JPH08180893A - 固体電解質型燃料電池 - Google Patents
固体電解質型燃料電池Info
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- JPH08180893A JPH08180893A JP6335672A JP33567294A JPH08180893A JP H08180893 A JPH08180893 A JP H08180893A JP 6335672 A JP6335672 A JP 6335672A JP 33567294 A JP33567294 A JP 33567294A JP H08180893 A JPH08180893 A JP H08180893A
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- JP
- Japan
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- cell
- fuel cell
- frame
- heat
- solid electrolytic
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
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Abstract
(57)【要約】
【目的】機械的強度や延性が良好な固体電解質型燃料電
池のセル基板を得る。 【構成】セル基板１１が耐熱性合金の骨格とジルコニア
セラミックスの骨格が絡み合ったサーメットである。
池のセル基板を得る。 【構成】セル基板１１が耐熱性合金の骨格とジルコニア
セラミックスの骨格が絡み合ったサーメットである。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】この発明は固体電解質を用い電気
化学反応によってそのギブスの自由エネルギーを電気エ
ネルギーに変換する固体電解質型燃料電池に係り、特に
平板型固体電解質型燃料電池のセル基板に関する。
化学反応によってそのギブスの自由エネルギーを電気エ
ネルギーに変換する固体電解質型燃料電池に係り、特に
平板型固体電解質型燃料電池のセル基板に関する。
【０００２】
【従来の技術】ジルコニア等の酸化物固体電解質を用い
る燃料電池は、その作動温度が８００〜１０００℃と高
温であるため、発電効率が高く、触媒も不要であり、改
質系の簡素化も期待でき、また電解質が固体であるため
取扱いが容易であるなどの特徴を有し、さらにガスター
ビン等との複合発電も期待されるなど、第三世代の燃料
電池としてその開発が有望視されている。
る燃料電池は、その作動温度が８００〜１０００℃と高
温であるため、発電効率が高く、触媒も不要であり、改
質系の簡素化も期待でき、また電解質が固体であるため
取扱いが容易であるなどの特徴を有し、さらにガスター
ビン等との複合発電も期待されるなど、第三世代の燃料
電池としてその開発が有望視されている。
【０００３】しかしながら固体電解質型燃料電池は、電
解質をはじめとして主な電池構成部材がセラミックスと
なるためにセルそのものが熱的に破損しやすく、また適
切なガスシール方法もないため特に平板型固体電解質型
燃料電池の実現が困難であった。そのためリン酸型など
の燃料電池と比較して形状が異なる円筒型固体電解質型
燃料電池がウエステイングハウス社によって考案され、
それらの問題を構造的に解決した２５ｋＷのプロトタイ
プの開発が進んでいる。しかし円筒型固体電解質型燃料
電池は、原理的に平板型と比較して電池単位体積あたり
の出力密度が低い。そのために高出力密度が期待される
平板型のセル開発が近年盛んである。
解質をはじめとして主な電池構成部材がセラミックスと
なるためにセルそのものが熱的に破損しやすく、また適
切なガスシール方法もないため特に平板型固体電解質型
燃料電池の実現が困難であった。そのためリン酸型など
の燃料電池と比較して形状が異なる円筒型固体電解質型
燃料電池がウエステイングハウス社によって考案され、
それらの問題を構造的に解決した２５ｋＷのプロトタイ
プの開発が進んでいる。しかし円筒型固体電解質型燃料
電池は、原理的に平板型と比較して電池単位体積あたり
の出力密度が低い。そのために高出力密度が期待される
平板型のセル開発が近年盛んである。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】平板型の固体電解質型
燃料電池では、前述のガスシール法の他にセルの大面積
化が開発課題となっている。セルの大面積化についてセ
