CN101297195A - 氮氧化物气体传感器和方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了测量NOx浓度的装置和方法。一种方法包括以下步骤：提供具有NO浓度和NO2浓度的气流，其中NO浓度和NO2浓度的总和为总NOx浓度；在第一温度下使气流与第一氧化锆基氧传感器接触，从而在第一温度下达到第一NO：NO2平衡；在第二温度下使气流与第二氧化锆基氧传感器接触，从而在第二温度下达到第二NO：NO2平衡；以及通过测量第一氧化锆基氧传感器达到第一NO：NO2平衡时的响应和第二氧化锆基氧传感器达到第二NO：NO2平衡时的响应来确定总NOx浓度。第二温度与第一温度不同。
Description
背景
[第1段]本发明一般涉及气体传感器以及确定气体组分浓度的方法，在某些情况下，涉及传感器以及确定气体氛围中的氮氧化物(NOx)浓度的方法。
[第2段]用于确定诸如发动机尾气的气体混合物中的氧成分的传感器是本领域中已知的。例如，美国专利4,272,329、4,272,330和4,272,331讲授了包括泵室和传感器室的氧传感器，每个室具有固体氧化锆电解质及连接于其的薄铂电极。传感器室和泵室连同陶瓷管一起形成一个封闭的体积，环境中的空气借助于陶瓷管中的渗漏口在其中建立起平衡。泵室通过外电路与电力输入装置相连，而传感器室通过外电路与电力输出测量及控制装置连结。
[第3段]′329专利中讲授的氧传感器是在稳态模式下操作的，经由对泵室施加电压，以电化学的方式从封闭的体积中抽吸氧，直至达到稳态，其中从该体积中抽吸氧的速率与氧通过渗漏孔扩散进入该体积中的速率达成平衡。在稳态下，密封体积中的氧分压比环境中的氧分压减少，造成在传感器室的电极产生EMF。调节泵室电流提供恒定的传感器室电压，泵室电流与环境气氛中的氧百分比呈线性比例关系。
[第4段]′330专利讲授的氧传感器使用类似的装置在暂态模式下操作以测定氧分压。当在封闭体积中建立起所需氧分压的环境气氛之后，启动泵室从封闭的空间中抽氧。封闭空间中氧分压的减少导致传感器室里产生EMF。在产生电压降之时或在产生电压降之后立即确定的传感器室电压/时间的一阶导数与环境氧分压成反比。也可以这样操作氧传感器，将氧泵送到封闭的空间内，使初始的传感器室电压符号反转，用以确定环境氧分压。
[第5段]′331专利讲授的氧传感器使用在振荡模式下操作的类似装置，经由响应从传感器室的电压输入，往复顺序的抽吸氧电流流向泵室。泵室从封闭的空间中抽氧，直到在传感器室所致的电压降等于预定的参考值。然后逆转泵室电流的极性，将氧泵送到封闭的空间中，直到传感器室电压达到另一个预定的参考值，此时泵室电流再次逆转，该循环得以重复。固定泵室电流的大小，则振荡周期与氧分压成正比。
[第6段]用于确定诸如发动机尾气的气体混合物中氮氧化物(NOx)成分的传感器是本领域中已知的。例如，美国专利6,344,134公开了一种使用双串行空间NOx传感器测量NOx浓度的方法。该传感器包括各自包含固体电解质的第一泵室和第二泵室。在传感器中，测量气体空间、第一空间和第二空间相互串联相通。该方法包括如下步骤：通过第一泵室的作用，将氧从第一空间中抽吸出来，使之进入到例如测量气体空间中，或者将氧从例如测量气体空间抽运到第一空间中，使得第二空间的气体入口附近的氧浓度便于第一空间中的一部分NO离解；通过第二泵室的作用使由第一空间引入到第二空间里的气体中的残余NO和O2离解；通过第二泵室的作用从第二空间中抽吸出由NO及O2的离解产生的氧离子；以及基于从第一和第二泵室发出的信号(例如，抽运电流)确定测量气体中的NOx浓度。
[第7段]现有的氧化物基气体传感器不符合应对新环境法规的性能或成本要求，特别是涉及到发动机尾气时。期望得到改进的氧化物基气体传感器。
概述
[第8段]本文的公开内容通常涉及气体传感器和确定气体组分浓度的方法，在某些情况下，涉及传感器以及确定气体氛围中的氮氧化物(NOx)浓度的方法。
