JP4350996B2 - 有機エレクトロルミネッセンス素子、面光源および表示装置 - Google Patents
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Description
とくに、有機エレクトロルミネッセンス素子は、発光効率、低電圧駆動、軽量、低コストという点ですぐれており、近年、注目を浴びている。これらの光源用途で最大の関心事は発光効率の向上であり、蛍光灯に匹敵する発光効率を目標として、素子構成、材料、駆動方法、製造方法などの改良が検討されている。
古典論的な屈折の法則(スネルの法則)による計算では、発光層の屈折率をnとしたとき、発生した光が外部に取り出される光取り出し効率ηは、η=1/(2n2 )で近似される。仮に発光層の屈折率が1.7であると、η≒17%程度となり、80%以上の光は導波光として素子側面方向の損失光として失われる。
近年、発光層自体の発光効率を上げる方法として、3重項励起子からの燐光からも発光が得られる発光材料の開発(特開2001−313178号公報)も進んでおり、量子効率を飛躍的に向上できる可能性も見い出されている。
しかし、仮に量子効率を向上できても、取り出し効率としてはそれに乗ずる形で発光効率を低下させてしまう。言い換えると、取り出し効率を改善できれば、相乗効果として飛羅的に発光効率を向上できる余地が残されている。
たとえば、内部と表面で屈折率の異なる屈折率分布構造を有する粒子を透明基材中に分散させた拡散板を用いる方法(特開平6−347617号公報)、透光性基体上に単粒子層を並べた拡散部材を用いる方法(特開2001−356207号公報)、発光層と同じ材質中に散乱粒子を分散させる方法(特開平6−151061号公報)などが、数多く提案されている。これらの提案は、散乱粒子の特性、分散マトリックスとの屈折率差、粒子の分散形態、散乱層の形成場所などに特徴を見い出したものである。
また、発光領域6で発生する光は全方向に放射される。その結果、図13に示すように透明電極2側の光取り出し面方向に放射した光と、反射性電極3側に放射し反射されて光取り出し面方向に放射される光に光路差が生じる。
もちろん、距離dが大きくなると、角度により顕著に光の強度が変化することになる。よって、通常は正面方向の光が互いに強め合うように、距離dが発光波長のおよそ1/4波長の長さとなるように膜厚が設定される。
したがって、全反射条件を崩すべく、光拡散層などを形成しても、古典論から期待されるほど大きな効果が得られない場合も起こりうる。
しかしながら、この提案では、たとえば前記した発光領域と反射性電極との距離による干渉の影響と導波光の関係については言及されておらず、液晶表示装置用の光源として、その効果を最大限に引き出せるものとはいえない。
しかしながら、有機エレクトロルミネッセンス素子において、発光領域と反射性電極との距離による干渉の影響と導波光の関係について、詳しく研究し、そのうえで反射型円偏光子と組み合わせるなどして、発光効率を最大限に引き出せるような提案は未だなされていない。したがって、偏光を利用した液晶表示装置用に最適な高効率な偏光面光源の提供が切望されているのが現状である。
また、実際の有機エレクトロルミネッセンス素子では光の干渉効果が起こる。これに対し外部に出射できる正面方向の光が強め合うように素子構成を決定するのが普通である。この場合、導波光は逆に弱め合うように干渉するため、この素子構成に反射・屈折角に乱れを生ずる領域を形成しても、大きな輝度向上効果は望めない。
また、このような構成とした有機エレクトロルミネッセンス素子を、液晶表示装置のバックライト光源用などとして利用する際には、偏光板により吸収される光を反射型偏光子を用いて低減する構成とすることにより、偏光板での吸収が最小限に抑えられた高効率な偏光面光源および液晶表示装置が得られることもわかった。
しかしながら、上記のように偏光散乱性部位を形成すると、多少のダークスポットが発生しても、最終的に観測者側に出射する光は、偏光散乱性部位内にて幾度も散乱されて、外部に出射するため、ダークスポットの発生による視認性の低下がほとんど気にならなくなるという、非常にすぐれた効果が奏される。
すなわち、本発明は、発光層を含む少なくとも1層の有機層とこれを挟持する少なくとも一方が透明電極である陽極電極と陰極電極とからなる一対の電極が、光取り出し面から観測者側に放射される発光光の正面輝度値と50度〜70度方向の輝度値が、式(1);正面輝度値<50度〜70度方向の輝度値、の関係を満たすように形成されてなる有機エレクトロルミネッセンス素子において、発光光が発光層から透明電極を介して観測者側に出射するまでの間に、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域が、実質的に空気層を介することなく設けられていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子(以下、単に有機EL素子という)に係るものである。
また、本発明は、上記構成の有機EL素子のとくに好ましい態様として、陽極電極と陰極電極とのうちの一方が透明電極で、他方が反射性電極であり、正孔と電子の再結合発光領域の略中心部と反射性電極との距離をd(nm)、発光層に用いている材料の蛍光発光スペクトルのピーク波長をλ(nm)、発光層と反射性電極との問の有機層の屈折率をnとしたときに、式(2);(0.3/n)λ<d<(0.5/n)λ、の関係を満たす有機EL素子に係るものである。
また、本発明は、上記各構成の有機EL素子を具備することを特徴とする面光源とこの面光源を具備することを特徴とする表示装置に係るものである。
また、本発明は、上記各構成の有機EL素子を具備することを特徴とする偏光面光源に係るものである。さらに、本発明は、上記の偏光面光源を具備することを特徴とする液晶表示装置などの表示装置に係るものである。
また、本発明は、上記各構成の有機EL素子を具備することを特徴とする偏光面光源に係るものである。さらに、本発明は、上記の偏光面光源を具備することを特徴とする液晶表示装置などの表示装置に係るものである。
また、上記反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、偏光散乱性部位を形成することにより、出射光量を増加させうるうえに、その光を直線偏光リッチな偏光光として取り出すことができるので、液晶表示装置に用いられる偏光面光源として応用するにあたり、極めて高効率な有機EL素子を提供できる。
また、上記反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、光拡散層やレンズ構造などを形成したうえで、さらに反射型偏光子を設置することにより、導波光成分の半分以上を偏光光として出射可能であり、液晶表示装置に用いられる偏光面光源に応用するにあたり、高効率な有機EL素子を提供できる。
このため、本発明により消費電力を大幅に低下でき、素子に流す電流を少なくできるので、素子の長寿命化をはかれる。また、有機EL素子の外部取り出し効率を向上できるので、有機EL材料や電極材料などが進歩して内部量子効率が向上すれば、それに乗じた形で発光効率が増加し、本発明の効果がより一層得られるようになる。
図1は、本発明の2層型の有機EL素子の一例を示したものである。この素子は、基本構成として、支持基板1上に透明電極2、正孔輸送層4、電子輸送性発光層5および反射性電極3が順次積層された構成を有している。
つまり、上記の正孔輸送層4および電子輸送性発光層5からなる有機層が透明電極2と反射性電極3とからなる一対の電極間に挟持された構成を有しており、動作時には正孔輸送層4と電子輸送性発光層5の界面層から約10nm程度電子輸送性発光層側の領域で再結合が生じ、図示される発光領域6で集中して発光が生じる。
なお、この2層型とは異なる、たとえば、正孔輸送層/発光層/電子輸送層の3層型の有機EL素子では、電極間に電圧を印加すると、陽極からは正孔が、陰極からは電子が注入され、これらがそれぞれのキャリア輸送層を移動し発光層にて再結合して励起子が発生し、上記と同様にEL発光が生じる。
図2は、上記の基本構成のみからなる(すなわち、後述する反射・屈折角に乱れを生ずる領域を設ける前の)有機EL素子の輝度の角度分布を、正面0度から80度まで、10度おきに測定した特性図を示したものである。図中、曲線−aは本発明のもの、曲線−bは従来のものである。
ただし、基本構成中、透明電極2の厚さは100nm、正孔輸送層4の厚さは50nmであり、電子輸送性発光層5の厚さは、140nm(本発明のもの)および60nm(従来のもの)となっている。また、素子に流す電流は上記本発明のものと従来のものとで同じとなるように、電圧を印加して測定してある。
なお、この関係は、上記の例では、電子輸送性発光層5の厚さの違いにより、達成しているが、発光層5を含む有機層と一対の電極との材料や厚さなどを適宜選択することにより、任意に達成できるものである。
たとえば、上記の例で、電子輸送性発光層5の蛍光発光のピーク波長が540nmの緑色光であり、その屈折率が1.65であれば、上記距離dは98.2〜163.6nmの範囲となるようにされているのが、望ましい。
