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WO2012093588A1 - 非水系二次電池 - Google Patents

非水系二次電池 Download PDF

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Publication number
WO2012093588A1
WO2012093588A1 PCT/JP2011/079629 JP2011079629W WO2012093588A1 WO 2012093588 A1 WO2012093588 A1 WO 2012093588A1 JP 2011079629 W JP2011079629 W JP 2011079629W WO 2012093588 A1 WO2012093588 A1 WO 2012093588A1
Authority
WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
current collector
secondary battery
electrode
positive electrode
aqueous secondary
Prior art date
Application number
PCT/JP2011/079629
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
虎太　直人
里美 長谷川
智史 有馬
功 浅子
Original Assignee
シャープ株式会社
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by シャープ株式会社 filed Critical シャープ株式会社
Priority to JP2012551828A priority Critical patent/JP5937969B2/ja
Publication of WO2012093588A1 publication Critical patent/WO2012093588A1/ja

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    • H01M10/42—Methods or arrangements for servicing or maintenance of secondary cells or secondary half-cells
    • H01M10/4235—Safety or regulating additives or arrangements in electrodes, separators or electrolyte
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
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    • H01M50/40—Separators; Membranes; Diaphragms; Spacing elements inside cells
    • H01M50/489—Separators, membranes, diaphragms or spacing elements inside the cells, characterised by their physical properties, e.g. swelling degree, hydrophilicity or shut down properties
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    • Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product

Definitions

  • the present invention relates to a non-aqueous secondary battery.
  • Non-aqueous secondary batteries represented by lithium ion secondary batteries have high capacity and high energy density, and are excellent in storage performance and charge / discharge repetition characteristics. It's being used. In recent years, lithium ion secondary batteries have come to be used for electric power storage applications and in-vehicle applications such as electric vehicles due to increasing awareness of environmental issues and energy savings.
  • the non-aqueous secondary battery has a high risk of abnormal overheating or ignition when exposed to an overcharged state or a high temperature environment because of its high energy density. Therefore, various countermeasures for safety are taken in the non-aqueous secondary battery.
  • Patent Document 1 proposes a lithium ion secondary battery using a current collector in which a metal layer is formed on both surfaces of a resin film having a low melting point of 130 ° C. to 170 ° C.
  • a current collector in which a metal layer is formed on both surfaces of a resin film having a low melting point of 130 ° C. to 170 ° C.
  • the low melting point resin film melts. And the electrode is damaged by melting of the resin film. Thereby, since an electric current is cut, the temperature rise inside a battery is suppressed and ignition is prevented.
  • Patent Document 1 the current collector proposed in Patent Document 1 is very effective as a safety measure for non-aqueous secondary batteries.
  • the current collector has a configuration in which metal layers are formed on both surfaces of an insulating resin film, for example, in the case of a stacked non-aqueous secondary battery in which a plurality of electrodes are stacked, wiring When connecting the lead tab electrode to the current collector, there is an inconvenience that the electrodes cannot conduct each other. For this reason, since it becomes difficult to electrically connect the tab electrode to all the electrodes, there is a problem that the battery performance is remarkably deteriorated.
  • the present invention has been made to solve the above-described problems, and one object of the present invention is a non-aqueous secondary that can improve the safety and suppress the deterioration of the battery performance. It is to provide a battery.
  • a non-aqueous secondary battery includes a current collector having a multilayer structure in which an insulating layer is sandwiched between conductive layers, and an active material layer formed on the current collector.
  • a conductive member that electrically connects the plurality of electrodes to each other, and a tab electrode that is electrically connected to the electrodes.
  • Each of the plurality of electrodes has a current collector exposed portion in which the conductive layer is exposed without forming the active material layer, and the conductive member is folded in a zigzag manner to collect the current in the plurality of electrodes. It is arranged between the exposed electrical parts.
  • the conductive member folded in a zigzag manner is disposed between the current collector exposed portions, and the conductive in the plurality of electrodes is interposed via the conductive member.
  • the layers can be electrically connected to each other. For this reason, even when a current collector having a multilayer structure is used, conduction between the plurality of stacked electrodes can be achieved.
  • the tab electrode can be electrically connected to the plurality of stacked electrodes.
  • the tab electrode can be electrically connected to all the stacked electrodes of the same polarity. Therefore, since the deterioration of battery performance can be suppressed, the performance of the nonaqueous secondary battery can be fully utilized.
  • a current collector having a multilayer structure as described above for example, when an abnormal heat generation occurs in an overcharged state or a high temperature state, the insulating layer of the current collector is melted. Since the electrode is broken, the current can be cut. Thereby, since the temperature rise inside a battery can be suppressed, it can prevent that abnormal states, such as ignition, arise.
  • the contact resistance between the tab electrode and the electrode and the contact resistance between the electrodes are reduced. Can do.
  • the tab electrode can be firmly connected to the electrode. Note that, by firmly connecting the tab electrode to the electrode, a decrease in battery capacity due to an increase in contact resistance can be suppressed. In addition, durability and vibration resistance can be improved.
  • the conductive member is preferably made of a metal foil. If comprised in this way, while being able to arrange
  • the conductive member preferably has a zigzag shape that is bent outside the electrode. If comprised in this way, the conductive layer in a some electrode can be electrically connected mutually easily via this electrically-conductive member.
  • the current collector exposed portion is provided at an end of the electrode, and the conductive member is arranged along the current collector exposed portion.
  • the conductive member is preferably fixed to the current collector, and the tab electrode is connected to the conductive member. If comprised in this way, it can make it easy to take conduction with a tab electrode and an electrode.
  • the conductive layer and the conductive member of the current collector are preferably made of the same metal material.
  • the electrode preferably includes a positive electrode and a negative electrode, and at least one of the positive electrode and the negative electrode is formed using a current collector having a multilayer structure. If comprised in this way, the safety
  • the conductive layer of the current collector in the positive electrode is preferably made of aluminum.
  • the conductive layer of the collector in a negative electrode is comprised from copper.
  • the insulating layer of the current collector is preferably made of a resin material having a melting temperature of 200 ° C. or lower.
  • the insulating layer of the current collector preferably has a heat shrinkage rate at 120 ° C. of 1.5% or more in either the vertical direction or the horizontal direction. It consists of a thermoplastic resin. If comprised in this way, when abnormal heat_generation
  • the insulating layer of the current collector is preferably made of a film-like or fibrous resin.
  • the insulating layer of the current collector is a resin containing any of polyolefin resins, or a resin containing any of polystyrene, polyvinyl chloride, and polyamide, or It consists of these composite materials. If comprised in this way, the safety
  • the electrode includes a positive electrode and a negative electrode, and further includes a separator disposed between the positive electrode and the negative electrode, and the separator is higher than the insulating layer. It has a heat distortion temperature. If comprised in this way, before the shutdown function of a separator operates, the insulating layer which comprises the electrical power collector of an electrode can be blown out. As a result, the current interruption effect by the insulating layer and the separator makes it possible to interrupt the current in two stages, so that the safety of the non-aqueous secondary battery can be further improved.
  • the separator is made of a material having a heat shrinkage rate of 1.0% or less below the heat deformation temperature of the insulating layer. If comprised in this way, when abnormal heat_generation
  • the thermal contraction rate of the separator at 180 ° C. is 1.0% or less. If comprised in this way, when abnormal heat_generation
  • the separator preferably includes any one of an aramid resin, a polyester resin, and a cellulose resin.
  • FIG. 1 It is the perspective view which showed typically a part of electrode group of the lithium ion secondary battery by 1st Embodiment of this invention. It is the top view which showed typically a part of electrode group (positive electrode) used for the lithium ion secondary battery by 1st Embodiment of this invention. It is a disassembled perspective view (the figure which abbreviate
  • FIG. 7 is a cross-sectional view schematically showing a metal member of the lithium ion secondary battery according to the first embodiment of the present invention (a view corresponding to a cross section taken along line B1-B1 in FIG. 6). It is the perspective view which showed typically the metal member of the lithium ion secondary battery by 1st Embodiment of this invention.
  • FIG. 3 is a perspective view schematically showing an electrode group (positive electrode portion) of the lithium ion secondary battery according to the first embodiment of the present invention (a view corresponding to a cross section taken along line A1-A1 in FIG. 2). It is sectional drawing which showed typically the electrode group of the lithium ion secondary battery by 1st Embodiment of this invention.
  • FIG. 14 is a cross-sectional view of the positive electrode of the lithium ion secondary battery according to the first embodiment of the present invention (a view corresponding to a cross section taken along line C1-C1 in FIG. 13). It is a top view of the positive electrode of the lithium ion secondary battery by 1st Embodiment of this invention.
  • 1 is a perspective view of a positive electrode of a lithium ion secondary battery according to a first embodiment of the present invention.
  • FIG. 17 is a cross-sectional view of the negative electrode of the lithium ion secondary battery according to the first embodiment of the present invention (a view corresponding to a cross section taken along line C2-C2 of FIG. 16). It is a top view of the negative electrode of the lithium ion secondary battery by 1st Embodiment of this invention.
  • 1 is a perspective view of a negative electrode of a lithium ion secondary battery according to a first embodiment of the present invention.
  • 1 is a perspective view of a separator of a lithium ion secondary battery according to a first embodiment of the present invention. It is the perspective view which showed typically a part (other example) of the electrode group of the lithium ion secondary battery by 1st Embodiment of this invention.
  • FIG. 21 is a diagram schematically showing a cross section taken along line A2-A2 of FIG.
  • FIG. 24 is a cross-sectional view schematically showing a metal member of the lithium ion secondary battery according to the second embodiment of the present invention (a view corresponding to a cross section taken along line B2-B2 of FIG. 23). It is the perspective view which showed typically the metal foil of the lithium ion secondary battery by 2nd Embodiment of this invention.
  • FIG. 25 is a diagram schematically showing a cross section taken along line A3-A3 of FIG. It is the top view which showed typically a part of electrode group (positive electrode) used for the lithium ion secondary battery by 3rd Embodiment of this invention. It is sectional drawing which showed typically the metal member of the lithium ion secondary battery by 3rd Embodiment of this invention.
  • FIG. 27 is a diagram schematically showing a cross section taken along line A4-A4 of FIG. It is the top view which showed typically a part of electrode group (positive electrode) used for the lithium ion secondary battery by the modification of 3rd Embodiment.
  • FIG. 1 is a perspective view schematically showing a part of an electrode group of a lithium ion secondary battery according to a first embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a plan view schematically showing a part of an electrode group (positive electrode) used in the lithium ion secondary battery according to the first embodiment of the present invention.
  • 3 to 17 are views for explaining a lithium ion secondary battery according to the first embodiment of the present invention.
  • the lithium ion secondary battery according to the first embodiment is a large-sized secondary battery having a square flat shape, and an electrode group 50 including a plurality of electrodes 5 (see FIGS. 3 and 4). ) And a metal outer container 100 that encloses the electrode group 50 together with a non-aqueous electrolyte.
  • the electrode 5 includes a positive electrode 10 and a negative electrode 20.
  • a short circuit between the positive electrode 10 and the negative electrode 20 is provided between the positive electrode 10 and the negative electrode 20.
  • a separator 30 for suppressing the above is disposed.
  • the positive electrode 10 and the negative electrode 20 are arranged so as to face each other with the separator 30 interposed therebetween, and the positive electrode 10, the separator 30, and the negative electrode 20 are sequentially laminated, thereby forming a laminated structure (laminated body). It is configured.
  • the positive electrodes 10 and the negative electrodes 20 are alternately stacked one by one.
  • the electrode group 50 is configured such that one positive electrode 10 is positioned between two adjacent negative electrodes 20.
  • the electrode group 50 includes, for example, 13 positive electrodes 10, 14 negative electrodes 20, and 28 separators 30, and the positive electrodes 10 and the negative electrodes 20 are alternately stacked with the separators 30 interposed therebetween. Further, a separator 30 is disposed on the outermost side of the electrode group 50 (outside of the outermost negative electrode 20), and insulation from the outer container 100 is achieved.
  • the lithium ion secondary battery according to the first embodiment further includes a metal member 80 bent in a zigzag shape as shown in FIGS.
  • the metal member 80 is attached to the electrode (positive electrode 10) while being disposed between the electrodes (between the positive electrodes 10).
  • the metal member 80 has a function of electrically connecting the plurality of positive electrodes 10 to each other.
  • the metal member 80 is an example of the “conductive member” in the present invention.
  • the positive electrode 10 constituting the electrode group 50 has a configuration in which the positive electrode active material layer 12 is supported on both surfaces of the positive electrode current collector 11 as shown in FIGS. 8 and 11.
  • the positive electrode current collector 11 has a function of collecting the positive electrode active material layer 12.
  • the positive electrode current collector 11 has a multilayer structure (three-layer structure) in which the conductive layers 14 are formed on both surfaces of the insulating resin layer 13.
  • the positive electrode current collector 11 is an example of the “current collector” in the present invention
  • the resin layer 13 is an example of the “insulating layer” in the present invention.
  • the conductive layer 14 constituting the positive electrode current collector 11 is made of, for example, aluminum or an aluminum alloy, and has a thickness of about 6 ⁇ m to about 15 ⁇ m. Since aluminum has high oxidation resistance, it can be suitably used as the conductive layer 14 of the positive electrode current collector 11.
  • the said conductive layer 14 may be other than aluminum or aluminum alloy, for example, may be comprised from metal materials, such as titanium, stainless steel, nickel, or these alloys.
  • the method for forming the conductive layer 14 is not particularly limited, and examples thereof include a method by vapor deposition, sputtering, electrolytic plating, electroless plating, bonding of metal foil, and the like, and a method composed of a combination of these methods.
  • the resin layer 13 of the positive electrode current collector 11 is made of a plastic material made of a thermoplastic resin.
  • the resin layer 13 is made of, for example, a film-like resin member (resin film).
  • a plastic material made of a thermoplastic resin for example, polyolefin resins such as polyethylene (PE) and polypropylene (PP) having a heat distortion temperature of 150 ° C. or less, polystyrene (PS), polyvinyl chloride, polyamide, etc. are preferably used. It is done.
