KR20070016271A - 금속원소를 포함하는 광전변환소자용 전극 및 이를 채용한염료감응 태양전지 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 금속원소를 포함하는 광전변환소자용 전극 및 이를 채용한 염료감응 태양전지에 관한 것으로, 구체적으로는 광전 변환 효율을 향상시키기 위하여 전극 기판의 표면저항을 최소화 시킨 광전변환소자용 전극 및 이를 채용한 염료감응 태양전지에 관한 것이다.
본 발명은 투명 기판; 투명 도전 막; 및 상기 투명 도전 막의 적어도 일면 상에 금속원소를 포함하는 것을 특징으로 하는 광전변환소자용 전극을 제공한다.
Description
도 1은 일반적인 염료감응 태양전지의 작동원리를 나타내는 개략도 이다.
도 2는 종래기술에 따른 염료감응 태양전지의 기본적인 구조를 나타내는 개략도 이다.
본 발명은 금속을 포함하는 광전변환소자용 전극 및 이를 채용한 염료감응 태양전지에 관한 것으로, 구체적으로는 광전 변환 효율을 향상시키기 위하여 전극 기판의 표면저항을 최소화 시킨 광전변환소자용 전극 및 이를 채용한 염료감응 태양전지에 관한 것이다.
최근 들어 직면하는 에너지 문제를 해결하기 위하여 기존의 화석 연료를 대체할 수 있는 다양한 연구가 진행되어 오고 있다. 특히 수 십년 이내에 고갈될 석유 자원을 대체하기 위하여 풍력, 원자력, 태양력 등의 자연 에너지를 활용하기 위한 광범위한 연구가 진행되어 오고 있다. 이들 중 태양에너지를 이용한 태양 전지 는 기타 다른 에너지원과는 달리 자원이 무한하고 환경 친화적이므로 1983년 Se 태양전지를 개발한 이후로 최근에는 실리콘 태양전지가 각광을 받고 있다.
그러나 이와 같은 실리콘 태양전지는 제작 비용이 상당히 고가이기 때문에 실용화가 곤란하고, 전지효율을 개선하는데도 많은 어려움이 따르고 있다. 이러한 문제를 극복하기 위하여 제작 비용이 현저히 저렴한 염료 감응 태양 전지의 개발이 적극 검토되어 오고 있다.
염료 감응 태양전지는 실리콘 태양전지와는 달리 가시광선을 흡수하여 전자-홀 쌍(electron-hole pair)을 생성할 수 있는 감광성 염료 분자, 및 생성된 전자를 전달하는 전이 금속 산화물을 주된 구성 재료로 하는 광 전기 화학적 태양 전지이다. 지금까지 알려진 염료 감응 태양전지 중 대표적인 예로는 1991년 스위스의 그라첼(Gratzel) 등에 의해 발표된 것이 알려져 있다. 이 전지는 기존의 실리콘 태양전지에 비하여 전력 당 제조원가가 저렴하기 때문에 기존의 태양전지를 대체할 수 있는 기능성이 있다는 점에서 주목을 받아왔다.
도 1은 일반적인 염료감응 태양전지의 작동원리에 대한 것으로, 태양광이 염료분자(11)에 흡수되면 염료분자(11)는 기저상태에서 여기상태로 전자전이 하여 전자-홀 쌍을 만들고, 여기상태의 전자는 티타늄산화물(12) 입자 계면의 전도대로 주입되고,주입된 전자는 투명 전도체 (13) 계면을 통한 뒤 외부회로(14)를 통해 상대전극(15)으로 이동한다.
한편 전자전이 결과로 산화된 염료는 전해질 내 산화-환원 커플(16)에 의해 환원되고, 산화된 이온은 전하중성(charge neutrality)을 이루기 위해 상대전극 (15)의 계면에 도달한 전자와 환원 반응을 함으로써 작동하게 된다. 이처럼 염료감응 태양전지는 기존의 p-n 접합형 Si 태양전지와 다르게 계면 반응을 통해 작동하는 전기 화학적 원리를 가지고 있으며, 따라서 계면 간의 전하이동을 원활하게 할 수 있는 특성을 제어하는 것이 매우 중요한 기술적 과제이다. 도 2 는 도 1에 대한 실질적인 적층구조를 나타낸다.