[第9段]在一个示例的实施方案中公开了一种气体组分浓度的测量方法。该方法包括如下步骤：提供具有NO浓度和NO2浓度的气流，其中NO浓度和NO2浓度的总和为总NOx浓度；在第一温度下使气流与第一氧化锆基氧传感器接触，从而在第一温度下达到第一NO:NO2平衡；在第二温度下使气流与第二氧化锆基氧传感器接触，从而在第二温度下达到第二NO:NO2平衡；以及通过测量第一氧化锆基氧传感器达到第一NO:NO2平衡时的响应和第二氧化锆基氧传感器达到第二NO:NO2平衡时的响应来确定总NOx浓度。第二温度与第一温度不同。
[第10段]在另一实施方案中的方法包括如下的步骤：在第一温度下的第一NO:NO2平衡下提供具有NO浓度和NO2浓度的气流，其中NO浓度和NO2浓度的总和为总NOx浓度；在第二温度下使气流与氧化锆基氧传感器接触，从而在第二温度下达到第二NO:NO2平衡，第二温度与第一温度不同；以及通过测量氧化锆基氧传感器达到第二NO:NO2平衡时的响应来确定总NOx浓度。
[第11段]仍在进一步的实施方案中，NOx传感器装置包括与NOx气源流体连接并与传感器控制器电连接的第一氧化锆基氧传感器。第一氧化锆基氧传感器包括第一铂感测电极(sense electrode)。加热元件与第一氧化锆基氧传感器热关联。第二氧化锆基氧传感器与NOx气源流体连接并与传感器控制器电连接。第一氧化锆基氧传感器包括第二铂感测电极。
[第12段]在进一步的实施方案中，NOx传感器装置包括多孔介质，所述多孔介质包括有助于
平衡的催化剂并与NOx气源流体连通。氧化锆基氧传感器与多孔介质流体连通并与传感器控制器电连接。氧化锆基氧传感器包括铂感测电极，加热元件与第一氧化锆基氧传感器热关联。
[第13段]由下文的详细描述可以显而易见本申请的这些方面以及其他方面。但无论如何不应该将上文的概述视为对请求保护的技术主题内容的限制，该技术主题内容完全由所附的权利要求所确定，在实施期间可以有所改动。
附图简述
[第14段]考察以下本发明各实施方案的详细叙述以及附图可以更全面地了解本发明，其中：
[第15段]图1为示例NOx传感器装置的平面略图；
[第16段]图2为另一示例NOx传感器装置的平面略图；
[第17段]图3为示例的在第一位置氧化锆基氧传感器装置的示意截面图；
[第18段]图4为示例的在第二位置氧化锆基氧传感器装置的示意截面图；
[第19段]图5是图1所示的传感器装置的传感器响应与NOx浓度关系的示例图；以及
[第20段]图6是图2所示的传感器装置的传感器响应与NOx浓度关系的示例图。
[第21段]本发明容许有各种修改和替代的形式，已借助于附图中的实施例显示其细节，还要进行详细的描述。但应理解的是，这里的目的不是要将本发明限定为所述具体的示例实施方案。相反，其目的是要涵盖归于本发明实质和范围之内的所有修改、等同和替代性方案。
详细叙述
[第22段]应该参照附图阅读以下的描述，其中不同图中类似的元件以类似的方式进行编号。附图可以不按比例，用以描述选定的实施方案，但不意味着限制本发明的范围。虽然可以用构造、尺寸和材料的实例对各种元件进行说明，但本领域的技术人员会意识到，许多提供的例子都有合适的替代方案可供利用。
[第23段]一般来说，本发明涉及气体传感器以及确定气体氛围中的氮氧化物(NOx)浓度的方法。但本发明并非被限定如此，通过对下文提供的各示例实施方案和实施例进行讨论，可以获得对本发明的各个方面的了解。
[第24段]气体中的氮氧化物浓度通常由如下的平衡所决定：
[第25段]此外，在平衡时可以由下式预计NO2与NO之比：
(pNO2)/pNO＝1.6x10-4·exp(13,900/RT)·(pO2)1/2
[第26段]例如，在750摄氏度和1％过量氧的情况下，平衡比为0.01503(即98.5％的NO和1.5％的NO2。因此，在任何指定的温度和氧浓度已知的情况下，在平衡时可以预计NO2与NO之比。
