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DE2322982C3 - Verfahren zur Entfernung von gasförmigen Verunreinigungen aus Abgasen von Schwefelsäurekontaktanlagen - Google Patents

Verfahren zur Entfernung von gasförmigen Verunreinigungen aus Abgasen von Schwefelsäurekontaktanlagen

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Publication number
DE2322982C3
DE2322982C3 DE2322982A DE2322982A DE2322982C3 DE 2322982 C3 DE2322982 C3 DE 2322982C3 DE 2322982 A DE2322982 A DE 2322982A DE 2322982 A DE2322982 A DE 2322982A DE 2322982 C3 DE2322982 C3 DE 2322982C3
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DE
Germany
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acid
venturi
washing
tower
sulfuric acid
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Expired
Application number
DE2322982A
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English (en)
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DE2322982A1 (de
DE2322982B2 (de
Inventor
Karl Heinz Dipl.-Ing. 6500 Mainz Doerr
Hugo 6000 Frankfurt Grimm
Robert Dipl.- Chem. 8420 Kelheim Peichl
Ulrich Dipl.-Chem. Dr. 6382 Friedrichsdorf Sander
Michael 6050 Offenbach Tacke
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
GEA Group AG
Sued Chemie AG
Original Assignee
Metallgesellschaft AG
Sued Chemie AG
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Publication date
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Priority to ES424676A priority patent/ES424676A2/es
Priority to AT264474A priority patent/AT333784B/de
Priority to ZA00742211A priority patent/ZA742211B/xx
Priority to FR7413071A priority patent/FR2228528B2/fr
Priority to AU68309/74A priority patent/AU486128B2/en
Priority to JP49049639A priority patent/JPS5018384A/ja
Priority to CH605474A priority patent/CH576803A5/xx
Priority to IT22250/74A priority patent/IT1046117B/it
Priority to FI1370/74A priority patent/FI56490C/fi
Priority to US05/467,387 priority patent/US3944401A/en
Priority to GB2017474A priority patent/GB1465371A/en
Priority to BE6044569A priority patent/BE814693R/xx
Priority to CA199,328A priority patent/CA1019540A/en
Priority to SE7406163A priority patent/SE412994B/xx
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    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01D—SEPARATION
    • B01D53/00—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
    • B01D53/34—Chemical or biological purification of waste gases
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01D—SEPARATION
    • B01D47/00—Separating dispersed particles from gases, air or vapours by liquid as separating agent
    • B01D47/10—Venturi scrubbers
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B17/00—Sulfur; Compounds thereof
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    • C01B17/74—Preparation
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
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Description

bie Erfindung betrifft ein Verfahren zur Entfernung von zu Schwefelsäure oxydierbaren Schwefelverbindungen und zu CO2 und H2O oxydierbaren organischen Verbindungen aus Abgasen von Schwefelsäurekontaktanlagen durch Behandlung der Abgase mit peroxydischwefelsäurehaltiger verdünnter Schwefelsäure als Waschsäure, elektrolytischer Erzeugung der Peroxydischwefelsäure, Zumischung der peroxydischwefelsäurehaltigen Zellensäure in den Wasehkreislauf, Aufnah= me der als Oxydationsprodukt entstandenen Schwefelsäure in die Waschsäure und Abgabe der das Oxydationsprodukt enthaltenden Waschsäure aus dem Wasehkreislauf.
Die Abgase von Schwefelsäurekontaktanlagen enthalten relativ geringe Mengen an SO2 und bei gleichzeitiger Eindampfung von Abfallschwefelsäure eventuell auch HjS und organische Bestandteile. Im
IU
Hinblick auf die Reinhaltung der Luft sollen die Abgase möglichst geringe Mengen dieser Bestandteile enthalten.