すなわち、本来、導波光として閉じ込められる光は上記領域7に入射すると、その伝送角が変化し、この伝送角が全反射角よりも小さい角度に変化した光は素子外部に出射し、そうでない光も素子内を繰り返し反射し散乱する間に素子外部に出射する。これにより、目的とする高い発光効率が得られるものである。
これを回避するには、たとえば、特開2000−182774号公報やこれに引用されている文献に開示されているように、アルカリ金属イオン、アルカリ土類金属イオン、希土類金属イオンなどを含有する金属有機錯体化合物と有機EL材料とを混合させるなどして、有機層の電気抵抗を低減させ、動作電圧の上昇を抑えて膜厚を厚くする方法を適用すればよい。その混合層に加える金属錯体を代表とするドーバント材料やその混合法についてはとくに限定はなく、適宜の方法を採用することができる。このような方法により、動作電圧を上昇させることなく、本発明の効果を得ることができるため、電流効率と同様、電力効率も向上させることが可能である。
なお、拡散層などがあらかじめ一体化された基板や基板自体に拡散性のある基板上に、有機EL層を形成する場合、拡散層形成前の輝度分布を知ることはできないが、それと同じ条件で通常の拡散性のない基板上に有機EL層を形成すれば、本発明に適した素子かどうかを容易に調べることができるし、透過型電子顕微鏡で断面観察するなどして、その積層構成や各層の膜厚などがわかれば、ある程度輝度の角度分布を予想できる。
たとえば、透明材料中にこれとは屈折率の異なる透明材料または不透明材料を分散分布させた光拡散性部位を形成すればよい。具体的には、ガラスやポリマー中にシリカ粒子、チタニア粒子、ジルコニア粒子、プラスチック粒子、液晶粒子、気泡などを分散分布させたものなどが挙げられる。これらの屈折率および屈折率差や粒子の粒径などには、とくに限定はないが、光散乱を生じさせるという点より、粒径としては0.1〜10μm、屈折率差としては0.05以上であるのが好ましい。
ただし、上記した粘着剤や接着剤の屈折率は、必ずしも上記関係を満足していなくてもよい。その屈折率差が0.1程度かそれ以下であれば、本発明の前記の効果を著しく低下させる心配はないものである。
なお、上記の偏光散乱性部位70は、図3とは異なり、支持基板1と透明電極2との間に形成するようにしてもよい。偏光散乱性部位70上に支持基板1(ガラス基板)があっても、本発明の前記効果は同様に奏されるものである。
対向する2面の平滑性は、全反射による発光光の閉じこめ効率の点より、鏡面に近いほどよい。対向する2面が平滑性に乏しい場合、別途、平滑性にすぐれた透光性のフィルムやシートを透明な接着剤や粘着剤で貼り合わせ、全反射界面を貼り合わせた透光性のフィルムやシートの平滑な表面とすることでも同様の効果が得られる。
なお、異方性ポリマーでは、延伸方向の屈折率変化の特性に基づいて正負に分類されるが、本発明では正負いずれの異方性ポリマーも用いることができ、正同士や負同士、または正負の組み合わせのいずれにても用いうる。
上記の架橋性液晶モノマーは、通常は、配向処理したのち、熱や光などによる適宜の方式で架橋処理されてポリマーとされる。
液晶ポリマーとしては、主鎖型や側鎖型などの適宜のものを使用でき,その種類に限定はない。粒径分布の均一性にすぐれる微小領域の形成性や熱的安定性、フィルムへの成形性や配向処理の容易性などの点より、好ましく使用できる液晶ポリマーは、重合度が8以上、とくに10以上、中でも15〜5,000のものである。
この液晶ポリマーを用いて偏光散乱性部位を形成するには、ポリマー類の1種または2種以上と微小領域を形成するための液晶ポリマーの1種または2種以上を混合し、液晶ポリマーを微小領域の状態で分散含有するポリマーフィルムを形成して適宜な方式で配向処理し、複屈折性が相違する領域を形成する方法などが用いられる。
具体的には、つぎの一般式(A);
(−X−)n
| …(A)
Y−Z
で表されるモノマー単位を有する側鎖型の液晶ポリマーが挙げられる。
このような側鎖型の液晶ポリマーは、一般式(A)で表されるモノマー単位を有するホモポリマーやコポリマーなどの適宜の熱可塑性ポリマーであればよく、モノドメイン配向性にすぐれるものが好ましい。
Yは、主鎖より分岐するスペーサ基であり、屈折率制御などの偏光散乱性部位の形成性などの点より、エチレン、プロピレン、プチレン、ペンチレン、ヘキシレン、オクチレン、デシレン、ウンデシレン、ドデシレン、オクタデシレン、エトキシエチレン、メトキシブチレンなどであるのがよい。Zは、液晶配向性を付与するメソゲン基である。
上記微小領域を分散含有するポリマーフィルム、すなわち、配向処理対象のフィルムの形成は、キャスティング法、押出成形法、射出成形法、ロール成形法、流延成形法などの適宜の方式にて作製できる。モノマー状態で展開しそれを加熱処理や紫外線などの放射線処理などにより重合して、フィルム状に製膜する方式などでも行える。
配向処理の対象となるフィルムの厚さは適宜に決定できるが、通常は配向処理性などの点より、1μm〜3mm、とくに5μm〜1mm、中でも10〜500μmとするのがよい。フィルムの形成に際し、たとえば、分散剤、界面活性剤、色調調節剤、難燃剤、離型剤、酸化防止剤などの適宜の添加剤を配合してもよい。
なお、延伸フィルムとする場合には、脆性ポリマーも使用できるが、延び性にすぐれるポリマーがとくに好ましく用いうる。
なお、上記配向規制力は、ポリマーフィルムを適宜の倍率で延伸処理する方式による延伸力やフィルム形成時のシェアリング力、電界や磁界などの、液晶ポリマーを配向しうる適宜の規制力を適用でき、その1種または2種以上の規制力を作用させて液晶ポリマーの配向処理を行うことができる。
偏光散乱性部位の全体が複屈折性を示すものは、フィルム形成用のポリマー類に配向複屈折性のものを用いて上記した製膜過程における分子配向などにより得ることができ、必要に応じて、たとえば廷伸処理などの公知の配向手段を加えて複屈折性を付与ないし制御することができる。
微小領域以外の部分が等方性である偏光散乱性部位は、フィルム形成用のポリマー類に等方性のものを用い、そのフィルムを上記ポリマー類のガラス転移温度以下の温度領域で延伸処理する方式などで、得ることができる。
なお、微小領域の各光軸方向と微小領域以外の部分との屈折率差は、透光性樹脂が光学的等方性のものである場合は、微小領域の各光軸方向の屈折率と透光性樹脂の平均屈折率との差を意味するものである。また、光学的異方性のものである場合は、透光性樹脂の主光軸方向と微小領域の主光軸方向とが通常は一致しているため、それぞれの軸方向における各屈折率の差を意味するものである。
また、前記のΔn1 方向としては、偏光散乱性部位より出射される直線偏光の振動面であることより、このΔn1 方向は偏光敢乱性部位の対向する2面に平行であることが好ましい。なお、面内での上記Δn1 方向は、目的とする液晶セルなどに応じた適宜の方向とすることができる。
偏光散乱性部位70中に占める微小領域の割合としては、Δn1 方向の散乱性などの点より、適宜に決定することができるが、一般には、フィルム強度なども踏まえて、0.1〜70重量%とするのが望ましく、とくに0.5〜50重量%とするのがより望ましく、中でも1〜30重量%とするのがさらに望ましい。
なお、Δn1 方向などにおける上下の層での平行関係は、可及的に平行であることが好ましいが、作業誤差によるズレなどは許容される。また、Δn1 方向なにバラツキがある場合には、その平均方向に基づくものである。
偏光変換の点よりは偏光散乱性部位の厚さにて変化するが、一般には5nm以上の面内位相差があるのが好ましい。その位相差の付与は、複屈折性の微粒子を含有させる方式、表面に付着させる方式、透光性樹脂を複屈折性とする方式、それらを併用する方式、さらに複屈折性フィルムを一体化積層するなどの適宜の方式にて行える。
この反射型偏光子8は、上記領域7を通じて導かれる発光光を入射させて得られる偏光からなる透過光を偏光板に供給して吸収ロスを低減するとともに、反射型偏光子8による反射光を面光源装置における反射層を介して反転させて反射型偏光子に再入射させ、その一部または全部を所定の偏光として吸収型偏光板を透過させ、さらに液晶表示などに利用しうる光量を増大して輝度を向上させるものである。この輝度向上の観点より、偏光の反射率が40%以上の反射型偏光子が好ましい。
反射型円偏光子は、グランジャン配向のコレステリック液晶層からなり、入射光を左右一方の円偏光からなる反射光と透過光に分離する。また、反射型直線偏光子は、入射光を振動面が直交する直線偏光からなる反射光と透過光に分離するものであり、3M社製の「DBEF」などの市販品もある。
反射型円偏光子は、通常は、透明基材上にコレステリック液晶ポリマーによるフィルムやコレステリック液晶層を密着支持したものとして、得られる。また、広い波長範囲の透過円偏光を得るため、反射波長域が相違するコレステリック液晶層を2層または3層以上重畳した構造としてもよい。
なお、本発明の有機EL素子を液晶表示装置用のバックライトとして用いる場合、反射型円偏光子から出射する光は円偏光光であるが、1/4波長板を用いることなどにより容易に直線偏光光に変化させることができる。
