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JPH0611826B2 - 樹脂組成物 - Google Patents

樹脂組成物

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JPH0611826B2
JPH0611826B2 JP60206400A JP20640085A JPH0611826B2 JP H0611826 B2 JPH0611826 B2 JP H0611826B2 JP 60206400 A JP60206400 A JP 60206400A JP 20640085 A JP20640085 A JP 20640085A JP H0611826 B2 JPH0611826 B2 JP H0611826B2
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仁一 矢崎
昭彦 田村
英夫 雨宮
孝志 宮崎
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Mitsui Toatsu Chemicals Inc
Toyo Seikan Group Holdings Ltd
Original Assignee
Mitsui Toatsu Chemicals Inc
Toyo Seikan Kaisha Ltd
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Publication date
Application filed by Mitsui Toatsu Chemicals Inc, Toyo Seikan Kaisha Ltd filed Critical Mitsui Toatsu Chemicals Inc
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Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、多層形成用の材料として好適なポリプロピレ
ン樹脂組成物に関する。更に詳しくは、例えばナイロ
ン、エチレンビニルアルコール共重合体（以下、ＥＶＯ
Ｈと略称する）等のガスバリヤー性および耐薬品性に優
れた樹脂と多層成形して容器やシートを成形する際の加
工性に優れ、かつ成形時のスクラップを混入再使用して
も物性低下を来さないポリプロピレン樹脂組成物に関す
る。
［従来の技術］ ポリプロピレンは安価であり、機械的特性に優れ、加工
が容易であり、耐水蒸気透過性、安全衛生性にも優れる
等の良好な性質を有しているため、化粧品、サニタリー
製品、化学薬品等の包装容器として広く使用されてい
る。しかしながら、酸素、炭酸ガス等の透過性が大きい
ため、これらのガスが容器内に浸入することによって内
容物の品質に影響を受けるものについては使用できない
のが実情であり、また例えばベンゼン、トルエン、キシ
レン等のある種の有機溶剤を含む内容物の容器としても
溶剤に対する耐薬品性に問題があるためその使用が制限
されている。
これらの問題を解決するため、ガスバリヤー性や耐薬品
性に優れた例えばナイロン、ＥＶＯＨ等の樹脂とポリプ
ロピレンとの多層容器が開発され、使用されている。
しかし乍ら、ポリプロピレンとこれらの樹脂は接着性が
悪く、このため例えば無水マレイン酸などのグラフト重
合により変性した変性ポリプロピレンに、各種の添加
剤、例えば金属化合物を添加して接着性を改善する試み
がなされ、或程度の改善効果が得られている（特開昭54
-87783号、特開昭55-93449号）。また、多層容器を成形
する際のスクラップを回収して再使用することを可能に
した変性ポリプロピレン樹脂組成物についても特開昭54