Zur Entfernung von SO2 aus Abgasen von Schwefelsäureanlagen sind folgende Verfahren bekannt (Chemical Engineering Progress, Vol.67, No.5, Mai 1971, Seiten 57 bis 63):
Waschen mit Ma2CO3-Lösung und anschließende Kristallisation von Na^SO3;
Waschen mit einer MgO-Aufschiämmung und anschließender Kalzination unter Wiedergewinnung von MgO und Erzeugung von konzentriertem SO2; Waschen mit K^Os-Lösung, Ausfällen von K2S2O5 und Wiedergewinnung von K2SO3 durch Strippen; ,
Waschen mit Methylammoniumsulfit-Lösung und Strippen zur Wiedergewinnung von (CH3-NH3)2 SO3 sowie zur Erzeugung von konzentriertem SO2; Oxydation und Absorption des SO2 an Holzkohle unter Erzeugung einer schwachen Schwefelsäure; -w
Waschen mit einer Kalk-Aufschlämmung und Absetzen des CaSO3-CaSO4-SChIaJTHTIeS;
Waschen mit ammoniakalischen Lösungen, Behandlung der Waschlösung mit Salpetersäure zur Erzeugung von ; SOdNHNO
Weiterhin ist es bekannt, das SO2 zu Schwefel zu reduzieren und diesen abzuscheiden (DE-AS 19 19 813; DE-OS 15 67811; DE-OS 2058934).
Es ist ebenfalls bekannt,das SO2 katalytisch zu SO3 umzusetzen und dieses in Trikalziumphosphat zu absorbieren (DE-OS 16 69313).
Ferner ist es bekannt, das SO2 in metallionenhaltiger Lösung zu oxydieren mit anschließender Neutralisation undAusfäl!ung(DE-OS16 67 445).
Diese Verfahren haben den Nachteil, daß feste Produkte entstehen, die weiterverwendet oder abgelagert werden können müssen oder aus denen SO2 wieder ausgetrieben \ erden muß, oder es entsteht eine sehr dünne Schwefelsäure. Die Verfahren sind technisch sehr aufwendig.
Es ist weiterhin bekannt, die Abgase mit verdünnter Schwefelsäure zu waschen, wobei die verdünnte Schwefelsäure Peroxydischwefelsäure (H2S2O8). Peroxymonoschv.efelsäuie (H2SO5) und Wasserstoffsuperoxyd (H2O2) enthält. Durch den aktiven Sauerstoff in der Waschsäure wird das SO2 in Schwefelsäure überführt. Ein Teil der nach der Behandlung abgetrennten Waschsäure wird in die Elektrolyse zurückgeführt und dort die im Waschprozeß verbrauchten Mengen an aktivem Sauerstoff wieder regeneriert. Die regenerierte Zellensäure wird der Waschsäure vor dem Einsatz in den Waschprozeß zugesetzt. Die DE-PS 6 70 966 beschreibt einen Waschprozeß in einem mit Füllringen gefüllten Turmprozeß im Gegenstrom zwischen Waschsäure und Abgas. In Bruno Waeser, »Die Schwefelsäurefabrikation«, 1961, Seite 293, 2. Absatz, wird das Waschen in zwei Türmen erwähnt. Die GB-PS 9 30 583 beschreibt die Behandlung in einem Waschturm im Gegenstrom. Die DE-AS 12 34 912 beschreibt die Behandlung von Rauchgasen in einem mehrstufigen Wäscher im Gegenstrom.
Fici diesen Verfahren gelangen durch die Rückführung eines Teiles der Waschsäure Verunreinigungen in die /eilen der Elektrolyse, da die Abgase immer ■ gasformige oder feste Verunreinigungen enthalten, die von der Wuschsäure aufgenommen werden. Außerdem besieht die Gefahr, daß restlicher aktiver Sauerstoff in die Zellen gebracht wird. Das Einbringen von Verunreinigungen und aktivem Sauerstoff in die Elektrolyse führt zur Zerstörung der Elektroden. Weiterhin sind große Aggregate mit langer Verweilzeit des Gases erforderlich.
