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CN111868996B - 非水电解液二次电池 - Google Patents

非水电解液二次电池 Download PDF

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CN111868996B CN201980018763.XA CN201980018763A CN111868996B CN 111868996 B CN111868996 B CN 111868996B CN 201980018763 A CN201980018763 A CN 201980018763A CN 111868996 B CN111868996 B CN 111868996B
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Abstract

本发明的目的在于提供一种能够将外包装内的金属层的电位保持为高，并抑制腐蚀非水电解液二次电池。非水电解液二次电池具备：发电元件，其正极和负极经由隔膜相对，且具备比正极更靠外侧配置的负极；外包装，其包覆所述发电元件，且具有金属层和包覆所述金属层的两面的树脂层，包覆所述发电元件的层叠方向的上表面及下表面的所述外包装的第一部分的平均厚度t1、和包覆所述发电元件的侧面的所述外包装的第二部分的平均厚度t2满足t2/t1＜0.995的关系。

Description

非水电解液二次电池
技术领域
本发明涉及非水电解液二次电池。
本申请主张基于2018年3月23日在日本申请的特愿2018-056887号的优先权，并将其内容引用于此。
背景技术
以提高电池的轻量化、电池设计的自由度等目的，使用层叠金属层和树脂层而获得的层压膜作为外包装，密闭密封将电极层叠或卷绕的电池元件的层压电池已经实用化。
层压膜具有金属层和包覆其两面的树脂层。如果在层压膜的树脂层的一部分产生龟裂等，则有时构成层压膜的金属层与电解质反应。例如，产生传导离子作为金属而析出的析出反应或传导离子和构成金属层的金属合金化的合金化反应等。如果产生这些反应，则外包装的金属层腐蚀，且层压膜的阻气性降低。层压膜的阻气性的降低使非水电解液二次电池的长期的可靠性降低。因此，要求能够抑制外包装的金属层的腐蚀的方法。
在专利文献1中记载了一种电化学元件用外包装，其将至少依次层叠基材层、金属层、以及密封层的片状的层叠体成型，其中，形成成型的金属层的角部的各弯曲部a、c的厚度和位于该各弯曲部的中间的部分b的厚度满足特定的关系(a≥b＞c或a≥c＞b)。
另外，在专利文献2中记载了将层压膜的金属层和正极电连接的非水电解液二次电池。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：国际公开第2016/047389号
专利文献2：日本特开2000-353502号公报
发明内容
发明所要解决的问题
专利文献1中记载的外包装通过控制弯曲部的形状而抑制龟裂的产生。但是，在产生龟裂的情况下，不能防止金属的腐蚀反应。
另外，专利文献2中记载的非水电解液二次电池通过将层压膜的金属层和正极电连接，从而防止金属层的电位降低。但是，如果将正极和金属层电连接，则有时由于金属层与外部电源短路等而对正极施加过电压。
本发明是鉴于上述问题而开发的，其目的在于，能够提供一种能够将外包装内的金属层的电位保持为高，并抑制腐蚀的非水电解液二次电池。
用于解决问题的手段
发明人们进行深入研究的结果发现，通过控制外包装的厚度，能够不使层压膜的金属层和正极电短路而较高地保持金属层的电位。
即，为了解决上述问题，提供以下的手段。
(1)第一方式的非水电解液二次电池具备：发电元件，其正极和负极经由隔膜相对，且具备比正极更靠外侧配置的负极；外包装，其包覆所述发电元件，且具有金属层和包覆所述金属层的两面的树脂层，包覆所述发电元件的层叠方向的上表面及下表面的所述外包装的第一部分的平均厚度t1、和包覆所述发电元件的侧面的所述外包装的第二部分的平均厚度t2满足t2/t1＜0.995的关系。
(2)在上述方式的非水电解液二次电池中，所述第一部分的平均厚度t1和所述第二部分的平均厚度t2也可以满足0.750≤t2/t1＜0.995的关系。
(3)在上述方式的非水电解液二次电池中，所述第一部分的平均厚度t1和所述第二部分的平均厚度t2也可以满足t2/t1≤0.980的关系。