  • polyolefin resins such as polyethylene (PE) and polypropylene (PP) having a heat shrinkage rate at 120 ° C.
  • the thickness of the resin layer 13 is not particularly limited, but is preferably 5 ⁇ m or more and 50 ⁇ m or less, and more preferably 10 ⁇ m or more and 40 ⁇ m or less in order to balance the improvement of energy density and the strength maintenance as a secondary battery.
  • the resin layer 13 (resin film) may be a resin film manufactured by any method such as uniaxial stretching, biaxial stretching, or non-stretching.
  • the resin layer 13 of the positive electrode current collector 11 may be, for example, in the form of a fiber other than a film.
  • the above heat deformation temperature and heat shrinkage mean values obtained by the following method.
  • the heat deformation temperature means a temperature at which the resin layer (resin film) starts to shrink (the same applies to the separator described later).
  • the heat distortion temperature is kept at a constant temperature for a certain time in a thermostatic chamber, the heat shrinkage rate is measured, the temperature is increased if not contracted, the temperature is decreased if contracted, and this is repeated.
  • a resin film is hold
  • the heat shrinkage rate at this time is 20% or less, the temperature is raised to 105 ° C. using a new sample, and the temperature is kept at this temperature for 15 minutes, and then the heat shrinkage rate is measured. This process is repeated until the temperature reaches 150 ° C., and the temperature at which the heat shrinkage rate becomes 10% or more is defined as the heat distortion temperature.
  • the heat shrinkage rate is measured, for example, by attaching two points on the resin film with an interval of 50 mm or more, and measuring the distance between the two points using a caliper. Then, after heat-processing for 15 minutes at 120 degreeC (180 degreeC also about the separator mentioned later), the distance between the same points is measured again, and a thermal contraction rate is calculated
  • the positive electrode active material layer 12 includes a positive electrode active material that can occlude and release lithium ions.
  • the positive electrode active material include an oxide containing lithium. Specific examples include LiCoO 2 , LiFeO 2 , LiMnO 2 , LiMn 2 O 4 , and compounds in which transition metals in these oxides are partially substituted with other metal elements. Among these, in a normal use, it is preferable to use a material that can utilize 80% or more of the amount of lithium held by the positive electrode for the battery reaction. As a result, the safety of the secondary battery against accidents such as overcharging can be enhanced.
  • a positive electrode active material for example, a compound having a spinel structure such as LiMn 2 O 4 and Li X MPO 4 (M is at least one selected from Co, Ni, Mn, and Fe). And a compound having an olivine structure represented by (element).
  • a positive electrode active material containing at least one of Mn and Fe is preferable from the viewpoint of cost.
  • LiFePO 4 from the viewpoint of safety and charging voltage. In LiFePO 4 , since all oxygen (O) is bonded to phosphorus (P) by a strong covalent bond, release of oxygen due to a temperature rise hardly occurs. Therefore, it is excellent in safety.
  • the thickness of the positive electrode active material layer 12 is preferably about 20 ⁇ m to 2 mm, and more preferably about 50 ⁇ m to 1 mm.
  • the configuration of the positive electrode active material layer 12 is not particularly limited as long as it includes at least the positive electrode active material.
  • the positive electrode active material layer 12 may include other materials such as a conductive material, a thickener, and a binder in addition to the positive electrode active material.
  • the conductive material is not particularly limited as long as it is an electron conductive material that does not adversely affect the battery performance of the positive electrode 10.
  • carbon black acetylene black, ketjen black, graphite (natural graphite, artificial graphite), carbon fiber, etc.
  • These carbonaceous materials or conductive metal oxides can be used.
  • carbon black and acetylene black are preferable from the viewpoints of electron conductivity and coatability.
  • the thickener for example, polyethylene glycols, celluloses, polyacrylamides, poly N-vinyl amides, poly N-vinyl pyrrolidones and the like can be used.
  • celluloses such as polyethylene glycols and carboxymethyl cellulose (CMC) are preferable, and CMC is particularly preferable.
  • the binder serves to bind the active material particles and the conductive material particles, for example, a fluorine-based polymer such as polyvinylidene fluoride (PVDF), polyvinylpyridine, polytetrafluoroethylene, or a polyolefin such as polyethylene or polypropylene.
  • PVDF polyvinylidene fluoride
  • a polymer, styrene butadiene rubber, or the like can be used.
  • Examples of the solvent for dispersing the positive electrode active material, the conductive material, the binder, etc. include N-methyl-2-pyrrolidone, dimethylformamide, dimethylacetamide, methyl ethyl ketone, cyclohexanone, methyl acetate, methyl acrylate, diethyltriamine, N, Organic solvents such as N-dimethylaminopropylamine, ethylene oxide, and tetrahydrofuran can be used.
  • the positive electrode 10 described above is obtained by mixing a positive electrode active material, a conductive material, a thickener and a binder, and adding a suitable solvent to form a paste-like positive electrode mixture. It is formed by compressing to dry the electrode and increasing the electrode density as necessary.
  • the positive electrode 10 has a substantially rectangular shape in plan view.
  • the width W1 in the Y direction of the positive electrode 10 is, for example, about 100 mm, and the length L1 in the X direction is, for example, about 150 mm.
  • the width W11 in the Y direction is the same as the width W1 of the positive electrode 10, for example, about 100 mm, and the length L11 in the X direction is, for example, It is about 135 mm.
  • the positive electrode 10 has a surface (conductive layer 14) of the positive electrode current collector 11 without forming the positive electrode active material layer 12 on one end side (end portion) in the X direction. Has an exposed current collector exposed portion (exposed region) 11a.
  • a tab electrode 41 (see FIG. 1) for taking out a current to the outside is electrically connected to the current collector exposed portion 11a.
  • the tab electrode 41 is formed in, for example, a shape having a width of about 30 mm and a length of about 70 mm.
  • the negative electrode 20 constituting the electrode group 50 has a structure in which a negative electrode active material layer 22 is supported on both surfaces of a negative electrode current collector 21, as shown in FIG.
  • the negative electrode current collector 21 has a function of collecting the negative electrode active material layer 22.
  • the negative electrode current collector 21 does not include a resin layer. That is, only the positive electrode current collector 11 (see FIG. 11) has a multilayer structure including a resin layer.
  • the negative electrode current collector 21 is made of, for example, a metal foil such as copper, nickel, stainless steel, iron, or a nickel plating layer, or an alloy foil made of these alloys, and has a thickness of about 1 ⁇ m to about 1 ⁇ m. The thickness is 100 ⁇ m (for example, about 16 ⁇ m).
  • the negative electrode current collector 21 is preferably a metal foil made of copper or a copper alloy from the viewpoint that it is difficult to alloy with lithium, and the thickness is preferably 4 ⁇ m or more and 20 ⁇ m or less.
  • the negative electrode current collector 21 has a film shape, a sheet shape, a net shape, a punched or expanded shape, a lath body, a porous body, a foamed body, a formed body of fiber groups, etc. in addition to the foil shape. There may be.
  • the negative electrode active material layer 22 includes a negative electrode active material that can occlude and release lithium ions.
  • a negative electrode active material for example, a material containing lithium or a material capable of occluding and releasing lithium is used.
  • the potential for insertion / extraction of lithium is close to the deposition / dissolution potential of metallic lithium.
  • Typical examples thereof include particulate natural graphite or artificial graphite (scale-like, lump-like, fibrous, whisker-like, spherical, pulverized particle-like, etc.).
  • the negative electrode active material artificial graphite obtained by graphitizing mesocarbon microbeads, mesophase pitch powder, isotropic pitch powder, or the like may be used. Further, graphite particles having amorphous carbon attached to the surface can also be used. Furthermore, lithium transition metal oxides, lithium transition metal nitrides, transition metal oxides, silicon oxides, and the like can also be used. As the lithium transition metal oxide, for example, when lithium titanate represented by Li 4 Ti 5 O 12 is used, the deterioration of the negative electrode 20 is reduced, so that the battery life can be extended.
  • the thickness of the negative electrode active material layer 22 is preferably about 20 ⁇ m to 2 mm, and more preferably about 50 ⁇ m to 1 mm.
  • the configuration of the negative electrode active material layer 22 is not particularly limited as long as it includes at least the negative electrode active material.
  • the negative electrode active material layer 22 may include other materials such as a conductive material, a thickener, and a binder in addition to the negative electrode active material.
  • a conductive material, a thickening material, and a binder can be the same as the positive electrode active material layer 12 (that can be used for the positive electrode active material layer 12).
  • the negative electrode 20 described above is obtained by mixing a negative electrode active material, a conductive material, a thickener and a binder, and adding a suitable solvent to form a paste-like negative electrode mixture. It is formed by compressing to dry the electrode and increasing the electrode density as necessary.
  • the negative electrode 20 has a substantially rectangular shape in plan view, and is substantially the same size (plane area) as the positive electrode 10 (see FIGS. 12 and 13). Is formed. Specifically, in the first embodiment, the negative electrode 20 has the same width W2 in the Y direction as the width W1 of the positive electrode 10 (see FIG. 12), for example, about 100 mm, and the length in the X direction. L2 is the same as the length L1 of the positive electrode 10 (see FIG. 12), for example, about 150 mm.
  • the width W21 in the Y direction is the same as the width W2 of the negative electrode 20, for example, about 100 mm, and the length L21 in the X direction is, for example, It is about 135 mm.
  • the negative electrode 20 is similar to the positive electrode 10 in that the negative electrode active material layer 22 is not formed on one end side (end portion) in the Y direction, and the surface of the negative electrode current collector 21 is formed.
  • the current collector exposed portion (exposed region) 21a is exposed.
  • a tab electrode 42 (see FIG. 2) for taking out current to the outside is electrically connected to the current collector exposed portion 21a.
  • the tab electrode 42 is formed in a shape having a width of about 30 mm and a length of about 70 mm, for example, like the tab electrode 41.
  • the separator 30 constituting the electrode group 50 is, for example, an electrically insulating synthetic resin fiber, a non-woven fabric such as glass fiber or natural fiber, a woven fabric or a microporous membrane.
  • a non-woven fabric such as glass fiber or natural fiber
  • a woven fabric or a microporous membrane can be selected as appropriate.
  • non-woven fabrics such as polyethylene, polypropylene, polyester, aramid resins, and cellulose resins, and microporous membranes are preferable from the viewpoint of quality stability, and in particular, non-woven fabrics composed of aramid resins, polyester resins, or cellulose resins.
  • a microporous membrane is preferred.
  • the separator 30 preferably has a melting point of 200 ° C. or lower so that when heat is generated in the lithium ion secondary battery due to an internal short circuit, the pores of the separator 30 are blocked and ion conduction is blocked. It is preferable to have a melting point higher than that of the resin layer 13 of the current collector 11.
  • the separator 30 is preferably configured so that the thermal contraction rate at 120 ° C. is smaller than that of the resin layer 13 of the positive electrode current collector 11.
  • the separator 30 is preferably made of a material having a heat shrinkage rate of 1.0% or less at a temperature not higher than the heat deformation temperature of the resin layer 13 of the positive electrode current collector 11.
  • the separator 30 is preferably made of a porous film such as an aramid resin, a polyester resin, or a cellulose resin having a heat shrinkage rate of 180% or less at 180 ° C.
  • the thickness of the separator 30 is not particularly limited, but is a thickness that can hold a necessary amount of electrolyte and can prevent a short circuit between the positive electrode 10 and the negative electrode 20. Is preferred. Specifically, the separator 30 can have a thickness of 0.02 mm (20 ⁇ m) to 0.1 mm (100 ⁇ m), for example. The thickness of the separator 30 is preferably about 0.01 mm to 1 mm, more preferably about 0.02 mm to 0.07 mm. The material constituting the separator 30 is such that the air permeability per unit area (1 cm 2 ) is about 0.1 sec / cm 3 to 500 sec / cm 3 while maintaining a low battery internal resistance. This is preferable because strength sufficient to prevent an internal short circuit can be secured.
  • the heat distortion temperature and the heat shrinkage mean values obtained by the same method as that for the resin layer (resin film) described above.
  • heat treatment is performed at 120 ° C.
  • heat treatment is performed at 180 ° C.
  • the separator 30 is larger than the application region (formation region) of the positive electrode active material layer 12 and is equivalent to the application region (formation region) of the negative electrode active material layer 22 or the application region (formation) of the negative electrode active material layer 22.
  • (Region) has a larger shape. Specifically, as shown in FIG. 17, the separator 30 is formed in a rectangular shape, and the width W3 in the Y direction is, for example, about 115 mm, and the length L3 in the X direction is, for example, about 160 mm. Yes.
  • the current collector exposed portion 11a of the positive electrode 10 and the current collector exposed portion 21a of the negative electrode 20 are positioned on opposite sides as shown in FIGS.
  • the separator 30 is interposed between the positive and negative electrodes. At this time, each separator 30 is disposed so as to cover the positive electrode active material layer 12 and the negative electrode active material layer 22, respectively. On the other hand, a region where the separator 30 is not interposed is provided between the current collector exposed portions 11 a of the stacked positive electrodes 10. Similarly, a region where no separator 30 is interposed is provided between the current collector exposed portions 11 a of the stacked positive electrodes 10.
  • the metal member 80 described above is disposed between the current collector exposed portions 11 a of the stacked positive electrodes 10.
  • the metal member 80 is configured by folding (folding) a strip-shaped metal foil into a zigzag shape. For this reason, the metal member 80 includes a bent portion 81 that is a portion where the metal foil is bent, and a flat portion 82 that is a relatively flat portion provided between the bent portions 81.
  • the metal member 80 is connected to the laminated positive electrode 10 so that the flat portion 82 of the metal member 80 is located in a region between the current collector exposed portions 11a of the positive electrode 10 where the separator 30 is not interposed. ing.
  • the metal member 80 is configured to extend in the Y direction, and is arranged along the current collector exposed portion 11a. Furthermore, as shown in FIGS. 7, 8, and 10, one flat portion 82 of the metal member 80 is located between the current collector exposed portions 11a. Therefore, as shown in FIGS. 2 and 7, the bent portion 81 of the metal member 80 is outside the positive electrode 10 (the positive electrode current collector 11) (on the side end side (Y direction side) of the positive electrode 10). It is in the state located in.
