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CN101812298A - 磷光体和发光器件 - Google Patents

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CN101812298A CN201010127854A CN201010127854A CN101812298A CN 101812298 A CN101812298 A CN 101812298A CN 201010127854 A CN201010127854 A CN 201010127854A CN 201010127854 A CN201010127854 A CN 201010127854A CN 101812298 A CN101812298 A CN 101812298A
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Abstract

本发明提供一种磷光体和包含所述磷光体的发光器件。根据一个实施方案，所述磷光体以化学式LxMyCz1Nz2:Aa表示，其中L是碱土金属、过渡金属、Zn、Cd、Al、Ga、In、Ti、Ge和Sn中的至少一种；M是B、Si、P、S、F、Cl、I和Se中的至少一种；A是碱性稀土金属和过渡金属中的至少一种，并且其中0＜x≤5，0≤y≤5，1≤z1≤10，1≤z2≤10，和0＜a≤1。

Description

磷光体和发光器件
技术领域
本公开涉及一种磷光体和发光器件。
背景技术
磷光体已经与各种发光器件一起使用。
通常，磷光体用于制造发光器件，其中将磷光体涂敷在蓝色或者近紫外(UV)发光二极管上以发出白光。
然而，相关技术的硅氮化物基磷光体或者氧氮化物基磷光体应在高温和高压环境下合成。而且，根据相关技术，难以粉碎荧光体粉末，并且合成的原料(原材料)昂贵。因此，存在不能以低成本容易地制备磷光体的限制。结果，包含这种磷光体的发光器件的制造成本增加，并且用于发光器件的制造工艺变得更复杂。
发明内容
本发明的实施方案提供一种新型磷光体和包含该磷光体的发光器件。
本发明的实施方案还提供一种以低成本制造的磷光体和包含该磷光体的发光器件。
本发明的实施方案提供一种磷光体、包含该磷光体的发光器件及其形成方法，其消除了相关技术中的限制和缺点。
在一个实施方案中，磷光体由以下化学式表示：LxMyCz1Nz2:Aa，其中L是碱土金属、过渡金属、Zn、Cd、Al、Ga、In、Ti、Ge和Sn中的至少一种；M是B、Si、P、S、F、Cl、I和Se中的至少一种；A是碱性稀土金属和过渡金属中的至少一种，并且其中0＜x≤5，0≤y≤5，1≤z1≤10，1≤z2≤10，0＜a≤1。
在另一个实施方案中，一种发光器件包括：发光二极管芯片；支撑所述发光二极管芯片的衬底；在所述衬底上的电极层，所述电极层电连接至所述发光二极管芯片；和被由所述发光二极管芯片所产生的光激发的磷光体，其中所述磷光体由以下化学式表示：LxMyCz1Nz2:Aa，其中L是碱土金属、过渡金属、Zn、Cd、Al、Ga、In、Ti、Ge和Sn中的至少一种；M是B、Si、P、S、F、Cl、I和Se中的至少一种；A是碱性稀土金属和过渡金属中的至少一种，并且其中0＜x≤5，0≤y≤5，1≤z1≤10，1≤z2≤10，0＜a≤1。
