化や小型軽量化を行うことができる．
前述のように、この発明の方法で作製したＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を使用して複合軟磁性材を製造すると、比抵抗および機械的強度の優れた複合軟磁性材を低コストで得ることができ、電気・電子産業上優れた効果をもたらすものである。

軟磁性金属粉末のとして、いずれも平均粒径：７０μｍを有する、
純鉄粉末（以下、この純鉄粉末を軟磁性粉末Ａという）、
Ａｌ：１０質量％、残部：ＦｅからなるアトマイズＦｅ−Ａｌ系鉄基軟磁性合金粉末（以下、このＦｅ−Ａｌ系鉄基軟磁性合金粉末を軟磁性粉末Ｂという）、
Ｎｉ：４９質量％、残部：ＦｅからなるアトマイズＦｅ−Ｎｉ系鉄基軟磁性合金粉末（以下、このＦｅ−Ｎｉ系鉄基軟磁性合金粉末を軟磁性粉末Ｃという）、
Ｃｒ：１０質量％、残部：ＦｅからなるアトマイズＦｅ−Ｃｒ系鉄基軟磁性合金粉末（以下、このＦｅ−Ｃｒ系鉄基軟磁性合金粉末を軟磁性粉末Ｄという）、
Ｓｉ：３質量％、残部：ＦｅからなるアトマイズＦｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性合金粉末（以下、このアトマイズＦｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性合金粉末を軟磁性粉末Ｅという）、
Ｓｉ：３質量％、Ａｌ：３質量を含有し、残部：ＦｅからなるアトマイズＦｅ−Ｓｉ−Ａｌ系鉄基軟磁性合金粉末（以下、このＦｅ−Ｓｉ−Ａｌ系鉄基軟磁性合金粉末を軟磁性粉末Ｆという）、
Ｃｏ：３０％、Ｖ：２％を含有し、残部がＦｅおよび不可避不純物からなるＦｅ−Ｃｏ−Ｖ系鉄基軟磁性合金粉末（以下、このＦｅ−Ｃｏ−Ｖ系鉄基軟磁性合金粉末を軟磁性粉末Ｇという）、
Ｐ：０．６％を含有し、残部がＦｅおよび不可避不純物からなるＦｅ−Ｐ系鉄基軟磁性合金粉末（以下、このＦｅ−Ｐ系鉄基軟磁性合金粉末を軟磁性粉末Ｈという）、
絶縁処理鉄粉末として、市販のリン酸塩被覆鉄粉末（以下、このリン酸塩被覆鉄粉末を軟磁性粉末Ｉという）、
Ｃｏ：３０％を含有し、残部がＦｅおよび不可避不純物からなるＦｅ−Ｃｏ系鉄基軟磁性合金粉末（以下、このＦｅ−Ｃｏ系鉄基軟磁性合金粉末を軟磁性粉末Ｊという）を用意した。
さらに、平均粒径：３０μｍのＭｇ粉末および平均粒径：３μｍのＭｇフェライト粉末を用意した。

実施例１
表１に示される条件の酸化処理を施した軟磁性粉末Ａ（純鉄粉末）に対して、Ｍｇ粉末を表１に示される配合割合となるように配合し、この配合粉末をアルゴンガスまたは真空雰囲気中、表１に示される圧力および温度に保持しながら転動することによりＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を作製した。
得られたＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を金型に入れ、プレス成形して縦：５５ｍｍ、横：１０ｍｍ、厚さ：５ｍｍの寸法を有する板状圧粉体および外径：３５ｍｍ、内径：２５ｍｍ、高さ：５ｍｍの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、表１に示される温度で３０分保持の焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、本発明法１〜７および比較法１〜３を実施した。この本発明法１〜７および比較法１〜３で得られた板状焼成体からなる複合軟磁性材の相対密度、比抵抗および抗折力を測定してその結果を表１に示し、さらにリング状焼成体からなる複合軟磁性材に巻き線を施し、ＢＨトレーサで磁束密度を測定し、それらの結果を表１に示した。

