JPH0461637B2 - - Google Patents
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Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、酵素又は微生物菌体の粒状化装置に
関する。DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION The present invention relates to an apparatus for granulating enzymes or microbial cells.
酵素又は微生物菌体の固定化方法の1つとし
て、酵素又は微生物菌体とアルギン酸塩溶液又は
カラギーナン水溶液とを含む液状組成物を、ゲル
硬化剤である塩化カルシウム又は塩化カリウム水
溶液中に滴下させて、粒子ゲルとして固定化する
方法が知られている。 One method for immobilizing enzymes or microbial cells is to drop a liquid composition containing an enzyme or microbial cells and an alginate solution or a carrageenan aqueous solution into an aqueous solution of calcium chloride or potassium chloride, which is a gel hardening agent. , a method of immobilizing it as a particle gel is known.
例えば、上記の通りの粒子ゲルを製造する方法
においては、ノズルの先端から液即ち上記液状組
成物を押し出し、液滴自身の重力で上記水溶液に
滴下させる方法が普通である。 For example, in the method for producing the particle gel as described above, a method is common in which a liquid, ie, the liquid composition, is extruded from the tip of a nozzle and dripped into the aqueous solution by the gravity of the droplet itself.
しかしながら、この滴下方法によると、造粒能
力を増大するためにノズルを太くすると、液滴の
粒子径が大となり、逆に粒子径を小さくするため
にノズルを細くすると、造粒能力が減少し、更に
わずかなゴミあるいはゲル化物などによつてノズ
ルがつまり易くなるなどの問題があつた。 However, according to this dropping method, if the nozzle is made thicker to increase the granulation ability, the particle size of the droplets becomes larger, and conversely, if the nozzle is made thinner to reduce the particle size, the granulation ability decreases. Furthermore, there was a problem that the nozzle was easily clogged by small amounts of dust or gelled substances.
本発明は上記の通りの状況を鑑みてなされたも
のである。 The present invention has been made in view of the above situation.
本発明の目的は、造粒能力が優れた粒状化装置
を提供することである。 An object of the present invention is to provide a granulation device with excellent granulation ability.
本発明の目的は、均一の大きさに粒子ゲルを得
ることができる粒状化装置を提供することであ
る。 The object of the present invention is to provide a granulation device capable of obtaining particle gels of uniform size.
本発明によると、上記した目的及び他の目的
が、揺動可能に設置され、下方位置に内部と連通
するノズルが配置されている、酵素又は微生物菌
体を含む液状組成物を収容するための第1の容器
と、該第1の容器を揺動せしめる駆動装置と、該
第1の容器の下に配置され、上方が開口してい
る、上記液状組成物を粒状化せしめる媒体を収容
するための第2の容器とを具備することを特徴と
する酵素又は微生物菌体の粒状化装置を提供する
ことによつて達成される。 According to the present invention, the above-mentioned and other objects are achieved by providing a liquid composition containing enzymes or microbial cells, which is swingably installed and has a nozzle communicating with the interior at a lower position. A first container, a drive device for swinging the first container, and a medium for granulating the liquid composition, which is disposed below the first container and is open at the top. This is achieved by providing an apparatus for granulating enzymes or microorganisms, which is characterized by comprising a second container.
次に、添付図面を参照して本発明の一具体例に
従う酵素又は微生物菌体の粒子ゲルの製造装置を
説明する。 Next, an apparatus for producing enzyme or microbial cell particle gel according to one embodiment of the present invention will be described with reference to the accompanying drawings.
この製造装置は、揺動可能に設置された第1の
容器10と、第1の容器10を揺動せしめる駆動
装置12と、第1の容器10の下に配置され、上
方が開口している第2の容器14とを具備する。 This manufacturing device includes a first container 10 that is swingably installed, a drive device 12 that swings the first container 10, and a drive device 12 that is arranged below the first container 10 and is open at the top. A second container 14 is provided.
第1の容器10は、下記する如き酵素又は微生
物菌体を含む液状組成物を収容する、例えば第1
図及び第2図に示した如き平たい直方体で上方が
開放している容器本体16と、容器本体16の側
壁を介して延びており、側壁に固定されている揺
動軸18と、容器本体16の内部に連通してお
り、その底壁に設置された一列の複数個のノズル
20を備えている。揺動軸の18には揺動板34
が固定されている。 The first container 10 contains, for example, a liquid composition containing enzymes or microbial cells as described below.