  • the metal member 80 is not only between the current collector exposed portions 11a, but also on the outermost current collector (outside of the outermost positive electrode 10) in the electrode group 50 (stacked positive electrode 10).
  • the flat part 82 is also located on the layer 14).
  • the plurality of positive electrodes 10 are stacked with the flat portion 82 of the metal member 80 having a zigzag shape sandwiched between the current collector exposed portions 11a. Further, the metal member 80 is electrically connected to the conductive layer 14 of each positive electrode current collector 11 by being disposed in a region between the current collector exposed portions 11a of the positive electrode 10 where the separator 30 is not interposed. Has been. Accordingly, in the first embodiment, all the stacked positive electrodes 10 (the conductive layer 14 of the positive electrode current collector 11) are electrically connected to each other via the metal member 80. In the first embodiment, all the stacked positive electrodes 10 (the conductive layer 14 of the positive electrode current collector 11) are electrically connected to each other by one metal member 80 having a zigzag folded shape.
  • the metal member 80 (metal foil) attached to the positive electrode 10 is preferably made of the same metal material (for example, aluminum or aluminum alloy) as the conductive layer 14 of the positive electrode current collector 11.
  • the thickness of the metal member 80 (metal foil) is not particularly limited, but is preferably about 0.02 mm to about 0.5 mm, for example.
  • the tab electrode 41 described above is disposed on the outermost positive electrode 10 (metal member 80) in a state where the metal member 80 is disposed between the current collector exposed portions 11a as described above. It is fixed by welding. Specifically, as shown in FIGS. 1 and 2, the tab electrode 41 is welded and fixed to a substantially central portion in the width direction (Y direction) of the positive electrode current collector 11 (positive electrode 10). As a result, all the stacked positive electrodes 10 (all the conductive layers 14) are fixed to the tab electrode 41 by welding and are electrically connected to the tab electrode 41.
  • the plurality of negative electrodes 20 are stacked so that the current collector exposed portions 21 a are aligned as in the case of the positive electrode 10.
  • the tab electrode 42 is fixed by welding to the outermost negative electrode 20 (negative electrode current collector 21). Thereby, all the laminated negative electrodes 20 are welded and fixed to the tab electrode 42 and are electrically connected to the tab electrode 42.
  • the tab electrode 42 is welded and fixed to a substantially central portion in the width direction (Y direction) of the negative electrode current collector 21 (negative electrode 20).
  • the welding of the tab electrodes 41 and 42 is preferably ultrasonic welding, but may be other than ultrasonic welding.
  • ultrasonic welding For example, laser welding, resistance welding, spot welding, or the like may be used.
  • the resin layer 13 may be dissolved by a method of joining by applying heat such as laser welding, resistance welding, or spot welding. There is. Therefore, it is preferable to use ultrasonic welding without applying heat for the welding of the tab electrode 41.
  • ultrasonic welding is preferable, similarly to the welding of the tab electrodes 41 and 42.
  • other than ultrasonic welding for example, laser welding, resistance welding, spot welding, or the like may be used. Further, the connection (fixation) of the metal member 80 may be performed simultaneously with the welding of the tab electrode 41.
  • the tab electrode 41 connected to the positive electrode 10 is preferably made of aluminum, and the tab electrode 42 connected to the negative electrode 20 is preferably made of copper.
  • the tab electrodes 41 and 42 are preferably made of the same material as the current collector, but may be made of different materials. Further, the tab electrode 41 connected to the positive electrode 10 and the tab electrode 42 connected to the negative electrode 20 may be made of the same material or different materials.
  • the tab electrodes 41 and 42 are preferably welded to substantially the center portion in the width direction of the positive electrode current collector 11 and the negative electrode current collector 21 as described above, but are fixed to the regions other than the center portion by welding. May be.
  • the nonaqueous electrolytic solution enclosed with the electrode group 50 in the outer container 100 is not particularly limited, but examples of the solvent include ethylene carbonate (EC), propylene carbonate, butylene carbonate, diethyl Esters such as carbonate (DEC), dimethyl carbonate, methyl ethyl carbonate, ⁇ -butyrolactone, ethers such as tetrahydrofuran, 2-methyltetrahydrofuran, dioxane, dioxolane, diethyl ether, dimethoxyethane, diethoxyethane, methoxyethoxyethane, Polar solvents such as dimethyl sulfoxide, sulfolane, methyl sulfolane, acetonitrile, methyl formate, and methyl acetate can be used. These solvents may be used alone, or two or more kinds may be mixed and used as a mixed solvent.
  • the nonaqueous electrolytic solution may contain an electrolyte supporting salt.
  • the electrolyte supporting salt include LiClO 4 , LiBF 4 (lithium borofluoride), LiPF 6 (lithium hexafluorophosphate), LiCF 3 SO 3 (lithium trifluoromethanesulfonate), LiF (lithium fluoride), LiCl
  • lithium salts such as (lithium chloride), LiBr (lithium bromide), LiI (lithium iodide), LiAlCl 4 (lithium tetrachloride aluminate). These may be used singly or in combination of two or more.
  • the concentration of the electrolyte supporting salt is not particularly limited, but is preferably 0.5 mol / L to 2.5 mol / L, and more preferably 1.0 mol / L to 2.2 mol / L.
  • concentration of the electrolyte support salt is less than 0.5 mol / L, the carrier concentration for carrying charges in the non-aqueous electrolyte is lowered, and the resistance of the non-aqueous electrolyte may be increased.
  • the concentration of the electrolyte supporting salt is higher than 2.5 mol / L, the dissociation degree of the salt itself is lowered, and there is a possibility that the carrier concentration in the non-aqueous electrolyte does not increase.
  • the exterior container 100 that encloses the electrode group 50 is a large flat rectangular container, and an exterior can 60 that houses the electrode group 50 and the like, and a sealing plate that seals the exterior can 60 70. Further, a sealing plate 70 is attached to the outer can 60 containing the electrode group 50 by, for example, laser welding.
  • the outer can 60 is formed, for example, by deep drawing or the like on a metal plate, and is formed in a substantially box shape having a bottom surface portion 61 and a side wall portion 62. As shown in FIG. 3, an opening 63 for inserting the electrode group 50 is provided at one end of the outer can 60 (the side opposite to the bottom surface portion 61).
  • the outer can 60 is formed in such a size that the electrode group 50 can be accommodated so that the electrode surface thereof faces the bottom surface portion 61.
  • the outer can 60 has an electrode terminal 64 (for example, a positive electrode terminal) formed on a side wall 62 on one side (short side) in the X direction.
  • An electrode terminal 64 (for example, a negative electrode terminal) is formed on the side wall portion 62 on the other side (short side) in the direction.
  • a liquid injection hole 65 for injecting a nonaqueous electrolytic solution is formed in the side wall 62 of the outer can 60.
  • the liquid injection hole 65 is formed in a size of ⁇ 2 mm, for example.
  • a safety valve 66 for releasing the battery internal pressure is formed in the vicinity of the liquid injection hole 65.
  • a folded portion 67 is provided at the periphery of the opening 63 of the outer can 60, and a sealing plate 70 is welded and fixed to the folded portion 67.
  • the outer can 60 and the sealing plate 70 can be formed using, for example, a metal plate such as iron, stainless steel, or aluminum, or a steel plate obtained by applying nickel plating to iron. Since iron is an inexpensive material, it is preferable from the viewpoint of price, but in order to ensure long-term reliability, it is preferable to use a metal plate made of stainless steel, aluminum or the like, or a steel plate with nickel plated on iron. More preferred.
  • the thickness of the metal plate can be, for example, about 0.4 mm to about 1.2 mm (eg, about 1.0 mm).
  • the electrode group 50 is housed in the outer can 60 such that the positive electrode 10 and the negative electrode 20 face the bottom surface portion 61 of the outer can 60.
  • the current collector exposed portion 11a of the positive electrode 10 and the current collector exposed portion 21a of the negative electrode 20 are electrically connected to the electrode terminal 64 of the outer can 60 via the tab electrodes 41 and 42, respectively. It is connected to the.
  • the nonaqueous electrolytic solution is injected, for example, under reduced pressure from the liquid injection hole 65 after the opening 63 of the outer can 60 is sealed by the sealing plate 70. And after installing the metal ball
  • the metal member 80 folded in a zigzag manner is disposed between the current collector exposed portions 11a of the positive electrode 10 so that the metal member 80 is interposed therebetween.
  • the conductive layers 14 of the current collector in the plurality of positive electrodes 10 can be electrically connected to each other.
  • the tab electrode 41 can be electrically connected to all of the plurality of stacked electrodes (positive electrode 10). Therefore, since the deterioration of battery performance can be suppressed, the performance of the lithium ion secondary battery can be fully utilized.
  • the positive electrode current collector 11 by using a current collector having a multilayer structure as the positive electrode current collector 11, for example, when abnormal heat generation occurs in an overcharged state or a high temperature state, the positive electrode current collector 11 Since the resin layer 13 of the current collector 11 is melted and the electrode (positive electrode 10) is damaged, the current can be cut. Thereby, since the temperature rise inside a battery can be suppressed, it can prevent that abnormal states, such as ignition, arise.
  • the tab electrode 41 and the electrode (positive electrode 10) are in contact with each other. Resistance and contact resistance between electrodes can be reduced. Thereby, the tab electrode 41 can be firmly connected to the electrode (positive electrode 10). In addition, by firmly connecting the tab electrode 41 to the electrode (positive electrode 10), it is possible to suppress a decrease in battery capacity due to an increase in contact resistance. Further, as shown in FIG. 18, a plurality of tab electrodes 41 may be provided, and the tab electrodes 41 may be connected to a plurality of positions of the electrode (positive electrode 10).
  • the metal member 80 can be easily disposed between the current collector exposed portions 11a. Further, when the plurality of electrodes 5 (positive electrodes 10) are electrically connected to each other, the use of the metal member 80 can facilitate the conduction between the electrodes.
  • the metal member 80 is configured in a zigzag shape that is bent outside the positive electrode 10, whereby the conductive layers 14 in the plurality of positive electrodes 10 can be easily connected to each other via the metal member 80. Can be electrically connected.
  • the metal member 80 is fixed to the positive electrode 10 (the positive electrode current collector 11), and the tab electrode 41 is connected to the metal member 80, whereby the tab electrode 41 and the positive electrode 10 are electrically connected. Can be easily taken.
  • the resin layer 13 of the positive electrode current collector 11 by forming the resin layer 13 of the positive electrode current collector 11 from a resin material having a melting temperature of 200 ° C. or less, for example, abnormal heat generation occurs in an overcharged state or a high temperature state.
  • the electrode since the electrode can be easily damaged, it is possible to effectively prevent an abnormal state such as ignition. For this reason, the safety
  • the resin layer 13 of the positive electrode current collector 11 is made of a thermoplastic resin having a thermal shrinkage rate at 120 ° C. of 1.5% or more in either the longitudinal direction or the transverse direction.
  • the safety of the lithium ion secondary battery can be improved more effectively.
  • the resin layer 13 of the positive electrode current collector 11 is made of a polyolefin resin, polyvinyl chloride, or a composite material thereof, the safety of the lithium ion secondary battery can be easily improved.
  • the separator 30 is made of a resin material having a heat shrinkage rate of 1.0% or less at a temperature equal to or lower than the heat deformation temperature of the resin layer 13, so that it can be used in an overcharged state or a high temperature state.
  • the electrode positive electrode 10
  • the separator 30 can be easily damaged. That is, by making the thermal deformation temperature of the separator 30 higher than the thermal deformation temperature of the resin layer 13, the resin layer 13 constituting the positive electrode current collector 11 can be blown before the shutdown function of the separator 30 is activated. it can. Thereby, the current interruption effect by the resin layer 13 and the separator 30 makes it possible to interrupt the current in two stages, so that the safety of the lithium ion secondary battery can be further improved.
  • the thermal contraction rate at 180 ° C. of the separator 30 is 1.0% or less, an internal short circuit caused by thermal contraction of the separator 30 when abnormal heat generation occurs in an overcharged state or a high temperature state. Since generation
  • the separator 30 can be prevented from melting / fluidizing even at a temperature of 180 ° C., so that there is a disadvantage that the pores of the separator 30 increase due to melting / fluidization. Can be suppressed. For this reason, when the inside of the battery reaches 180 ° C., even if the electrode (positive electrode 10) is not damaged for some reason, the short-circuited portion of the positive and negative electrodes is caused by the large hole in the separator 30. The inconvenience of spreading can be suppressed.
  • FIG. 19 is a cross-sectional view schematically showing a part of a lithium ion secondary battery according to a modification of the first embodiment.
  • FIG. 19 shows a diagram corresponding to FIG. 7 of the first embodiment.
  • all the stacked positive electrodes 10 are electrically connected to each other by a plurality of metal members 80 having a zigzag shape. It is connected.
  • the number of metal members 80 disposed between the current collector exposed portions 11a of the positive electrode 10 is not limited to one, and may be plural.
  • a plurality of tab electrodes 41 may be provided, and the tab electrodes 41 may be connected to a plurality of locations on the electrode (positive electrode 10).
  • the tab electrode 41 can be connected to the metal member 80 at each of the upper part and the lower part of the laminate. Such a configuration can also be applied to the first embodiment.
  • FIG. 20 is a plan view schematically showing a part of an electrode group (positive electrode) used in the lithium ion secondary battery according to the second embodiment of the present invention.
  • FIG. 21 is a diagram schematically showing a cross section taken along line A2-A2 of FIG. 22 and 23 are views schematically showing a metal member of the lithium ion secondary battery according to the second embodiment of the present invention.
  • a lithium ion secondary battery according to a second embodiment of the present invention will be described with reference to FIGS.
  • symbol is attached
  • the metal member 80 described above is arranged between the current collector exposed portions 11 a of the stacked positive electrodes 10.
  • two flat portions 82 of the metal member 80 are positioned between the current collector exposed portions 11a.
