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JP2014194863A - リチウムイオン電池の製造装置およびリチウムイオン電池の製造方法 - Google Patents

リチウムイオン電池の製造装置およびリチウムイオン電池の製造方法 Download PDF

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JP2014194863A JP2013070264A JP2013070264A JP2014194863A JP 2014194863 A JP2014194863 A JP 2014194863A JP 2013070264 A JP2013070264 A JP 2013070264A JP 2013070264 A JP2013070264 A JP 2013070264A JP 2014194863 A JP2014194863 A JP 2014194863A
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lithium ion
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武 藤井
Eisaku Ninomiya
栄作 二ノ宮
Masaoki Matsuoka
正興 松岡
Chiemi Kubota
千恵美 窪田
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Hitachi High Technologies Corp
Hitachi High Tech Corp
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Abstract

【課題】製造コストを低減しつつ、電極の品質を維持することのできるリチウムイオン電池の製造装置、およびリチウムイオン電池の製造方法を提供する。
【解決手段】正極用の電極層が形成された正極シートと負極用の電極層が形成された負極シートとがセパレータを介して交互に積層された積層体を備えるリチウムイオン電池の製造装置であって、電極箔1を搬送するローラー搬送系5と、電極箔1の表面に、水と相溶な溶剤および水に難溶なバインダーを含む電極材料を塗布するダイコーター3と、電極材料の表面に均一に水を噴霧し、電極材料に含まれる溶剤の濃度を低下させてバインダーを析出させる固化室9と、電極材料を乾燥させる乾燥室6とを有する。
【選択図】図1

Description

本発明は、リチウムイオン電池の製造装置およびリチウムイオン電池の製造方法に関するものである。
リチウムイオン電池は、正極シートと負極シートとがセパレータを介して交互に積層された積層体が電解液とともに外装体内に封入された二次電池である。外装体には、円筒型もしくは角型の缶やアルミニウム(Al)などを基体としたラミネートフィルムなどが用いられる。リチウムイオン電池の製造方法や外観は、外装体の構造や種類によって大きく異なるが、いずれの外装体が用いられる場合であっても、電池を動作させるための基本的な構成要素は共通である。
すなわち、正極シートは、電極箔の片面または両面に電極材料(正極活物質)からなる電極層が設けられた基本構造を有し、負極シートは、電極箔の片面または両面に電極材料(負極活物質)からなる電極層が設けられた基本構造を有する。正極シートに設けられた電極層と負極シートに設けられた電極層との間には、両電極層が短絡することを防ぐためにセパレータが設けられる。リチウムイオン電池は、正極シート、セパレータ、負極シートからなる積層体を形成し、その積層体を、リチウムイオンを含む電解液とともに外装体内に封入して製造される。
このようなリチウムイオン電池の製造方法に関しては、その一例が特許文献1に記載されている。特許文献1における電極製造工程の概要について、正極を例に説明すると以下のようになる。
まず、正極活物質の粉末原料、導電材粉末、バインダー溶液、および有機溶剤などを混練してスラリー状のペーストを生成し、このペーストをダイコーターなどの塗工手段を用いて集電用アルミ電極箔上に薄く、均一に塗布する。その後、塗布したペーストを乾燥させて電極膜(上記電極層に相当)を形成する。次に、電極膜を所定の厚さに調整するためのカレンダー処理(ロールで潰して延伸させる処理)または電極膜を所定の形状に加工するためのスリット加工などを経て、リチウムイオン電池用の電極を形成する。
特開2006-73234号公報
リチウムイオン電池の製造工程では、電極材料の製造、電極箔への電極材料の塗布、および乾燥を含む一連の工程を経て、またはこれらの工程を組み合わせて電極層が形成された電極シートを作製する必要がある。しかし、このような電極シートの製造には多大なコストが掛かり、かつ、電極の品質の維持についても改善が望まれている。
本発明の目的は、製造コストを低減しつつ、電極の品質を維持することのできるリチウムイオン電池の製造装置、ならびにリチウムイオン電池の製造方法を提供することである。
本発明の前記の目的と新規な特徴は、本明細書の記述および添付図面から明らかになるであろう。
本願において開示される実施の形態のうち、代表的なものの概要を簡単に説明すれば、次のとおりである。
一実施の形態であるリチウムイオン電池の製造装置は、電極箔を搬送する搬送機構と、基材の表面に、水に難溶なバインダーおよび水と相溶な溶剤を含む電極材料を塗布する塗布機構と、電極材料の表面に水を均一に噴霧することによって、電極材料に含まれる溶剤の濃度を低下させてバインダーを析出させる固化室と、電極材料を乾燥させる乾燥室とを有する。
また、一実施の形態であるリチウムイオン電池の製造方法は、電極箔の表面に、水に難溶なバインダーおよび水と相溶な溶剤を含む電極材料を塗布する塗布工程と、電極材料の表面に水を均一に噴霧することによって、電極材料に含まれる溶剤の濃度を低下させてバインダーを析出させる固化工程と、電極材料を乾燥させる乾燥工程とを有する。
本願において開示される発明のうち、代表的なものによって得られる効果を簡単に説明すれば以下のとおりである。
本発明によれば、製造コストを低減しつつ、電極の品質を維持することができるリチウムイオン電池の製造装置を提供することができる。
また、本発明によれば、製造コストを低減しつつ、電極の品質を維持することができるリチウムイオン電池の製造方法を提供することができる。
実施の形態1によるリチウムイオン電池の製造装置を構成する電極製造装置の概略図である。 実施の形態1によるリチウムイオン電池の製造方法によって製造されるリチウムイオン電池の一例を示す断面図である。 (a)および(b)はそれぞれ図1に示される固化室の構造を示す概略図および上面図である。 実施の形態1による固化液の噴霧範囲を説明する概略図である。 実施の形態1による電極層の特性と、比較例の電極層の特性とを比較した表である。 実施の形態2によるリチウムイオン電池の製造装置を構成する電極製造装置の概略図である。 実施の形態3によるリチウムイオン電池の製造装置を構成する電極製造装置の概略図である。 実施の形態4によるリチウムイオン電池の製造装置を構成する電極製造装置の概略図である。 比較例として示すリチウムイオン電池の製造装置を構成する電極製造装置の概略図である。 比較例として示すリチウムイオン電池の製造装置を構成する電極製造装置の概略図である。 比較例として示すリチウムイオン電池の製造装置を構成する電極製造装置の概略図である。 (a)は比較例として示す固化室の構造を示す概略図、(b)および(c)はそれぞれ同図(a)の一方のノズルヘッダーおよび他方のノズルヘッダーを電極材料の搬送方向から見た場合の側面図である。 比較例として示す固化液の噴霧範囲を説明する概略図である。
以下、実施の形態の一例を、比較例と比較しつつ、図面に基づいて詳細に説明する。なお、実施の形態を説明するための全図において、同一の機能を有する部材には原則として同一の符号を付し、その繰り返しの説明は省略する。また、以下の実施の形態では、特に必要な場合を除き、同一または同様な部分の説明を原則として繰り返さない。
実施の形態に係る製造方法または製造装置によって製造されるリチウムイオン電池は、正極用の電極層が形成された正極シートと負極用の電極層が形成された負極シートとがセパレータを介して交互に積層された積層体が電解液とともに外装体(例えば円筒型の容器)内に封入された二次電池である。
以下の説明では、正極シートおよび負極シートを総括して「電極シート」と呼ぶ。また、電極層を形成するために電極箔の表面に塗布され、流動性と粘性のある材料を「電極材料」と呼び、セパレータ層を形成するために基材または電極層の上に塗布され、流動性と粘性のある材料を「セパレータ材料」と呼ぶ。さらに、電極材料およびセパレータ材料を総括して「ペースト」と呼ぶ。本願でいう電極材料およびセパレータ材料は、バインダー溶液および有機溶剤などの液体を含み、流動性を有する液状の物質である。また、以下の説明で「電極箔の表面」という場合は、電極箔の表側の面および裏側の面を含めた全面ではなく、表側の面のみを指すものとする。
まず、第1〜第3の比較例として、リチウムイオン電池の製造装置とこれら製造装置を用いて実施されるリチウムイオン電池の製造方法について、図9〜図11を用いて説明する。
図9には、第1の比較例としてのリチウムイオン電池の製造装置を構成する電極製造装置の構造が模式的に示されている。図9に示される製造装置は、片面塗布型の電極製造装置である。