-16583号、特開昭54-16584号により開示されている。
しかしながら、これらはいずれも変性ポリプロピレン自
体についてであり、変性ポリプロピレン自体は高価であ
るため、できるだけ少量の使用で効果を得るために接着
層のみに用いられるのが通常であり、したがって、未変
性のポリプロピレンを主成分層とした多層容器が通常製
造されている。
［発明が解決しようとする問題点］ 本発明者らの新規な知見によればこのような未変性ポリ
プロピレンを主成分層とした多層容器のスクラップを回
収し、ポリプロピレンと混合して再使用する場合は、押
出加工安定性が著しく低下してスクリューまたはダイス
部に焼コゲが発生すると言う問題が生じやすいことが認
められた。即ち、黄色又は褐色に変色した焼コゲによる
異物の製品への混入は実質的にガスバリヤー性容器、耐
薬品性容器としての機能を阻害し且つ商品価値を著しく
損ない、また製造時に焼コゲが発生すると操業を中止し
て分解掃除を行なわなければならない等の経済的損失も
大きい。
本発明の目的は、ナイロンまたはＥＶＯＨ層とポリプロ
ピレン層からなる多層製品のスクラップをバージン樹脂
に添加して押出成型したり、あるいはスクラップのみを
押出成型して再利用する際に、押出機での熱加工安定性
に優れた樹脂組成物を提供することにある。
［問題点を解決する為の手段］ 本発明者らは上記の目的を達成すべく鋭意検討した結
果、ポリプロピレン樹脂100重量部、脂肪酸金属塩0.05
〜１重量部およびマグネシウム金属の酸化物および／ま
たは水酸化物0.01〜１重量部からなるポリプロピレン樹
脂組成物に、ナイロンまたはエチレンビニルアルコール
共重合体層とポリプロピレン層とを含んでなる多層成形
品のスクラップを混合してなる樹脂組成物は、押出時熱
加工安定性が優れ、多層成形品のスクラップが混入して
も焼コゲの発生が著しく抑制される、ことを見出し本発
明に到達した。
本発明において言うポリプロピレンとは、プロピレンホ
モポリマーおよび少量の他のα−オレフィンとの共重合
体およびそれらと少量の他樹脂、ゴム等とのブレント物
を含む。これらのポリプロピレンには酸化防止剤、帯電
防止剤、核剤、着色材、充填材等を含んでいても良い。
本発明のスクラップを混合してなる樹脂組成物中のナイ
ロンまたはＥＶＯＨの量は、後述する参考例および実施
例記載からも理解されるように、通常２〜６重量％の範
囲である。
本発明において用いられる脂肪酸金属塩は、オレイ酸、
ステアリン酸、パルミチン酸等の高級脂肪酸とカルシウ
ム、マグネシウム、亜鉛、アルミニウム等の金属との塩
を指す。なかでもステアリン酸カルシウム、ステアリン
酸亜鉛の使用が好ましい。また、マグネシウム金属の酸
化物、水酸化合物としては、水酸化マグネシウムおよび
酸化マグネシウムの利用が好ましい。
本発明において重要な点は脂肪酸金属塩とマグネシウム
金属の酸化物および／または水酸化物とを併用する点に
ある。従来、ポリオレフィンに脂肪酸金属塩を少量配合
することは公知であり、例えばステアリン酸カルシウム
はポリプロピレンに添加され触媒が分解する際発生する
塩酸の補促剤として使用されている。しかし乍ら、この
脂肪酸金属塩のみでは押出時焼コゲの発生を抑制する効
果は少ない。また、水酸化マグネシウム、酸化マグネシ
ウム等のマグネシウム金属の酸化物および／または水酸
化物の単独使用による場合でも焼コゲ発生の抑制効果は
少ない。これに対して本発明により、脂肪酸金属塩およ
びマグネシウム金属の酸化物および／または水酸化物成
分を特定された量的範囲で併用することによって、はじ
めて熱加工安定性が著しく改善され、ＥＶＯＨ等のガス
バリヤー性樹脂成分が混入しても押出機内のスクリュー
ヘ焼コゲの発生およびダイスでの焼コゲの発生が著しく
減少する効果が顕著に発現する。