  • the metal member 80 is folded in a zigzag manner so that the adjacent flat portions 82 are in contact with each other, and the two flat portions overlap each other. 82 is disposed between the current collector exposed portions 11 a of the positive electrode 10. Further, as shown in FIG. 20, the bent portion 81 of the metal member 80 is configured to be located outside the positive electrode 10 (positive electrode current collector 11) (on the side end side (Y direction side) of the positive electrode 10). ing.
  • FIG. 24 is a plan view schematically showing a part of an electrode group (positive electrode) used in a lithium ion secondary battery according to a modification of the second embodiment.
  • FIG. 25 is a diagram schematically showing a cross section taken along line A3-A3 of FIG.
  • one bent portion 81 a (81) of the metal member 80 is exposed to the current collector of the positive electrode 10. It is the structure arranged between the parts 11a. Thus, even when one bent portion 81a (81) of the metal member 80 is disposed between the current collector exposed portions 11a, the same effect as in the second embodiment can be obtained.
  • FIG. 26 is a plan view schematically showing a part of an electrode group (positive electrode) used in the lithium ion secondary battery according to the third embodiment of the present invention.
  • FIG. 27 is a cross-sectional view schematically showing a metal member of the lithium ion secondary battery according to the third embodiment of the present invention.
  • FIG. 28 is a diagram schematically showing a cross section taken along line A4-A4 of FIG.
  • a lithium ion secondary battery according to a third embodiment of the present invention will be described with reference to FIGS.
  • symbol is attached
  • two flat portions 82 of the metal member 80 are positioned between the current collector exposed portions 11a as in the second embodiment.
  • one bent portion 81 a (81) of the metal member 80 is disposed between the current collector exposed portions 11 a of the positive electrode 10, while the metal member 80.
  • the other bent portion 81b (81) of the positive electrode 10 is configured to be located on the end side (outer side) of the positive electrode 10 in the X direction. That is, in the third embodiment, one bent portion 81 a (81) of the metal member 80 is inserted between the positive electrode current collectors 11 from the end side in the X direction of the positive electrode 10. Yes.
  • FIG. 29 is a plan view schematically showing a part of an electrode group (positive electrode) used in a lithium ion secondary battery according to a modification of the third embodiment.
  • the metal member 80 is attached to the current collector exposed portion 11a of the positive electrode 10 so as to protrude in the X direction. ing.
  • the tab electrode 41 is welded and fixed to the metal member 80 in a region that does not overlap the positive electrode 10 (current collector exposed portion 11a).
  • the present invention is not limited thereto.
  • the present invention may be applied to non-aqueous secondary batteries other than lithium ion secondary batteries.
  • the present invention can also be applied to non-aqueous secondary batteries that will be developed in the future.
  • the conductive member may be made of a conductive material other than a metal material.
  • the conductive member may be composed of a conductive resin such as a conductive plastic, or may be composed of a member having a metal film or the like formed on the surface of the resin film.
  • the conductive member may have a shape other than the foil shape as long as the conductive member can be folded in a zigzag shape and disposed between the electrodes. For example, a sheet form, a fiber form, etc. may be sufficient.
  • a film-like resin layer is used as the resin layer (insulating layer) of the current collector, but the present invention is not limited to this.
  • a fibrous resin layer may be used.
  • a fibrous resin layer the layer which consists of a woven fabric or a nonwoven fabric etc. is mentioned, for example.
  • the positive electrode current collector is shown as a current collector having a three-layer structure.
  • the current collector may have a multilayer structure other than the three-layer structure.
  • a multilayer structure of three or more layers may be formed by forming a plating layer or the like on a metal foil.
  • the positive electrode side current collector is shown in a multilayer structure including a resin layer and a conductive layer.
  • the current collector on the negative electrode side may have a multilayer structure including a resin layer and a conductive layer.
  • both the positive electrode and the negative electrode may be formed using a current collector having a multilayer structure (three-layer structure), or one of the positive electrode and the negative electrode has a multilayer structure (three-layer structure). You may form using.
  • the positive electrode side is formed using a current collector having a multilayer structure (three-layer structure). Is preferred.
  • the conductive layer is preferably formed of copper or a copper alloy.
  • a copper foil or a copper alloy foil having a thickness of about 2 ⁇ m to about 15 ⁇ m can be used as the conductive layer.
  • the conductive layer of the negative electrode current collector may be other than copper or a copper alloy, and may be composed of, for example, nickel, stainless steel, iron, or an alloy thereof.
  • the resin layer of the negative electrode current collector can be, for example, the same as the resin layer of the positive electrode current collector (that can be used for the resin layer of the positive electrode current collector).
  • the metal is folded in a zigzag manner.
  • a plurality of stacked electrodes (negative electrode) and a tab electrode are configured to be electrically connected using a member (metal foil).
  • the metal member is preferably made of copper or a copper alloy.
  • the present invention is not limited to this, and the shape of the outer container is used. May be other than a flat square.
  • the outer container may be a thin flat tube type, a cylindrical type, a rectangular tube type, or the like.
  • the outer container may be an outer container using a laminated sheet, for example, in addition to a metal can.
  • the positive electrode (positive electrode active material layer) and the negative electrode (negative electrode active material layer) are configured to have the same size.
  • the present invention is not limited to this, and the positive electrode and the negative electrode may have different sizes.
  • the negative electrode (negative electrode active material layer) may be configured to be larger than the positive electrode (positive electrode active material layer), or the positive electrode (positive electrode active material layer) may be configured to be larger than the negative electrode (negative electrode active material layer). It may be configured to be larger.
  • the negative electrode (negative electrode active material layer) is preferably configured to be larger than the positive electrode (positive electrode active material layer). With this configuration, the positive electrode active material layer formation region (positive electrode active material region) is covered with a large area negative electrode active material layer formation region (negative electrode active material region), thereby allowing for stacking deviation. The range can be expanded.