(4)在上述方式的非水电解液二次电池中，具备负极端子，该负极端子的第一端部与所述负极连接且第二端部从所述外包装延伸出去所述负极端子的至少一部分也可以被绝缘带覆盖。
发明效果
根据上述方式所涉及的非水电解液二次电池，能够将外包装内的金属层的电位保持为高，并抑制腐蚀。
附图说明
图1是本实施方式的非水电解液二次电池的示意性立体图。
图2是本实施方式的非水电解液二次电池的截面示意图。
图3是用于说明本实施方式的非水电解液二次电池中的外包装和发电元件的电位的关系的示意图。
图4是示意性地表示本实施方式的非水电解液二次电池的外包装的制造方法的一例的图。
符号说明
1……负极
1A……负极集电体
1B……负极活性物质层
2……正极
2A……正极集电体
2B……正极活性物质层
3……隔膜
10……发电元件
20……端子
21……负极端子
22……正极端子
30……外包装
30A……第一面
30B……第二面
31……金属层
301……第一部分
302……第二部分
32……内面树脂层
33……外面树脂层
35……外包装薄膜
50……抑制夹具
60……模具
61……橡胶
100……非水电解液二次电池
301……第一部分
302……第二部分
K……收容空间
t1、t2、M1、M2……平均厚度
具体实施方式
以下，适当参照附图对本实施方式进行详细说明。以下的说明中所使用的附图为了容易理解本发明的特征，有时方便上放大表示成为特征的部分，各结构要素的尺寸比率等有时与实际上不同。以下的说明中例示的材料、尺寸等为一例，本发明不限定于此，在不变更其宗旨的范围内能够适当变更来实施。
[非水电解液二次电池]
图1是本实施方式的非水电解液二次电池的示意图。图1所示的非水电解液二次电池100具备：发电元件10、两个端子20(负极端子21和正极端子22)和外包装30。发电元件10收容于设置于外包装30的收容空间K内。为了容易理解，图1中图示了发电元件10正要收容于外包装30内之前的状态。
(发电元件)
图2是本实施方式的非水电解液二次电池的截面示意图。图2所示的发电元件10具有负极1和正极2以及隔膜3。图2所示的发电元件10是负极1和正极2夹着隔膜3相对配置的层叠体。层叠体的负极1、正极2以及隔膜3的层叠数没有特别限定。发电元件10也可以是将负极1和正极2夹着隔膜3相对配置的层叠体卷绕而成的卷绕体。在正极的外侧配置有负极1。从将外包装的金属层的电位保持为高的观点考虑，优选在负极1的外侧配置隔膜3。
负极1具有板状(膜状)的负极集电体1A和负极活性物质层1B。负极活性物质层1B形成于负极集电体1A的至少一面。正极2具有板状(膜状)的正极集电体2A和正极活性物质层2B。正极活性物质层2B形成于正极集电体2A的至少一面。在负极活性物质层1B及正极活性物质层2B浸渍有电解液。负极1和正极2经由该电解液进行离子的授受。
正极集电体2A只要为导电性的板材即可，例如，可以使用铝、不锈钢、铜、镍箔的金属薄板。
用于正极活性物质层2B的正极活性物质能够使用能够可逆地进行离子的吸附及释放、离子的脱离及插入(嵌入，intercalation)、或离子和平衡阴离子(counter anion)的掺杂及去掺杂的电极活性物质。离子例如能够使用锂离子、钠离子、镁离子等，特别优选使用锂离子。
例如，在锂离子二次电池的情况下，能够使用钴酸锂(LiCoO2)、镍酸锂(LiNiO2)、锰酸锂(LiMnO2)、锂锰尖晶石(LiMn2O4)、及由通式：LiNixCoyMnzMaO2(x+y+z+a＝1、0≤x＜1、0≤y＜1、0≤z＜1、0≤a＜1、M为选自Al、Mg、Nb、Ti、Cu、Zn、Cr中的一种以上的元素)表示的复合金属氧化物、锂钒化合物(LiV2O5)、橄榄石型LiMPO4(其中，M表示选自Co、Ni、Mn、Fe、Mg、Nb、Ti、Al、Zr中的一种以上的元素或VO)、钛酸锂(Li4Ti5O12)、LiNixCoyAlzO2(0.9＜x+y+z＜1.1)等复合金属氧化物、聚乙炔、聚苯胺、聚吡咯、聚噻吩、聚并苯(polyacene)等作为正极活性物质。
另外，正极活性物质层2B也可以具有导电材料。作为导电材料，例如，可举出碳黑类等碳粉末、碳纳米管、碳材料、铜、镍、不锈钢、铁等金属微粉、碳材料以及金属微粉的混合物、ITO等导电性氧化物。在仅由正极活性物质能够确保充分的导电性的情况下，正极活性物质层2B也可以不包含导电材料。
