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CN105940543A - 锂离子电池系统 - Google Patents

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CN105940543A
CN105940543A CN201580005553.9A CN201580005553A CN105940543A CN 105940543 A CN105940543 A CN 105940543A CN 201580005553 A CN201580005553 A CN 201580005553A CN 105940543 A CN105940543 A CN 105940543A
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福田龙郎
福田龙一郎
儿岛克典
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Hitachi Chemical Co Ltd
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Abstract

一种锂离子电池系统，其具备锂离子电池以及将充电终止电压Vf控制在3.6V≤Vf≤4.0V范围内的充电控制单元，所述锂离子电池具备：包含锂锰镍复合氧化物作为正极活性物质的正极、以及包含锂钛复合氧化物作为负极活性物质的负极。

Description

锂离子电池系统
技术领域
本发明涉及锂离子电池系统。
背景技术
锂离子电池是具有高能量密度的二次电池，利用其特性而被用于笔记本电脑、手机等便携设备的电源。
近年来，作为进行高性能化和小型化的电子设备用电源、储电用电源、电动汽车用电源等，高输入输出特性、高能量密度以及长寿命的锂离子电池受到关注。
例如，在日本专利第4196234号公报中，从高能量密度以及长寿命化的观点出发，研究了如下电池，其在正极中使用相对于Li/Li+具有约4.7V～约4.8V的锂吸收和释放电位的尖晶石结构的正极活性物质，负极活性物质使用相对于Li/Li+具有约1.5V的锂吸藏和放出电位的尖晶石结构的钛氧化物。关于该电池，通过使用充电状态下的电压变高的活性物质作为正极活性物质，从而实现了电池的高能量密度化。此外，由于负极在充电状态下的电压相对于Li/Li+高达约1.5V，因此在充电状态下被吸藏至分子结构内的锂的活性度低，抑制了电解质的还原。进而，即使构成电解质的溶剂、支持电解盐等为含氧的化合物，由于负极活性物质为氧化物，因此也能够使因它们反应而在电解质的界面生成氧化物被膜的作用变小，从而抑制了电池的自放电。
发明内容
发明所要解决的课题
日本专利第4196234号公报中记载了能够实现兼顾了高能量密度和长寿命化的电池。然而，本发明人等经过深入研究，结果获知：日本专利第4196234号公报所记载的技术虽然在高能量密度和长寿命这方面优异，但输入特性不足。例如，在大规模蓄电系统中，需要锂离子电池也能够应对高速的负载变动，要求实现除了高能量密度和长寿命之外，输入特性也优异的锂离子电池。
本发明鉴于上述情形而完成，其目的在于，提供一种输入特性优异且体积能量密度得以提高的锂离子电池系统。
用于解决课题的方法
本发明包含以下形态。
＜1＞一种锂离子电池系统，其具备锂离子电池以及将充电终止电压Vf控制在3.6V≤Vf≤4.0V范围内的充电控制单元，
所述锂离子电池具备：包含锂锰镍复合氧化物作为正极活性物质的正极、以及包含锂钛复合氧化物作为负极活性物质的负极。
＜2＞如＜1＞所述的锂离子电池系统，所述正极与所述负极的容量比(负极容量/正极容量)大于或等于0.7且小于1。
发明的效果
根据本发明，能够提供一种输入特性优异且体积能量密度得以提高的锂离子电池系统。
附图说明
图1为可适用本发明的实施方式的圆柱状锂离子二次电池的截面图。
具体实施方式