  • the size and shape of the outer container can be variously changed. Further, the shape, size, number of sheets used, etc. of the electrodes (positive electrode, negative electrode) can be changed as appropriate. Furthermore, the shape and dimensions of the separator can be changed as appropriate. Examples of the shape of the separator include various shapes such as a rectangle such as a square or a rectangle, a polygon, and a circle.
  • the active material layer is formed on both surfaces of the current collector.
  • the present invention is not limited to this, and the current collector is formed on one surface of the current collector. Only the active material layer may be formed. Moreover, you may comprise so that the electrode (positive electrode, negative electrode) which formed the active material layer only in the single side
  • surface of a collector may be included in a part of electrode group.
  • a non-aqueous electrolyte is used as an electrolyte of a lithium ion secondary battery.
  • the present invention is not limited to this, and non-aqueous electrolysis is used.
  • a gel electrolyte, a polymer solid electrolyte, an inorganic solid electrolyte, a molten salt, or the like other than the liquid may be used as the electrolyte.
  • Electrode 10 Positive electrode 11 Positive electrode current collector (current collector) 11a Current collector exposed portion 12 Positive electrode active material layer 13 Resin layer (insulating layer) DESCRIPTION OF SYMBOLS 14 Conductive layer 20 Negative electrode 21 Negative electrode collector 21a Current collector exposed part 22 Negative electrode active material layer 30 Separator 41, 42 Tab electrode 50 Electrode group 60 Exterior can 61 Bottom face part 62 Side wall part 63 Opening part 64 Electrode terminal 65 Injection hole 66 Safety valve 67 Folding part 70 Sealing plate 80 Metal member (conductive member) 81 Folded part 82 Flat part 100 Outer container

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Abstract

　このリチウムイオン二次電池（非水系二次電池）は、樹脂層１３を導電層１４で挟んだ多層構造を有する正極集電体１１とこの正極集電体１１上に形成された正極活物質層１２とを含む正極１０と、複数の正極１０を互いに電気的に接続する金属部材８０と、正極１０と電気的に接続されるタブ電極４１とを備えている。上記複数の正極１０は、それぞれ、正極活物質層１２が形成されずに導電層１４が露出された集電体露出部１１ａを有している。また、上記金属部材８０は、つづら折り状に折り曲げられて、複数の正極１０における集電体露出部１１ａの間に配されている。

Description

非水系二次電池
　本発明は、非水系二次電池に関する。
　リチウムイオン二次電池に代表される非水系二次電池は、高容量・高エネルギ密度を有し、かつ、貯蔵性能や充放電の繰り返し特性等にも優れるため、携帯機器などの民生機器に広く利用されている。また、近年では、環境問題や省エネルギに関する意識の高まりから、電力貯蔵用途や、電気自動車などの車載用途にリチウムイオン二次電池が利用されるようになってきている。
　一方、非水系二次電池は、そのエネルギ密度の高さ故に、過充電状態や高温環境下にさらされた状態においては、異常過熱や発火などの危険性が高い。そのため、非水系二次電池では、安全性に対する種々の対応策が講じられている。
　また、従来、異常発熱による発火を防止するために、多層構造を有する集電体を用いたリチウムイオン二次電池が提案されている（たとえば、特許文献１参照）。
　上記特許文献１には、１３０℃～１７０℃の低融点を持つ樹脂フィルムの両面に金属層が形成された集電体を用いたリチウムイオン二次電池が提案されている。このリチウムイオン二次電池では、過充電状態や高温状態等で異常発熱が発生すると、低融点の樹脂フィルムが溶融する。そして、樹脂フィルムの溶融により、電極が破損される。これにより、電流がカットされるので、電池内部の温度上昇が抑制されて、発火が防止される。
特開平１１－１０２７１１号公報
　上記のように、特許文献１で提案されている集電体は、非水系二次電池の安全対策としては非常に有効である。
　しかしながら、上記集電体は、絶縁性の樹脂フィルムの両面に金属層が形成された構成を有するため、たとえば、複数の電極が積層された積層型の非水系二次電池の場合には、配線引き出し用のタブ電極を集電体に接続する際に、電極同士の導通がとれなくなるという不都合がある。このため、タブ電極を、全ての電極と電気的に接続することが困難になるため、電池性能が著しく低下するという問題点がある。
　この発明は、上記のような課題を解決するためになされたものであり、この発明の１つの目的は、安全性を向上させつつ、電池性能の低下を抑制することが可能な非水系二次電池を提供することである。
　上記目的を達成するために、この発明の一の局面による非水系二次電池は、絶縁層を導電層で挟んだ多層構造を有する集電体と、集電体上に形成された活物質層とを含む複数の電極と、複数の電極を互いに電気的に接続する導電部材と、電極と電気的に接続されるタブ電極とを備えている。そして、複数の電極は、それぞれ、活物質層が形成されずに導電層が露出された集電体露出部を有しており、導電部材は、つづら折り状に折り曲げられて、複数の電極における集電体露出部の間に配されている。
　この一の局面による非水系二次電池では、上記のように、つづら折り状に折り曲げられた導電部材を集電体露出部間に配することによって、この導電部材を介して、複数の電極における導電層を互いに電気的に接続することができる。このため、多層構造を有する集電体を用いた場合でも、複数積層された電極同士の導通をとることができる。これにより、タブ電極を、積層された複数の電極と電気的に接続することができる。たとえば、タブ電極を、積層された同極性の全ての電極と電気的に接続することができる。したがって、電池性能の低下を抑制することができるので、非水系二次電池の性能を最大限活用することができる。
　また、一の局面では、上記のように、多層構造を有する集電体を用いることによって、たとえば、過充電状態や高温状態等で異常発熱が発生した場合に、集電体の絶縁層が溶融して電極が破損されるので、電流をカットすることができる。これにより、電池内部の温度上昇を抑制することができるので、発火などの異常状態が生じるのを防止することができる。
　なお、一の局面では、上記導電部材を備えることによって、たとえば、溶接などでタブ電極を電極に接続する場合に、タブ電極と電極との接触抵抗、および、電極同士の接触抵抗を低減することができる。これにより、タブ電極を電極に強固に導通接続することが可能となる。なお、タブ電極を電極に強固に導通接続することにより、接触抵抗の増加に起因する電池容量の低下を抑制することもできる。加えて、耐久性および耐振動性を向上させることもできる。
　上記一の局面による非水系二次電池において、導電部材は、金属箔から構成されているのが好ましい。このように構成すれば、導電部材を、容易に、集電体露出部の間に配することができるとともに、電極同士の導通を取りやすくすることができる。
　上記一の局面による非水系二次電池において、好ましくは、導電部材は、電極の外側で折り曲げられたつづら折り形状を有する。このように構成すれば、容易に、この導電部材を介して、複数の電極における導電層を互いに電気的に接続することができる。
　上記一の局面による非水系二次電池において、集電体露出部は、電極の端部に設けられており、導電部材は、集電体露出部に沿うように配されているのが好ましい。
　上記一の局面による非水系二次電池において、好ましくは、導電部材は、集電体に固定されており、タブ電極は、この導電部材に接続されている。このように構成すれば、タブ電極と電極との導通を取りやすくすることができる。
　上記一の局面による非水系二次電池において、集電体の導電層と導電部材とは、同じ金属材料から構成されているのが好ましい。
　上記一の局面による非水系二次電池において、好ましくは、電極は、正極および負極を含み、正極および負極の少なくとも一方は、多層構造を有する集電体を用いて形成されている。このように構成すれば、効果的に、非水系二次電池の安全性を向上させることができる。
　上記正極および負極を有する構成において、正極が、多層構造を有する上記集電体を用いて形成されている場合、正極における集電体の導電層は、アルミニウムから構成されているのが好ましい。また、負極が、多層構造を有する上記集電体を用いて形成されている場合、負極における集電体の導電層は、銅から構成されているのが好ましい。
　上記一の局面による非水系二次電池において、好ましくは、集電体の絶縁層は、２００℃以下の融解温度を有する樹脂材料から構成されている。このように構成すれば、たとえば、過充電状態や高温状態等で異常発熱が発生した場合に、電極が破損され易くすることができるので、効果的に、発火などの異常状態が生じるのを防止することができる。このため、非水系二次電池の安全性を効果的に向上させることができる。
　上記一の局面による非水系二次電池において、好ましくは、集電体の絶縁層は、１２０℃での熱収縮率が、縦方向および横方向のいずれかの方向で１．５％以上である熱可塑性樹脂からなる。このように構成すれば、たとえば、過充電状態や高温状態等で異常発熱が発生した場合に、容易に、電極が破損され易くすることができる。このため、より効果的に、発火などの異常状態が生じるのを防止することができる。これにより、非水系二次電池の安全性をより効果的に向上させることができる。
　上記一の局面による非水系二次電池において、集電体の絶縁層は、フィルム状または繊維状の樹脂から構成されているのが好ましい。
　上記一の局面による非水系二次電池において、好ましくは、集電体の絶縁層は、ポリオレフィン樹脂のいずれかを含む樹脂、または、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ポリアミドのいずれかを含む樹脂、もしくは、これらの複合材料からなる。このように構成すれば、より容易に、非水系二次電池の安全性を向上させることができる。
　上記一の局面による非水系二次電池において、好ましくは、上記電極は、正極および負極を含むとともに、正極および負極の間に配されるセパレータをさらに備えており、このセパレータは、絶縁層より高い熱変形温度を有している。このように構成すれば、セパレータのシャットダウン機能が作動する前に、電極の集電体を構成する絶縁層を溶断させることができる。これにより、絶縁層およびセパレータによる電流遮断効果により、２段階で電流遮断が可能となるので、非水系二次電池の安全性をより向上させることができる。
　この場合において、好ましくは、上記セパレータは、絶縁層の熱変形温度以下において、熱収縮率が１．０％以下の材料からなる。このように構成すれば、過充電状態や高温状態等で異常発熱が発生した場合に、容易に、電極が破損され易くすることができる。すなわち、容易に、セパレータのシャットダウン機能が作動する前に、電極の集電体を構成する絶縁層を溶断させることができる。
　さらに、この場合において、好ましくは、セパレータの１８０℃での熱収縮率は、１．０％以下である。このように構成すれば、過充電状態や高温状態等で異常発熱が発生した場合に、容易に、セパレータの熱収縮に起因する内部短絡の発生を抑制することができる。これにより、急激な温度上昇が生じるのを抑制することができるので、非水系二次電池の安全性をさらに向上させることができる。
　上記セパレータを備えた構成において、セパレータは、アラミド系樹脂、ポリエステル系樹脂、セルロース系樹脂のいずれかを含む構成であるのが好ましい。
　以上のように、本発明によれば、安全性を向上させつつ、電池性能の低下を抑制することが可能な非水系二次電池を容易に得ることができる。
本発明の第１実施形態によるリチウムイオン二次電池の電極群の一部を模式的に示した斜視図である。 本発明の第１実施形態によるリチウムイオン二次電池に用いられる電極群（正極）の一部を模式的に示した平面図である。 本発明の第１実施形態によるリチウムイオン二次電池の分解斜視図（金属部材を省略した図）である。 本発明の第１実施形態によるリチウムイオン二次電池の電極群の分解斜視図（金属部材を省略した図）である。 本発明の第１実施形態によるリチウムイオン二次電池の金属部材を模式的に示した断面図（図６のＢ１－Ｂ１線に沿った断面に対応する図）である。 本発明の第１実施形態によるリチウムイオン二次電池の金属部材を模式的に示した斜視図である。 本発明の第１実施形態によるリチウムイオン二次電池の電極群（正極部分）を模式的に示した斜視図（図２のＡ１－Ａ１線に沿った断面に対応する図）である。 本発明の第１実施形態によるリチウムイオン二次電池の電極群を模式的に示した断面図である。 本発明の第１実施形態によるリチウムイオン二次電池の全体斜視図である。 図８の一部を拡大して示した断面図である。 本発明の第１実施形態によるリチウムイオン二次電池の正極の断面図（図１３のＣ１－Ｃ１線に沿った断面に対応する図）である。 本発明の第１実施形態によるリチウムイオン二次電池の正極の平面図である。 本発明の第１実施形態によるリチウムイオン二次電池の正極の斜視図である。 本発明の第１実施形態によるリチウムイオン二次電池の負極の断面図（図１６のＣ２－Ｃ２線に沿った断面に対応する図）である。 本発明の第１実施形態によるリチウムイオン二次電池の負極の平面図である。 本発明の第１実施形態によるリチウムイオン二次電池の負極の斜視図である。 本発明の第１実施形態によるリチウムイオン二次電池のセパレータの斜視図である。 本発明の第１実施形態によるリチウムイオン二次電池の電極群の一部（他の例）を模式的に示した斜視図である。 第１実施形態の変形例によるリチウムイオン二次電池の一部を模式的に示した断面図（図７に対応した図）である。 本発明の第２実施形態によるリチウムイオン二次電池に用いられる電極群（正極）の一部を模式的に示した平面図である。 図２０のＡ２－Ａ２線に沿った断面を模式的に示した図である。 本発明の第２実施形態によるリチウムイオン二次電池の金属部材を模式的に示した断面図（図２３のＢ２－Ｂ２線に沿った断面に対応する図）である。 本発明の第２実施形態によるリチウムイオン二次電池の金属箔を模式的に示した斜視図である。 第２実施形態の変形例によるリチウムイオン二次電池に用いられる電極群（正極）の一部を模式的に示した平面図である。 図２４のＡ３－Ａ３線に沿った断面を模式的に示した図である。 本発明の第３実施形態によるリチウムイオン二次電池に用いられる電極群（正極）の一部を模式的に示した平面図である。 本発明の第３実施形態によるリチウムイオン二次電池の金属部材を模式的に示した断面図である。 図２６のＡ４－Ａ４線に沿った断面を模式的に示した図である。 第３実施形態の変形例によるリチウムイオン二次電池に用いられる電極群（正極）の一部を模式的に示した平面図である。