염료감응 태양전지는 도 1에서 나타낸 태양전지의 작동을 위한 특성제어 뿐만 아니라 빛에 의해 태양전지로부터 생성된 전자를 손실 없이 전극으로 수집할 수 있는 능력을 갖추어야 한다. 그 중에서 금속산화물(12)과 투명 전도체 광음극(13)의 계면에서 일어나는 전자이동은 염료감응형 태양전지의 특성에 크게 영향을 주게 된다. 빛에 의해 광 여기 된 염료분자(11)에 의해 전하가 발생하고 티타늄산화물(12)에 전자가 전달되면 다시 투명전극(13) 쪽으로 전자가 이동하게 되는데, 이때 투명전극(13)의 표면저항이 높으면 원활한 전자전달이 안되고 충분한 집전이 이루어지지 않는다. 그 결과 태양전지의 개방전압(open circuit voltage, Voc), 단락전류(short circuit current, Isc), 충밀도 (fill factor, FF) 특성을 열화 시키게 된다. 그러므로 투명전극(13)이 생성된 전자를 손실 없이 받아 들일 수 있게 하기 위해서는 전극구조의 개선이 필요하다.
본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 표면 저항을 감소시킨 광전변환소자용 전극을 제공하는 것이다.
본 발명이 이루고자 하는 다른 기술적 과제는 상기 광전변환소자용 전극을 채용한 염료감응 태양전지를 제공하는 것이다.
상기 기술적 과제를 달성하기 위하여 본 발명은,
투명 기판; 및 투명 도전막을 구비하며,
상기 투명 도전막에 금속원소가 혼입되어 있는 광전변환소자용 전극을 제공한다.
상기 투명 도전막에 혼입되는 금속의 함량은 도전막을 이루는 전체 성분에 대하여 0.01 내지 50 중량%가 바람직하다.
상기 투명 도전막에 혼입되는 금속으로서는 13족, 14족, 및 전이금속으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 하나 이상의 원소를 예로 들 수 있다.
상기 투명 도전막에 혼입되는 금속으로서는 Al, Ni, Cr, Cu, Fe, Ti, Ta, Sn, In, Pt, Au, Ag, 및 Ru으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 하나 이상의 원소가 바람직하다.
상기 다른 기술적 과제를 달성하기 위하여 본 발명은 상기 광전변환소자용 전극을 채용한 염료감응 태양전지를 제공한다.
이하에서 본 발명을 보다 구체적으로 설명하기로 한다.
본 발명은 계면반응이 중요한 전기 화학적 원리를 이용한 광전변환소자용 전극으로 사용되는 투명 전극(13)의 저항을 최소화함으로써 빛에 의해 염료분자(11) 로부터 생성된 전자를 손실 없이 전극으로 유도하고, 이와 동시에 집전특성을 향상시켜 광전 효율이 개선된 광전변환소자용 전극 및 이를 채용한 염료감응 태양전지를 제공한다.
일반적으로 염료감응 태양전지 등에 사용되는 광전변환소자용 전극으로서는 투명 기판 상에 투명 전도체로 이루어지는 투명 도전막(13)을 형성하여 사용하게 되는 바, 본 발명에서는 이와 같은 투명 도전막에 금속원소를 혼입시킴으로써 상기 투명 전극(13)의 전기 저항 값을 최소화시키게 된다.
상기와 같이 투명 도전막에 혼입되는 금속원소로서는 전기 전도성이 우수한 금속이라면 아무 제한 없이 사용할 수 있으며, 바람직하게는 13족, 14족 및 전이금속으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 하나 이상의 금속을 사용할 수 있으며, Al, Ni, Cr, Cu, Fe, Ti, Ta, Sn, In, Pt, Au, Ag, 및 Ru으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 하나 이상의 금속이 더욱 바람직하다.
상기 투명 도전막에 혼입되는 금속원소의 함량으로서는 투명 지지기판을 제외하고, 도전성 막을 이루는 전체 성분에 대하여 0.01 내지 50 중량%가 바람직하다. 상기 금속 함량이 50 중량%를 초과하는 경우에는 입사광에 대한 투과율 저하와 같은 문제가 있고, 0.01 중량% 미만인 경우에는 투명전극의 전기저항 개선 곤란과 같은 문제가 있어 바람직하지 않다.