リチウムイオン電池の正極または負極を構成する電極層を形成するために用いる電極材料は、例えば活物質粉末、導電材粉末、およびこれらの粉末を結着するためのバインダー材などを、N−メチルピロリドン(NMP)などの有機溶剤に分散させた高粘度スラリー状の液体である。
第1の比較例としての製造方法では、電極材料を図9に示される塗工部102aに設置された塗工手段としてのダイコーター103aを用いて、集電用電極箔ロール4から供給される電極箔1の表面に薄く、均一に塗布する。続いて、電極箔1の裏面に接しながら電極箔1を一定速度で搬送するローラー搬送系105を用いて、電極材料が塗布された電極箔1を乾燥室106aに搬送する。その後、乾燥室106a内で電極材料内の溶剤成分を加熱蒸発させることにより電極材料を乾燥させ、電極層を形成する。乾燥工程を経た電極箔1を巻き取った電極箔ロール7は、次工程に供給される。
第1の比較例では、電極層の形成工程を電極箔1の表面および裏面に対して別々に行い、両面に電極層が形成された電極シートを製造する。ここで、乾燥させた電極材料(電極層)は、層内に水分が無くなり、流動性を失って完全な固体となっている。
第1の比較例の製造方法によって、品質がよく、信頼性が高い電極シートを製造するためには、または製造時の安全性を確保するためには、乾燥に長い時間とコストがかかる。すなわち、電極材料の乾燥工程では、電極材料への熱供給に伴う電極材料表面からの溶剤蒸発により乾燥が進行する。この蒸発速度が大き過ぎると、電極材料の表面全体を均一に乾燥させることができず、または形成された電極層の厚さ方向の組成が不均一、不安定になる。このような問題に対しては、電極材料を複数回に分けて塗布、乾燥する、または複数回に分けて塗布される電極材料の組成を互いに異なるものとして調整するなどの対策が考えられる。
また、電極材料の乾燥工程における電極箔1の搬送速度は1m/分〜100m/分の程度であり、乾燥時間は1分〜100分程度である。搬送速度の下限に近い領域、例えば搬送速度を1m/分にした場合には、乾燥室106a内における搬送速度が遅いため、比較的低い温度で、ゆっくりした乾燥が可能となり、乾燥室106aも小さなもので済ますことが可能である。また、形成される電極層の品質(例えば電極層内の組成分布の均一性)も安定しやすい。しかし、搬送速度の下限に近い領域では電極シートの生産性が低く、相対的に製造コストが増大し、安価なリチウムイオン電池を供給することが困難となる。
一方、搬送速度の上限に近い領域、例えば搬送速度を100m/分にした場合には、電極シートの生産性を高めることは可能であるが、電極層の品質を確保するために必要な乾燥時間を確保するために、乾燥室106aが非常に長大となってしまう。この場合には乾燥室106aの設備コストが増加するだけでなく、大きな乾燥室106a内を所定条件が満たされた状態に維持するためには大量の熱エネルギーが必要となり、ランニングコストが増加する。搬送速度が100m/分程度である場合に、比較的低い温度で長い時間をかけて電極材料を乾燥させるためには、例えば100m程度の長い搬送路を備えた乾燥室106aを用意する必要がある。
このように相反する課題に対しては、両極端の中間領域で両者を調整し、経験的に最適値を求める方法で電極製造工程、設備を構築することが考えられるが、この場合、両者の利点を最大限に活かすことができない。このような課題から、高速な乾燥を可能とし、かつ、高い電極層の品質を保つことができるような、電極の製造方法を実現することが求められる。
また、電極シートの生産性を高めるために、高温で急激に電極材料を乾燥させることも考えられる。しかし、このような方法では電極材料の表面だけが先に乾燥し、電極材料の内部と表面とで濃度差が生じる問題がある。
図10には、第2の比較例としてのリチウムイオン電池の製造装置を構成する電極製造装置の構造が模式的に示されている。図10に示される製造装置は、逐次両面塗布型の電極製造装置である。
第2の比較例としての製造方法では、電極材料を図10に示される塗工部102aに設置された塗工手段としてのダイコーター103aを用いて、集電用電極箔ロール4から供給される電極箔1の表面に薄く、均一に塗布する。その後、電極箔1の裏面に接しながら電極箔1を一定速度で搬送するローラー搬送系105を用いて、電極材料が塗布された電極箔1を乾燥室106aに搬送する。続いて、乾燥室106a内で電極材料内の溶剤成分を加熱蒸発させることにより電極材料を乾燥させ、電極層を形成する。この一連の工程は、第1の比較例と同様である。
第1の比較例では、表面に電極層が形成された電極箔1を巻き取った後、電極箔1の裏面に電極層を形成する工程が行われる。これに対し、第2の比較例では、乾燥工程を経た電極箔1を巻き取らず、次の塗工部102bに設置された塗工手段としてのダイコーター103bを用いて電極箔1の裏面に電極材料を塗布し、ローラー搬送系105を用いて電極箔1を搬送し、裏面に塗布された電極材料を乾燥室106bで乾燥させる。これにより、電極箔1の両面に電極層が形成された電極シートが製造される。その後、電極シートを巻き取った電極箔ロール7は次工程に供給される。
このような連続塗工の場合には、電極箔1の表面および裏面に連続的に電極層を形成することができるものの、乾燥室106a、106bはそれぞれの塗工部に対して別々に必要となる。よって、製造コストが増大するなどの問題がある。
図11には、第3の比較例としてのリチウムイオン電池の製造装置を構成する電極製造装置の構造が模式的に示されている。図11に示される製造装置は、両面塗工一括乾燥型の電極製造装置である。
この製造装置の塗工部102aには、第1の塗工手段としてのダイコーター103aに加えて、第2の塗工手段としてのダイコーター103cが設けられている。第3の比較例としての製造方法では、2つのダイコーター103a、103cを用いて、集電用電極箔ロール4から供給される電極箔1の表面および裏面に、電極材料を薄く、均一に塗布する。
その後、乾燥室106a内において電極材料内の溶剤成分を加熱蒸発させることにより電極材料を乾燥させ、電極箔1の両面に電極層を形成する。この場合、電極箔1の表面および裏面に塗布された電極材料を乾燥室106a内で同時に乾燥させることが可能となるので、第2の比較例に比べ、乾燥設備を原理的に半減させることができ、設備コストおよびランニングコストの削減が期待できる。
しかし、この方式では、表面および裏面に電極材料が塗布された電極箔1をどのようにして搬送するのかが大きな課題となる。裏面に電極材料が塗布された電極箔1に対しては、前述の図9および図10に示される安価なローラー搬送系105の利用は困難となる。そこで、図11に示される製造装置には、非接触式搬送系であるエアー浮上搬送系108が採用されている。しかし、エアー浮上搬送系108などの非接触式搬送系は、ローラー搬送系105などの接触式搬送系に比べて高価であり、かつ、搬送の制御が困難である。また、第3の比較例のように電極箔1の両面を一括乾燥させる場合であっても、急激な乾燥は行えず、長い時間をかけて電極材料をゆっくり乾燥させる必要があることに変わりはなく、電極層の品質を保つために製造コストが増大する問題は解決されない。
また、熱風乾燥のみを用いて電極材料を乾燥させると、乾燥工程中に電極材料内のバインダー成分が電極材料の表面に偏析してしまい、電極材料と電極箔1との結合性が低下する問題がある。
以上のように、第1〜第3の比較例としての製造方法は、集電用の電極箔の表面に塗布された電極材料をそのまま乾燥室に導入して乾燥するものである。これに対し、実施の形態に係る製造方法は、ペースト(電極材料、セパレータ材料、または電極材料およびセパレータ材料)の乾燥工程の前に、ペーストを固化させる固化工程を有することを特徴とする。この特徴により、液状のペーストをそのまま乾燥させることに起因する種々の問題を同時に解決することができる。
以下、実施の形態の一例について説明する。
(実施の形態1)
実施の形態1によるリチウムイオン電池の製造装置およびリチウムイオン電池の製造方法について、図1を参照しつつ説明する。図1は、実施の形態1による片面塗布型の電極製造装置の構成を示す概略図である。
実施の形態1によるリチウムイオン電池の製造工程では、まず、リチウムイオン電池の正極または負極を構成する電極層の形成材料である電極材料を用意する。電極材料は高粘度スラリー状の液体であり、図1に示される塗工部2に設置された塗布機構(実施の形態1ではダイコーター3)によって、集電用電極箔ロール4から供給される基材、すなわち電極箔1の表面に薄く、均一に塗布される。すなわち、塗工部2において塗布工程が行われる。
実施の形態1において用いられる電極材料は、少なくとも、正極または負極活物質粉末を含み、場合によっては導電材粉末の固形成分を含む。また、電極材料は、乾燥後において粉末成分間、または粉末成分と電極箔との間を結着するためのバインダーであって、固化液に難溶なバインダーと、固化材とを含む。さらに、電極材料は、上記成分をスラリー状の高粘度液体ペーストとして調整するための溶剤であって、固化液と相溶な溶剤を含む。
つまり、電極材料は、正極または負極活物質粉末、固化液に難溶なバインダー、固化材、および固化液と相溶な溶剤を含み、場合によっては導電材粉末の固形成分を含んでいる。ただし、バインダーと固化材とが兼用であることがより好ましい。具体的には、電極材料は、正極または負極活物質粉末、固化材として使用可能なバインダー、および溶剤を少なくとも含んでいることが好ましい。