在另一实施方案中，发光器件包括：发光二极管芯片；支撑所述发光二极管芯片的衬底；在所述衬底上的电极层，所述电极层电连接至所述发光二极管芯片；和能被由所述发光二极管芯片产生的光激发的磷光体，其中所述磷光体包括第一磷光体和第二磷光体，所述第一磷光体由以下化学式表示：LxMyCz1Nz2:Aa，其中L是碱土金属、过渡金属、Zn、Cd、Al、Ga、In、Ti、Ge和Sn中的至少一种；M是B、Si、P、S、F、Cl、I和Se中的至少一种；A是碱性稀土金属和过渡金属中的至少一种，并且其中0＜x≤5，0≤y≤5，1≤z1≤10，1≤z2≤10，0＜a≤1，所述第二磷光体包括硅酸盐基磷光体、硫化物基磷光体和氮化物基磷光体中的任意一种。
在附图和以下描述中对一个或更多个实施方案的细节进行阐述。其他特征由说明书和附图以及由权利要求书而变得明显。
附图说明
图1是说明根据本发明一个实施方案的发光器件的结构的视图。
图2是说明根据本发明一个实施方案的发光器件的另一结构的视图。
图3是说明根据本发明一个实施方案的包含化学式为Ba(CN)2:Eu2+的氰基磷光体的发光器件的发光光谱的图。
图4是说明根据本发明一个实施方案的包含化学式为Zn(CN)2:Mn2+的氰基磷光体的发光器件的发光光谱的图。
图5是说明根据本发明一个实施方案的发光器件的发光光谱的图。
具体实施方式
现在将详细说明本发明的实施方案，附图中对其实例进行说明。
在附图中，各层的厚度或者尺寸可进行放大、省略或者示意地表示，以使得说明方便和清楚。而且，各元件的尺寸未必反映实际尺寸。
图1是说明根据本发明一个实施方案的发光器件的结构的视图。
参考图1，发光器件包括：发光二极管(LED)芯片110、衬底120、两个或更多个导电构件130、导线140、密封层/构件150、和磷光体151。衬底120支撑LED芯片110。导电构件130彼此电隔离以为LED芯片110供电。导线140将LED芯片110电连接至导电构件130。密封层150优选由模制LED芯片110的无色或者有色透光树脂形成。例如，密封层150包封设置在衬底120上的LED芯片110、导线140、磷光体151和导电构件130的一部分。磷光体151可分散到整个密封层150中或者部分分散到密封层150中。磷光体151可全部或部分地覆盖LED芯片110。
图2是说明根据本发明一个实施方案的发光器件的另一结构的视图。
参考图2，发光器件包括：LED芯片110、衬底120、两个或更多个电极层131、导线140、密封层/构件150、和磷光体151。衬底120支撑LED芯片110。电极层131彼此电隔离以为LED芯片110供电。导线140将LED芯片110电连接至电极层131。密封层150优选由模制LED芯片110的无色或者有色透光树脂形成。例如，密封层150覆盖LED芯片110、导线140、磷光体151和电极层131的一部分。磷光体151可分散到整个密封层150中或者部分分散到密封层150中。磷光体151可全部或者部分地覆盖LED芯片110。
在图2中说明的发光器件的实例中，LED芯片110通过导线140电连接至一个电极层131。LED芯片110直接接触另一电极层(或者电极层中的另一个)131，并因此电连接至另一电极层131。
虽然其中LED芯片110通过导线140连接至电极层131(或者导电构件130)的结构作为实例在图1和2中进行说明，但是本发明不限于此。例如，当LED芯片110以倒装芯片技术安装时，LED芯片110可无需导线140而电连接至电极层131(或者导电构件130)。
而且，虽然其中磷光体151设置在(或者分散在整个)密封层150内部并且设置为与LED芯片110相邻的结构在图1和2中作为实例进行说明，但是本发明不限于此。例如，磷光体151可由分离的膜或者板来支撑，并因此设置在分离的结构上。
即，图1和2中说明的发光器件应被认为仅仅是说明性的实例，因此这不应解释为对本发明范围的限制。本发明包括其中使用磷光体的任何其它类型的发光器件。
参考图1和2，发光器件包括：对其供电的LED芯片110和设置在由LED芯片110产生的光所传播的光路上的磷光体151。从LED芯片110发出的第一光激发磷光体151以产生第二光。
