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KR101011557B1 - 연료 전지 및 그 제조 방법 - Google Patents

연료 전지 및 그 제조 방법 Download PDF

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KR101011557B1
KR101011557B1 KR1020087017373A KR20087017373A KR101011557B1 KR 101011557 B1 KR101011557 B1 KR 101011557B1 KR 1020087017373 A KR1020087017373 A KR 1020087017373A KR 20087017373 A KR20087017373 A KR 20087017373A KR 101011557 B1 KR101011557 B1 KR 101011557B1
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KR
South Korea
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permeable membrane
hydrogen permeable
electrolyte layer
hydrogen
fuel cell
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KR1020087017373A
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야스히로 이자와
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도요타지도샤가부시키가이샤
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Abstract

연료 전지가 수소 투과막과, 전해질층과, 캐소드와, 수소 불투과층을 포함한다. 전해질층은 수소 투과막 상에 형성되며 프로톤 도전성을 갖는다. 캐소드는 전해질층 상에 제공된다. 수소 불투과층은 수소 투과막의 측벽을 덮는다. 연료 전지의 제조 방법이 수소 투과막 상에 프로톤 도전성을 갖는 전해질층을 형성하는 단계와, 전해질층을 형성하는 단계 후에, 전해 도금 처리에 의해 수소 투과막의 측벽 상에 수소 불투과막을 형성하는 단계와, 전해질층 상에 캐소드를 형성하는 단계를 포함한다.
연료 전지, 세퍼레이터, 집전체, 수소 투과막, 전해질층, 수소 불투과층

Description

연료 전지 및 그 제조 방법{FUEL CELL AND MANUFACTURING METHOD OF THE SAME}
본 발명은 통상 연료 전지 및 그 연료 전지의 제조 방법에 관한 것이다.
일반적으로, 본 발명의 하나 이상의 태양은 연료 전지 및 그 연료 전지의 제조 방법에 관한 것이다.
일반적으로, 연료 전지는 수소 및 산소를 연료로 하여 전력을 얻는 장치이다. 연료 전지는, 환경면에서 월등하고 또한 높은 에너지 효율을 실현할 수 있기 때문에, 에너지 공급 시스템으로서 널리 개발이 진행되어 오고 있다.
고분자 전해질 연료 전지, 고체 산화물 연료 전지, 수소 투과막 연료 전지(HMFC)와 같이 고체 전해질을 포함하는 여러 종류의 연료 전지가 있다. 여기서, 수소 투과막 연료 전지는 치밀한 수소 투과막을 구비한다. 치밀한 수소 투과막은 수소 투과성을 갖는 금속으로 구성되며, 애노드로서 기능한다. 수소 투과막 연료 전지는, 프로톤 도전성을 갖는 고체 전해질이 수소 투과막 상에 적층된 구조를 갖고 있다. 일본 특허출원공개공보 제2005-19041호(이하, 문헌 1이라고 함)는, 이 수소 투과막 연료 전지의 제조 방법으로서, 예를 들어, 수소 투과성을 갖는 치밀한 금속의 기재상에 전해질을 코팅하는 방법을 제안하고 있다.
그러나, 문헌 1에서는 애노드로서 기능하는 수소 투과성 기재가 전해질을 지지하는 층으로서 이용되고 있다. 그래서, 고분자 전해질 연료 전지와 달리, 전해질의 면적을 애노드의 면적보다 크게 할 수 없다. 그러므로, 수소 투과성 기재를 투과한 수소 일부가 캐소드측으로 누출될 수 있다.
본 발명의 여러 태양은 전술의 상황을 감안하여 이루어진 것이다. 본 발명의 하나 이상의 태양은, 수소 투과성 기재를 투과한 수소의 캐소드측으로의 누출이 억제되는 연료 전지 및 그 연료 전지의 제조 방법을 제공한다.
예시적인 형태에서, 연료 전지는 수소 투과막과, 전해질층과, 캐소드와, 수소 불투과층을 포함한다. 전해질층은 수소 투과막 상에 형성되며 프로톤 도전성을 갖는다. 캐소드는 전해질층 상에 제공된다. 수소 불투과층은 수소 투과막의 측벽을 덮는다. 수소 투과막의 측벽은 전해질층이 형성된 수소 투과막의 상면측을 향하는 경사면이다. 이 연료 전지에서는, 수소 불투과층이 수소 투과막의 측벽을 덮고 있기 때문에, 수소 투과막을 투과한 수소가 캐소드측으로 누출되는 것이 억제된다. 따라서, 연료 전지의 발전 효율의 저하를 억제할 수 있다.