ル基板に電極、電解質を形成する支持膜方式が提案さ
れ、適度な機械的強度と多孔性とガス透過率を有する、
酸化ニッケルNiO とイットリア安定化ジルコニアYSZ か
らなるセル基板の開発が検討されている。
燃料電池では、前述のガスシール法の他にセルの大面積
化が開発課題となっている。セルの大面積化についてセ
ル基板に電極、電解質を形成する支持膜方式が提案さ
れ、適度な機械的強度と多孔性とガス透過率を有する、
酸化ニッケルNiO とイットリア安定化ジルコニアYSZ か
らなるセル基板の開発が検討されている。
【０００５】図６は平板型の支持膜方式固体電解質型燃
料電池を示す分解斜視図である。セル基板１１の上に固
体電解質体１２とカソード１３が載置されて単セル集合
体１５が形成され、この単セル集合体１５がセパレータ
１４によりサンドイッチされる。従来のセル基板は、例
えば粒度が100 μｍ程度の酸化ニッケルNiO の粉体とイ
ットリア安定化ジルコニアYSZ 仮焼粉を、51vol%Ni/YSZ
となるように混合し、プレス成形した後に空気中にて焼
成し、次いで水素中で1000℃の温度で酸化ニッケルNiO
を還元して製作していた。
料電池を示す分解斜視図である。セル基板１１の上に固
体電解質体１２とカソード１３が載置されて単セル集合
体１５が形成され、この単セル集合体１５がセパレータ
１４によりサンドイッチされる。従来のセル基板は、例
えば粒度が100 μｍ程度の酸化ニッケルNiO の粉体とイ
ットリア安定化ジルコニアYSZ 仮焼粉を、51vol%Ni/YSZ
となるように混合し、プレス成形した後に空気中にて焼
成し、次いで水素中で1000℃の温度で酸化ニッケルNiO
を還元して製作していた。
【０００６】しかしこのような従来のNiO とYSZ からな
るセル基板１１は、機械的強度や延性が充分でなく、ま
た電池運転時には金属Niがシンタリングして特性低下を
招き電池寿命が短いなどの問題があった。この発明は上
述の点に鑑みてなされその目的は、シンタリングがない
上に機械的強度や延性が良好なセル基板を開発して、特
性と信頼性に優れる平板型固体電解質型燃料電池を提供
することにある。
るセル基板１１は、機械的強度や延性が充分でなく、ま
た電池運転時には金属Niがシンタリングして特性低下を
招き電池寿命が短いなどの問題があった。この発明は上
述の点に鑑みてなされその目的は、シンタリングがない
上に機械的強度や延性が良好なセル基板を開発して、特
性と信頼性に優れる平板型固体電解質型燃料電池を提供
することにある。
【０００７】
【課題を解決するための手段】上述の目的はこの発明に
よればセル基板上に固体電解質体を積層した単電池を備
える固体電解質型燃料電池において、セル基板が耐熱性
合金の骨格とジルコニアセラミックスの骨格が絡み合っ
たサーメットであるとすることにより達成される。
よればセル基板上に固体電解質体を積層した単電池を備
える固体電解質型燃料電池において、セル基板が耐熱性
合金の骨格とジルコニアセラミックスの骨格が絡み合っ
たサーメットであるとすることにより達成される。
【０００８】上述の発明において耐熱性合金はＮｉベー
スのＮｉ―Ｃｒ―Ｗ合金であるとすることが有効であ
る。耐熱性合金の骨格とジルコニアセラミックスの骨格
が絡み合ったサーメットは、耐熱性合金の粉体とジルコ
ニアセラミックスの粉体を混合し、成型し、酸化雰囲気
中で1400〜1550℃の温度範囲で焼成することにより適度
な粒度分布と混合比を持ったＹＳＺ焼結体の骨格が形成
される。
スのＮｉ―Ｃｒ―Ｗ合金であるとすることが有効であ
る。耐熱性合金の骨格とジルコニアセラミックスの骨格
が絡み合ったサーメットは、耐熱性合金の粉体とジルコ
ニアセラミックスの粉体を混合し、成型し、酸化雰囲気
中で1400〜1550℃の温度範囲で焼成することにより適度
な粒度分布と混合比を持ったＹＳＺ焼結体の骨格が形成
される。
【０００９】Ni-Cr-W からなる耐熱合金の酸化物は水素
雰囲気下で1000〜1200℃の温度範囲で還元することによ
り適度な粒度分布と混合比を持ったNi-Cr-W 耐熱合金焼
結体の骨格が形成される。
雰囲気下で1000〜1200℃の温度範囲で還元することによ
り適度な粒度分布と混合比を持ったNi-Cr-W 耐熱合金焼
結体の骨格が形成される。
【００１０】
【作用】ＹＳＺ焼結体の骨格形成とNi-Cr-W 耐熱合金焼
結体の骨格形成がセル基板の機械的強度を向上し、Ni-C
r-W ベース耐熱合金の焼結体の骨格形成がセル基板の延
性を向上させる。Ni-Cr-W 耐熱合金は高融点のＣｒ，Ｗ
を含有するために難焼結性であり、電池寿命を向上させ
る。