Aus diesen Gründen hielt man diese Verfahren für nicht durchführbar und eine Anwendung in der Praxis ist nicht bekannt (»Journal of Applied Electrochemistry«, I [1971], Seite 43; DE-OS 21 63 631, Seiten 2bis4).
Die DE-OS 21 63 631 beschreibt zur Vermeidung dieser Nachteile deshalb eine Oxydation mit Wasserstoffsuperoxyd. Die Herstellung von H2O2 ist jedoch teuer und technisch aufwendig, so daß die Herstellung praktisch nur in speziellen Großanlagen erfolgt
Die Patentanmeldung P 21 58 1395 beschreibt ein Verfahren, bei dem die Nachteile der bekannten Verfahren vermieden werden und das die Entfernung gasförmiger Verunreinigungen aus Abgasen bzw. deren Umwandlung in unschädliche Verbindungen in technisch einfacher Weise und möglich:*, wirtschaftlich ermöglicht. Dies geschieht in der Weise, daü die Abgase mit peroxydischwefelsäurehaltiger verdünnter Schwefelsäure behandelt werden, das dabei durch Oxydation entstandene SO3 in der verdünnten Schwefelsäure absorbiert wird, die Peroxydischwefelsäure unter Verwendung ständig frischer verdünnter Schwefelsäure als Zellensäure elektrolytisch erzeugt wird, die Peroxydischwefelsäure enthaltende Zellensäure der verdünnten Schwefelsäure zugemischt wird und die bei der Behandlung der Gase zerfallene Peroxydischwefelsäure und die aus dem SO3 gebildete Schwefelsäure zusammen mit der verdünnten Schwefelsäure abgezogen wird.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, das Verfahren gemäß der Patentanmeldung P 21 58 139.5 im Hinblick auf die Betriebskosten, den Wirkungsgrad und die Größe des Systems zu optimieren.
Die Lösung dieser Aufgabe erfolgt erfindungsgemäß in der Weise, daß
das Abgas in einem vertikalen Venturi im Cleichstrom mit eingedüster zirkulierender Waschsäure aus dem Sumpf des Venturi behandelt, wobei mindestens ein Teil der eingedüsten Waschsäure in den Sumpf des Venturi abgeschieden wird,
das Gas dann in einen etwa horizontal zwischen Sumpf und Austrittsöffnung des vertikalen Venturi angeordneten und in einem Turm mündenden Venturi geleitet und im Gleichstrom mit eingedüster zirkulierender Waschsäure aus dem Sumpf des Turmes behandelt wird, wobei die eängedüste Waschsäure in den Sumpf des Turmes abgeschieden wird,
da.c Gas beim Aufsteigen in dem mit einer Füllkörperschicht versehenen Turm im Gegenstrom mit oberhalb der Füllkörperschich; eingedüster zirkulierender Waschsäure aus dem Sumpf des Turmes und der zugegebenen peroxydischwefelsäurehaitigen Zellensäure behandelt wird, wobei die im Turm zug jgebenen Säuren in den Sumpf des Turmes abgeschieden werden, und
die clektrolytische Erzeugung der Peroxydischwefelsäure unter Verwendung ständig rrscher verdünnter Schwefelsäure als Zellensäure erfolgt.
Eine bevorzugte A Umgestaltung besteht darin, daß eine weitgehende Abscheidung der in den vertikalen Venturi cingedüsten zirkulierenden Waschsäure in den Sumpf des Venturi durch Rückführung der in den Eintrittsstutzen des etwa horizontal angeordneten
Venturi bis zu dessen Konus mitgerissenen Waschsäure durch Einbau von Prallwänden in der Gasaustrittsleitung aus dem vertikalen Venturi und/oder durch Neigung der Gasaustrittsleitung nach unten und/oder durch Anordnung von Abflußöffnungen im unteren Teil der Gasaustrittsöffnung oder dem Eintrittsteil des horizontalen Venturi erfolgt. Diese Abflußöffnungen sind durch Leitungen mit dem Sumpf des vertikalen Venturi verbunden. Durch diese Maßnahmen, die einzeln oder kombiniert angewendet werden können, i' wird der größte Teil der aus dem vertikalen Venturi mitgerissenen Waschsäure abgeschieden und in den Sumpf dieses Venturi geleitet. Dadurch ist eine weitgehende Trennung der Waschkreisläufe möglich.