상기 예시적인 형태에서, 수소 불투과층은 전해질층이어도 된다. 이 경우, 수소 불투과층과 타부재 사이의 접촉에 의해 야기되는 전기 단락을 방지할 수 있다.
삭제
상기 예시적인 형태에서, 수소 불투과층은 도금층일 수 있다.
예시적인 형태에서, 연료 전지는 수소 투과막과, 전해질층과, 캐소드와, 가스 통로와, 수소 불투과층을 포함한다. 전해질층은 수소 투과막 상에 형성되며 프로톤 도전성을 갖는다. 캐소드는 전해질층 상에 제공된다. 가스 통로에서, 수소를 포함하는 연료 가스는 수소 투과막과 접촉하며 유동한다. 수소 불투과층은 수소 투과막의 연료 가스와 접촉하는 면 이외의 면을 덮는다. 이 연료 전지에서는, 수소 불투과층이 수소 투과막의 연료 가스와 접촉하는 면 이외의 면을 덮고 있기 때문에, 수소 투과막을 투과한 수소가 캐소드측으로 누출되는 것이 억제된다. 따라서, 연료 전지의 발전 효율의 저하를 억제할 수 있다.
예시적인 형태에서, 연료 전지의 제조 방법은 수소 투과막 상에 전해질층을 형성하는 단계와, 전해질층을 형성하는 단계 후에, 전해 도금 처리에 의해 수소 투과막의 측벽 상에 수소 불투과막을 형성하는 단계와, 전해질층 상에 캐소드를 형성하는 단계를 포함한다. 전해질층은 프로톤 도전성을 갖는다. 이 방법에서, 프로톤 도전성을 갖는 전해질층은 전해질층 상에 형성된다. 수소 불투과층이 전해 도금 처리에 의해 수소 투과막의 측벽 상에 형성된다. 그리고, 캐소드가 전해질층 상에 형성된다.
이 경우, 전해질층의 두께가 수소 투과막의 두께보다 얇다 하더라도, 수소 투과막의 상면이 노출되는 것이 억제된다. 그러므로, 수소 투과막을 투과한 수소가 캐소드측으로 누출되는 것이 억제된다. 그리고, 전해질층의 두께를 감소시킬 수 있다. 전해질층은 절연층이기 때문에, 도금층은 전해질층 상에 형성되지 않는다. 그러므로, 전해질층을 마스킹하지 않고서 수소 투과막의 측벽을 도금할 수 있다. 따라서, 제조 공정을 단축할 수 있으며 제조 비용을 절감할 수 있다.
예시적인 형태에서, 연료 전지의 제조 방법은 수소 투과막의 측벽이 그 수소 투과막의 상면측을 향하는 경사면이 되도록 수소 투과막의 상면의 외주 에지를 제거하는 단계와, 외주 에지를 제거하는 단계 후에, 수소 투과막의 상면 상에 전해질층을 형성하는 단계와, 전해질층 상에 캐소드를 형성하는 단계를 포함한다. 전해질층은 프로톤 도전성을 갖는다. 상기 예시적인 형태에서, 수소 투과막의 상면의 외주 에지가 제거된다. 프로톤 도전성을 갖는 전해질층은 수소 투과막 상에 형성된다. 그리고, 캐소드가 전해질층 상에 형성된다.
이 경우에, 전해질층은 수소 투과막의 상면의 측부의 외주 에지를 챔퍼링한 후에 형성된다. 전해질층의 두께가 수소 투과막의 두께보다 얇다 하더라도, 전해질층이 수소 투과막의 상면 상에 형성된다면, 전해질층은 수소 투과막의 상면 및 측벽을 덮는다. 그러므로, 수소 투과막을 투과한 수소가 캐소드측으로 누출되는 것이 억제된다. 그리고, 전해질층의 두께를 감소시킬 수 있다. 그리고, 전해질층이 수소 투과막 상에 일방향으로부터 형성되어도 수소 투과막의 상면이 노출되는 것이 억제되므로, 전해질층을 복수의 방향으로부터 형성할 필요가 없다. 따라서, 제조 공정을 단축할 수 있으며 제조 비용을 절감할 수 있다.