次に、電極材料が塗布された電極箔1の裏面に接しながら、電極箔1を一定速度で搬送する搬送機構(実施の形態1ではローラー搬送系5)を用いて、電極箔1を固化室9に搬入する。
固化室9では固化工程が行われる。具体的には、塗布された電極材料に固化液を接触させることによって、電極材料を固化させる。より具体的には、電極箔1に塗布されている電極材料の表面に固化液を均一に噴霧する。噴霧された固化液は、電極材料に含まれる溶剤に溶解しながら電極材料内に浸透する。電極材料内における固化液の濃度が増加するとバインダーの溶解度が不足し、バインダーが析出する。このとき、電極材料に含まれる活物質粒子間が結着され、電極材料全体が固化する。このような固化の過程は乾燥などに要する時間よりも遥かに短い時間で生じるため、電極材料の内部は流動性が低くなり、電極材料に含まれる各種成分の分布等はほぼ瞬間的に固定される。
電極材料の表面に噴霧される固化液の粒径は、例えば1μm〜100μm、より好ましくは5μm〜20μmが選択される。
このように、実施の形態1では、電極材料の乾燥に先立って電極材料を固化させるので、電極箔1の搬送に接触式搬送系を使用することができる。換言すれば、複雑かつ高価な非接触式搬送系を用いる必要はない。そこで、実施の形態1では、ローラー搬送系5を使用した安価な乾燥室6が採用されている。この利点は、電極箔1の両面に塗布された電極材料を一括して乾燥する場合に、特に高い効果を発揮する。もっとも、エアー浮上式搬送系などの非接触式搬送系の使用を排除するものではない。
次に、図1に示されるローラー搬送系5によって電極箔1が乾燥室6に搬入され、乾燥工程が行われる。具体的には、熱風乾燥などの周知の手法で電極材料内の液体成分を加熱蒸発させて電極材料を乾燥させ、電極層を形成する。乾燥工程を経た電極箔1が巻き取られた電極箔ロール7は、次工程に供給される。ただし、電極箔1の裏面にも電極層を形成する場合には、前述した工程を電極箔1の裏面に対しても行い、両面に電極層が形成された電極シートを製造してから、次の工程に進む。
図1に示される乾燥室6は、前述の図9〜図11に示される乾燥室106a、106bと同様の構造を有するが、それら乾燥室106a、106b内における搬送路に比べて、乾燥室6内における搬送路は短い。また、乾燥室6の長さは、乾燥室106a、106bに比べて短い。例えば実施の形態1による乾燥室6の長さは、前述の図9に示される乾燥室106aの10分の1程度の長さ(例えば10m)で済む。
前述した工程により、正極用の電極箔(例えばアルミニウム(Al))の表面に正極用の電極層(例えばアセチレンブラックなどの導電材層)を形成することで正極シートを形成する。また、前述した工程により、負極用の電極箔(例えば銅(Cu))の表面に負極用の電極層(例えばアセチレンブラックなどの導電材層)を形成することで負極シートを形成する。その後、セパレータを介して正極シートと負極シートを重ね合わせて積層体を形成する。セパレータには、公知のフィルム状セパレータを用いることもできるが、後述する方法(実施の形態2〜4)によって正極シートまたは負極シートの電極層の上に一体的に形成されたセパレータ層を用いることもできる。
実施の形態1の主な特徴は、乾燥工程の前に、電極材料の表面に固化液を均一に噴霧することにより電極材料を固化させる工程が追加されていることである。この特徴により、第1〜第3の比較例における電極材料の乾燥に関する諸問題が解決される。
例えば図1に示される乾燥室6において行われる乾燥工程では、流動性のある液状の電極材料を乾燥させるのではなく、固化した電極材料を乾燥させればよい。このため、電極材料内の組成の変動や電極層の厚さ変動の発生を防止しつつ、短時間で電極材料を急速乾燥させることができる。したがって、搬送路が短い乾燥室を用いた場合、または搬送速度が速い搬送機構を用いた場合であっても、電極層の信頼性が低下することがない。また、乾燥工程の前に電極材料が流動性を失っているため、電極材料を高温で急速に乾燥させたとしても、電極材料内で濃度分布が偏ることがない。よって、乾燥設備を小型化することができ、さらに、リチウムイオン電池の製造工程におけるスループットを向上させ、製造コストを低減することができる。
次に、実施の形態1によるリチウムイオン電池の製造方法によって製造されるリチウムイオン電池の一例を図2に示す。
図示されているリチウムイオン電池では、正極シート10、負極シート11、およびセパレータ層としてのセパレータ12からなる積層体が円筒型の容器13内に組み込まれている。より具体的には、上記積層体が所定の長さに切断され、捲回されて、容器13内に組み込まれている。したがって、容器13内では、正極用の電極層が形成された正極シート10、セパレータ層としてのセパレータ12、負極用の電極層が形成された負極シート11が繰り返し交互に積層されている。換言すれば、隣り合う正極シート10と負極シート11との間にセパレータ層としてのセパレータ12が介在している。
容器13内には、上記積層体とともに電解液が充填されている。容器13の一端は正極端子15により封止され、他端は負極端子16により封止されている。正極シート10は、金属膜からなる正極リード14を介してガス排出構造を有する正極端子15に電気的に接続されており、負極シート11は、金属膜からなる負極リード(図示せず)を介して負極端子16に電気的に接続されている。
次に、実施の形態1によるリチウムイオン電池を構成する各材料、およびリチウムイオン電池を製造する際に用いる各材料について詳しく説明する。
実施の形態1で用いる正極活物質には、コバルト酸リチウムまたはマンガン(Mn)を含有するスピネル構造のリチウム含有複合酸化物を用いることができる。また、正極活物質には、ニッケル(Ni)、コバルト(Co)、マンガン(Mn)を含む複合酸化物、またはオリビン型リン酸鉄に代表されるオリビン型化合物などを使用するがことができる。ただし、正極活物質に用いる材料は、これらに限定されるわけではない。
マンガン(Mn)を含有するスピネル構造のリチウム含有複合酸化物は熱的安定性に優れているため、これを含む電極シートを形成することで、安全性の高い電池を構成することができる。また正極活物質には、マンガン(Mn)を含有するスピネル構造のリチウム含有複合酸化物のみを用いてもよいが、他の正極活物質を併用してもよい。このような他の正極活物質としては、例えばLi1+xMO(−0.1<x<0.1、M:Co、Ni、Mn、Al、Mg、Zr、Tiなど)で表わされるオリビン型化合物などが挙げられる。また、層状構造のリチウム含有遷移金属酸化物の具体例としては、LiCoOまたはLiNi1−xCox−yAlO2(0.1≦x≦0.3、0.01≦y≦0.2)などを用いることができる。また、層状構造のリチウム含有遷移金属酸化物には、少なくともコバルト(Co)、ニッケル(Ni)、およびマンガン(Mn)を含む酸化物(LiMn1/3Ni1/3Co1/3、LiMn5/12Ni5/12Co1/6、LiNi3/5Mn1/5Co1/5など)などを用いることができる。
実施の形態1で用いる負極活物質は、例えば天然黒鉛(鱗片状黒鉛)、人造黒鉛、または膨張黒鉛などの黒鉛材料を用いることができる。また、負極活物質には、ピッチを焼成して得られるコークスなどの易黒鉛化性炭素質材料を用いることもできる。また、負極活物質には、フルフリルアルコール樹脂(PFA)、ポリパラフェニレン(PPP)、またはフェノール樹脂などを低温焼成して得られる非晶質炭素などの難黒鉛化性炭素質材料を用いてもよい。また、炭素材料の他に、リチウム(Li)またはリチウム含有化合物なども負極活物質として用いることができる。
リチウム含有化合物としては、Li−Alなどのリチウム合金、ケイ素(Si)またはスズ(Sn)などとリチウム(Li)との合金化が可能な元素を含む合金が挙げられる。さらに、Sn酸化物またはSi酸化物などの醗化物系材料も用いることも可能である。
実施の形態1で用いる導電材は、正極合剤層に含有させる電子伝導助剤として用いるもので、例えばカーボンブラック、アセチレンブラック、グラファイト、カーボンファイバー、またはカーボンナノチューブなどの炭素材料が好ましい。上記炭素材料の中でも、添加量と導電性の効果、および正極合剤層含有組成物(後述する)の製造性の点から、アセチレンブラックを用いることが特に好ましい。導電材は負極合剤層の材料として用いることも可能であり、好ましい場合もある。なお、ここでいう正極または負極の合剤層とは、電極材料、またはこれを固化、乾燥させた電極層のことである。
実施の形態1では、固化材を兼ねるバインダー成分を含むバインダーを用いることもできる。具体的には、バインダーは、活物質および電子伝導助剤を結着するためのバインダー成分を含有していることが好ましい。バインダーとしては、例えばポリビニリデンフルオライド系ポリマー(主成分モノマーであるビニリデンフルオライドを80質量%以上含有する含フッ素モノマー群の重合体)、またはゴム系ポリマーなどが好適に用いられる。ポリマーは、2種以上を併用してもよい。また、実施の形態1で用いるバインダーは、溶媒に溶解した溶液の形態で供されるものが好ましい。
ポリビニリデンフルオライド系ポリマーを合成するための含フッ素モノマー群としては、ビニリデンフルオライドまたはビニリデンフルオライドと他のモノマーとの混合物で、ビニリデンフルオライドを80質量%以上含有するモノマー混合物などが挙げられる。他のモノマーとしては、例えばビニルフルオライド、トリフルオロエチレン、トリフルオロクロロエチレン、テトラフルオロエチレン、ヘキサフルオロプロピレン、およびフルオロアルキルビニルエーテルなどが挙げられる。