図7は、支持基板1上に、反射性電極3、電子輸送性発光層5、正孔輸送層4、透明電極2、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域7および反射型偏光子8を、この順に設けて、支持基板1の反対面側から発光光を取り出す、いわゆる上面取り出し方式の例を示したものである。この場合、支持基板1は、透明性であることを必要としない。
図8は、図4に示す有機EL素子における反射型偏光子8としてコレステリック液晶層からなる反射型円偏光子を用いた場合の適用例である。この場合、有機EL素子における有機層はせいぜい500nm以下という薄い層であり、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域7も200μmかそれ以下(50μm程度までの厚さ)で形成できる。よって、支持基板1であるガラス板を薄くしたり、樹脂フィルムを使用することで、従来の導光板によるバックライトに比べて、薄型軽量化が可能である。
このプロセスを繰り返すことにより、50%以上の発光光が外部に導かれる。反射型偏光子8を通り抜けた円偏光光は1/4波長板9にて直線偏光に変換され、その振動方向と液晶表示セルの偏光板10の透過軸を一致させることにより、偏光板10での吸収ロスを受けず、そのまま液晶セル11に入射する。
これを改善するには、面内方向には異方性がなく、その面内屈折率より厚さ方向の屈折率が大きい光学補償層(板)を挿入することにより、改善できる。また、使用する1/4波長板自体に厚さ方向の屈折率変化を持たせ、光学補償機能を付加してもよい。
これらの光学補償方法は、たとえば、特開平11−231132号公報などに開示されている。本発明において、これら光学補償方法にはなんら限定はなく、その使用材料などについてもとくに限定はない。
なおまた、本発明における偏光状態や偏光子は、厳密にいうと完全な直線偏光や円偏光ではなく、実際にはそれらから僅かに楕円偏光した状態にあるが、これらを含めて、直線偏光や円偏光と称しており、必ずしも完全な偏光状態になくても、本発明の効果は十分に発揮されるものである。
具体的な構成としては、前記した2層型の有機EL素子である陽極/正孔輸送層/電子輸送性発光層/陰極のほか、3層型の有機EL素子である陽極/正孔輸送層/発光層/電子輸送層/陰極、これらの積層型素子とは異なる陽極/発光層/陰極などの種々の構成を選択することができ、とくに限定はない。
また、陽極界面に正孔注入層や陰極界面に電子注入層を設けたり、再結合効率を高めるための電子ブロック層、正孔ブロック層を挿入した構成としてもよい。基本的には、発光効率がより高くなる構成、材料、形成方法を選択すると、少ない消費電力で強度のEL発光が得られ、本発明の効果をより高められる。
両極がともに透明電極であったり、また反射性電極が半透過性の比較的反射率の低い電極であってもよく、逆に誘電体ミラーなどで構成された極めて反射率の高い電極であってもよい、要は、式(1)を満足していることが肝要である。
陽極をITOなどの透明電極とする以外に、陰極として有機層界面から厚さ数nm〜数十nmの透光性を維持できる薄さの金属電極を形成し、その後、ITOを形成するなどして、陰極を透明電極としてもよい。また、陽極と陰極とを上記同様にして透明電極とし、発光を陽極と陰極の両方から取り出す両面取り出し構造としてもよく、その片面または両面に反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成してもよい。
両面取り出し構造とする方法には、アルカリ金属に代表される低仕事関数金属を有機層に混入させITO電極から電子注入を可能とさせる方法(松本、「OPTRONICS」No.2、p.136、2003)、銅フタロシアニンなどの金属錯体材料を電子輸送層とITOの間に挿入する方法(Asuka et al.,Appl.Phy.Lett.,Vol.78,p.3343,2001)などが挙げられる。
高分子系の有機EL素子でも、電子移動度や正孔移動度の大小とその素子構成により、式(1)を満足する有機EL素子を作製できるし、どちらかのキャリアをトラップするような部位を導入した分子構造とすることで、再結合発光領域を特定の部位に限定させ、式(2)をも満足させることも可能である。
たとえば、透明電極(陽極)/発光層/反射性電極(陰極)の単層型素子であれば、発光層の電子輸送性を正孔輸送性より大きくすることで、再結合を主に反射電極より離れた陽極側で生じさせることができるため、発光層の膜厚を適宜調整することで、式(1)さらには式(2)を満足させることができる。また、キャリアトラップ性を有する材料としては、たとえば、Matsumuraら(M.Matsumura et al.,Appl.Phy.Lett.,Vol.79,p.4491,2001)が報告しているポリフェニレンビニレン誘導体からなるコポリマーなどがある。
支持基板が光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域である偏光散乱性部位よりも出射面側に位置する場合、偏光散乱性部位により得られる直線偏光を維持するため、支持基板には複屈折を示す光学異方性のないものを選択する必要がある。
仮に複屈折があると、偏光散乱性部位から出射する直線偏光と、その光軸、位相差の関係によっては直線偏光が楕円偏光に変換され、液晶表示装置などに適用する場合、偏光板で吸収される成分が増加してしまう場合がある。したがって、この場合の支持基板には、ガラス板、エポキシ樹脂基板、三酢酸セルロースフィルム、ノルボルネン系樹脂フィルムやその他市販の光学異方性のない基板を用いる必要がある。
レンズシートは、出射光(直線偏光)をその偏光度を可及的に維持しつつ光路制御して視認に有利な正面方向への指向性を向上させ、散乱性の出射光の強度ピークを正面方向とすることなどを目的とする。
波長カットフィルターは、励起光源からの直接光をたとえば液晶表示素子などに進入することを防止する目的で用いられ、とくに励起光が紫外線である場合、紫外線による液晶や偏光板の劣化を防止する必要がある。また、不必要な波長の可視光線を排除する目的で用いることもできる。また、本発明では、上記の波長カットフィルターを設けずに、偏光散乱性部位やその他の構成部材に対し、必要により、たとえば紫外線吸収剤などを配合して波長カットの機能をもたせることもできる。
<有機EL素子の基本構成の作製>
ガラス基板の片面側に、ITOセラミツクターゲット(In2 O3 :SnO2 =90重量%:10重量%)から、DCスパッタリング法にて、厚さ100nmのITO膜を形成し、透明電極(陽極)を形成した。
その後、フォトレジストを用いて、ITOをエッチングすることにより、発光面積が15mm×15mmとなるようにパターンを形成した。超音波洗浄を行ったのち、低圧紫外線ランプを用いてオゾン洗浄した。
真空蒸着装置から取り出したのち、陰極電極側に紫外線硬化性エポキシ樹脂を滴下し、その上にスライドガラスを被せ、十分にエポキシ樹脂が広がった時点で高圧紫外線ランプを用いてエポキシ樹脂を硬化させ、素子を封止した。
図10に示すように、市販の輝度計(トプコン社製の品名「BM9」)を用い、θ方向の素子の輝度を、0度〜80度方向まで、10度おきに測定したところ、表1−1に示す結果となった。また、φ方向に測定方向を変えて、輝度の角度依存性を測定したところ、ほぼ全方向で輝度値は同じであった。
よって、φ方向に関しては、発光は均一に分布しているものと仮定し、80度方向までの空間に出射する単位面積当たりの光束量(lm/m2 )を、数値的に積分して算出した。この結果も合わせて、表1−1に示した。
また、励起光源に発光波長が365nmのブラックライトを用い、ガラス基板上に蒸着したAlq薄膜に照射した際の蛍光スペクトルのピーク波長λはおよそ530nmであった。また、分光エリプソメータを用いて測定したAlq薄膜の屈折率nはおよそ1.67であった。よって、上記の有機EL素子は、本発明の式(2)の関係も満足するものであった。
トルエン50gに、屈折率1.43、粒子径4μmのシリコーン粒子25gを加え、よく撹拌した。また、屈折率が1.47であるアクリル系粘着剤をトルエンに加えて溶解させた。この溶液を、粘着剤に対するシリコーン濃度が25重量%になるように、上記のシリコーン粒子を分散させたトルエン溶液に加え、さらに粘着剤のトルエンに対する濃度が25重量%になるように、濃度調整を行い、よく撹拌した。
アプリケータを用い、セパレーター上に上記調整した溶液を塗布し、乾燥させることにより、厚さ20μmの光拡散性粘着剤を作製した。
┌──────┬───────────────────────┐
│ 角 度 │ 輝度値 (cd/m2 ) │
│ ├───────────┬───────────┤
│ │ 光拡散層形成前 │ 光拡散層形成後 │
├──────┼───────────┼───────────┤
│ 0° │ 126 │ 392 │
│ 10° │ 138 │ 382 │
│ 20° │ 154 │ 382 │
│ 30° │ 181 │ 424 │
│ 40° │ 225 │ 445 │
│ 50° │ 272 │ 466 │
│ 60° │ 307 │ 509 │
│ 70° │ 386 │ 487 │
│ 80° │ 339 │ 466 │