[第27段]本文中描述的氧传感器提供对在传感器温度下具有初始NO2与NO非平衡比的气体样品的响应，用以监测在传感器温度下向NO2与NO的平衡比的趋近。在一些实施方案中，传感器装置使用两个氧化锆基氧传感器或者使用一个氧化锆基氧传感器和一个催化多孔膜，均保持在已知温度下，用以在各单独的传感器温度下监测向NO2与NO的平衡比的趋近。通过将元件保持在不同的温度下可以趋近不同的平衡，无需知道气源的初始条件。来自例如一氧化碳和甲烷的竞争反应进行完全，对确定总NOx不构成干扰。
[第28段]图1为示例的NOx传感器装置100的平面略图。该传感器100包括与NOx气源F流体连接并与传感器控制器140电连接的第一氧化锆基氧传感器110(在下文描述)。第二氧化锆基氧传感器120与NOx气源F流体连接，并且也与传感器控制器140电连接。在许多实施方案中，传感器装置100包括置于第一氧化锆基氧传感器110和第二氧化锆基氧传感器120周围的壳体130。在一些实施方案中，包括催化剂的多孔介质与NOx气源F流体连通并置于气源F与第一氧化锆基氧传感器130或第二氧化锆基氧传感器140之间，所述催化剂有助于
平衡。
[第29段]在操作中，示例的NOx传感器装置100按以下方式发生作用，提供具有NO浓度和NO2浓度的气流101，在第一温度下使气流101与第一氧化锆基氧传感器110接触，从而在第一温度下达到第一NO:NO2平衡，以及在第二温度下使气流101与第二氧化锆基氧传感器120接触，从而在第二温度下达到第二NO:NO2平衡。第二温度与第一温度不同。NO浓度和NO2浓度的总和为总NOx浓度。通过测量第一氧化锆基氧传感器110达到第一NO:NO2平衡时的响应以及第二氧化锆基氧传感器120达到第二NO:NO2平衡时的响应来确定总NOx浓度。在许多实施方案中，气流101包括一种氧浓度下的氧。显示的出口气流103流离第一和第二氧化锆基氧传感器110、120。
[第30段]在许多实施方案中，第一个氧化锆基传感器110和/或第二个氧化锆基传感器110包括催化剂，所述催化剂有助于在每个指定的温度下提供具有指定NO:NO2平衡()的气流。催化剂可以为下文描述的任何适用的催化剂。
[第31段]在一些实施方案中，通过测量第一氧化锆基氧传感器110达到第一NO:NO2平衡时的响应与第二氧化锆基氧传感器120达到第二NO:NO2平衡时的响应之差来确定总NOx浓度。图5是图1所示的传感器装置100的传感器响应与NOx浓度关系的示例图。
[第32段]图2为另一示例的NOx传感器装置200的平面略图。该传感器装置200包括与NOx气源F流体连通的多孔介质210，其包括有助于
平衡的催化剂。催化剂可以为下文描述的任何适用的催化剂。氧化锆基氧传感器220(在下文描述)与多孔介质210流体连通并与传感器控制器240电连接。所示的任选加热元件215与多孔介质210热关联。
[第33段]在操作中，示例的NOx传感器装置200按以下方式发生作用，在第一温度下的第一NO:NO2平衡下提供具有NO浓度和NO2浓度的气流202，在第二温度下使气流202与氧化锆基氧传感器220接触，从而在第二温度下达到第二NO:NO2平衡。第二温度与第一温度不同。NO浓度和NO2浓度的总和为总NOx浓度。可以通过测量氧化锆基氧传感器220达到第二NO:NO2平衡时的响应来确定总NOx浓度。显示的出口气流203流离氧化锆基氧传感器220。
[第34段]在许多实施方案中，通过在第一温度下使源气体201流过包括催化剂的多孔介质210来提供气流202，所述催化剂有助于在第一温度下提供第一NO:NO2平衡。催化剂可以为下文描述的任何适用的催化剂。在许多实施方案中，气流202包括一种氧浓度下的氧。图6是图2所示的传感器装置200的传感器响应与NOx浓度关系的示例图。