상기 예시적인 형태에서는, 외주 에지를 제거하는 단계에서, 수소 투과막의 상면의 외주 에지가 에칭될 수 있다.
발명의 효과
본 발명에 따르면, 수소 투과막을 투과한 수소가 캐소드측으로 누출하는 것이 억제된다. 그러므로, 본 발명에 따른 연료 전지의 발전 효율의 저하를 억제할 수 있다.
본 발명의 하나 이상의 태양에 대한 예시적인 형태를 이하의 도면을 참조하여 설명한다.
도1은 본 발명의 제1 실시형태에 따른 연료 전지의 개략 단면도이다.
도2a 내지 도2e는 제1 실시형태에 따른 연료 전지의 제작 플로우를 보여준다.
도3은 본 발명의 제2 실시형태에 따른 연료 전지의 단면도이다.
도4a 내지 도4c는 제2 실시형태에 따른 연료 전지의 제작 플로우를 보여준다.
도5는 본 발명의 제3 실시형태에 따른 연료 전지의 단면도이다.
도6a 내지 도6d는 제3 실시형태에 따른 연료 전지의 제작 플로우를 보여준다.
(제1 실시형태)
도1은 본 발명의 제1 실시형태에 따른 연료 전지(100)의 개략 단면도이다. 제1 실시형태에서는, 수소 투과막 연료 전지가 연료 전지로서 이용된다. 연료 전지(100)의 구조에 관해 설명한다. 도1에서 보는 바와 같이, 연료 전지(100)는 세 퍼레이터(1), 세퍼레이터(8), 집전체(power collector)(2), 집전체(7), 서포트 프레임(3), 수소 투과막(4), 전해질층(5) 및 캐소드(6)를 구비한다.
세퍼레이터(1)는 스테인레스 강과 같은 도전성 재료로 만들어진다. 세퍼레이터(1)는 그 상면 상의 외주 근방에 볼록부를 구비한다. 집전체(2)는 SUS430 다공체, Ni 다공체, 백금-도금 Al2O3 다공체, 또는 Pt 메쉬와 같은 도전성 재료로 만들어진다. 집전체(2)는 세퍼레이터(1)의 중앙 영역 위에 적층된다. 서포트 프레임(3)은 스테인레스 강과 같은 도전성 재료로 만들어진다. 서포트 프레임(3)은 수소 투과막(4)과 전해질층(5)을 지지 및 보강한다. 서포트 프레임(3)은 세퍼레이터(1) 및 집전체(2)의 볼록부에 걸쳐서 세퍼레이터(1) 상에 제공된다. 서포트 프레임(3)은 세퍼레이터(1)에 접합된다. 복수의 관통 구멍(31)이 서포트 프레임(3)에 형성된다. 수소 투과막(4)은 서포트 프레임(3) 상에 적층된다.
수소 투과막(4)은 수소 투과성을 갖는 금속으로 만들어진다. 수소 투과막(4)은 연료 가스가 공급되는 애노드의 역할을 하며, 또한 전해질층(5)을 지지 및 보강하는 서포트 부재로서의 역할을 한다. 수소 투과막(4)은 팔라듐, 바나듐, 티타늄 또는 탄탈과 같은 금속으로 만들어진다. 수소 투과막(4)의 두께는, 예를 들어, 대략 50 ㎛ 내지 100 ㎛ 이다. 수소 투과막(4)의 상면의 측부 상의 외주 에지는 챔퍼링 등에 의해 제거된다. 이 경우, 수소 투과막(4)의 측벽이, 수소 투과막(4)의 상면의 외주 에지로부터 하면의 외주 에지로 경사지는 것이 바람직하다.
전해질층(5)이 수소 투과막(4)의 상면 및 측벽상에 제공된다. 전해질층(5) 은 페로브스카이트(Perovskite)형 프로톤-도전성-재료(BaCeO3 등) 또는 고체 산형(solid acid) 프로톤-도전성-재료(CsHSO4 등)와 같은 프로톤 도전성 재료로 만들어진다. 전해질층(5)은 프로톤 도전성과 수소 불투과성을 갖는다. 캐소드(6)는 수소 투과막(4)의 상면 위 전해질층(5)의 영역에 제공된다. 캐소드(6)는 란탄 코발타이트(lanthanum cobaltite), 란탄 망가네이트(lanthanum manganate), 은, 백금, 또는 백금-담지 카본과 같은 도전성 재료로 만들어진다.