The container body 16 is a flat rectangular parallelepiped and is open at the top as shown in FIGS. The nozzle 20 is connected to the inside of the nozzle 20 and has a plurality of nozzles 20 in a row installed on the bottom wall thereof. A swing plate 34 is attached to the swing shaft 18.
is fixed.
容器本体16内には、液状組成供給装置22に
よつて、酵素又は微生物菌体を含む液状組成物が
供給される。この液状組成物供給装置22は、か
くはん羽根を有するタンク24と、タンク24と
容器本体16の内部とを連通する液輸送用チユー
ブ26と、このチユーブ26の中間位置に配置さ
れたポンプ28とを備えている。チユーブ26
は、容器本体16の揺動に適切に適合するよう
に、少なくとも容器本体16付近において充分な
柔軟性を有する。容器本体16内の液状組成物の
液面制御は、容器本体16を透明材料で形成し、
液面を見ながら手動でポンプ28を調整すること
によつて行なうことができる。あるいは、液面計
を容器本体16内に配置して、電気的にポンプ2
8を制御して、液面を調整することもできる。更
には、ポンプ28を用いず、タンク24内の液面
と容器本体16内の液面とが同一になるように、
両者を下方部分にて比較的太いチユーブで連通せ
しめることによつても行なうことができる。 A liquid composition containing enzymes or microorganisms is supplied into the container body 16 by a liquid composition supplying device 22 . This liquid composition supply device 22 includes a tank 24 having stirring blades, a liquid transport tube 26 that communicates between the tank 24 and the inside of the container body 16, and a pump 28 disposed at an intermediate position of the tube 26. We are prepared. tube 26
has sufficient flexibility at least near the container body 16 to suitably accommodate the rocking of the container body 16. The level of the liquid composition in the container body 16 can be controlled by forming the container body 16 from a transparent material,
This can be done by manually adjusting the pump 28 while observing the liquid level. Alternatively, a liquid level gauge may be placed inside the container body 16 to electrically connect the pump 2.
8 can also be used to adjust the liquid level. Furthermore, without using the pump 28, the liquid level in the tank 24 and the liquid level in the container body 16 are made to be the same.
This can also be achieved by communicating the two through a relatively thick tube at the lower portion.
駆動装置12は、モータ30と、モータ30の
回転軸に固定された駆動板32と、駆動板32と
揺動軸18に固定された揺動板34との双方に旋
回可能に連結された連結棒36とを備えている。 The drive device 12 includes a motor 30, a drive plate 32 fixed to the rotating shaft of the motor 30, and a coupling rotatably connected to both the drive plate 32 and a swing plate 34 fixed to the swing shaft 18. A rod 36 is provided.
揺動板34は駆動板32よりも長いため、駆動
板32が回転すると、揺動板は左右に揺動するこ
ととなる。連結棒36は、上記の通りの揺動板3
4に限らず、第1の容器10の一部に旋回可能に
連結すればよい。 Since the swing plate 34 is longer than the drive plate 32, when the drive plate 32 rotates, the swing plate swings left and right. The connecting rod 36 is connected to the swing plate 3 as described above.
4, it may be connected to a part of the first container 10 so as to be rotatable.
これによつて、容器本体16が揺動することと
なる。容器本体16が揺動すると、容器本体16
内に収容された液状組成物はノズル20を通り、
ノズル20の先端に液滴を形成した後、落下す
る。 This causes the container body 16 to swing. When the container body 16 swings, the container body 16
The liquid composition contained therein passes through the nozzle 20,
After a droplet is formed at the tip of the nozzle 20, it falls.
容器本体16の揺動角度は、通常60〜180゜の範
囲で、左右対称に振れるのが好ましい。 The swing angle of the container body 16 is usually in the range of 60 to 180 degrees, and preferably swings symmetrically.
