JP6102442B2 - リチウムイオン二次電池 - Google Patents
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Description
ガス吸着部材は、上記セパレータ間に設けられる。ガス吸着部材は、ガス吸着性物質、および必要に応じて水系バインダ等他の成分を含むことが好ましい。
正極活物質層または負極活物質層は活物質を含み、必要に応じて、導電助剤、バインダ、電解質(ポリマーマトリックス、イオン伝導性ポリマー、電解液など)、イオン伝導性を高めるためのリチウム塩などのその他の添加剤をさらに含む。
正極活物質層は、正極活物質を含む。正極活物質は、放電時にイオンを吸蔵し、充電時にイオンを放出する組成を有する。好ましい一例としては、遷移金属とリチウムとの複合酸化物であるリチウム−遷移金属複合酸化物が挙げられる。具体的には、LiCoO2などのLi・Co系複合酸化物、LiNiO2などのLi・Ni系複合酸化物、スピネルLiMn2O4などのLi・Mn系複合酸化物、LiFeO2などのLi・Fe系複合酸化物およびこれらの遷移金属の一部を他の元素により置換したものなどが使用できる。これらリチウム−遷移金属複合酸化物は、反応性、サイクル特性に優れ、低コストの材料である。そのためこれらの材料を電極に用いることにより、出力特性に優れた電池を形成することが可能である。この他、前記正極活物質としては、LiFePO4などの遷移金属とリチウムのリン酸化合物や硫酸化合物;V2O5、MnO2、TiS2、MoS2、MoO3などの遷移金属酸化物や硫化物;PbO2、AgO、NiOOHなど、を用いることもできる。上記正極活物質は、単独で使用されてもあるいは2種以上の混合物の形態で使用されてもよい。
負極活物質層は、負極活物質を含む。負極活物質は、放電時にイオンを放出し、充電時にイオンを吸蔵できる組成を有する。負極活物質は、リチウムを可逆的に吸蔵および放出できるものであれば特に制限されないが、負極活物質の例としては、SiやSnなどの金属、あるいはTiO、Ti2O3、TiO2、もしくはSiO2、SiO、SnO2などの金属酸化物、Li4/3Ti5/3O4もしくはLi7MnNなどのリチウムと遷移金属との複合酸化物、Li−Pb系合金、Li−Al系合金などのリチウム−金属合金材料、Li、またはグラファイト(天然黒鉛、人造黒鉛)、カーボンブラック、活性炭、カーボンファイバー、コークス、ソフトカーボン、もしくはハードカーボンなどの炭素材料などが好ましく挙げられる。
種以上を併用してもよい。
集電体を構成する材料に特に制限はないが、好適には金属が用いられる。
電解質層は、電解質と、該電解質を空孔に含浸または保持してなるセパレータとからなる。セパレータを有する電解質層は、正極と負極との間の空間的な隔壁(スペーサ)として機能する。また、これと併せて、充放電時における正負極間でのリチウムイオンの移動媒体である電解質を保持する機能をも有する。さらに、前記セパレータは上記ガス吸着部材を保持する機能を有しうる。
液体電解質は、溶媒に支持塩であるリチウム塩が溶解したものである。溶媒としては、例えば、ジメチルカーボネート(DMC)、ジエチルカーボネート(DEC)、ジプロピルカーボネート(DPC)、エチルメチルカーボネート(EMC)、プロピオン酸メチル(MP)、酢酸メチル(MA)、ギ酸メチル(MF)、4−メチルジオキソラン(4MeDOL)、ジオキソラン(DOL)、2−メチルテトラヒドロフラン(2MeTHF)、テトラヒドロフラン(THF)、ジメトキシエタン(DME)、エチレンカーボネート(EC)、プロピレンカーボネート(PC)、ブチレンカーボネート(BC)、およびγ−ブチロラクトン(GBL)などが挙げられる。これらの溶媒は、1種を単独で使用してもよいし、2種以上を組み合わせて使用してもよい。また、支持塩(リチウム塩)としては、特に制限はないが、LiPF6、LiBF4、LiClO4、LiAsF6、LiTaF6、LiSbF6、LiAlCl4、Li2B10Cl10、LiI、LiBr、LiCl、LiAlCl、LiHF2、LiSCN等の無機酸陰イオン塩、LiCF3SO3、Li(CF3SO2)2N、LiBOB(リチウムビスオキサイドボレート)、LiBETI(リチウムビス(パーフルオロエチレンスルホニルイミド);Li(C2F5SO2)2Nとも記載)等の有機酸陰イオン塩などが挙げられる。これらの電解質塩は、単独で使用されてもあるいは2種以上の混合物の形態で使用されてもよい。