집전체(7)는 집전체(2)와 동일한 재료로 만들어지며, 캐소드(6) 상에 적층된다. 세퍼레이터(8)는 스테인레스 강과 같은 도전성 재료로 만들어진다. 세퍼레이터(8)는 그 하면의 외주 근방에 볼록부를 갖는다. 세퍼레이터(8)는 집전체(7) 상에 적층된다. 세퍼레이터(8)는 그 세퍼레이터(8)의 볼록부에 걸쳐서 서포트 프레임(3)에 접합된다. 세퍼레이터(8)와 서포트 프레임(3) 사이의 경계면에는 절연층(도1에 도시하지 않음)이 제공된다. 따라서, 애노드와 캐소드 사이의 전기 단락을 방지할 수 있다.
다음으로, 연료 전지(100)의 동작에 관해 설명한다. 수소를 포함하는 연료 가스가 세퍼레이터(1)의 가스 통로에 공급된다. 이 연료 가스는 집전체(2)와 서포트 프레임(3)의 관통 구멍(31)을 거쳐 수소 투과막(4)으로 공급된다. 연료 가스 중의 일부의 수소는 수소 투과막(4)에서 프로톤으로 변환된다. 프로톤은 전해질층(5)에서 전도하여 캐소드(6)에 도달한다.
한편, 산소를 포함하는 산화제 가스가 세퍼레이터(8)의 가스 통로에 공급된 다. 이 산화제 가스는 집전체(7)를 거쳐 캐소드(6)로 공급된다. 프로톤은 캐소드(6)에 공급된 산화제 가스 중의 산소와 반응한다. 따라서, 물과 전력이 발생된다. 발생된 전력은 집전체(2, 7) 및 세퍼레이터(1, 8)를 거쳐서 회수된다.
상기 실시형태에서, 수소 불투과성을 갖는 전해질층(5)이 수소 투과막(4)의 상면 및 측벽을 덮는다. 그러므로, 수소 투과막(4)을 투과한 수소가 캐소드(6) 측으로 누출하는 것이 억제된다. 따라서, 연료 전지(100)의 발전 효율의 저하를 억제할 수 있다.
다음으로, 연료 전지(100)의 제조 방법에 관해 설명한다. 도2a 내지 도2e는 연료 전지(100)의 제조 플로우를 보여준다. 도2a에 도시된 바와 같이, 수소 투과막(4)은 서포트 프레임(3)에 접합된다. 다음으로, 도2b에 도시된 바와 같이, 수소 투과막(4)의 상면의 측부상의 외주 에지가 챔퍼링에 의해 제거된다. 이 챔퍼링 공정에 의해, 수소 투과막(4)의 상면측을 향하도록 평탄하거나 만곡된 경사면이 외주 에지 상에 형성된다. 이 경우, 외주 에지는 마스크에 의한 에칭과 같은 화학적 처리를 거치거나 또는 스크라이빙에 의해 연삭될 수 있다.
다음으로, 도2c에 도시된 바와 같이, 세퍼레이터(1) 상에 집전체(2)가 제공되고 서포트 프레임(3)이 세퍼레이터(1)에 접합된다. 다음으로, 도2d에 도시된 바와 같이, PLD 법, 스퍼터링 등에 의해, 수소 투과막(4)의 상면 및 측벽 상에 전해질층(5)이 형성된다. 다음으로, 도2e에 도시된 바와 같이, 캐소드(6)와 집전체(7)가 전해질층(5) 상에 제공된다. 그런 후에, 서포트 프레임(3)이 세퍼레이터(8)의 볼록부에 접합된다. 연료 전지(100)는 상술한 작업을 통해 제조된다.