├──────┼───────────┼───────────┤
│ 全光量 │ 761(lm/m2 )│1374(lm/m2 )│
└──────┴───────────┴───────────┘
電子輸送性発光層として、式(5)で表されるAlqを120nmの厚さに形成した以外は、実施例1−1と同様にして、基本構成としての有機EL素子と、これに光散乱層を形成した有機EL素子を作製した。
この光拡散層の形成前後の有機EL素子に13.1Vの電圧を印加し、同様に10.5mA/cm2 の電流密度で素子に電流を流して発光させ、実施例1−1と同様に評価した。これらの結果を表1−2に示した。なお、光拡散層を形成する前のθ方向の輝度分布は、本発明の式(1)の関係を満足し、またAlq層120nmという値も、本発明の式(2)の関係を満足するものであった。
┌──────┬───────────────────────┐
│ 角 度 │ 輝度値 (cd/m2 ) │
│ ├───────────┬───────────┤
│ │ 光拡散層形成前 │ 光拡散層形成後 │
├──────┼───────────┼───────────┤
│ 0° │ 166 │ 426 │
│ 10° │ 171 │ 431 │
│ 20° │ 176 │ 450 │
│ 30° │ 205 │ 460 │
│ 40° │ 245 │ 465 │
│ 50° │ 284 │ 484 │
│ 60° │ 313 │ 499 │
│ 70° │ 362 │ 484 │
│ 80° │ 342 │ 377 │
├──────┼───────────┼───────────┤
│ 全光量 │ 798(lm/m2 )│1432(lm/m2 )│
└──────┴───────────┴───────────┘
電子輸送性発光層として、式(5)で表されるAlqを60nmの厚さに形成した以外は、実施例1−1と同様にして、基本構成としての有機EL素子と、これに光散乱層を形成した有機EL素子を作製した。
この光拡散層の形成前後の有機EL素子に8.2Vの電圧を印加し、同様に10.5mA/cm2 の電流密度で素子に電流を流して発光させ、実施例1−1と同様に評価した。これらの結果を表1−3に示した。なお、光拡散層を形成する前のθ方向の輝度分布は、本発明の式(1)の関係を満足せず、またAlq層60nmという値も、本発明の式(2)の関係を満足しないものであった。
┌──────┬───────────────────────┐
│ 角 度 │ 輝度値 (cd/m2 ) │
│ ├───────────┬───────────┤
│ │ 光拡散層形成前 │ 光拡散層形成後 │
├──────┼───────────┼───────────┤
│ 0° │ 323 │ 384 │
│ 10° │ 323 │ 384 │
│ 20° │ 319 │ 384 │
│ 30° │ 315 │ 384 │
│ 40° │ 302 │ 360 │
│ 50° │ 286 │ 336 │
│ 60° │ 269 │ 312 │
│ 70° │ 244 │ 265 │
│ 80° │ 202 │ 143 │
├──────┼───────────┼───────────┤
│ 全光量 │ 884(lm/m2 )│1034(lm/m2 )│
└──────┴───────────┴───────────┘
電子輸送性発光層として、式(5)で表されるAlqを25nmの厚さに形成した以外は、実施例1−1と同様にして、基本構成としての有機EL素子と、これに光散乱層を形成した有機EL素子を作製した。
この光拡散層の形成前後の有機EL素子に6.1Vの電圧を印加し、同様に10.5mA/cm2 の電流密度で素子に電流を流して発光させ、実施例1−1と同様に評価した。これらの結果を表1−4に示した。なお、光拡散層を形成する前のθ方向の輝度分布は、本発明の式(1)の関係を満足せず、またAlq層25nmという値も、本発明の式(2)の関係を満足しないものであった。
┌──────┬───────────────────────┐
│ 角 度 │ 輝度値 (cd/m2 ) │
│ ├───────────┬───────────┤
│ │ 光拡散層形成前 │ 光拡散層形成後 │
├──────┼───────────┼───────────┤
│ 0° │ 123 │ 138 │
│ 10° │ 123 │ 138 │
│ 20° │ 118 │ 138 │
│ 30° │ 114 │ 138 │
│ 40° │ 107 │ 137 │
│ 50° │ 106 │ 135 │
│ 60° │ 102 │ 126 │
│ 70° │ 95 │ 116 │
│ 80° │ 82 │ 95 │
├──────┼───────────┼───────────┤
│ 全光量 │ 328(lm/m2 )│ 402(lm/m2 )│
└──────┴───────────┴───────────┘
電子輸送性発光層として、式(5)で表されるAlqを180nmの厚さに形成した以外は、実施例1−1と同様にして、基本構成としての有機EL素子と、これに光散乱層を形成した有機EL素子を作製した。
この光拡散層の形成前後の有機EL素子に17.3Vの電圧を印加し、同様に10.5mA/cm2 の電流密度で素子に電流を流して発光させ、実施例1と同様に評価した。これらの結果を表1−5に示した。なお、光拡散層を形成する前のθ方向の輝度分布は、本発明の式(1)の関係を満足せず、またAlq層180nmという値も、本発明の式(2)の関係を満足しないものであった。
┌──────┬───────────────────────┐
│ 角 度 │ 輝度値 (cd/m2 ) │
│ ├───────────┬───────────┤
│ │ 光拡散層形成前 │ 光拡散層形成後 │
├──────┼───────────┼───────────┤
│ 0° │ 154 │ 243 │
│ 10° │ 148 │ 240 │
│ 20° │ 134 │ 238 │
│ 30° │ 116 │ 252 │
│ 40° │ 101 │ 267 │
│ 50° │ 92 │ 267 │
│ 60° │ 95 │ 264 │
│ 70° │ 89 │ 243 │
│ 80° │ 80 │ 157 │
├──────┼───────────┼───────────┤
│ 全光量 │ 323(lm/m2 )│ 773(lm/m2 )│
└──────┴───────────┴───────────┘
電子輸送性発光層として、式(5)で表されるAlqを220nmの厚さに形成した以外は、実施例1−1と同様にして、基本構成としての有機EL素子と、これに光散乱層を形成した有機EL素子を作製した。
この光拡散層の形成前後の有機EL素子に21.2Vの電圧を印加し、同様に10.5mA/cm2 の電流密度で素子に電流を流して発光させ、実施例1−1と同様に評価した。これらの結果を表1−6に示した。なお、光拡散層を形成する前のθ方向の輝度分布は、本発明の式(1)の関係を満足せず、またAlq層220nmという値も、本発明の式(2)の関係を満足しないものであった。
┌──────┬───────────────────────┐
│ 角 度 │ 輝度値 (cd/m2 ) │
│ ├───────────┬───────────┤
│ │ 光拡散層形成前 │ 光拡散層形成後 │
├──────┼───────────┼───────────┤
│ 0° │ 363 │ 363 │
│ 10° │ 354 │ 367 │
│ 20° │ 358 │ 354 │
│ 30° │ 341 │ 341 │
│ 40° │ 311 │ 320 │
│ 50° │ 272 │ 332 │
│ 60° │ 225 │ 302 │
│ 70° │ 177 │ 263 │
│ 80° │ 160 │ 207 │
├──────┼───────────┼───────────┤
│ 全光量 │ 863(lm/m2 )│ 975(lm/m2 )│
└──────┴───────────┴───────────┘
表1−7
┌─────────────┬────────┬────────┐
│ │ 実施例1−1 │ 実施例1−2 │
├─────────────┼────────┼────────┤
│Alq層の膜厚 (nm)│ 140 │ 120 │
├─────────────┼────────┼────────┤
│正面輝度 (cd/m2 )│ │ │
│ 光拡散層形成前 │ 126 │ 166 │
│ 光拡散層形成後 │ 392 │ 426 │
│ 輝度増加度 │ 3.11 │ 2.56 │
├─────────────┼────────┼────────┤
│全光束量 (lm/m2 )│ │ │
│ 光拡散層形成前 │ 761 │ 798 │
│ 光拡散層形成後 │ 1374 │ 1432 │
│ 光量増加度 │ 1.81 │ 1.79 │
└─────────────┴────────┴────────┘
表1−8
┌────────────┬─────┬─────┬─────┬─────┐
│ │比較例 1-1│比較例 1-2│比較例 1-3│比較例 1-4│