本说明书中，用“～”显示的数值范围表示包含在“～”前后记载的数值分别作为最小值和最大值的范围。此外，本说明书中，关于组合物中的各成分的含量，当在组合物中存在多种相当于各成分的物质时，只要没有特别说明，则是指在组合物中所存在的该多种物质的合计量。此外，本说明书中，关于组合物中的各成分的粒径，当在组合物中存在多种相当于各成分的粒子时，只要没有特别说明，则是指关于在组合物中存在的该多种粒子的混合物的值。此外，关于本说明书中的“层”一词，以平面图进行观察时，既包含在整面形成的形状的构成，还包含在一部分上形成的形状的构成。
本发明的锂离子电池系统具备锂离子电池以及将充电终止电压Vf控制在3.6V≤Vf≤4.0V范围内的充电控制单元，所述锂离子电池具备：包含锂锰镍复合氧化物作为正极活性物质的正极、以及包含锂钛复合氧化物作为负极活性物质的负极。
以下，对于本发明的锂离子电池系统的实施方式，按照作为正极活性物质的锂锰镍复合氧化物、作为负极活性物质的锂钛复合氧化物、以及锂离子电池的整体构成的顺序进行说明。
＜锂锰镍复合氧化物＞
本实施方式的锂离子电池的正极活性物质即锂锰镍复合氧化物，优选为具有尖晶石结构的锂锰镍复合氧化物(以下，也称为“尖晶石结构锂锰镍复合氧化物”)。尖晶石结构锂锰镍复合氧化物由LiNiXMn2-XO4(0.3＜X＜0.7)表示，从锂离子电池的稳定性的观点出发，优选为LiNi0.5Mn1.5O4。为了使上述尖晶石结构锂锰镍复合氧化物的晶体结构更稳定，还可以使用该尖晶石结构锂锰镍复合氧化物的Mn/Ni位点的一部分被其他金属元素取代所得的物质作为正极活性物质。
此外，还可以使用在晶体内存在过剩的锂的尖晶石结构锂锰镍复合氧化物、或使O位点产生了缺损的尖晶石结构锂锰镍复合氧化物。作为能够取代Mn/Ni位点的其他金属元素，可举出例如Ti、V、Cr、Fe、Co、Zn、Cu、W、Mg、Al和Ru。这些金属元素可以单独使用一种或组合两种以上来使用。这些能够取代的金属元素中，从晶体结构的稳定化的观点出发，优选使用Ti。
关于上述锂锰镍复合氧化物，从体积能量密度提高的观点出发，其充电状态下的电位相对于Li/Li+优选大于或等于4.5V且小于或等于5.0V，更优选大于或等于4.6V且小于或等于4.9V。
在一个实施方式中，锂离子电池系统中的正极可以进一步包含锂锰镍复合氧化物以外的正极活性物质。
作为锂锰镍复合氧化物以外的正极活性物质，可举出例如LixCoO2、LixNiO2、LixMnO2、LixCoyNi1-yO2、LixCoyM1-yOz、LixNi1-yMyOz、LixMn2O4和LixMn2-yMyO4(上述各式中，M表示选自由Na、Mg、Sc、Y、Mn、Fe、Co、Cu、Zn、Al、Cr、Pb、Sb、V和B组成的组中的至少一种元素。x＝0～1.2、y＝0～0.9、z＝2.0～2.3。)。在此，表示锂的摩尔比的x值通过充放电而增减。
上述锂锰镍复合氧化物优选为粒子。从能够更加提高电池特性的观点出发，上述粒子的平均粒径优选为1μm～50μm，更优选为5μm～40μm，进一步优选为10μm～30μm。粒子形状可举出块状、多面体状、球状、椭圆球状、板状、针状、柱状等。其中优选的是，一次粒子凝集而形成二次粒子，且该二次粒子的形状为球状或椭圆球状。
上述平均粒径例如可作为如下数值而得到，所述数值为：利用扫描型电子显微镜拍摄电极(正极)的任意部分，对该任意部分的长100μm×宽100μm范围内的全部活性物质粒子(锂锰镍复合氧化物)的长边长度(最大粒径)的值进行算术平均化所得的数值。
关于上述锂锰镍复合氧化物的含有率，从能够提高电池容量的观点出发，在正极活性物质的总量中，优选为60质量％～100质量％，更优选为70质量％～100质量％，进一步优选为85质量％～100质量％。
＜锂钛复合氧化物＞
成为锂离子电池负极活性物质的锂钛复合氧化物优选为具有尖晶石结构的锂钛复合氧化物(以下，也称为“尖晶石结构锂钛复合氧化物”)。尖晶石结构锂钛复合氧化物的基本组成式由Li[Li1/3Ti5/3]O4表示。为了使晶体结构更加稳定，还可以使用如下尖晶石结构锂钛复合氧化物：尖晶石结构锂钛复合氧化物的Li或Ti位点的一部分被其他金属元素取代所得的物质、使晶体内存在过剩的锂的物质、或O位点的一部分被其他元素取代所得的物质。作为能够取代的其他金属元素，可举出F、B、Nb、V、Mn、Ni、Cu、Co、Zn、Sn、Pb、Al、Mo、Ba、Sr、Ta、Mg、Ca等。它们可以单独使用一种或组合两种以上来使用。
