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WO2017038381A1 - 有機el発光装置 - Google Patents

有機el発光装置 Download PDF

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Publication number
WO2017038381A1
WO2017038381A1 PCT/JP2016/073093 JP2016073093W WO2017038381A1 WO 2017038381 A1 WO2017038381 A1 WO 2017038381A1 JP 2016073093 W JP2016073093 W JP 2016073093W WO 2017038381 A1 WO2017038381 A1 WO 2017038381A1
Authority
WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
layer
organic
light emitting
light
emitting device
Prior art date
Application number
PCT/JP2016/073093
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
昭徳 山谷
涼子 宮里
Original Assignee
株式会社カネカ
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by 株式会社カネカ filed Critical 株式会社カネカ
Publication of WO2017038381A1 publication Critical patent/WO2017038381A1/ja

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    • HELECTRICITY
    • H05ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H05BELECTRIC HEATING; ELECTRIC LIGHT SOURCES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; CIRCUIT ARRANGEMENTS FOR ELECTRIC LIGHT SOURCES, IN GENERAL
    • H05B33/00Electroluminescent light sources
    • H05B33/02Details
    • H05B33/06Electrode terminals
    • HELECTRICITY
    • H05ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H05BELECTRIC HEATING; ELECTRIC LIGHT SOURCES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; CIRCUIT ARRANGEMENTS FOR ELECTRIC LIGHT SOURCES, IN GENERAL
    • H05B33/00Electroluminescent light sources
    • H05B33/12Light sources with substantially two-dimensional radiating surfaces
    • HELECTRICITY
    • H05ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H05BELECTRIC HEATING; ELECTRIC LIGHT SOURCES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; CIRCUIT ARRANGEMENTS FOR ELECTRIC LIGHT SOURCES, IN GENERAL
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    • H05B33/12Light sources with substantially two-dimensional radiating surfaces
    • H05B33/26Light sources with substantially two-dimensional radiating surfaces characterised by the composition or arrangement of the conductive material used as an electrode
    • H05B33/28Light sources with substantially two-dimensional radiating surfaces characterised by the composition or arrangement of the conductive material used as an electrode of translucent electrodes
    • HELECTRICITY
    • H10SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10KORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
    • H10K50/00Organic light-emitting devices
    • H10K50/10OLEDs or polymer light-emitting diodes [PLED]
    • H10K50/14Carrier transporting layers
    • H10K50/15Hole transporting layers

Definitions

  • the present invention relates to an organic EL light emitting device.
  • the present invention relates to a highly reliable organic EL light-emitting device in which leakage current is suppressed.
  • An organic EL element is a semiconductor element that converts electrical energy into light energy.
  • organic EL elements aimed at application to display screens of mobile phones and portable displays has been actively conducted. Further, due to improvements in organic materials and the like constituting the organic EL element, the driving voltage of the element is remarkably lowered and the luminous efficiency is increased. For this reason, sales of organic EL light emitting devices in which high-brightness and high-efficiency organic EL elements are put into practical use as lighting devices have also started.
  • Non-Patent Document 1 reports a stacked organic light-emitting device including a charge generation layer as an improvement method.
  • Patent Document 1 proposes a measure for suppressing the leak current and suppressing the occurrence of point defects by setting the thickness of the hole transport layer to a value exceeding 150 nm. That is, according to the manufacturing method described in Patent Document 1, even when dust is mixed in the formation of the organic light emitting layer and a part of the cathode is located on the surface of the hole transport layer, the hole transport layer Can be prevented from breaking down and the occurrence of point defects can be suppressed.
  • the organic EL panel of Patent Document 1 is an organic EL panel for a display in which organic EL elements are arranged in a matrix, and is finely separated from each pixel using a mask on a hole transport layer formed on the entire surface. A light emitting layer is formed.
  • the suppression method of Patent Document 1 focuses on the fact that dust is mixed into the surface of the hole transport layer when this mask is used.
  • the present inventors have intensively studied, and by controlling the total thickness of the hole transport layer and the hole injection layer with respect to the light-transmitting metal oxide electrode layer, the leakage current is suppressed. As a result, the present invention has been accomplished.
  • an anode layer, an organic functional layer, and a cathode layer are stacked on a substrate, and the anode layer, the organic functional layer, and the cathode layer overlap when the substrate is viewed in plan.
  • It has an organic EL element, and the organic functional layer is laminated in the order of a hole transporting layer and a light emitting layer from the anode layer side.
  • the hole transporting layer comprises a hole injection layer and a hole transporting layer.
  • the hole transporting layer is an organic EL light emitting device having an average thickness of 0.5 to 1.5 times the average thickness of the anode layer.
  • the relationship of the film thickness between the anode layer and the light emitting layer satisfies a predetermined relationship. Therefore, it is possible to increase the distance between the anode layer and the cathode layer, and it is possible to reduce the in-plane charge distribution of the organic EL element. Further, it is possible to reduce the possibility of occurrence of a short circuit due to the formation of a conductive path that does not contribute to light emission between the protrusion on the anode layer and the cathode layer, which cause leakage current, or an unexpected conductive path. Thus, according to this aspect, the leak current generation rate can be reduced.
  • the average thickness of the hole transporting layer is not less than 0.5 times and not more than 1.5 times the average thickness of the anode layer, so that sufficient thickness can be secured to reduce the leakage current.
  • a decrease in luminance and an increase in manufacturing cost can be suppressed.
  • the hole transport layer that is cheaper than the hole injection layer is generally formed thicker, an increase in cost due to the thick film of the hole transport layer can be suppressed.
  • the hole injection layer contains an electron-accepting compound, is in contact with the anode layer, and the average thickness of the hole injection layer is 15 nm or less.
  • the injection barrier in hole injection can be reduced, and the drive voltage can be reduced.
  • the hole transporting layer extends along an edge of the anode layer when the substrate is viewed in plan, and a part of the anode layer extends from the hole transporting layer. It is that you are.
  • the anode layer has an anode component constituting the organic EL element and a cathode power supply pad separated from other parts, and when the substrate is viewed in plan, the anode layer has the anode layer.
  • the anode component and the cathode power supply pad of the anode layer are divided by a groove, and a part of the organic functional layer enters the groove.
  • a groove is formed between the anode component of the anode layer and the cathode power supply pad of the anode layer, and a part of the organic functional layer enters the groove. Therefore, in the groove portion, the organic functional layer sinks to the substrate side, and the cathode layer approaches the anode layer side.
  • the average thickness of the hole transporting layer is 0.5 to 1.5 times the average thickness of the anode layer, and the hole transporting layer has a sufficient thickness with respect to the depth of the groove. Therefore, the electrical connection between the anode component and the cathode power supply pad and the electrical connection between the anode component and the cathode layer can be cut off.
  • a more preferable aspect is that the groove is filled with the organic functional layer.
  • the groove is filled with the organic functional layer, it is possible to more reliably prevent the leakage current from being generated by the groove.
  • the average thickness of the anode layer is d 0
  • the refractive index of the x-th layer counted from the anode layer side between the anode layer and the k-th light emitting layer is n kx
  • the thickness is d x
  • the optical path length between the light emitting layer and the light extraction surface of the substrate is optimized, and q takes 0 or a value close to 0, so that the luminance and power efficiency can be improved as compared with the conventional case. .
  • the value of p is a positive integer of 2 or more and the value of q is a decimal that satisfies ⁇ 0.2 ⁇ q ⁇ 0.2.
  • the hole transporting layer has a hole transporting material whose hole mobility is 1.0 ⁇ 10 ⁇ 3 cm 2 / V ⁇ s or more as a main component.
  • Main component refers to a component occupying 50% or more of all components.
  • the amount of voltage increase caused by the hole transporting layer can be suppressed to be small, and an organic EL light emitting device with high power efficiency can be obtained.
  • a preferable aspect is that when the drive voltage at a luminance of 1 cd / m 2 is a threshold voltage (V th ) V, the applied voltage is minus (V th ⁇ 1.0) V or more and plus (V th ⁇ 0.5) V or less. In this range, the absolute value of the current density is less than 1.0 ⁇ 10 ⁇ 4 mA / cm 2 .
  • the organic EL element is film-sealed, the generation of leakage current can be further suppressed.
  • the organic functional layer includes a phosphorescent second light emitting layer
  • the hole transporting layer has an average thickness of 60 nm or more and 120 nm or less, and a power efficiency of 20 lm / W or more during lighting. It is possible to emit white light.
  • the light from the phosphorescent second light emitting layer is amplified by the light interference effect, and the light emission intensity is increased. Therefore, it becomes a high-intensity organic EL light emitting device.
  • the light emitting layer emits blue light when lit
  • the organic functional layer includes a phosphorescent second light emitting layer
  • the average thickness of the hole transporting layer is 80 nm or more. It is 140 nm or less, and can emit white light at a color temperature of 4000 K or more when lit.
  • the light from the light emitting layer emitting blue light is amplified by the light interference effect and the light emission intensity is increased, so that the organic EL light emitting device with a high color temperature is obtained.
  • the light emitting layer emits blue light when lit
  • the organic functional layer includes a phosphorescent second light emitting layer
  • the average thickness of the hole transporting layer is 80 nm or more. It is 120 nm or less, and can emit white light with a power efficiency of 20 lm / W or more at a color temperature of 4000 K or more when lit.
  • both the above-described phosphorescent light-emitting second light-emitting layer and blue light-emitting layer exhibit the light interference effect, and the organic EL light-emitting device has high luminance and high color temperature.
  • An aspect related to the present invention is an organic EL light-emitting device including an organic EL element formed on a light-transmitting insulating substrate, and the organic EL element is in contact with the light-transmitting insulating substrate from the light-transmitting insulating substrate side.
  • a first hole transporting layer in contact with the light-transmitting metal oxide electrode layer from the light-transmitting metal oxide electrode layer side comprising a light-sensitive metal oxide electrode layer, an organic functional layer, and a reflective electrode layer;
  • the average thickness of the first hole transporting layer is not less than 0.5 times and not more than 1.5 times the average thickness of the translucent metal oxide electrode layer.
  • FIG. 1 is a plan view of an organic EL light emitting device according to a first embodiment of the present invention. It is a cross-sectional perspective view of the organic EL light-emitting device of FIG.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view showing each cross section of the organic EL light emitting device of FIG. 3, wherein (a) shows an AA cross section and (b) shows a BB cross section. It is explanatory drawing of the organic electroluminescent light emitting device of FIG.
  • FIG. 3 is a perspective view which shows the state which peeled the reflective electrode layer from the organic EL element. It is sectional drawing of the organic EL element of FIG. It is a figure which shows the voltage dependence of the current density and brightness
  • 1 is a cross-sectional configuration diagram of an organic EL element of Example 1.
  • FIG. 1 It is a top view which shows the formation procedure of the organic EL element of Example 1, and (a), (b), (c) in order, and also through the formation region of the lower layer covered with the upper layer so that each layer formation region can be understood.
  • Yes It is a figure which shows the voltage dependence of the current density in the forward bias state before and behind the light emission start voltage of the organic EL element of Example 1, and a reverse bias state.
  • 5 is a graph showing emission spectra of organic EL light emitting devices of Example 1 and Comparative Example 1. It is a graph which shows the emission spectrum of the organic EL light-emitting device of Example 2 and Example 3.
  • the vertical direction is based on FIG. That is, the substrate 1 side is the lower side and the sealing film 11 side is the upper side.
  • the organic EL light emitting device 100 is a lighting device, and is an organic EL panel having a light emitting surface and a back surface as both main surfaces as shown in FIG. That is, the surface of the organic EL light emitting device 100 is a light emitting surface, and the opposite surface is a back surface.
  • the organic EL light emitting device 100 is a light emitting device that emits light from the light emitting region 20 on the light emitting surface side based on light emission of the organic EL element 10 included therein.
  • the organic EL light emitting device 100 preferably emits white light from the light emitting region 20 on the light emitting surface side.
  • the organic EL light emitting device 100 is a member having a planar shape, and is preferably a plate member.
  • the organic EL light emitting device 100 includes an organic EL element 10 formed on a translucent insulating substrate 1 (hereinafter, also simply referred to as “substrate 1”), and is a bottom emission type organic EL light emitting device that extracts light from the substrate 1 side. Device.
  • the organic EL light-emitting device 100 includes a specific organic EL element 10 and suppresses leakage current.
  • the organic EL light emitting device 100 When the driving voltage at the luminance of 1 cd / m 2 shown in FIG. 8B is the threshold voltage (V th ) V, the organic EL light emitting device 100 has a minus (V th ⁇
  • the absolute value of the current density is preferably less than 1.0 ⁇ 10 ⁇ 4 mA / cm 2 at a voltage of 1.0) V or more and plus (V th ⁇ 0.5) V or less. That is, the organic EL light emitting device 100 has an absolute value of current density of 1.0 ⁇ 10 ⁇ 4 mA / cm in a voltage range of ⁇ (V th ⁇ 1.0) V to (V th ⁇ 0.5) V. Preferably it is less than 2 .
  • the light emission start voltage of the organic EL element 10 is the voltage when the luminance is 1 cd / m 2, and the value is the threshold voltage ( V th ). That is, the threshold voltage (V th ) is a voltage when the voltage is increased from 0 V and the luminance becomes 1 cd / m 2 .