Eine vorzugsweise Ausgestaltung besteht darin, daß ' eine weitgehende Abscheidung der in den vertikalen Venturi eingedüsten zirkulierenden Waschsäure in den Sumpf des Venturi durch Anordnung einer Füllkörperschicht unterhalb der Austrittsöffnung des Venturi und oberhalb der Eintrittsöffnung des etwa horizontal ' angeordneten Venturi erfolgt. Die Höhe dieser Füllkörperschicht beträgt etwa 10—20 cm. Durch die starke Verwirbelung in dieser Schicht wird ebenfalls eine gute Abscheidung der Waschsäure in den Sumpf des vertikalen Venturi bewirkt.
Eine vorzugsweise Ausgestaltung besteht darin, daß aus dem Sumpf des Turmes mittels eines Überlaufes eine Menge an Waschsäure in den Sumpf des vertikalen Venturi geleitet wird, welche der zugeführten peroxydischwefelsäurehaltigen Zellensäure plus der im Turm " und im etwa horizontal angeordneten Venturi als Oxydationsprodukt entstandenen Schwefelsäure entspricht. Dadurch wird in einfacher Weise das Niveau des Sumpfes im Turm konstant gehalten und das ganze System im Gegenstrom von Flüssigkeit zu Gas ; betrieben, wodurch eine optimale Ausnutzung des aktiven Sauerstoffs erfolgt. Außerdem wird die stationäre Konzentration an aktivem Sauerstoff im Sumpf des vertikalen Venturi konstant gehalten.
Eine vorzugsweise Ausgestaltung besteht darin, daß ■" die stationäre Scnweieisaure-Konzentraiion der Waschsäure im Sumpf des vertikalen Venturi durch Zugabe von Wasser konstant gehalten wird. Dadurch wird der Wasserverlust durch Wasserverdampfung ausgeglichen und gleichzeitig die entstehende Mi- '· schungswärme für eine Hydrolyse der restlichen Peroxydischwefelsäure im Sumpf des vertikalen Venturi ausgenutzt.
Eine vorzugsweise Ausgestaltung besteht darin, daß in den Kreisläufen der zirkulierenden Waschsäure ' unterschiedliche Konzentrationen an Schwefelsäure und aktivem Sauerstoff aufrechtgehalten werden, wobei die Konzentration an Schwefelsäure und aktivem Sauerstoff in der Berieselung des Turmes am höchsten, in der Eindüsung in den etwa horizontalen Venturi · niedriger und in der Eindüsung in den vertikalen Venturi am niedrigsten ist. Dadurch erfolgt eine optimale Oxydation von SO2 bzw. anderer oxydierbarer Gasbestandteile und eine optimale Ausnutzung des dem System zugeführten aktiven Sauerstoffs.
Eine vorzugsweise Ausgestaltung besteht darin, daß die peroxydischwefelsäurehaltige Zellensäure bis zu einem Hydrolysegrad der Peroxydischwefelsäure von 30—90% rwischengelagert wird. Der verstärkte Hydrolysegrad von H2S2O8 zu H2SO5 und H2SO4 ergibt eine ' Verbesserung der Oxydationsgeschwindigkeit der Gasbestandteile in der nachfolgenden Wäsche. Außerdem wird durch die Zwischenlagerung ein Vorrat geschaffen, aus dem bei Gasschwankungen sofort eine entsprechende Menge an Zellensäure mit aktivem Sauerstoff abgezogen werden kann. Weiterhin können die beim Anfahren einer Kontaktanlage zunächst auftretenden hohen SO2-Gehalte im Abgas in der Weise abgefangen werden, daß das ganze System aus dem Vorratsbehälter mit aktivem Sauerstoff enthaltender Zellensäure gofül't wird, so daß überall zunächst ein hoher Gehalt a 1 aktivem Sauerstoff vorliegt.
