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CN1191398A - 带有平面高温燃料电池的蓄电池 - Google Patents

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Abstract

带有平面高温燃料电池的蓄电池,它包括叠层状交替布置的电化学活性元件(2)和互连器(1)。互连器形成空气热交换器,每个互连器具有一个基体(3)。互连器的热膨胀主要由基体决定。每具基体将空气端与气体端分开。

Description

带有平面高温燃料电池的蓄电池
本发明涉及带有按照权利要求1前叙部分所述的平面高温燃料电池的蓄电池。
从欧洲专利申请9581039.5(＝P.6678)中已知该类型的蓄电池，该专利在下文中命名为EP-Axy。蓄电池的电池在所有情况下都包括一个电化学活性板极和一个成为空气热交换器的三层互连器。互连器的中间层由一个板极组成，该板极的热膨胀系数大致与电化学活性板极的热膨胀系数相同；这些横向的层由大致比中间层板极薄的金属片构成。金属片以浮雕方式构成，并且通过大量的接触点安全地连接到中间板极。形成横向的金属片以与电化学活性板极和相邻电池的相应板极直接接触。
由于操作温度高以及由于在互连器表面形成金属氧化物，因此必须使用由至少含有25％的铬并且形成氧化铬保护层的合金。由于氧化铝与氧化铬相反，是不导电的，因此使用也可以在高温下使用的铝化物是不可能的。然而，氧化铬的出现伴随着以下缺点：该化合物在燃料电池操作温度下表现出一定的挥发性，并由此沉积在电化学活性板极的电极上；这导致这些板极的老化，即以连续降低效率的形式老化。该问题可以用适当的涂层抵销，可参见EP-A0714147(＝P.6651)。
上述互连器的中间层必须由较昂贵的合金制造，因此，本发明的目的是提供带有平面高温燃料电池的蓄电池，其互连器可以由更经济的材料制造。权利要求1定义的蓄电池满足了这一目的。
带有平面高温燃料电池的蓄电池包括叠层状交替布置的电化学活性板极和互连器。互连器形成空气热交换器，而每个互连器具有一个基体。互连器的热膨胀主要由基体决定。每个基体将空气端与气体端分开。在所有情况下，在基体两端放置一个结构层：即用于导电和热传递以及空气和燃烧气体沿电化学活性板极运输的结构层。基体的热膨胀大致相当于电化学活性板极的热膨胀。每个基体形成一个空气热交换器，并由这样一种材料构成，该材料在蓄电池的操作温度下和氧气存在下，在其表面上形成永久性氧化层。在基体的空气端，结构层连接到基体上，使得保护基体不在连接点上形成氧化物。
也可以使用在所有情况下都在布置在气体端的结构层上固定的元件，以代替代表悬臂式元件的电化学活性板极；这些元件用PVD法或VPS法生产。在EP-A0653896(＝P.6583)中描述了用VPS(真空-等离子体喷雾)法的生产。在该方法中，将喷涂层例如涂到金属毡基片上。在EP-A0722193(＝P.6658)中描述了使用PVD(物理蒸汽沉积)法的生产。最好将导电陶瓷泡沫结构用作该方法的基片。
考虑的基体材料是诸如权利要求2和特别是权利要求10中详细说明的那些合金。从属的权利要求3-9涉及按照本发明的蓄电池的优选实施方案。
由于形成氧化铝和/或氧化硅保护层，基体不需要涂布。互连器空气端的结构层必须由薄的韧性金属片生产。在EP-Axy中描述了该类型结构层的实例。这些结构层由含有铬并在氧环境中形成挥发性氧化铬的镍基合金构成；因此该表面必须涂上保护层，例如陶瓷、导电材料、特别是亚锰酸盐(La、Ca、Sr)MnO3、铬铁矿(La、Sr)CrO3或辉钴矿(La、Sr)CoO3保护层。在气体端可以使用同空气端一样的金属片；然而在这里由于气体的还原性环境，不需要保护涂层。
参考下面的附图解释本发明。
图1是按照本发明的燃料电池蓄电池的互连器的截面，
图2是通过本发明蓄电池燃料电池的截面，
图3是互连器气体端结构层的一个实施例。
图1的互连器包括基体3、布置在空气端的结构层4和布置在气体端的结构层5。图1没有显示结构层5；仅仅以虚线表明其外部边界的表面5’。层4和层5两层(参见图2)以相似方式形成。在基体3的空气端，结构层4连接到基体3上，使得保护后者在接触点43不形成氧化物。
图1的结构层4由薄金属片构成，金属片具有通过深度拉伸产生的浮雕结构。浮雕结构包括疙瘩状结构元件43和梳状结构元件42，每个梳状元件在中间平面的两端形成规则布置的突缘。从上述EP-Axy中已知适宜的浮雕结构的另一实例。
金属片4在疙瘩状结构元件43上固定到、最好是焊到基体3上。焊接接缝必须没有氧化铝或氧化硅，并必须保持状态良好，使得在基体3和突缘43之间的连接是导电的。
具有侧壁31、32和空腔30的基体3形成送入燃料电池中的空气的热交换器。空腔30可以关在室内和/或具有通道体系。按照本发明，基体3由在蓄电池的操作条件下和氧气存在下、在其表面上形成永久性氧化层的材料构成。
按照本发明的带有平面燃料电池的蓄电池包括叠层状交替布置的互连器1和电化学活性板极2，即所谓的“PEN元件”(PositiveElectrode/Solid Electrolyte/Negative Electrode)。图2的剖视图显示一个PEN元件2以及在它之下布置的一个互连器1，其结构层4和5具有图1所示的浮雕结构。
结构层4和5一方面允许导电和主要在叠层轴方法进行热传递，另一方面，允许空气(箭头61、反应室64)和燃料气体(箭头71，反应室75)沿PEN元件2进行传递。
在由升高部分42产生的接触点上进行PEN元件2和互连器1之间的导电。热交换通过辐射和热传导进行。空气通过大量的小管6送入基体的空腔30内。燃烧气体通过分配器7和孔70进入位于相反端的燃料电池的气体反应室75。通过空腔30(箭头60)流动并同时吸收热后，空气通过气体分配器7壁上的孔34到达燃料电池的空气反应室64中。空气和气体以相同的方向流到PEN元件2表面，同时驱动能量供应过程，最后出到普通通道8(箭头62、72)中。普通通道8的气体混合物可以供应给补燃器；或在通道8本身内发生补燃。
互连器1的热膨胀主要由基体3决定，而基体的热膨胀大致相当于电化学活性板极2的热膨胀，即大致与电化学活性板极2的热膨胀相同。
布置在空气端的结构层4在其外面必须具有导电保护层，形成氧化铬释放的阻挡层。布置在气体端的层5不需要该类型的保护层。该层5也具有孔。它可以具有例如栅板状结构，或具有多孔结构，特别是由金属毡或金属毡部件组成。图3显示了另一实施例：金属片具有通过打孔形成的孔50，而舌片51和52在两面弯出，借助于它们分别产生与基体3和PEN元件2的接触。
蓄电池可以具有大致中心对称的结构：在叠层中心为中心轴的燃烧气体分配器7，而供应点6在基体3的外周。
蓄电池也可以基本上为平行六面体形：在布置的一端为燃烧气体分配器7，而空气供应点6位于与气体分配器7相对的位置，这样布置使得空气60以与气体7l流动的相反方向流入基体3中。从例如DE-A 4431510中已知具有平行六面体形结构的该类型蓄电池。
基体3的材料最好由铁素体合金组成，铁素体合金含有铝、铬以及铁，或含有硅、铬和铁，其组成为(以重量百分比表示)：
a)22％Cr/5-8％Al/其余为Fe，
b)13-15％Cr/3.5-5％Al/其余为Fe，
c)3-5％Si/3-5％Cr/其余为Fe，或
d)2-4％Si/8-12Cr/其余为Fe。
基体3材料的热膨胀与电化学活性板极2的热膨胀之差应该至多为3×10-6K-1。