例如，可使用发出具有发光峰值为约380nm～约500nm的光的GaN基LED芯片作为LED芯片110。在其它实例中，可使用不同类型的LED芯片例如激光二极管或者表面发光二极管作为LED芯片110。
在上述实施方案中，虽然磷光体用于LED芯片以制造发光器件，但是可使用非有机电致发光器件或者有机电致发光器件替代LED作为光源。
根据一个实施方案的发光器件包括：发光的光源、支撑光源的衬底、和模制在光源周围的密封层。密封层优选由透光树脂形成。例如，密封层可由环氧树脂、硅树酯、脲树脂、丙烯酰树脂和聚酰亚胺树脂中的至少一种形成。密封层可具有单层或者多层结构。除了根据实施方案的磷光体之外的其它磷光体可混入磷光体151中。这些特征可应用于图1和2的发光器件。
本发明提供一种用于发光器件的涂覆磷光体组合物，其包含磷光体(例如磷光体151)和透明树脂。
例如，图1和2的发光器件可包括涂覆磷光体组合物。涂覆磷光体组合物可以以约1∶2至约1∶10的重量比混合。
氰基磷光体、制备氰基磷光体的方法和利用所述氰基磷光体制造发光器件的方法
氰基磷光体
在图1和2中，被由LED芯片110产生的光激发的磷光体可使用以下的氰基磷光体。
氰基磷光体是由以下化学式1表示的磷光体：
[化学式1]
LxMyCz1Nz2:Aa
其中L是碱土金属、过渡金属、Zn、Cd、Al、Ga、In、Ti、Ge和Sn中的至少一种；M是B、Si、P、S、F、Cl、I和Se中的至少一种；A是碱性稀土金属和过渡金属中的至少一种，其中0＜x≤5，0≤y≤5，1≤z1≤10，1≤z2≤10，0＜a≤1。
例如，碱土金属可包括Be、Mg、Ca、Sr、Ba和Ra中的至少一种。过渡金属可包括Cu、Ag、Au、Sc、Y、La、Ti、Zr、V、Mn和Ta中的至少一种。碱性稀土金属可包括Eu和Ce中的至少一种。
在化学式1中，根据本发明的磷光体151可被由光源(例如，LED芯片110)发射的光激发，以根据由光源发射的光的中心波长发射具有在约520nm至约680nm波长范围内的发光峰值的第二光。
氰基磷光体的制备方法
根据本发明一个实施方的氰基磷光体可通过如下方法制备。
根据一个实施方案，制备氰基磷光体的方法包括：
(a)在溶剂中湿混合预定量的碱土金属氧化物、卤化物、碳酸盐、氮化物和过渡金属氧化物中的至少一种、预定量的三聚氰胺、作为激活剂的碱土金属或过渡金属、和作为助溶剂的卤化物如NH4F、NH4Cl、BaF2、BaCl2、CaF2和MgF2，并干燥混合物约30分钟至约24小时；
(b)将在操作(a)中获得的混合物置于反应器中，并从约1×10-1大气压至约1×10-10大气压的真空条件下充注惰性气体约30分钟至约5小时直至大气压；
(c)在约500℃至约1500℃的温度下热还原所得混合物约1小时至约48小时，以使操作(b)之后的所得混合物氰化；
(d)将在操作(c)中获得的磷光体粉碎并分级，以获得具有预定尺寸的磷光体粉末；和
(e)清洁操作(d)中获得的磷光体粉末以除去未反应的材料。
在操作(a)中，可以适当地调节每种材料的用量至化学计量比，以满足上述化学式1的条件。
在操作(b)中，维持足够真空的条件以使在操作(a)中获得的混合物与氧之间的反应最小化。另一方面，可以在不需要真空条件的情况下，从一开始就充注惰性气体。然而，在该情况下，磷光体的晶体产生不完全，从而降低发光效率。惰性气体可以是N2或Ar。
在操作(c)中，可以在足以完成反应的温度下进行还原性热处理过程。在这点上，当在还原性气氛中热处理温度低于约500℃时，磷光体的晶体产生不完全，从而降低发光效率。当热处理温度高于约1500℃时，出现反应过度，从而降低发光性或防止产生固相磷光体粉末。包含约2体积％至约100体积％的氨气和氮气的气体混合物可用作还原性热处理过程中的还原性气体，以使基质材料氰化并还原激活材料。