結体の骨格形成がセル基板の機械的強度を向上し、Ni-C
r-W ベース耐熱合金の焼結体の骨格形成がセル基板の延
性を向上させる。Ni-Cr-W 耐熱合金は高融点のＣｒ，Ｗ
を含有するために難焼結性であり、電池寿命を向上させ
る。
【００１１】ジルコニアセラミックスはサーメットの熱
膨張率をジルコニアからなる固体電解質体の熱膨張率に
近似させる。
膨張率をジルコニアからなる固体電解質体の熱膨張率に
近似させる。
【００１２】
【実施例】次にこの発明の実施例を図面に基づいて説明
する。セル基板の原料粉末として、粒度分布が1 μm な
いし50μm で組成がNi-22Cr-14W の耐熱合金粉末と、粒
度分布が５μm ないし50μm となるようにあらかじめ仮
焼したイットリア安定化ジルコニアYSZ 粉末を用意す
る。40vol%となるように配合したNi-22Cr-14W 組成の耐
熱合金粉末を水溶性のバインダーと共に水溶液中におい
てボールミルを用いて混合し、乾燥した後に一軸プレス
成形して直径が75mm、厚さ4mm のグリーン成型体を得
る。
する。セル基板の原料粉末として、粒度分布が1 μm な
いし50μm で組成がNi-22Cr-14W の耐熱合金粉末と、粒
度分布が５μm ないし50μm となるようにあらかじめ仮
焼したイットリア安定化ジルコニアYSZ 粉末を用意す
る。40vol%となるように配合したNi-22Cr-14W 組成の耐
熱合金粉末を水溶性のバインダーと共に水溶液中におい
てボールミルを用いて混合し、乾燥した後に一軸プレス
成形して直径が75mm、厚さ4mm のグリーン成型体を得
る。
【００１３】次に空気中において、昇温速度100 ℃/hで
1550℃の温度で焼成し、水素雰囲気中で1200℃の温度で
還元したものをセル基板とする。次に得られたセル基板
につき断面の電子顕微鏡写真を取得した。図１はセル基
板の結晶構造を示し、（ａ）はこの発明のセル基板の走
査型電子顕微鏡写真、（ｂ）は従来のセル基板の走査型
電子顕微鏡写真である。
1550℃の温度で焼成し、水素雰囲気中で1200℃の温度で
還元したものをセル基板とする。次に得られたセル基板
につき断面の電子顕微鏡写真を取得した。図１はセル基
板の結晶構造を示し、（ａ）はこの発明のセル基板の走
査型電子顕微鏡写真、（ｂ）は従来のセル基板の走査型
電子顕微鏡写真である。
【００１４】２つの写真を比較すると、従来の基板はYS
Z およびNi粉末の焼結が不足しているのに対し、本発明
のセル基板はYSZ および耐熱合金粉末がよく焼結してジ
ルコニアセラミックスと耐熱合金のそれぞれが骨格を形
成していることがわかる。表１はこの発明の実施例に係
るセル基板と従来のセル基板の特性を対比して示す。
Z およびNi粉末の焼結が不足しているのに対し、本発明
のセル基板はYSZ および耐熱合金粉末がよく焼結してジ
ルコニアセラミックスと耐熱合金のそれぞれが骨格を形
成していることがわかる。表１はこの発明の実施例に係
るセル基板と従来のセル基板の特性を対比して示す。
【００１５】
【表１】 この発明のセル基板は、燃料電池に必要なガス透過率を
有している。還元後の曲げ強度が従来に比較して約３倍
の62[MPa] 、また延性すなわち曲げ試験時の破断までの
たわみ量を基にした破断歪み (たわみ量／( 荷重点と支
点間の距離) ×100)が従来の約2.5 倍の2.3[%]であっ
た。
有している。還元後の曲げ強度が従来に比較して約３倍
の62[MPa] 、また延性すなわち曲げ試験時の破断までの
たわみ量を基にした破断歪み (たわみ量／( 荷重点と支
点間の距離) ×100)が従来の約2.5 倍の2.3[%]であっ
た。
【００１６】ここで上述の延性 (たわみ量／( 荷重点と
支点間の距離) ×100)は以下の方法で測定した。図２は
延性測定方法を示し、（ａ）は試料１６に荷重Ｐを印加
した状態の断面図、（ｂ）は試料１６に荷重Ｐを印加し
て試料が破断した状態の断面図である。ＪＩＳＲ１６０
１にセラミックスの４点曲げ試験方法が規定されてい
る。試料のサイズは３×４×４０ｍｍであり、クロスヘ
ッドは０．５ｍｍ／ｍｉｎ．の速度で移動した。ａ＝ｌ
＝１０ｍｍである。延性εはクラック発生時のデルタを
測定しε＝δ／ａ（％）で定義される。
支点間の距離) ×100)は以下の方法で測定した。図２は
延性測定方法を示し、（ａ）は試料１６に荷重Ｐを印加
した状態の断面図、（ｂ）は試料１６に荷重Ｐを印加し
て試料が破断した状態の断面図である。ＪＩＳＲ１６０
１にセラミックスの４点曲げ試験方法が規定されてい
る。試料のサイズは３×４×４０ｍｍであり、クロスヘ
ッドは０．５ｍｍ／ｍｉｎ．の速度で移動した。ａ＝ｌ