  • the organic EL element 10 In the case of a normal organic EL element, the organic EL element 10 itself has a diode characteristic. For this reason, until the threshold voltage (V th ), the characteristic is essentially close to an insulator.
  • V th threshold voltage
  • the characteristic is essentially close to an insulator.
  • the film itself is more likely to deteriorate compared to other portions.
  • the deterioration of the organic EL element 10 is promoted, it becomes difficult for current to flow through the portion, and a region that does not emit light is generated and becomes a dark spot. Therefore, in order to provide an organic EL light emitting device that does not substantially generate a dark spot, it is necessary to use the organic EL element 10 in which leakage current is suppressed.
  • One of the characteristics is that generation of a leakage current generated in the light-transmitting metal oxide electrode layer 2 is suppressed by optimizing the ratio of the above.
  • the organic EL light emitting device 100 has a light emitting region 20 corresponding to the organic EL element 10 on its light emitting surface.
  • the organic EL light emitting device 100 preferably includes a sealing region 70 including a sealing film 11 that covers the entire surface of the light emitting region 20 on the back surface when viewed in plan. By doing so, it is possible to prevent moisture from entering the organic EL element 10 and to suppress the generation of dark spots.
  • the sealing film 11 has at least an inorganic sealing layer having a thickness of 1 ⁇ m or more and 10 ⁇ m or less in contact with the organic EL element 10 and an adhesive layer in contact with the inorganic sealing layer.
  • the sealing film 11 includes an inorganic sealing layer that covers the organic EL element 10 and an adhesive layer that covers the outer side of the inorganic sealing layer in the thickness direction. More preferably, the organic EL light emitting device 100 includes a soaking film or an exterior film on the sealing film 11.
  • the light emitted from the light emitting region 20 when the organic EL light emitting device 100 is turned on has a spectrum with one emission peak in the range of 500 nm to 580 nm and one emission in the range of 590 nm to 650 nm.
  • White light having a peak is preferable. More preferably, the white light further has an emission peak in the range of 450 nm to 480 nm.
  • the organic EL light emitting device 100 of the present embodiment includes one emission peak in each of the ranges of light irradiated from the light emitting region 20 in the range of 450 nm to 480 nm, 500 nm to 580 nm, and 590 nm to 650 nm. ing.
  • the TCO layer 2 constituting a part of the organic EL element 10 is an organic layer continuous from the organic functional layer 3 constituting a part of the organic EL element 10 when the substrate 1 is viewed in cross section as shown in FIG.
  • the first hole transporting layer 4 of the functional layer 3 covers the side surface.
  • the value of p is a positive integer of 1 or more, and The value of q is ⁇ 0.2 ⁇ q ⁇ 0.2, More preferably, the decimal number is ⁇ 0.1 ⁇ q ⁇ 0.1.
  • the maximum wavelength of light emitted from the k-th light-emitting layer and L k counted from the light transmission metal oxide electrode layer 2 a refractive index at a maximum wavelength L k of the transparent metal oxide electrode layer 2 N k0 , film thickness d 0 , between the translucent metal oxide electrode layer 2 and the kth light emitting layer, and the refractive index of the xth layer counted from the translucent metal oxide electrode layer 2 side Is n kx and the average film thickness is d x .
  • the average thickness of the TCO layer 2 is preferably 50 nm or more, and more preferably 70 nm or more.
  • the average thickness of the TCO layer 2 is preferably 200 nm or less, and more preferably 160 nm or less.
  • a conductive polymer material such as PEDOT: PSS can be given as a representative example of the hole injection layer material.
  • this polymer material is laminated by a coating method, its lifetime is inferior to that of an organic EL element produced by a vapor deposition method. Therefore, in order to be a highly reliable organic EL element, it is preferable that the hole injection layer 41 is also laminated with a low molecule by a vapor deposition method.
  • the average thickness of the first hole transporting layer 4 is 80 nm or more and 120 nm or less from the viewpoint that the luminance is improved including the phosphorescent second light emitting layer 52 and the organic EL element 10 has a high color temperature. More preferably.
  • the voltage increase width V (V) of the drive voltage caused by the resistance of these layers can be estimated using the space charge limited current (SCLC) formula shown by the following formula 2.
  • J is a current density flowing through the organic EL element 10, and this value is assumed to be 5 mA / cm 2 as a general rated current density, and the mobility ⁇ of the hole transport material is 1.0 ⁇ 10 ⁇ 3.
  • the thickness L of the hole transport layer 15 is 100 nm.
  • the increase amount V of the drive voltage is about 0.2V. It can be said that this voltage increase width is sufficiently smaller than the driving voltage (for example, 6.9 V in Example 1 described later).
  • the second light emitting layer 52 is a phosphorescent light emitting layer, and is preferably a light emitting layer that emits red and green light.
  • the second light-emitting layer 52 may have a structure in which a red sub-light-emitting layer that emits light of each color and a green sub-light-emitting layer are stacked, but a single light-emitting layer including a red phosphorescent material, a green phosphorescent material, and a phosphorescent light-emitting layer host material It is preferable that When the second light emitting layer 52 is a single light emitting layer, it is more preferable that the second light emitting layer 52 uniformly includes a red phosphorescent material, a green phosphorescent material, and a phosphorescent layer host material. That is, the second light emitting layer 52 is preferably a red-green light emitting layer containing a red phosphorescent material, a green phosphorescent material, and a
  • the maximum emission peak wavelength of the red phosphorescent material is preferably separated from the maximum emission peak wavelength of the green phosphorescent material by 50 nm or more. By doing so, it becomes possible to irradiate light with high color rendering properties.
  • it can emit light with high color-rendering index R a and the special color rendering index R 9.
  • the average color rendering index R a and the special color rendering index R 9 pursuant to JIS Z 8726 are both enables emission of 90 or more.
  • the reflective electrode layer 6 is a layer having conductivity and light reflectivity.
  • the reflective electrode layer 6 is a back electrode layer formed on the back surface side, and is a layer constituting the cathode layer of the organic EL element 10.
  • the reflective electrode layer 6 can be formed using a material capable of forming a thin film, for example, a metal material. From the viewpoint of making the organic EL light emitting device 100 with high brightness, the reflective electrode layer 6 is preferably a white glossy metal layer among various metal materials, among which silver (Ag) and aluminum (Al) are preferable. More preferred.
  • the organic functional layer 3 of the present embodiment includes a first light emitting unit 30 including the first light emitting layer 5, a second light emitting unit 31 including the second light emitting layer 52, and the first A connection layer 32 for connecting the light emitting unit 30 and the second light emitting unit 31 is provided.
  • the light emitting units 30 and 31 are composed of a plurality of organic layers mainly made of an organic compound.
  • an organic compound known materials such as low molecular dye materials and conjugated polymer materials generally used in organic EL elements can be used.
  • each light emitting unit 30 and 31 has light emitting layers 5 and 52 that actually emit light in the layer, a hole injection layer, a hole transport layer, an electron transport layer, an electron injection layer, etc.
  • a plurality of layers can be included, and these layers other than the light emitting layer mainly have a function of promoting light emission in the light emitting layer.
  • These layers are formed by a known method such as a vacuum deposition method, a sputtering method, a CVD method, a dipping method, a roll coating method (printing method), a spin coating method, a bar coating method, a spray method, a die coating method, or a flow coating method.
  • a vacuum deposition method such as a vacuum deposition method, a sputtering method, a CVD method, a dipping method, a roll coating method (printing method), a spin coating method, a bar coating method, a spray method, a die coating method, or a flow coating method.
  • I can make a film.
  • These layers are preferably formed by vacuum deposition from the viewpoint of the high-performance organic EL element 10.
  • the color rendering properties, spectrum, and color temperature are those for the organic EL light emitting device 100 including the light extraction layer 7.
  • the anode power supply extension region 61 is a portion that supplies power to the anode component 60 that is the anode of the organic EL element 10, and is continuous with the anode component 60 when viewed in plan. This is a portion extending outward from the anode component 60.
  • Each anode power supply extension region 61 belongs to the power supply region 21 and is arranged at a predetermined interval in the circumferential direction.
  • the pad connection portion 68 of the reflective electrode layer 6 is laminated on the electrode protection portion 66 of the organic functional layer 3, and its end portion is connected to the cathode power supply pad 62. Therefore, the anode power supply extension region 61 is electrically connected to the element component of the TCO layer 2 of the organic EL element 10, and the cathode power supply pad 62 is connected to the reflective electrode layer 6 of the organic EL element 10.
  • the cathode component 67 is electrically connected.
  • the light emitting layers 5 and 52 are layers in which a host material having a hole transporting property or an electron transporting property is doped with a light emitting material.
  • the light emitting layers 5 and 52 are layers in which luminescent excitons are generated by combining holes flowing from the hole transport layers 15 and 51 and electrons flowing from the electron transport layers 17 and 53 by applying an electric field.
  • the thickness of the light emitting layers 5 and 52 is preferably 1 nm or more and 40 nm or less.
  • triazole compound examples include 3-phenyl-4- (1'-naphthyl) -5-phenyl-1,2,4-triazole (TAZ).
  • Electrode-accepting dopant As the electron-accepting dopant, a tetracyanoquinodimethane compound, molybdenum oxide (MoO 3 ), tungsten oxide (WO 3 ), vanadium oxide (V 2 O 5 ), or the like can be employed.
  • MoO 3 molybdenum oxide
  • WO 3 tungsten oxide
  • V 2 O 5 vanadium oxide
  • Tetracyanoquinodimethane compounds include tetracyanoquinodimethane (TCNQ). Examples include 2,3,5,6-tetrafluoro-7,7,8,8-tetracyanoquinodimethane (F4-TCNQ).
  • dihydroimidazole compound examples include bis- [1,3 diethyl-2-methyl-1,2-dihydrobenzimidazolyl] tetrathiafulvalene (TTF), tetrathianaphthacene (TTT), and the like.
  • the organic EL light emitting device 100 of the present embodiment since the optical path length between the light emitting layers 5 and 52 and the translucent insulating substrate 1 can be easily optimized, high brightness and high color temperature are easily obtained. Moreover, the voltage rise resulting from the 1st hole transportable layer 4 can be suppressed, and it can also be set as high power efficiency.
  • the organic functional layer 3 has a structure in which the two light emitting units 30 and 31 are connected by the connection layer 32, but the present invention is not limited to this.
  • the organic functional layer 3 may have a structure including one light emitting unit 30, or may have a structure in which three or more light emitting units are stacked directly or via a connection layer 32.
  • Example 1 Light-emitting element 1a
  • Example 1 an organic EL light emitting device 100 as shown in FIGS. 1 and 2 was produced.
  • FIGS. 10 (a), 10 (b), and FIG. The organic EL element 10 having the light emitting region 20 of 80.4 mm ⁇ 80.4 mm was formed as the organic EL element 10 in the order shown in the order of 10 (c). Thereafter, when viewed in plan, a sealing region 70 is formed by the sealing film 11 so as to include the light emitting region 20, and an optical film (OCF film) as the light extraction layer 7 is attached to the light emitting side of the substrate 1. did. Thus, the organic EL light emitting device 100 was produced.
  • FIG. 9 shows a cross-sectional configuration diagram of the organic EL element 10 of the first embodiment.
  • an ITO film on the glass substrate 1 was patterned by a wet etching method to prepare an organic EL element forming substrate having the ITO layer 2 shown in FIG.
  • This substrate for forming an organic EL element is composed of the same ITO film around the central ITO layer 2 to be the organic EL element 10, eight cathode power supply pads 62 at the four corners, and anodes at the four sides.
  • the power supply extension region 61 is provided with four regions. Normally, after this, the surface of the TCO layer 2 is polished to perform a polishing process for reducing the density of leak defects originating from the surface. However, in Example 1, this polishing process was not performed. . That is, it is in a state where a leak current is intentionally easily generated.
  • an organic functional layer 3 (FIG. 10B) and an aluminum (Al) layer 6 (FIG. 10) are formed on the organic EL light-emitting element substrate so as to have a cross-sectional configuration diagram shown in FIG.
  • Each of (c)) was laminated by a vacuum deposition method using a predetermined mask to form a light emitting element 1a as the organic EL element 10 of Example 1.
  • FIG. 10B ′ the side surface of the TCO layer 2 included in the organic EL element 10 and covered with the organic functional layer 3 is indicated by a bold line.
  • a hole injection layer (HIL1) which is a first hole injection layer 41 in contact therewith, and a hole transport layer Two layers (HTL1) were formed, and the first light-emitting layer 5 (EML1) was formed in contact with the hole transport layer (HTL1).
  • the organic functional layer 3 including these was further formed to include EML2 as the phosphorescent second light emitting layer 52.
  • each layer at that time was formed so as to have the value shown in the light-emitting element 1a in Table 1.
  • the degree of vacuum was set to a high vacuum of 2 ⁇ 10 ⁇ 5 Pa or more, and vacuum deposition was performed at a predetermined speed. Layers made of two or more materials such as a light emitting layer were co-deposited at a predetermined mixing ratio.
  • the deposition rate of the aluminum (Al) layer 6 was controlled to be 0.5 to 2.0 nm / sec.
  • the average thickness of the ITO layer 2 was 120 nm, and the average thickness of the first hole transporting layer 4 was 74 nm (HIL1 (14 nm) + HTL1 (60 nm)). That is, the average thickness of the first hole transporting layer 4 was 0.62 times the average thickness of the ITO layer 2.