脂肪酸金属塩の添加量は、0.05〜１重量％の範囲であっ
て、0.05重量％以下では焼コゲ抑制効果が少なく、１重
量％以上では樹脂から脂肪酸金属塩がブリードして好ま
しくない。一方、マグネシウム金属の酸化物および水酸
化物の添加量は0.01１重量％の範囲であって、０．０１
重量％以下では焼コゲ抑制効果が少なく、１重量％以上
では透明性が悪化して好ましくない。
本発明の組成物の製造法は特に限定されないが、例えば
ポリプロピレンパウダーと脂肪酸金属塩およびマグネシ
ウム化合物、場合によりその他の添加剤を所定量、高速
回転ミキサーで混合した後、押出機を通して溶融混練し
てペレット化する方法等が行なわれる。また、ポリプロ
ピレンをベースとし脂肪酸金属塩およびマグネシウム化
合物を含むマスターバッチを作り、ポリプロピレン樹脂
とブレントすることによっても得られる。
斯くして、本発明のポリプロピレン樹脂組成物中にＥＶ
ＯＨまたはナイロンから選ばれたガスバリヤー性樹脂が
混入され、溶融押出しされてもその押出機のスクリュ
ー、ダイス等に焼コゲは発生しない。
以下実施例をもって詳細に説明する。
参考例１ ポリプロピレンパウダー１００重量部にステアリン酸カ
ルシウム0.1重量部、水酸化マグネシウム0.1重量部およ
び酸化防止剤として2,6−ジターシャリーブチルパラク
レゾール（ＢＨＴ）を0.1重量部添加してヘンシェルミ
キサーで混合した後、押出機にて温度２３０℃で押出
し、ポリプロピレン（以下ＰＰと略記する）ペレットを
得た。
メルトフローインデックスは1.2ｇ／１０分であった。
このＰＰペレットにＥＶＯＨを２重量％混合し、３０mm
φ押出機（Ｌ／Ｄ＝２２）により、押出機温度をＣ
１（２１０℃），Ｃ２（２５０℃），Ｃ３（２５０
℃），ダイス（２５０℃）に設定し、押出量４kg/Hで２
時間ペレット化押出しを行なった結果、スクリューへの
焼コゲ付着はなくダイス内への焼コゲ付着も皆無であっ
た。得られたペレットを用い、Ｔダイフィルム製膜機を
用いて、樹脂温２２０℃で、厚さ２５μのフィルムに製
膜したが、ピンホールの発生およびコゲ等による異物の
生成は認められず、良好なフィルムが得られた。
参考例２ 参考例１においてＰＰペレットにＥＶＯＨを２重量％混
合する代わりに６重量％混合し、以下同様にしてペレッ
トに押出し、ついでフィルム製膜を行なった。参考例１
と同様に押出機のスクリュー、ダイスへの焼コゲ付着は
認められず、得られたフィルムにも異物の混入は認めら
れなかった。
比較参考例１ 水酸化マグネシウムを添加しなかった点以外は参考例１
と同様にしてＰＰを得、ＥＶＯＨを２重量％混合して、
２時間のペレット化押出しを行なった。その結果、スク
リューへの焼コゲが多く認められ、その付着物は黄色化
しており、更にダイスへの焼コゲによる付着物を７９２
mgを採取した。得られたペレットを用いて参考例１と同
様にして厚さ２５μのフィルムに製膜したがフィルムに
は焼コゲによる異物の混入が多数認められた。
比較参考例２ ステアリン酸カルシウムを添加しなかった点以外は参考
例１と同様にしてＰＰを得、参考例１と同様にＥＶＯＨ
を２重量％混合し、２時間ペレット化押出しを行なっ
た。その結果、スクリューの先端部に黄色化した焼コゲ
による付着物が認められ、ダイスへの焼コゲによる付着
物１３０mgを採取した。得られたペレットを用いて厚さ
２５μのフィルムに製膜したが、フィルムには焼コゲに
よる異物の混入が認められた。
参考例３ ステアリン酸カルシウムの替わりにステアリン酸亜鉛を
0.2重量部、水酸化マグネシウムの代わりに酸化マグネ
シウムを0.1重量部添加した点以外は参考例１と同様に
してＰＰを得、ＥＶＯＨを２重量％混合して２時間のペ
レット化押出しを行なった。スクリューへの焼コゲによ
る付着はなく、ダイス内への焼コゲによる付着物も認め
