WO2007111175A1

WO2007111175A1 - 目封止ハニカム構造体の製造方法

Info

Publication number: WO2007111175A1
Application number: PCT/JP2007/055459
Authority: WO
Inventors: Yukihito Ichikawa
Original assignee: Ngk Insulators, Ltd.
Priority date: 2006-03-17
Filing date: 2007-03-16
Publication date: 2007-10-04
Also published as: US20090011180A1; JPWO2007111175A1

Abstract

　フィルタ等に用いた場合に、その端面への堆積物の堆積が低減された目封止ハニカム構造体を、目封止深さの均一化、特に、ハニカム構造体外周部でのスラリー状目封止材による目封止深さを簡便に均一化する簡便かつ低コストで製造することが可能な目封止ハニカム構造体の製造方法を提供する。多孔質の隔壁によって流体の流路となる複数のセルがハニカム状に区画形成された筒状ハニカム構造体の所定のセルの一方の開口端部に目封止部が形成された目封止ハニカム構造体の製造方法において、予めスラリー状目封止材１を含浸させた柔軟性を有する多孔質部材２がハニカム構造体４の端面４ａに押し当てられることによって、柔軟性を有する多孔質部材２に保持されたスラリー状目封止材１がハニカム構造体４のセル通路内へ充填されて目封止部４ｂが形成される目封止ハニカム構造体の製造方法である。

Description

明細書

目封止ハニカム構造体の製造方法

技術分野

[0001] 本発明は、目封止ハ-カム構造体の製造方法に関する。さらには、フィルタ等に用

V、た場合に、その端面への堆積物の堆積が低減された目封止ハ-カム構造体を、簡便かつ低コストに製造することが可能な目封止ハニカム構造体の製造方法に関する。さらに詳しくは、ハ-カム構造体の目封止深さを簡便に均一化することが可能な目封止ハニカム構造体の製造方法に関する。

背景技術

[0002] 近年、自動車、化学、電力、鉄鋼、産業廃棄物処理をはじめとする様々な分野において、公害防止等の環境対策、高温ガスからの製品回収等の用途で用いられる集塵用のフィルタとして、耐熱性、耐食性に優れるセラミック力なる目封止ハ-カム構造体が用いられている。例えば、このような目封止ハ-カム構造体は、ディーゼル機関力も排出されるパティキュレートを捕集するディーゼルパティキュレートフィルタ（DPF )等の高温、腐食性ガス雰囲気下において使用される集塵用フィルタとして好適に用

V、られて、る（例えば、特許文献 1)。

[0003] 上記のような集塵用フィルタとして用いられる目封止ハ-カム構造体は、図 3に示すように、流体の流路となる複数のセル 24を区画形成する多孔質の隔壁 22を有する筒状のハニカム構造体 23と、所定のセルの一方の開口部を目封止するとともに残余のセルの他方の開口部を目封止する目封止部材 26とを備えたものである。図 3に示す目封止ハ-カム構造体 21においては、目封止部材 26が、複数のセル 24の入口側端面 Bと出口側端面 Cとを互、違、に目封止して、る。

[0004] 上記のような目封止ハ-カム構造体 21は、押出し成形によって、流体の流路となる複数のセルを区画形成する多孔質の隔壁を有する筒状の未焼成ハニカム構造体を得た後、得られた未焼成ハニカム構造体又はこの未焼成ハニカム構造体を焼成したハニカム構造体の所定のセルの一方の開口部と、残余のセルの他方の開口部とに、セラミックを含む目封止スラリーを充填した後に焼成することによって製造することができる。

[0005] さらに、上記のような集塵用フィルタとして用いられる目封止ハ-カム構造体の製造方法として、例えば、未焼成のセラミック乾燥体であるハニカム成形体の一方の端面に、粘着シート等を貼着し、画像処理を利用したレーザ加工等によりその粘着シート等の目封止すべきセル (目封止セル)に対応する部分にのみ孔開けをしてマスクとし、そのマスクが貼着されたノヽ-カム成形体の端面をスラリー (セラミックスラリー)中に浸漬し、ハ-カム成形体の目封止セルにスラリーを充填して目封止部を形成し、これと同様の工程をノ、二カム成形体の他方の端面についても行った後、乾燥し、焼成することにより目封止ハ-カム構造体を得る方法が提案されている（例えば、特許文献 1)