[第35段]图3为示例的在第一位置1的氧化锆基氧传感器310的示意截面图。气体传感器310包括与泵控制器330和感测控制器340电连结的传感器元件320。本文中使用的术语“控制器”是指电子设备和/或软件。传感器元件320置于与气源流体连通的第一空间305内，所述气源包含要通过传感器元件320进行测量的一种或多种气体，例如氧和氮氧化物。在许多实施方案中，要进行测量的气体分别是NO和NO2或NOx，这里NOx＝NO+NO2。所示的任选加热元件315与加热器控制器360电连结并与传感器310热关联。加热元件315可以改变传感器元件320进行感测的温度。在所示的示例实施方案中，泵控制器330、感测控制器340和加热器控制器360置于控制器模块370内，但这一点并非必需。传感器元件320包括第一室321和第二室322。传感器元件320可以为任何结构，例如圆柱或平面的。
[第36段]第一室321包括氧离子传导性固体电解质层323，例如置于两个第一室传导电极325和327之间的氧化锆层。在一个实施方案中，第一室传导电极325和327为第一室铂电极325、327。在一些实施方案中，第一室电极327包括有助于平衡的催化剂319。催化剂319可以为任何适用的催化剂，例如金、镍或铑。催化剂319可以为置于第一室电极327的外表面上的催化剂层。在许多实施方案中，催化剂319形成0.1至5微米厚的层，可以采用任何适用的沉积技术施加该层。
[第37段]第二室322包括氧离子传导性固体电解质层324，例如置于两个第二室传导电极326和328之间的氧化锆层。在一些实施方案中，第二室传导电极326和328均为第二室铂电极326和328。在一个实施方案中，第一室321和第二室322内电极325和326为普通的铂电极。密封的测量空间329位于传感器元件320之内。
[第38段]图3显示传感器元件320在第一位置1上与泵控制器330和感测控制器340电连结。在该实施方案中，第一室321与泵控制器330电连结，第二室322与感测控制器340电连结。在一个实施方案中，第一室321具有置于外电极327与内电极325之间的氧化锆层323；第二室322具有置于外电极328与内电极326之间的氧化锆层324。在这种结构中，可以确定总NOx气体浓度。
[第39段]在一些实施方案中，如图4所示，任选可以通过开关元件350将泵控制器330和感测控制器340切换到与第一室321或者第二室322电连结的状态，其中传感器元件320在第二位置2上与泵控制器330和感测控制器340电连结。在这种结构中，可以测量氧浓度。
[第40段]可以通过能够将源自第一室321和第二室322的电信号转到泵控制器330和感测控制器340的硬件和/或软件控制开关元件350。泵控制器330和感测控制器340是本领域中熟知的。当泵控制器330与例如第一室321电连结并施加抽运电流时，在第一室电极325与327之间产生离子抽运作用。同时如已知的那样，第二室电极326和328协同检测其间感应的电动势。
[第41段]不应视本发明局限于上文描述的特定实施例，而应将其理解为涵盖按所附权利要求所明述的本发明的所有方面。通过阅读本说明书，本领域的技术人员将可以显而易见本发明所涉及到的可以适用的各种修改、等价方法以及多种结构。
Claims (20)
1.一种方法，所述方法包括如下步骤：
提供具有NO浓度和NO2浓度的气流，其中NO浓度和NO2浓度的总和为总NOx浓度；
在第一温度下使气流与第一氧化锆基氧传感器接触，从而在第一温度下达到第一NO:NO2平衡；
在第二温度下使气流与第二氧化锆基氧传感器接触，从而在第二温度下达到第二NO:NO2平衡，第二温度与第一温度不同；和
通过测量第一氧化锆基氧传感器达到第一NO:NO2平衡时的响应和第二氧化锆基氧传感器达到第二NO:NO2平衡时的响应来确定总NOx浓度。
2.权利要求1的方法，其中提供气流的步骤包括提供进一步包含氧浓度的气流。
3.权利要求1的方法，其中使气流与第一氧化锆基传感器接触的步骤包括在第一温度下使气流与包含催化剂的第一氧化锆基传感器接触，所述催化剂有助于提供具有第一NO:NO2平衡的气流。
4.权利要求1的方法，其中使气流与第二氧化锆基传感器接触的步骤包括在第二温度下使气流与包含催化剂的第二氧化锆基传感器接触，所述催化剂有助于提供具有第二NO:NO2平衡的气流。