  • the average thickness of the organic functional layer 3 is 268 nm, which is 2.23 times the average thickness of the ITO layer 2. That is, the average thickness of the organic functional layer 3 is at least twice the average thickness of the ITO layer 2.
  • a blue fluorescent light emitting layer having a light emission maximum wavelength between 450 and 480 nm is used as the first light emitting layer 5 (EML1), and a light emission maximum wavelength is 500 as the second light emitting layer 52 (EML2).
  • EML1 first light emitting layer 5
  • EML2 second light emitting layer 52
  • a phosphorescent emitting layer between ⁇ 650 nm was used.
  • the hole transporting layers 15 and 51 have a hole transporting material having a hole mobility of 2.3 ⁇ 10 ⁇ 3 cm 2 / V ⁇ s.
  • the hole injection layers 41 and 50 were formed by co-evaporation of the hole transport layer material and an organic material serving as an electron-accepting dopant.
  • a silicon nitride film having an average thickness of about 1.6 ⁇ m was formed on the organic EL element 10 by a CVD method using a predetermined mask.
  • polysilazane was applied by a spray method and baked to form a silica conversion layer having an average thickness of about 0.6 ⁇ m.
  • region 70 comprised by the sealing film 11 was formed by affixing the protective film which consists of PET with an adhesive material on this sealed organic EL element 10.
  • the OCF film 7 was pasted on the surface of the glass substrate 1 opposite to the surface on which the elements were formed, to produce the organic EL light emitting device 100 of Example 1.
  • FIG. 11 shows the measurement results of the voltage dependency of current density and luminance under the forward bias state and the reverse bias state before and after the light emission start voltage.
  • Table 3 shows the results of a leak evaluation test described later.
  • FIG. 12 shows an emission spectrum in the central portion of the organic EL light emitting device 100.
  • the threshold voltage (V th ) which is the voltage when the luminance becomes 1 cd / m 2 , is about 4.8V.
  • a value 0.5 V lower than the threshold voltage is set as the maximum value of the applied voltage at the time of determining whether the leakage current is acceptable in the forward direction.
  • the criterion for determining the leakage current value in the forward bias state was set to less than 1.0 ⁇ 10 ⁇ 4 mA / cm 2 from 0 V to (threshold voltage ⁇ 0.5) V.
  • the absolute value of the leakage current is 1.0 ⁇ 10 ⁇ 4 mA / cm 2 in the reverse bias state from 0 V to (threshold voltage ⁇ 1.0) V absolute value. Less than. That is, if the leakage current value in the forward bias state is less than 1.0 ⁇ 10 ⁇ 4 mA / cm 2 in the range of 0 V to (threshold voltage ⁇ 0.5) V, the leakage current is obtained in the reverse bias state. If the value was less than 1.0 ⁇ 10 ⁇ 4 mA / cm 2 in the range of 0 V to minus (threshold voltage ⁇ 1.0) V, the test was accepted.
  • the absolute value of the leakage current is smaller than the reference value in this applied voltage range.
  • the current value increased exponentially with respect to the applied voltage from 0 V to the emission start voltage.
  • the logarithm of the current value was proportional to the voltage, and when the light emission start voltage was exceeded, the charge injection increased rapidly, so that the current value rose vertically and light emission was confirmed.
  • the current value up to the light emission start voltage is larger than that in a normal organic EL element.
  • the leak defects that will be a problem in the future in the forward bias state which is the state when the organic EL light emitting device 100 is actually turned on, it cannot be found as a leak defect in the initial leak inspection, and is not detected There is a leak defect. That is, among the leak defects that will be a problem in the future, there are non-exposed leak defects that cannot be detected as leak defects in the initial leak inspection in the forward bias state, and are not detected.
  • Table 3 shows the measurement results of 100 light emitting elements 1a of Example 1 as the number distribution in each range of leakage current. That is, Table 3 shows the result of measurement for 100 light emitting elements 1a of Example 1 as a number distribution according to the leakage current density classification.
  • Comparative Example 1 Light-Emitting Element 1b
  • An organic EL light emitting device of Comparative Example 1 was prepared and evaluated in the same manner except that the film thickness of the hole transport layer 15 (HTL1) having a thickness of 60 nm in Example 1 was 24 nm. That is, the specific thickness of each layer was set to the value shown in the light-emitting element 1b in Table 1.
  • HTL1 hole transport layer 15
  • the average thickness of the ITO layer 2 was 120 nm, and the average thickness of the first hole transporting layer 4 was 38 nm (HIL1 (14 nm) + HTL1 (24 nm)). That is, the average thickness of the first hole transporting layer 4 was 0.32 times the average thickness of the ITO layer 2.
  • the average thickness of the organic functional layer 3 is 232 nm, which is 1.93 times the average thickness of the ITO layer 2. That is, the average thickness of the organic functional layer 3 is less than twice the average thickness of the ITO layer 2.
  • Example 1 For the organic EL light emitting device of Comparative Example 1, measurement of current-voltage-luminance characteristics, leak evaluation test, and spectrum measurement were performed in the same manner as in Example 1.
  • the organic EL light emitting device of Comparative Example 1 had a light emission power efficiency of 38.51 lm / W when a constant current of 220 mA was applied.
  • the result of Comparative Example 1 is shown in Table 2, Table 3, and FIG.
  • the luminance of the organic EL light emitting device 100 of Example 1 was improved by about 150 cd / m 2 as compared with the organic EL light emitting device of Comparative Example 1.
  • the voltage was almost the same as that of the element 1b of Comparative Example 1 although the hole transport layer (HTL1) was thickened compared to Comparative Example 1.
  • Example 1 As shown in Table 3, the element 1a of Example 1 passed 62% of the total, whereas the element 1b of Comparative Example 1 passed only 6%. . From this, in Example 1, it is thought that the pass rate was greatly improved due to the effect of increasing the thickness of the first hole transporting layer 4.
  • the organic EL light-emitting device 100 of Example 1 has higher emission intensity in almost all wavelength regions than the organic EL light-emitting device of Comparative Example 1, and this is particularly noticeable at 500 nm to 650 nm. It was. This leads to the aforementioned luminance result.
  • the device 100 of Example 1 satisfies the above-described emission intensity enhancement condition, and the device of Comparative Example 1 does not satisfy the emission intensity enhancement condition. That is, with respect to the optical path length from the interface between the glass substrate 1 and the ITO layer 2 to the HTL2 / EML2 interface that is the interface on the ITO layer 2 side of the phosphorescent second light emitting layer 52, ⁇ n kx d x in the following formula 1 When the value is obtained, it is 554 nm for the element 1 a of the device 100 of the first embodiment and 491 nm for the element 1 b of the device of the first comparative example.
  • the value closest to the value of ⁇ n kx d x of the element 1a is when p is 2 and q is ⁇ 0.02, which is 554.4. Is the time.
  • the value closest to the value of ⁇ n kx d x of the element 1b is when p is 2 and q is ⁇ 0.25, which is 490 nm. Is the time.
  • the element 1a since the value of q of the element 1a is smaller than that of the element 1b and it matches the emission intensity enhancement condition, it is considered that the element 1a has a high luminance that does not have strong phosphorescence intensity compared to the element 1b.
  • the values shown in Table 4 were used as the refractive index values of the ITO layer 2 and the organic functional layer 3.
  • Example 2 Light-emitting element 2a
  • the organic EL light-emitting device 100 of Example 2 was produced and evaluated in the same manner except that the thickness of each layer in Example 1 was set to the value shown in the light-emitting element 2a of Table 1.
  • the average thickness of the ITO layer 2 was 120 nm, and the average thickness of the first hole transporting layer 4 was 114 nm (HIL1 (14 nm) + HTL1 (100 nm)). That is, the average thickness of the first hole transporting layer 4 was 0.95 times the average thickness of the ITO layer 2.
  • the average thickness of the organic functional layer 3 is 314 nm, which is 2.62 times the average thickness of the ITO layer 2.
  • the current-voltage-luminance characteristics were measured in the same manner as in Example 1 except that the current value at the time of measurement was 4.4 mA / cm 2 (285 mA), and Spectrum measurement was performed.
  • the organic EL light emitting device 100 of Example 2 had a light emission power efficiency of 25.11 lm / W when a constant current of 285 mA was applied.
  • Example 3 Light-emitting element 3a
  • the organic EL light emitting device 100 of Example 3 was produced and evaluated in the same manner except that the film thickness of HTL1 of 100 nm in Example 2 was changed to 60 nm. That is, the specific thickness of each layer was set to the value shown for the light emitting element 3a in Table 1.
  • the average thickness of the ITO layer 2 was 120 nm, and the average thickness of the first hole transporting layer 4 was 74 nm (HIL1 (14 nm) + HTL1 (60 nm)). That is, the average thickness of the first hole transporting layer 4 was 0.62 times the average thickness of the ITO layer 2. Moreover, the average thickness of the organic functional layer 3 is 274 nm, which is 2.28 times the average thickness of the ITO layer 2.
  • the organic EL light emitting device 100 of Example 3 was measured for current-voltage-luminance characteristics and spectrum measurement in the same manner as Example 2.
  • the light emission power efficiency of the organic EL light emitting device 100 of Example 3 when the 285 mA constant current was applied was 25.06 lm / W.
  • Example 2 The results of Example 2 and Example 3 are shown in Table 5 and FIG.
  • the intensity of the blue light emission peak was improved by about 8% compared to the organic EL light emitting device 100 of Example 3. Accordingly, as shown in Table 5, in the organic EL light emitting device 100 of Example 2, the color temperature was improved by about 200K compared to the organic EL light emitting device 100 of Example 3.
  • the element 2a of Example 2 has the same voltage as that of the element 3a of Example 3 although the hole transport layer (HTL1) is thicker than the element 3a of Example 3. It was almost the same.
  • the device 100 of Example 2 satisfies the above-described emission intensity enhancement condition
  • the device 100 of Example 3 satisfies the above-described emission intensity enhancement condition. It is thought that there is not. That is, the optical path length from the interface between the glass substrate 1 and the ITO layer 2 to the HTL1 / EML1 interface that is the interface between the first hole transporting layer 4 and the first light emitting layer 5 is the same as described above.
  • the value of ⁇ n kx d x in Equation 1 is obtained using the numerical values shown in FIG.
  • the peak wavelength of blue is 470 nm
  • the value closest to the value of ⁇ n kx d x of the element 2a is when p is 2 and q is ⁇ 0.08, which is 451.2. It is.
  • the blue peak wavelength is 470 nm
  • the value closest to the value of ⁇ n kx d x of the element 3a is when p is 2 and q is ⁇ 0.39, which is 378.35. Is the time.
  • the value of q of the element 2a is smaller than that of the element 3a and the emission intensity enhancement condition is met. Therefore, the element 2a has a higher intensity of blue fluorescent light emission and a higher color temperature than the element 3a. Conceivable.