另外，正极活性物质层2B包含粘合剂。粘合剂能够使用公知的粘合剂。例如，可举出聚偏二氟乙烯(PVDF)、聚四氟乙烯(PTFE)、四氟乙烯-六氟丙烯共聚物(FEP)、四氟乙烯-全氟烷基乙烯基醚共聚物(PFA)、乙烯-四氟乙烯共聚物(ETFE)、聚三氟氯乙烯(PCTFE)、乙烯-氯三氟乙烯共聚物(ECTFE)、聚氟乙烯(PVF)等氟树脂。
另外，除上述以外，作为粘合剂，例如也可以使用偏二氟乙烯-六氟丙烯系氟橡胶(VDF-HFP系氟橡胶)、偏二氟乙烯-六氟丙烯-四氟乙烯系氟橡胶(VDF-HFP-TFE系氟橡胶)、偏二氟乙烯-五氟丙烯系氟橡胶(VDF-PFP系氟橡胶)、偏二氟乙烯-五氟丙烯-四氟乙烯系氟橡胶(VDF-PFP-TFE系氟橡胶)、偏二氟乙烯-全氟甲基乙烯基醚-四氟乙烯系氟橡胶(VDF-PFMVE-TFE系氟橡胶)、偏二氟乙烯-三氟氯乙烯系氟橡胶(VDF-CTFE系氟橡胶)等偏二氟乙烯系氟橡胶。
用于负极活性物质层1B的负极活性物质能够使用用于公知的非水电解液二次电池的负极活性物质。作为负极活性物质，例如，可举出包含：金属锂等碱或碱土金属、可吸附·放出离子的石墨(天然石墨、人造石墨)、碳纳米管、难石墨化碳、易石墨化碳、低温烧成碳等碳材料、铝、硅、锡等能够与锂等金属化合的金属、以SiOx(0＜x＜2)、二氧化锡等氧化物为主体的非晶质的化合物、钛酸锂(Li4Ti5O12)等的颗粒。
负极集电体1A、导电材料以及粘合剂能够使用与正极2同样的材料。用于负极的粘合剂除正极中举出的材料以外，例如，也可以使用纤维素、苯乙烯/丁二烯橡胶、乙丙橡胶、聚酰亚胺树脂、聚酰胺酰亚胺树脂、丙烯酸树脂等。
隔膜3只要由电绝缘性的多孔质结构形成即可，例如，可举出由聚乙烯或聚丙烯等聚烯烃构成的薄膜的单层体、层叠体或上述树脂的混合物的延伸膜、或由选自纤维素、聚酯、聚丙烯腈、聚酰胺、聚乙烯以及聚丙烯中的至少一种构成材料构成的纤维无纺布。
隔膜3也可以在一面或两面层叠包含无机颗粒或耐热树脂的耐热层或包含粘接性树脂的粘接层等功能层。
电解液能够使用包含盐等的电解质溶液(电解质水溶液、非水电解液)。电解质水溶液在电化学上分解电压低，充电时的耐用电压降低。因此，优选使用非水电解液。非水电解液使用有机溶剂等非水溶剂作为溶剂。
非水电解液包含盐(电解质)和非水溶剂。非水溶剂也可以含有环状碳酸酯和链状碳酸酯。非水溶剂中的环状碳酸酯和链状碳酸酯的比例以体积计优选为1：9～1：1。从安全性的观点考虑，也可以将非水溶剂的一部分或全部替换为离子液体。
环状碳酸酯可使用能够使电解质溶剂化的材料。例如，可使用碳酸亚乙酯、碳酸亚丙酯以及碳酸亚丁酯等作为环状碳酸酯。
链状碳酸酯可使环状碳酸酯的粘性降低。例如，可使用碳酸二乙酯、碳酸二甲酯、碳酸甲乙酯等作为链状碳酸酯。另外，也可以混合使用醋酸甲酯、乙酸乙酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯等链状酯類、γ-丁内酯等环状酯类、乙腈、丙腈、戊二腈、己二腈等腈类、1,2-二甲氧基乙烷、1,2-二乙氧基乙烷等。
在电解液中也可以适当添加添加剂。作为添加剂，能够使用碳酸亚乙烯酯、乙烯基碳酸亚乙酯、碳酸氟亚乙酯、丙烷磺内酯、丁烷磺内酯、己二腈、丁二腈(succinonitrile)、戊二腈、碳酸二苯酯、环己基苯、叔丁基苯、二草酸硼酸锂(lithium bis(oxalate)borate)、双三氟甲基磺酰亚胺锂等。添加剂可以为1种，也可以混合使用2种以上。
作为电解质，能够使用金属盐。例如，能够使用LiPF6、LiClO4、LiBF4、LiCF3SO3、LiCF3CF2SO3、LiC(CF3SO2)3、LiN(CF3SO2)2、LiN(CF3CF2SO2)2、LiN(CF3SO2)(C4F9SO2)、LiN(CF3CF2CO)2、LiBOB等锂盐。此外，这些锂盐可以单独使用1种，也可以并用2种以上。特别是，从电离度的观点考虑，作为电解质，优选包含LiPF6。
在将LiPF6溶解到非水溶剂中时，优选将非水电解液中的电解质的浓度调整为0.5～2.0mol/L。如果电解质的浓度为0.5mol/L以上，则能够充分确保非水电解液的锂离子浓度，在充放电时容易得到充分的容量。另外，通过将电解质的浓度抑制在2.0mol/L以内，能够抑制非水电解液的粘度上升，充分确保锂离子的迁移率，在充放电时容易得到充分的容量。
在将LiPF6与其它电解质混合的情况下，非水电解液中的锂离子浓度也优选调整为0.5～2.0mol/L，进一步优选来自LiPF6的锂离子浓度为其50mol％以上。