上述锂钛复合氧化物在充电状态下的电位相对于Li/Li+优选大于或等于1V且小于或等于2V。
在一个实施方式中，锂离子电池系统中的负极可以进一步包含锂钛复合氧化物以外的负极活性物质。
作为锂钛复合氧化物以外的负极活性物质，可举出例如碳材料。
上述锂钛复合氧化物优选为粒子。从能够更加提高电池特性的观点出发，上述粒子的平均粒径优选为0.05μm～30μm，更优选为0.1μm～20μm，进一步优选为0.2μm～10μm。粒子形状可举出块状、多面体状、球状、椭圆球状、板状、针状、柱状等。其中优选的是，一次粒子凝集而形成二次粒子，且该二次粒子的形状为球状或椭圆球状。
上述平均粒径例如可作为如下数值得到，所述数值为：利用扫描型电子显微镜拍摄电极(负极)的任意部分，对该任意部分的长10μm×宽10μm范围内的全部活性物质粒子(锂钛复合氧化物)的长边长度(最大粒径)的值进行算术平均化所得的数值。
关于锂钛复合氧化物的含有率，从能够提高锂离子电池的安全性和循环特性的观点出发，在负极活性物质总量中优选为70质量％～100质量％，更优选为80质量％～100质量％，进一步优选为90质量％～100质量％。
＜锂离子电池的整体构成＞
关于锂离子电池的正极，例如，将上述锂锰镍复合氧化物作为正极活性物质，在其中混合导电材料和粘结材料，根据需要加入适当的溶剂，制成糊，将所得的糊状物质(正极合剂浆料)涂布于铝箔等金属箔制的集电体表面(一面或两面)，进行干燥，形成正极合剂(不含溶剂，至少包含正极活性物质、导电材料和粘结材料的固体成分)的层(以下，也称为“正极合剂层”)。然后，优选根据需要通过压制等来提高正极合剂层的密度。予以说明的是，既可以仅由该锂锰镍复合氧化物构成正极活性物质，也可以以锂离子电池的特性改善等为目的而在锂锰镍复合氧化物中混合已公知的LiCoO2、LiNiO2、LiMn2O4、LiFePO4、Li(Co1/3Ni1/3Mn1/3)O2等锂复合氧化物来制成正极活性物质。
从进一步提高输入特性和体积能量密度的观点出发，上述正极合剂的涂布量在集电体的每一面上优选为100g/m2～200g/m2，更优选为120g/m2～180g/m2，进一步优选为130g/m2～170g/m2。
此外，从进一步提高输入特性和体积能量密度的观点出发，正极合剂层的密度优选为2.0g/cm3～3.2g/cm3，更优选为2.1g/cm3～3.0g/cm3，进一步优选为2.2g/cm3～2.8g/cm3。
关于负极，将上述锂钛复合氧化物作为负极活性物质，在其中混合导电材料和粘结材料，根据需要加入适当的溶剂，制成糊，将所得的该糊状物质(负极合剂浆料)涂布于铜箔等金属箔制的集电体表面(一面或两面)，进行干燥，形成负极合剂(不含溶剂，至少包含负极活性物质、导电材料和粘结材料的固体成分)的层(以下，也称为“负极合剂层”)。然后，优选根据需要通过压制等来提高负极合剂的密度。予以说明的是，既可以仅由该锂钛复合氧化物构成负极活性物质，也可以以锂离子电池的特性改善等为目的而在该锂钛复合氧化物中混合已公知的碳材料等来制成负极活性物质。
从进一步提高输入特性和体积能量密度的观点出发，上述负极合剂的涂布量在集电体的每一面上优选为40g/m2～170g/m2，更优选为50g/m2～150g/m2，进一步优选为60g/m2～130g/m2。
此外，从进一步提高输入特性和体积能量密度的观点出发，负极合剂层的密度优选为1.3g/cm3～2.4g/cm3，更优选为1.4g/cm3～2.2g/cm3，进一步优选为1.5g/cm3～2.0g/cm3。
由于正极活性物质和负极活性物质的电阻大，因此上述导电材料用来确保正极和负极的导电性。作为导电材料，可以在乙炔黑、科琴黑等炭黑、石墨等碳物质粉状体中单独使用一种或混合两种以上来使用。此外，还可以添加少量的碳纳米管、石墨烯等作为导电材料，以提高正极和/或负极的导电性。可包含在正极和负极中的导电材料的种类可以相同也可以不同。