　以下、本発明を具体化した実施形態を図面に基づいて詳細に説明する。なお、以下の実施形態では、非水系二次電池の一例である積層型のリチウムイオン二次電池に本発明を適用した場合について説明する。
　（第１実施形態）
　図１は、本発明の第１実施形態によるリチウムイオン二次電池の電極群の一部を模式的に示した斜視図である。図２は、本発明の第１実施形態によるリチウムイオン二次電池に用いられる電極群（正極）の一部を模式的に示した平面図である。図３～図１７は、本発明の第１実施形態によるリチウムイオン二次電池を説明するための図である。まず、図１～図１７を参照して、本発明の第１実施形態によるリチウムイオン二次電池について説明する。
　第１実施形態によるリチウムイオン二次電池は、図３および図９に示すように、角形扁平形状を有する大型二次電池であり、複数の電極５を含む電極群５０（図３および図４参照）と、この電極群５０を非水電解液とともに封入する金属製の外装容器１００とを備えている。
　上記電極５は、図３、図４および図８に示すように、正極１０および負極２０を含んで構成されており、正極１０と負極２０との間には、正極１０と負極２０との短絡を抑制するためのセパレータ３０が配されている。具体的には、正極１０および負極２０が、セパレータ３０を挟んで互いに対向するように配されており、正極１０、セパレータ３０および負極２０が順次積層されることによって、積層構造（積層体）に構成されている。なお、正極１０および負極２０は、１つずつ交互に積層されている。また、上記電極群５０は、隣り合う２つの負極２０の間に、１つの正極１０が位置するように構成されている。
　上記電極群５０は、たとえば、正極１０を１３枚、負極２０を１４枚、セパレータ３０を２８枚含んで構成されており、正極１０および負極２０がセパレータ３０を挟んで交互に積層されている。さらに、上記電極群５０における最も外側（最外層の負極２０の外側）には、セパレータ３０が配されており、外装容器１００との絶縁が図られている。
　また、第１実施形態によるリチウムイオン二次電池は、図１、図５および図６に示すように、つづら折り状に折り曲げられた金属部材８０をさらに備えている。この金属部材８０は、後述するように、電極間（正極１０間）に配された状態で、電極（正極１０）に取り付けられている。また、金属部材８０は、複数の正極１０を互いに電気的に接続する機能を有している。なお、金属部材８０は、本発明の「導電部材」の一例である。
　電極群５０を構成する正極１０は、図８および図１１に示すように、正極集電体１１の両面に、正極活物質層１２が担持された構成を有している。
　正極集電体１１は、正極活物質層１２の集電を行う機能を有している。
　ここで、第１実施形態では、上記正極集電体１１は、絶縁性の樹脂層１３の両面上に導電層１４が形成された多層構造（三層構造）に構成されている。なお、正極集電体１１は、本発明の「集電体」の一例であり、樹脂層１３は、本発明の「絶縁層」の一例である。
　正極集電体１１を構成する導電層１４は、たとえば、アルミニウムまたはアルミニウム合金から構成されており、約６μｍ～約１５μｍの厚みに形成されている。アルミニウムは耐酸化性が高いため、正極集電体１１の導電層１４として好適に用いることができる。なお、上記導電層１４は、アルミニウムまたはアルミニウム合金以外であってもよく、たとえば、チタン、ステンレス鋼、ニッケルなどの金属材料、または、これらの合金などから構成されていてもよい。
　導電層１４の形成方法としては、特に限定されず、たとえば、蒸着、スパッタリング、電解めっき、無電解めっき、金属箔の貼り合わせ等による方法、および、これらの方法の組み合わせからなる方法が挙げられる。
　正極集電体１１の樹脂層１３は、熱可塑性樹脂からなるプラスチック材料から構成されている。この樹脂層１３は、たとえば、フィルム状の樹脂部材（樹脂フィルム）からなる。熱可塑性樹脂からなるプラスチック材料としては、たとえば、熱変形温度が１５０℃以下であるポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）等のポリオレフィン樹脂、ポリスチレン（ＰＳ）、ポリ塩化ビニル、ポリアミドなどが好適に用いられる。中でも、１２０℃での熱収縮率が縦、横のいずれかの方向で１．５％以上であるポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）等のポリオレフィン樹脂、ポリ塩化ビニルなどが好ましい。また、これらの複合フィルムや、これらの表面加工処理を施した樹脂フィルムも好適に用いることができる。さらに、上記セパレータ３０と同材質の樹脂フィルムを用いることも可能である。また、製造工程、加工処理の差異により、熱変形温度、熱収縮率等の異なる樹脂であれば、樹脂層１３とセパレータ３０とのいずれにも用いることができる。
　また、樹脂層１３の厚みは、特に限定されないが、二次電池としてのエネルギ密度向上と強度維持とのバランスを取るべく、５μｍ以上５０μｍ以下であるのが好ましく、１０μｍ以上４０μｍ以下であればより好ましい。樹脂層１３（樹脂フィルム）は、一軸延伸、二軸延伸または無延伸などのいずれの方法で製造された樹脂フィルムでもかまわない。また、正極集電体１１の樹脂層１３は、フィルム状以外に、たとえば、繊維状であってもよい。
　なお、上記熱変形温度および熱収縮率とは、以下の方法で得られた値を意味する。また、熱変形温度は、樹脂層（樹脂フィルム）が熱収縮を開始する温度を意味する（熱変形温度および熱収縮率については、後述するセパレータについても同様である。）。
　熱変形温度は、一定温度で一定時間、恒温槽で保持して、熱収縮率を測定し、収縮していない場合は温度を上げて、収縮している場合は温度を下げて、これを繰り返すことで測定する。具体的には、樹脂フィルムを、たとえば、１００℃で１５分間保持し、樹脂フィルムの熱収縮率を測定する。このときの熱収縮率が２０％以下の場合、新しいサンプルを用いて温度を１０５℃に上げ、この温度で１５分間保持した後、熱収縮率を測定する。この工程を、１５０℃に達するまで繰り返し、熱収縮率が１０％以上となった時点の温度を熱変形温度とする。
　また、熱収縮率の測定は、たとえば、樹脂フィルム上に５０ｍｍ以上の間隔を空けて２つのポイントを付け、両者のポイント間距離を、ノギスを用いて測定する。その後、１５分間、１２０℃（後述するセパレータについては１８０℃も）で加熱処理を行った後に、再度、同じポイント間距離を測定し、加熱処理前後の測定値に基づいて熱収縮率を求める。この方法に基づき、樹脂層（樹脂フィルム）の縦方向及び横方向について、それぞれ３つ以上のポイント間距離を測定し、各々の測定結果から算出された熱収縮率の平均値を最終的な樹脂フィルムの熱収縮率として採用する。このとき、樹脂フィルムの縦方向及び横方向のそれぞれについて、少なくとも、樹脂フィルムの端部から１０％以内の２点と、樹脂フィルムの端部から５０％前後の１点を、ポイント間距離の測定地点として選定する。縦、横いずれかの大きな値を熱収縮率とする。
　正極活物質層１２は、リチウムイオンを吸蔵・放出しうる正極活物質を含んで構成されている。正極活物質としては、たとえば、リチウムを含有した酸化物が挙げられる。具体的には、ＬｉＣｏＯ２、ＬｉＦｅＯ２、ＬｉＭｎＯ２、ＬｉＭｎ２Ｏ４、および、これら酸化物中の遷移金属を一部他の金属元素で置換した化合物などが挙げられる。中でも、通常の使用において、正極が保有するリチウム量の８０％以上を電池反応に利用し得るものを正極活物質に用いるのが好ましい。それにより過充電などの事故に対する二次電池の安全性を高めることが可能となる。このような正極活物質としては、たとえば、ＬｉＭｎ２Ｏ４のようなスピネル構造を有する化合物、および、ＬｉＸＭＰＯ４（Ｍは、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｍｎ、Ｆｅから選択される少なくとも１種以上の元素）で表されるオリビン構造を有する化合物などが挙げられる。中でも、ＭｎおよびＦｅの少なくとも一方を含む正極活物質がコストの観点から好ましい。さらに、安全性および充電電圧の観点からは、ＬｉＦｅＰＯ４を用いるのが好ましい。ＬｉＦｅＰＯ４は、全ての酸素（Ｏ）が強固な共有結合によって燐（Ｐ）と結合しているため、温度上昇による酸素の放出が起こりにくい。そのため、安全性に優れている。
　なお、上記正極活物質層１２の厚みは、２０μｍ～２ｍｍ程度が好ましく、５０μｍ～１ｍｍ程度がより好ましい。
　また、上記正極活物質層１２は、正極活物質を少なくとも含んでいれば、その構成は特に制限されるものではない。たとえば、正極活物質層１２は、正極活物質以外に、導電材、増粘材、結着材などの他の材料を含んでいてもよい。
　導電材は、正極１０の電池性能に悪影響を及ぼさない電子伝導性材料であれば特に限定されず、たとえば、カーボンブラック、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、グラファイト（天然黒鉛、人造黒鉛）、炭素繊維などの炭素質材料または導電性金属酸化物などを用いることができる。これらの中で、導電材としては、電子伝導性および塗工性の観点より、カーボンブラック及びアセチレンブラックが好ましい。
　増粘材としては、たとえば、ポリエチレングリコール類、セルロース類、ポリアクリルアミド類、ポリＮ－ビニルアミド類、ポリＮ－ビニルピロリドン類などを用いることができる。これらの中で、増粘材としては、ポリエチレングリコール類、カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）などのセルロース類などが好ましく、ＣＭＣが特に好ましい。
　結着材は、活物質粒子および導電材粒子を繋ぎ止める役割を果たすものであり、たとえば、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、ポリビニルピリジン、ポリテトラフルオロエチレンなどのフッ素系ポリマー、ポリエチレン、ポリプロピレンなどのポリオレフィン系ポリマー、スチレンブタジエンゴムなどを用いることができる。
　正極活物質、導電材、結着材などを分散させる溶剤としては、たとえば、Ｎ－メチル－２－ピロリドン、ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、メチルエチルケトン、シクロヘキサノン、酢酸メチル、アクリル酸メチル、ジエチルトリアミン、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノプロピルアミン、エチレンオキシド、テトラヒドロフランなどの有機溶剤を用いることができる。
　上記した正極１０は、たとえば、正極活物質、導電材、増粘材および結着材を混合し、適当な溶剤を加えてペースト状の正極合剤としたものを、正極集電体１１の表面に塗布乾燥し、必要に応じて電極密度を高めるべく圧縮して形成される。
　また、上記正極１０は、図１２に示すように、平面的に見て、略矩形形状を有している。正極１０のＹ方向の幅Ｗ１は、たとえば、約１００ｍｍとされており、Ｘ方向の長さＬ１は、たとえば、約１５０ｍｍとされている。また、正極活物質層１２の塗布領域（形成領域）は、Ｙ方向の幅Ｗ１１が、正極１０の幅Ｗ１と同じ、たとえば、約１００ｍｍとされており、Ｘ方向の長さＬ１１が、たとえば、約１３５ｍｍとされている。
　また、図１１～図１３に示すように、上記正極１０は、Ｘ方向の一端側（端部）に、正極活物質層１２が形成されずに正極集電体１１の表面（導電層１４）が露出された集電体露出部（露出領域）１１ａを有している。この集電体露出部１１ａには、外部に電流を取り出すための、タブ電極４１（図１参照）が電気的に接続されている。なお、タブ電極４１は、たとえば、幅約３０ｍｍ、長さ約７０ｍｍの形状に形成されている。
　電極群５０を構成する負極２０は、図１４に示すように、負極集電体２１の両面に、負極活物質層２２が担持された構成を有している。
　負極集電体２１は、負極活物質層２２の集電を行う機能を有している。
　なお、第１実施形態では、負極集電体２１は、上記正極集電体１１（図１１参照）とは異なり、樹脂層を含まない構成となっている。すなわち、正極集電体１１（図１１参照）のみが、樹脂層を含む多層構造に構成されている。
　具体的には、負極集電体２１は、たとえば、銅、ニッケル、ステンレス鋼、鉄、ニッケルメッキ層などの金属箔、または、これらの合金からなる合金箔から構成されており、約１μｍ～約１００μｍ（たとえば約１６μｍ）の厚みを有している。なお、負極集電体２１は、リチウムと合金化しにくいという観点から、銅または銅合金からなる金属箔が好ましく、その厚みは、４μｍ以上２０μｍ以下であるのが好ましい。
　また、上記負極集電体２１は、箔状以外に、フィルム状、シート状、ネット状、パンチ又はエキスパンドされたもの、ラス体、多孔質体、発泡体、繊維群の形成体などの形状であってもよい。
　負極活物質層２２は、リチウムイオンを吸蔵・放出しうる負極活物質を含んで構成されている。負極活物質としては、たとえば、リチウムを含む物質、あるいは、リチウムの吸蔵・放出が可能な物質からなる。また、高エネルギ密度電池を構成するためには、リチウムの吸蔵／放出する電位が金属リチウムの析出／溶解電位に近いものが好ましい。その典型例としては、粒子状（鱗片状、塊状、繊維状、ウィスカー状、球状、粉砕粒子状など）の天然黒鉛もしくは人造黒鉛が挙げられる。なお、負極活物質として、メソカーボンマイクロビーズ、メソフェーズピッチ粉末、等方性ピッチ粉末などを黒鉛化して得られる人造黒鉛を使用してもよい。また、非晶質炭素を表面付着させた黒鉛粒子を使用することもできる。さらに、リチウム遷移金属酸化物、リチウム遷移金属窒化物、遷移金属酸化物および酸化シリコンなども使用可能である。リチウム遷移金属酸化物としては、たとえば、Ｌｉ４Ｔｉ５Ｏ１２に代表されるチタン酸リチウムを使用すると、負極２０の劣化が少なくなるため、電池の長寿命化を図ることが可能となる。
　なお、上記負極活物質層２２の厚みは、２０μｍ～２ｍｍ程度が好ましく、５０μｍ～１ｍｍ程度がより好ましい。
　また、上記負極活物質層２２は、負極活物質を少なくとも含んでいれば、その構成は特に制限されるものではない。たとえば、負極活物質層２２は、負極活物質以外に、導電材、増粘材、結着材などの他の材料を含んでいてもよい。なお、導電材、増粘材、結着材などの他の材料は、正極活物質層１２と同じもの（正極活物質層１２に用いることが可能なもの）を用いることができる。
　上記した負極２０は、たとえば、負極活物質、導電材、増粘材および結着材を混合し、適当な溶剤を加えてペースト状の負極合剤としたものを、負極集電体２１の表面に塗布乾燥し、必要に応じて電極密度を高めるべく圧縮して形成される。
　また、上記負極２０は、図１５に示すように、平面的に見て、略矩形形状を有しており、正極１０（図１２および図１３参照）と実質的に同じ大きさ（平面積）に形成されている。具体的には、第１実施形態では、上記負極２０は、Ｙ方向の幅Ｗ２が、正極１０の幅Ｗ１（図１２参照）と同じ、たとえば、約１００ｍｍとされており、Ｘ方向の長さＬ２が、正極１０の長さＬ１（図１２参照）と同じ、たとえば、約１５０ｍｍとされている。また、負極活物質層２２の塗布領域（形成領域）は、Ｙ方向の幅Ｗ２１が、負極２０の幅Ｗ２と同じ、たとえば、約１００ｍｍとされており、Ｘ方向の長さＬ２１が、たとえば、約１３５ｍｍとされている。
　また、図１４～図１６に示すように、上記負極２０は、正極１０と同様、Ｙ方向の一端側（端部）に、負極活物質層２２が形成されずに負極集電体２１の表面が露出された集電体露出部（露出領域）２１ａを有している。この集電体露出部２１ａには、外部に電流を取り出すためのタブ電極４２（図２参照）が電気的に接続されている。なお、タブ電極４２は、上記タブ電極４１と同様、たとえば、幅約３０ｍｍ、長さ約７０ｍｍの形状に形成されている。
　電極群５０を構成するセパレータ３０（図３、図４および図８参照）は、たとえば、電気絶縁性の合成樹脂繊維、ガラス繊維、天然繊維等の不織布、織布または微多孔質膜などのなかから適宜選択可能である。中でも、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエステル、アラミド系樹脂、セルロース系樹脂等の不織布、微多孔質膜が品質の安定性等の点から好ましく、特に、アラミド系樹脂、ポリエステル系樹脂またはセルロース系樹脂からなる不織布、微多孔質膜が好ましい。