在操作(d)中，优选必须进行粉碎和分级过程，以获得具有期望的发光性和尺寸的粉末，其原因是在操作(c)中获得的磷光体可因相对高的热处理温度而发生聚集。
在操作(e)中，溶解未反应材料的一种或更多种聚合物溶剂，如醇、丙酮和聚合物溶剂可用于除去未反应的材料。清洁过程可包括如下过程：将磷光体置于聚合物溶剂中以使磷光体与聚合物溶剂混合，然后使所得混合物干燥，但是本发明不限于此。例如，操作(d)可以在执行操作(e)之后进行。通过热处理过程获得的磷光体优选包含非常少量的卤素化合物。当未除去卤素化合物时，在利用磷光体制造发光器件的情况下，耐湿性可能变差。
氰基磷光体的制备方法的具体实例1
在一个实例中，将2.79g BaCl2、0.42g EuCl3和19.22g C3N6H6置于丙酮中，以利用球磨机将其混合约1小时。将混合物放入50℃干燥器中并干燥约1小时以使溶剂完全蒸发。将混合材料置于反应器中以在真空条件下移除反应器中的氧约1小时，然后从真空条件下填充N2直至大气压。在约800℃的温度下烧结包含约40体积％NH3气体的N2混合气体约3小时，同时保持混合气体的流量为5L/分钟。通过利用具有约20μm的尺寸的粉末，将经热处理的磷光体粉碎以将磷光体分级为具有发光器件(例如图1和2中的发光器件)可容易使用的尺寸。由于分级的磷光体包含未反应的材料，所以将磷光体置于按约1∶1的比例混合的乙醇和丙酮的溶液中，以超声清洁磷光体约30分钟，然后干燥经清洁的磷光体。如此形成具有化学式Ba(CN)2:Eu2+的磷光体，其可用作磷光体151。
氰基磷光体的制备方法的具体实例2
在另一实施例中，将1.38g Zn(CN)2、0.0069g CaO、0.026g MnO和19.39g C3N6H6置于丙酮中，以利用球磨机将其混合约1小时。将混合物放入50℃干燥器中，并干燥约1小时以使溶剂完全蒸发。将混合材料置于反应器中以在真空条件下移除反应器中的氧约1小时，然后从真空条件下填充N2直至大气压。在约800℃的温度下烧结包含约50体积％NH3气体的N2混合物气体约3小时，同时保持混合气体的流量为2L/分钟。通过利用具有约20μm尺寸的粉末，将经热处理的磷光体粉碎以将磷光体分级成具有发光器件可容易使用的尺寸。由于经分级的磷光体包含未反应的材料，所以将磷光体置于按约1∶1的比例混合的乙醇和丙酮的溶液中，以超声清洁磷光体约30分钟，然后干燥经清洁的磷光体。如此，形成具有化学式Zn(CN)2:Mn2+的磷光体，其可用作磷光体151。
利用氰基磷光体制造发光器件的实例
参照图1和2，将具有上述化学式1：LxMyCz1Nz2:Aa的磷光体应用于具有在约500nm至约380nm的波长范围内的发光峰值的GaN基LED芯片110，以制造发光器件，在所述化学式1中，L是碱土金属、过渡金属、Zn、Cd、Al、Ga、In、Ti、Ge和Sn中的至少一种；M是B、Si、P、S、F、Cl、I和Se中的至少一种；A是碱性稀土金属和过渡金属中的至少一种，并且其中0＜x≤5，0≤y≤5，1≤z1≤10，1≤z2≤10，0＜a≤1。
进一步地，将磷光体151混入由透光环氧树脂形成的密封层150中以围绕LED芯片110。
磷光体151被由LED芯片110产生的蓝光(波长为约450nm)激发，以发出中心波长为约520nm至约680nm的第二光。
氰基磷光体发光特性
根据本发明的一个实施方案，利用上述氰基磷光体的两个实例，图3是示出包含化学式为Ba(CN)2:Eu2+的氰基磷光体的发光器件的发光光谱的视图，图4是示出包含化学式为Zn(CN)2:Mn2+的氰基磷光体的发光器件的发光光谱的视图。这些光谱可等同地适用于图1和2的发光器件。