従来例１
実施例で用意した軟磁性粉末Ａに対してＭｇフェライト粉末を表１に示される配合割合となるように配合し、この配合粉末を大気中で転動しながら撹拌し、混合粉末を作製した。得られた混合粉末を金型に入れ、プレス成形して縦：５５ｍｍ、横：１０ｍｍ、厚さ：５ｍｍの寸法を有する板状圧粉体および外径：３５ｍｍ、内径：２５ｍｍ、高さ：５ｍｍの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、表１に示される温度で３０分保持の焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、従来法１を実施した。この従来法１で得られた板状焼成体からなる複合軟磁性材の相対密度、比抵抗および抗折力を測定してその結果を表１に示し、さらにリング状焼成体からなる複合軟磁性材に巻き線を施し、ＢＨトレーサで磁束密度を測定し、それらの結果を表１に示した。

表１に示される結果から、本発明法１〜７で作製した複合軟磁性材は従来法１で作製した複合軟磁性材と比べて、抗折強度、磁束密度および比抵抗が共に優れていることが分かる。しかし、比較法１〜３で作製した複合軟磁性材は相対密度、磁束密度の特性が劣るので好ましくないことが分かる。

実施例２
表２に示される条件の酸化処理を施した軟磁性粉末Ｂ（Ｆｅ−Ａｌ系鉄基軟磁性合金粉末）に対して、Ｍｇ粉末を表２に示される配合割合となるように配合し、この配合粉末をアルゴンガスまたは真空雰囲気中、表２に示される圧力および温度に保持しながら転動することによりＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を作製した。

得られたＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を金型に入れ、プレス成形して縦：５５ｍｍ、横：１０ｍｍ、厚さ：５ｍｍの寸法を有する板状圧粉体および外径：３５ｍｍ、内径：２５ｍｍ、高さ：５ｍｍの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、表２に示される温度で３０分保持の焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、本発明法８〜１４および比較法４〜６を実施した。この本発明法８〜１４および比較法４〜６で得られた板状焼成体からなる複合軟磁性材の相対密度、比抵抗および抗折力を測定してその結果を表２に示し、さらにリング状焼成体からなる複合軟磁性材に巻き線を施し、ＢＨトレーサで磁束密度を測定し、それらの結果を表２に示した。

従来例２
実施例で用意した軟磁性粉末Ｂに対してＭｇフェライト粉末を表２に示される配合割合となるように配合し、この配合粉末を大気中で転動しながら撹拌し、混合粉末を作製した。得られた混合粉末を金型に入れ、プレス成形して縦：５５ｍｍ、横：１０ｍｍ、厚さ：５ｍｍの寸法を有する板状圧粉体および外径：３５ｍｍ、内径：２５ｍｍ、高さ：５ｍｍの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、表２に示される温度で３０分保持の焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、従来法２を実施した。この従来法２で得られた板状焼成体からなる複合軟磁性材の相対密度、比抵抗および抗折力を測定してその結果を表２に示し、さらにリング状焼成体からなる複合軟磁性材に巻き線を施し、ＢＨトレーサで磁束密度を測定し、それらの結果を表２に示した。

表２に示される結果から、本発明法８〜１４で作製した複合軟磁性材は従来法２で作製した複合軟磁性材と比べて、抗折強度、磁束密度および比抵抗が共に優れていることが分かる。しかし、比較法４〜６で作製した複合軟磁性材は相対密度、磁束密度の特性が劣るので好ましくないことが分かる。

実施例３
表３に示される条件の酸化処理を施した軟磁性粉末Ｃ（Ｆｅ−Ｎｉ系鉄基軟磁性合金粉末）に対して、Ｍｇ粉末を表３に示される配合割合となるように配合し、この配合粉末をアルゴンガスまたは真空雰囲気中、表３に示される圧力および温度に保持しながら転動することによりＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を作製した。

得られたＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を金型に入れ、プレス成形して縦：５５ｍｍ、横：１０ｍｍ、厚さ：５ｍｍの寸法を有する板状圧粉体および外径：３５ｍｍ、内径：２５ｍｍ、高さ：５ｍｍの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、表３に示される温度で３０分保持の焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、本発明法１５〜２１および比較法７〜９を実施した。この本発明法１５〜２１および比較法７〜９で得られた板状焼成体からなる複合軟磁性材の相対密度、比抵抗および抗折力を測定してその結果を表３に示し、さらにリング状焼成体からなる複合軟磁性材に巻き線を施し、ＢＨトレーサで磁束密度を測定し、それらの結果を表３に示した。