关于导电材料的含有率，相对于正极合剂质量的导电材料含有率的范围如下。对于导电材料的含有率的下限，就正极的导电性优异的观点而言，优选大于或等于0.01质量％，更优选大于或等于0.1质量％，进一步优选大于或等于1质量％；对于上限，就能够提高电池容量的观点而言，优选小于或等于50质量％，更优选小于或等于30质量％，进一步优选小于或等于15质量％。
相对于负极合剂质量的导电材料含有率的范围如下。对于导电材料的含有率的下限，就负极的导电性优异的观点而言，优选大于或等于0.01质量％，更优选大于或等于0.1质量％，进一步优选大于或等于1质量％；对于上限，就能够提高电池容量的观点而言，优选小于或等于45质量％，更优选小于或等于30质量％，进一步优选小于或等于15质量％。
粘结材料没有特别限定，选择对分散溶剂的溶解性、分散性等良好的材料。作为具体例，可举出聚乙烯、聚丙烯、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚酰亚胺、芳香族聚酰胺、纤维素、硝化纤维素等树脂系高分子；SBR(苯乙烯-丁二烯橡胶)、NBR(丙烯腈-丁二烯橡胶)、氟橡胶、异戊二烯橡胶、丁二烯橡胶、乙烯-丙烯橡胶等橡胶状高分子；苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物或其氢化物、EPDM(乙烯-丙烯-二烯三元共聚物)、苯乙烯-乙烯-丁二烯-乙烯共聚物、苯乙烯-异戊二烯-苯乙烯嵌段共聚物或其氢化物等热塑性弹性体状高分子；间规-1,2-聚丁二烯、聚乙酸乙烯酯、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物、丙烯-α-烯烃共聚物等软质树脂状高分子；聚偏氟乙烯(PVdF)、聚四氟乙烯、氟化聚偏氟乙烯、聚四氟乙烯-乙烯共聚物、聚四氟乙烯-偏氟乙烯共聚物等氟系高分子、在聚丙烯腈骨架上加成丙烯酸和直链醚基所得的共聚物、具有碱金属离子(特别是锂离子)的离子传导性的高分子组合物等。予以说明的是，它们中可以单独使用一种，也可以组合两种以上来使用。作为粘结材料，从与集电体的高密合性的观点出发，在正极和负极均优选使用聚偏氟乙烯(PVdF)或在聚丙烯腈骨架上加成丙烯酸和直链醚基所得的共聚物。
关于上述粘结材料的含有率，相对于正极合剂质量的粘结材料含有率的范围如下。对于粘结材料的含有率的下限，就将正极活性物质充分地粘结而得到充分的正极的机械强度，且循环特性等电池性能稳定的观点而言，优选大于或等于0.1质量％，更优选大于或等于1质量％，进一步优选大于或等于3质量％；对于上限，就能够提高电池容量、导电性等的观点而言，优选小于或等于30质量％，更优选小于或等于20质量％，进一步优选小于或等于10质量％。
相对于负极合剂质量的粘结材料含有率的范围如下。对于粘结材料的含有率的下限，就将负极活性物质充分地粘结而得到充分的负极的机械强度，且循环特性等电池性能稳定的观点而言，优选大于或等于0.1质量％，更优选大于或等于0.5质量％，进一步优选大于或等于1质量％；对于上限，就能够提高电池容量、导电性等的观点而言，优选小于或等于40质量％，更优选小于或等于25质量％，进一步优选小于或等于15质量％。
作为使这些活性物质、导电材料、粘结材料等分散的溶剂，可使用N-甲基-2-吡咯烷酮等有机溶剂。
一个实施方式所涉及的锂离子电池系统，与一般的锂离子电池同样地，除了正极和负极之外，还将夹在正极和负极之间的隔膜、非水电解液等作为构成要素。
关于隔膜，只要是虽将正极和负极之间对电子绝缘但具有离子透过性，且对正极侧的氧化性和负极侧的还原性具有耐性的隔膜，就没有特别限制。作为满足这样的特性的隔膜的材料(材质)，可使用树脂、无机物、玻璃纤维等。
作为树脂，可使用烯烃系聚合物、氟系聚合物、纤维素系聚合物、聚酰亚胺、尼龙等。具体而言，优选从对非水系电解液稳定且保液性优异的材料中选择，优选使用以聚乙烯、聚丙烯等聚烯烃为原料的多孔性薄片或无纺布等。此外，考虑到正极的平均电位相对于Li/Li+高达4.7V～4.8V，还优选将聚乙烯用耐高电位的聚丙烯夹持而得的具有聚丙烯/聚乙烯/聚丙烯三层结构的隔膜。