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Abstract

有機機能層が陽極層の側面を覆い、陽極層と陰極層の間の距離が近接することによるリーク電流の発生を抑止できる有機EL発光装置を提供する。 基板上に陽極層、有機機能層、及び陰極層が積層され、基板を平面視したときに、陽極層、有機機能層、及び陰極層が重畳した有機EL素子を有し、有機機能層は、陽極層側から、正孔輸送性層、発光層の順に積層されており、正孔輸送性層は、正孔注入層と正孔輸送層を含むものであって、陽極層と接するとともに発光層にも接するものであり、有機EL素子を断面視したときに、陽極層の側面の少なくとも一部は、有機機能層に覆われており、正孔輸送性層の平均厚みは、陽極層の平均厚みの0.5倍以上1.5倍以下である構成とする。

Description

有機EL発光装置
 本発明は、有機EL発光装置に関する。特に、本発明は、リーク電流が抑制された高信頼性の有機EL発光装置に関する。
 有機EL素子は、電気エネルギーを光エネルギーに変える半導体素子である。
 近年、特に携帯電話やポータブルディスプレイの表示画面への適用を目指した有機EL素子の研究が盛んに行われている。
 また有機EL素子を構成する有機材料等の改良により、素子の駆動電圧が格段に下げられると共に、発光効率が高められている。このことに起因し、高輝度かつ高効率の有機EL素子を照明装置として実用化した有機EL発光装置の販売も開始されている。
 この有機EL素子を照明用途に使用する場合には、高い輝度と効率が求められる。
 一般的に、高い輝度を得るには、投入電流を大きくする必要があり、発光面積当たりの電流密度を大きくする必要がある。
 このようにすることで、高い輝度が得られるものの、電流密度も大きくなるため、リーク電流が大きい素子では、素子全体が不点灯になったり、ダークスポットが増大したりする。そのため、素子寿命が短命になり易いという問題がある。
 そこで、例えば非特許文献1には、その改善方法として電荷発生層を含む積層型有機発光素子が報告されている。
 また、特許文献1では、正孔輸送層の厚みを、150nmを超える値とすることでリーク電流を抑制し、点欠陥の発生を抑制する方策が提案されている。
 すなわち、この特許文献1に記載の製造方法によれば、有機発光層の形成の際にダストが混入し、陰極の一部が正孔輸送層の表面に位置した場合においても、正孔輸送層が絶縁破壊することを防止でき、点欠陥の発生を抑制できるとしている。
特開2003-338383号公報
Appl. Phys. Lett. Vol.80,p1667(2002)
 特許文献1の有機ELパネルは、有機EL素子をマトリクス状に配置するディスプレイ用の有機ELパネルであり、全面に形成された正孔輸送層上に、マスクを使用して画素毎に離して微細な発光層を形成するものである。特許文献1の抑制方法は、このマスクを使用する際に、正孔輸送層の表面へのダストが混入することに注目したものである。
 しかしながら、照明用の有機EL発光装置では、ディスプレイ用の有機ELパネルとは異なり、ほぼ全面が発光領域となるように、矩形状にパターニングされた透光性金属酸化物電極層上に、高抵抗の有機機能層を同一のマスクを用いて連続して製膜する。その後、反射性電極層として金属電極層を形成することで製造される。すなわち、照明用の有機EL発光装置では、この高抵抗有機機能層が透光性金属酸化物電極層と反射性電極層との間に介在されることとなり、有機EL発光装置は、有機EL素子の透光性金属酸化物電極層の側面であって有機機能層で覆われた側面が形成されることとなる。
 すなわち、画素に比べて大面積の発光層を形成し、発光層を形成するにあたって、同一のマスクを使用する照明用の有機EL発光装置では、そもそもダストが発光層に混入しにくく、引用文献1のリーク電流の抑制方法は適さない。
 そこで、本発明は、リーク電流の発生を抑止できる有機EL発光装置を提供することを課題とする。
 このような課題に鑑み、本発明者らは、鋭意検討し、透光性金属酸化物電極層に対する正孔輸送層と正孔注入層の合計の厚みを制御することによって、リーク電流が抑制されることを見出し、本発明を為すに至った。
 本発明の一つの様相は、基板上に陽極層、有機機能層、及び陰極層が積層され、前記基板を平面視したときに、前記陽極層、前記有機機能層、及び前記陰極層が重畳した有機EL素子を有し、前記有機機能層は、前記陽極層側から、正孔輸送性層、発光層の順に積層されており、前記正孔輸送性層は、正孔注入層と正孔輸送層を含むものであって、前記陽極層と接するとともに前記発光層にも接するものであり、前記有機EL素子を断面視したときに、前記陽極層の側面の少なくとも一部は、前記有機機能層に覆われており、前記正孔輸送性層の平均厚みは、前記陽極層の平均厚みの0.5倍以上1.5倍以下である有機EL発光装置である。
 本様相によれば、陽極層と発光層との間の膜厚の関係が所定の関係を満たす。そのため、陽極層と陰極層との間の距離をかせぐことができ、有機EL素子の面内の電荷の偏りを低減できる。また、リーク電流発生の原因となる陽極層上の突起と陰極層との間での発光に寄与しない導電パスや予期しない導電パスが形成されることによる短絡が発生する可能性を低減できる。このように、本様相によれば、リーク電流発生率を低減できる。
 本様相によれば、正孔輸送性層の平均厚みは、陽極層の平均厚みの0.5倍以上1.5倍以下であるので、リーク電流を低減させるのに十分な厚みを確保しつつ、輝度低下や製造コスト上昇を抑えることができる。
 好ましい様相は、前記正孔輸送性層の平均厚みは、60nm以上180nm以下であることである。
 本様相によれば、大面積でも均一に発光させることができる。
 好ましい様相は、前記正孔輸送性層中の前記正孔輸送層の平均厚みは、前記正孔注入層の平均厚みの1.8倍以上であることである。
 本様相によれば、一般に正孔注入層よりも安価な正孔輸送層を厚く形成しているため、正孔輸送性層の厚膜化によるコストの増加を抑制することができる。
 好ましい様相は、前記正孔注入層は、電子受容性化合物を含むものであって、前記陽極層と接しており、前記正孔注入層の平均厚みは、15nm以下であることである。
 本様相によれば、正孔注入における注入障壁を小さくすることができ、駆動電圧を低減できる。
 好ましい様相は、前記正孔輸送性層は、前記基板を平面視したときに、前記陽極層の縁に沿って延びており、前記陽極層の一部は、前記正孔輸送性層から張り出していることである。
 本様相によれば、有機EL素子の外側から有機EL素子の陽極層に給電しやすい。
 好ましい様相は、前記陽極層は、前記有機EL素子を構成する陽極構成部と、他の部分と切り離された陰極用給電パッドを有し、前記基板を平面視したときに、前記陽極層の前記陽極構成部と前記陽極層の陰極用給電パッドは溝部によって分割されており、前記溝部には、前記有機機能層の一部が進入していることである。
 本様相によれば、陽極層の陽極構成部と陽極層の陰極用給電パッドの間に溝部が形成されており、溝部に有機機能層の一部が進入している。そのため、溝部の部分では、有機機能層が基板側に沈み、陰極層が陽極層側に近接する。
 本様相によれば、正孔輸送性層の平均厚みが陽極層の平均厚みの0.5倍以上1.5倍以下であり、溝部の深さに対して正孔輸送性層が十分な厚みを備えているので、陽極構成部と陰極用給電パッドとの間の電気接続や陽極構成部と陰極層との電気接続を遮断することができる。
 より好ましい様相は、前記溝部は、前記有機機能層によって充填されていることである。
 本様相によれば、溝部が有機機能層で充填されているため、溝部によるリーク電流の発生をより確実に防止することができる。
 好ましい様相は、前記有機機能層は、発光ユニットが1又は複数積層されており、前記発光ユニットは、1又は複数の発光層を含んだ複数の層が積層したものであり、前記陽極層からk番目の発光層から発せられる光の極大波長Lkは、以下の数式1を満たすことである。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000002
 ただし、pの値は、1以上の正の整数であり、かつ、qの値は-0.2<q<0.2となる小数であり、前記陽極層の極大波長Lkにおける屈折率をnk0、前記陽極層の平均膜厚をd0、前記陽極層と前記k番目の発光層の間にあって前記陽極層側から数えてx番目の層の屈折率をnkx、膜厚をdxとする。
 本様相によれば、発光層と基板の光取出面の間の光路長が最適化され、qが0又は0に近い値を取るので、従来に比べて輝度及び電力効率を向上させることができる。
 上記様相は、前記数式1において、pの値は、2以上の正の整数であり、かつ、qの値は-0.2<q<0.2となる小数であることが好ましい。
 上記様相は、前記数式1において、qの値は-0.1<q<0.1となる小数であることが好ましい。
 好ましい様相は、前記正孔輸送性層は、その正孔移動度が1.0×10-3cm2/V・s以上である正孔輸送性材料を主成分とすることである。
 ここでいう「主成分」とは、全成分の50%以上占める成分をいう。
 本様相によれば、正孔輸送性層に起因する電圧上昇量を小さく抑えることが可能であり、電力効率が高い有機EL発光装置となる。
 好ましい様相は、輝度1cd/m2における駆動電圧を閾値電圧(Vth)Vとしたとき、印加電圧がマイナス(Vth-1.0)V以上、プラス(Vth-0.5)V以下の範囲において電流密度の絶対値が1.0×10-4mA/cm2未満であることである。
 本様相によれば、高信頼性の有機EL発光装置となる。
 好ましい様相は、前記有機EL素子上に封止膜が覆っており、前記有機EL素子は、前記基板と前記封止膜によって封止されていることである
 本様相によれば、有機EL素子が膜封止されているため、よりリーク電流の発生を抑制できる。
 好ましい様相は、前記有機機能層は、燐光発光性の第2発光層を含んでおり、前記正孔輸送性層の平均厚みは、60nm以上120nm以下であり、点灯時に電力効率が20lm/W以上で白色発光可能であることである。
 本様相によれば、燐光発光性の第2発光層からの光が光の干渉効果により増幅され発光強度が強くなる。そのため、高輝度の有機EL発光装置となる。
 好ましい様相は、前記発光層は、点灯時に青色発光するものであり、前記有機機能層は、燐光発光性の第2発光層を含んでおり、前記正孔輸送性層の平均厚みは、80nm以上140nm以下であり、点灯時に4000K以上の色温度で白色発光可能であることである。
 本様相によれば、青色発光する発光層からの光が光の干渉効果により増幅され発光強度が強くなるので、高色温度の有機EL発光装置となる。
 好ましい様相は、前記発光層は、点灯時に青色発光するものであり、前記有機機能層は、燐光発光性の第2発光層を含んでおり、前記正孔輸送性層の平均厚みは、80nm以上120nm以下であり、点灯時に4000K以上の色温度で電力効率が20lm/W以上の白色発光が可能であることである。
 本様相によれば、前述の燐光発光性の第2発光層及び青色発光の発光層に係る光の干渉効果が両方奏され、高輝度かつ高色温度の有機EL発光装置となる。
 本発明に関連する様相は、透光性絶縁基板上に形成された有機EL素子を含む有機EL発光装置であって、該有機EL素子が、該透光性絶縁基板側から、これと接する透光性金属酸化物電極層、有機機能層、及び反射性電極層を含み、該有機機能層が、該透光性金属酸化物電極層側から、これと接する第1正孔輸送性層、及び該第1正孔輸送性層と接する第1発光層を含み、該有機EL素子に含まれる該透光性金属酸化物電極層の側面の少なくとも一部が、該有機機能層で覆われてなり、さらに、該第1正孔輸送性層の平均厚みが、該透光性金属酸化物電極層の平均厚みの0.5倍以上、1.5倍以下である、有機EL発光装置である。
 本発明の有機EL発光装置によれば、有機機能層が陽極層の側面を覆い、陽極層と陰極層の間の距離が近接することによるリーク電流の発生を抑止できる。
本発明の有機EL発光装置の一実施形態の斜視図である。 本発明に係る有機EL素子の一実施形態の断面模式図である。 本発明の第1実施形態の有機EL発光装置の平面図である。 図3の有機EL発光装置の断面斜視図である。 図3の有機EL発光装置の各断面を示す断面図であり、(a)はA-A断面を示し、(b)はB-B断面を示す。 図3の有機EL発光装置の説明図であり、有機EL素子から反射性電極層を剥がした状態を示す斜視図である。 図3の有機EL素子の断面図である。 図3の有機EL素子の発光開始電圧前後の順バイアス状態及び逆バイアス状態下における電流密度及び輝度の電圧依存性を示す図であり、(a)は駆動電圧に対する電流密度のグラフであり、(b)は駆動電圧に対する輝度のグラフである。 実施例1の有機EL素子の断面構成図である。 実施例1の有機EL素子の形成手順、順に(a)、(b)、(c)を示す平面図であり、各層形成領域が判るように、上層により覆われた下層の形成領域も透かしている。 実施例1の有機EL素子の発光開始電圧前後の順バイアス状態及び逆バイアス状態下における電流密度及び輝度の電圧依存性を示す図である。 実施例1及び比較例1の有機EL発光装置の発光スペクトルを示すグラフである。 実施例2及び実施例3の有機EL発光装置の発光スペクトルを示すグラフである。
 以下、本発明の実施態様について詳細に説明する。なお、上下方向については、図2を基準とする。すなわち、基板1側が下であり、封止膜11側が上である。
 (有機EL発光装置100)
 本発明の第1実施形態の有機EL発光装置100は、照明装置であって、図1のように、発光面と裏面とを両主面とする有機ELパネルである。すなわち、有機EL発光装置100の表面が発光面であり、その反対面が裏面である。
 有機EL発光装置100は、これに含まれる有機EL素子10の発光に基づき、その発光面側の発光領域20から発光する発光装置である。有機EL発光装置100は、発光面側の発光領域20から白色発光することが好ましい。
 有機EL発光装置100は、面状の広がりを有する部材であり、板状部材であることが好ましい。