이와 같은 금속을 상기 투명 도전막에 혼입 시키는 방법으로서는 일반적으로 알려져 있는 방법을 아무 제한 없이 사용할 수 있으나, 예를 들어 단순 혼합, 도핑, 막 적층, 구조체 (mesh) 적층 , 복합체 형성, 이온주입 등의 방법을 사용하는 것이 바람직하다. 필요에 따라서는 바인더 등의 첨가물을 함께 가함으로써 기판이나 투명 도전막을 이루는 물질에 대한 결합력을 향상시키는 것도 가능하다.
상기 광전변환소자용 전극을 구성하는 투명기판으로서는 투명성을 갖고 있는 것이면 특별히 한정되는 것은 아니며, 예를 들어 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리카보네이트, 폴리이미드, 또는 폴리에틸렌나프탈레이트와 같은 투명한 고분자 물질 또는 글래스기판을 사용할 수 있다.
상기 광전변환소자용 전극을 구성하는 투명 도전막을 이루는 성분으로서는 주석 산화물, 불순물 도핑된 주석 산화물, 아연산화물, 불순물 도핑된 아연 산화물, 반투명 나노 금속 막, 그리고 이들간에 복합층으로 형성된 전도체를 예를 들 수 있다. 도전성, 투명성, 특히 내열성을 높은 수준으로 갖는다는 측면에서는 주석계 산화물(예를 들어 SnO2) 등이 적합하고, 비용적인 측면에서는 인듐 틴 옥사이드(ITO) 또는 산화 아연계 산화물(예를 들어 ZnO)를 포함하는 금속 산화물 등이 바람직하다. 가장 바람직하게는 불소가 도핑된 인듐 틴 옥사이드(FTO)이다.
본 발명에 따른 광전변환소자용 전극은 염료감응 태양전지에 특히 유용하게 사용될 수 있는 바, 염료감응 태양전지의 구조를 도 2에 나타낸다. 즉 반도체 전극과 대향 전극 사이에 전해질 층이 개재되어 있는 형태를 갖는 바, 상기 반도체 전극은 본 발명에 따른 광전변환소자용 전극(13) 및 광 흡수층(11 및 12)을 구비하며, 상기 대향 전극은 본 발명에 따른 광전변환소자용 전극(13) 및 대향전극(15)을 구비하고, 그 사이에는 전해질층(16)이 개재되어 있다. 상기 광흡수층은 금속 산화 물층(12) 및 염료분자(11)로 이루어진다.
염료감응 태양전지에 사용되는 상기 금속 산화물(12)은 반도체 미립자로서 광 여기 하에서 전도대 전자가 캐리어로 되어 애노드 전류를 제공하는 n형 반도체인 것이 바람직하다. 구체적으로 예시하면 TiO2, SnO2, ZnO2, WO3, Nb2O5, Al2O3, MgO, TiSrO3 등을 들 수 있으며, 특히 바람직하게는 아나타제형의 TiO2이다. 아울러 상기 금속 산화물은 이들에 한정되는 것은 아니며, 이들을 단독 또는 두 가지 이상 혼합하여 사용할 수 있다. 이와 같은 반도체 미립자는 표면에 흡착된 염료가 보다 많은 빛을 흡수하도록 하기 위하여 표면적을 크게 하는 것이 바람직하며, 이를 위해 반도체 미립자의 입경이 20nm 이하 정도로 하는 것이 바람직하다.
또한 상기 염료(11)는 태양 전지 혹은 광전지 분야에서 일반적으로 사용되는 것이라면 아무 제한 없이 사용할 수 있으나, 루테늄 착물이 바람직하다. 상기 루테늄 착물로서는 RuL2(SCN)2, RuL2(H2O)2, RuL3, RuL2 등을 사용할 수 있다 (식중 L은 2,2'-비피리딜-4,4'-디카르복실레이트 등을 나타낸다). 그렇지만 이와 같은 염료로서는 전하 분리기능을 갖고 감응 작용을 나타내는 것이면 특별히 한정되는 것은 아니며, 루테늄 착물 이외에도 예를 들어 로다민 B, 로즈벤갈, 에오신, 에리스로신 등의 크산틴계 색소, 퀴노시아닌, 크립토시아닌 등의 시아닌계 색소, 페노사프라닌, 카브리블루, 티오신, 메틸렌블루 등의 염기성 염료, 클로로필, 아연 포르피린, 마그네슘 포르피린 등의 포르피린계 화합물, 기타 아조 색소, 프탈로시아닌 화합물, Ru 트리스비피리딜 등의 착화합물, 안트라퀴논계 색소, 다환 퀴논계 색소 등을 들 수 있으며, 이들을 단독 또는 두가지 이상 혼합하여 사용할 수 있다.