ゴム系ポリマーとしては、例えばスチレンブタジエンゴム(SBR)、エチレンプロピレンジエンゴム、およびフッ素ゴムなどが挙げられる。
正極および負極の各合剤層中におけるバインダーの含有量は、乾燥後の電極材料を基準として0.1質量%以上、より好ましくは0.3質量%以上であって、10質量%以下、さらに、5質量%以下であることがより望ましい。バインダーの含有量が少な過ぎると、固化工程における固化が不十分となるばかりでなく、乾燥後の合剤層の機械的強度が不足し、合剤層が電極箔から剥離する虞がある。また、バインダーの含有量が多過ぎると、合剤層中の導電材の量が減少して、電池容量が低くなる虞がある。
実施の形態1で用いる固化材には、バインダーと同じもの、またはバインダーとして用いることができる複数の材料の混合物が用いられる。バインダーとしての性能を持たず、固化材としての性能のみを有する成分をバインダーに加えて使用することも可能である。
電極箔に電極材料を塗布する塗布機構(塗工手段)には、例えば押出しコーター、リバースローラー、ドクターブレード、アプリケーターなどを用いることもできる。
実施の形態1で用いる基材、すなわち電極箔は、シート状の箔に限定されない。電極箔の材料には、例えばアルミニウム(Al)、銅(Cu)、ステンレス鋼、またはチタン(Ti)などの純金属、あるいは合金性導電材料を用いることができる。また、電極箔の形状は網状または板状であってもよい。また、電極箔はパンチドメタルやフォームメタルであってもよい。電極箔の厚さとしては、例えば5μm〜30μm、より好ましくは8μm〜16μmが選択される。また、電極箔の一方の面に形成される電極層の厚さは、乾燥後の厚さで、例えば10μm〜300μm、より好ましくは30μm〜150μmを選択できる。
実施の形態1で用いる溶剤は、固化液に溶解する性質を有する。このような溶剤としては、N−メチル−2−ピロリドン(NMP)、ジメチルスルホキシド、プロピレンカーボネート、ジメチルホルムアミド、またはγ−ブチロラクトンなどに代表される非プロトン性極性溶剤、あるいはこれらの混合液を選択できる。
実施の形態1で用いる固化液としては、水、エタノール、イソプロピルアルコール、または酢酸などに代表されるプロトン性溶剤、あるいはこれらの混合液を選択できるが、ここに挙げた例に限定されるわけではない。場合によっては固化液として、脂肪族飽和炭化水素、脂肪族アミン類、エステル類、エーテル類、またはハロゲン系各種溶剤などを選択することも可能である。
次に、実施の形態1による塗布された電極材料に固化液を接触させて電極材料を固化させる工程および該工程を実行する手段について、比較例と対比しつつ説明する。なお、以下の説明では固化液として水を用いた固化工程について説明するが、これに限定されるものではない。
水による固化工程では、電極箔に塗布された電極材料に水を接触させることにより、電極材料内の溶剤濃度を低下せてバインダーを析出させる。固化工程を実現するための具体的方法としては、(1)電極箔に塗布されている電極材料にスプレーで水を吹きかける方法、(2)水を溜めた液槽内に、電極材料が塗布された電極箔を通過させる方法、(3)電極箔に塗布されている電極材料の表面に水を流す方法などが考えられる。
図12および図13に、比較例として、電極材料にスプレーで水を吹きかける固化装置の概略を示す。図12(a)および図13では、紙面の左側から右側に向かって電極箔が搬送される。
図12(a)は、半導体装置または液晶の製造工程において一般に使用されている水噴霧方法を用いた固化室の構造を示す概略図である。
基材、すなわち電極箔の表面に塗布された電極材料30は、固化室9内をローラ搬送系35によって矢印で示した方向(第1方向:以下、電極箔の搬送方向という)へ移動される間に複数のノズルにより水噴霧されて、次工程の乾燥室へ搬送される。
電極材料30の上方には、電極箔の搬送方向に2つのノズルヘッダー111a、111bが所定の間隔を有して配置されている。ノズルヘッダー111aには、電極箔の搬送方向と電極箔の表面で直交する方向(第2方向:以下、電極箔の搬送方向と直交する方向という)に、複数のノズル112aが下向きに取り付けられている。各ノズル112aは、固化を行うための水113aをローラ搬送系35上の電極材料30の表面へ向かって噴霧する。同様に、ノズルヘッダー111bには、電極箔の搬送方向と直交する方向に、複数のノズル112bが下向きに取り付けられている。各ノズル112bは、固化を行うための水113bをローラ搬送系35上の電極材料30の表面へ向かって噴霧する。
図12(b)および(c)は、図12(a)に示したノズルヘッダー111a、111bを電極箔の搬送方向から見た場合の側面図である。
図12(b)および(c)に示した例では、ノズルヘッダー111aには8個のノズル112aが所定の間隔で取り付けられており、ノズルヘッダー111bには9個のノズル112bが所定の間隔で取り付けられている。そして、電極箔の搬送方向から見た場合、ノズルヘッダー111bの各ノズル112bは、ノズルヘッダー111aの隣り合う各ノズル112aの中間位置に配置されている。
図13は、図12(a)に示したノズルヘッダー111a、111bから電極材料30の表面へ噴霧された水113a、113bの噴霧範囲を説明する概略図である。
ノズル112aから噴霧された水113aおよびノズル112bから噴霧された水113bは、電極箔の搬送方向と直交する方向に長い楕円形に広がる。そして、電極材料30の表面において、千鳥状に配置される。
まず、ノズルヘッダー111aの複数のノズル112aから噴霧された水113aが電極箔の搬送方向と直交する方向に供給されるが、水113aが供給されない部分が電極材料30の表面に発生する。続いて、電極材料30が移動し、この水113aが供給されない部分に、次のノズルヘッダー111bの複数のノズル112bから噴霧された水113bが電極箔の搬送方向と直交する方向に供給される。このように、互いにノズル112a、112bの位置が異なるノズルヘッダー111a、111bを電極箔の搬送方向に設けることにより、電極材料30の表面全体に渡って水113a、113bを供給されることができる。
しかし、ノズルヘッダー111aの複数のノズル112aから噴霧される水113aが供給される部分と、ノズルヘッダー111bの複数のノズル112bから噴霧される水113bが供給される部分とでは、水113a、113bが供給されるタイミングが互いに異なる。このため、電極材料30の固化の状態にむらが発生する。
これに対して、複数のノズル112a、112bの間隔等を調整して、ノズルヘッダー111a、111bから噴霧された水113a、113bが電極材料30の表面全体へ供給されるようにすると、むらをある程度減少させることができる。しかし、複数のノズル112a、112bが常に同じ圧力および流量で水113a、113bを噴霧するとは限らない。また、複数のノズル112a、112bから噴霧された水113a、113bが必ずしも均一に広がって電極材料30の表面へ供給されるわけではないので、ノズルヘッダー111a、111bから供給される水113a、113bの圧力分布および流量分布は一定にはならない。このため、依然として、供給される水113a、113bの圧力分布の違いや流量分布の違いによる電極材料30の固化の状態にむらが発生する。
また、水を溜めた液槽内に、電極材料が塗布された電極箔を通過させる方法(上記(2)の方法)および電極箔に塗布されている電極材料の上に水を流す方向(上記(3)の方法)では、電極材料内のバインダーが水に過度に曝されて流れ落ち、電極材料内の結合力および電極材料とその下地の電極箔との結合力が低下する虞がある。
次に、実施の形態1による固化工程および該工程が行われる固化室9(前述の図1参照)の構造について詳細に説明する。
図3(a)は、前述の図1に示される固化室の構造を示す概略図である。実施の形態1の固化室9は、ローラ搬送系35、ノズルヘッダー31a、31b、およびノズル32a、32bを含んで構成されている。
基材、すなわち電極箔の表面に塗布された電極材料30は、固化室9へ搬送され、固化室9内をローラ搬送系35によって移動させる間に水33a、33bを噴霧されて、次工程の乾燥室へ搬送される。電極材料30の上方には、電極箔の搬送方向と直交する方向に複数のノズル32aが等間隔で設けられたノズルヘッダー31aと、さらに、ノズルヘッダー31aと第1間隔D1を有して、電極箔の搬送方向と直交する方向に複数のノズル32bが等間隔で設けられたノズルヘッダー31bとが配置されている。
ノズルヘッダー31aの複数のノズル32aは、電極箔の搬送方向側へ法線方向に対して第1角度θ1を有して、斜め下向きに取り付けられている。各ノズル32aは、水33aを電極材料30の表面へ向かって噴霧する。ノズルヘッダー31bの複数のノズル32bは、電極箔の搬送方向と反対側へ法線方向に対して第2角度θ2を有して、斜め下向きに取り付けられている。各ノズル32bは、水33bを電極材料30の表面へ向かって噴霧する。
複数のノズル32aから噴霧された水33aおよび複数のノズル32bから噴霧された水33bは、電極材料30の表面において、電極箔の搬送方向と直交する方向に同じ領域へ供給される。実施の形態1では、上記第1角度θ1と上記第2角度θ2とを同じとすることにより、複数のノズル32aから噴霧された水33aおよび複数のノズル32bから噴霧された水33bは、ノズルヘッダー31aが配置された位置とノズルヘッダー31bが配置された位置との中間に噴霧される。