　また、セパレータ３０は、内部短絡によりリチウムイオン二次電池に発熱が生じた際に、セパレータ３０の孔がふさがりイオン伝導を遮れるように、２００℃以下に融点を持つことが好ましく、かつ、正極集電体１１の樹脂層１３よりも高い融点を有することが好ましい。たとえば、セパレータ３０は、１２０℃での熱収縮率が正極集電体１１の樹脂層１３より小さくなるように構成されているのが好ましい。また、たとえば、セパレータ３０は、正極集電体１１の樹脂層１３の熱変形温度以下の温度において、その熱収縮率が１．０％以下の材料から構成されているのが好ましい。さらに、セパレータ３０は、１８０℃での熱収縮率が１．０％以下である、アラミド系樹脂、ポリエステル系樹脂、セルロース系樹脂などの多孔質フィルムから構成されているのが好ましい。
　セパレータ３０の厚みについては特に限定されるものではないが、必要量の電解液を保持することが可能であって、かつ、正極１０と負極２０との短絡を防ぐことが可能な厚みであるのが好ましい。具体的には、セパレータ３０は、たとえば、０．０２ｍｍ（２０μｍ）～０．１ｍｍ（１００μｍ）の厚みとすることができる。セパレータ３０の厚みとしては、０．０１ｍｍ～１ｍｍ程度が好ましく、０．０２ｍｍ～０．０７ｍｍ程度であればより好ましい。また、セパレータ３０を構成する材質は、単位面積（１ｃｍ２）当たりの透気度が０．１秒／ｃｍ３～５００秒／ｃｍ３程度であると、低い電池内部抵抗を維持しつつ、電池内部短絡を防ぐだけの強度を確保できるため好ましい。
　なお、セパレータについても、熱変形温度および熱収縮率は、上述した樹脂層（樹脂フィルム）と同様の方法で得られた値を意味する。また、１２０℃での熱収縮率を測定する場合は、１２０℃で加熱処理を行い、１８０℃での熱収縮率を測定する場合は、１８０℃で加熱処理を行う。
　また、上記セパレータ３０は、正極活物質層１２の塗布領域（形成領域）よりも大きく、かつ、負極活物質層２２の塗布領域（形成領域）と同等あるいは負極活物質層２２の塗布領域（形成領域）より大きい形状を有している。具体的には、図１７に示すように、上記セパレータ３０は、矩形形状に形成されており、そのＹ方向の幅Ｗ３がたとえば約１１５ｍｍ、Ｘ方向の長さＬ３がたとえば約１６０ｍｍに構成されている。
　上記した正極１０および負極２０は、図３、図４および図８に示すように、正極１０の集電体露出部１１ａと負極２０の集電体露出部２１ａとが互いに反対側に位置するように配され、正極負極間にセパレータ３０を介在させて積層されている。この際、各セパレータ３０は、それぞれ、正極活物質層１２および負極活物質層２２を覆うように配されている。一方、積層された正極１０の集電体露出部１１ａ間には、セパレータ３０が介在されていない領域が設けられている。同様に、積層された正極１０の集電体露出部１１ａ間にも、セパレータ３０が介在されていない領域が設けられている。
　ここで、第１実施形態では、図１、図２および図７に示すように、積層された正極１０の集電体露出部１１ａ間に、上記した金属部材８０が配されている。この金属部材８０は、短冊状の金属箔がつづら折り状に折り曲げられる（折り畳まれる）ことによって構成されている。このため、上記金属部材８０は、金属箔が折り曲げられた部分である折曲げ部８１と、折曲げ部８１間に設けられた比較的平坦な部分である平坦部８２とを有している。そして、セパレータ３０が介在されていない、正極１０の集電体露出部１１ａ間の領域に、金属部材８０の平坦部８２が位置するようにして、積層された正極１０に金属部材８０が接続されている。
　また、上記金属部材８０は、図１および図２に示すように、Ｙ方向に延びるように構成されており、集電体露出部１１ａに沿うように配されている。さらに、図７、図８および図１０に示すように、集電体露出部１１ａ間には、金属部材８０の平坦部８２が１つずつ位置している。このため、図２および図７に示すように、金属部材８０の折曲げ部８１は、いずれも、正極１０（正極集電体１１）の外側（正極１０の側端側（Ｙ方向側））に位置した状態となっている。なお、上記金属部材８０は、集電体露出部１１ａ間のみならず、電極群５０（積層された正極１０）における最も外側（最外層の正極１０の外側）の集電体露出部１１ａ（導電層１４）上にも、平坦部８２が位置するように構成されている。
　このように、第１実施形態では、複数の正極１０が、つづら折り形状を有する金属部材８０の平坦部８２を集電体露出部１１ａ間に挟んで積層されている。また、上記金属部材８０は、セパレータ３０が介在されていない、正極１０の集電体露出部１１ａ間の領域に配されることによって、各正極集電体１１の導電層１４と電気的に接続されている。これにより、第１実施形態では、積層された全ての正極１０（正極集電体１１の導電層１４）が、金属部材８０を介して、互いに電気的に接続されている。なお、第１実施形態では、つづら折り形状を有する１つの金属部材８０によって、積層された全ての正極１０（正極集電体１１の導電層１４）が互いに電気的に接続されている。
　正極１０に取り付けられる上記金属部材８０（金属箔）は、正極集電体１１の導電層１４と同じ金属材料（たとえば、アルミニウムまたはアルミニウム合金など）から構成されているのが好ましい。また、金属部材８０（金属箔）の厚みは、特に限定されないが、たとえば、約０．０２ｍｍ～約０．５ｍｍにされていると好ましい。
　電極群５０の正極１０においては、上記のように、集電体露出部１１ａ間に金属部材８０が配された状態で、最も外側の正極１０上（金属部材８０）に上記したタブ電極４１が溶接固定されている。具体的には、図１および図２に示すように、正極集電体１１（正極１０）の幅方向（Ｙ方向）の略中央部に、上記タブ電極４１が溶接固定されている。これにより、積層された全ての正極１０（全ての導電層１４）が、タブ電極４１に溶接固定され、タブ電極４１と電気的に接続された状態となっている。
　複数の負極２０は、図３および図４に示すように、正極１０と同様、集電体露出部２１ａが揃うように積層されている。そして、最も外側の負極２０（負極集電体２１）に上記したタブ電極４２が溶接固定されている。これにより、積層された全ての負極２０が、タブ電極４２に溶接固定され、タブ電極４２と電気的に接続された状態となっている。なお、上記タブ電極４２は、負極集電体２１（負極２０）の幅方向（Ｙ方向）の略中央部に溶接固定されている。
　タブ電極４１および４２の溶接は、超音波溶接が好ましいが、超音波溶接以外であってもよく、たとえば、レーザ溶接や抵抗溶接、スポット溶接などを用いてもよい。ただし、樹脂層１３を挟んだ正極集電体１１にタブ電極４１を溶接する場合、レーザ溶接や抵抗溶接、スポット溶接などの熱を加えて接合する手法では、樹脂層１３が溶解してしまうおそれがある。そのため、上記タブ電極４１の溶接には、熱を加えない超音波溶接を用いるのが好ましい。上記金属部材８０の接続（固定）についても、タブ電極４１および４２の溶接と同様、超音波溶接が好ましい。ただし、上記と同様、超音波溶接以外の、たとえば、レーザ溶接や抵抗溶接、スポット溶接などであってもよい。また、金属部材８０の接続（固定）は、タブ電極４１の溶接と同時に行ってもよい。
　また、正極１０に接続されるタブ電極４１は、アルミニウムから構成されているのが好ましく、負極２０に接続されるタブ電極４２は、銅から構成されているのが好ましい。タブ電極４１および４２は、集電体と同材質のものを用いるのが好ましいが、異なる材質であってもよい。さらに、正極１０に接続されるタブ電極４１と負極２０に接続されるタブ電極４２とは、同材質であってもよいし、異なる材質であってもよい。また、タブ電極４１および４２は、上記のように、正極集電体１１および負極集電体２１の幅方向の略中央部に溶接されているのが好ましいが、中央部以外の領域に溶接固定されていてもよい。
　外装容器１００（図３参照）内に電極群５０とともに封入される非水電解液は、特に限定されるものではないが、溶媒として、たとえば、エチレンカーボネート（ＥＣ）、プロピレンカーボネート、ブチレンカーボネート、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、ジメチルカーボネート、メチルエチルカーボネート、γ－ブチロラクトンなどのエステル類や、テトラヒドロフラン、２－メチルテトラヒドロフラン、ジオキサン、ジオキソラン、ジエチルエーテル、ジメトキシエタン、ジエトキシエタン、メトキシエトキシエタンなどのエーテル類、ジメチルスルホキシド、スルホラン、メチルスルホラン、アセトニトリル、ギ酸メチル、酢酸メチルなどの極性溶媒を使用することができる。これらの溶媒は単独で使用してもよいし、２種以上を混合して混合溶媒として使用してもよい。
　また、非水電解液には、電解質支持塩が含まれていてもよい。電解質支持塩としては、たとえば、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＢＦ４（ホウフッ化リチウム）、ＬｉＰＦ６（六フッ化リン酸リチウム）、ＬｉＣＦ３ＳＯ３（トリフルオロメタンスルホン酸リチウム）、ＬｉＦ（フッ化リチウム）、ＬｉＣｌ（塩化リチウム）、ＬｉＢｒ（臭化リチウム）、ＬｉＩ（ヨウ化リチウム）、ＬｉＡｌＣｌ４（四塩化アルミン酸リチウム）などのリチウム塩が挙げられる。これらは単独で使用してもよいし、２種以上を混合して使用してもよい。
　なお、電解質支持塩の濃度は、特に限定されるものではないが、０．５ｍｏｌ／Ｌ～２．５ｍｏｌ／Ｌが好ましく、１．０ｍｏｌ／Ｌ～２．２ｍｏｌ／Ｌがより好ましい。電解質支持塩の濃度が、０．５ｍｏｌ／Ｌ未満の場合には、非水電解液中において電荷を運ぶキャリア濃度が低くなり、非水電解液の抵抗が高くなるおそれがある。また、電解質支持塩の濃度が、２．５ｍｏｌ／Ｌより高い場合には、塩自体の解離度が低くなり、非水電解液中のキャリア濃度が上がらないおそれがある。
　電極群５０を封入する外装容器１００は、図３および図９に示すように、大型の扁平角形容器であり、電極群５０などを収納する外装缶６０と、この外装缶６０を封口する封口板７０とを含んで構成されている。また、電極群５０を収納した外装缶６０には、たとえば、レーザ溶接によって、封口板７０が取り付けられている。
　外装缶６０は、たとえば、金属板に深絞り加工などを施すことによって形成されており、底面部６１と側壁部６２とを有する略箱状に形成されている。また、図３に示すように、外装缶６０の一端（底面部６１の反対側）には、電極群５０を挿入するための開口部６３が設けられている。また、外装缶６０は、電極群５０が、その電極面が底面部６１と対向するようにして収納することが可能な大きさに形成されている。
　また、図３および図９に示すように、上記外装缶６０は、Ｘ方向の一方側（短辺側）の側壁部６２に、電極端子６４（たとえば、正極端子）が形成されており、Ｘ方向の他方側（短辺側）の側壁部６２に、電極端子６４（たとえば、負極端子）が形成されている。また、外装缶６０の側壁部６２には、非水電解液を注液するための注液孔６５が形成されている。この注液孔６５は、たとえば、φ２ｍｍの大きさに形成されている。また、注液孔６５の近傍には、電池内圧を開放するための安全弁６６が形成されている。
　さらに、外装缶６０の開口部６３の周縁には、折り返し部６７が設けられており、この折り返し部６７に、封口板７０が溶接固定されている。
　外装缶６０および封口板７０は、たとえば、鉄、ステンレススチール、アルミニウムなどの金属板や鉄にニッケルメッキを施した鋼板などを用いて形成することができる。鉄は安価な材料であるため価格の観点では好ましいが、長期間の信頼性を確保するためには、ステンレススチール、アルミニウムなどからなる金属板または鉄にニッケルメッキを施した鋼板などを用いるのがより好ましい。金属板の厚みは、たとえば約０．４ｍｍ～約１．２ｍｍ（たとえば約１．０ｍｍ）とすることができる。
　また、上記した電極群５０は、正極１０および負極２０が、外装缶６０の底面部６１と対向するようにして、外装缶６０内に収納されている。収納された電極群５０は、正極１０の集電体露出部１１ａおよび負極２０の集電体露出部２１ａが、それぞれ、タブ電極４１および４２を介して、外装缶６０の電極端子６４と電気的に接続されている。
　また、非水電解液は、外装缶６０の開口部６３が封口板７０で封口された後に、注液孔６５から、たとえば、減圧注液されている。そして、注液孔６５とほぼ同じ直径の金属球（図示せず）を注液孔６５に設置した後、抵抗溶接やレーザ溶接などにより、注液孔６５が封口されている。
　第１実施形態によるリチウムイオン二次電池では、上記のように、つづら折り状に折り曲げられた金属部材８０を、正極１０の集電体露出部１１ａ間に配することによって、この金属部材８０を介して、複数の正極１０における集電体の導電層１４を互いに電気的に接続することができる。このため、多層構造を有する集電体（正極集電体１１）を用いた場合でも、複数積層された電極同士の導通をとることができる。これにより、タブ電極４１を、積層された複数の電極（正極１０）の全てと電気的に接続することができる。したがって、電池性能の低下を抑制することができるので、リチウムイオン二次電池の性能を最大限活用することができる。
　また、第１実施形態では、上記のように、正極集電体１１に多層構造を有する集電体を用いることによって、たとえば、過充電状態や高温状態等で異常発熱が発生した場合に、正極集電体１１の樹脂層１３が溶融して電極（正極１０）が破損されるので、電流をカットすることができる。これにより、電池内部の温度上昇を抑制することができるので、発火などの異常状態が生じるのを防止することができる。
　なお、第１実施形態では、上記金属部材８０を備えることによって、たとえば、超音波溶接でタブ電極４１を電極（正極１０）に接続する場合に、タブ電極４１と電極（正極１０）との接触抵抗、および、電極同士の接触抵抗を低減することができる。これにより、タブ電極４１を電極（正極１０）に強固に導通接続することが可能となる。また、タブ電極４１を電極（正極１０）に強固に導通接続することにより、接触抵抗の増加に起因する電池容量の低下を抑制することもできる。さらに、図１８に示すように、タブ電極４１を複数備え、これらタブ電極４１を電極（正極１０）の複数カ所に接続した構成とすることもできる。
　また、金属部材８０を金属箔から構成することによって、容易に、金属部材８０を集電体露出部１１ａ間に配することができる。また、複数の電極５（正極１０）を互いに電気的に接続する際に、金属部材８０を用いることによって、電極同士の導通を取りやすくすることができる。
　また、第１実施形態では、金属部材８０を、正極１０の外側で折り曲げられたつづら折り形状に構成することによって、容易に、この金属部材８０を介して、複数の正極１０における導電層１４を互いに電気的に接続することができる。
　また、第１実施形態では、金属部材８０を正極１０（正極集電体１１）に固定するとともに、タブ電極４１を、この金属部材８０に接続することによって、タブ電極４１と正極１０との導通を取りやすくすることができる。
　また、第１実施形態では、正極集電体１１の樹脂層１３を、２００℃以下の融解温度を有する樹脂材料から構成することによって、たとえば、過充電状態や高温状態等で異常発熱が発生した場合に、電極が破損され易くすることができるので、効果的に、発火などの異常状態が生じるのを防止することができる。このため、リチウムイオン二次電池の安全性を効果的に向上させることができる。なお、正極集電体１１の樹脂層１３を、１２０℃での熱収縮率が、縦方向および横方向のいずれかの方向で１．５％以上である熱可塑性樹脂から構成すれば、より効果的に、発火などの異常状態が生じるのを防止することができるので、リチウムイオン二次電池の安全性をより効果的に向上させることができる。
　また、正極集電体１１の樹脂層１３を、ポリオレフィン樹脂、ポリ塩化ビニル、または、これらの複合材料から構成すれば、容易に、リチウムイオン二次電池の安全性を向上させることができる。
　また、第１実施形態では、セパレータ３０を、樹脂層１３の熱変形温度以下の温度において、熱収縮率が１．０％以下の樹脂材料から構成することによって、過充電状態や高温状態等で異常発熱が発生した場合に、容易に、電極（正極１０）が破損され易くすることができる。すなわち、セパレータ３０の熱変形温度を、樹脂層１３の熱変形温度より高くすることによって、セパレータ３０のシャットダウン機能が作動する前に、正極集電体１１を構成する樹脂層１３を溶断させることができる。これにより、樹脂層１３およびセパレータ３０による電流遮断効果により、２段階で電流遮断が可能となるので、リチウムイオン二次電池の安全性をより向上させることができる。
　なお、上記セパレータ３０の１８０℃での熱収縮率を、１．０％以下とすれば、過充電状態や高温状態等で異常発熱が発生した場合に、セパレータ３０の熱収縮に起因する内部短絡（電極端部にて生じる電池の内部短絡）の発生を抑制することができるので、急激な温度上昇が生じるのを抑制することができる。このため、電池内部での発熱が生じた場合のセパレータ３０の熱収縮に起因する内部短絡（電極端部にて生じる電池の内部短絡）の発生を抑制することができるので、急激な温度上昇が生じるのを抑制することができる。その結果、リチウムイオン二次電池の安全性をさらに向上させることができる。すなわち、このように構成すれば、１８０℃の温度でも、セパレータ３０の溶融・流動化を抑制することができるので、溶融・流動化に起因してセパレータ３０の孔が大きくなるという不都合が生じるのを抑制することができる。このため、電池内部が１８０℃に達した際に、何らかの理由で電極（正極１０）の破損が起こらなかった場合でも、セパレータ３０の孔が大きくなることに起因して、正負極の短絡箇所が広がるという不都合が生じるのを抑制することができる。