Claims (12)

1.带有平面高温燃料电池的蓄电池，包含叠层状交替布置的电化学活性元件(2)和互连器(1)，互连器形成空气热交换器，每个互连器具有基体(3)和主要由基体决定的热膨胀，而每个基体将空气端与气体端分开，在基体的每一端布置相应的结构层(4、5)----即用于导电和热传递以及用来将空气和燃烧气体分别沿电化学活性元件传递的结构层---基体的热膨胀大致对应于电化学活性元件的热膨胀，
其特征在于，每个基体形成空气热交换器，并由在蓄电池操作条件下和氧气存在下在其表面上形成永久性氧化层的材料构成；结构层(4)在基体的空气端与基体连接，以保护基体使其在接触点(43)上不形成氧化物。
2.按照权利要求1的蓄电池，其特征在于，基体(3)的材料为耐高温并含有铝和/或硅的合金；形成的氧化层由氧化铝或氧化硅组成。
3.按照权利要求1或2的蓄电池，其特征在于，将布置在空气端的结构层(4)焊到基体(3)上。
4.按照权利要求1-3其中之一的蓄电池，其特征在于，布置在空气端的结构层(4)和最好也布置在气体端的结构层(5)在所有情况下都由具有浮雕结构的薄金属片构成；浮雕结构的结果是，金属片基本上不影响互连器(1)的热膨胀。
5.按照权利要求4的蓄电池，其特征在于，浮雕结构包括疙瘩状结构元件和/或梳状结构元件，每个元件在中心平面两面形成规则布置的突缘(42、43)。
6.按照权利要求4或5的蓄电池，其特征在于，布置在空气端的结构层(4)在其外面具有导电保护层，特别是该保护层形成对抗氧化硅释放的阻挡层。
7.按照权利要求1-6其中之一的蓄电池，其特征在于，布置在气体端的结构层(5)为栅板状结构，或具有多孔结构，特别是由金属毡或金属毡部件或由导电陶瓷泡沫结构组成。
8.按照权利要求7的蓄电池，其特征在于，电化学活性元件在所有情况下都附着在布置在气体端的结构层上，并用PVD法或VPS法制造。
9，按照权利要求1-8其中之一的蓄电池，其特征在于，叠层状布置具有大致中心对称的结构；为燃烧气体提供一个中心轴的分配器7，而在基体(3)外周提供空气供应点(6)。
10.按照权利要求1-8其中之一的蓄电池，其特征在于，叠层状布置大致为平行六面体形；在布置的一端为燃烧气体提供分配器(7)；而空气供应点(6)布置在气体分配器(7)对面的位置，使得空气(60)以与气体流71相反的方向流入基体(3)中。
11.按照权利要求1-10其中之一的蓄电池，其特征在于，基体(3)的材料为铁素体合金，含有铝、铬和铁，或含有硅、铬和铁，其组成为(重量百分比)：
a)22％Cr/5-8％Al/其余为Fe，
b)13-15％Cr/3.5-5％Al/其余为Fe，
c)3-5％Si/3-5％Cr/其余为Fe，或
d)2-4％Si/8-12Cr/其余为Fe。
12.按照权利要求1-10其中之一的蓄电池，其特征在于，基体(3)材料的热膨胀系数与电化学活性板极(2)的热膨胀系数之差应该至多为3×10-6K-1。
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