非水电解液也可以是保持在高分子材料中的胶状电解质。作为高分子材料，例如可举出聚偏二氟乙烯及聚偏二氟乙烯的共聚物，作为其共聚物单体可举出六氟丙烯或四氟乙烯等。这些聚偏二氟乙烯及其共聚物能够得到高的电池特性，故而优选。
作为高分子材料，另外也能够使用其它例如聚丙烯腈及聚丙烯腈的共聚物，作为其共聚物单体、例如作为乙烯系单体可举出醋酸乙烯酯、甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸丁酯、丙烯酸甲酯、丙烯酸丁酯、衣康酸、氢化丙烯酸甲酯、氢化丙烯酸乙酯、丙烯酰胺、氯乙烯、偏二氟乙烯或偏二氯乙烯等。另外，也可以使用丙烯腈丁二烯橡胶、丙烯腈丁二烯苯乙烯树脂、丙烯腈氯化聚乙烯丙二烯苯乙烯树脂、丙烯腈氯化聚乙烯丙二烯苯乙烯树脂、丙烯腈氯乙烯树脂、甲基丙烯酸丙烯腈树脂或丙烯腈丙烯酸酯树脂等。
作为高分子材料，还可以使用例如聚环氧乙烷及聚环氧乙烷的共聚物，作为其共聚单体，可举出聚环氧丙烷、甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸丁酯、丙烯酸甲酯或丙烯酸丁酯等。另外也可以使用聚醚改性硅氧烷及其共聚物。
(端子)
端子20有2个，一个为负极端子21，另一个为正极端子22。端子20的一端(第一端部)与发电元件10连接，另一端(第二端部)向外包装30的外部延伸。2个端子20可以分别向相同方向延伸，也可以向不同的方向延伸。负极端子21与负极集电体1A连接，正极端子22与正极集电体2A连接。连接方法没有特别限定，能够使用焊接、螺固等。端子20能够使用铝、镍等导电材料。
在负极端子21及正极端子22与外包装30的密封部分也可以设置由树脂构成的密封剂。密封剂防止负极端子21及正极端子22和外包装30的金属层31在热封时短路。考虑与外包装的密封性，树脂优选包含聚乙烯(PE)或聚丙烯(PP)。
(外包装)
外包装30在其内部密封发电元件10及电解液。外包装30具有：金属层31、包覆金属层31的发电元件10侧的内面的内面树脂层32、包覆金属层31的与发电元件10相反侧的外面的外面树脂层33。外包装30是所谓的金属层压膜。
内面树脂层32及外面树脂层33能够利用聚丙烯等高分子膜。构成内面树脂层32的材料和构成外面树脂层33的材料也可以不同。例如，作为外面树脂层33的材料，可使用熔点高的高分子，例如，聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚酰胺(PA)等，作为内面树脂层32的高分子膜的材料，能够使用聚乙烯(PE)、聚丙烯(PP)等。
图1所示的外包装30将具有凹部的第一面30A和第二面30B折叠而构成收容空间K。第一面30A和第二面30B密封外周而密接。如图1所示，外包装30不局限于将第一面30A和第二面30B折叠而形成收容空间K的外包装，也可以是接合二片薄膜的外包装。凹部可以分别设置于二片薄膜，也可以仅设置于一方的薄膜。
外包装和发电元件的关系
图3是用于说明本实施方式的非水电解液二次电池的外包装和发电元件的电位的关系的示意图。图3中为了方便而省略负极1和正极2之间的隔膜3，并将负极1和正极2隔开间隔来图示。
包覆发电元件10的层叠方向的上表面及下表面的外包装30的第一部分301的平均厚度t1和包覆发电元件10的侧面的外包装30的第二部分302的平均厚度t2满足t2/t1＜0.995的关系。
“发电元件10的层叠方向”在发电元件10为层叠体的情况下为层叠体的层叠方向，在发电元件10为扁平的卷绕体的情况下为从卷绕中心至外表面的距离最短的方向。另外，在发电元件10为以卷绕中心为基准卷绕成同心圆状的卷绕体的情况下，为以卷绕中心为基准的任意的方向。这是因为在卷绕体的情况下，以卷绕中心为基准层叠有负极1、正极2以及隔膜3。
“上表面及下表面”在发电元件10为层叠体的情况下是指层叠体的层叠方向的两侧的最表面，在发电元件10为扁平形状的卷绕体的情况下为两侧的平坦面。另外，在发电元件10为以卷绕中心为基准卷绕成同心圆状的卷绕体的情况下，将卷绕体在与层叠方向正交且通过中心轴的面上切断时的一方的圆弧面为上表面，另一方的圆弧面为下表面。
“侧面”在发电元件10为层叠体的情况下为位于层叠体的面内方向的面，在发电元件10为卷绕体的情况下为位于卷绕体的中心轴方向的面。