├────────────┼─────┼─────┼─────┼─────┤
│Alq層の膜厚 (nm)│ 60 │ 25 │ 180 │ 220 │
├────────────┼─────┼─────┼─────┼─────┤
│正面輝度 (cd/m2 )│ │ │ │ │
│ 光拡散層形成前 │ 323│ 123│ 154│ 363│
│ 光拡散層形成後 │ 384│ 138│ 243│ 363│
│ 輝度増加度 │ 1.19│ 1.13│ 1.58│ 1.00│
├────────────┼─────┼─────┼─────┼─────┤
│全光束量 (lm/m2 )│ │ │ │ │
│ 光拡散層形成前 │ 884│ 328│ 323│ 863│
│ 光拡散層形成後 │ 1034│ 402│ 773│ 975│
│ 光量増加度 │ 1.17│ 1.23│ 2.39│ 1.13│
└────────────┴─────┴─────┴─────┴─────┘
トルエン10gに、屈折率1.43、粒子径4μmのシリコーン粒子1.5gを加え、よく撹拌した。また、ポリメチルメタクリレート(PMMA)樹脂を、濃度が20重量%となるように、トルエンに加えて溶解させた。この溶液を、PMMAに対するシリコーン濃度が15重量%になるように、上記のシリコーン粒子を分散させたトルエン溶液に加え、さらにPMMAのトルエンに対する濃度が20重量%になるように、濃度調整を行い、よく撹拌した。
その後、ガラス基板上に、PMMA層の厚みが約200μmとなるように、アプリケータを用いてコーティングして、光拡散層を形成した。
その後、フォトレジストを用いて、ITOをエッチングすることにより、発光面積が15mm×15mmとなるようにパターンを形成した。超音波洗浄を行ったのち、低圧紫外線ランプを用いてオゾン洗浄した。
真空蒸着装置から取り出したのち、陰極電極側に紫外線硬化性エポキシ樹脂を滴下し、その上にスライドガラスを被せ、十分にエポキシ樹脂が広がった時点で高圧紫外線ランプを用いてエポキシ樹脂を硬化させ、素子を封止した。
実施例1−1において、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、光拡散性粘着剤を用いる代わりに、三角錐が多数配置されたコーナーキューブレンズシートを使用し、これを透明粘着剤を介して有機EL素子のガラス基板表面に貼り合せるようにした以外は、実施例1−1と同様にして、有機EL素子を作製した。
電子輸送性発光層として、式(5)で表されるAlqを60nmの厚さに形成した以外は、実施例1−4と同様にして、有機EL素子を作製した。
実施例1−1と同様に、ガラス基板の片面にITO膜を形成し、超音波洗浄、低圧紫外線ランプを用いてオゾン洗浄した。
つぎに、ITO面上に、式(6)で表されるPEDOT/PSS溶液(Bayer社製の「BAYTRON P AI 4083」)を、4,000rpmの回転数でスピンコートし、正孔注入層として30nmの厚さに形成した。その後、120℃で2時間乾燥させたのち、文献(森他、「応用物理」第61巻、10号、p.1044、1992)を参考にして、つぎのように、有機EL層を形成した。
その後、70℃で1時間乾燥したのち、実施例1−1と同様に、真空蒸着装置にてMgAg/Ag電極を形成し、真空蒸着装置から取り出したのち、素子を封止した。電極蒸着時のマスクにより、発光面積は15mm×15mmとなるようにした。
つぎに、この基本構成としての有機EL素子のガラス基板表面上に、実施例1と同じ光拡散性粘着剤を、10枚貼り合わせて、厚さがおよそ200μmの光拡散層を形成した。その後、この素子に上記と同様に21Vの電圧を印加して、20mA/cm2 の電流密度で素子に電流を流した際の輝度を測定した。また、単位面積あたりの光束量を算出した。
これらの結果は、表1−9に示されるとおりであった。
┌─────┬──────────────────────┐
│ 角 度 │ 輝度値 (cd/m2 ) │
│ ├──────────┬───────────┤
│ │ 光拡散層形成前 │ 光拡散層形成後 │
├─────┼──────────┼───────────┤
│ 0°│ 183 │ 351 │
│ 10°│ 183 │ 351 │
│ 20°│ 183 │ 351 │
│ 30°│ 189 │ 347 │
│ 40°│ 196 │ 344 │
│ 50°│ 215 │ 330 │
│ 60°│ 227 │ 315 │
│ 70°│ 233 │ 287 │
│ 80°│ 202 │ 222 │
├─────┼──────────┼───────────┤
│ 全光量 │628(lm/m2 )│1002(lm/m2 )│
└─────┴──────────┴───────────┘
有機EL層形成時の回転数を2,500ppmとし、厚さを75nmとした以外は、実施例1−5と同様にして、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の有機EL素子と、これに光拡散層を形成した有機EL素子を作製した。
この光散乱層の形成前後の有機EL素子について、12.7Vの電圧を印加し、同様に20mA/cm2 の電流密度で素子に電流を流して発光させ、実施例1−5と同様に評価した。これらの結果は、表1−10に示されるとおりであった。
┌─────┬─────────────────────┐
│ 角 度 │ 輝度値 (cd/m2 ) │
│ ├──────────┬──────────┤
│ │ 光拡散層形成前 │ 光拡散層形成後 │
├─────┼──────────┼──────────┤
│ 0°│ 236 │ 291 │
│ 10°│ 236 │ 291 │
│ 20°│ 236 │ 289 │
│ 30°│ 233 │ 288 │
│ 40°│ 230 │ 286 │
│ 50°│ 227 │ 284 │
│ 60°│ 217 │ 263 │
│ 70°│ 205 │ 229 │
│ 80°│ 174 │ 180 │
├─────┼──────────┼──────────┤
│ 全光量 │658(lm/m2 )│833(lm/m2 )│
└─────┴──────────┴──────────┘
実施例1−1と同様にして、電子輸送性発光層〔式(5)で表されるAlq〕の厚さが140nmである、本発明の式(1),式(2)の関係を満足する、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の有機EL素子を作製した。
つぎに、この基本構成としての有機EL素子のガラス基板上に、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、下記の方法で形成した偏光散乱性部位としてのフィルムを、アクリル系粘着剤を介して、貼り合わせた。
その後、この有機EL素子に対し、実施例1−1と同様にして、15Vの電圧を印加して、10.5mA/cm2 の電流密度で素子に電流を流した際の正面輝度を測定した。
また、上記の偏光散乱性部位の延伸方向と、偏光板(日東電工社製の「NPF−SEG1425DU」)の透過軸が平行となるように、偏光板を偏光散乱性部位上に設置したのち、上記と同様にして、正面輝度を測定した。
ノルボルネン系樹脂(JSR社製のアートン、ガラス転移温度182℃)950重量部と、つぎの式(10)で表される液晶ポリマー(ガラス転移温度80℃、ネマチック液晶化温度100〜290℃)50重量部とを溶解させた20重量%ジクロロメタン溶液を用いて、キャスト法により、厚さが100μmのフィルムを形成し、これを180℃で3倍に廷伸処理したのち、急冷して、偏光散乱性部位としてのフィルムとした。
この偏光散乱性部位としてのフィルムは、ノルボルネン系樹脂からなる透明フィルム中に液晶ポリマーが延伸方向に長軸な状態でほぼ同じ形状のドメイン状に分散したものであり、屈折率差Δn1 が0.23で、Δn2 、Δn3 が0.029であった。また、前記の微小領域の平均径を偏光顕微鏡観察による位相差に基づく着色により測定したところ、Δn1 方向の長さが約5μmであった。
実施例1−2と同様にして、電子輸送性発光層〔式(5)で表されるAlq〕の厚さが120nmである、本発明の式(1),式(2)の関係を満足する、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の有機EL素子を作製した。
つぎに、この基本構成としての有機EL素子のガラス基板上に、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、実施例2−1で形成した偏光散乱性部位としてのフィルムを、アクリル系粘着剤を介して、貼り合わせた。
その後、この有機EL素子に対し、実施例1−2と同様にして、13.1Vの電圧を印加して、10.5mA/cm2 の電流密度で素子に電流を流した際の正面輝度を測定した。また、上記の偏光散乱性部位の延伸方向と、偏光板(日東電工社製の「NPF−SEG1425DU」)の透過軸が平行となるように、偏光板を偏光散乱性部位上に設置したのち、上記と同様にして、正面輝度を測定した。