参照图3，通过根据本发明一个实例的氰基磷光体的方制备法的上述实例1制备的包含化学式为Ba(CN)2:Eu2+的氰基磷光体的发光器件被具有约450nm的激发波长的LED芯片激发，以具有在约520nm至约680nm波长范围内的发光峰值。
参照图4，通过根据本发明另一实例的氰基磷光体的制备方法的具体实例1制备的包含化学式为Zn(CN)2:Mn2+的氰基磷光体的发光器件被具有约450nm的激发波长的LED芯片激发，以具有在约520nm至约680nm波长范围内的发光峰值。
根据一个实施方案的氰基磷光体可发出从绿光到红光的宽波长范围的光。
根据一个实施方案的发光器件还可包括具有与氰基磷光体不同的发光峰值的异质磷光体。例如，异质磷光体可包括硅酸盐基磷光体、硫化物基磷光体和氮化物基磷光体中的至少一种，其被由LED芯片产生的光激发以发射绿光。
例如，硅酸盐基磷光体可以是Sr2SiO4:Eu磷光体，硫化物基磷光体可以是SrGa2S4:Eu磷光体，而氮化物基磷光体可以是β-SiAlON:Eu磷光体。
也就是说，根据本发明实施方案的发光器件可包括氰基磷光体、硅酸盐基磷光体、硫化物基磷光体和氮化物基磷光体中的至少一种。
图5是示出根据一个实施方案的发光器件的发光光谱的视图。在此处，图5的发光器件可以是图1或2的发光器件。
参考图5，发光器件可包括发射蓝光的LED芯片。磷光体可包括发射红光的氰基磷光体、发射具有在约500nm至约550nm的波长范围内的发光峰值的光的硅酸盐基磷光体、硫化物基磷光体和氮化物基磷光体中的任一种或更多种，以实现白光。也就是说，根据一个实施方案的发光器件的磷光体可包括多种不同的磷光体，在上文中讨论了其实例。这些磷光体可以是混合的或分层的。
根据一个实施方案的发光器件通过发射约450nm的峰值波长的LED芯片而发射激发光，其中第一磷光体具有约620nm的峰值波长并发射激发光其中第二磷光体具有约530nm的峰值波长。因此，发光器件发射白光。
如上所述，根据本发明的不同的实施方案，由于在低温和低压下合成新型磷光体且使用廉价的原料，所以可以以相对低的成本合成根据本发明的磷光体以及包含这类磷光体的发光器件。
根据一个实施方案的发光器件可应用于背光单元、照明装置、显示装置等。背光单元、照明装置或显示装置包括本发明的发光器件中的一种或更多种以及在相关技术的背光单元、照明装置或显示装置中通常存在的其他部件。磷光体可设置为与LED芯片间隔开。例如，当发光器件应用于照明装置时，LED芯片和磷光体可由单独的结构支撑，并且可以相互间隔开。
该说明书中提及的“一个实施方案”、“实施方案”、“示例性实施方案”等表示结合实施方案所描述的具体特征、结构或特征包含在本发明的至少一个实施方案中。说明书中不同地方出现的这类短语不一定都是指相同的实施方案。此外，当结合任意实施方案描述具体特征、结构或特征时，结合实施方案的其它特征、结构或特性来实现该特征、结构或特性也在本领域技术人员的能力范围内。
虽然已经参照本发明的多个示例性实施方案描述了本发明，但是应理解，本领域的技术人员可以设计多种其它的修改方案和实施方案，它们也在本公开原理的精神和范围内。更具体地，在本公开、附图和所附权利要求的范围内，可对主题组合布置的构件和/或布置进行各种变化和修改。除了对构件和/或布置的变化和修改之外，可替代用途对本领域的技术人员而言也是明显的。

Claims (20)

1.一种由以下化学式表示的磷光体：
LxMyCz1Nz2:Aa
其中L是碱土金属、过渡金属、Zn、Cd、Al、Ga、In、Ti、Ge和Sn中的至少一种；M是B、Si、P、S、F、Cl、I和Se中的至少一种；A是碱性稀土金属和所述过渡金属中的至少一种，和
其中0＜x≤5，0≤y≤5，1≤z1≤10，1≤z2≤10，和0＜a≤1。
