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JP2578646B2 - 非水系二次電池 - Google Patents

非水系二次電池

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JP2578646B2
JP2578646B2 JP63178803A JP17880388A JP2578646B2 JP 2578646 B2 JP2578646 B2 JP 2578646B2 JP 63178803 A JP63178803 A JP 63178803A JP 17880388 A JP17880388 A JP 17880388A JP 2578646 B2 JP2578646 B2 JP 2578646B2
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俊之 能間
祐司 山本
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    • H01M4/00—Electrodes
    • H01M4/02—Electrodes composed of, or comprising, active material
    • H01M4/36—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids
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Description

【発明の詳細な説明】 イ 産業上の利用分野 本発明はリチウム或いはリチウム合金を負極活物質と
する非水系二次電池に係り、特に正極の改良に関するも
のである。
ロ 従来の技術 この種二次電池の正極活物質としては三酸化モリブデ
ン、五酸化バナジウム、チタン或いはニオブの硫化物な
どが提案されており、一部実用化されているものもあ
る。
一方、非水系一次電池の正極活物質としては二酸化マ
ンガン、フッ化炭素などが代表的なものとして知られて
おり、且これらは既に実用化されている。
ここで、特に二酸化マンガンは保存性に優れ、資源的
に豊富であり且安価であるという利点を有するものであ
る。
上記せる点に着目し、二次電池の正極活物質として二
酸化マンガンを用いることが有益であると考えられる
が、二酸化マンガンは可逆性に難があり充放電サイクル
特性に問題があつた。
ハ 発明が解決しようとする課題 本発明は可逆性に優れたマンガン酸化物を正極活物質
に用いて非水系二次電池の充放電サイクル特性の向上を
図ることを目的とする。
ニ 課題を解決するための手段 本発明の要旨とするところは、Li2MnO3を含有する二
酸化マンガンと、Liを含有しCuKα線によるＸ線回折図
において２θ＝22゜、31.5゜、37゜、42゜及び55゜付近
にピークを有するマンガン酸化物との混合物を活物質と
する正極にある。
又、Li2MnO3含有二酸化マンガンとCuKα線によるＸ線
回折図において２θ＝22゜、31.5゜、37゜、42゜及び55
゜付近にピークを有するLi含有マンガン酸化物との混合
物を活物質とする正極と、リチウム或いはリチウム合金
を活物質とする負極とを備えた非水系二次電池にある。
ホ 作用 本出願人はLi2MnO3を含有する二酸化マンガンを正極
活物質に用いることを提案した（特願昭61−258940号参
照）。この正極活物質は二酸化マンガンとリチウム塩と
の混合物を300〜430℃の温度で熱処理して得られるもの
であり、二酸化マンガン中にLiが予じめ侵入しているた
め、Liの拡散通路が広がつており二酸化マンガンに比し
て可逆性が優れるものである。
又、本出願人はLiを含有しCuKα線によるＸ線回折図
において２θ＝22゜、31.5゜、37゜、42゜及び55゜付近
にピークを有するマンガン酸化物を正極活物質に用いる
ことを提案した（特願昭63−60785号参照）。この正極
活物質は二酸化マンガンとリチウム塩との混合物を300
℃より低い温度で熱処理して得られるものであり、この
場合にも二酸化マンガン中にLiが予じめ侵入しているた
め、Liの拡散通路が広がつており二酸化マンガンに比し
て可逆性に優れるものである。
第１図は二酸化マンガンとリチウム塩との混合を各種
温度で熱処理した時のＸ線回折図を示す。
二酸化マンガンとリチウム塩との混合物を300℃より
も低温で熱処理したLi含有二酸化マンガンは、300℃以
上で熱処理を行なつたLi2MnO3含有二酸化マンガンに比
して第１表に示す如く表面積が大きく、放電初期電圧が
高くなるという利点があり、比較的浅い深度での充放電
特性は優れるものの、深い深度での充放電サイクル、即
ち二酸化マンガン粒子の内部まで充放電反応を利用する
場合には結晶内部までLiが侵入していないため充放電サ
イクル特性は劣るものである。
そこで、本発明のように正極活物質としてLi2MnO3を
含有する二酸化マンガンと、Liを含有しCuKα線による
Ｘ線回折図において２θ＝22゜、31.5゜、37゜、42゜及
び55゜付近にピークを有するマンガン酸化物との混合物
を用いれば、夫々の利点が生かされ浅い深度においても
深い深度においても優れた充放電サイクル特性が得られ
る。
ヘ 実 施 例 以下本発明の実施例について詳述する。