＝１０ｍｍである。延性εはクラック発生時のデルタを
測定しε＝δ／ａ（％）で定義される。
【００１７】本発明のセル基板に電解質であるＹＳＺと
カソードであるランタンマンガナイトLaMnO3をプラズマ
溶射法により積層し燃料電池を構成して運転した。図３
はこの発明の実施例に係る固体電解質型燃料電池につき
電池電圧の電流密度依存性（◇）を従来の電池（○）と
対比して示す線図である。セル基板が直径70[mm]で電極
有効面積が38cm2 、運転温度1000℃、燃料ガスは加湿3%
水素を使用し、利用率は60% 、酸化剤は空気を使用し、
利用率は20% で運転した。また測定を終了した後に温度
を室温まで戻し、再び1000℃まで昇温して運転してヒー
トサイクル特性を調べた。昇降温の速度は１００／℃で
ある。本発明のセル基板を用いた電池は電池特性が従来
のものと同等であり且つヒートサイクル性が向上してい
ることがわかる。即ち、従来の電池は３回のヒートサイ
クル後にセル基板に割れが見られたのに対して、本発明
のセル基板を用いた電池は10回のヒートサイクル後にお
いても割れが見られなかった。
カソードであるランタンマンガナイトLaMnO3をプラズマ
溶射法により積層し燃料電池を構成して運転した。図３
はこの発明の実施例に係る固体電解質型燃料電池につき
電池電圧の電流密度依存性（◇）を従来の電池（○）と
対比して示す線図である。セル基板が直径70[mm]で電極
有効面積が38cm2 、運転温度1000℃、燃料ガスは加湿3%
水素を使用し、利用率は60% 、酸化剤は空気を使用し、
利用率は20% で運転した。また測定を終了した後に温度
を室温まで戻し、再び1000℃まで昇温して運転してヒー
トサイクル特性を調べた。昇降温の速度は１００／℃で
ある。本発明のセル基板を用いた電池は電池特性が従来
のものと同等であり且つヒートサイクル性が向上してい
ることがわかる。即ち、従来の電池は３回のヒートサイ
クル後にセル基板に割れが見られたのに対して、本発明
のセル基板を用いた電池は10回のヒートサイクル後にお
いても割れが見られなかった。
【００１８】図４はこの発明の実施例に係る固体電解質
型燃料電池につき電池電圧の運転時間依存性（◇）を従
来の電池（○）と対比して示す線図である。試験条件
は、電極有効面積38cm2 、運転温度1000℃、燃料ガスは
加湿3%水素で利用率は60% 、酸化剤は空気で利用率は20
% 、負荷は0.3A/ cm2 である。従来のNi-YSZからなるセ
ル基板を用いた燃料電池の劣化率が30 [μV/h]であるの
に対し、本発明のセル基板を用いたものは5[μV/h]であ
った。Niは電池の運転により焼結が進行するが耐熱性合
金を用いると焼結が抑制され、劣化が抑制され電池寿命
が延びる。
型燃料電池につき電池電圧の運転時間依存性（◇）を従
来の電池（○）と対比して示す線図である。試験条件
は、電極有効面積38cm2 、運転温度1000℃、燃料ガスは
加湿3%水素で利用率は60% 、酸化剤は空気で利用率は20
% 、負荷は0.3A/ cm2 である。従来のNi-YSZからなるセ
ル基板を用いた燃料電池の劣化率が30 [μV/h]であるの
に対し、本発明のセル基板を用いたものは5[μV/h]であ
った。Niは電池の運転により焼結が進行するが耐熱性合
金を用いると焼結が抑制され、劣化が抑制され電池寿命
が延びる。
【００１９】図５はこの発明の実施例に係る固体電解質
型燃料電池につきセル基板線膨張の温度依存性を示す線
図である。試料の初期長さは１９．３ｍｍであり図から
線膨張率は１１．２×１０-6／℃であることがわかる。
これはＹＳＺの線膨張率１０．５×１０-6／℃に近い。
このためにセル基板上に固体電解質体を積層した際に固
体電解質体のヒートサイクルによる熱破損が防止され
る。
型燃料電池につきセル基板線膨張の温度依存性を示す線
図である。試料の初期長さは１９．３ｍｍであり図から
線膨張率は１１．２×１０-6／℃であることがわかる。
これはＹＳＺの線膨張率１０．５×１０-6／℃に近い。
このためにセル基板上に固体電解質体を積層した際に固
体電解質体のヒートサイクルによる熱破損が防止され
る。
【００２０】
【発明の効果】この発明によればセル基板が耐熱性合金
の骨格とジルコニアセラミックスの骨格が絡み合ったサ
ーメットであるのでセル基板の機械的強度と延性が向上
し、ヒートサイクルに強い固体電解質型燃料電池が得ら
れる。また耐熱性合金はＮｉベースのＮｉ―Ｃｒ―Ｗ合
金であるのでこの合金は難焼結性であり、電池の寿命が
向上する。さらにセル基板のジルコニアセラミックスは
ジルコニアからなる固体電解質体との熱的整合性に優