られなかった。参考例１と同様にして厚さ２５μのフィ
ルムを得たが異物混入のない良好なフィルムが得られ
た。
参考例４ ＰＰペレットにＥＶＯＨ２重量％を混合した替わりにナ
イロン樹脂（東レ（株）製CM1041）を６重量％混合した
以外は参考例１と同様にしてペレット化押出しを行なっ
た結果、スクリューおよびダイスへの焼コゲによる付着
物は認められなかった。参考例１と同様にして厚さ２５
μのフィルムを得たが、ピンホールおよび焼コゲ等によ
る異物の混入は認められず、外観は良好であった。
比較参考例３ 水酸化マグネシウムを添加しなかった以外は参考例４と
同様にしてペレット化押出しを行なった結果、スクリュ
ーおよびダイスへの焼コゲによる付着物は認められなか
ったが、このペレットを使用して厚さ２５μのフィルム
を製膜した所、大きさ約0.1〜0.3mmのブツの存在が多数
認められ、商品価値のないものであった。
参考例５ ステアリン酸カルシウム0.2重量部、水酸化マグネシウ
ム0.1重量部および酸化マグネシウム0.1重量部を添加し
た点以外は参考例１と同様にしてＰＰを得、ＥＶＯＨを
３重量％混合して２時間のペレット化押出しを行なっ
た。その結果、スクリューへの焼コゲによる付着はなく
ダイス内への焼コゲによる付着物も認められなかった。
また参考例１と同様にして厚さ２５μのフィルムを製造
したが異物混入のない良好なフィルムが得られた。
実施例１ 参考例１で得られたＰＰペレットを使用したＰＰ層と接
着性ＰＰ層およびＥＶＯＨ層がＰＰ／接着性ＰＰ／ＥＶ
ＯＨ／接着性ＰＰ／ＰＰからなる３種５層の構成になる
様に、共押出シート製造装置により積層シートを押出し
た。ＰＰ層の厚みは約0.35mm、接着性ＰＰ層の厚みは約
0.05mm、ＥＶＯＨ層の厚みは約0.05mmで合計厚みは約0.
85mmであった。
この積層シートを用いて熟成形法により容器を製造し、
トリミング部分を粉砕しスクラップとした。このスクラ
ップを上記ＰＰペレットに対し混入率３５％になる様混
合し、上記と同様の方法でＰＰ＋スクラップ／接着性Ｐ
Ｐ／ＥＶＯＨ／接着性ＰＰ／ＰＰ＋スクラップからなる
構成の３種５層のシートを得、熟成形、再利用を繰返し
た。
この様なスクラップ再利用系におけるＥＶＯＨの平均的
含有率は２〜３％であり、またＥＶＯＨ含有ポリプロピ
レン樹脂１００重量部に対する水酸化カルシウムおよび
水酸化マグネシウムの量は、参考例１におけるポリプロ
ピレンパウダー１００重量部に対するそれぞれの添加量
0.1重量部とそれぞれほぼ同量であった。
この様なＥＶＯＨ含有ポリプロピレン樹脂組成物を用い
た積層シート成形時の押出機内スクリューおよびダイ等
における焼コゲの付着は認められず、熟成形容器機の絞
り部分においてもピンホールの発生およびコゲ等による
異物の生成は認められなかった。
比較例１ 水酸化マグネシウムを添加しなかった以外は参考例１と
同様にしてＰＰペレットを得、このＰＰペレットを使用
した以外は実施例１と同様にして、ＰＰ＋スクラップ／
接着性ＰＰ／ＥＶＯＨ／接着性ＰＰ／ＰＰ＋スクラップ
からなる構成の３種５層のシートを得、熟成形、再利用
を繰返した。
この様な積層シートの押出成形を２時間連続運転した
所、スクリューへの焼コゲが多く認められ、更にダイス
への焼コゲもみられた。得られたシートには焼コゲによ
る異物の混入が多数認められた。
実施例２ ステアリン酸カルシウムの代わりにステアリン酸亜鉛を
0.2重量部、水酸化マグネシウムの代わりに酸化マグネ
シウムを0.1重量部添加した点以外は参考例１と同様に
ＰＰペレットを得、このＰＰペレットを使用した以外は
実施例１と同様にしてＰＰ＋スクラップ／接着性ＰＰ／
ＥＶＯＨ／接着性ＰＰ／ＰＰ＋スクラップからなる構成
の３種５層のシートを得、熟成形、再利用を繰返した。
この様な積層シートの押出成形を２時間連続運転した