従来例３
実施例で用意した軟磁性粉末Ｃに対してＭｇフェライト粉末を表３に示される配合割合となるように配合し、この配合粉末を大気中で転動しながら撹拌し、混合粉末を作製した。得られた混合粉末を金型に入れ、プレス成形して縦：５５ｍｍ、横：１０ｍｍ、厚さ：５ｍｍの寸法を有する板状圧粉体および外径：３５ｍｍ、内径：２５ｍｍ、高さ：５ｍｍの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、表３に示される温度で３０分保持の焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、従来法３を実施した。この従来法３で得られた板状焼成体からなる複合軟磁性材の相対密度、比抵抗および抗折力を測定してその結果を表３に示し、さらにリング状焼成体からなる複合軟磁性材に巻き線を施し、ＢＨトレーサで磁束密度を測定し、それらの結果を表３に示した。

表３に示される結果から、本発明法１５〜２１で作製した複合軟磁性材は従来法３で作製した複合軟磁性材と比べて、抗折強度、磁束密度および比抵抗が共に優れていることが分かる。しかし、比較法７〜９で作製した複合軟磁性材は相対密度、磁束密度の特性が劣るので好ましくないことが分かる。

実施例４
表４に示される条件の酸化処理を施した軟磁性粉末Ｄ（Ｆｅ−Ｃｒ系鉄基軟磁性合金粉末）に対して、Ｍｇ粉末を表４に示される配合割合となるように配合し、この配合粉末をアルゴンガスまたは真空雰囲気中、表４に示される圧力および温度に保持しながら転動することによりＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を作製した。

得られたＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を金型に入れ、プレス成形して縦：５５ｍｍ、横：１０ｍｍ、厚さ：５ｍｍの寸法を有する板状圧粉体および外径：３５ｍｍ、内径：２５ｍｍ、高さ：５ｍｍの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、表４に示される温度で３０分保持の焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、本発明法２２〜２８および比較法１０〜１２を実施した。この本発明法２２〜２８および比較法１０〜１２で得られた板状焼成体からなる複合軟磁性材の相対密度、比抵抗および抗折力を測定してその結果を表４に示し、さらにリング状焼成体からなる複合軟磁性材に巻き線を施し、ＢＨトレーサで磁束密度を測定し、それらの結果を表４に示した。

従来例４
実施例で用意した軟磁性粉末Ｄに対してＭｇフェライト粉末を表４に示される配合割合となるように配合し、この配合粉末を大気中で転動しながら撹拌し、混合粉末を作製した。得られた混合粉末を金型に入れ、プレス成形して縦：５５ｍｍ、横：１０ｍｍ、厚さ：５ｍｍの寸法を有する板状圧粉体および外径：３５ｍｍ、内径：２５ｍｍ、高さ：５ｍｍの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、表４に示される温度で３０分保持の焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、従来法４を実施した。この従来法４で得られた板状焼成体からなる複合軟磁性材の相対密度、比抵抗および抗折力を測定してその結果を表４に示し、さらにリング状焼成体からなる複合軟磁性材に巻き線を施し、ＢＨトレーサで磁束密度を測定し、それらの結果を表４に示した。

表４に示される結果から、本発明法２２〜２８で作製した複合軟磁性材は従来法４で作製した複合軟磁性材と比べて、抗折強度、磁束密度および比抵抗が共に優れていることが分かる。しかし、比較法１０〜１２で作製した複合軟磁性材は相対密度、磁束密度の特性が劣るので好ましくないことが分かる。

実施例５
表５に示される条件で酸化処理した軟磁性粉末Ｅ（Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性合金粉末）に対して、Ｍｇ粉末を表５に示される配合割合となるように配合し、この配合粉末をアルゴンガスまたは真空雰囲気中、表５に示される圧力および温度に保持しながら転動することによりＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を作製した。

得られたＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を金型に入れ、プレス成形して縦：５５ｍｍ、横：１０ｍｍ、厚さ：５ｍｍの寸法を有する板状圧粉体および外径：３５ｍｍ、内径：２５ｍｍ、高さ：５ｍｍの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、表５に示される温度で３０分保持の焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、本発明法２９〜３５および比較法１３〜１５を実施した。この本発明法２９〜３５および比較法１３〜１５で得られた板状焼成体からなる複合軟磁性材の相対密度、比抵抗および抗折力を測定してその結果を表５に示し、さらにリング状焼成体からなる複合軟磁性材に巻き線を施し、ＢＨトレーサで磁束密度を測定し、それらの結果を表５に示した。

従来例５
実施例で用意した軟磁性粉末Ｅに対してＭｇフェライト粉末を表５に示される配合割合となるように配合し、この配合粉末を大気中で転動しながら撹拌し、混合粉末を作製した。得られた混合粉末を金型に入れ、プレス成形して縦：５５ｍｍ、横：１０ｍｍ、厚さ：５ｍｍの寸法を有する板状圧粉体および外径：３５ｍｍ、内径：２５ｍｍ、高さ：５ｍｍの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、表５に示される温度で３０分保持の焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、従来法５を実施した。この従来法５で得られた板状焼成体からなる複合軟磁性材の相対密度、比抵抗および抗折力を測定してその結果を表５に示し、さらにリング状焼成体からなる複合軟磁性材に巻き線を施し、ＢＨトレーサで磁束密度を測定し、それらの結果を表５に示した。

表５に示される結果から、本発明法２９〜３５で作製した複合軟磁性材は従来法５で作製した複合軟磁性材と比べて、抗折強度、磁束密度および比抵抗が共に優れていることが分かる。しかし、比較法１３〜１５で作製した複合軟磁性材は相対密度、磁束密度の特性が劣るので好ましくないことが分かる。

実施例６
表６に示される条件の酸化処理を施した軟磁性粉末Ｆ（Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ系鉄基軟磁性合金粉末）に対して、Ｍｇ粉末を表６に示される配合割合となるように配合し、この配合粉末をアルゴンガスまたは真空雰囲気中、表６に示される圧力および温度に保持しながら転動することによりＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を作製した。
得られたＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を金型に入れ、プレス成形して縦：５５ｍｍ、横：１０ｍｍ、厚さ：５ｍｍの寸法を有する板状圧粉体および外径：３５ｍｍ、内径：２５ｍｍ、高さ：５ｍｍの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、表６に示される温度で３０分保持の焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、本発明法３６〜４２および比較法１６〜１８を実施した。この本発明法３６〜４２および比較法１６〜１８で得られた板状焼成体からなる複合軟磁性材の相対密度、比抵抗および抗折力を測定してその結果を表６に示し、さらにリング状焼成体からなる複合軟磁性材に巻き線を施し、ＢＨトレーサで磁束密度を測定し、それらの結果を表６に示した。

従来例６
実施例で用意した軟磁性粉末Ｆに対してＭｇフェライト粉末を表６に示される配合割合となるように配合し、この配合粉末を大気中で転動しながら撹拌し、混合粉末を作製した。得られた混合粉末を金型に入れ、プレス成形して縦：５５ｍｍ、横：１０ｍｍ、厚さ：５ｍｍの寸法を有する板状圧粉体および外径：３５ｍｍ、内径：２５ｍｍ、高さ：５ｍｍの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、表６に示される温度で３０分保持の焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、従来法６を実施した。この従来法６で得られた板状焼成体からなる複合軟磁性材の相対密度、比抵抗および抗折力を測定してその結果を表６に示し、さらにリング状焼成体からなる複合軟磁性材に巻き線を施し、ＢＨトレーサで磁束密度を測定し、それらの結果を表６に示した。

表６に示される結果から、本発明法３６〜４２で作製した複合軟磁性材は従来法６で作製した複合軟磁性材と比べて、抗折強度、磁束密度および比抵抗が共に優れていることが分かる。しかし、比較法１６〜１８で作製した複合軟磁性材は相対密度、磁束密度の特性が劣るので好ましくないことが分かる。

実施例７
表７に示される条件の酸化処理を施した軟磁性粉末Ｇ（Ｆｅ−Ｃｏ−Ｖ系鉄基軟磁性合金粉末）に対して、Ｍｇ粉末を表７に示される配合割合となるように配合し、この配合粉末をアルゴンガスまたは真空雰囲気中、表７に示される圧力および温度に保持しながら転動することによりＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を作製した。

得られたＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を金型に入れ、プレス成形して縦：５５ｍｍ、横：１０ｍｍ、厚さ：５ｍｍの寸法を有する板状圧粉体および外径：３５ｍｍ、内径：２５ｍｍ、高さ：５ｍｍの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、表７に示される温度で３０分保持の焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、本発明法４３〜４９および比較法１９〜２１を実施した。この本発明法４３〜４９および比較法１９〜２１で得られた板状焼成体からなる複合軟磁性材の相対密度、比抵抗および抗折力を測定してその結果を表７に示し、さらにリング状焼成体からなる複合軟磁性材に巻き線を施し、ＢＨトレーサで磁束密度を測定し、それらの結果を表７に示した。

従来例７
実施例で用意した軟磁性粉末Ｇに対してＭｇフェライト粉末を表７に示される配合割合となるように配合し、この配合粉末を大気中で転動しながら撹拌し、混合粉末を作製した。得られた混合粉末を金型に入れ、プレス成形して縦：５５ｍｍ、横：１０ｍｍ、厚さ：５ｍｍの寸法を有する板状圧粉体および外径：３５ｍｍ、内径：２５ｍｍ、高さ：５ｍｍの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、表７に示される温度で３０分保持の焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、従来法７を実施した。この従来法７で得られた板状焼成体からなる複合軟磁性材の相対密度、比抵抗および抗折力を測定してその結果を表７に示し、さらにリング状焼成体からなる複合軟磁性材に巻き線を施し、ＢＨトレーサで磁束密度を測定し、それらの結果を表７に示した。

表７に示される結果から、本発明法４３〜４９で作製した複合軟磁性材は従来法７で作製した複合軟磁性材と比べて、抗折強度、磁束密度および比抵抗が共に優れていることが分かる。しかし、比較法１９〜２１で作製した複合軟磁性材は相対密度、磁束密度の特性が劣るので好ましくないことが分かる。

実施例８
表８に示される条件の酸化処理を施した軟磁性粉末Ｈ（Ｆｅ−Ｐ系鉄基軟磁性合金粉末）に対して、Ｍｇ粉末を表８に示される配合割合となるように配合し、この配合粉末をアルゴンガスまたは真空雰囲気中、表８に示される圧力および温度に保持しながら転動することによりＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を作製した。

得られたＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を金型に入れ、プレス成形して縦：５５ｍｍ、横：１０ｍｍ、厚さ：５ｍｍの寸法を有する板状圧粉体および外径：３５ｍｍ、内径：２５ｍｍ、高さ：５ｍｍの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、表８に示される温度で３０分保持の焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、本発明法５０〜５６および比較法３５〜３９を実施した。この本発明法５０〜５６および比較法３５〜３９で得られた板状焼成体からなる複合軟磁性材の相対密度、比抵抗および抗折力を測定してその結果を表８に示し、さらにリング状焼成体からなる複合軟磁性材に巻き線を施し、ＢＨトレーサで磁束密度を測定し、それらの結果を表８に示した。

従来例８
実施例で用意した軟磁性粉末Ｈに対してＭｇフェライト粉末を表８に示される配合割合となるように配合し、この配合粉末を大気中で転動しながら撹拌し、混合粉末を作製した。得られた混合粉末を金型に入れ、プレス成形して縦：５５ｍｍ、横：１０ｍｍ、厚さ：５ｍｍの寸法を有する板状圧粉体および外径：３５ｍｍ、内径：２５ｍｍ、高さ：５ｍｍの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、表８に示される温度で３０分保持の焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、従来法８を実施した。この従来法８で得られた板状焼成体からなる複合軟磁性材の相対密度、比抵抗および抗折力を測定してその結果を表８に示し、さらにリング状焼成体からなる複合軟磁性材に巻き線を施し、ＢＨトレーサで磁束密度を測定し、それらの結果を表８に示した。

表８に示される結果から、本発明法５０〜５６で作製した複合軟磁性材は従来法８で作製した複合軟磁性材と比べて、抗折強度、磁束密度および比抵抗が共に優れていることが分かる。しかし、比較法２２〜２４で作製した複合軟磁性材は相対密度、磁束密度の特性が劣るので好ましくないことが分かる。