第2の容器14は、図示した如く、第1の容器
10の下に配置されており、これは、下記する如
き、酵素又は微生物菌体を含む液状組成物をゲル
化させる多価金属イオンを含有する水性媒体を収
容する。即ち、第1の容器10のノズル20によ
つて形成された、酵素又は微生物菌体を含む液状
組成物の液滴は、第2の容器14に収容された多
価金属イオンを含有する水性媒体中に落下して、
ゲル化する。第2の容器14の底面は、第1図に
示した如く、中央部分が低くなつていて、形成さ
れた粒子ゲルが、中央部分に自然に集まるように
なつている。第2の容器14の底面の中央部分の
下にはバルブ38が設けられていて、このバルブ
38を介して形成された粒子ゲルを回収する。 A second container 14 is positioned below the first container 10, as shown, and contains polyvalent metal ions for gelling a liquid composition containing enzymes or microbial cells, as described below. Contains an aqueous medium. That is, the droplets of the liquid composition containing enzymes or microorganisms formed by the nozzle 20 of the first container 10 are transferred to the aqueous medium containing polyvalent metal ions contained in the second container 14. fell inside,
Gel. As shown in FIG. 1, the bottom surface of the second container 14 is lowered at the center so that the formed particle gel naturally collects at the center. A valve 38 is provided below the central portion of the bottom of the second container 14, via which the formed particle gel is collected.
本発明の一具体例に従う酵素又は微生物菌体の
粒子ゲルの製造装置は上記の通りに構成されてい
るので、モータ30を作動せしめると、第1の容
器10が揺動し、ノズル20から酵素又は微生物
菌体を含む液状組成物が液滴として、第2の容器
14内の多価金属イオンを含有する水性媒体中に
落下する。通常の作動条件下においては、ノズル
20がほぼ最も左の位置(第1図)にある時及び
ほぼ最も右の位置にある時に、液状組成物はノズ
ル20から離れ、落下を開始する。これは、左端
及び右端において、ノズル20の移動方向が逆転
するためと理解される。 The apparatus for producing enzyme or microorganism particle gel according to one embodiment of the present invention is configured as described above, so that when the motor 30 is operated, the first container 10 swings and the enzyme is ejected from the nozzle 20. Alternatively, the liquid composition containing microbial cells falls as droplets into the aqueous medium containing polyvalent metal ions in the second container 14. Under normal operating conditions, the liquid composition leaves the nozzle 20 and begins to fall when the nozzle 20 is in approximately the leftmost position (FIG. 1) and approximately in the rightmost position. This is understood to be because the moving direction of the nozzle 20 is reversed at the left end and right end.
このように、各揺動においてそして各ノズル2
0に関して、所定位置(即ちほぼ最も左の位置及
びほぼ最も右の位置)において、液状組成物がノ
ズル20から離れると、それぞれの液滴の大きさ
がほぼ一定となり、粒子ゲルの寸法がほぼ一定と
なり好ましい。 In this way, at each oscillation and for each nozzle 2
With respect to 0, as the liquid composition leaves the nozzle 20 at predetermined positions (i.e., approximately the leftmost position and approximately the rightmost position), the size of each droplet becomes approximately constant, and the size of the particle gel is approximately constant. It's preferable.
また、第2図に示した如く、複数個のノズル2
0を揺動軸18に沿つて一列に配置すると、それ
らの条件が一定になり、それらによつて形成され
る液滴が一定の大きさになるのみならず、液滴
の、中空又は第2の容器16内の水性媒体中での
相互接触を防止できる。 Moreover, as shown in FIG. 2, a plurality of nozzles 2
0 in a line along the rocking axis 18, these conditions become constant, and the droplets formed by them not only have a constant size, but also the hollow or secondary mutual contact in the aqueous medium in the container 16 can be prevented.
ゲル粒子の直径は、内径の異なつたノズル20
を使用すること及び第1の容器10の揺動数を変
えることによつて、容易に調節できる。ノズル2
0の内径は通常0.2〜3mmφであり、第1の容器
の揺動数は通常50〜500回/分である。これらの
組み合せによつて、0.5〜5mmφの範囲のゲル粒
子が得られる。 The diameter of the gel particles is determined by using nozzles 20 with different inner diameters.