2.根据权利要求1所述的磷光体，其中所述碱土金属包括Be、Mg、Ca、Sr、Ba和Ra中的至少一种。
3.根据权利要求1所述的磷光体，其中所述过渡金属包括Cu、Ag、Au、Sc、Y、La、Ti、Zr、V、Mn和Ta中的至少一种。
4.根据权利要求1所述的磷光体，其中所述化学式表示为Ba(CN)2:Eu2+。
5.根据权利要求1所述的磷光体，其中所述化学式表示为Zn(CN)2:Mn2+。
6.一种发光器件，包括：
发光二极管芯片；
支撑所述发光二极管芯片的衬底；
电连接至所述发光二极管芯片的至少一个电极或者导电层；和
能被由所述发光二极管芯片产生的光所激发的磷光体，
其中所述磷光体由以下化学式表示：LxMyCz1Nz2:Aa，其中L是碱土金属、过渡金属、Zn、Cd、Al、Ga、In、Ti、Ge和Sn中的至少一种；M是B、Si、P、S、F、Cl、I和Se中的至少一种；A是碱性稀土金属和过渡金属中的至少一种，并且其中0＜x≤5，0≤y≤5，1≤z1≤10，1≤z2≤10，和0＜a≤1。
7.根据权利要求6所述的发光器件，其中所述碱土金属包括Be、Mg、Ca、Sr、Ba和Ra中的至少一种。
8.根据权利要求6所述的发光器件，其中所述过渡金属包括Cu、Ag、Au、Sc、Y、La、Ti、Zr、V、Mn和Ta中的至少一种。
9.根据权利要求6所述的发光器件，其中所述磷光体具有化学式Ba(CN)2:Eu2+。
10.根据权利要求6所述的发光器件，其中所述磷光体具有化学式Zn(CN)2:Mn2+。
11.根据权利要求6所述的发光器件，还包括：
在所述发光二极管芯片周围的密封层。
12.根据权利要求11所述的发光器件，其中所述磷光体至少部分分散到所述密封层中。
13.根据权利要求6所述的发光器件，其中所述发光二极管芯片具有在约380nm～约500nm波长范围内的发光峰值。
14.一种包括多个发光器件的显示装置，所述发光器件的每一个为根据权利要求6所述的发光器件。
15.一种发光器件，包括：
发光二极管芯片；
支撑所述发光二极管芯片的衬底；
电连接至所述发光二极管芯片的至少一个电极或者导电层；和
能被由所述发光二极管芯片产生的光激发的磷光体，
其中所述磷光体包括：
由化学式LxMyCz1Nz2:Aa表示的第一磷光体，其中L是碱土金属、过渡金属、Zn、Cd、Al、Ga、In、Ti、Ge和Sn中的至少一种；M是B、Si、P、S、F、Cl、I和Se中的至少一种；A是碱性稀土金属和过渡金属中的至少一种，并且其中0＜x≤5，0≤y≤5，1≤z1≤10，1≤z2≤10，和0＜a≤1；和
包括硅酸盐基磷光体、硫化物基磷光体和氮化物基磷光体中的至少一种的第二磷光体。
16.根据权利要求15所述的发光器件，其中所述发光二极管芯片具有在约380nm～约500nm波长范围内的发光峰值，
所述第一磷光体能被由所述发光二极管芯片发出的光激发，以发出具有在约520nm～约680nm波长范围内的发光峰值的第一光，所述第二磷光体能被由所述发光二极管芯片发出的光激发，以发出具有在约500nm～约550nm波长范围内的发光峰值的第二光。
17.根据权利要求15所述的发光器件，其中所述碱土金属包括Be、Mg、Ca、Sr、Ba和Ra中的至少一种。
18.根据权利要求15所述的发光器件，其中所述过渡金属包括Cu、Ag、Au、Sc、Y、La、Ti、Zr、V、Mn和Ta中的至少一种。
19.根据权利要求15所述的发光器件，其中所述第一磷光体具有化学式Ba(CN)2:Eu2+或者Zn(CN)2:Mn2+。
20.根据权利要求15所述的发光器件，还包括：
在所述发光二极管芯片周围的密封层，
其中所述第一磷光体和所述第二磷光体至少部分分散到所述密封层中。
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