 有機EL発光装置100は、透光性絶縁基板1(以下、単に基板1ともいう)上に形成された有機EL素子10を含んでおり、基板1側から光を取り出すボトムエミッション型の有機EL発光装置である。
 有機EL発光装置100は、特定の有機EL素子10を含むことに起因し、リーク電流が抑制されている。
 有機EL発光装置100は、図8(b)に示される輝度1cd/m2における駆動電圧を閾値電圧(Vth)Vとしたときに、図8(a)のように、マイナス(Vth-1.0)V以上、プラス(Vth-0.5)V以下の電圧において電流密度の絶対値が1.0×10-4mA/cm2未満であることが好ましい。すなわち、有機EL発光装置100は、-(Vth-1.0)Vから(Vth-0.5)Vの電圧範囲において、電流密度の絶対値が1.0×10-4mA/cm2未満であることが好ましい。
 以下、本明細書において、印加電圧を0Vから上昇させた際に、有機EL素子10の発光開始電圧を輝度が1cd/m2となった際の電圧とすることとし、その値を閾値電圧(Vth)と定義する。すなわち、閾値電圧(Vth)は、0Vから電圧を上昇させて輝度が1cd/m2となった際の電圧である。
 正常な有機EL素子の場合、有機EL素子10自体がダイオード特性を持っている。そのため、閾値電圧(Vth)までは、本来、ほぼ絶縁体に近い特性を持つ。
 しかし、リーク電流が発生している有機EL素子では、その一部に電気が流れやすくなっている異常箇所があり、他の部分と比べて膜自体が劣化しやすい状態になっている。
 有機EL素子10の劣化が促進された場合、その部分には電流が流れにくくなり、発光しない領域が発生しダークスポットとなる。そのため、実質的にダークスポットが発生しない有機EL発光装置を提供するためには、リーク電流を抑制した有機EL素子10を用いる必要がある。
 そこで、本発明の第1実施形態の有機EL発光装置100では、有機EL素子10の透光性金属酸化物電極層2の厚みと、有機機能層3の第1正孔輸送性層4の厚みとの比率を最適化することによって透光性金属酸化物電極層2で生じるリーク電流の発生を抑制していることを特徴の一つとしている。
 以下、このことを踏まえながら、本発明の第1実施形態の有機EL発光装置100について説明する。
 有機EL発光装置100は、図1,図2から読み取れるように、その発光面に有機EL素子10に対応した発光領域20を有する。
 有機EL発光装置100は、平面視したときに、その裏面に発光領域20の全面を覆う封止膜11を備えた封止領域70を備えることが好ましい。こうすることによって、水分の有機EL素子10への浸入を防止することができ、ダークスポットの発生を抑止することができる。
 この封止膜11は、少なくとも、有機EL素子10に接する1μm以上10μm以下の厚みの無機封止層、及び無機封止層と接する粘着層を有することがより好ましい。すなわち、封止膜11は、厚み方向において、有機EL素子10上を覆う無機封止層と、無機封止層のさらに外側を覆う粘着層を備えていることがより好ましい。有機EL発光装置100は、この封止膜11の上に均熱フィルムや外装フィルムを備えることがさらに好ましい。
 有機EL発光装置100を点灯したときに発光領域20から照射される光は、そのスペクトルが、500nmから580nmの範囲に一の発光ピークを有し、かつ、590nmから650nmの範囲内に一の発光ピークを有する白色光であることが好ましい。この白色光は、450nm以上480nm以下の範囲に発光ピークをさらに有することがより好ましい。
 本実施形態の有機EL発光装置100は、発光領域20から照射される光が450nm480nm以下の範囲、500nm以上580nm以下の範囲、590nm以上650nm以下の範囲のそれぞれの範囲に発光ピークを一つずつ備えている。
 有機EL発光装置100の発光領域20から照射される光の発光色は、その色温度が2700K~5000Kであることが好ましく、3000K以上であることがより好ましく、4000K以上であることがさらに好ましい。
 (透光性絶縁基板1)
 透光性絶縁基板1(以下、単に基板1という)は、面状に広がりを有し、透光性絶縁材料からなる基材である。
 本実施形態の基板1は、透光性及び絶縁性を備えた板状体又はフィルム状体であり、例えば、ガラス基板や樹脂フィルム基板を使用することができる。
 基板1は、性能低下の原因となる有機EL素子10への水分侵入を抑止する観点から、ガラス基板が好ましい。
 なお、基板1は、平均厚みを薄くしたり、可撓性材料を使用したりすることによって、可撓性基板とすることもできる。
 (有機EL素子10)
 有機EL素子10は、基板1上に形成されてなる多層膜からなる素子である。
 多層膜は、図2に示されるように、透光性絶縁基板1側から順に、基板1と接する透光性金属酸化物電極層2(以下、TCO層2ともいう)、有機機能層3、及び反射性電極層6を含み、これらの全ての膜の重畳部分が有機EL素子10である。
 この重畳部分は、平面視したときに、発光領域20に一致する。すなわち、有機EL素子10は、基板1を平面視したときに、TCO層2、有機機能層3、及び反射性電極層6が重畳した部位であり、発光領域20を構成する部位である。
 有機EL素子10は、これに含まれるTCO層2の側面の少なくとも一部が有機機能層3で覆われている。
 具体的には、有機EL素子10は、有機機能層3の一部である第1正孔輸送性層4で覆われている。そのため、マスクパターンを変えることなく有機機能層3を蒸着する過程でTCO層2の側面を第1正孔輸送性層4で覆うことができるので、照明用の有機EL発光装置100を安価に提供できる。
 より具体的には、図10(b’)太線に示される部分が、この有機EL素子10に含まれるTCO層2の側面であって、有機機能層3で覆われてなる側面である。
 すなわち、有機EL素子10の一部を構成するTCO層2は、図2のように、基板1を断面視したときに、有機EL素子10の一部を構成する有機機能層3から連続した有機機能層3の第1正孔輸送性層4が側面を覆っている。
 第1正孔輸送性層4の平均厚みは、TCO層2の平均厚みの0.5倍以上1.5倍以下である。このことにより、リーク電流が抑制された有機EL発光装置100となる。
 有機EL素子10は、点灯時に、3000cd/m2の輝度において電力効率が20lm/W以上で白色発光することが好ましい。
 有機EL素子10は、点灯時に、3000cd/m2の輝度において電力効率が30lmW以上であることがより好ましい。有機EL素子10は、4000K以上の色温度で白色発光することがさらに好ましい。
 有機EL素子10は、点灯時に、3000cd/m2の輝度において電力効率が250lmW以下であることがより好ましい。
 ここで、TCO層2側の正孔輸送層15は、一般的にキャリア移動度が比較的高くて厚膜化しても駆動電圧の上昇幅が小さく、かつ製造費の面でも安価である。
 そこで、本実施形態の有機EL発光装置100では、リーク電流の低減策として、TCO層2側(ITO側)の正孔輸送層15を厚膜化対象に選んでいる。その結果、有機EL発光装置100によれば、より効果的にリーク電流発生率を低減することができ、同時に、光路長が最適化されて輝度および電力効率も向上させることができる。
 基板1及びTCO層2の界面から発光層の基板1側の界面までの間の膜厚(光路長)が下記数式1の発光強度増強条件を満たすことが好ましい。つまり、基板1とTCO層2との界面からTCO層2からk番目の発光層のTCO層2側の界面までの厚みは、(Lk/2)×(p+q)=Σnkxxを満たすことが好ましい。
 こうすることによって、各発光層からの発光強度が増強され、有機EL素子10の輝度を向上させることができる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000003
 (ただし、pの値は、1以上の正の整数であり、かつ、
  qの値は-0.2<q<0.2、
  より好ましくは-0.1<q<0.1となる小数とする。)
 ここで、透光性金属酸化物電極層2から数えてk番目の発光層から発せられる光の極大波長をLkとし、前記透光性金属酸化物電極層2の極大波長Lkにおける屈折率をnk0、膜厚をd0、透光性金属酸化物電極層2とk番目の発光層の間にあり、透光性金属酸化物電極層2側から数えてx番目の層の屈折率をnkx、平均膜厚をdxとする。
 すなわち、p+q=(2Σnkxx)/Lkを満たし、-0.2<q<0.2を満たすことが好ましく、-0.1<q<0.1を満たすことがより好ましい。
 (透光性金属酸化物電極層2)
 透光性金属酸化物電極層2(TCO層2)は、透光性及び導電性を備えた透光性導電層であり、有機EL素子10の陽極層を構成する層である。
 TCO層2の材料主成分は、インジウム錫酸化物(ITO)、インジウム亜鉛酸化物(IZO)、酸化錫(SnO2)、酸化亜鉛(ZnO)等の透明導電性金属酸化物が採用できる。
 TCO層2の材料主成分は、高性能素子とする観点から、高透明性のITOあるいはIZOが好ましい。
 TCO層2は、輝度分布を改善する観点から、これらの材料中に金属細線を含むものとすることが好ましい。その金属細線の径としては、1μm~100μmであることが好ましい。
 TCO層2は、その平均厚みが、50nm以上であることが好ましく、70nm以上であることがより好ましい。
 TCO層2は、その平均厚みが、200nm以下であることが好ましく、160nm以下であることがより好ましい。
 (有機機能層3)
 有機機能層3は、図2のように、少なくともTCO層2と接する第1正孔輸送性層4、及び当該第1正孔輸送性層4と接する第1発光層5(発光層)を有する。
 有機機能層3は、さらに燐光発光性の第2発光層52を有することが好ましい。すなわち、有機機能層3は、複数の発光層5,52を有することが好ましい。
 有機機能層3の平均厚みは、TCO層2の平均厚みの2倍以上であることが好ましく、2.3倍以上であることがより好ましい。
 (第1正孔輸送性層4)
 第1正孔輸送性層4は、正孔輸送性材料を主成分とする材料から形成されていることが好ましい。当該正孔輸送性材料の正孔移動度は、1.0×10-3cm2/V・s以上であることが好ましい。
 第1正孔輸送性層4は、図7に示されるように、TCO層2と接し、かつ、電子受容性化合物たる電子受容性ドーパントを含む第1正孔注入層41を含むことが好ましい。
 第1正孔注入層41の平均厚みは、15nm以下であることがより好ましい。
 第1正孔輸送性層4の中で第1正孔注入層41以外の層は、第1発光層5と接し、正孔輸送性を有する正孔輸送層とされる。
 以下、本明細書では、第1正孔注入層41以外の第1正孔輸送性層4を「第1正孔輸送層15」と呼称することがある。
 ここで、従来技術では、正孔注入層材料の代表例として、PEDOT:PSSなどの導電性ポリマー材料が挙げられる。しかし、このポリマー材料は、塗布法で積層するため、蒸着法で作製する有機EL素子に比べて寿命が劣る。そのため、高信頼性の有機EL素子であるためには、正孔注入層41も低分子を蒸着法で積層することが好ましい。
 他に正孔注入層材料として、酸化モリブデン(MoO3)などの金属酸化物が挙げられるが、一般的に無機化合物である金属酸化物は、蒸着時の蒸着温度が高い。そのため、量産設備でこれらの化合物を使用することは現状困難である。
 高い信頼性があり、かつ安価に量産できる有機EL素子10とするためには、HATCNなどのLUMOの深い有機材料、もしくはトリアリールアミン系の正孔輸送材料をホストとしてF4-TCNQなどのp-ドーパント材料を共蒸着した電荷移動錯体を正孔注入層に用いることが適切である。
 しかし、これらの材料は、一般的に正孔輸送性材料よりも高価であり、厚膜化すると材料コストが高くなる。そのため、安価に量産できる有機EL素子10とするためには、前記正孔注入層材料はできるだけ薄くなっていることが望ましい。
 第1正孔輸送性層4の平均厚みは、60nm以上180nm以下であることが好ましい。第1正孔輸送性層4の平均厚みは、燐光発光性の第2発光層52を含み輝度が向上された有機EL素子10とする観点から、60nm以上120nm以下であることがより好ましい。第1正孔輸送性層4の平均厚みは、燐光発光性の第2発光層52を含み高色温度の有機EL素子10とする観点から、80nm以上140nm以下であることがより好ましい。第1正孔輸送性層4の平均厚みは、燐光発光性の第2発光層52を含み輝度が向上され、かつ、高色温度の有機EL素子10とする観点から、80nm以上120nm以下であることがさらに好ましい。
 第1正孔輸送性層4のような正孔輸送性層の厚み、特に正孔輸送性層4に含まれる正孔輸送層15の厚みを厚くした場合には、一般的に低抵抗の正孔注入層41を厚くした場合と比べ、抵抗が増大するので、駆動電圧が増大することが懸念される。
 これらの層の抵抗に起因する駆動電圧の電圧上昇幅V(V)は、下記数式2で示される空間電荷制限電流(SCLC)の式を用いて見積もることが可能である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000004
 ここで、Jは有機EL素子10に流れる電流密度であり、この値を一般的な定格電流密度として5mA/cm2と仮定し、正孔輸送材料の移動度μを1.0×10-3cm2/V・s、比誘電率εを1と仮定し、真空誘電率ε0を8.854×10-12c/V・mとすると、正孔輸送層15の膜厚Lが100nmのとき、駆動電圧の増加量Vは約0.2Vとなる。この電圧上昇幅は、駆動電圧(例えば、後述する実施例1では6.9V)と比べて十分に小さいと言える。
 (第1発光層5)
 第1発光層5は、燐光発光性又は蛍光発光性の発光層であり、第1正孔輸送性層4と接する発光層である。
 本実施形態の有機EL素子10のように、高色温度の燐光発光性の第2発光層52を含む場合には、第1発光層5は、青色発光する発光層であることが好ましい。
 (第2発光層52)
 第2発光層52は、燐光発光性の発光層であり、赤色及び緑色に発光する発光層であることが好ましい。
 第2発光層52は、各色に発光する赤色サブ発光層、及び緑色サブ発光層を積層した構造としても良いが、赤色燐光材料、緑色燐光材料、及び燐光発光層ホスト材料を含む単一発光層とすることが好ましい。