平均粒子径30μ以下の化学二酸化マンガン80gと水酸
化リチウム20gを乳鉢にて混合した後、空気中において3
70℃で20時間熱処理して第１の活物質粉末を得る。一方
平均粒子径30μ以下の化学二酸化マンガン80gと水酸化
リチウム20gを乳鉢にて混合した後、空気中において250
℃で20時間熱処理して第２の活物質粉末を得る。
これら第１の活物質、第２の活物質、導電剤としての
アセチレンブラック及び結着剤としてのフッ素樹脂粉末
を重量比45:45:6:4の比率で混合して正極合剤とし、こ
の合剤を２トン/cm2で直径20mmに加圧成型したのち250
℃で熱処理して正極とする。
負極は所定厚みのリチウム板を直径20mmに打抜いたも
のである。
第２図は上記せる正負極を用いて組立てた扁平形非水
電解液二次電池の半断面図を示し、（１）（２）はステ
ンレス製の正負極罐であつてこれらはポリプロピレン製
の絶縁パッキング（３）により隔離されている。（４）
は本発明の要旨とする正極であつて、正極罐（１）の内
底面に固着せる正極集電体（５）に圧接されている。
（６）は負極であつて、負極罐（２）の内底面に固着せ
る負極集電体（７）に圧着されている。（８）はポリプ
ロピレン製微多孔性薄膜よりなるセパレータであり、プ
ロピレンカーボネートとジメトキシエタンとの混合溶媒
に過塩素酸リチウムを１モル／溶解した非水電解液が
含浸されている。電池寸法は直径24.0mm、厚み3.0mmで
あつた。この本発明電池を（Ａ）とする。
比較例１ 活物質として上記実施例における第１の活物質のみを
用い、この第１の活物質と導電剤としてのアセチレンブ
ラック及び結着剤としてのフッ素樹脂粉末とを重量比9
0:6:4の比率で混合して正極合剤とすることを除いて他
は上記実施例と同様の比較電池（B1）を作成した。
比較例２ 活物質として上記実施例における第２の活物質のみを
用い、この第２の活物質と導電剤としてのアセチレンブ
ラック及び結着剤としてのフッ素樹脂粉末とを重量比9
0:6:4の比率で混合して正極合剤とすることを除いて他
は上記実施例と同様の比較電池（B2）を作成した。
第３図及び第４図はこれら電池の充放電サイクル特性
図を示し、第３図は充放電電流3mA、放電時間１時間、
充電終止電圧4.0Vの条件における浅い深度での特性であ
り、一方第４図は充放電電流3mA、放電時間12時間、充
電終止電圧4.0Vの条件における深い深度での特性であ
る。
第３図より比較的浅い深度の充放電サイクルにおい
て、本発明電池（Ａ）は比較電池（B1）よりも優れたサ
イクル特性を示し、且比較電池（B2）と略同等のサイク
ル特性を示すことがわかる。
又、第４図より比較的深い深度の充放電サイクルにお
いて、本発明電池（Ａ）は比較電池（B2）よりも優れた
サイクル特性を示し、且比較電池（B1）と略同等のサイ
クル特性を示すことがわかる。
これら第３図及び第４図から本発明電池（Ａ）は浅い
深度においても深い深度においても優れた充放電サイク
ル特性を有する電池であると云える。
尚、本発明の実施例で示したように、第１及び第２の
活物質を、二酸化マンガンとリチウム塩との混合物を熱
処理して得る場合にはリチウム塩としては実施例で示し
た水酸化リチウムに限定されず、炭酸リチウムや硝酸リ
チウムも適用することができ、又二酸化マンガンとリチ
ウム塩との混合比率は90:10〜30:70の範囲が好ましい。
ト 発明の効果 上述した如く、非水系二次電池において、正極活物質
としてLi2MnO3を含有する二酸化マンガンと、Liを含有
しCuKα線によるＸ線回折図において２θ＝22゜、31.5
゜37゜、42゜及び55゜付近にピークを有するマンガン酸
化物との混合物を用いることにより、浅い深度及び深い
深度のいずれにおいても充放電サイクル特性に優れた非
水系二次電池を得ることができるものであり、その工業
的価値は極めて大である。
尚、本発明電池は実施例で示した非水電解液二次電池
に限定されず固体電解質二次電池にも適用することがで
きる。
【図面の簡単な説明】
第１図は二酸化マンガンと水酸化リチウムとの混合物を
各種温度で熱処理した時のＸ線回折図、第２図は本発明
電池の半断面図、第３図及び第４図は充放電サイクル特
性図であつて、第３図は浅い深度、第４図は深い深度の
場合を夫々示す。 （１）……正極罐、（２）……負極罐、（３）……絶縁
パッキング、（４）……正極、（６）……負極、（８）
……セパレータ。

Claims (2)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】Li2MnO3を含有する二酸化マンガンと、Li
    を含有しCuKα線によるＸ線回折図において２θ＝22
    ゜、31.5゜、37゜、42゜及び55゜付近にピークを有する
    マンガン酸化物との混合物を活物質とすることを特徴と
    する非水系二次電池の正極。
  2. 【請求項２】Li2MnO3含有二酸化マンガンとCuKα線によ
    るＸ線回折図において２θ＝22゜、31.5゜、37゜、42゜
    及び55゜付近にピークを有するLi含有マンガン酸化物と
    の混合物を活物質とする正極と、リチウム或いはリチウ
    ム合金を活物質とする負極とを備えた非水系二次電池。
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