ゲル電解質は、リチウムイオン伝導性を有するマトリックスポリマーに、上記の液体電解質が注入されてなる構成を有する。リチウムイオン伝導性を有するマトリックスポリマーとしては、例えば、ポリエチレンオキシドを主鎖または側鎖に持つポリマー(PEO)、ポリプロピレンオキシドを主鎖または側鎖に持つポリマー(PPO)、ポリエチレングリコール(PEG)、ポリアクリロニトリル(PAN)、ポリメタクリル酸エステル、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)、ポリフッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンの共重合体(PVdF−HFP)、ポリアクリロニトリル(PAN)、ポリ(メチルアクリレート)(PMA)、ポリ(メチルメタクリレート)(PMMA)などが挙げられる。また、上記のポリマー等の混合物、変成体、誘導体、ランダム共重合体、交互共重合体、グラフト共重合体、ブロック共重合体なども使用できる。これらのうち、PEO、PPOおよびそれらの共重合体、PVdF、PVdF−HFPを用いることが望ましい。かようなマトリックスポリマーには、リチウム塩等の電解質塩がよく溶解しうる。
高分子固体電解質は、上記のマトリックスポリマーに支持塩(リチウム塩)が溶解してなる構成を有し、有機溶媒を含まない。したがって、電解質層が高分子固体電解質から構成される場合には電池からの液漏れの心配がなく、電池の信頼性が向上しうる。
セパレータとしては、特に制限されるものではなく、従来公知のものを適宜利用することができる。例えば、上記電解質を吸収保持するポリマーや繊維からなる多孔性シートのセパレータや不織布セパレータ等を挙げることができる。
シール部31は、図2に示す双極型電池10bに特有の部材であり、電解質層17の漏れを防止する目的で単電池層19の外周部に配置されている。このほかにも、電池内で隣り合う集電体同士が接触したり、積層電極の端部の僅かな不ぞろいなどによる短絡が起こったりするのを防止することもできる。図2に示す形態において、シール部31は、隣接する2つの単電池層19を構成するそれぞれの集電体11で挟持され、電解質層17の基材であるセパレータの外周縁部を貫通するように、単電池層19の外周部に配置されている。シール部31の構成材料としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレンなどのポリオレフィン樹脂、エポキシ樹脂、ゴム、ポリイミドなどが挙げられる。なかでも、耐蝕性、耐薬品性、製膜性、経済性などの観点からは、ポリオレフィン樹脂が好ましい。
集電板(25、27)を構成する材料は、特に制限されず、リチウムイオン二次電池用の集電板として従来用いられている公知の高導電性材料が用いられうる。集電板の構成材料としては、例えば、アルミニウム、銅、チタン、ニッケル、ステンレス鋼(SUS)、これらの合金等の金属材料が好ましい。軽量、耐食性、高導電性の観点から、より好ましくはアルミニウム、銅であり、特に好ましくはアルミニウムである。なお、正極集電板25と負極集電板27とでは、同一の材料が用いられてもよいし、異なる材料が用いられてもよい。また、図2に示すように最外層集電体(11a、11b)を延長することにより集電板としてもよいし、別途準備したタブを最外層集電体に接続してもよい。
また、図示は省略するが、集電体11と集電板(25、27)との間を正極リードや負極リードを介して電気的に接続してもよい。正極および負極リードの構成材料としては、公知のリチウムイオン二次電池において用いられる材料が同様に採用されうる。なお、外装から取り出された部分は、周辺機器や配線などに接触して漏電したりして製品(例えば、自動車部品、特に電子機器等)に影響を与えないように、耐熱絶縁性の熱収縮チューブなどにより被覆することが好ましい。
外装材29としては、公知の金属缶ケースを用いることができるほか、発電要素を内部に密封することができる、アルミニウムを含むラミネートフィルムを用いた袋状のケースが用いられうる。該ラミネートフィルムには、例えば、PP、アルミニウム、ナイロンをこの順に積層してなる3層構造のラミネートフィルム等を用いることができるが、これらに何ら制限されるものではない。高出力化や冷却性能に優れ、EV、HEV用の大型機器用電池に好適に利用することができるという観点から、ラミネートフィルムが望ましい。
図3は、二次電池の代表的な実施形態である扁平なリチウムイオン二次電池の外観を表した斜視図である。
正極活物質であるLiMn2O4、導電助剤であるケッチェンブラック、およびバインダであるポリフッ化ビニリデン(PVdF)を、組成比が重量比で85:5:10となる量で用意した。これらを混合し、スラリー粘度調整溶媒としてN−メチル−2−ピロリドン(NMP)を用いて、正極スラリーを調製した。