電子輸送性発光層として、式(5)で表されるAlqを65nmの厚さに形成した以外は、実施例1−1と同様にして、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の有機EL素子を作製した。この素子に8.8Vの電圧を印加し、10.5mA/cm2 の電流密度で素子に電流を流して発光させ、実施例1−1と同様に評価した。
結果は、0°:314cd/m2 、10°:315cd/m2 、20°:312cd/m2 、30°:309cd/m2 、40°:298cd/m2 、50°:285cd/m2 、60°:274cd/m2 、70°:257cd/m2 、80°:229cd/m2 となった。
これより、θ方向の輝度分布は、本発明の式(1)の関係を満足せず、Alq層65nmという値も、本発明の式(2)の関係を満足しなかった。
また、上記の偏光散乱性部位の延伸方向と、偏光板(日東電工社製の「NPF−SEG1425DU」)の透過軸が平行となるように、偏光板を偏光散乱性部位上に設置したのち、上記と同様にして、正面輝度を測定した。
比較例1−2と同様にして、電子輸送性発光層〔式(5)で表されるAlq〕の厚さが25nmである、本発明の式(1),式(2)の関係を満足しない、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の有機EL素子を作製した。
つぎに、この基本構成としての有機EL素子のガラス基板上に、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、実施例2−1で形成した偏光散乱性部位としてのフィルムを、アクリル系粘着剤を介して、貼り合わせた。
その後、この有機EL素子に対し、比較例1−2と同様にして、6.1Vの電圧を印加して、10.5mA/cm2 の電流密度で素子に電流を流した際の正面輝度を測定した。
また、上記の偏光散乱性部位の延伸方向と、偏光板(日東電工社製の「NPF−SEG1425DU」)の透過軸が平行となるように、偏光板を偏光散乱性部位上に設置したのち、上記と同様にして、正面輝度を測定した。
比較例1−3と同様にして、電子輸送性発光層〔式(5)で表されるAlq〕の厚さが180nmである、本発明の式(1),式(2)の関係を満足しない、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の有機EL素子を作製した。
つぎに、この基本構成としての有機EL素子のガラス基板上に、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、実施例2−1で形成した偏光散乱性部位としてのフィルムを、アクリル系粘着剤を介して、貼り合わせた。
その後、この有機EL素子に対し、比較例1−3と同様にして、17.3Vの電圧を印加して、10.5mA/cm2 の電流密度で素子に電流を流した際の正面輝度を測定した。また、上記の偏光散乱性部位の延伸方向と、偏光板(日東電工社製の「NPF−SEG1425DU」)の透過軸が平行となるように、偏光板を偏光散乱性部位上に設置したのち、上記と同様にして、正面輝度を測定した。
比較例1−4と同様にして、電子輸送性発光層〔式(5)で表されるAlq〕の厚さが220nmである、本発明の式(1),式(2)の関係を満足しない、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の有機EL素子を作製した。
つぎに、この基本構成としての有機EL素子のガラス基板上に、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、実施例2−1で形成した偏光散乱性部位としてのフィルムを、アクリル系粘着剤を介して、貼り合わせた。
その後、この有機EL素子に対し、比較例1−4と同様にして、21.2Vの電圧を印加して、10.5mA/cm2 の電流密度で素子に電流を流した際の正面輝度を測定した。また、上記の偏光散乱性部位の延伸方向と、偏光板(日東電工社製の「NPF−SEG1425DU」)の透過軸が平行となるように、偏光板を偏光散乱性部位上に設置したのち、上記と同様にして、正面輝度を測定した。
実施例2−1で作製した反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の基本構成としての有機EL素子のガラス基板上に、実施例2−1で形成した偏光散乱性部位としてのフィルムに代えて、下記の方法で作製した微小領域が複屈折特性を持たない通常の拡散フィルムを、アクリル系粘着剤を介して、貼り合わせた。
この有機EL素子に、前記と同様に、15Vの電圧を印加して、10.5mA/cm2 の電流密度で素子に電流を流した際の正面輝度を測定した。
また、上記の通常の拡散フィルム上に偏光板(日東電工社製の「NPF−SEG1425DU」)を設置したのち、上記と同様にして、正面輝度を測定した。
トルエンを10gとり、これに屈折率1.43、粒子径4μmのシリコーン粒子を1.5g加え、よく撹拌した。また、ポリメチルメタクリレート(PMMA)樹脂を、濃度が20重量%となるようにトルエンに加え溶解させた。その溶液をPMMAに対するシリコーン濃度が15重量%になるように、シリコーン粒子を分散させたトルエン溶液に加え、さらにPMMAのトルエンに対する濃度が20重量%になるように、濃度調整を行い、よく撹拌した。その後、ガラス基板上にPMMA層の厚みが約200μmとなるように、アプリケータによりコーティングし、乾燥後、剥がしとって拡散フィルムを得た。
実施例2−1において、作製した基本構成としての有機EL素子のガラス基板上に、直接偏光板を設置して、正面輝度を測定した。
比較例2−1において、作製した基本構成としての有機EL素子のガラス基板上に、直接偏光板を設置して、正面輝度を測定した。
┌──────┬────┬────┬──────────────────┐
│ │Alq層│光拡散層│ 正面輝度(cd/m2 ) │
│ │の膜厚 │の種類 ├────┬────┬────┬───┤
│ │(nm)│ │光拡散層│光拡散層│偏光板 │輝度 │
│ │ │ │形成前 │形成後 │ 設置後│増加度│
├──────┼────┼────┼────┼────┼────┼───┤
│参考例2−1│ 140│ なし │ 126│ − │ 58│ 0.40 │
│参考例2−2│ 65│ なし │ 314│ − │ 145│ 1.00 │
├──────┼────┼────┼────┼────┼────┼───┤
│実施例2−1│ 140│偏光散乱│ 126│ 358│ 261│ 1.80 │
│ │ │フィルム│ │ │ │ │
│実施例2−2│ 120│偏光散乱│ 166│ 388│ 276│ 1.90 │
│ │ │フィルム│ │ │ │ │
├──────┼────┼────┼────┼────┼────┼───┤
│比較例2−1│ 65│偏光散乱│ 314│ 340│ 197│ 1.36 │
│ │ │フィルム│ │ │ │ │
│比較例2−2│ 25│偏光散乱│ 123│ 126│ 67│ 0.46 │
│ │ │フィルム│ │ │ │ │
│比較例2−3│ 180│偏光散乱│ 154│ 222│ 131│ 0.90 │
│ │ │フィルム│ │ │ │ │
│比較例2−4│ 220│偏光散乱│ 363│ 331│ 179│ 1.23 │
│ │ │フィルム│ │ │ │ │
│比較例2−5│ 140│拡散フィ│ 126│ 422│ 194│ 1.34 │
│ │ │ルム │ │ │ │ │
└──────┴────┴────┴────┴────┴────┴───┘
実施例1−5において、作製した基本構成としての有機EL素子のガラス基板表面に、拡散性粘着剤を10枚貼り合わせて光拡散層を形成する代わりに、実施例2−1で形成した偏光散乱性部位としてのフィルムを、アクリル系粘着剤を介して、貼り合わせることにより、有機EL素子を作製した。
つぎに、このように作製した有機EL素子の偏光散乱性部位の延伸方向と偏光板の透過軸が平行となるように、偏光板を上記有機EL素子の偏光散乱性部位上に設置したのち、21Vの電圧を印加して、20mA/cm2 の電流密度で素子を駆動して正面輝度を測定したところ、229cd/m2 の輝度が得られた。
比較例1−6において、作製した基本構成としての有機EL素子のガラス基板表面に、拡散性粘着剤を10枚貼り合わせて光拡散層を形成する代わりに、実施例2−1で形成した偏光散乱性部位としてのフィルムを、アクリル系粘着剤を介して、貼り合わせることにより、有機EL素子を作製した。
つぎに、このように作製した有機EL素子の偏光散乱性部位の延伸方向と偏光板の透過軸が平行となるように、偏光板を上記有機EL素子の偏光散乱性部位上に設置したのち、12.7Vの電圧を印加して、20mA/cm2 の電流密度で素子を駆動して正面輝度を測定したところ、158cd/m2 の輝度が得られた。
なお、液晶表示装置用バックライトヘの応用に際し、反射型偏光子を設置しても偏光板での吸収を低減させることができ、これにより輝度を高めることができる。このことは、以下の実施例3の結果からも明らかである。