が、スクリュー、ダイスへの焼コゲによる付着物は認め
られなかった。また得られたシートも異物混入のない良
好なシートが得られた。
実施例３ 実施例１においてＥＶＯＨ層の代わりにナイロン６から
なる積層シートを押出した。即ちＰＰ層と接着性ＰＰ層
およびナイロン層がＰＰ／接着性ＰＰ／ナイロン／接着
性ＰＰ／ＰＰからなる３種５層の構成になる様に積層シ
ートを押出した。ＰＰ層の厚みは約0.32mm、接着性ＰＰ
層の厚みは約0.05mm、ナイロン層の厚みは約0.15mmで合
計厚みは約0.89mmであった。この積層シートを用いて実
施例１と同様にして容器を製造しトリミング部分を粉砕
してスクラップとした。以下、実施例１と同様の方法
で、ＰＰ＋スクラップ／接着性ＰＰ／ナイロン／接着性
ＰＰ／ＰＰ＋スクラップからなる構成の３種５層のシー
トを得、熟成形、再利用を繰返した。
この様なスクラップ再利用系におけるナイロンの平均的
含有率は６〜７％であり、この様な積層シートの２時間
連続運転時において押出機内スクリューおよびダイ内の
焼コゲの付着は認められず熟成形成容器の絞り部分にお
いてもピンホールの発生およびコゲ等による異物の生成
は認められなかった。
比較例２ 水酸化マグネシウムを添加しなかった以外は参考例１と
同様にしてＰＰペレットを得、このＰＰペレットを使用
した以外は実施例３と同様にして積層シートを押出し
た。この積層シートを用いて以下実施例３と同様にして
スクラップ混入シートを作製した。２時間の連続押出し
后、スクリュー、ダイスへの焼コゲ付着は少量であった
が得られたシートには大きさ約0.1〜0.3mmのブツが認め
られた。
実施例４ ステアリン酸カルシウム0.1重量部の代りに0.2重量部、
水酸化マグネシウム0.1重量部および酸化マグネシウム
0.1重量部を添加した以外は参考例１と同様にしてＰＰ
ペレットを得、このＰＰペレットを使用した以外は実施
例１同様の操作によってＰＰ＋スクラップ／接着性ＰＰ
／ＥＶＯＨ／接着性ＰＰ／ＰＰ＋スクラップからなる構
成の３種５層のシートを得、熟成形、再利用を繰返し
た。
この様な積層シートの押出成形を２時間連続運転した
が、スクリュー、ダイスへの焼コゲによる付着物は認め
られなかった。また得られたシートも異物混入のない良
好なシートが得られた。
［発明の効果］ 本発明によるポリプロピレン樹脂組成物はＥＶＯＨ等の
ガスバリヤー性樹脂との多層容器を製造する際スクラッ
プを混入して再使用しても焼コゲの発生が少なく商品価
値の高い多層製品を得ることができる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.5 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０８Ｌ 23/12 ＬＣＫ 7107−4Ｊ //(Ｃ０８Ｋ 13/02 5:09 3:22） (72)発明者 田村 昭彦 神奈川県茅ヶ崎市本村４−13―７ (72)発明者 雨宮 英夫 神奈川県横浜市戸塚区飯島町2882 (72)発明者 宮崎 孝志 東京都江戸川区南小岩７−14―８ (56)参考文献 特公 昭55−12059（ＪＰ，Ｂ２)

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】ポリプロピレン樹脂100重量部、脂肪酸金
    属塩0.05〜１重量部およびマグネシウム金属の酸化物お
    よび／または水酸化物0.01〜１重量部からなるポリプロ
    ピレン樹脂組成物に、ナイロンまたはエチレンビニルア
    ルコール共重合体層とポリプロピレン層とを含んでなる
    多層成形品のスクラップを混合してなる樹脂組成物。
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