図3(b)は、前述の図1に示される固化室の構造を示す上面図である。
ノズルヘッダー31aには、例えば8個のノズル32aが第1ピッチP1を有して取り付けられている。ノズルヘッダー31bには、例えば9個のノズル32bが第2ピッチP2を有して取り付けられている。そして、電極箔の搬送方向から見た場合、ノズルヘッダー31bの各ノズル32bは、ノズルヘッダー31aの隣り合う各ノズル32aの中間位置に配置されている。したがって、実施の形態1では、ノズルヘッダー31aの複数のノズル32aの第1ピッチP1とノズルヘッダー31bの複数のノズル32bの第2ピッチP2とは同じに設定されている。
図4は、実施の形態1による固化液の噴霧範囲を説明する概略図である。
ノズルヘッダー31aの複数のノズル32aから噴霧された水33aおよびノズルヘッダー31bの複数のノズル32bから噴霧された水33bは、電極箔の搬送方向と直交する方向に長い楕円形に広がる。そして、複数のノズル32aから噴霧された水33aと複数のノズル32bから噴霧された水33bとは、電極材料30の表面において、電極箔の搬送方向に第1幅W1を有し、電極箔の搬送方向と直交する方向に互いに重なるように供給される。
実施の形態1による水噴霧方法では、ノズルヘッダー31aの複数のノズル32aから噴霧された水33aとノズルヘッダー31bの複数のノズル32bから噴霧された水33bとが、電極材料30の表面の同じ領域へ同時に供給される。したがって、ノズルヘッダー31aの複数のノズル32aから噴霧された水33aが電極材料30の表面に供給されるタイミングと、ノズルヘッダー31bの複数のノズル32bから噴霧された水33bが電極材料30の表面に供給されるタイミングとが同じとなり、電極材料30の固化の状態にむらが発生するのを抑制することができる。
さらに、ノズルヘッダー31aの複数のノズル32aから噴霧された水33aと、ノズルヘッダー31bの複数のノズル32bから噴霧された水33bとが、電極材料30の表面において、ノズルヘッダー31aとノズルヘッダー31bとの中間で、電極箔の搬送方向に第1幅W1を有する範囲に供給される。これにより、ノズルヘッダー31aの複数のノズル32aから噴霧される水33aと、ノズルヘッダー31bの複数のノズル32bから噴霧される水33bとの圧力分布や流量分布が互いに異なっていても、電極材料30の表面において水33aおよび水33bが重なり、圧力分布の違いや流量分布の違いが打ち消されて小さくなる。したがって、電極材料30の表面へ水33a、33bを均一に供給することができて、電極材料30の固化の状態にむらが発生するのをさらに抑制することができる。
前述の図12および図13を参照して説明したような電極材料に水噴霧方法(上記(1)の方法)または電極材料の上に水を流す方式(上記(3)の方法)では、電極材料の表面へ水を供給するタイミングおよび水の供給量が不均一となるため、電極材料の固化の状態にむらが発生する虞がある。しかし、実施の形態1による水噴霧方法では、電極材料の表面へ水を供給するタイミングおよび水の供給量が均一となるため、電極材料の固化の状態にむらが発生し難くなり、リチウムイオン電池の品質を向上させることができる。
また、電極材料が塗布された電極箔を通過させる方法(上記(2)の方法)では、バインダーが過度に流れ落ちてしまう虞がある。しかし、実施の形態1による水噴霧方法では、バインダーが過度に流れ落ちることがないので、電極材料内の結合力、および電極材料と電極箔との結合力が低下することがなく、リチウムイオン電池の信頼性を向上させることができる。
前述の図1に示される乾燥室6で行われる乾燥工程には、温風乾燥を用いることが考えられるが、これに限定されるものではない。乾燥手段としては、赤外線、遠赤外線その他の電磁波を照射する加熱方式であってもよい。また、高周波電場による誘電加熱方式、または磁束の変化を利用する誘導加熱方式を用いることも可能である。さらにはヒーターを組み込んだ加熱ロールまたはホットプレートなどを利用する接触加熱方式を用いてもよく、上記乾燥手段のいくつかを組み合わせた加熱方式も用いることもできる。
次に、実施の形態1によるリチウムイオン電池の製造方法を構成する各工程についてより具体的に説明する。また、比較例を用いて、乾燥工程の前に固化工程を行うことによる効果について、より詳細に説明する。
正極活物質には、リチウム遷移金属複合酸化物としてのニッケルコバルトマンガン酸リチウムを選択することができる。リチウム遷移金属複合酸化物と、導電材の黒鉛粉末と、導電材のアセチレンブラックと、固化材を兼ねるバインダーとしてのポリフッ化ビニリデン(PVDF)とを、重量比で85:8:2:5となる割合で混合し、さらに、溶剤であるN−メチル−2−ピロリドン(NMP)を逐次添加する。これらの混合成分を、プラネタリーミキサーで混練して正極用の電極材料を調整する。この電極材料はスラリー状の液体であり、電極材料内には固化材としてのバインダー成分がNMP中に溶解している。回転粘度計で測定した電極材料の粘度は約10Pa・Sとなる。
このようにして混練した電極材料を厚さ20μmのアルミニウム箔(正極集電体)の表面に厚さ100μmとなるようアプリケーターで塗布する。以上の工程が、電極箔の表面に、水と相溶な溶剤および水に難溶なバインダーを含む電極材料を塗布する塗布工程である。
次に、電極材料が塗布されたアルミニウム箔を、前述の図3を用いて説明した固化室9を通過させることで、電極材料を固化させる。固化現象は、噴霧された水により電極材料内の溶剤であるNMPの濃度が低下することで、電極材料内のバインダーが不溶化して析出し、正極剤粒子間を結着する現象である。このようにして固化した電極材料は流動性および粘着性がなくなり、アルミニウム箔に保持されているため、電極材料の表面にローラーを接触させるローラー搬送にも十分に耐えることができる。
以上の工程が、電極材料の表面に水を均一に噴霧させて、電極材料を固化させる固化工程である。
次に、固化工程により固化された電極材料を、温風乾燥炉内で120℃の温度で10分間乾燥させ、電極材料内の水および微量に残留したNMPを蒸発除去することで、アルミニウム箔の表面に正極用の電極層が形成された正極シートを形成する。以上の工程が、電極材料を乾燥させる乾燥工程である。
一方、比較例として、乾燥工程の前に固化工程を行わないリチウムイオン電池の製造方法を以下に説明する。比較例のリチウムイオン電池の製造方法では、実施の形態1と同じ成分の電極材料をアルミニウム箔の表面に塗布し、塗布された電極材料を温風乾燥炉内で120℃の温度で10分間乾燥させて、電極材料内のNMPを蒸発除去することで、アルミニウム箔の表面に正極用の電極層が形成された正極シートを形成する。このように、比較例では、実施の形態1による固化工程を省略した製造方法で、実施の形態1と同じ組成のリチウムイオン電池用電極を製造する。
ここで、実施の形態1による製造方法と比較例の製造方法で得られた電極層の種々の特性を比較した表を図5に示す。前述したように、固化工程を含む実施の形態1による製造方法では、乾燥工程を行う前に電極材料が固化している。一方、比較例の製造方法における乾燥工程では、液体の電極材料を温風乾燥炉で乾燥させる。したがって、実施の形態1による製造方法では、乾燥工程においてローラーなどを電極材料の表面に接触させて搬送することが可能となるのに対し、比較例の製造方法では、そのような搬送方法を用いることは原理的に不可能である。
また、実施の形態1による製造方法と比較例の製造方法との違いは、電極層の組成分布などに顕著に現れる。乾燥後の電極材料(電極層)に対しては、分析手法として走査電子顕微鏡(SEM:Scanning Electron Microscope)およびエネルギー分散X線分析装置(EDX:Energy Dispersive X-ray spectroscopy)を利用することで、電極層の断面の厚さ方向の組成分布を測定することが可能である。この手法で測定した、電極層の厚さ方向におけるバインダー成分の濃度が、電極層の表面と底面(アルミニウム箔に接する面)とでその比が2倍以上となる場合を「分布大」、2倍より小さな場合を「分布小」と定義する。分布の比較では、実施の形態1による製造方法によって作られた電極層は分布小であり、比較例の製造方法によって作られた電極層は分布大となり、顕著な違いが認められる。
バインダー成分の分布については次のような違いが認められる。電極材料の乾燥時に電極材料が液状である比較例の製造方法では、電極材料内におけるバインダー等の成分の物質移動、すなわち対流または拡散が生じるために大きな濃度分布が発生していると推定される。これに対し、実施の形態1による製造方法では、固化工程で電極材料が固化されるのと同時に電極材料の成分も固定化されるので、乾燥時における成分移動が抑制され、濃度分布が小さくなる。
また、電極層の観察から得られる電極層内の固体粒子である正極活物質および導電材の分布についても、比較例の製造方法で作られた電極層内では分布大となっているのに対し、実施の形態1による製造方法によって作られた電極層内では分布小となっており、均一な電極層が得られると認められる。
以上に説明したように、電極材料の固化工程を含む実施の形態1による製造方法によれば、製造装置、プロセス条件を改善させることができ、また、電極層の組成の均一性の向上といった品質面の向上を図ることができる。なお、実施の形態1の効果は、前述した正極用の電極材料を含む正極電極層でのみ得られるのではなく、負極電極層でも同様に得られるものである。