Eine vorzugsweise Ausgestaltung besteht darin, daß die stationäre Konzentration der Waschsäure im Sumpf des Turmes 30—50% Schwefelsäure, vorzugsweise 38 — 45%, und der aktive Sauerstoffgehalt 0,4— i,26molar, vorzugsweise 0,6— l.Omolar ist und die stationäre Konzentration der Waschsäure im Sumpf des vertikalen Venturi 25 — 40% Schwefelsäure, vorzugsweise 28—32%, und der aktive Sauerstoffgehalt 0,06-0,3mo lar, vorzugsweise 0,1 — 0,l5molar ist. Mit diesen Konzentrationen wird ein hoher Wasserdampfpartial druck in der Gasphase und gute Oxydationsgrade erzielt.
Eine vorzugsweise Ausgestaltung besteht darin, daß die Verweilzeit der Waschsäure mit der restlichen Peroxydischwefelsäure im Sumpf des Turmes und im Sumpf des vertikalen Venturi so eingestellt wird, daß ein Hydrolysegrad der restlichen Peroxydischwefelsäure von jeweils 20—90% erzielt wird. Durch die weitere Hydrolyse von H2S2O8 zu H2SO5 und H2SO4 wird eine Verbesserung des Oxydationsgrades erzielt. Außerdem kann das Volumen der Sümpfe so groß gemacht werden. daß die beim Anfahren der Kontaktanlage im Abgas auftretenden erhöhten SO2-Gehalte abgefangen wer den können, da ein genügender Vorrat an aktivem Sauerstoff vorhanden ist.
Eine vorzugsweise Ausgestaltung besteht dann, daß das Gas mit einer mittleren Verweilzeit von 2 — 4 Sekunden durch das gesamte Sys'sm geleitet wird Bei dieser Verweilzeit wird ein guter Oxydationsgrad bei geringen Apparateabmessungen erzielt.
Eine weitere vorzugsweise Ausgestaltung besteht (jarnt, liaG uie das uxyuaiiuiibpiuüuki cniiidutriiuc ene Waschsäure in den Endabsorber der
Kontaktanlage geleitet wird. Dadurch wird der aus dem System abgeführte restliche aktive Sauerstoff zur Oxydation im Endabsorber der Kontaktanlage ausgenutzt und der Gehalt der Abgase an oxydierbaren Verbindungen vor dem Eintritt in das System gesenkt.
Die Menge an Persäuren ist abhängig vom Oxydationsäquivalent der zu oxydierenden Bestandteil des Abgases und dem gewünschten Oxydationsgrad bzw. Reinheitsgrad der Abgase.
Die Höhe der Füllkörperschicht im Turm beträgt zweckmäßigerweise 40—80 cm. Dies ergibt einen guten Oxydationsgrad und geringen gasseitigen Druckverlust
Vor der Austrittsöffnung des Turmes ist ein Wiremesh-Filter geschaltet, das eine gute Abscheidung von mitgeführtef Flüssigkeit bei geringem Druckverlust erzielt.
Das ganze System kann weitgehend aus Kunststoff-Material hergestellt werden.