“第一部分301”是指上表面30a及下表面30b中分别比上表面30a或下表面30b与切线形成的角度成为15°的位置靠内侧的区域Rθ1、和从负极1的投影面1s的端起0.5mm以上内侧的区域重叠的区域。“第二部分302”是指除密封边的侧面中比上表面30a或下表面30b与切线形成的角度成为75°以上的位置靠内侧的区域Rθ2、和位于比从上表面30a及下表面30b形成的平面起第一部分301的平均厚度t1+0.5mm内侧的位置靠内侧的区域重叠的区域。即，包覆距上下表面及侧面的两方的距离近的发电元件10的角部的弯曲部及密封边对外包装30的金属层31的电位实际上的贡献小，且不包含。
如果外包装30的第一部分的平均厚度t1和第二部分的平均厚度t2满足上述关系，则能够将外包装30的金属层31的电位保持为高。
外包装30的金属层31的电位V31由以下的式(1)表示。
V31＝Va+(Vc-Va)×1/(1+Rc/Ra)……(1)
在此，式(1)中Va为负极1的电位，Vc为正极2的电位，Ra为外包装30的金属层31和负极1之间的电阻，Rc为外包装30的金属层31和正极2之间的电阻。式(1)以负极1的电位Va为基准，由电池电压(Vc-Va)与金属层31和负极1或正极2之间的电阻Ra、Rc的比的积来求出。式(1)中Rc/Ra越小，外包装30的金属层31的电位V31越高(变高)。
在此，外包装30的金属层31和负极1之间的电阻Ra被划分为第一部分301中的金属层31和负极1之间的电阻Ra1和第二部分302中的金属层31和负极1之间的电阻Ra2。另外，外包装30的金属层31和正极2之间的电阻Rc被划分为第一部分301中的金属层31和正极2之间的电阻Rc1和第二部分302中的金属层31和正极2之间的电阻Rc2。
在第一部分301中的金属层31和正极2之间存在负极1。因此，第一部分301中的金属层31和正极2之间的电阻Rc1比第一部分301中的金属层31和负极1之间的电阻Ra1大。换而言之，在第一部分301中难以减少Rc/Ra。
在第一部分301中的发电元件10和金属层31之间的电阻比第二部分302中的发电元件10和金属层31之间的电阻小的情况下(发电元件10和金属层31在第一部分301中比第二部分302容易短路的情况)，金属层31的电位V31受到第一部分301中的发电元件10和金属层31之间的电阻的强烈影响。如上所述，在第一部分301中难以减少Rc/Ra，因此，该情况下难以将金属层31的电位V31保持为高。
与此相对，在第二部分302中，负极1及正极2和金属层31的关系是对等的。因此，与第一部分301比较，第二部分302一方容易减少Rc/Ra。如果使第二部分302的发电元件10和金属层31之间的电阻比第一部分301中的发电元件10和金属层31之间的电阻小，则第二部分302的发电元件10和金属层31之间的电阻相对于金属层31的电位V31的影响增强。
如果外包装30的第二部分302的平均厚度t2比第一部分301的平均厚度t1薄，则第二部分302的发电元件10和金属层31之间的电阻比第一部分301的发电元件10和金属层31之间的电阻小。第二部分302与第一部分301比较容易减少Rc/Ra。即，如果外包装30的第二部分302的平均厚度t2比第一部分301的平均厚度t1薄，则能够减少Rc/Ra，能够将外包装30的金属层31的电位保持为高。
第一部分301的平均厚度t1和第二部分302的平均厚度t2优选满足0.50V≤t2/t1＜0.995的关系，更优选满足0.750≤t2/t1＜0.995的关系，进一步优选满足t2/t1≤0.980的关系。通过t2/t1满足上述关系，能够防止发电元件10和金属层31的短路，且进一步减少Rc/Ra。
第一部分301及第二部分302的平均厚度t1、t2作为各个区域内的任意的5点的厚度的平均值而求出。
在第一部分301的外包装30的厚度和金属层31的厚度的比与第二部分302的外包装30的厚度和金属层31的厚度的比相等的情况下，能够由第一部分301中的金属层31的厚度M1和第二部分302中的金属层31的厚度M2代替。即，如果第一部分301中的金属层31的厚度M1和第二部分302中的金属层31的厚度M2满足M2/M1的关系，则可以说第一部分301的平均厚度t1和第二部分302的平均厚度t2满足t2/t1的关系。此外，在第一部分301中的外包装30的厚度和金属层31的厚度的比与第二部分302中的外包装30的厚度和金属层31的厚度比相等的情况下，相当于在一个薄膜上形成凹部而制作外包装30的情况。
另外，负极端子21的至少一部分优选由绝缘带覆盖。如果由绝缘带覆盖负极端子21的一部分，则外包装30的金属层31和负极1之间的电阻Ra变大。即，式(1)的Rc/Ra变小，外包装30的金属层31的电位V31变高(变高)。