空孔率55%のポリエチレン製多孔質フィルム(厚さ:25μm)を、1辺が6cmの正方形に打ち抜いた。打ち抜いたフィルムの1辺に、ガス吸着性物質としてカーボンモレキュラーシーブ90重量%と水系バインダ(スチレン・ブタジエンゴム)10重量%とを混合したスラリーを、バーコート法によって塗布した。その後真空乾燥することにより、セパレータ端部からの幅が4.9mmであり、厚さが0.1mmであるガス吸着部材を1辺に有するセパレータを作製した(図4参照)。
上記で作製した正極を、一辺が5cmの正方形に打ち抜き、電極塗布面と反対側の面にAlタブを溶着した。次に、負極を一辺が5.5cmの正方形に打ち抜き、電極塗布面と反対側の面にNiタブを溶着した。次いで、正極および負極を、70℃の真空オーブン中で8時間乾燥を行った。セパレータに塗工したガス吸着部材が正極側に対向するように正極、セパレータ、負極の順に積層した。このとき、セパレータに塗工されたガス吸着部材は、タブと反対方向になるように設置した。得られた積層体をアルミラミネートフィルムの外装体に入れ、再度70℃で乾燥後、積層した内容物の空孔の総量分の電解液を注液し、真空封止することにより、電池を作製した。なお、電解液は、1M LiPF6/(EC:DEC)(EC:DEC=1:1 体積比)を用いた。
ガス吸着部材を設置したセパレータおよび電池を下記の方法で作製したこと以外は、実施例1と同様にして、電池を作製した。
空孔率55%のポリエチレン製多孔質フィルム(厚さ25μm)を、一辺が6cmの正方形に打ち抜いた。打ち抜いたフィルムの3辺に、ガス吸着性物質としてカーボンモレキュラーシーブ90重量%と水系バインダ(スチレン・ブタジエンゴム)10重量%とを混合したスラリーを、バーコート法によって塗布した。その後真空乾燥することで、セパレータ端部からの幅が4.9mmであり、厚さが0.1mmであるガス吸着部材を3辺に有するセパレータを作製した(図5参照)。
作製した正極を一辺が5cmの正方形に打ち抜き、電極塗布面と反対面にAlタブを溶着した。また、負極を一辺が5.5cmの正方形に打ち抜き、電極塗布面と反対面にNiタブを溶着した。次いで、正極および負極を、70℃の真空オーブン中で8時間乾燥を行った。次いで、セパレータに塗工したガス吸着部材が正極側に対向するように正極、セパレータ、負極の順に積層した。このとき、正極および負極のタブが出ている辺は端面がセパレータの端面に重なるようにして、セパレータの中央に設置した。さらに、塗工されたガス吸着部材が、タブが出ている辺以外に設置されるように積層した。得られた積層体をアルミラミネートフィルムの外装体に入れ、70℃で乾燥後、積層した内容物の空孔総量分の電解液を注液し、真空封止することにより電池を作製した。なお、電解液は、1M LiPF6/(EC:DEC)(EC:DEC=1:1 体積比)を用いた。
ガス吸着部材を設けなかったこと以外は、実施例1と同様にして、電池を作製した。
上記各実施例および比較例の電池について、0.1Cで24時間初回充電放電を行った(上限電圧4.2V、下限電圧2.5V)。次いで、25℃にて、1Cで500サイクルの充放電サイクル試験を行い、サイクル試験後の容量測定を0.1Cの充放電測定で測定した。
上記電池を用いて得られた評価結果を表1に示す。容量維持率は、
容量維持率(%)=500cycle後放電容量/初回放電容量
の式により算出した。
11 正極集電体、
12 負極集電体、
13 正極活物質層、
15 負極活物質層、
17 電解質層、
19 単電池層、
21、57 発電要素、
22 セパレータ、
23 ガス吸着部材、
25 正極集電板、
27 負極集電板、
29、52 外装材、
31 シール部、
58 正極タブ、
59 負極タブ。
Claims (4)
- 電極とセパレータとが繰り返し積層されてなる発電要素と、
前記発電要素を内部に密封する外装材と、
前記セパレータ間にガス吸着部材と、
を有し、
前記電極の外周縁から前記電極の厚さの距離以内に、前記ガス吸着部材の電極側端面が配置されており、前記ガス吸着部材が前記セパレータの表面上に設置されている、リチウムイオン二次電池。 - 前記ガス吸着部材の厚さが前記電極の厚さよりも小さい、請求項1記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記ガス吸着部材が前記セパレータの少なくとも3辺に設置されている、請求項1または2に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記ガス吸着部材に含まれるガス吸着性物質が、多孔質性の金属化合物または多孔質性の炭素系材料である、請求項1〜3のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池。
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