れ、固体電解質体の破損を防止して固体電解質型燃料電
池の信頼性を向上させる。
の骨格とジルコニアセラミックスの骨格が絡み合ったサ
ーメットであるのでセル基板の機械的強度と延性が向上
し、ヒートサイクルに強い固体電解質型燃料電池が得ら
れる。また耐熱性合金はＮｉベースのＮｉ―Ｃｒ―Ｗ合
金であるのでこの合金は難焼結性であり、電池の寿命が
向上する。さらにセル基板のジルコニアセラミックスは
ジルコニアからなる固体電解質体との熱的整合性に優
れ、固体電解質体の破損を防止して固体電解質型燃料電
池の信頼性を向上させる。
【図１】セル基板の結晶構造を示し、（ａ）はこの発明
のセル基板の走査型電子顕微鏡写真、（ｂ）は従来のセ
ル基板の走査型電子顕微鏡写真
のセル基板の走査型電子顕微鏡写真、（ｂ）は従来のセ
ル基板の走査型電子顕微鏡写真
【図２】延性測定方法を示し、（ａ）は試料１６に荷重
Ｐを印加した状態の断面図、（ｂ）は試料１６に荷重Ｐ
を印加して試料が破断した状態の断面図
Ｐを印加した状態の断面図、（ｂ）は試料１６に荷重Ｐ
を印加して試料が破断した状態の断面図
【図３】この発明の実施例に係る固体電解質型燃料電池
につき電圧の電流密度依存性を従来の電池と対比して示
す線図
につき電圧の電流密度依存性を従来の電池と対比して示
す線図
【図４】この発明の実施例に係る固体電解質型燃料電池
につき電圧の運転時間依存性を従来の電池と対比して示
す線図
につき電圧の運転時間依存性を従来の電池と対比して示
す線図
【図５】この発明の実施例に係る固体電解質型燃料電池
につきセル基板線膨張の温度依存性を示す線図
につきセル基板線膨張の温度依存性を示す線図
【図６】平板型の支持膜方式固体電解質型燃料電池を示
す分解斜視図
す分解斜視図
１１ セル基板 １２ 固体電解質体 １３ カソード １４ セパレータ １５ 単セル集合体 １６ 試料
Claims (2)
- 【請求項１】セル基板上に固体電解質体を積層した単電
池を備える固体電解質型燃料電池において、セル基板が
耐熱性合金の骨格とジルコニアセラミックスの骨格が絡
み合ったサーメットであることを特徴とする固体電解質
型燃料電池。 - 【請求項２】請求項１記載の固体電解質型燃料電池にお
いて、耐熱性合金はＮｉベースのＮｉ―Ｃｒ―Ｗ合金で
あることを特徴とする固体電解質型燃料電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6335672A JPH08180893A (ja) | 1994-12-21 | 1994-12-21 | 固体電解質型燃料電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6335672A JPH08180893A (ja) | 1994-12-21 | 1994-12-21 | 固体電解質型燃料電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH08180893A true JPH08180893A (ja) | 1996-07-12 |
Family
ID=18291224
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP6335672A Pending JPH08180893A (ja) | 1994-12-21 | 1994-12-21 | 固体電解質型燃料電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH08180893A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2002134131A (ja) * | 2000-10-23 | 2002-05-10 | Toho Gas Co Ltd | 支持膜式固体電解質型燃料電池 |
-
1994
- 1994-12-21 JP JP6335672A patent/JPH08180893A/ja active Pending
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2002134131A (ja) * | 2000-10-23 | 2002-05-10 | Toho Gas Co Ltd | 支持膜式固体電解質型燃料電池 |
| JP4605885B2 (ja) * | 2000-10-23 | 2011-01-05 | 東邦瓦斯株式会社 | 支持膜式固体電解質型燃料電池 |
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