如上述，根据本实施方式的非水电解液二次电池，能够提高外包装30的金属层31的电位V31。因此，能够抑制金属层31的腐蚀反应。
[非水电解液二次电池的制造方法]
非水电解液二次电池100的制造方法除控制外包装30的厚度这一点以外能够通过公知的方法来制作。以下，对非水电解液二次电池100的制造方法的一例进行具体说明。
首先，制作负极1及正极2。负极1和正极2仅构成活性物质的物质不同，可通过同样的制造方法进行制作。
混合正极活性物质、粘合剂以及溶剂而制作涂料。也可以根据需要进一步添加导电材料。作为溶剂，例如，能够使用水、N-甲基-2-吡咯烷酮、N，N-二甲基甲酰胺等。正极活性物质、导电材料、粘合剂的构成比率以质量比计优选为80wt％～90wt％：0.1wt％～10wt％：0.1wt％～10wt％。这些质量比以整体调整为100wt％。
构成涂料的这些成分的混合方法没有特别限制，混合顺序也没有特别限制。将上述涂料涂布于正极集电体2A。作为涂布方法，没有特别限制，能够使用在通常制作电极的情况下采用的方法。例如，可举出狭缝模涂法、刮刀法。关于负极也同样在负极集电体1A上涂布涂料。
接着，除去在负极集电体1A及正极集电体2A上涂布的涂料中的溶剂。除去方法没有特别限定。例如，使涂布有涂料的负极集电体1A及正极集电体2A在80℃～150℃的气氛下干燥。然后，完成负极1及正极2。
在发电元件10为层叠体的情况下，层叠负极1、正极2以及隔膜3。另外，在发电元件10为卷绕体的情况下，以负极1、正极2以及隔膜3的一端侧为轴将这些卷绕。在任意的情况下，隔膜3也配设于负极1和正极2之间。
接着，准备外包装30。图4是示意性表示本实施方式的非水电解液二次电池的外包装的制造方法的一例的图。首先，准备由树脂层夹着金属层的一样的外包装薄膜35。外包装薄膜35能够使用市场上出售的薄膜。
接着，用抑制夹具50抑制外包装薄膜35的规定的位置。然后，将在表面包覆有橡胶61的模具60向外包装薄膜35按压，在外包装薄膜35上形成凹部。此外，如果摩擦系数变大，则也可以使用其它素材替换橡胶。
如果用橡胶61包覆模具60的表面，则在外包装薄膜35的模具按压面和非按压面上改变外包装薄膜35的伸长情况。
在使用未由橡胶61包覆的模具60的情况下，外包装薄膜35在模具60的表面滑动。因此，对按压外包装薄膜35的模具60的第一部分作用的张力TS1和对未按压外包装薄膜35的模具60的第二部分作用的张力TS2相等。如果对第一部分作用的张力TS1和对第二部分作用的张力TS2相等，则外包装薄膜35的第一部分的厚度及第二部分的厚度大致相等。此外，通过与施加大的应力的模具60的边缘部分相接的部分的外包装薄膜35变薄，补偿外包装薄膜35的形状变化。
与此相对，如果使用由橡胶61包覆的模具60，则外包装薄膜35被橡胶61固定，难以滑动。因此，对按压外包装薄膜35的模具60的第一部分作用的张力TS1比对未按压外包装薄膜35的模具60的第二部分作用的张力TS2小作用于与模具60的边缘部分相接的部分的摩擦力的量。其结果，外包装薄膜35的第一部分的厚度比第二部分的厚度相对地变厚。
通过经过上述顺序，制作控制了各部分的厚度的外包装30。然后，在制作的凹部嵌入发电元件，并将发电元件10封入外包装30。
非水电解液可以注入外包装30内，也可以使发电元件10浸渍于非水电解液。然后，对外包装30施加热等进行密封，制造非水电解液二次电池100。
以上，参照附图对本实施方式进行详述，但各实施方式的各结构及这些组合等为一例，在不脱离本发明的宗旨的范围内能够进行结构的付加、省略、置换、以及其它的变更。
实施例
实施例1
首先，在由铝箔构成的正极集电体的两面涂布正极活性物质层而制作正极。正极活性物质层具有：94质量份的LiCoO2(活性物质)、2质量份的碳(导电材料)、4质量份的聚偏二氟乙烯(PVDF、粘合剂)。
同样，在由铜箔构成的负极集电体的两面涂布负极活性物质层而制作负极。负极活性物质层具有：95质量份的石墨(活性物质)、1质量份的碳(导电材料)、1.5质量份的苯乙烯丁二烯橡胶(SBR、粘合剂)、2.5质量份的羧甲基纤维素(CMC、粘合剂)。
另外，在聚乙烯微多孔膜的一面涂布耐热层而制作隔膜。耐热层具有97质量份的氧化铝(耐热填料)和3质量份的聚偏二氟乙烯(PVDF、粘合剂)。然后，层叠正极、负极以及隔膜而制作层叠体。层叠体的负极的片数为14，正极的片数为13。然后，层叠体的最外层为负极。