また、比較例の製造方法は、乾燥時に電極材料の組成および層厚(膜厚)が変動する問題を有しているが、実施の形態1による製造方法によれば、乾燥工程前に固化工程を導入することにより、電極材料の組成および層厚を安定して維持することができる。また、乾燥工程に先立って固化工程を行う実施の形態1による製造方法では、前述した各種の変動が起こる可能性を排除した後に乾燥工程を行うことができるため、短時間での急速乾燥が可能となる。したがって、実施の形態1による製造装置を用いてリチウムイオン電池を製造することにより、電極層の品質を安定させ、かつ、乾燥設備を小型化でき、リチウムイオン電池の製造コストを低減することができる。
また、乾燥工程前、または乾燥工程中において、電極材料を保持した電極箔の搬送に、電極材料と接触する接触式のローラー搬送系を使用することが可能となり、製造方法の選択の自由度や製造装置の構成の選択の自由度が向上するという効果を得ることもできる。
また、実施の形態1では、固化工程によって電極材料の流動性を失わせてから乾燥工程を行うので、乾燥工程において電極材料の表面にバインダーが偏析することがない。これにより、電極層と電極箔との結合性が低下することを防ぐことができる。
なお、実施の形態1による製造方法における固化工程は、正極シートのみでなく、負極シートの製造に用いることもでき、セパレータ層としてのセパレータ(前述の図2参照)の形成にも用いることができる。
セパレータの製造方法は、正極シートおよび負極シートを形成する工程と実質的に同一の工程を有する。具体的には、基材、すなわち箔または基板の表面にセパレータ材料を塗布した後、固化および乾燥させることで、セパレータを形成することができる。
具体的なセパレータ製造工程では、例えば前述の図1に示される製造装置と同様の製造装置に、集電用電極箔ロール4に替えて基材ロールをセットする。その後、電極層の形成工程と同様に、搬送機構によって搬送される基材の表面に、塗工部においてセパレータ材料を塗布する。次いで、セパレータ材料が塗布された基材を固化室に搬入し、セパレータ材料に含まれるバインダーを析出させてセパレータ材料を固化させる。その後、固化されたセパレータ材料を保持している基材を乾燥室に搬入し、セパレータ材料を乾燥させる。以上の工程により、基材上にセパレータ層が形成されたセパレータを製造することができる。
セパレータ層の形成材料であるセパレータ材料には、シリカ(酸化シリコン)、アルミナ(酸化アルミニウム)、またはポリエチレンなどと、前述したバインダーと、溶剤(例えばN−メチル−2−ピロリドン(NMP))とを混ぜた混合ペーストを用いることができる。
前述のようにして製造されたセパレータは、例えば多孔性ポリプロピレン膜などからなり、完成したリチウムイオン電池内において、正極シートと負極シートとの間に介在し、隣り合う電極の両極活物質同士の接触を防止するとともに、セパレータ層内の空孔内に電解液を保持し、電極間のイオン伝導の通路を形成する。
実施の形態1のように、乾燥工程前にセパレータ材料を固化させることで、セパレータ材料の組成の安定化、乾燥装置の簡略化、スループットの向上などが実現され、製造コストを低減しつつ、セパレータの品質を維持することができる。
(実施の形態2)
実施の形態2によるリチウムイオン電池の製造装置およびリチウムイオン電池の製造方法について、図6を参照しつつ説明する。もっとも、前述した実施の形態1による製造装置および製造方法と同一または実質的に同一の構成については、その説明を省略する。
図6に示されるように、実施の形態2による製造装置には、2つの固化室(第1の固化室9a、第2の固化室9b)と1つの乾燥室6とが設けられている。
実施の形態2による製造装置では、図6に示される塗工部2に設置された第1の塗布機構としてのダイコーター3aによって集電用電極箔ロール4から供給される電極箔1の表面に薄く、均一に電極材料が塗布される。すなわち、第1の塗布工程が行われる。
次に、電極材料が塗布された電極箔1の裏面に接しながら、電極箔1を一定速度で搬送するローラー搬送系5によって、電極箔1が第1の固化室9aに搬入される。第1の固化室9aでは実施の形態1で説明した固化工程と同様の第1の固化工程によって電極材料が固化される。
その後、固化された電極材料の表面に、第2の塗布機構としてのダイコーター3bによってセパレータ材料が薄く、均一に塗布される。すなわち、第2の塗布工程が行われる。
次いで、固化された電極材料の表面にセパレータ材料が塗布された電極箔1は、第2の固化室9bに搬入される。第2の固化室9bでは実施の形態1で説明した固化工程と同様の第2の固化工程が行われ、セパレータ材料が固化される。
その後、固化された電極材料およびセパレータ材料を保持する電極箔1は乾燥室6に搬入される。乾燥室6では、実施の形態1で説明した乾燥工程と同様の乾燥工程によって電極材料およびセパレータ材料の乾燥が行われ、電極層およびセパレータ層が形成される。
以上のように、実施の形態2では、電極材料の固化工程後であって乾燥工程前に、セパレータ材料の塗布工程および固化工程が行われ、その後に、電極材料およびセパレータ材料の乾燥工程が一括して行われる。
なお、実施の形態2による2つの固化室(第1の固化室9aおよび第2の固化室9b)は、実施の形態1による固化室9(前述の図3参照)と同一の構造および機能を有する。また、実施の形態2による乾燥室6は、実施の形態1による乾燥室6(前述の図1参照)と同一の構造および機能を有する。
(実施の形態3)
実施の形態3によるリチウムイオン電池の製造装置およびリチウムイオン電池の製造方法について、図7を参照しつつ説明する。もっとも、前述した実施の形態1による製造装置および製造方法と同一または実質的に同一の構成については、その説明を省略する。
図7に示されるように、実施の形態3による製造装置には、2つの固化室(第1の固化室9a、第2の固化室9b)と2つの乾燥室(第1の乾燥室6a、第2の乾燥室6b)とが設けられている。
実施の形態3による製造装置では、図7に示される塗工部2に設置された第1の塗布機構としてのダイコーター3aによって集電用電極箔ロール4から供給される電極箔1の表面に薄く、均一に電極材料が塗布される。すなわち、第1の塗布工程が行われる。
次に、電極材料が塗布された電極箔1の裏面に接しながら、電極箔1を一定速度で搬送するローラー搬送系5によって、電極箔1が第1の固化室9aに搬入される。第1の固化室9aでは実施の形態1で説明した固化工程と同様の第1の固化工程によって電極材料が固化される。
その後、固化された電極材料を保持する電極箔1は第1の乾燥室6aに搬入される。第1の乾燥室6aでは、実施の形態1で説明した乾燥工程と同様の第1の乾燥工程によって電極材料の乾燥が行われ、電極層が形成される。
その後、電極箔1の表面に形成された電極層の表面に、第2の塗布機構としてのダイコーター3bによってセパレータ材料が薄く、均一に塗布される。すなわち、第2の塗布工程が行われる。
その後、電極層の表面にセパレータ材料が塗布された電極箔1は、第2の固化室9bに搬入される。第2の固化室9bでは実施の形態1で説明した固化工程と同様の第2の固化工程によってセパレータ材料が固化される。
その後、固化されたセパレータ材料を保持する電極箔1は第2の乾燥室6bに搬入される。第2の乾燥室6bでは、実施の形態1で説明した乾燥工程と同様の乾燥工程によってセパレータ材料の乾燥が行われ、セパレータ層が形成される。
以上のように、実施の形態3では、電極材料の固化工程および乾燥工程を経て電極層を形成した後に、電極層の表面にセパレータ材料が塗布される。さらに、電極層の表面に塗布されたセパレータ材料は、電極材料に対する固化工程および乾燥工程とは別の固化工程および乾燥工程を経て固化、乾燥される。
なお、実施の形態3による2つの固化室(第1の固化室9aおよび第2の固化室9b)は、実施の形態1による固化室9(前述の図3参照)と同一の構造および機能を有する。また、実施の形態3による2つの乾燥室(第1の乾燥室6aおよび第2の乾燥室6b)は、実施の形態1によるる乾燥室6(前述の図1参照)と同一の構造および機能を有する。
(実施の形態4)
実施の形態4によるリチウムイオン電池の製造装置およびリチウムイオン電池の製造方法について、図8を参照しつつ説明する。もっとも、前述した実施の形態1による製造装置および製造方法と同一または実質的に同一の構成については、その説明を省略する。
図8に示されるように、実施の形態4による製造装置には、1つの固化室9と1つの乾燥室6とが設けられている。
実施の形態4による製造装置では、図8に示される塗工部2に設置された第1の塗布機構としてのダイコーター3aによって集電用電極箔ロール4から供給される電極箔1の表面に薄く、均一に電極材料が塗布される。すなわち、第1の塗布工程が行われる。
次に、電極材料の表面に、第2の塗布機構としてのダイコーター3bによってセパレータ材料が薄く、均一に塗布される。すなわち、第2の塗布工程が行われる。
次に、電極材料が塗布された電極箔1の裏面に接しながら、電極箔1を一定速度で搬送するローラー搬送系5によって、電極箔1が固化室9に搬入される。固化室9では実施の形態1で説明した固化工程と同様の固化工程によって電極材料が固化される。
その後、固化された電極材料およびセパレータ材料を保持する電極箔1は乾燥室6に搬入される。乾燥室6では、実施の形態1で説明した乾燥工程と同様の乾燥工程によって電極材料およびセパレータ材料の乾燥が行われ、電極層およびセパレータ層が形成される。