作为无机物，可使用氧化铝、二氧化硅等氧化物类；氮化铝、氮化硅等氮化物类；硫酸钡、硫酸钙等硫酸盐类等。例如，可使用使纤维形状或粒子形状的上述无机物附着于无纺布、织布、微多孔性膜等薄膜形状的基材上而得的材料作为隔膜。作为薄膜形状的基材，可合适地使用孔径为0.01μm～1μm、厚度为5μm～50μm的基材。此外，例如可使用利用树脂等粘结材料将纤维形状或粒子形状的上述无机物制成复合多孔层的材料作为隔膜。进而，还可以将该复合多孔层形成于正极或负极的表面而作为隔膜。例如，还可以以氟树脂作为粘结材料使累积90％粒径小于1μm的氧化铝粒子进行粘结，将由此得到的复合多孔层形成于正极的表面或隔膜的与正极相对的面。
进而，正极集电体和负极集电体分别使用上述正极活性物质和负极活性物质。作为正极集电体的材料，除了铝、钛、不锈钢、镍、焙烧碳、导电性高分子、导电性玻璃等之外，还可以出于提高粘接性、导电性、耐氧化性等的目的而使用在铝、铜等的表面上实施了碳、镍、钛、银等处理的材料等。作为负极集电体的材料，除了铜、不锈钢、镍、铝、钛、焙烧碳、导电性高分子、导电性玻璃、铝-镉合金等之外，还可以出于提高粘接性、导电性、耐还原性等的目的而使用在铜、铝等的表面上实施了碳、镍、钛、银等处理的材料等。予以说明的是，从电极强度和体积能量密度的方面出发，正极集电体和负极集电体的厚度分别设为1μm～50μm为佳。
在一个实施方式中，电解液由锂盐(电解质)和将其溶解的非水系溶剂构成。可以根据需要加入添加材料。
作为锂盐，可举出LiPF6、LiBF4、LiFSI(双氟磺酰亚胺锂)、LiTFSI(双三氟甲烷磺酰亚胺锂)、LiClO4、LiB(C6H5)4、LiCH3SO3、LiCF3SO3、LiN(SO2F)2、LiN(SO2CF3)2、LiN(SO2CF2CF3)2等。这些锂盐可以单独使用一种，也可以组合两种以上来使用。其中，若综合判断对溶剂的溶解性、制成二次电池时的充放电特性、输出特性、循环特性等，则优选为六氟磷酸锂(LiPF6)。
上述锂盐的浓度相对于非水溶剂优选为0.5mol/L～1.5mol/L，更优选为0.7mol/L～1.3mol/L，进一步优选为0.8mol/L～1.2mol/L。通过将锂盐的浓度设为0.5mol/L～1.5mol/L，能够更加提高充放电特性。
作为非水系溶剂，只要是能够作为锂离子电池用电解质的溶剂来使用的非水系溶剂就没有特别限制。可举出例如碳酸亚乙酯、碳酸亚丙酯等环状碳酸酯；碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯等链状碳酸酯；γ-丁内酯等内酯；1,2-二甲氧基乙烷、二甲氧基甲烷等链状醚；四氢呋喃、二氧杂环戊烷等环状醚；乙腈、二氯甲烷、以及乙酸甲酯。它们可以单独使用，也可以并用两种以上，优选使用并用了两种以上的化合物的混合溶剂。并用两种以上的化合物时，优选至少包含环状碳酸酯和链状碳酸酯。包含上述环状碳酸酯时的含量相对于非水系溶剂的总量优选为10体积％～50体积％，更优选为15体积％～45体积％，进一步优选为20体积％～40体积％。
此外，电解液可以进一步包含碳酸亚乙烯酯或氟代碳酸亚乙酯。
作为添加材料，只要是锂离子电池的非水系电解液用的添加材料就没有特别限制。可举出例如含有氮、硫或氮和硫的杂环化合物、环状羧酸酯、含氟环状碳酸酯、以及其他在分子内具有不饱和键的化合物。此外，除了上述添加材料以外，还可以根据所要求的功能而使用过充电防止材料、负极皮膜形成材料、正极保护材料、高输入输出材料等其他添加材料。
非水系电解液中的添加材料的比例没有特别限定，其范围如下。予以说明的是，在使用多种添加材料时是指各添加材料的比例。添加材料相对于非水系电解液的比例的下限优选大于或等于0.01质量％，更优选大于或等于0.1质量％，进一步优选大于或等于0.2质量％；上限优选小于或等于5质量％，更优选小于或等于3质量％，进一步优选小于或等于2质量％。