 第2発光層52が単一発光層である場合には、第2発光層52は、赤色燐光材料、緑色燐光材料、及び燐光発光層ホスト材料を均一に含むことがより好ましい。すなわち、第2発光層52は、赤色燐光材料、緑色燐光材料、及び燐光発光層ホスト材料を含んだ赤緑発光層であることが好ましい。
 赤色燐光材料の最大発光ピーク波長と、緑色燐光材料の最大発光ピーク波長は、50nm以上離れていることが好ましい。こうすることで、高演色性の光を照射することが可能となる。
 本実施形態の有機EL発光装置100では、大きい平均演色評価数Ra及び特殊演色評価数R9の発光が可能である。具体的には、有機EL発光装置100では、JIS Z 8726に準ずる平均演色評価数Ra及び特殊演色評価数R9がともに90以上の発光が可能となっている。
 (反射性電極層6)
 反射性電極層6は、導電性及び光反射性を有する層である。反射性電極層6は、裏面側に形成される裏面電極層であり、有機EL素子10の陰極層を構成する層である。
 反射性電極層6は、薄膜形成可能な材料、例えば金属材料を用いて形成できる。反射性電極層6は、高輝度の有機EL発光装置100とする観点から、各種金属材料その中でも、白色光沢金属の層とすることが好ましく、その中でも、銀(Ag)やアルミニウム(Al)がより好ましい。
 (有機機能層3)
 有機機能層3は、少なくとも第1正孔輸送性層4と接する第1発光層5を有するものである。有機機能層3は、第1発光層5に加えて、燐光発光性の第2発光層52を有することが好ましい。
 有機機能層3は、これらの発光層以外にも、別な発光層が含まれていても良く、これらの発光層間には、後述する接続層が介在していることが好ましい。
 こうした接続層と各電極層2,6との間に介在し、発光層を含むユニットを「発光ユニット」と本明細書では呼称することとする。
 本実施形態の有機機能層3は、図7に示されるように、第1発光層5を含んだ第1発光ユニット30と、第2発光層52を含んだ第2発光ユニット31と、第1発光ユニット30と第2発光ユニット31を接続する接続層32を備えている。
 有機EL素子10は、このような発光ユニット30,31が主に有機化合物からなる複数の有機層から構成されている。
 そのような有機化合物としては、一般に有機EL素子に用いられている低分子系色素材料や、共役系高分子材料等公知のものを用いることができる。
 各発光ユニット30,31は、実際にその層中で発光する発光層5,52を有していれば、その他に、正孔注入層、正孔輸送層、電子輸送層、電子注入層等の複数の層を含むことができ、発光層以外のこれらの層は、主に発光層での発光を促進する機能を有する。
 ここで、正孔注入層および電子注入層は、各々、後述する接続層の正孔注入性表面層又は電子注入性表面層で代替可能である。
 これらの層は、真空蒸着法やスパッタ法、CVD法、ディッピング法、ロールコート法(印刷法)、スピンコート法、バーコート法、スプレー法、ダイコート法、フローコート法など適宜公知の方法によって成膜できる。これらの層は高性能の有機EL素子10とする観点からは真空蒸着法で成膜することが好ましい。
 (第1発光ユニット30)
 第1発光ユニット30は、図7に示されるように、第1正孔輸送性層4と、第1発光層5と、電子輸送層17と、電子注入層18を備えている。
 第1正孔輸送性層4は、TCO層2側から第1正孔注入層41と、第1正孔輸送層15が積層されている。すなわち、有機EL発光装置100は、TCO層2と第1発光層5の間に第1正孔輸送性層4は配されており、第1正孔注入層41はTCO層2と接しており、第1正孔輸送層15は第1発光層5と接している。
 (接続層32)
 接続層32は、有機EL素子10への通電時に陽極たるTCO層2側の第1発光ユニット30に電子を注入し、かつ、陰極たる反射性電極層6側の第2発光ユニット31に正孔を注入する機能を有する層である。
 接続層32は、このような機能を有するのであれば、各種材料で形成できる。接続層32は、例えば、単一の有機材料や複数種類の有機材料を組み合わせて用いることで形成できる。
 接続層32は、その透明性を向上させ輝度向上を図る観点及びその各電荷の注入性を向上させ電気特性の向上を図る観点から、各々の電荷の注入層を組み合わせて用いることが好ましい。
 接続層32は、各々の電荷の輸送性材料に、対応する電子受容性又は電子供与性ドーパントをドープした層とすることがより好ましい。接続層32は、例えば、正孔輸送性材料に電子受容性ドーパントをドープした正孔注入層と、電子輸送性材料に電子供与性ドーパントをドープした電子注入層を積層した構成とすることができる。接続層32は、有機材料のみで構成することもできる。
 (第2発光ユニット31)
 第2発光ユニット31は、図7に示されるように、接続層32側から反射性電極層6側に向かって、第2正孔注入層50と、第2正孔輸送層51と、第2発光層52と、第2電子輸送層53と、第2電子注入層55がこの順に積層したものである。
 (光取り出し層7)
 有機EL発光装置100は、図2に示すように、その輝度や色や角度依存の光学特性を向上させる観点から、発光面側の少なくとも発光領域20を含む領域の最表面に光取り出し層7を備えることが好ましい。
 本実施形態の有機EL発光装置100では、基板1たるガラス基板の光射出側の面に光取り出し層7を備えている。すなわち、有機EL発光装置100は、平面視したときに、光取り出し層7が発光領域20と重なっている。
 この光取り出し層7を形成する方法としては、例えば、基板1がガラス基板の場合、基板1たるガラス基板の表面にアクリル等からなる樹脂を塗ってナノインプリントする方法やガラスビーズを含んだ樹脂をスプレーコートやスリットコートする方法がある。一表面に微小な凹凸構造をもち、他表面に粘着材が付いた樹脂フィルム(光学フィルム)を、その一表面が前記最表面となるように基板1たるガラス基板の表面に貼ることが好ましい。
 このような光学フィルムは、光散乱性をもつことが好ましい。また、その貼り付けは、フィルム表面にキズが付かないよう、有機EL素子10を形成した後が好ましい。
 有機ELパネルである有機EL発光装置100がこのような光取り出し層7を備える場合、演色性やスペクトル、色温度は、光取り出し層7を含む有機EL発光装置100についてのものである。
 続いて、第1実施形態の有機EL発光装置100の各構成部位の構造についてさらに詳細に説明する。
 有機EL発光装置100は、図5に示されるように、基板1上にTCO層2と、有機機能層3と、反射性電極層6が積層されており、TCO層2と有機機能層3と反射性電極層6がこの順に積層した有機EL素子10を備えている。
 有機EL発光装置100は、基板1を基準として有機EL素子10の反射性電極層6のさらに外側に封止膜11を備えており、有機EL素子10は、基板1と封止膜11とによって封止されている。
 有機EL発光装置100は、図3に示されるように、基板1を平面視したときに、中央に発光領域20が設けられており、その発光領域20を囲むように給電領域21が設けられている。
 発光領域20は、平面視したときに、TCO層2と有機機能層3と反射性電極層6が重畳する領域である。発光領域20の面積は、発光面の総面積の60%以上を占めている。
 給電領域21は、発光領域20に属する有機EL素子10に給電する領域であり、環状に連続した非発光領域である。給電領域21は、基板1の各縁に沿って延び、額縁状の額縁領域でもある。
 TCO層2は、図3に示されるように、平面視したときに、陽極構成部60と、複数の陽極用給電延在領域61と、複数の陰極用給電パッド62を備えている。
 陽極構成部60は、有機EL素子10を構成する部位であって、面状に広がりをもって形成された部位である。陽極構成部60は、平面視したときに、発光領域20に属している。
 陽極用給電延在領域61は、図4,図6から読み取れるように、有機EL素子10の陽極である陽極構成部60に給電する部位であり、平面視したときに陽極構成部60と連続し陽極構成部60から外側に向かって延びた部位である。
 各陽極用給電延在領域61は、いずれも給電領域21に属しており、周方向に所定の間隔を空けて配されている。
 陰極用給電パッド62は、図4,図5,図6から読み取れるように、有機EL素子10の陰極である反射性電極層6に給電する電極パッド部であり、陽極構成部60及び陽極用給電延在領域61と物理的に分断された部位である。すなわち、陰極用給電パッド62は、溝部63によって他のTCO層2から切り離されて分割された部位であり、他のTCO層2から独立した島状の部位である。
 有機機能層3は、平面視したときに、機能層構成部65と、電極保護部66を備えている。
 機能層構成部65は、図5に示されるように有機EL素子10を構成する部位であって、面状に広がりをもって形成された部位である。機能層構成部65は、平面視したときに、発光領域20に属している。
 電極保護部66は、断面視したときにTCO層2の機能層構成部65の側面を保護する部位である。すなわち、電極保護部66は、断面視したときに、厚み方向に延びた部位を有し、当該部位の延び方向の先端部位が基板1と接している。
 反射性電極層6は、平面視したときに、陰極構成部67と、パッド接続部68を備えている。
 陰極構成部67は、図5に示されるように有機EL素子10を構成する部位であって、面状に広がりをもって形成された部位である。陰極構成部67は、平面視したときに、発光領域20に属している。
 パッド接続部68は、陰極用給電パッド62と陰極構成部67を物理的及び電気的に接続する部位であり、平面視したときに、陰極構成部67から外側に向かって延びた部位である。
 続いて、第1実施形態の有機EL発光装置100の各構成部位の位置関係について説明する。
 陽極用給電延在領域61及び陰極用給電パッド62は、図4,図6から読み取れるように、基板1の広がり方向において、その大部分又は全部が封止膜11の外側に位置している。すなわち、陽極用給電延在領域61は、封止膜11から外側に張り出している。
 第1正孔輸送性層4は、断面視したときにTCO層2の陽極構成部60と陰極用給電パッド62の間の溝部63に進入しており、有機機能層3の電極保護部66が溝部63に充填されている。すなわち、有機機能層3によって陽極構成部60と陰極用給電パッド62との間の電気接続が遮断されている。
 反射性電極層6のパッド接続部68は、有機機能層3の電極保護部66上に積層されており、さらにその端部が陰極用給電パッド62と接続されている。そのため、陽極用給電延在領域61は、有機EL素子10のTCO層2の素子構成部に電気的に接続されており、陰極用給電パッド62は、有機EL素子10の反射性電極層6の陰極構成部67と電気的に接続されている。
 続いて、有機機能層3に使用される各材料について説明する。
 (正孔注入層41,50)
 第1正孔注入層41は、陽極層たるTCO層2やTCO層2側の層から正孔を取り入れ、第1正孔輸送層15に正孔を注入する層である。
 第2正孔注入層50は、接続層32や接続層32側の層から正孔を取り入れ、第2正孔輸送層51に正孔を注入する層である。
 正孔注入層41,50の材料としては、例えば、アリールアミン類、フタロシアニン類、酸化バナジウム、酸化モリブデン、酸化ルテニウム、酸化アルミニウム、酸化チタン等の酸化物、アモルファスカーボン、ポリアニリン、ポリチオフェン、ポリフェニレンビニレン、及び、これらの誘導体等の導電性高分子などが採用できる。正孔注入層41,50の材料としては、正孔注入層41,50の透明性を向上させ輝度を向上させる観点から、正孔輸送性材料に電子受容性ドーパントをドープしたものが好ましい。
 正孔注入層41,50の平均厚みは、0.1nm以上20nm以下であることが好ましい。
 (正孔輸送層15,51)
 正孔輸送層15,51は、正孔注入層41,50側から発光層5,52に正孔を効率的に輸送しつつ、TCO層2側への電子の移動を制限する層である。
 正孔輸送層15,51の材料としては、公知の正孔輸送性材料を使用することができる。
 正孔輸送層15,51の平均厚みは、1nm以上200nm以下であることが好ましい。第1正孔輸送層15の平均厚みは、第1正孔注入層41の平均厚みの1.8倍以上であることが好ましく、2倍以上であることがより好ましく、4.2倍以上であることがさらに好ましい。第1正孔輸送層15の平均厚みは、第1正孔注入層41の平均厚みの8倍以下であることが好ましく、7.2倍以下であることがより好ましく、5倍以下であることがさらに好ましい。
 (発光層5,52)
 発光層5,52は、正孔輸送性又は電子輸送性を有するホスト材料に発光材料をドープした層である。発光層5,52は、電界印加により正孔輸送層15,51から流入する正孔と電子輸送層17,53から流入する電子とが結合し、発光性励起子が発生する層である。
 発光層5,52の厚みは、1nm以上40nm以下であることが好ましい。
 (電子輸送層17,53)
 電子輸送層17,53は、電子注入層18,55側から発光層5,52に電子を効率的に輸送しつつ、陰極たる反射性電極層6側への電子の移動を制限する層である。電子輸送層17,53の材料としては、公知の電子輸送性材料を使用することができる。
 電子輸送層17,53の平均厚みは、1nm以上200nm以下であることが好ましい。
 (電子注入層18,55)
 電子注入層18,55は、陰極層(反射性電極層6)又は陰極側の層から電子を取り入れ、電子輸送層17,53に電子を注入する層である。
 電子注入層18,55の材料としては、例えば、リチウム(Li)、フッ化リチウム(LiF)、フッ化セシウム(CsF)、フッ化カルシウム(CaF2)等のようなアルカリ金属又はアルカリ土類金属の化合物等が採用できる。
 電子注入層18,55の材料としては、電子注入層18,55の透明性を向上させ輝度を向上させる観点から、電子輸送性材料に電子供与性ドーパントをドープしたものが好ましい。
 電子注入層18,55の平均厚みは、0.1nm以上20nm以下であることが好ましい。
 (正孔輸送性材料)