以上のように、実施の形態4では、電極材料の塗布工程に続いてセパレータ材料の塗布工程が行われ、その後に、電極材料およびセパレータ材料の固化工程が一括して行われ、さらに、その後に、電極材料およびセパレータ材料の乾燥工程が一括して行われる。
なお、実施の形態4による固化室9は、実施の形態1による固化室9(前述の図3参照)と同一の構造および機能を有する。また、実施の形態4による乾燥室6は、実施の形態1による乾燥室6(前述の図1参照)と同一の構造および機能を有する。
実施の形態2、3、および4における製造方法では、電極層の表面に直接セパレータ層が形成される。換言すれば、セパレータ層を備えた電極シートが製造される。具体的には、正極用の電極層の表面にセパレータ層が積層された正極シート、または負極用の電極層の表面にセパレータ層が積層された負極シートを製造することができる。よって、セパレータ層を備えていない電極シートの間に別工程でセパレータを介在させる方法と異なり、電極シートとセパレータとの間に異物が混入する可能性が極めて低い。
以上、本発明者らによってなされた発明を実施の形態に基づき具体的に説明したが、本発明は前記実施の形態に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で種々変更可能であることはいうまでもない。
1 電極箔
2 塗工部
3、3a、3b ダイコーター
4 集電用電極箔ロール
5 ローラー搬送系
6 乾燥室
6a 第1の乾燥室
6b 第2の乾燥室
7 電極箔ロール
9 固化室
9a 第1の固化室
9b 第2の固化室
10 正極シート
11 負極シート
12 セパレータ
13 容器
14 正極リード
15 正極端子
16 負極端子
30 電極材料
31a、31b ノズルヘッダー
32a、32b ノズル
33a、33b 水
35 ローラ搬送系
102a、102b 塗工部
103a、103b、103c ダイコーター
105 ローラー搬送系
106a、106b 乾燥室
108 エアー浮上搬送系
111a、111b ノズルヘッダー
112a、112b ノズル
113a、113b 水

Claims (26)

  1. 基材を第1方向に搬送する搬送機構に沿って、
    前記基材の表面に、第1バインダーおよび第1溶剤を含む第1ペーストを塗布する第1塗布機構と、
    前記第1ペーストの表面に第1固化液を噴霧して、前記第1ペーストに含まれる前記第1溶剤の濃度を低下させて前記第1バインダーを析出させる第1固化室と、
    前記第1ペーストを乾燥させる第1乾燥室と、
    を有する、リチウムイオン電池の製造装置。
  2. 請求項1記載のリチウムイオン電池の製造装置において、
    前記第1固化室は、
    第1ノズルヘッダーと、
    前記第1ノズルヘッダーから前記第1方向に第1間隔を有して設けられた第2ノズルヘッダーと、
    を有し、
    前記第1ノズルヘッダーは、前記第1方向と前記基材の表面において直交する第2方向に前記第1固化液を噴霧する複数の第1ノズルを備え、
    前記第2ノズルヘッダーは、前記第2方向に前記第1固化液を噴霧する複数の第2ノズルを備え、
    前記複数の第1ノズルから前記第1固化液が噴霧される前記第1ペーストの表面における複数の第1領域と、前記複数の第2ノズルから前記第1固化液が噴霧される前記第1ペーストの表面における複数の第2領域とが、上面視において前記第1ノズルヘッダーと前記第2ノズルヘッダーとの間に位置し、隣接する前記第1領域と前記第2領域とが前記第2方向に少なくとも一部が互いに重なっている、リチウムイオン電池の製造装置。
  3. 請求項2記載のリチウムイオン電池の製造装置において、
    前記複数の第1ノズルおよび前記複数の第2ノズルから噴霧される前記第1固化液の粒径は、1μm〜100μmである、リチウムイオン電池の製造装置。
  4. 請求項1記載のリチウムイオン電池の製造装置において、
    前記第1ペーストは、電極材料またはセパレータ材料である、リチウムイオン電池の製造装置。
  5. 請求項1記載のリチウムイオン電池の製造装置において、
    前記第1固化室と前記第1乾燥室との間に、さらに、
    前記第1ペーストの表面に、第2バインダーおよび第2溶剤を含む第2ペーストを塗布する第2塗布機構と、
    前記第2ペーストの表面に第2固化液を噴霧して、前記第2ペーストに含まれる前記第2溶剤の濃度を低下させて前記第2バインダーを析出させる第2固化室と、
    を有し、
    前記第1乾燥室では、前記第1ペーストおよび前記第2ペーストを一括乾燥させる、リチウムイオン電池の製造装置。
  6. 請求項5記載のリチウムイオン電池の製造装置において、
    前記第2固化室は、
    第3ノズルヘッダーと、
    前記第3ノズルヘッダーから前記第1方向に第2間隔を有して設けられた第4ノズルヘッダーと、
    を有し、
    前記第3ノズルヘッダーは、前記第1方向と前記基材の表面において直交する第2方向に前記第2固化液を噴霧する複数の第3ノズルを備え、
    前記第4ノズルヘッダーは、前記第2方向に前記第2固化液を噴霧する複数の第4ノズルを備え、
    前記複数の第3ノズルから前記第2固化液が噴霧される前記第2ペーストの表面における複数の第3領域と、前記複数の第4ノズルから前記第2固化液が噴霧される前記第2ペーストの表面における複数の第4領域とが、上面視において前記第3ノズルヘッダーと前記第4ノズルヘッダーとの間に位置し、隣接する前記第3領域と前記第4領域とが前記第2方向に少なくとも一部が互いに重なっている、リチウムイオン電池の製造装置。
  7. 請求項6記載のリチウムイオン電池の製造装置において、
    前記複数の第3ノズルおよび前記複数の第4ノズルから噴霧される第2固化液の粒径は、1μm〜100μmである、リチウムイオン電池の製造装置。
  8. 電極箔を第1方向に搬送する搬送機構に沿って、
    前記電極箔の表面に、活物質、第1バインダー、および第1溶剤を含む電極材料を塗布する第1塗布機構と、
    前記電極材料の表面に、第2バインダーおよび第2溶剤を含むセパレータ材料を塗布する第2塗布機構と、
    前記セパレータ材料の表面に固化液を噴霧して、前記電極材料に含まれる前記第1溶剤の濃度を低下させて前記第1バインダーを析出させ、前記セパレータ材料に含まれる前記第2溶剤の濃度を低下させて前記第2バインダーを析出させる固化室と、
    前記電極材料および前記セパレータ材料を一括乾燥させる乾燥室と、
    を有する、リチウムイオン電池の製造装置。
  9. 請求項8記載のリチウムイオン電池の製造装置において、
    前記固化室は、
    第1ノズルヘッダーと、
    前記第1ノズルヘッダーから前記第1方向に第1間隔を有して設けられた第2ノズルヘッダーと、
    を有し、
    前記第1ノズルヘッダーは、前記第1方向と前記電極箔の表面において直交する第2方向に前記固化液を噴霧する複数の第1ノズルを備え、
    前記第2ノズルヘッダーは、前記第2方向に前記固化液を噴霧する複数の第2ノズルを備え、
    前記複数の第1ノズルから前記固化液が噴霧される前記セパレータ材料の表面における複数の第1領域と、前記複数の第2ノズルから前記固化液が噴霧される前記セパレータ材料の表面における複数の第2領域とが、上面視において前記第1ノズルヘッダーと前記第2ノズルヘッダーとの間に位置し、隣接する前記第1領域と前記第2領域とが前記第2方向に少なくとも一部が互いに重なっている、リチウムイオン電池の製造装置。
  10. 請求項9記載のリチウムイオン電池の製造装置において、
    前記複数の第1ノズルおよび前記複数の第2ノズルから噴霧される前記固化液の粒径は、1μm〜100μmである、リチウムイオン電池の製造装置。
  11. (a)基材の表面に、第1バインダーおよび第1溶剤を含む第1ペーストを塗布する工程、
    (b)前記第1ペーストの表面に第1固化液を噴霧して、前記第1ペーストに含まれる前記第1溶剤の濃度を低下させて前記第1バインダーを析出させる工程、
    (c)前記(b)工程の後、前記第1ペーストを乾燥させる工程、
    を有する、リチウムイオン電池の製造方法。
  12. 請求項11記載のリチウムイオン電池の製造方法において、
    前記(b)工程では、
    前記基材を第1方向へ搬送しながら、
    前記第1方向と前記基材の表面において直交する第2方向に配置した複数の第1ノズル、および前記複数の第1ノズルから前記第1方向に第1間隔を有して設けられ、前記第2方向に配置した複数の第2ノズルから前記第1固化液を噴霧し、
    前記複数の第1ノズルから前記第1固化液が噴霧される前記第1ペーストの表面における複数の第1領域と、前記複数の第2ノズルから前記第1固化液が噴霧される前記第1ペーストの表面における複数の第2領域とが、上面視において前記複数の第1ノズルと前記複数の第2ノズルとの間に位置し、隣接する前記第1領域と前記第2領域とが前記第2方向に少なくとも一部が互いに重なっている、リチウムイオン電池の製造方法。
  13. 請求項12記載のリチウムイオン電池の製造方法において、
    前記複数の第1ノズルおよび前記複数の第2ノズルから噴霧される前記第1固化液の粒径は、1μm〜100μmである、リチウムイオン電池の製造方法。
  14. 請求項11記載のリチウムイオン電池の製造方法において、
    前記第1ペーストは、電極材料またはセパレータ材料である、リチウムイオン電池の製造方法。