実施例９
表９に示される条件の酸化処理を施した軟磁性粉末Ｉ（リン酸塩被覆鉄粉末）に対して、Ｍｇ粉末を表９に示される配合割合となるように配合し、この配合粉末をアルゴンガスまたは真空雰囲気中、表９に示される圧力および温度に保持しながら転動することによりＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を作製した。

得られたＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を金型に入れ、プレス成形して縦：５５ｍｍ、横：１０ｍｍ、厚さ：５ｍｍの寸法を有する板状圧粉体および外径：３５ｍｍ、内径：２５ｍｍ、高さ：５ｍｍの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、表９に示される温度で３０分保持の焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、本発明法５７〜６３および比較法２５〜２７を実施した。この本発明法５７〜６３および比較法２５〜２７で得られた板状焼成体からなる複合軟磁性材の相対密度、比抵抗および抗折力を測定してその結果を表９に示し、さらにリング状焼成体からなる複合軟磁性材に巻き線を施し、ＢＨトレーサで磁束密度を測定し、それらの結果を表９に示した。

従来例９
実施例で用意した軟磁性粉末Ｉに対してＭｇフェライト粉末を表９に示される配合割合となるように配合し、この配合粉末を大気中で転動しながら撹拌し、混合粉末を作製した。得られた混合粉末を金型に入れ、プレス成形して縦：５５ｍｍ、横：１０ｍｍ、厚さ：５ｍｍの寸法を有する板状圧粉体および外径：３５ｍｍ、内径：２５ｍｍ、高さ：５ｍｍの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、表９に示される温度で３０分保持の焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、従来法９を実施した。この従来法９で得られた板状焼成体からなる複合軟磁性材の相対密度、比抵抗および抗折力を測定してその結果を表９に示し、さらにリング状焼成体からなる複合軟磁性材に巻き線を施し、ＢＨトレーサで磁束密度を測定し、それらの結果を表９に示した。

表９に示される結果から、本発明法５７〜６３で作製した複合軟磁性材は従来法９で作製した複合軟磁性材と比べて、抗折強度、磁束密度および比抵抗が共に優れていることが分かる。しかし、比較法２５〜２７で作製した複合軟磁性材は相対密度、磁束密度の特性が劣るので好ましくないことが分かる。

実施例１０
表１０に示される条件の酸化処理を施した軟磁性粉末Ｊ（Ｆｅ−Ｃｏ系鉄基軟磁性合金粉末）に対して、Ｍｇ粉末を表１０に示される配合割合となるように配合し、この配合粉末をアルゴンガスまたは真空雰囲気中、表１０に示される圧力および温度に保持しながら転動することによりＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を作製した。

得られたＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を金型に入れ、プレス成形して縦：５５ｍｍ、横：１０ｍｍ、厚さ：５ｍｍの寸法を有する板状圧粉体および外径：３５ｍｍ、内径：２５ｍｍ、高さ：５ｍｍの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、表１０に示される温度で３０分保持の焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、本発明法６４〜７０および比較法２８〜３０を実施した。この本発明法６４〜７０および比較法２８〜３０で得られた板状焼成体からなる複合軟磁性材の相対密度、比抵抗および抗折力を測定してその結果を表１０に示し、さらにリング状焼成体からなる複合軟磁性材に巻き線を施し、ＢＨトレーサで磁束密度を測定し、それらの結果を表１０に示した。

従来例１０
実施例で用意した軟磁性粉末Ｊに対してＭｇフェライト粉末を表１０に示される配合割合となるように配合し、この配合粉末を大気中で転動しながら撹拌し、混合粉末を作製した。得られた混合粉末を金型に入れ、プレス成形して縦：５５ｍｍ、横：１０ｍｍ、厚さ：５ｍｍの寸法を有する板状圧粉体および外径：３５ｍｍ、内径：２５ｍｍ、高さ：５ｍｍの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、表１０に示される温度で３０分保持の焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、従来法１０を実施した。この従来法１０で得られた板状焼成体からなる複合軟磁性材の相対密度、比抵抗および抗折力を測定してその結果を表１０に示し、さらにリング状焼成体からなる複合軟磁性材に巻き線を施し、ＢＨトレーサで磁束密度を測定し、それらの結果を表１０に示した。