通过上述其他添加材料，能够实现高温保存后的容量维持特性、循环特性的提高、输入输出特性的提高等。
关于如上构成的锂离子电池，其形状可制成圆筒型、层叠型、硬币型等各种形状。不管采用何种形状时，均在正极和负极之间夹装隔膜而制成电极体，利用集电用引线等将正极集电体和负极集电体与通往外部的正极端子和负极端子之间进行连接，将该电极体与非水电解液一起密封于电池盒中，制成电池。
接着，参照附图，说明将本发明应用于18650型的圆柱状锂离子二次电池的实施方式。
图1所示的实施方式所涉及的锂离子二次电池1具有实施了镀镍的钢制的有底圆筒状的电池容器6。电池容器6中容纳有将带状的正极板2和负极板3隔着隔膜4卷绕成截面旋涡状而成的电极组5。电极组5中，正极板2和负极板3隔着作为聚乙烯制多孔质薄片的隔膜4被卷绕成截面旋涡状。隔膜4例如设定为宽度58mm、厚度30μm。在电极组5的上端面导出有将一端部固定于正极板2的、铝制的丝带状正极极耳端子。正极极耳端子的另一端部通过超声波焊接而与配置于电极组5上侧并成为正极外部端子的圆盘状电池盖的下表面接合。另一方面，在电极组5的下端面导出有将一端部固定于负极板3的、铜制的丝带状负极极耳端子。负极极耳端子的另一端部通过电阻焊与电池容器6的内底部接合。由此，正极极耳端子和负极极耳端子分别向电极组5的两端面的彼此相反侧导出。予以说明的是，对电极组5的整个外周面施加有省略图示的绝缘被覆。电池盖隔着绝缘性的树脂制垫圈而被铆接固定在电池容器6的上部。因此，锂离子二次电池1的内部被密封。此外，在电池容器6内注入有未图示的非水电解液。
一个实施方式所涉及的锂离子电池系统的充电终止电压Vf为3.6V≤Vf≤4.0V。若Vf大于或等于3.6V，则输入特性提高，此外，若Vf小于或等于4.0V，则能够抑制正极的电位变得过高，能够抑制与电解液的分解反应，从而能够抑制寿命特性降低。为了制成输入特性和寿命特性的平衡更良好的锂离子电池，优选设为3.7V≤Vf≤3.9V。
一个实施方式所涉及的锂离子电池系统的充电控制单元只要能够将充电终止电压Vf控制在3.6V≤Vf≤4.0V的范围内，就没有特别限制。例如，可使用如下单元，即：使用控制IC，首先通过恒电流进行充电直至预先设定的上限电压，然后保持于该电压进行充电的控制方式(恒电流/恒电压方式)的单元。
一个实施方式所涉及的锂离子电池系统中，从输入特性的观点出发，正极与负极的容量比(负极容量/正极容量)优选设为大于或等于0.7且小于1。当该容量比大于或等于0.7时，有电池容量升高，体积能量密度升高的趋势。此外，当容量比小于1时，难以产生因正极变成高电位所导致的电解液的分解反应，有锂离子电池的寿命特性变良好的趋势。从体积能量密度和输入特性的观点出发，容量比更优选设为大于或等于0.8且小于或等于0.95。
予以说明的是，“正极容量”和“负极容量”分别是指：使对电极为金属锂而构成电化学电池并进行恒电流恒电压充电-恒电流放电或恒电流充电-恒电流放电时得到的、能够可逆地利用的最大放电容量。本说明书中，“正极容量”和“负极容量”是指：上述电化学电池中，将充放电的电压范围分别设为4.95V～3.5V和2V～1V，将恒电流充电和恒电流放电时的电流密度设为0.1mA/cm2来进行上述充放电并进行评价时得到的放电容量。
予以说明的是，上述电化学电池中，从作为负极活性物质的锂钛复合氧化物来看，将插入锂离子的方向定义为充电、锂离子脱离的方向定义为放电。此外，上述电化学电池中，从作为正极活性物质的锂锰镍复合氧化物来看，将锂离子脱离的方向定义为充电、插入锂离子的方向定义为放电。
以上，对本发明的锂离子电池的实施方式进行了说明，但上述实施方式仅为一个实施方式，本发明的锂离子电池以上述实施方式为首，可以以基于本领域技术人员的知识而施加有各种变更、改良的各种形态来实施。
实施例
以下，基于实施例进一步详细地说明本实施方式。予以说明的是，本发明不限于以下实施例。
(正极的制作)