Die Erfindung wird anhand der Figur näher und beispielsweise erläutert
Ober Leitung 1 wird Schwefelsäure und über Leitung 2 Verdünnun^swssser in ein Misch^efäß 3 geleitet- Die verdünnte Schwefelsäure wird als Zellensäure über Leitung 4 in den Kathodenraum 5 der Elektrolyse geleitet fließt über Leitung 6 über Filterkerzen 7 zur Zwischenreinigung und über Leitung 8 in den
Anodenraum 9 der Elektrolyse. Über Leitung 10 fließt die peroxydischwefelsäurehaltigc Zellensäure in einen Behälter 11. in dem eine Zwischenlagerung zur Erhöhung des Hydrolysegrades erfolgt und der als Vorratsbehälter dient. Über Leitung 12 wird die -, erforderlirhe Menge an Waschsäure mit aktivem Sauerstoi'i in den Waschkreislauf geleitet.
Das Abgas 13 aus dem Endabsorber der Schwefelsäure-Kontaktanlage wird in den Kopf des vertikalen Venturi 14 eingeleitet. Mit der Düse 15 wird in zirkulierende Waschsäure in den Kopf des Venturi 14 eingedüst und mit dem Abgas vermischt. Unterhalb der Austrittsöffnung des Venturi 14 ist eine Füllkörperschicht 16 angeordnet, in der eine weitere Vermischung von Gas und Waschsäure und gleichzeitig eine ii Abscheidung der eingedüsten Waschsäure erfolgt. Die eingedüste Waschsäure wird zu einem großen Teil in den Sumpf 17 des Ventun 14 abgeschieden. Aus dem Sumpf 17 wird über Leitung 18. Pumpe 19 und Leitung 20 die zirkulierende, aktiven Sauerstoff enthaltende >o Waschsäure zu der Düse 15 gepumpt. Das Gas tritt aus dem Venturi 14 in den Eintrittsstutzen 21 des etwa horizontal angeordneten Venturi 22. Der Eintrittsstutzen 21 ist nach unten geneigt angeordnet und im unteren Teil des Eintrittsstutzens 21 und des Eintrittsteiles des :■-> Venturi 22 sind Abflußöffnungen 23 angeordnet, die über Rückflußleitungen 24 mit dem Sumpf 17 verbunden sind. Dadurch wird erreicht, daß die in den Venturi 22 mitgerissene Waschsäure aus dem Venturi 14 weitgehend abgeschieden und in den Sumpf 17 fließt. Mit der ίο Düse 25 wird zirkulierende Waschsäure in den Venturi 22 eingedüst und mit dem Gas vermischt. Die Mischung aus Gas und Waschsäure tritt in den Turm 26. Ein großer Teil der im Venturi 22 eingedüsten Waschsäure wird im unteren Teil des Turmes 26 bereits abgcschie- r> den und gelangt in den Sumpf 27. Das Gas strömt durch die Füllkörperschicht 28 aufwärts. Über Leitung 29, Pumpe 30 und Leitung 31 wird zirkulierende, aktiven Sauerstoff enthaltende Waschsäure aus dem Sumpf 27 zu der Düse 25 gepumpt und über Leitung 32 zu der
I ViL*V. 1 V. ti
wird ebenfalls über Leitung 12 aktiven Sauerstoff enthaltende Zellensäure aus dem Behälter 11 geleitet. Die in den Turm eingebrachte zirkulierende Waschsäure und Zellensäure rieselt durch die Füllkörperschicht 28 in den Sumpf 27. Vor dem Gasaustritt 34 ist ein Wiremesh-Filter 35 angeordnet, in dem restliche Säuremengen aus dem Gas abgeschieden werden und auf die Füllkörperschicht 28 tropfen. Das gereinigte Gas
36 wird in die Atmosphäre geleitet. Durch den Überlauf
37 wird Waschsäure aus dem Sumpf 27 in den Sumpf 17 geleitet. Die Menge der überlaufenden Waschsäure entspricht der im Turm 26 zugeführten Menge an aktivem Sauerstoff enthaltender Zellensäure plus der im Turm 26 und im Venturi 22 als Oxydationsproduk! entstandenen Schwefelsäure. Über Leitung 38 wird Wasser in den Sumpf 17 des Venturi 14 eingeleitet. Die Menge wird so geregelt, daß die stationäre Schwefelsäure-Konzentration im Sumpf 17 konstant bleibt. Über Leitung 39 wird Waschsäure abgezogen, die das Oxydationsprodukl enthält. Die Menge wird so geregelt, daß das Niveau im Sumpf 17 konstant bleibt. Die abgezogene Säure wird in den Endabsorber der Kontaktanlage geleitet, in den der restliche aktive Sauerstoff zur Oxydation ausgenutzt wird.