表１０に示される結果から、本発明法６４〜７０で作製した複合軟磁性材は従来法１０で作製した複合軟磁性材と比べて、抗折強度、磁束密度および比抵抗が共に優れていることが分かる。しかし、比較法２８〜３０で作製した複合軟磁性材は相対密度、磁束密度の特性が劣るので好ましくないことが分かる。

軟磁性金属粉末を酸化処理する際の時間に対する温度変化を示すパーン図である。酸化処理した軟磁性金属粉末を加熱または転動しながら加熱する際の時間に対する温度変化を示すパーン図である。

Claims

酸化処理した軟磁性金属粉末を原料粉末とし、この原料粉末にＭｇ粉末：０．０５〜２質量％を添加し混合して得られた混合粉末を、温度：１５０〜１１００℃、圧力：１×１０^−１２〜１×１０^−１ＭＰａの不活性ガス雰囲気または真空雰囲気中で加熱し、軟磁性金属粉末の表面にＭｇ含有酸化膜を形成することを特徴とするＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末の製造方法。
酸化処理した軟磁性金属粉末を原料粉末とし、この原料粉末にＭｇ粉末：０．０５〜２質量％を添加し混合して得られた混合粉末を、温度：１５０〜１１００℃、圧力：１×１０^−１２〜１×１０^−１ＭＰａの不活性ガス雰囲気または真空雰囲気中で転動させながら加熱し、軟磁性金属粉末の表面にＭｇ含有酸化膜を形成することを特徴とするＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末の製造方法。
請求項１または２記載の軟磁性金属粉末の酸化処理は、軟磁性金属粉末を酸化雰囲気中、温度：５０〜５００℃で加熱処理することを特徴とするＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末の製造方法。
前記軟磁性金属粉末は、鉄粉末、絶縁処理鉄粉末、Ｆｅ−Ａｌ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｎｉ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｃｒ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｃｏ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｃｏ−Ｖ系鉄基軟磁性合金粉末またはＦｅ−Ｐ系鉄基軟磁性合金粉末であることを特徴とする請求項１、２または３記載のＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末の製造方法。
請求項１、２、３または４記載の方法で製造したＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末を、さらに酸化雰囲気中、温度：５０〜４００℃で加熱することを特徴とするＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末の製造方法。
請求項１、２、３、４または５記載の方法で製造され、酸化処理された軟磁性金属粉末の表面にＭｇを含む酸化膜が形成されたことを特徴とするＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末。
前記軟磁性金属粉末は、鉄粉末、絶縁処理鉄粉末、Ｆｅ−Ａｌ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｎｉ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｃｒ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｃｏ系鉄基軟磁性合金粉末、Ｆｅ−Ｃｏ−Ｖ系鉄基軟磁性合金粉末またはＦｅ−Ｐ系鉄基軟磁性合金粉末であることを特徴とする請求項６記載のＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末。
請求項１、２、３、４または５記載の方法で製造したＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末をプレス成形後、温度：４００〜１３００℃で焼成することを特徴とする比抵抗および機械的強度に優れた複合軟磁性材の製造方法。
請求項１、２、３、４または５記載の方法で製造したＭｇ含有酸化膜被覆軟磁性金属粉末に、有機絶縁材料、無機絶縁材料、または有機絶縁材料と無機絶縁材料の混合材料を混合したのち圧粉成形し、５００〜１０００℃で焼成することを特徴とする比抵抗および機械的強度に優れた複合軟磁性材の製造方法。
請求項８または９記載の方法で製造した比抵抗および機械的強度に優れた複合軟磁性材。
請求項１０記載の複合軟磁性材からなる電磁気回路部品。
前記電磁気回路部品は、磁心、電動機コア、発電機コア、ソレノイドコア、イグニッションコア、リアクトル、トランス、チョークコイルコアまたは磁気センサーコアであることを特徴とする請求項１１記載の電磁気回路部品。
請求項１１または１２記載の電磁気回路部品を組み込んだ電気機器。