実施例1−1と同様にして、電子輸送性発光層〔式(5)で表されるAlq〕の厚さが140nmである、本発明の式(1),式(2)の関係を満足する、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の有機EL素子を作製した。
つぎに、この基本構成としての有機EL素子のガラス基板上に、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、下記の方法で形成した光拡散性粘着剤を10枚重ねて貼り合わせて、厚さがおよそ200μmの光拡散層を形成した。さらに、この光拡散層上に、下記の方法で形成した反射型偏光子を貼り合わせ、有機EL素子を作製した。
トルエン10gに、屈折率1.43、粒子径4μmのシリコーン粒子1.5gを加え、よく撹拌した。また、屈折率が1.47であるアクリル系粘着剤を、濃度が20重量%となるように、トルエンに加えて溶解させた。この溶液を、粘着剤に対するシリコーン濃度が15重量%になるように、上記のシリコーン粒子を分散させたトルエン溶液に加え、さらに粘着剤のトルエンに対する濃度が20重量%になるように、濃度調整を行い、よく撹拌した。アプリケータを用い、セパレーター上に上記調整した溶液を塗布し、乾燥させることにより、厚さ20μmの光拡散性粘着剤を作製した。
複屈折を示さない厚さが50μmの三酢酸セルロースフィルムの上に、厚さが0.1μmのポリビニルアルコール層を設けて、レーヨン布でラビング処理して配向膜を形成し、この配向膜上にアクリル系サーモトロピックコレステリック液晶ポリマーの20重量%テトラヒドロフラン溶液をワイヤーバーにて塗工し、乾燥したのち、150±2℃で5分間加熱配向処理し、室温まで放冷して、厚さが1μmのコレステリック液晶ポリマー層を形成する方式により、円偏光二色性を示す波長域が(A)350〜450nm、(B)450〜550nm、(C)600〜700nm、(d)750〜850nmで、右円偏光を鏡面的反射する4種のコレステリック液晶ポリマー層を得た。
つぎに、上記の(A)と(B)のコレステリック液晶ポリマー層を、その液晶面同士を密着させて、150±2℃で2分間加熱圧着処理したのち、その(B)側の三酢酸セルロースフィルムを剥離し、その液晶ポリマー層の露出面に、(C)のコレステリック液晶ポリマー層を、その液晶面同士を密着させて、150±2℃で2分間加熱圧着処理した。さらに、上記に準じて、(D)のコレステリック液晶ポリマー層も加熱圧着処理して、厚さ方向に螺旋ピッチが変化して円偏光二色性を示す波長域が400〜800nmのコレステリック液晶層からなる反射型偏光子を得た。
実施例1−2と同様にして、電子輸送性発光層〔式(5)で表されるAlq〕の厚さが120nmである、本発明の式(1),式(2)の関係を満足する、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の有機EL素子を作製した。
つぎに、この基本構成としての有機EL素子のガラス基板上に、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、実施例3−1と同様にして、厚さがおよそ200μmの光拡散層を形成した。さらに、この光拡散層上に、実施例3−1と同様にして、反射型偏光子を貼り合わせ、有機EL素子を作製した。
電子輸送性発光層として、式(5)で表されるAlqを65nmの厚さに形成した以外は、実施例1−1と同様にして、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の有機EL素子を作製した。この素子に8.8Vの電圧を印加し、10.5mA/cm2 の電流密度で素子に電流を流して発光させ、実施例1−1と同様に評価した。結果は、0°:314cd/m2 、10°:315cd/m2 、20°:312cd/m2 、30°:309cd/m2 、40°:298cd/m2 、50°:285cd/m2 、60°:274cd/m2 、70°:257cd/m2 、80°:229cd/m2 となった。
つぎに、この基本構成としての有機EL素子のガラス基板上に、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、実施例3−1と同様にして、厚さがおよそ200μmの光拡散層を形成した。さらに、この光拡散層上に、実施例3−1と同様にして、反射型偏光子を貼り合わせ、有機EL素子を作製した。
比較例1−2と同様にして、電子輸送性発光層〔式(5)で表されるAlq〕の厚さが25nmである、本発明の式(1),式(2)の関係を満足しない、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の有機EL素子を作製した。
つぎに、この基本構成としての有機EL素子のガラス基板上に、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、実施例3−1と同様にして、厚さがおよそ200μmの光拡散層を形成した。さらに、この光拡散層上に、実施例3−1と同様にして、反射型偏光子を貼り合わせ、有機EL素子を作製した。
比較例1−3と同様にして、電子輸送性発光層〔式(5)で表されるAlq〕の厚さが180nmである、本発明の式(1),式(2)の関係を満足しない、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の有機EL素子を作製した。
つぎに、この基本構成としての有機EL素子のガラス基板上に、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、実施例3−1と同様にして、厚さがおよそ200μmの光拡散層を形成した。さらに、この光拡散層上に、実施例3−1と同様にして、反射型偏光子を貼り合わせ、有機EL素子を作製した。
比較例1−4と同様にして、電子輸送性発光層〔式(5)で表されるAlq〕の厚さが220nmである、本発明の式(1),式(2)の関係を満足しない、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の有機EL素子を作製した。
つぎに、この基本構成としての有機EL素子のガラス基板上に、反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として、実施例3−1と同様にして、厚さがおよそ200μmの光拡散層を形成した。さらに、この光拡散層上に、実施例3−1と同様にして、反射型偏光子を貼り合わせ、有機EL素子を作製した。
吸収型偏光板として日東電工社製の「NPF−HEG1425DU」を用いた。厚さは180μmであった。1/4波長板(λ/4波長板)として、ノルボルネン系樹脂フィルム(JSR社製の「アートン」)を180℃で1.5倍延伸(縦1軸延伸)して、波長λ=550nmでΔnd=135nmになるように調整した。厚さは90μmであった。
上記の吸収型偏光板の吸収軸と、上記の1/4波長板の延伸軸とを、なす角度が45°になるようにして、アクリル系粘着剤で貼り合わせた。
このようにして得た1/4波長板付き偏光板を、各有機EL素子の発光面上に置いて、10.5mAの電流が通じるように、各素子に所定の電圧を印加して、正面輝度を測定した。また、発光効率(cd/A)を調べた。
┌──────┬──────┬───────┬───────┬──────┐
│ │Alq層の │ 電流密度 │ 正面輝度 │ 発光効率 │
│ │膜厚(nm)│(mA/cm2 )│(cd/m2 )│(cd/A)│
├──────┼──────┼───────┼───────┼──────┤
│実施例3−1│ 140 │ 10.5 │ 323 │ 3.08 │
│実施例3−2│ 120 │ 10.5 │ 337 │ 3.21 │
├──────┼──────┼───────┼───────┼──────┤
│比較例3−1│ 65 │ 10.5 │ 235 │ 2.24 │
│比較例3−2│ 25 │ 10.5 │ 73 │ 0.70 │
│比較例3−3│ 180 │ 10.5 │ 156 │ 1.49 │
│比較例3−4│ 220 │ 10.5 │ 216 │ 2.06 │
└──────┴──────┴───────┴───────┴──────┘
光拡散層と反射型偏光子をともに形成しなかった以外は、実施例3−1と同様にして、有機EL素子を作製した。つまり、この有機EL素子は、実施例3−1における基本構成としての有機EL素子そのものである。
光拡散層だけを形成し、反射型偏光子を形成しなかった以外は、実施例3−1と同様にして、有機EL素子を作製した。
光拡散層を形成せず、反射型偏光子だけを形成した以外は、実施例3−1と同様にして、有機EL素子を作製した。
光拡散層と反射型偏光子をともに形成しなかった以外は、比較例3−1と同様にして、有機EL素子を作製した。つまり、この有機EL素子は、比較例3−1における基本構成としての有機EL素子そのものである。
光拡散層だけを形成し、反射型偏光子を形成しなかった以外は、比較例3−1と同様にして、有機EL素子を作製した。
光拡散層を形成せず、反射型偏光子だけを形成した以外は、比較例3−1と同様にして、有機EL素子を作製した。