接着，准备铝层压膜作为外包装。铝层压膜为由聚丙烯(PP)构成的内侧树脂层、由铝构成的金属层和由尼龙构成的外侧树脂层的3层结构。铝层压膜的总厚为110μm。
接着，将表面由橡胶包覆的模具向铝层压膜按压，制作凹部。凹部的成型以每深度0.1mm的低速阶段地进行。成型后的凹部的深度为4.0mm。
在外包装内收纳层叠体，注入非水电解液，制作非水电解液二次电池。非水电解液使用在将碳酸亚乙酯(EC)和碳酸亚丙酯(PC)及碳酸二乙酯(DEC)以体积比为35：35：30的溶剂中添加了作为锂盐的1.0M(mol/L)的LiPF6的非水电解液。
就电池而言，以同条件制作了2个电池，1个电池用于正极和外包装的金属层之间的电位差(IV)测定，另1个电池用于取出外包装而测定外包装的第一部分的平均厚度t1和第二部分的平均厚度t2的比t2/t1。测定t2/t1的结果满足t2/t1＝0.7的关系。
将发电元件(层叠体)和外包装的金属层经由阻尼比10：1的探针与输入电阻为1MΩ的示波器(oscilloscope)连接，测定金属层的电位。金属层的电位在连接探针后达到峰值，然后，呈指数函数地减少。测定此时的金属层的初期的峰值电位IV0。另外，在刚制作好电池后和反复500次进行反复上限4.2V的0.5CCC充电和下限2.8V的0.5CCC放电的循环试验后的两种情况下进行经过1秒后的金属层的电位IV1的测定。IV0及IV1为根据探针的阻尼比对测定值分别乘以10的值。将电池电压调整为3.75V，测定金属层的电位作为正极和外包装的金属层之间的电位差(IV)。
实施例2
实施例2中将发电元件制成卷绕体，在这一点与实施例1不同。将以负极、隔膜、正极、隔膜的顺序层叠的层叠体卷绕7周，以使负极成为最外周来制作卷绕体。其它条件与实施例1同样，测定金属层的初期电位IV0及电位IV1。
实施例3～9
实施例3～9中，在制作外包装的凹部时变更包覆于模具表面的橡胶素材，调整了模具和外包装薄膜的摩擦力，在这一点与实施例1或实施例2不同。另外，实施例7的由绝缘性的保护薄膜(绝缘带)包覆负极端子这一点与实施例1不同。发电元件为层叠体或卷绕体，外包装的第一部分的平均厚度t1和第二部分的平均厚度t2的厚度的关系如表1所记载。其它条件与实施例1同样，测定金属层的初期电位IV0及电位IV1。
实施例10
实施例10中，将发电元件(层叠体)的最外层设为隔膜，仅这一点与实施例5不同。即，实施例10在实施例5的发电元件的两侧配置隔膜。将实施例10的外包装的第一部分的平均厚度t1和第二部分的平均厚度t2的厚度的关系汇总于表1。其它条件与实施例1同样，测定了金属层的初期电位IV0及电位IV1。
实施例11
实施例11除在负极活性物质层中使用66.5质量份的石墨(活性物质)、28.5质量份的氧化硅(活性物质)、1质量份的碳(导电材料)、1.5质量份的苯乙烯丁二烯橡胶(SBR、粘合剂)、2.5质量份的羧甲基纤维素(CMC、粘合剂)以外，其它与实施例8同样地制作。其它条件与实施例1同样，测定了金属层的初期电位IV0及电位IV1。
实施例12
实施例12除在负极活性物质层中使用88质量份的氧化硅(活性物质)、2质量份的碳(导电材料)、10质量份的聚酰胺酰亚胺(PAI、粘合剂)，并将完成的负极在真空中以350℃热处理3小时以外，其它与实施例8同样地制作。其它条件与实施例1同样，测定了金属层的初期电位IV0及电位IV1。
实施例13
实施例13除在负极活性物质层中使用金属锂以外，其它与实施例8同样地制作。其它条件与实施例1同样，测定了金属层的初期电位IV0及电位IV1。
比较例1
比较例1中，制作外包装的凹部时未包覆模具表面而进行，在这一点与实施例1不同。外包装的第一部分的平均厚度t1和第二部分的平均厚度t2满足t2/t1＝0.995的关系。其它条件与实施例1同样，测定了金属层的初期电位IV0及电位IV1。
比较例2
比较例2中，制作外包装的凹部时未包覆模具表面而进行，在这一点与实施例2不同。外包装的第一部分的平均厚度t1和第二部分的平均厚度t2满足t2/t1＝0.995的关系。其它条件与实施例2同样，测定了金属层的初期电位IV0及电位IV1。
比较例3
比较例3中，在负极活性物质层中使用66.5质量份的石墨(活性物质)、28.5质量份的氧化硅(活性物质)、1质量份的碳(导电材料)、1.5质量份的苯乙烯丁二烯橡胶(SBR、粘合剂)、2.5质量份的羧甲基纤维素(CMC、粘合剂)，除此以外与比较例1同样地制作。其它条件与比较例1同样，测定了金属层的初期电位IV0及电位IV1。
比较例4