This can be easily adjusted by using the oscilloscope and changing the number of oscillations of the first container 10. Nozzle 2
The inner diameter of the first container is usually 0.2 to 3 mmφ, and the number of oscillations of the first container is usually 50 to 500 times/min. By combining these, gel particles having a diameter in the range of 0.5 to 5 mm can be obtained.
次に、液状組成物及び水性媒体について説明す
る。 Next, the liquid composition and the aqueous medium will be explained.
液状組成物は、酵素又は微生物菌体を含む。 The liquid composition contains enzymes or microbial cells.
これらの酵素又は微生物菌体の種類には特に制
約はなく、どのような種類の酵素又は微生物菌体
でも、その酵素活性を実質的に失活させることな
く固定化することができる。 There are no particular restrictions on the type of these enzymes or microbial cells, and any type of enzyme or microbial cell can be immobilized without substantially deactivating its enzymatic activity.
しかして、酵素及び微生物菌体の代表例を示せ
ば次のとおりである。 Representative examples of enzymes and microbial cells are as follows.
(イ) 酵素の例
ラクテートデヒドロゲナーゼ(1.1.2.3)、ラ
クテートオキシダーゼ(1.1.3.2)、グルコース
オキシダーゼ(1.1.3.4)、など。(b) Examples of enzymes: lactate dehydrogenase (1.1.2.3), lactate oxidase (1.1.3.2), glucose oxidase (1.1.3.4), etc.
(註)カツコ内の数字は酵素番号を表わす。(Note) The number inside the bracket represents the enzyme number.
(ロ) 微生物菌体の例:
ラクトバチルス・ブルガリクス
(Lactobacillus bulgaricus)、
アエロバクター・アエロゲネス
(Aerobacter aerogenes)、
バチルス・ズブチリス(Bacillus subtilis)、
サツカロミセス・フオルモセンシス
(Sacckaromyces formosensis)、
サツカロミセス・セルビシア
(Saccharomyces cerevisiae)、
サツカロミセス・ロブスタス
(Sacckaromyces robustus)など。(b) Examples of microbial cells: Lactobacillus bulgaricus, Aerobacter aerogenes, Bacillus subtilis, Saccharomyces formosensis, Saccharomyces cerevisiae ), Saccaromyces robustus, etc.
液状組成物は、更に、例えば、下記する水性媒
体中の多価金属イオンと接触したときにゲルに変
化する能力を有する高分子多糖類を含む。 The liquid composition further includes, for example, a polymeric polysaccharide that has the ability to transform into a gel when contacted with polyvalent metal ions in an aqueous medium, as described below.
このような高分子多糖類は、一般に約3000〜約
2000000の分子量を有し、また、多価金属イオン
と接触させる前の水溶性の状態で通常少なくとも
約10g/(25℃)の溶解度を示すものが好適に
使用される。 Such high molecular weight polysaccharides generally have a molecular weight of about 3000 to about
Those having a molecular weight of 2,000,000 and typically exhibiting a solubility in water-soluble state of at least about 10 g/(25° C.) before contacting with polyvalent metal ions are preferably used.
かかる特性をもつ水溶液高分子多糖類の具体例
としては、アルギン酸のアルカリ金属塩、カラギ
ーナン、コンニヤクマンナン等が包含される。 Specific examples of aqueous polymeric polysaccharides having such characteristics include alkali metal salts of alginic acid, carrageenan, konjac mannan, and the like.
液状組成物は、好ましくは、更に、親水性光硬
化性樹脂(特公昭55−40号公報、特公昭55−
20676号公報等参照)及び公重合開始剤を含む。
これらを含む場合においては、ゲル化を達成した
後、光を照射して、酵素又は微生物菌体の粒状固
定化物の、機械的強度を強めることができる。 The liquid composition preferably further contains a hydrophilic photocurable resin (Japanese Patent Publication No. 55-40, Japanese Patent Publication No. 55-40,
20676, etc.) and a public polymerization initiator.
In cases where these are included, the mechanical strength of the granular immobilized enzyme or microbial cells can be increased by irradiation with light after gelation is achieved.