在平均粒径为20μm的锂锰镍复合氧化物(LiNi0.5Mn1.5O4)88质量份中，混合作为导电材料的乙炔黑(电气化学工业株式会社)6质量份以及作为粘结材料的、在聚丙烯腈骨架上加成丙烯酸和直链醚基而得的共聚物(日立化成株式会社，商品名：LSR7)6质量份，添加适量的N-甲基-2-吡咯烷酮进行混炼，从而得到糊状的正极合剂浆料。
将该正极合剂浆料实质上均等且均质地以干燥后的涂布量成为表1或表2所示的正极涂布量(g/m2)的方式涂布于作为正极用集电体的厚度20μm的铝箔的两面，形成正极合剂层。予以说明的是，表1和表2所示的“正极涂布量”为在集电体的一面上涂布的正极合剂层的涂布量。然后，实施干燥处理，通过压制将其压实，直至各正极合剂层的密度达到2.3g/cm3，得到薄片状的正极。
予以说明的是，锂锰镍复合氧化物的平均粒径作为如下数值得到，即：使用扫描型电子显微镜拍摄正极的任意部分，对该任意部分的长100μm×宽100μm范围内的全部锂锰镍复合氧化物的长边长度(最大粒径)的值进行算术平均化所得的数值。
(负极的制作)
在平均粒径为1μm的锂钛复合氧化物(Li[Li1/3Ti5/3]O4)87质量份中混合作为导电材料的炭黑(电气化学工业株式会社)8质量份以及作为粘结材料的聚偏氟乙烯5质量份，添加适量的N-甲基-2-吡咯烷酮进行混炼，从而得到糊状的负极合剂浆料。
将该负极合剂浆料实质上均等且均质地以干燥后的涂布量成为表1或表2所示的负极涂布量(g/m2)的方式涂布于作为负极用集电体的厚度10μm的铜箔的两面，形成负极合剂层。予以说明的是，表1和表2所示的“负极涂布量”为在集电体的一面上涂布的负极合剂层的涂布量。然后，实施干燥处理，通过压制将其压实，直至各负极合剂层的密度成为1.7g/cm3，得到薄片状的负极。
予以说明的是，锂钛复合氧化物的平均粒径作为如下数值得到，即：使用扫描型电子显微镜拍摄负极的任意部分，对该任意部分的长10μm×宽10μm范围内的全部锂钛复合氧化物的长边长度(最大粒径)的值进行算术平均化所得的数值。
(锂离子电池的制作)
将上述制作的正极和负极分别裁剪成预定的大小，在裁剪好的正极和负极之间夹装厚度30μm的具有聚丙烯/聚乙烯/聚丙烯三层结构的隔膜，并进行卷绕，形成卷状的电极体。此时，调整正极、负极和隔膜在卷绕方向上的长度以使电极体的直径成为17.15mm。
在该电极体上附设集电用引线，插入18650型电池盒中后，向该电池盒内注入非水电解液。非水电解液使用在将碳酸亚乙酯与碳酸二甲酯以体积比3:7进行混合而得的混合溶剂中以1M的浓度溶解LiPF6而成的非水电解液。最后密封电池盒，完成锂离子电池。
予以说明的是，正极容量和负极容量根据在上述实施方式中所说明的条件得到，通过固定正极的涂布量并调节负极的涂布量，来决定正极与负极的容量比。结果示于表1和表2中。
关于此时成为基准的容量，对作为正极活性物质的锂锰镍复合氧化物设为每单位质量124.5mAh/g、对作为负极活性物质的锂钛复合氧化物设为每单位质量168.3mAh/g来进行计算。
予以说明的是，上述正极活性物质和上述负极活性物质的每单位质量的容量如下计算：将实验例10的正极和负极分别切成预定(2cm×2cm)的面积，使对电极为金属锂(比上述正极和负极的面积稍大)，电解液为与上述18650型电池同样的电解液，构成电化学电池，在25℃将电流密度设为0.1mA/cm2的恒电流充电(正极到4.95V为止、负极到1V为止)-恒电流放电(正极到3.5V为止、负极到2V为止)反复进行两次，根据第二次的放电容量算出。
然后，基于上述各个每单位质量的容量，根据下式算出正极容量和负极容量。
正极容量(mAh/m2)＝(124.5mAh/g)×正极涂布量(g/m2)×正极合剂中的正极活性物质的含有比例(实验例1～35中为0.88)
负极容量(mAh/m2)＝(168.3mAh/g)×负极涂布量(g/m2)×负极合剂中的负极活性物质的含有比例(实验例1～35中为0.87)
(体积能量密度)
对于上述锂离子电池，利用充放电装置(BATTERY TEST UNIT，株式会社IEM)，在25℃以电流值0.2C、充电终止电压3.4V进行恒电流充电，接着以充电电压3.4V进行恒电压充电直至电流值成为0.01C。予以说明的是，作为电流值的单位使用的C是指[电流值(A)/电池容量(Ah)]。暂停15分钟后，以电流值0.2C、放电终止电压2.0V进行恒电流放电(第一恒电流放电)。