比较例4中，在负极活性物质层中使用88质量份的氧化硅(活性物质)、2质量份的碳(导电材料)、10质量份的聚酰胺酰亚胺(PAI、粘合剂)，并将完成的负极在真空中以350℃热处理3小时，除此以外与比较例1同样地制作。其它条件与比较例1同样，测定了金属层的初期电位IV0及电位IV1。
比较例5
比较例5除在负极活性物质层中使用金属锂以外，其它与比较例1同样地制作。其它条件与比较例1同样，测定了金属层的初期电位IV0及电位IV1。
表1
注)表中、下划线及斜体表示为本发明的范围外。
比较例1～比较例5的任一者中初期状态下的正极和外包装的金属层之间的电位差(IV0)均大。初期状态下的正极和外包装的金属层之间的电位差大是指外包装的金属层和正极之间的电阻Rc大。即，金属层的电位与正极比低。另外，500次循环后的正极和外包装的金属层之间的电位差(IV1)大。由此可知，由于金属层的电位低，因此，在反复充放电后，从在内面树脂层中略微产生的裂缝浸入的电解液与金属层发生反应，引起金属层腐蚀。
与此相对，实施例1～13的任一者中初期电位IV0比比较例1～比较例5的任一者的初期电位IV0均小。另外，实施例1～实施例13的任一者中，刚制作好电池后的电位差(IV1)与比较例1～5的电位差(IV1)均相同或略高，但是500循环后的电位差(IV1)比比较例1～比较例6中任一者的电位差(IV1)小。由此可知，实施例1～13所示的外包装的金属层的电位比正极高，因此，在反复充放电后，从在内面树脂层中略微产生的裂缝浸入的电解液与金属层未反应，在金属层中没有引起腐蚀。
另一方面，如果t2/t1低于0.750，则经过1秒后的正极和外包装的金属层之间的电位差(IV1)的数值大(实施例1及实施例2)。当将正极和外包装的金属层用示波器连接时，电流经由示波器内的内部电阻流动，能消除电位差。在经过1秒后也残留电位差(IV1)表示另外还有产生电位差的原因，暗示在外包装的内面树脂层的一部分产生龟裂，金属层与电解液接触的可能。此外，即使产生龟裂，如果初期电位IV0低，则也不会立刻产生腐蚀，如果经过1秒后的电位差(IV1)为0.50V程度，则能够允许。

Claims (7)

1.一种非水电解液二次电池，其中，
具备：
发电元件，其正极和负极隔着隔膜相对，且具备比正极更靠外侧配置的负极；
外包装，其包覆所述发电元件，且具有金属层和包覆所述金属层的两面的树脂层，
包覆所述发电元件的层叠方向的上表面及下表面的所述外包装的第一部分的平均厚度t1、和包覆所述发电元件的侧面的所述外包装的第二部分的平均厚度t2满足t2/t1＜0.995的关系，
所述第一部分是指所述上表面及所述下表面中分别比所述上表面或所述下表面与切线形成的角度成为15°的位置靠内侧的区域(Rθ1)、和从所述负极的投影面的端起0.5mm以上内侧的区域重叠的区域；
所述第二部分是指除密封边的所述侧面中比所述上表面或所述下表面与切线形成的角度成为75°以上的位置靠内侧的区域(Rθ2)、和位于比从所述上表面及所述下表面形成的平面起所述第一部分的平均厚度t1+0.5mm内侧的位置靠内侧的区域重叠的区域。
2.根据权利要求1所述的非水电解液二次电池，其中，
所述第一部分的平均厚度t1和所述第二部分的平均厚度t2满足0.750≤t2/t1＜0.995的关系。
3.根据权利要求1或2所述的非水电解液二次电池，其中，
所述第一部分的平均厚度t1和所述第二部分的平均厚度t2满足t2/t1≤0.980的关系。
4.根据权利要求1或2所述的非水电解液二次电池，其中，
具备负极端子，该负极端子的第一端部与所述负极连接且第二端部从所述外包装延伸出去，
所述负极端子的至少一部分被绝缘带覆盖。
5.根据权利要求1所述的非水电解液二次电池，其中，
所述外包装具有：相互平行的上表面和下表面、以及结合所述上表面和所述下表面的相互平行的两个侧面，
所述外包装的所述第一部分包含于所述上表面和所述下表面，
所述外包装的所述第二部分包含于所述两个侧面。
6.根据权利要求1所述的非水电解液二次电池，其中，
所述金属层由铝构成。
7.根据权利要求1所述的非水电解液二次电池，其中，
所述树脂层包含内面树脂层和外面树脂层，
所述内面树脂层由聚乙烯或者聚丙烯构成，
所述外面树脂层由聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚丙烯或者聚酰胺构成。
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