一方、水性媒体には、多価金属イオン、例えば
マグネシウムイオン、カルシウムイオン、ストロ
ンチウムイオン、バリウムイオン等のアルカリ土
類金属イオン或いはアルミニウムイオン、セリウ
ムイオン、ニツケルイオン等の他の多価金属イオ
ンのうちの少なくとも1種の多価金属イオンを溶
解せしめておく。ゲル化が起る多価金属イオンの
濃度は水溶性高分子多糖類の種類等により異なる
が、一般には少なくとも0.01mol/である。 On the other hand, the aqueous medium contains polyvalent metal ions, such as alkaline earth metal ions such as magnesium ions, calcium ions, strontium ions, and barium ions, and other polyvalent metal ions such as aluminum ions, cerium ions, and nickel ions. At least one kind of polyvalent metal ion is dissolved. The concentration of polyvalent metal ions at which gelation occurs varies depending on the type of water-soluble polymeric polysaccharide, but is generally at least 0.01 mol/.
上記水性媒体中に含ませうる多価金属イオンと
しては、該液状組成物中の水溶性高分子多糖類を
ゲル化させる能力のあるものが選ばれる。その
際、該多価金属イオンが該水溶性高分子多糖類を
ゲル化させる能力を有しているか否かは、例え
ば、親水性光硬化性樹脂と水溶性高分子多糖類を
均一に含む混合水溶液を該多価金属イオン液に滴
下して粒状ゲル化するかどうか観察することによ
り容易に決定することができる。 As the polyvalent metal ion that can be included in the aqueous medium, one is selected that has the ability to gel the water-soluble polymeric polysaccharide in the liquid composition. At that time, whether or not the polyvalent metal ion has the ability to gel the water-soluble polymeric polysaccharide is determined by, for example, a mixture uniformly containing a hydrophilic photocurable resin and a water-soluble polymeric polysaccharide. This can be easily determined by dropping an aqueous solution onto the polyvalent metal ion liquid and observing whether it forms a granular gel.
本発明の粒状化装置は、従来の装置よりも造粒
能力が優れている。従来の滴下法に従う装置の造
粒能力は、例えば直径2.5mmφの粒子を得る場合、
1ノズルあたり100ml/hour程度であるが、本発
明の粒状化装置の造粒能力は、1ノズルあたり
450ml/hourであり、その値は飛躍的に増大す
る。また、粒子生産量の調整は、例えば、容器本
体16内の液の深さ、揺動数などを変えることに
より行なうが、容器本体16を密閉した後、滅菌
したガスで一定の圧力をかけながら、液状組成物
をノズルの先端へ押し出すことにより、更に多大
な生産量を得ることができる。またノズル数を増
加させることによつても当然生産量を上げること
ができる。 The granulation device of the present invention has better granulation ability than conventional devices. For example, when obtaining particles with a diameter of 2.5 mm, the granulation capacity of an apparatus according to the conventional dropping method is as follows:
The granulation capacity of the granulation device of the present invention is approximately 100ml/hour per nozzle.
450ml/hour, and this value increases dramatically. Further, the particle production amount can be adjusted by, for example, changing the depth of the liquid in the container body 16, the number of oscillations, etc. After the container body 16 is sealed, it is possible to adjust the particle production amount by applying a constant pressure with sterilized gas. , even greater outputs can be obtained by forcing the liquid composition to the tip of the nozzle. Naturally, production can also be increased by increasing the number of nozzles.
また、本発明の粒状化装置を用いると、ほぼ真
球状の粒子ゲルを得ることができる。これは、第
1図に示した如く、液状組成物の液滴が第2の容
器14内の水性媒体内にその上表面にほぼ垂直に
進入することによると理解される。尚、液状組成
物の表面張力が低いと、非球形になる場合があ
る。 Moreover, by using the granulation apparatus of the present invention, it is possible to obtain particle gels having substantially perfect spherical shapes. This is understood to be due to the droplets of the liquid composition entering the aqueous medium in the second container 14 approximately perpendicular to its upper surface, as shown in FIG. Note that if the surface tension of the liquid composition is low, it may become non-spherical.
このような場合には、水性媒体に微量の界面活
性剤を添加することが、その真球状を保つのに有
効である。 In such cases, it is effective to add a small amount of surfactant to the aqueous medium to maintain its true spherical shape.