 上記の正孔輸送性材料としては、例えば、トリフェニルアミン系化合物、カルバゾール系化合物等が採用できる。
 トリフェニルアミン系化合物としては、N,N’-ビス(3-メチルフェニル)-(1,1’-ビフェニル)-4,4’-ジアミン(TPD)、4,4’-ビス[N-(ナフチル)-N-フェニル-アミノ]ビフェニル(α-NPD)、4,4’,4”-トリス(N-(3-メチルフェニル)N-フェニルアミノ)トリフェニルアミン(MTDATA)、4,4’,4”-トリス〔N,N-(2-ナフチル)フェニルアミノ〕トリフェニルアミン(2-TNATA)等が挙げられる。
 カルバゾール系化合物としては、4,4’-N,N’-ジカルバゾールビフェニル(CBP)、4,4′,4″-トリ(N-カルバゾリル)トリフェニルアミン(TCTA)、4,4’-N,N’-ジカルバゾール-2,2’-ジメチルビフェニル(CDBP)等が挙げられる。
 (電子輸送性材料)
 上記の電子輸送性材料としては、例えば、キノリノラト系金属錯体、アントラセン系化合物、オキサジアゾール系化合物、トリアゾール系化合物、フェナントロリン系化合物、シロール系化合物等が採用できる。
 キノリノラト系金属錯体としては、トリス(8-キノリノラト)アルミニウム(Alq3)、ビス(2-メチル-8-キノリノラト)(p-フェニルフェノラト)アルミニウム(BAlq)等が挙げられる。
 アントラセン系化合物としては、3-t-ブチル-9,10-ジ(2-ナフチル)アントラセン(TBADN)、9,10-ジ(2-ナフチル)アントラセン(ADN)等が挙げられる。
 オキサジアゾール系化合物としては、1,3-ビス[(4-t-ブチルフェニル)-1,3,4-オキサジアゾール]フェニレン(OVTHD-7)、2-(4-ビフェニリル)-5-(4-t-ブチルフェニル)-1,3,4-オキサジアゾール(PBD)、1,3,5-トリス(4-t-ブチルフェニル-1,3,4-オキサジアゾリル)ベンゼン(TPOB)等が挙げられる。
 トリアゾール系化合物としては、3-フェニル-4-(1’-ナフチル)-5-フェニル-1,2,4-トリアゾール(TAZ)等が挙げられる。
 フェナントロリン系化合物としては、バソフェナントロリン(Bphen)、バソクプロイン(BCP)等が挙げられる。
 シロール系化合物としては、2,5-ジ-(3-ビフェニル)-1,1,-ジメチル-3,4-ジフェニルシラシクロペンタジエン(PPSPP)、1,2-ビス(1-メチル-2,3,4,5-テトラフェニルシラシクロペンタジエニル)エタン(2PSP)、2,5-ビス-(2,2-ビピリジン-6-イル)-1,1-ジメチル-3,4-ジフェニルシラシクロペンタジエン(PyPySPyPy)等が挙げられる。
 (発光材料)
 上記の発光材料には、蛍光材料と、これよりも一般に発光効率が高い燐光材料とがある。
 赤色系の蛍光発光材料としては、ルブレン、DCM、DCM2、DBzRなどが採用できる。
 緑色系の蛍光発光材料としては、クマリン6、C545Tなどが採用できる。
 青色系の蛍光発光材料としては、ペリレン4,4′-ビス(9-エチル-3-カルバゾビニレン)-1,1-ビフェニル(BCzVBi)、4,4′-ビス[4-(ジ-p-トリアミノ)スチリル]ビフェニル(DPAVBi)などが採用できる。
 赤色系の燐光発光材料としては、イリジウム錯体である、(bzq)2Ir(acac)、(btp)2Ir(acac)、Ir(bzq)3、Ir(piq)3などが採用できる。
 緑色系の燐光発光材料としては、イリジウム錯体である、(ppy)2Ir(acac)、Ir(ppy)3などが採用できる。
 青色系の燐光発光材料としては、イリジウム錯体である、FIrpic、FIr6、Ir(Fppy)3などが採用できる。
 (電子受容性ドーパント)
 上記の電子受容性ドーパントとしては、テトラシアノキノジメタン系化合物、酸化モリブデン(MoO3)、酸化タングステン(WO3)、酸化バナジウム(V25)等が採用できる。
 テトラシアノキノジメタン系化合物としては、テトラシアノキノジメタン(TCNQ)
 2,3,5,6-テトラフルオロ-7,7,8,8-テトラシアノキノジメタン(F4-TCNQ)等が挙げられる。
 (電子供与性ドーパント)
 上記の電子供与性ドーパントとしては、アルカリ金属、アルカリ土類金属、希土類金属、これらの金属の化合物、これらの金属を中心金属とするフタロシアニン錯体、ジヒドロイミダゾール化合物等が採用できる。
 アルカリ金属としては、リチウム(Li)、ナトリウム(Na)、カリウム(K)、ルビジウム(Rb)、セシウム(Cs)等が挙げられる。
 アルカリ土類金属としては、マグネシウム(Mg)、カルシウム(Ca)、ストロンチウム(Sr)、バリウム(Ba)等が挙げられる。
 ジヒドロイミダゾール化合物としては、ビス-[1,3 ジエチル-2-メチル-1,2-ジヒドロベンズイミダゾリル]テトラチアフルバレン(TTF)、テトラチアナフタセン(TTT)等が挙げられる。
 本実施形態の有機EL素子10によれば、第1正孔輸送性層4の平均厚みがTCO層2の平均厚みの0.5倍以上1.5倍以下であるため、TCO層2に溝部63が形成され、凹凸が形成されていても、リーク電流や短絡を防止することができる。すなわち、本実施形態の有機EL発光装置100によれば、リーク電流発生率が低減された高信頼性かつ高効率の有機EL素子10を含む。そのため、有機EL素子10が不点灯となったり、リーク電流によるダークスポットが発生したりすることを防止できる。それ故に、簡便な構造で歩留まりを向上させることができる。
 本実施形態の有機EL発光装置100によれば、発光層5,52と透光性絶縁基板1との間の光路長が最適化し易いので高輝度や高色温度とし易い。また、第1正孔輸送性層4に起因する電圧上昇を抑制することが可能であり、高電力効率とすることもできる。
 上記した実施形態では、有機機能層3は、2つの発光ユニット30,31が接続層32で接続された構造となっていたが、本発明はこれに限定されるものではない。有機機能層3は、一つの発光ユニット30を備える構造であってもよいし、3以上の発光ユニットが直接又は接続層32を介して積層された構造であってもよい。
 以下、実施例により本発明を具体的に説明する。なお本発明は、以下の実施例に限定されるものではなく、その要旨を変更しない範囲で適宜変更して実施することができる。
 (実施例1:発光素子1a)
 実施例1として図1及び図2に示すような有機EL発光装置100を作製した。
 具体的には、平均厚み120nmのITO膜が形成された、その外形が90mm×90mm、その厚みが0.7mmであるガラス基板1上に、図10(a),図10(b),図10(c)の順に示す手順で有機EL素子10として、80.4mm×80.4mmの発光領域20を有する有機EL素子10を形成した。
 その後、平面視したときに、発光領域20を含むように封止膜11により封止領域70を形成し、さらに基板1の光出射側に、光取り出し層7たる光学フィルム(OCFフィルム)を貼付した。このようにして、有機EL発光装置100を作製した。図9に実施例1の有機EL素子10の断面構成図を示す。
 最初に、ガラス基板1上のITO膜をウェットエッチング法でパターニングすることで、図10(a)に示すITO層2を有する有機EL素子形成用基板を準備した。
 この有機EL素子形成用基板は、有機EL素子10となる中央のITO層2の周りにこれと同一のITO膜からなる、その4隅に陰極用給電パッド62を8個、その4辺に陽極用給電延在領域61を4領域備えるものである。
 通常は、この後、TCO層2の表面を研磨することで、当該表面に由来するリーク欠陥の存在密度を低減する研磨処理を実施するが、実施例1では、この研磨処理を実施しなかった。すなわち、意図的にリーク電流が発生しやすい状態にしている。
 次に、この有機EL発光素子用基板の上に、図9に示す断面構成図となるように、有機機能層3(図10(b))を、さらに、アルミニウム(Al)層6(図10(c))を、各々所定のマスクを用いて真空蒸着法で積層することで、実施例1の有機EL素子10として発光素子1aを形成した。
 図10(b’)には、有機EL素子10に含まれるTCO層2の側面であって、有機機能層3で覆われてなる側面が太線で記載されている。
 なお、図9に示すように、第1正孔輸送性層4として、ITO層2側から、これと接する第1正孔注入層41である正孔注入層(HIL1)、及び正孔輸送層(HTL1)の2層を形成し、この正孔輸送層(HTL1)に接して第1発光層5(EML1)を形成した。これらを含む有機機能層3は、さらに燐光発光性の第2発光層52として、EML2を含むように形成した。
 また、その際の具体的な各層の膜厚構成としては、表1の発光素子1aに示す値となるように形成した。その際、真空度は、2×10-5Pa以上の高真空下とし、所定の速さで真空蒸着した。発光層等の2つ以上の材料からなる層は、所定の混合比で共蒸着した。アルミニウム(Al)層6の製膜速度は、0.5~2.0nm/secとなるように制御した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000005
 実施例1の発光素子1aは、ITO層2の平均厚みが120nmであり、第1正孔輸送性層4の平均厚みが74nm(HIL1(14nm)+HTL1(60nm))であった。すなわち、第1正孔輸送性層4の平均厚みは、ITO層2の平均厚みの0.62倍であった。また、有機機能層3の平均厚みは、268nmであり、ITO層2の平均厚みの2.23倍となっている。すなわち、有機機能層3の平均厚みは、ITO層2の平均厚みの2倍以上となっている。
 実施例1の発光素子1aでは、第1発光層5(EML1)として発光極大波長が450~480nmの間にある青色蛍光発光層を用い、第2発光層52(EML2)として発光極大波長が500~650nmの間にある燐光発光層を用いた。
 実施例1の発光素子1aの形成にあたって、その正孔輸送層15,51(HTL1、HTL2)は、正孔移動度が2.3×10-3cm2/V・sの正孔輸送性材料を蒸着することで形成し、正孔注入層41,50(HIL1、HIL2)は、前記正孔輸送層材料、及び電子受容性ドーパントとなる有機材料を共蒸着することで形成した。
 次に、この有機EL素子10上に、所定のマスクを用いCVD法で平均厚み約1.6μmのシリコン窒化膜を製膜した。
 続いてポリシラザンをスプレー法にて塗布し焼成して平均厚み約0.6μmのシリカ転化層を形成した。
 さらに、この封止された有機EL素子10上に、粘着材付きPETからなる保護フィルムを貼り付けることで、封止膜11によって構成される封止領域70を形成した。
 最後に、ガラス基板1の素子を形成した面とは反対側の面にOCFフィルム7を貼り付けて実施例1の有機EL発光装置100を作製した。
 上記のようにして得た実施例1の有機EL発光装置100について、電流-電圧-輝度特性の測定、発光開始電圧前後の順バイアス、及び逆バイアス下における電流密度及び輝度の電圧依存性、リーク評価試験、及び3.4mA/cm2(220mAに相当)の定電流を通電したときのスペクトル測定を行った。
 なお、この実施例1の有機EL発光装置100の220mAの定電流通電時における発光電力効率は40.75lm/Wであった。
 表2に、3.4mA/cm2(220mAに相当)の一定電流で通電したときの電圧・輝度・発光色を示す。
 図11に、発光開始電圧前後の順バイアス状態、及び逆バイアス状態下における電流密度及び輝度の電圧依存性の測定結果を示す。
 表3に、後述するリーク評価試験の結果を示す。
 図12に、有機EL発光装置100の中央部分での発光スペクトルを示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000006
 (リーク評価試験)
 図11で、印加電圧を0Vから上昇させた際、輝度が1cd/m2となった際の電圧である閾値電圧(Vth)は、約4.8Vである。
 有機EL素子は、印加電圧が発光開始電圧を超えると急激に電流が流れ出す。そのため、リーク電流値の合否を判定する際に、閾値電圧以下での判定が必要となる。そこで、閾値電圧以下での判定を実施するために、閾値電圧より0.5V低い値を順方向でのリーク電流の合否判定時の印加電圧の最大値と設定することとした。
 順バイアス状態下におけるリーク電流値の判定基準としては、0Vから(閾値電圧-0.5)Vにおいて1.0×10-4mA/cm2未満とした。
 逆バイアス状態下におけるリーク電流値の判定基準としては、0Vから(閾値電圧-1.0)Vの絶対値の逆バイアス状態においてリーク電流の絶対値が1.0×10-4mA/cm2未満とした。すなわち、順バイアス状態下におけるリーク電流値が0Vから(閾値電圧-0.5)Vの範囲において1.0×10-4mA/cm2未満であれば合格とし、逆バイアス状態下におけるリーク電流値が0Vからマイナス(閾値電圧-1.0)Vの範囲において1.0×10-4mA/cm2未満であれば合格とした。
 リーク電流の絶対値がこの印加電圧範囲でこの基準値より小さいことが、有機EL素子の信頼性を確保するためには重要である。
 リークが無く正常な有機EL素子では、0Vから発光開始電圧まで電流値は印加電圧に対して指数関数的に増大した。電流値の対数は、電圧に対して比例し、発光開始電圧を超えると電荷注入が急激に増加することで電流値は垂直的に立ち上がり発光が確認された。
 これに対してリークがある有機EL素子では、正常な有機EL素子に比べ、発光開始電圧までの電流値が大きくなる。
 有機EL発光装置100を実際に点灯させたときの状態である、順バイアス状態で将来的に問題となるリーク欠陥の中に、初期のリーク検査ではリーク欠陥として発見できず、検出されない非顕在化リーク欠陥が存在する。すなわち、将来的に問題となるリーク欠陥の中には、順バイアス状態での初期のリーク検査ではリーク欠陥として発見できず、検出されない非顕在化リーク欠陥が存在する。
 そこで、本リーク評価試験では、順バイアス状態におけるリーク電流値の判断基準だけでなく、前述の逆バイアス状態におけるリーク電流値の判定基準をも設定することとした。