상술한 바와 같이, 전해질층(5)은 수소 투과막(4)의 상면의 측부상의 외주 에지를 챔퍼링한 후에 형성된다. 전해질층(5)이 수소 투과막(4)의 상면 상에 형성되면, 전해질층(5)은 수소 투과막(4)의 상면 및 측벽을 덮는다. 이 경우, 전해질층(5)의 두께가 수소 투과막(4)의 두께보다 얇다 하더라도, 전해질층(5)이 수소 투과막(4)의 측벽을 덮는다. 그러므로, 수소 투과막(4)을 투과한 수소가 캐소드(6) 측으로 누출되는 것이 억제된다. 그리고, 전해질층(5)의 두께를 감소시킬 수 있다. 그리고, 전해질층(5)이 수소 투과막(4) 상에 일방향으로부터 형성되어도 수소 투과막(4)의 상면이 노출되는 것이 억제되므로, 전해질층(5)을 복수의 방향으로부터 형성할 필요가 없다. 따라서, 제조 공정을 단축할 수 있으며 제조 비용을 절감할 수 있다.
(제2 실시형태)
도3은 본 발명의 제2 실시형태에 따른 연료 전지(100a)의 개략적인 단면도를 도시한다. 도3에 도시된 바와 같이, 연료 전지(100a)에서, 전해질층(5)은 수소 투과막(4)의 상면으로부터 서포트 프레임(3)과 세퍼레이터(8) 사이의 경계면까지 제공된다. 연료 전지(100a)에서는, 수소 투과막(4)을 투과한 수소가 캐소드(6) 측으로 누출되는 것이 억제된다. 그리고, 전해질층(5)은 서포트 프레임(3)으로부터 세퍼레이터(8)를 절연한다. 그러므로, 캐소드와 애노드 사이의 전기 단락을 방지할 수 있다. 그리고, 서포트 프레임(3)의 상면이 노출되지 않는다. 그러므로, 집전체(7)가 소정 위치로부터 이동되더라도 집전체(7)와 서포트 프레임(3) 사이의 전기 단락이 방지된다.
다음으로, 연료 전지(100a)의 제조 방법에 관해 설명한다. 도4a 내지 도4c는 연료 전지(100a)의 제조 플로우를 보여준다. 도4a에 도시된 바와 같이, 연료 전지(100a)의 제조 방법은 도2a의 단계로부터 도2c의 단계까지 연료 전지(100)의 제조 방법과 동일하다. 다음으로, 도4b에 도시된 바와 같이, 전해질층(5)이 PLD 법, 스퍼터링 등에 의해 수소 투과막(4) 위 및 서포트 프레임(3)의 노출면 위에 형성된다. 다음으로, 도4c에 도시된 바와 같이, 캐소드(6)와 집전체(7)가 수소 투과막(4) 위의 전해질층(5)의 영역 위에 제공된다. 그런 후에, 전해질층(5)의 외주 근방의 상면의 영역이 세퍼레이터(8)의 볼록부에 접합된다. 연료 전지(100a)는 상술한 작업을 통해 제조된다.
상술한 바와 같이, 수소 투과막(4)의 상면으로부터 서포트 프레임(3)의 상면의 외주 둘레까지 전해질층(5)이 제공된다. 그리고, 수소 투과막(4)을 투과한 수소가 캐소드(6) 측으로 누출되는 것이 억제된다. 그리고, 세퍼레이터(8)와 서포트 프레임(3)을 절연하지 않고, 전해질층(5)을 형성하는 공정에 의해, 세퍼레이터(8)가 서포트 프레임(3)으로부터 절연된다. 따라서, 제조 공정을 단축할 수 있으며 제조 비용을 절감할 수 있다.
(제3 실시형태)
도5는 본 발명의 제3 실시형태에 따른 연료 전지(100b)의 개략적인 단면도를 도시한다. 도5에 도시된 바와 같이, 수소 불투과성을 갖는 도금층(9)이 수소 투과 막(4)의 측벽으로부터 서포트 프레임(3)의 상면의 외주까지 제공된다. 도금층(9)은 크롬 또는 아연과 같은 금속으로 만들어진다. 세퍼레이터(8)와 서포트 프레임(3) 사이의 경계면에 절연층(도5에 도시하지 않음)이 제공된다. 그리고 세퍼레이터(8)가 서포트 프레임(3)으로부터 절연된다. 연료 전지(100b)에서는, 수소 투과막(4)을 투과한 수소가 캐소드(6) 측으로 누출되는 것이 억제된다.