상기 금속 산화물(12) 및 염료(11)를 포함하는 광흡수층의 두께는 15미크론 이하, 바람직하게는 1 내지 15미크론이 좋다. 왜냐하면 이 광흡수층은 그 구조상의 이유에서 직렬저항이 크고, 직렬저항의 증가는 변환효율의 저하를 초래하는 바, 막 두께를 15미크론 이하로 함으로써 그 기능을 유지하면서 직렬저항을 낮게 유지하여 변환효율의 저하를 방지할 수 있게 된다.
상기 염료감응 태양전지에 사용되는 전해질층(16)은 액체 전해질, 이온성 액체 전해질, 이온성 겔 전해질, 고분자 전해질 및 이들간에 복합체를 예로 들 수 있다. 대표적으로는 전해액으로 이루어지고, 상기 광흡수층을 포함하거나, 또는 전해액이 광흡수층에 침윤되도록 형성된다. 전해액으로서는 예를 들면 요오드의 아세토나이트릴 용액 등을 사용할 수 있으나 이에 한정되는 것은 아니며, 홀 전도 기능이 있는 것이라면 어느 것이나 제한 없이 사용할 수 있다.
더불어 상기 염료감응 태양전지는 촉매층을 더 포함할 수 있으며, 이와 같은 촉매층은 염료감응 태양전지의 산화환원 반응을 촉진하기 위한 것으로서 백금, 탄소, 그래파이트, 카본 나노튜브, 카본블랙, p-형 반도체 및 이들간의 복합체 등을 사용할 수 있으며, 이들은 상기 전해질층과 상대 전극 사이에 위치하게 된다. 이와 같은 촉매층은 미세구조로 표면적을 증가시킨 것이 바람직하며, 예를 들어 백금이면 백금흑 상태로, 카본이면 다공질 상태로 되어 있는 것이 바람직하다. 백금흑 상태는 백금의 양극 산화법, 염화백금산 처리 등에 의해, 또한 다공질 상태의 카본은, 카본 미립자의 소결이나 유기폴리머의 소성 등의 방법에 의해 형성할 수 있다.
이하 실시예 및 시험예를 통하여 본 발명을 보다 상세히 설명한다. 그러나 이들은 본 발명을 상세히 설명하기 위해 제공되는 것일 뿐 본 발명이 이들에 의해 한정되는 것은 아니다.
비교예 1
인듐 도핑된 주석산화물이 도포된 투명 도전 플라스틱 기판(13) 위에 입경 7 내지 25nm 정도 크기의 티타늄산화물입자 페이스트를 코팅하여 1cm2 면적에 도포하고, 저온 소성 공정(150℃ 이하)을 이용하여 약 15㎛ 두께의 다공성 티타늄산화물(12)막을 제작하였다. 이어서 상온에서 에탄올에 용해된 0.3 mM Ru(4,4'-디카르복시-2,2'-비피리딘)2(NCS)2 용액에 염료 흡착처리를 12시간 이상 수행하였다. 그 후 염료가 흡착된 다공성 티타늄산화물 막을 에탄올로 세척하고 상온 건조하여 광음극을 제조하였다.
상대전극으로는 인듐 도핑된 주석산화물을 도포한 투명 전도체 위에 스퍼터를 이용하여 Pt 환원전극을 증착하였고, 전해액 주입을 위해 0.75 mm 직경의 드릴을 이용하여 미세 구멍을 만들어 상대전극을 제작하였다.
60㎛ 두께의 열가소성 고분자 필름을 광음극과 상대전극 사이에 두고 100℃에서 9초간 압착시킴으로써 두 전극을 접합시켰다. 상대전극에 형성된 미세구멍을 통하여 산화-환원 전해질을 주입시키고, 커버 글라스와 열가소성 고분자 필름을 이용하여 미세 구멍을 막음으로써 염료감응 태양전지를 제작하였다. 이 때 이용된 산화-환원 전해질은 21.928g의 테트라프로필암모늄아이오다이드 (tertrapropylammonium iodide)와 1.931g의 I2를 에틸렌카보네이트(ethylene carbonate) 80 %, 아세토나이트릴(acetonitrile) 20 %로 이루어진 용매에 용해시킨 것을 이용하였다.