Die Vorteile der Erfindung bestehen hauptsächlich darin, daß ein SO2-Umsatz bis zu 95% und höher je nach eingesetzter Menge an aktivem Sauerstoff erreicht werden kann, d. h. das gereinigte Gas hat SO2-Gehalte unter 50 ppm, und daß gleichzeitig der Absorptionsgrad von im Abgas vorhandenen Schwefelsäure-Nebeln 70-90% beträgt. Diese exireme Reinigung des Abgases wird mit geringem technischem und relativ geringem wirtschaftlichem Aufwand erzielt und ergibt gleichzeitig einen echten Produklionsgewinn an Schwefelsäure. Es wird lediglich elektrische Energie als Betriebsmittel verbraucht, alle anderen Komponenten werden aus dem Kreislauf der Schwefelsäure-Kontaktanlage entnommen und wieder in diesen zurückgeführt. Das eingesetzte Wasser wird zum Einstellen der Konzentration der Säurekreisläufe der Kontaktanlage verwendet. Der in der abgezogenen Produktion noch enthaltene restliche aktive Sauerstoff wird im Endabsorber ausgenutzt, so daß praktisch kein aktiver Sauerstoff verlorengeht. Der Druckverlust ist gering.
Das Kühlwasser der Elektrolyse kann in der Kontaktanlage — z. B. in den Kühlern der Säurekreisläufe — verwendet werden, da es nur gering erwärmt
Säureeindampfung benutzt wurden, werden neben Jen Schwefelverbindungen auch organische Bestandteile und nitrose Gase aufoxydiert.
Die kompakte und einfache Bauweise benötigt wenig Platz, ermöglicht den weitgehenden Einsatz von Kunststoffmaterial und ergibt eine gute Integrationsmöglichkeit in Kontaktanlagen.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

Claims (11)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Entfernung von zu Schwefelsäure oxydierbaren Schwefelverbindungen und zu CO2 und H2O oxydierbaren organischen Verbindungen aus Abgasen von Schwefelsäurekontaktanlagen durch Behandlung der Abgase mit peroxydischwefelsäurehaltiger verdünnter Schwefelsäure als Waschsäure, elektrolytischer Erzeugung der Peroxydisch wef elsäure, Zumischung der peroxydischwefelsäurehaltigen Zellensäure in den Waschkreislauf, Aufnahme der als Oxydationsprodukt entstandenen Schwefelsäure in die Waschsäure und Abgabe der das Oxydationsprodukt enthaltenden Waschsäure aus dem Waschkreislauf, dadurch gekennzeichnet, daß
das Abgas in einem vertikalen Venturi im Gleichstrom mit eingedüster zirkulierender Waschsäiire aus dem Sumpf des Vennuri behandelt wird, wobei mindestens ein Teil der eingedüsten Waschsäure in den Sumpf des Venturi abgeschieden wird,
das Gas dann in einen etwa horizontal zwischen Sumpf und Austrittsöffnung des vertikalen Venturi angeordneten unu in einem Turm mündenden Venturi geleitet und im Gleichstrom mit eingedüster zirkulierender Wasch- *säure aus dem Sumpf des Turmes behandelt wird, wob<?i die eingedüste Waschsäure in den Sumpf des Turmes abgeschieden wird,
das Gas beim Aufsteigen /n dem mit eimer Füllkörperschicht versehenen Turm im Gegenstrom mit oberhalb der -üllkörperschicht eingedüster zirkulierender Waschsäure aus dem Sumpf des Turmes und der zugegebenen peroxydischwefelsäurehaltigen Zellensäure behandelt wird, wobei die im Turm zugegebenen Säuren in den Sumpf des Turmes abgeschieden werden, und
die elektrolytische Erzeugung der Peroxydischwefelsäure unter Verwendung ständig Irischer verdünnter Schwefelsäure als Zellensäure erfolgt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß eine weitgehende Abscheidung der in den vertikalen Venturi eingedüsten zirkulierenden Waschsäure in den Sumpf des Venturi durch Rückführung der in den Eintrittsstutzen des etwa horizontal angeordneten Venturi bis zu dessen Konus mitgerissenen Waschsäure durch Einbau von Prallwänden in der Gasaustrittsleitung aus dem vertikalen Venturi und/oder durch Neigung der Gasaustrittsleitung nach unten und/oder durch Anordnung von Abflußöffnungen im unteren Teil der Gasaustrittsöffnung oder dem Eintrittsteil dies horizontalen Venturi erfolgt.