  15. 請求項11記載のリチウムイオン電池の製造方法において、
    前記(b)工程と前記(c)工程との間に、さらに、
    (d)前記(b)工程の後、前記第1ペーストの表面に、第2バインダーおよび第2溶剤を含む第2ペーストを塗布する工程、
    (e)前記(d)工程の後、前記第2ペーストの表面に第2固化液を噴霧して、前記第2ペーストに含まれる前記第2溶剤の濃度を低下させて前記第2バインダーを析出させる工程、
    を有する、リチウムイオン電池の製造方法。
  16. 請求項15記載のリチウムイオン電池の製造方法において、
    前記(e)工程では、
    前記基材を第1方向へ搬送しながら、
    前記第1方向と前記基材の表面において直交する第2方向に配置した複数の第3ノズル、および前記複数の第3ノズルから前記第1方向に第2間隔を有して設けられ、前記第2方向に配置した複数の第4ノズルとから前記第2固化液を噴霧し、
    前記複数の第3ノズルから前記第2固化液が噴霧される前記第2ペーストの表面における複数の第3領域と、前記複数の第4ノズルから前記第2固化液が噴霧される前記第2ペーストの表面における複数の第4領域とが、上面視において前記複数の第3ノズルと前記複数の第4ノズルとの間に位置し、隣接する前記第3領域と前記第4領域とが前記第2方向に少なくとも一部が互いに重なっている、リチウムイオン電池の製造方法。
  17. 請求項16記載のリチウムイオン電池の製造方法において、
    前記複数の第3ノズルおよび前記複数の第4ノズルから噴霧される前記第2固化液の粒径は、1μm〜100μmである、リチウムイオン電池の製造方法。
  18. (a)電極箔の表面に、活物質、第1バインダー、および第1溶剤を含む電極材料を塗布する工程、
    (b)前記電極材料の表面に、第2バインダーおよび第2溶剤を含むセパレータ材料を塗布する工程、
    (c)前記セパレータ材料の表面に固化液を噴霧して、前記電極材料に含まれる前記第1溶剤の濃度を低下させて前記第1バインダーを析出させ、前記セパレータ材料に含まれる前記第2溶剤の濃度を低下させて前記第2バインダーを析出させる工程、
    (d)前記電極材料および前記セパレータ材料を一括乾燥させる工程、
    を有する、リチウムイオン電池の製造方法。
  19. 請求項18記載のリチウムイオン電池の製造方法において、
    前記(c)工程では、
    前記電極箔を第1方向へ搬送しながら、
    前記第1方向と前記電極箔の表面において直交する第2方向に配置した複数の第1ノズル、および前記複数の第1ノズルから前記第1方向に第1間隔を有して設けられ、前記第2方向に配置した複数の第2ノズルから前記固化液を噴霧し、
    前記複数の第1ノズルから前記固化液が噴霧される前記セパレータ材料の表面における複数の第1領域と、前記複数の第2ノズルから前記固化液が噴霧される前記セパレータ材料の表面における複数の第2領域とが、上面視において前記複数の第1ノズルと前記複数の第2ノズルとの間に位置し、隣接する前記第1領域と前記第2領域とが前記第2方向に少なくとも一部が互いに重なっている、リチウムイオン電池の製造方法。
  20. 請求項19記載のリチウムイオン電池の製造方法において、
    前記複数の第1ノズルおよび前記複数の第2ノズルから噴霧される前記固化液の粒径は、1μm〜100μmである、リチウムイオン電池の製造方法。
  21. 基材を第1方向に搬送する搬送機構に沿って、
    前記基材の表面に、第1バインダーおよび第1溶剤を含む第1ペーストを塗布する第1塗布機構と、
    前記第1ペーストの表面に第1固化液を噴霧して、前記第1ペーストに含まれる前記第1溶剤の濃度を低下させて前記第1バインダーを析出させる第1固化室と、
    前記第1ペーストを乾燥させて第1層を形成する第1乾燥室と、
    前記第1層の表面に、第2バインダーおよび第2溶剤を含む第2ペーストを塗布する第2塗布機構と、
    前記第2ペーストの表面に第2固化液を噴霧して、前記第2ペーストに含まれる前記第2溶剤の濃度を低下させて前記第2バインダーを析出させる第2固化室と、
    前記第2ペーストを乾燥させて第2層を形成する第2乾燥室と、
    を有する、リチウムイオン電池の製造装置。
  22. 請求項21記載のリチウムイオン電池の製造装置において、
    前記第1固化室は、
    第1ノズルヘッダーと、
    前記第1ノズルヘッダーから前記第1方向に第1間隔を有して設けられた第2ノズルヘッダーと、
    を有し、
    前記第1ノズルヘッダーは、前記第1方向と前記基材の表面において直交する第2方向に前記第1固化液を噴霧する複数の第1ノズルを備え、
    前記第2ノズルヘッダーは、前記第2方向に前記第1固化液を噴霧する複数の第2ノズルを備え、
    前記複数の第1ノズルから前記第1固化液が噴霧される前記第1ペーストの表面における複数の第1領域と、前記複数の第2ノズルから前記第1固化液が噴霧される前記第1ペーストの表面における複数の第2領域とが、上面視において前記第1ノズルヘッダーと前記第2ノズルヘッダーとの間に位置し、隣接する前記第1領域と前記第2領域とが前記第2方向に少なくとも一部が互いに重なっており、
    前記第2固化室は、
    第3ノズルヘッダーと、
    前記第3ノズルヘッダーから前記第1方向に第2間隔を有して設けられた第4ノズルヘッダーと、
    を有し、
    前記第3ノズルヘッダーは、前記第2方向に前記第2固化液を噴霧する複数の第3ノズルを備え、
    前記第4ノズルヘッダーは、前記第2方向に前記第2固化液を噴霧する複数の第4ノズルを備え、
    前記複数の第3ノズルから前記第2固化液が噴霧される前記第2ペーストの表面における複数の第3領域と、前記複数の第4ノズルから前記第2固化液が噴霧される前記第2ペーストの表面における複数の第4領域とが、上面視において前記第3ノズルヘッダーと前記第4ノズルヘッダーとの間に位置し、隣接する前記第3領域と前記第4領域とが前記第2方向に少なくとも一部が互いに重なっている、リチウムイオン電池の製造装置。
  23. 請求項22記載のリチウムイオン電池の製造装置において、
    前記複数の第1ノズルおよび前記複数の第2ノズルから噴霧される前記第1固化液の粒径、ならびに前記複数の第3ノズルおよび前記複数の第4ノズルから噴霧される前記第2固化液の粒径は、1μm〜100μmである、リチウムイオン電池の製造装置。
  24. (a)基材の表面に、第1バインダーおよび第1溶剤を含む第1ペーストを塗布する工程、
    (b)前記第1ペーストの表面に第1固化液を噴霧して、前記第1ペーストに含まれる前記第1溶剤の濃度を低下させて前記第1バインダーを析出させる工程、
    (c)前記(b)工程の後、前記第1ペーストを乾燥させて第1層を形成する工程、
    (d)前記(c)工程の後、前記第1層の表面に、第2バインダーおよび第2溶剤を含む第2ペーストを塗布する工程、
    (e)前記(d)工程の後、前記第2ペーストの表面に第2固化液を噴霧して、前記第2ペーストに含まれる前記第2溶剤の濃度を低下させて前記第2バインダーを析出させる工程、
    (f)前記(e)工程の後、前記第2ペーストを乾燥させて第2層を形成する工程、
    を有する、リチウムイオン電池の製造方法。
  25. 請求項24記載のリチウムイオン電池の製造方法において、
    前記(b)工程では、
    前記基材を前記第1方向へ搬送しながら、
    前記第1方向と前記基材の表面において直交する第2方向に配置した複数の第1ノズル、および前記複数の第1ノズルから前記第1方向に第1間隔を有して設けられ、前記第2方向に配置した複数の第2ノズルとから前記第1固化液を噴霧し、
    前記複数の第1ノズルから前記第1固化液が噴霧される前記第1ペーストの表面における複数の第1領域と、前記複数の第2ノズルから前記第1固化液が噴霧される前記第1ペーストの表面における複数の第2領域とが、上面視において前記複数の第1ノズルと前記複数の第2ノズルとの間に位置し、隣接する前記第1領域と前記第2領域とが前記第2方向に少なくとも一部が互いに重なっており、
    前記(e)工程では、
    前記基材を前記第1方向へ搬送しながら、
    前記第2方向に配置した複数の第3ノズル、および前記複数の第3ノズルから前記第1方向に第2間隔を有して設けられ、前記第2方向に配置した複数の第4ノズルとから前記第2固化液を噴霧し、
    前記複数の第3ノズルから前記第2固化液が噴霧される前記第2ペーストの表面における複数の第3領域と、前記複数の第4ノズルから前記第2固化液が噴霧される前記第2ペーストの表面における複数の第4領域とが、上面視において前記複数の第3ノズルと前記複数の第4ノズルとの間に位置し、隣接する前記第3領域と前記第4領域とが前記第2方向に少なくとも一部が互いに重なっている、リチウムイオン電池の製造方法。
  26. 請求項25記載のリチウムイオン電池の製造方法において、
    前記複数の第1ノズルおよび前記複数の第2ノズルから噴霧される前記第1固化液の粒径、ならびに前記複数の第3ノズルおよび前記複数の第4ノズルから噴霧される前記第2固化液の粒径は、1μm〜100μmである、リチウムイオン電池の製造方法。
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