단락전류는 100mW/cm2의 광원을 Si 표준셀로 보정한 후 측정한 전류-전압 곡선으로부터 평가되었다. 도 3은 비교예 1에 의해 제작된 염료감응 태양전지의 광전류 Jsc를 보여 주며, 2회 반복하여 각각 4.12 mA/cm2, 5.24 mA/cm2 를 나타내었다.
실시예 1
투명도전막으로 인듐도핑된 주석 산화물에 Cu가 약 30 중량% 혼입된 플라스틱 기판을 사용하여 투명도전 기판으로 이용하였다. 비교예 1과 동일한 과정으로 광음극을 제조한 후에, 상대전극 및 전해질 등도 동일한 조건에서 실험을 진행하였다. 동일 측정 조건에서 광전류(Jsc)를 2회 반복하여 측정하였는데 각각 9.38 mA/cm2, 11.72 mA/cm2를 나타내었다.
염료 감응 태양전지의 투명전극 저항 최소화에 의한 집전 특성 개선은 광전류(단락전류)의 증가로 개선점을 확실히 나타낼 수 있다. 비교예 1과 실시예 1의 측정결과를 비교해 보면 실시예 1의 경우가 동일 조건에서 측정한 값임에도 불구하고 광전류(Jsc)가 크게 개선 되었으며, 그것은 기판 저항이 낮으므로 전자의 집전 특성이 개선 된 결과임을 알 수 있다.
비교예 1 및 실시예 1 에서 제시한 두 종류의 염료감응 태양전지의 투명전극 을 비교하기위해 표면 저항을 측정하였다. 비교예 1의 경우는 10~15Ω/□, 실시예 1의 경우는 0.05~0.10mΩ/□ 의 결과가 나왔다. 이것은 동일한 플라스틱 투명 도전 기판을 사용하더라도 금속층을 포함하는 전극의 경우 표면저항이 크게 낮아지면 단락전류의 증가에 기인하는 것을 알 수 있다. 비교예 1에서 사용한 투명 전극의 광 투과율은 84~85%이고, 실시예 1에 사용한 금속이 혼입된 투명전극의 광 투과율은 78 내지 80%이다.
이와 같이 본 발명에서 제안한 금속층을 포함하는 투명 전극(13)의 경우에는 광 투과율이 낮아짐에도 불구하고 투명전극의 표면저항을 감소시켜 집전효과를 높임으로써 종래의 염료감응형 태양전지에 비해 단락전류가 향상 되는 것을 알 수 있다. 이는 투명전극(13) 구조 개선으로 종래의 염료감응형 태양전지보다 우수한 고효율의 염료감응형 태양전지를 제작할 수 있음을 의미한다.
본 발명은 염료감응형 태양전지의 투명전극의 구조에 금속으로 구성되며 광 투과율을 갖는 구조를 포함하는 것으로 투명전극의 표면저항을 낮추고 집전효과를 증대함으로써 종래의 염료감응 태양전지보다 고효율의 염료감응형 태양전지를 제작할 수 있고, 그 결과로 염료감응형 태양전지 모듈의 생산단가를 낮출 수 있다.
Claims (5)
- 투명 기판; 및투명 도전막을 구비하고,상기 투명 도전막에 금속원소를 혼입시킨 것을 특징으로 하는 광전변환소자용 전극.
- 제1항에 있어서, 상기 투명 도전막을 형성하는 성분에 대하여 상기 혼입된 금속원소의 함량이 0.01 내지 50 중량%인 것을 특징으로 하는 광전변환소자용 전극.
- 제1항에 있어서, 상기 투명 도전막에 혼입된 금속이 13족, 14족, 및 전이금속으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 하나 이상인 것을 특징으로 하는 광전변환소자용 전극.
- 제1항에 있어서, 상기 투명 도전막에 혼입된 금속원소가 Al, Ni, Cr, Cu, Fe, Ti, Ta, Sn, In, Pt, Au, Ag, 및 Ru으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 하나 이상인 것을 특징으로 하는 광전변환소자용 전극.
- 제1항에 있어서, 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 따른 상기 광전변환소자 용 전극을 채용한 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지.
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