在上述充放电条件下将充放电反复进行三次后，以电流值0.2C、充电终止电压3.6V进行恒电流充电，接着以充电电压3.6V进行恒电压充电直至电流值成为0.01C。暂停15分钟后，以电流值0.2C、放电终止电压2.0V进行恒电流放电(第二恒电流放电)。将此时的放电容量与放电时放电深度50％时的电压3.1V相乘所得的值除以18650型电池盒的容积(L)，将所得到的值作为体积能量密度来进行计算。将结果示于表1和表2。
(输入特性)
使用测定了上述体积能量密度的锂离子电池，在进行上述第二恒电流放电后暂停15分钟，然后在25℃以电流值0.5C、与表1和表2所示的实验例1～35对应的充电终止电压Vf(3.4V～4.0V)进行恒电流充电，接着以与实验例1～35对应的充电终止电压Vf(3.4V～4.0V)进行恒电压充电直至电流值成为0.01C，测定实施例1～35的充电容量(0.5C时的充电容量)。
暂停15分钟后，在25℃进行电流值0.5C、终止电压2V的恒电流放电。接着，暂停15分钟后，在25℃以电流值5C、与实验例1～35对应的充电终止电压Vf(3.4～4.0V)进行恒电流充电，测定实施例1～35的充电容量(5C时的充电容量)。然后，根据下式算出输入特性。将结果示于表1和表2。
输入特性(％)＝(5C时的充电容量/0.5C时的充电容量)×100
(实验例1～21)
为在输入特性评价试验中，将充电终止电压Vf(V)设为3.6≤Vf≤4.0时的输入特性。将结果示于表1。
(实验例22～35)
为在输入特性评价试验中，将充电终止电压Vf(V)设为3.6＞Vf时的输入特性。将结果示于表2。
表1
表2
将表1的实验例1～3与表2的实验例22～23进行比较可知：随着充电终止电压Vf变高，输入特性提高，通过使其从3.5V提高至大于或等于3.6V，输入特性提高约20％。
同样地，将表1的实验例4～6与表2的实验例24～25、表1的实验例7～9与表2的实验例26～27、表1的实验例10～12与表2的实验例28～29、表1的实验例13～15与表2的实验例30～31、表1的实验例16～18与表2的实验例32～33、以及表1的实验例19～21与表2的实验例34～35进行比较，可知：若充电终止电压Vf变高则输入特性提高。
此外，将表1的实验例1、4、7、10、13、16、19进行比较可知：通过使容量比小，输入特性提高。对于实验例2、5、8、11、14、17、20、实验例3、6、9、12、15、17、21、实验例22、24、26、28、30、32、34和23、25、27、29、31、33、35也是同样的。
若容量比小于0.70，则有体积能量密度变低的倾向。
由以上结果可知，锂离子电池系统中，通过将充电终止电压Vf设为大于或等于3.6V且小于或等于4.0V，能够得到输入特性优异且体积能量密度得以提高的电池。
进而，本实施方式中，没有寿命降低的可能性且能够得到高体积能量密度的容量比的优选范围为大于或等于0.7且小于1.0。由此，能够实现具备优异的输入特性和高体积能量密度并且寿命降低得以抑制的锂离子电池。
在2014年1月23日申请的日本专利申请2014-010323号的公开内容，其整体通过参照而被引入本说明书。本说明书中所记载的全部文献、专利申请和技术标准，与具体且分别记载了将各文献、专利申请和技术标准通过参照而引入的情况同等程度地通过参照而引入本说明书中。

Claims (2)

1.一种锂离子电池系统，其具备锂离子电池以及将充电终止电压Vf控制在3.6V≤Vf≤4.0V范围内的充电控制单元，
所述锂离子电池具备：包含锂锰镍复合氧化物作为正极活性物质的正极、以及包含锂钛复合氧化物作为负极活性物质的负极。
2.如权利要求1所述的锂离子电池系统，所述正极与所述负极的容量比，即负极容量/正极容量，大于或等于0.7且小于1。
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