5.权利要求1的方法，其中使气流与第一氧化锆基传感器接触的步骤包括在第一温度下使气流与包含催化剂的第一氧化锆基传感器接触，所述催化剂有助于提供具有第一NO:NO2平衡的气流，并且使气流与第二氧化锆基传感器接触的步骤包括在第二温度下使气流与包含催化剂的第二氧化锆基传感器接触，所述催化剂有助于提供具有第二NO:NO2平衡的气流。
6.权利要求1的方法，其中确定步骤包括通过测量第一氧化锆基氧传感器达到第一NO:NO2平衡时的响应与第二氧化锆基氧传感器达到第二NO:NO2平衡时的响应之差来确定总NOx浓度。
7.一种方法，所述方法包括如下步骤：
在第一温度下的第一NO:NO2平衡下提供具有NO浓度和NO2浓度的气流，其中NO浓度和NO2浓度的总和为总NOx浓度；
在第二温度下使气流与氧化锆基氧传感器接触，从而在第二温度下达到第二NO:NO2平衡，第二温度与第一温度不同；和
通过测量氧化锆基氧传感器达到第二NO:NO2平衡时的响应来确定总NOx浓度。
8.权利要求7的方法，所述方法还包括使气流流过包含催化剂的多孔介质，所述催化剂有助于在第一温度下的第一NO:NO2平衡下提供具有NO浓度和NO2浓度的气流，其中多孔介质处于第一温度下。
9.权利要求7的方法，其中提供气流的步骤包括提供进一步包含氧浓度的气流。
10.权利要求1的方法，其中接触步骤包括使气流与包含催化剂的氧化锆基氧传感器接触，所述催化剂有助于在第二温度下的第二NO:NO2平衡下提供具有NO浓度和NO2浓度的气流。
11.一种NOx传感器装置，所述装置包括：
与NOx气源流体连接并与传感器控制器电连接的第一氧化锆基氧传感器，第一氧化锆基氧传感器包括第一铂感测电极；
与第一氧化锆基氧传感器热关联的加热元件；和
与NOx气源流体连接并与传感器控制器电连接的第二氧化锆基氧传感器，第一氧化锆基氧传感器包括第二铂感测电极。
12.权利要求11的装置，所述装置还包括与第二氧化锆基氧传感器热关联的第二加热元件。
13.权利要求11的装置，其中第一和第二铂感测电极包括有助于
平衡的催化剂。
14.权利要求11的装置，其中第一和第二铂感测电极包括选自金、镍或铑的催化剂。
15.权利要求11的装置，所述装置还包括置于第一氧化锆基氧传感器和第二氧化锆基氧传感器周围的壳体。
16.权利要求11的装置，所述装置还包括含有有助于
平衡的催化剂且与NOx气源流体连通并置于气源与第一氧化锆基氧传感器或第二氧化锆基氧传感器之间的多孔介质。
17.一种NOx传感器装置，所述装置包括：
包含有助于
平衡的催化剂并与NOx气源流体连通的多孔介质；
与多孔介质流体连通并与传感器控制器电连接的氧化锆基氧传感器，氧化锆基氧传感器包括铂感测电极；和
与第一氧化锆基氧传感器热关联的加热元件。
18.权利要求17的装置，所述装置还包括与多孔介质热关联的第二加热元件。
19.权利要求17的装置，其中铂感测电极包括有助于
平衡的催化剂。
20.权利要求17的装置，其中铂感测电极包括选自金、镍或铑的催化剂。
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| Date | Code | Title | Description |
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| C06 | Publication | ||
| PB01 | Publication | ||
| C10 | Entry into substantive examination | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| C02 | Deemed withdrawal of patent application after publication (patent law 2001) | ||
| WD01 | Invention patent application deemed withdrawn after publication |
Open date: 20081029 |