┌──────┬────┬─────┬───┬───┬─────┬────┐
│ │Alq層│電流密度 │光拡散│反射型│正面輝度 │発光効率│
│ │の膜厚 │ │層の │偏光子│ │ │
│ │(nm)│ (mA/cm2)│有無 │の有無│ (cd/m2)│ (cd/A)│
├──────┼────┼─────┼───┼───┼─────┼────┤
│実施例3−1│ 140│ 10.5│ 有り│ 有り│ 323│3.08│
│比較例3−5│ 140│ 10.5│ 無し│ 無し│ 68│0.65│
│比較例3−6│ 140│ 10.5│ 有り│ 無し│ 215│2.05│
│比較例3−7│ 140│ 10.5│ 無し│ 有り│ 113│1.08│
├──────┼────┼─────┼───┼───┼─────┼────┤
│比較例3−1│ 65│ 10.5│ 有り│ 有り│ 235│2.24│
│比較例3−8│ 65│ 10.5│ 無し│ 無し│ 142│1.36│
│比較例3−9│ 65│ 10.5│ 有り│ 無し│ 168│1.60│
│比較例3−10│ 65│ 10.5│ 無し│ 有り│ 231│2.20│
└──────┴────┴─────┴───┴───┴─────┴────┘
これは、本発明の効果である通常は取り出されない導波光を強め合うように有機EL素子の構成を決定したためである。つまり、光拡散層を形成することで、上記導波光が取り出され、結果として発光効率が高くなる。このように発光効率を高めた比較例3−6の有機EL素子にさらに反射型偏光子を形成した実施例3−1は、上記の比較例3−6に比べて、発光効率がより一段と高くなる。
以上の試験結果から、本発明の有機EL素子は、液晶表示装置用の偏光面光源としてすぐれたものであることが確認された。
反射型偏光子の面上に、さらに光学補償層を、アクリル系透明粘着剤を介して貼り合わせた有機EL素子について、前記と同様にして、液晶表示装置用のバックライトしての性能試験を行った。ただし、ここでは、10.5mAの電流が通じるように電圧を印加して、正面0度〜80度の輝度値を、10度おきに測定した。この結果を、実施例3−1の有機EL素子についての同様の試験結果と合わせて、図11に示した。
図中、曲線−cは実施例3−1、曲線−dは実施例3−3である。また、用いた光学補償層は、下記の方法により、作製したものである。
下記の式(11)で表される側鎖型液晶ポリマー(式中、n=35で、モノマーユニットのモル%を示し、便宜的にブロック体を表示している。重量平均分子量は5,000)25重量部を、シクロヘキサノン75重量部に溶解した溶液を、ノルボルネン系ポリマー(日本ゼオン社製の「ゼオネックス」)をポリマー材料とした厚さが20μmのプラスチックフィルムの上に、スピンコーティングにより、塗布した。
ついで、130℃で1分間加熱したのち、室温まで一気に冷却し、上記液晶層をホメオトロピック配向させ、かつ配向を維持したままホメオトロピック配向液晶層を固定化し、面内の屈折率が一定であり、厚さ方向の屈折率が大きい光学補償層を作製した。
なお、実施例3−1,3の角度分布は、式(1)を満足していないが、これは、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成したのちの測定結果を示しているためである。言うまでもなく、本発明では、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を形成する前の状態で式(1)を満足するように有機EL素子の基本構成を決定するものである。
コレステリック液晶層からなる反射型円偏光子に代えて、反射型直線偏光子として、3M社製の「DBEF」を使用するようにした以外は、実施例3−1と同様にして、有機EL素子を作製した。
この有機EL素子について、液晶表示装置用のバックライトしての性能試験を行った。すなわち、吸収型偏光板として日東電工社製の「NPF−HEG1425DU」を用い、この偏光板を透過率が最大になるように上記素子のDBEF上に設置し、10.5mAの電流が通じるように電圧を印加して、正面輝度を測定した。
その結果、308cd/m2 の値が得られ、実施例3−1とほぼ同様の効果が奏されるものであることが確認された。
2 透明電極(陽極)
3 反射性電極(陰極)
4 正孔輸送層
5 電子輸送性発光層
6 発光領域
7 反射・屈折角に乱れを生じさせる領域
70 偏光散乱性部位
8 反射型偏光子
9 1/4波長板
10 偏光板
11 液晶セル
Claims (16)
- 発光層を含む少なくとも1層の有機層とこれを挟持する少なくとも一方が透明電極である陽極電極と陰極電極とからなる一対の電極が、光取り出し面から観測者側に放射される発光光の正面輝度値と50度〜70度方向の輝度値が、式(1);正面輝度値<50度〜70度方向の輝度値、の関係を満たすように形成されてなる有機エレクトロルミネッセンス素子において、発光光が発光層から透明電極を介して観測者側に出射するまでの間に、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域が、実質的に空気層を介することなく設けられていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 陽極電極と陰極電極とのうちの一方が透明電極で、他方が反射性電極であり、正孔と電子の再結合発光領域の略中心部と反射性電極との距離をd(nm)、発光層に用いている材料の蛍光発光スペクトルのピーク波長をλ(nm)、発光層と反射性電極との問の有機層の屈折率をnとすると、式(2);(0.3/n)λ<d<(0.5/n)λ、の関係を満たす請求項1に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域は、透明材料中にこれとは屈折率の異なる透明材料または不透明材料を分散分布させた光拡散性部位からなる請求項1または2に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域は、レンズ構造からなる請求項1または2に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域は、凹凸面からなる請求項1または2に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域より観測者側に反射型偏光子を有する請求項3〜5のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 反射型偏光子は、コレステリック液晶層からなる反射型円偏光子である請求項6に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 反射型偏光子は、屈折率の異なる少なくとも2種の材料を多層積層してなる反射型直線偏光子である請求項6に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 面内には屈折率異方性を持たず、その面内屈折率よりも厚さ方向の屈折率が大きい光学補償層が設けられている請求項6〜8のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域は、透光性樹脂中に複屈折特性の相違する微小領域を分散分布させた偏光散乱性部位からなる請求項1または2に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 偏光散乱性部位における微小領域は、液晶性材料、液晶相を過冷却固定したガラス状態材料または重合性液晶の液晶相をエネルギー線により架橋固定した材料のいずれかから構成されている請求項10に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 偏光散乱性部位は、透光性樹脂中にこの樹脂のガラス転移温度よりも低温でネマチック液晶相を呈するガラス転移温度が50℃以上の液晶ポリマーからなる微小領域を分散含有させてなる請求項10に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 偏光散乱性部位は、微小領域とそれ以外の部分との間で、微小領域の各光軸方向における屈折率差Δn1 、Δn2 、Δn3 が最大値を示す軸方向(Δn1 方向)において0.03〜0.5(Δn1 )であり、この軸方向と直交する2軸方向(Δn2 方向、Δn3 方向)において0.03以下である請求項10〜12のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 請求項1〜5のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を具備することを特徴とする面光源。
- 請求項6〜13のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を具備することを特徴とする偏光面光源。
- 請求項14に記載の面光源または請求項15に記載の偏光面光源を具備することを特徴とする表示装置。
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