다음으로, 연료 전지(100b)의 제조 방법에 관해 설명한다. 도6a 내지 도6d는 연료 전지(100b)의 제조 플로우를 보여준다. 도6a에 도시된 바와 같이, 서포트 프레임(3)은 수소 투과막(4)에 접합된다. 다음으로, 도6b에 도시된 바와 같이, 전해질층(5)이 PLD 법, 스퍼터링 등에 의해 수소 투과막(4) 위에 형성된다.
다음으로, 도6c에 도시된 바와 같이, 수소 투과막(4)의 측벽과 서포트 프레임(3)의 상면이 전해 도금 처리된다. 그리고, 도금층(9)이 수소 투과막(4)의 측벽으로부터 서포트 프레임(3)의 상면의 외주까지 형성된다. 다음으로, 도6d에 도시된 바와 같이, 집전체(2)가 세퍼레이터(1) 상에 제공된다. 세퍼레이터(1)는 서포트 프레임(3)에 접합된다. 캐소드(6) 및 집전체(7)가 전해질층(5) 상에 형성된다. 그런 후에, 서포트 프레임(3)이 세퍼레이터(8)의 볼록부에 접합된다. 연료 전지(100b)는 상술한 작업을 통해 제조된다.
상술한 바와 같이, 금속으로 만들어진 수소 투과막(4)이 전해 도금 처리를 거친다. 전해질층(5)의 두께가 수소 투과막(4)의 두께보다 얇다 하더라도, 수소 투과막(4)이 노출되는 것이 억제된다. 그러므로, 수소 투과막(4)을 투과한 수소가 캐소드(6) 측으로 누출되는 것이 억제된다. 그리고, 전해질층(5)의 두께를 감소시 킬 수 있다. 전해질층(5)은 절연층이기 때문에, 도금층은 전해질층(5) 상에 형성되지 않는다. 그러므로, 전해질층(5)을 마스킹하지 않고서, 수소 투과막(4)의 측벽을 도금할 수 있다. 따라서, 제조 공정을 단축할 수 있으며 제조 비용을 절감할 수 있다.

Claims (9)

  1. 수소 투과막과,
    상기 수소 투과막 상에 형성되며 프로톤 도전성을 갖는 전해질층과,
    상기 전해질층 상에 제공되는 캐소드를 구비하고,
    상기 수소 투과막의 측벽은 상기 수소 투과막 상면의 외주 에지로부터 하면의 외주 에지로 경사져 있고,
    상기 전해질층은 상기 수소 투과막의 측벽을 덮고 있는, 연료 전지.
  2. 제1항에 있어서, 상기 수소 투과막의 하방에 배치된 서포트 프레임과,
    상기 서포트 프레임의 상방에 배치된 제1 세퍼레이터와,
    상기 서포트 프레임의 하방에 배치된 제2 세퍼레이터를 구비하고,
    상기 전해질층은 상기 제1 세퍼레이터와 상기 서포트 프레임의 상면 사이에 형성되어 있는, 연료 전지.
  3. 삭제
  4. 삭제
  5. 삭제
  6. 삭제
  7. 수소 투과막의 측벽이 상기 수소 투과막 상면의 외주 에지로부터 하면의 외주 에지로 경사지도록 상기 수소 투과막 상면의 외주 에지를 제거하는 단계와,
    상기 외주 에지를 제거하는 단계 후에, 상기 수소 투과막의 상면 및 측벽에 프로톤 도전성을 갖는 전해질층을 형성하는 단계와,
    상기 전해질층 상에 캐소드를 형성하는 단계를 포함하는, 연료 전지의 제조 방법.
  8. 제7항에 있어서, 상기 외주 에지를 제거하는 단계에서, 상기 수소 투과막 상면의 외주 에지는 에칭 처리되는, 연료 전지의 제조 방법.
  9. 제7항 또는 제8항에 있어서, 상기 외주 에지를 제거하는 단계 전에 상기 수소 투과막의 하방에 서포트 프레임을 형성하는 단계와,
    상기 캐소드를 형성하는 단계 후에, 상기 서포트 프레임의 상방에 제1 세퍼레이터를 형성하고, 상기 서포트 프레임의 하방에 제2 세퍼레이터를 형성하는 단계를 더 포함하고,
    상기 전해질층을 형성하는 단계는 상기 서포트 프레임의 노출된 상면에 상기 전해질층을 형성하는 것을 포함하는, 연료 전지의 제조 방법.
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