第1図は、本発明の一具体例に従う酵素又は微
生物菌体の粒状化装置の縦断面図。第2図は、第
1図の装置の要部斜視図。
10……第1の容器、12……駆動装置、14
……第2の容器、16……容器本体、18……揺
動軸、20……ノズル、24……タンク、30…
…モータ、36……連結棒。
FIG. 1 is a longitudinal sectional view of an apparatus for granulating enzymes or microorganisms according to a specific example of the present invention. FIG. 2 is a perspective view of essential parts of the apparatus shown in FIG. 1. 10...first container, 12...driver, 14
... Second container, 16 ... Container body, 18 ... Swing shaft, 20 ... Nozzle, 24 ... Tank, 30 ...
...Motor, 36...Connecting rod.
Claims (1)
するノズルが配置されている、酵素又は微生物菌
体を含む液状組成物を収容するための第1の容器
と、 該第1の容器を揺動せしめる駆動装置と、 該第1の容器の下に配置され、上方が開口して
いる、上記液状組成物を粒状化せしめる水性媒体
を収容するための第2の容器と を具備することを特徴とする酵素又は微生物菌体
の粒状化装置。 2 該第1の容器が、平たい直方体形状の容器本
体と、該容器本体の底部に一列に配置された複数
個のノズルとを備えている特許請求の範囲第1項
記載の酵素又は微生物菌体の粒状化装置。 3 該第1の容器が、内部を大気圧よりも高圧に
できるように密封されている容器本体を備えてい
る特許請求の範囲第1項記載の酵素又は微生物菌
体の粒状化装置。 4 該駆動装置が、モータと、該モータの回転軸
に固定された駆動板と、該駆動板と該第1の容器
とに旋回可能に連結された連結棒とを備えている
特許請求の範囲第1項乃至第3項のいずれかに記
載の酵素又は微生物菌体の粒状化装置。 5 該第2の容器が、中央部分が低くなつた底面
と、該底面の中央部分に設置された、粒子ゲルを
回収するためのバルブとを備えている特許請求の
範囲第1項乃至第4項のいずれかに記載の酵素又
は微生物菌体の粒状化装置。[Scope of Claims] 1. A first container for accommodating a liquid composition containing enzymes or microbial cells, which is swingably installed and has a nozzle communicating with the interior at a lower position; a drive device for swinging the first container; a second container disposed below the first container and open at the top for accommodating an aqueous medium for granulating the liquid composition; An apparatus for granulating enzymes or microorganisms, characterized by comprising: 2. The enzyme or microorganism cell according to claim 1, wherein the first container includes a flat rectangular parallelepiped container body and a plurality of nozzles arranged in a line at the bottom of the container body. granulation equipment. 3. The apparatus for granulating enzymes or microorganisms according to claim 1, wherein the first container includes a container body that is sealed so that the internal pressure can be higher than atmospheric pressure. 4 Claims in which the drive device includes a motor, a drive plate fixed to the rotating shaft of the motor, and a connecting rod rotatably connected to the drive plate and the first container. The apparatus for granulating enzymes or microorganisms according to any one of items 1 to 3. 5. Claims 1 to 4, wherein the second container is provided with a bottom surface having a lower central portion, and a valve for collecting the particle gel, which is installed in the central portion of the bottom surface. A device for granulating enzymes or microorganisms according to any of the above.
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP20588883A JPS6098980A (en) | 1983-11-04 | 1983-11-04 | Granulation device for enzyme or mold of microogranism |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP20588883A JPS6098980A (en) | 1983-11-04 | 1983-11-04 | Granulation device for enzyme or mold of microogranism |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS6098980A JPS6098980A (en) | 1985-06-01 |
JPH0461637B2 true JPH0461637B2 (en) | 1992-10-01 |
Family
ID=16514387
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP20588883A Granted JPS6098980A (en) | 1983-11-04 | 1983-11-04 | Granulation device for enzyme or mold of microogranism |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPS6098980A (en) |
Families Citing this family (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP5830253B2 (en) * | 2011-02-28 | 2015-12-09 | 国立大学法人 東京大学 | Liquid gelling apparatus and liquid gelling method |
-
1983
- 1983-11-04 JP JP20588883A patent/JPS6098980A/en active Granted
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
JPS6098980A (en) | 1985-06-01 |
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