3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß eine weitgehende Abscheidung der in den vertikalen Venturi eingedüsten zirkulierenden Waschsäure in den Sumpf des Venturi durch Anordnung einer Füllkörperschicht unterhalb der Au'.trittsöffnung des Venturi und oberhalb der Eintrittsöffnung des etwa horizontal angeordneten Venturi erfolgt.
4. Verfahren nach den Ansprüchen I bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß aus dem Sumpf des Turmes mittels eines Überlaufes eine Menge an Waschsäurc
in den Sumpf des vertikalen Venturi geleitet wird, weiche der zugeführten peroxydischwefelsäurehaltigen Zellensäure plus der im Turm und im etwa horizontal angeordneten Venturi als Oxydationsprodukt entstandenen Schwefelsäure entspricht
5. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die stationäre Schwefelsäure-Konzentration der Waschsäure im Sumpf des vertikalen Venturi durch Zugabe von Wasser konstant gehalten wird.
6. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß in den Kreisläufen der zirkulierenden Waschsäure unterschiedliche Konzentratiohen an Schwefelsäure und aktivem Sauerstoff aufrechtgehalten werden, wobei die Konzentration an Schwefelsäure und aktivem Sauerstoff in der Berieselung des Turmes am höchsten, in der Eindüsung in den etwa horizontalen Venturi niedriger und in der Eindüsung in den vertikalen Venturi am niedrigsten ist.
7. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß die peroxydischwefelsäurehaltige Zellensäure bis zu eiinem Hydrolysegrad der Peroxydischwefelsäure von 30—90% zwischengelagert wird.
8. Verfahren nachden Ansprüchen 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß die stationäre Konzentration der Waschsäure im Sumpf des Turmes 30—50% Schwefelsäure (vorzugsweise 38—45%) und der aktive Sauerstoffgehalt 0,4 — 1,26molar (vorzugsweise 0,6— !,Omolar) ist, und die stationäre Konzentration der Waschsäure im Sumpf des vertikalen Venturi 25—40% Schwefelsäure (vorzugsweise 28-32%) und der aktive Sauerstoffgehalt 0,06— 03molar (vorzugsweise 0,1 —0,1 jmolar) ist.
9. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß der Austrittswinkel des vertikalen Venturi und des etwa horizontalen Venturi 10—20", vorzugsweise 14 — i 7°, betragt.
10. Verfahren nach den Ansprüchen < bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß das Gas mit einer mittleren Verweilzeit von 2—4 Sekunden durch das System geleitet wird.
11. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet, daß die das Oxydationsprodukt enthaltende abgegebene Waschsäure in den Endabsorber der Kontaktanlage geleitet wird.
DE2322982A 1973-05-08 1973-05-08 Verfahren zur Entfernung von gasförmigen Verunreinigungen aus Abgasen von Schwefelsäurekontaktanlagen Expired DE2322982C3 (de)

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