 リーク評価試験として、作製した有機EL素子100個に、非顕在化リーク欠陥を顕在化するために3Vの逆バイアス電圧を印加した後、3.5Vの順バイアス電圧を印加し、そのときの電流密度をリーク電流とした。
 100個の実施例1の発光素子1aについて測定した結果を、リーク電流の各範囲における個数分布として表3に示す。すなわち、表3は、100個の実施例1の発光素子1aについて測定した結果をリーク電流密度分類による個数分布として示したものである。
 前述の判定基準における順バイアス状態において1.0×10-4mA/cm2未満との部分を採用して判断すると、実施例1では全体の62%が合格となっている。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000007
 (比較例1:発光素子1b)
 実施例1において60nmとした正孔輸送層15(HTL1)の膜厚を24nmとしたこと以外は同様にして、比較例1の有機EL発光装置を作製し評価した。すなわち、具体的な各層の膜厚構成としては、表1の発光素子1bに示す値とした。
 比較例1の発光素子1bは、ITO層2の平均厚みが120nmであり、第1正孔輸送性層4の平均厚みが38nm(HIL1(14nm)+HTL1(24nm))であった。すなわち、第1正孔輸送性層4の平均厚みは、ITO層2の平均厚みの0.32倍であった。また、有機機能層3の平均厚みは、232nmであり、ITO層2の平均厚みの1.93倍となっている。すなわち、有機機能層3の平均厚みは、ITO層2の平均厚みの2倍未満となっている。
 この比較例1の有機EL発光装置について、実施例1と同様にして、電流-電圧-輝度特性の測定、リーク評価試験、及びスペクトル測定を行った。なお、この比較例1の有機EL発光装置の220mAの定電流通電時における発光電力効率は38.51lm/Wであった。実施例1の結果と比較して、比較例1の結果を、表2、表3、及び図12に示す。
 表2に示すように、比較例1の有機EL発光装置に比べ、実施例1の有機EL発光装置100では輝度が約150cd/m2向上していた。
 一方、実施例1の素子1aでは、比較例1に比べて、正孔輸送層(HTL1)を厚膜化しているにもかかわらず、電圧は比較例1の素子1bとほぼ同等であった。
 表3に示すように、実施例1の素子1aでは全体の62%が合格となっていたのに対して、比較例1の素子1bでは合格となったのが全体の6%にとどまっていた。
 このことから、実施例1では、第1正孔輸送性層4の厚膜化による効果が奏されたことによって合格率が大きく向上したと考えられる。
 実施例1の有機EL発光装置100は、図12に示すように、比較例1の有機EL発光装置に比べ、ほぼ全波長域で発光強度が上回っており、特に500nm~650nmでそれが顕著となっていた。このことが前述の輝度の結果に繋がっている。
 ここで、その理由について考察すると、実施例1の装置100は前述の発光強度増強条件を満たし、比較例1の装置は発光強度増強条件を満たさないためと考えられる。
 すなわち、ガラス基板1とITO層2との界面から燐光発光性の第2発光層52のITO層2側の界面であるHTL2/EML2界面までの光路長について、下記数式1におけるΣnkxxの値を求めると、実施例1の装置100の素子1aでは554nm、比較例1の装置の素子1bでは491nmとなる。
 素子1aでは、緑色のピーク波長が560nmである場合に、素子1aのΣnkxxの値に最も近づくのが、pが2でqが-0.02のときであり、554.4となるときである。
 一方、素子1bでは、緑色のピーク波長が560nmである場合に、素子1bのΣnkxxの値に最も近づくのが、pが2でqが-0.25のときであり、490nmとなるときである。
 すなわち、素子1aは、素子1bよりもqの値が小さく、より発光強度増強条件に合致しているため、素子1aでは素子1bに比べて燐光発光の強度が強くない高輝度になったと考えられる。なお、ここで、ITO層2及び有機機能層3の屈折率の値としては、表4に示す数値を使用した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000008
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000009
 (実施例2:発光素子2a)
 実施例1における各層の膜厚を表1の発光素子2aに示す値としたこと以外は同様にして、実施例2の有機EL発光装置100を作製し評価した。
 実施例2の発光素子2aは、ITO層2の平均厚みが120nmであり、第1正孔輸送性層4の平均厚みが114nm(HIL1(14nm)+HTL1(100nm))であった。すなわち、第1正孔輸送性層4の平均厚みは、ITO層2の平均厚みの0.95倍であった。また、有機機能層3の平均厚みは、314nmであり、ITO層2の平均厚みの2.62倍となっている。
 この実施例2の有機EL発光装置100について、測定時の電流値を4.4mA/cm2(285mA)としたこと以外は実施例1と同様にして、電流-電圧-輝度特性の測定、及びスペクトル測定を行った。
 なお、この実施例2の有機EL発光装置100の285mAの定電流通電時における発光電力効率は25.11lm/Wであった。
 (実施例3:発光素子3a)
 実施例2において100nmとしたHTL1の膜厚を60nmとしたこと以外は同様にして、実施例3の有機EL発光装置100を作製し評価した。すなわち、具体的な各層の膜厚構成としては、表1の発光素子3aに示す値とした。
 実施例3の発光素子3aは、ITO層2の平均厚みが120nmであり、第1正孔輸送性層4の平均厚みが74nm(HIL1(14nm)+HTL1(60nm))であった。すなわち、第1正孔輸送性層4の平均厚みは、ITO層2の平均厚みの0.62倍であった。また、有機機能層3の平均厚みは、274nmであり、ITO層2の平均厚みの2.28倍となっている。
 この実施例3の有機EL発光装置100について、実施例2と同様にして、電流-電圧-輝度特性の測定、及びスペクトル測定を行った。なお、この実施例3の有機EL発光装置100の285mAの定電流通電時における発光電力効率は25.06lm/Wであった。
 実施例2及び実施例3の結果を表5及び図13に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000010
 実施例2の有機EL発光装置100では、図12に示すように、実施例3の有機EL発光装置100に比べ、青色発光のピークの強度が約8%向上していた。
 これに伴って実施例2の有機EL発光装置100では、表5に示すように、実施例3の有機EL発光装置100に比べて、色温度が約200K向上した。
 一方、実施例2の素子2aは、実施例3の素子3aに比べ、正孔輸送層(HTL1)が厚膜化されているにもかかわらず、その電圧が実施例3の素子3aの電圧とほぼ同等であった。
 実施例2における青色発光ピーク強度の向上理由について考察すると、青色光について、実施例2の装置100は前述の発光強度増強条件を満たし、実施例3の装置100は前述の発光強度増強条件を満たさないためと考えられる。
 すなわち、ガラス基板1とITO層2との界面から第1正孔輸送性層4と第1発光層5との界面であるHTL1/EML1界面までの光路長について、前述したのと同様、表4に示す数値を使用して前記数式1におけるΣnkxxの値を求める。その結果は、実施例2の装置100の素子2aでは452nm、実施例3の装置100の素子3aでは378nmとなった。
 素子2aでは青色のピーク波長が470nmである場合に、素子2aのΣnkxxの値に最も近づくのが、pが2でqが-0.08のときであり、451.2となるときである。一方、素子3aでは青色のピーク波長が470nmである場合に、素子3aのΣnkxxの値に最も近づくのが、pが2でqが-0.39のときであり、378.35のときである。
 すなわち、素子2aは、素子3aに比べてqの値が小さく、より発光強度増強条件に合致しているため、素子2aでは素子3aに比べて青色蛍光発光の強度が強く高色温度になったと考えられる。
以上の結果をまとめると、以下の通りとなる。
 比較例1と実施例1の結果から、HTL1の膜厚を厚膜化し、第1正孔輸送性層4全体の膜厚をITO層2の0.5倍以上にすることによって、リーク電流の発生を抑制できることがわかった。
 比較例1と実施例1の結果から、第2発光層52に基づく燐光について、qの値が小さく、発光強度増強条件に合致することによって燐光発光の強度が強くない高輝度になることがわかった。
 実施例2と実施例3の結果から、第1発光層5に基づく青色光について、発光強度増強条件を満たすことによって、青色蛍光発光の強度が強くなり、高色温度になることがわかった。
  1.透光性絶縁基板
  2.透光性金属酸化物電極層(陽極層)
  3.有機機能層
  4.第1正孔輸送性層
  5.第1発光層(発光層)
  6.反射性電極層(陰極層)
  7.光取り出し層
 10.有機EL素子
 20.発光領域
 41.第1正孔注入層
 52.燐光発光性の第2発光層
 62.陰極用給電パッド
 63.溝部
 70.封止領域
100.有機EL発光装置

Claims (14)

  1.  基板上に陽極層、有機機能層、及び陰極層が積層され、前記基板を平面視したときに、前記陽極層、前記有機機能層、及び前記陰極層が重畳した有機EL素子を有し、
     前記有機機能層は、前記陽極層側から、正孔輸送性層、発光層の順に積層されており、
     前記正孔輸送性層は、正孔注入層と正孔輸送層を含むものであって、前記陽極層と接するとともに前記発光層にも接するものであり、
     前記有機EL素子を断面視したときに、前記陽極層の側面の少なくとも一部は、前記有機機能層に覆われており、
     前記正孔輸送性層の平均厚みは、前記陽極層の平均厚みの0.5倍以上1.5倍以下であることを特徴とする有機EL発光装置。
  2.  前記正孔輸送性層の平均厚みは、60nm以上180nm以下であることを特徴とする請求項1に記載の有機EL発光装置。
  3.  前記正孔輸送性層中の前記正孔輸送層の平均厚みは、前記正孔注入層の平均厚みの1.8倍以上であることを特徴とする請求項1又は2に記載の有機EL発光装置。
  4.  前記正孔注入層は、電子受容性化合物を含むものであって、前記陽極層と接しており、
     前記正孔注入層の平均厚みは、15nm以下であることを特徴とする請求項1~3のいずれかに記載の有機EL発光装置。
  5.  前記正孔輸送性層は、前記基板を平面視したときに、前記陽極層の縁に沿って延びており、
     前記陽極層の一部は、前記正孔輸送性層から張り出していることを特徴とする請求項1~4のいずれかに記載の有機EL発光装置。
  6.  前記陽極層は、前記有機EL素子を構成する陽極構成部と、他の部分と切り離された陰極用給電パッドを有し、
     前記基板を平面視したときに、前記陽極層の前記陽極構成部と前記陽極層の陰極用給電パッドは溝部によって分割されており、
     前記溝部には、前記有機機能層の一部が進入していることを特徴とする請求項1~5のいずれかに記載の有機EL発光装置。
  7.  前記溝部は、前記有機機能層によって充填されていることを特徴とする請求項6に記載の有機EL発光装置。
  8.  前記有機機能層は、発光ユニットが1又は複数積層されており、
     前記発光ユニットは、1又は複数の発光層を含んだ複数の層が積層したものであり、
     前記陽極層からk番目の発光層から発せられる光の極大波長Lkは、以下の数式1を満たすことを特徴とする請求項1~7のいずれかに記載の有機EL発光装置。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-M000001
     ただし、pの値は、1以上の正の整数であり、かつ、qの値は-0.2<q<0.2となる小数であり、前記陽極層の極大波長Lkにおける屈折率をnk0、前記陽極層の平均膜厚をd0、前記陽極層と前記k番目の発光層の間にあって前記陽極層側から数えてx番目の層の屈折率をnkx、膜厚をdxとする。
  9.  前記正孔輸送性層は、その正孔移動度が1.0×10-3cm2/V・s以上である正孔輸送性材料を主成分とすることを特徴とする請求項1~8のいずれかに記載の有機EL発光装置。
  10.  輝度1cd/m2における駆動電圧を閾値電圧(Vth)Vとしたとき、印加電圧がマイナス(Vth-1.0)V以上、プラス(Vth-0.5)V以下の範囲において電流密度の絶対値が1.0×10-4mA/cm2未満であることを特徴とする請求項1~9のいずれかに記載の有機EL発光装置。
  11.  前記有機EL素子上に封止膜が覆っており、
     前記有機EL素子は、前記基板と前記封止膜によって封止されていることを特徴とする請求項1~10のいずれかに記載の有機EL発光装置。
  12.  前記有機機能層は、燐光発光性の第2発光層を含んでおり、
     前記正孔輸送性層の平均厚みは、60nm以上120nm以下であり、
     点灯時に電力効率が20lm/W以上で白色発光可能であることを特徴とする請求項1~11のいずれかに記載の有機EL発光装置。
  13.  前記発光層は、点灯時に青色発光するものであり、
     前記有機機能層は、燐光発光性の第2発光層を含んでおり、
     前記正孔輸送性層の平均厚みは、80nm以上140nm以下であり、
     点灯時に4000K以上の色温度で白色発光可能であることを特徴とする請求項1~11のいずれかに記載の有機EL発光装置。
  14.  前記発光層は、点灯時に青色発光するものであり、
     前記有機機能層は、燐光発光性の第2発光層を含んでおり、
     前記正孔輸送性層の平均厚みは、80nm以上120nm以下であり、
     点灯時に4000K以上の色温度で電力効率が20lm/W以上の白色発光が可能であることを特徴とする請求項1~11のいずれかに記載の有機EL発光装置。
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