　（第１実施形態の変形例）
　図１９は、第１実施形態の変形例によるリチウムイオン二次電池の一部を模式的に示した断面図である。なお、図１９は、上記第１実施形態の図７に対応した図を示している。
　第１実施形態の変形例では、図１９に示すように、つづら折り形状を有する複数の金属部材８０によって、積層された全ての正極１０（正極集電体１１の導電層１４）が互いに電気的に接続されている。このように、正極１０の集電体露出部１１ａ間に配される金属部材８０は、１つに限らず、複数であってもよい。
　この場合においても、タブ電極４１を複数備え、これらタブ電極４１を電極（正極１０）の複数カ所に接続した構成とすることができる。たとえば、タブ電極４１と金属部材８０との接触面積を増加させるために、タブ電極４１を、積層体の上部および下部のそれぞれにおいて、金属部材８０と接続することができる。なお、上記第１実施形態においても、このような構成を適用することができる。
　第１実施形態の変形例におけるその他の構成は、上記第１実施形態と同様である。また、第１実施形態の変形例の効果は、上記第１実施形態と同様である。
　（第２実施形態）
　図２０は、本発明の第２実施形態によるリチウムイオン二次電池に用いられる電極群（正極）の一部を模式的に示した平面図である。図２１は、図２０のＡ２－Ａ２線に沿った断面を模式的に示した図である。図２２および図２３は、本発明の第２実施形態によるリチウムイオン二次電池の金属部材を模式的に示した図である。次に、図２０～図２３を参照して、本発明の第２実施形態によるリチウムイオン二次電池について説明する。なお、各図において、対応する構成要素には同一の符号を付すことにより、重複する説明は適宜省略する。
　この第２実施形態では、図２０および図２１に示すように、積層された正極１０の集電体露出部１１ａ間に、上記した金属部材８０が配されている。また、第２実施形態では、上記第１実施形態とは異なり、集電体露出部１１ａ間に、金属部材８０の平坦部８２が２つずつ位置するように構成されている。
　具体的には、図２２および図２３に示すように、金属部材８０は、隣り合う平坦部８２同士が接するように、金属部材８０が、つづら折り状に折り曲げられており、２つ重なった平坦部８２が、正極１０の集電体露出部１１ａ間に配されている。また、図２０に示すように、金属部材８０の折曲げ部８１は、正極１０（正極集電体１１）の外側（正極１０の側端側（Ｙ方向側））に位置するように構成されている。
　第２実施形態のその他の構成は、上記第１実施形態と同様である。また、第２実施形態の効果は、上記第１実施形態と同様である。
　（第２実施形態の変形例）
　図２４は、第２実施形態の変形例によるリチウムイオン二次電池に用いられる電極群（正極）の一部を模式的に示した平面図である。図２５は、図２４のＡ３－Ａ３線に沿った断面を模式的に示した図である。
　第２実施形態の変形例では、図２４および図２５に示すように、上記第２実施形態の構成において、金属部材８０の一方の折曲げ部８１ａ（８１）が、正極１０の集電体露出部１１ａ間内に配された構成となっている。このように、金属部材８０の一方の折曲げ部８１ａ（８１）を、集電体露出部１１ａ間内に配した場合でも、上記第２実施形態と同様の効果を得ることができる。
　第２実施形態の変形例におけるその他の構成は、上記第２実施形態と同様である。
　（第３実施形態）
　図２６は、本発明の第３実施形態によるリチウムイオン二次電池に用いられる電極群（正極）の一部を模式的に示した平面図である。図２７は、本発明の第３実施形態によるリチウムイオン二次電池の金属部材を模式的に示した断面図である。図２８は、図２６のＡ４－Ａ４線に沿った断面を模式的に示した図である。次に、図２６～図２８を参照して、本発明の第３実施形態によるリチウムイオン二次電池について説明する。なお、各図において、対応する構成要素には同一の符号を付すことにより、重複する説明は適宜省略する。
　この第３実施形態では、図２６～図２８に示すように、上記第２実施形態と同様、集電体露出部１１ａ間に、金属部材８０の平坦部８２が２つずつ位置するように構成されている。また、第３実施形態では、図２８に示すように、金属部材８０の一方の折曲げ部８１ａ（８１）が、正極１０の集電体露出部１１ａ間内に配される一方、金属部材８０の他方の折曲げ部８１ｂ（８１）が、正極１０のＸ方向の端部側（外側）に位置するように構成されている。すなわち、この第３実施形態では、金属部材８０の一方の折曲げ部８１ａ（８１）が、正極１０のＸ方向の端部側から、正極集電体１１間に差し込まれた構成を有している。
　第３実施形態のその他の構成は、上記第１および第２実施形態と同様である。また、第３実施形態の効果は、上記第１および第２実施形態と同様である。
　（第３実施形態の変形例）
　図２９は、第３実施形態の変形例によるリチウムイオン二次電池に用いられる電極群（正極）の一部を模式的に示した平面図である。
　第３実施形態の変形例では、図２９に示すように、上記第３実施形態の構成において、金属部材８０が、Ｘ方向に突出するように、正極１０の集電体露出部１１ａに取り付けられている。そして、正極１０（集電体露出部１１ａ）と重ならない領域において、タブ電極４１が、金属部材８０に溶接固定されている。
　第３実施形態の変形例におけるその他の構成は、上記第３実施形態と同様である。
　なお、今回開示された実施形態は、すべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は、上記した実施形態の説明ではなく特許請求の範囲によって示され、さらに特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれる。
　たとえば、上記第１～第３実施形態（変形例を含む）では、非水系二次電池の一例であるリチウムイオン二次電池に本発明を適用した例を示したが、本発明はこれに限らず、リチウムイオン二次電池以外の非水系二次電池に本発明を適用してもよい。また、今後開発される非水系二次電池に本発明を適用することもできる。
　また、上記第１～第３実施形態（変形例を含む）では、つづら折り状に折り曲げられた導電部材の一例として金属箔からなる金属部材を用いた例を示したが、本発明はこれに限らず、上記導電部材は、金属材料以外の導電性材料から構成されていてもよい。たとえば、上記導電部材は、導電性プラスチック等の導電性樹脂などから構成されていてもよいし、樹脂フィルムの表面に金属被膜等が形成された部材から構成されていてもよい。なお、導電部材は、つづら折り状に折り曲げて、電極間に配することが可能な形状であれば、箔状以外の形状であってもよい。たとえば、シート状、繊維状等であってもよい。
　また、上記第１～第３実施形態（変形例を含む）では、集電体の樹脂層（絶縁層）にフィルム状の樹脂層を用いた例を示したが、本発明はこれに限らず、フィルム状以外に、たとえば、繊維状の樹脂層を用いてもよい。繊維状の樹脂層としては、たとえば、織布または不織布などからなる層が挙げられる。
　また、上記第１～第３実施形態（変形例を含む）では、正極集電体を、三層構造を有する集電体に構成した例を示したが、本発明はこれに限らず、上記集電体は、三層構造以外の多層構造に構成されていてもよい。たとえば、金属箔上にメッキ層などを形成することにより、三層以上の多層構造に構成されていてもよい。
　また、上記第１～第３実施形態（変形例を含む）では、正極側の集電体を、樹脂層および導電層を含む多層構造に構成した例を示したが、本発明はこれに限らず、負極側の集電体を、樹脂層および導電層を含む多層構造に構成してもよい。たとえば、正極および負極の両方を、多層構造（三層構造）を有する集電体を用いて形成してもよいし、正極および負極の一方を、多層構造（三層構造）を有する集電体を用いて形成してもよい。なお、正極および負極の一方を、多層構造（三層構造）を有する集電体を用いて形成する場合、正極側を、多層構造（三層構造）を有する集電体を用いて形成するのが好ましい。
　また、負極側の集電体を、多層構造に構成する場合、導電層は、銅または銅合金から構成されているのが好ましい。具体的には、導電層として、たとえば、約２μｍ～約１５μｍの厚みを有する銅箔または銅合金箔を用いることができる。なお、負極集電体の導電層は、銅または銅合金以外であってもよく、たとえば、ニッケル、ステンレス鋼、鉄、または、これらの合金などから構成されていてもよい。また、負極集電体の樹脂層は、たとえば、正極集電体の樹脂層と同じもの（正極集電体の樹脂層に用いることが可能なもの）を用いることができる。
　なお、負極側の集電体を多層構造に構成した場合、上記第１～第３実施形態（変形例を含む）で示した正極（正極集電体）と同様、つづら折り状に折り曲げられた金属部材（金属箔）を用いて、積層された複数の電極（負極）とタブ電極とが電気的に接続されるように構成される。この場合、金属部材は、銅または銅合金などから構成されているのが好ましい。
　また、上記第１～第３実施形態（変形例を含む）では、電極群を収容する外装容器に扁平角形容器を用いた例を示したが、本発明はこれに限らず、外装容器の形状は、扁平角形以外であってもよい。たとえば、上記外装容器は、薄い扁平筒型、円筒型、角筒型等であってもよい。ただし、大型のリチウムイオン二次電池の場合、組電池として使用することが多いため薄い扁平型または角型であるのが好ましい。さらに、上記外装容器は、金属製の缶以外に、たとえば、ラミネートシートなどを用いた外装容器であってもよい。
　また、上記第１～第３実施形態（変形例を含む）では、正極（正極活物質層）と負極（負極活物質層）とが同じ大きさになるように構成した例を示したが、本発明はこれに限らず、正極および負極は互いに異なる大きさに構成されていてもよい。たとえば、正極（正極活物質層）よりも負極（負極活物質層）の方が大きくなるように構成されていてもよいし、負極（負極活物質層）よりも正極（正極活物質層）の方が大きくなるように構成されていてもよい。正極および負極が互いに異なる大きさに構成されている場合、正極（正極活物質層）よりも負極（負極活物質層）の方が大きくなるように構成されているのが好ましい。このように構成されていれば、正極活物質層の形成領域（正極活物質領域）が、面積の大きい負極活物質層の形成領域（負極活物質領域）で覆われることにより、積層ずれの許容範囲を広げることができる。
　なお、上記第１～第３実施形態（変形例を含む）において、外装容器の大きさや形状等については種々変更することができる。また、電極（正極、負極）の形状、寸法、使用枚数なども、適宜変更することができる。さらに、セパレータの形状、寸法などについても、適宜変更することができる。セパレータの形状としては、たとえば、正方形または長方形等の矩形、多角形、円形等種々の形状が挙げられる。
　また、上記第１～第３実施形態（変形例を含む）では、集電体の両面に活物質層を形成した例を示したが、本発明はこれに限らず、集電体の片面にのみ活物質層を形成してもよい。また、集電体の片面にのみ活物質層を形成した電極（正極、負極）を電極群の一部に含むように構成してもよい。
　また、上記第１～第３実施形態（変形例を含む）では、リチウムイオン二次電池の電解質として非水電解液を用いた例を示したが、本発明はこれに限らず、非水電解液以外のたとえばゲル状電解質、高分子固体電解質、無機固体電解質、溶融塩などを電解質として用いてもよい。
　なお、上記で開示された技術を適宜組み合わせて得られる実施形態についても本発明の技術的範囲に含まれる。
　５　　　　　　　　　　　　　　　　　　　電極
　１０　　　　　　　　　　　　　　　　　　正極
　１１　　　　　　　　　　　　　　　　　　正極集電体（集電体）
　１１ａ　　　　　　　　　　　　　　　　　集電体露出部
　１２　　　　　　　　　　　　　　　　　　正極活物質層
　１３　　　　　　　　　　　　　　　　　　樹脂層（絶縁層）
　１４　　　　　　　　　　　　　　　　　　導電層
　２０　　　　　　　　　　　　　　　　　　負極
　２１　　　　　　　　　　　　　　　　　　負極集電体
　２１ａ　　　　　　　　　　　　　　　　　集電体露出部
　２２　　　　　　　　　　　　　　　　　　負極活物質層
　３０　　　　　　　　　　　　　　　　　　セパレータ
　４１、４２　　　　　　　　　　　　　　　タブ電極
　５０　　　　　　　　　　　　　　　　　　電極群
　６０　　　　　　　　　　　　　　　　　　外装缶
　６１　　　　　　　　　　　　　　　　　　底面部
　６２　　　　　　　　　　　　　　　　　　側壁部
　６３　　　　　　　　　　　　　　　　　　開口部
　６４　　　　　　　　　　　　　　　　　　電極端子
　６５　　　　　　　　　　　　　　　　　　注液孔
　６６　　　　　　　　　　　　　　　　　　安全弁
　６７　　　　　　　　　　　　　　　　　　折り返し部
　７０　　　　　　　　　　　　　　　　　　封口板
　８０　　　　　　　　　　　　　　　　　　金属部材（導電部材）
　８１　　　　　　　　　　　　　　　　　　折曲げ部
　８２　　　　　　　　　　　　　　　　　　平坦部
　１００　　　　　　　　　　　　　　　　　外装容器

Claims (16)

  1. 　絶縁層を導電層で挟んだ多層構造を有する集電体と、前記集電体上に形成された活物質層とを含む複数の電極と、
    　前記複数の電極を互いに電気的に接続する導電部材と、
    　前記電極と電気的に接続されるタブ電極とを備え、
    　前記複数の電極は、それぞれ、前記活物質層が形成されずに前記導電層が露出された集電体露出部を有し、
    　前記導電部材は、つづら折り状に折り曲げられて、前記複数の電極における前記集電体露出部の間に配されていることを特徴とする、非水系二次電池。
  2. 　前記導電部材は、金属箔からなることを特徴とする、請求項１に記載の非水系二次電池。
  3. 　前記導電部材は、前記電極の外側で折り曲げられたつづら折り形状を有することを特徴とする、請求項１または２に記載の非水系二次電池。
  4. 　前記集電体露出部は、前記電極の端部に設けられており、
    　前記導電部材は、前記集電体露出部に沿うように配されていることを特徴とする、請求項１または２に記載の非水系二次電池。
  5. 　前記導電部材は、前記集電体に固定されており、
    　前記タブ電極は、前記導電部材に接続されていることを特徴とする、請求項１または２に記載の非水系二次電池。
  6. 　前記集電体の前記導電層と前記導電部材とは、同じ金属材料から構成されていることを特徴とする、請求項１または２に記載の非水系二次電池。
  7. 　前記電極は、正極および負極を含み、
    　前記正極および前記負極の少なくとも一方は、多層構造を有する前記集電体を用いて形成されていることを特徴とする、請求項１または２に記載の非水系二次電池。
  8. 　前記正極が、多層構造を有する前記集電体を用いて形成されている場合、前記正極における集電体の前記導電層は、アルミニウムから構成されており、
    　前記負極が、多層構造を有する前記集電体を用いて形成されている場合、前記負極における集電体の前記導電層は、銅から構成されていることを特徴とする、請求項７に記載の非水系二次電池。
  9. 　前記集電体の絶縁層は、２００℃以下の融解温度を有する樹脂材料から構成されていることを特徴とする、請求項１または２に記載の非水系二次電池。
  10. 　前記集電体の絶縁層は、１２０℃での熱収縮率が、縦方向および横方向のいずれかの方向で１．５％以上である熱可塑性樹脂からなることを特徴とする、請求項１または２に記載の非水系二次電池。
  11. 　前記集電体の絶縁層は、フィルム状または繊維状の樹脂からなることを特徴とする、請求項１または２に記載の非水系二次電池。
  12. 　前記集電体の絶縁層は、ポリオレフィン樹脂のいずれかを含む樹脂、または、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ポリアミドのいずれかを含む樹脂、もしくは、これらの複合材料からなることを特徴とする、請求項１または２に記載の非水系二次電池。
  13. 　前記電極は、正極および負極を含むとともに、前記正極および前記負極の間に配されるセパレータをさらに備え、
    　前記セパレータは、前記絶縁層より高い熱変形温度を有していることを特徴とする、請求項１または２に記載の非水系二次電池。
  14. 　前記セパレータは、前記絶縁層の熱変形温度以下において、熱収縮率が１．０％以下の材料からなることを特徴とする、請求項１３に記載の非水系二次電池。
  15. 　前記セパレータの１８０℃での熱収縮率は、１．０％以下であることを特徴とする、請求項１３に記載の非水系二次電池。
  16. 　前記セパレータは、アラミド系樹脂、ポリエステル系樹脂、セルロース系樹脂のいずれかを含むことを特徴とする、請求項１３に記載の非水系二次電池。
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