[0006] 特許文献 1：特開 2001— 300922号公報

特許文献 2：特開 2005 - 270755号公報

発明の開示

[0007] 上記のような目封止ハニカム構造体の製造方法は、目封止深さを均一化するために、セラミックスラリーを含むスラリー状目封止材で均一に目封止することが求められている。そのため、セラミックスラリーを含むスラリー状目封止材を含有する容器内でスラリー状目封止材の液面を平準化する必要がある。しかし、スラリー状目封止材の液面を平準化する工程によっても、ハ-カム構造体外周部でスラリー状目封止材がハ-カム構造体側面へ逃げるため、ハ-カム構造体外周部でのスラリー状目封止材による目封止深さが浅くなり易いという問題が未解決であった。また、ハ-カム構造体外形寸法が大きくなるほど、容器内でスラリー状目封止材を平準化することが困難になり、目封止深さのばらつきが大きくなるという問題があった。

[0008] 本願発明者は、鋭意研究の結果、目封止深さの均一化、特に、ハニカム構造体外周部でのスラリー状目封止材による目封止深さを簡便に均一化する工程を見!、だし本願発明に到達した。

[0009] 上記課題を達成するため、本発明は、以下の目封止ハ-カム構造体の製造方法を提供するものである。

[0010] [1]多孔質の隔壁によって流体の流路となる複数のセルがハ-カム状に区画形成された筒状ノヽ-カム構造体の所定のセルの一方の開口端部に目封止部が形成された目封止ハ-カム構造体の製造方法にお!、て、予めスラリー状目封止材を含浸させた柔軟性を有する多孔質部材がハ-カム構造体の端面に押し当てられることによって、前記柔軟性を有する多孔質部材に保持されたスラリー状目封止材がハ-カム構造体のセル通路内へ充填されて目封止部が形成される、目封止ハ-カム構造体の製造方法。

[0011] [2]多孔質の隔壁によって流体の流路となる複数のセルがハ-カム状に区画形成された筒状ノヽ-カム構造体の所定のセルの一方の開口端部に目封止部が形成された目封止ハ-カム構造体の製造方法にお!、て、予めスラリー状目封止材を含浸させた柔軟性を有する多孔質部材が、前記ハニカム構造体の目封止セル以外のセルの開口端部を覆うように目封止部形成用マスクを配設された前記ハニカム構造体の端面に押し当られることによって、前記柔軟性を有する多孔質部材に保持されたスラリー状目封止材がハ二カム構造体のセル通路内へ充填されることで目封止部が形成される、目封止ハニカム構造体の製造方法。

[0012] [3]前記柔軟性を有する多孔質部材のハ二カム構造体の端面への押し当て手段がローラーであって、当該ローラーの表面に保持された前記柔軟性を有する多孔質部材に予めスラリー状目封止材が含浸される前記 [1]又は [2]記載の目封止ハ-カム構造体の製造方法。

[0013] [4]前記柔軟性を有する多孔質部材が、布状又はスポンジ状の多孔質性部材ある、は吸水性部材である前記 [1]〜 [3]の、ずれかに記載の目封止ハニカム構造体の製造方法。

[0014] [5]多孔質の隔壁によって流体の流路となる複数のセルがハ-カム状に区画形成された筒状ノヽ-カム構造体の所定のセルの一方の開口端部に目封止部が形成された目封止ハ-カム構造体であって、前記目封止部がセル通路方向に沿って複数の層で形成されて、る目封止ハ-カム構造体。

[0015] [6]目封止部がセル通路方向に沿って複数の層で形成されており、少なくとも一つの層の材質が他の層の材質とは異なる前記 [5]に記載の目封止ハニカム構造体。

[0016] 本発明の製造方法によると、以下の効果を有する。すなわち、多孔質の隔壁によつて流体の流路となる複数のセルがハ-カム状に区画形成された筒状ノ、二カム構造体の所定のセルの一方の開口端部に目封止部が形成された目封止ハ-カム構造体の製造方法において、柔軟性を有する多孔質部材によってスラリー状目封止材が保持される工程により、目封止深さを均一化することが容易になされ本発明の解決しようとする課題が達成される。さらに、スラリー状目封止材が保持されている柔軟性を有する多孔質部材の圧縮変形量によって目封止深さを自由に調整出来ることができる。また、ハ-カム構造体外周部でスラリー状目封止材がハ-カム構造体側面へ逃げることがなくなることにより、ハ-カム構造体外周部での目封止深さが浅くなることを防ぐという本発明の解決しょうとする課題が達成される。また更に、ハ-カム構造体をその軸が水平になるようにした状態で目封止する方法にお、て、スラリーが柔軟性を有する多孔質部材内で保持されているので、スラリーが垂れることなく目封止され、ハ-カム構造体端面を損傷させることがなぐ目封止深さがばらつくことを防ぐことが出来る

図面の簡単な説明

[0017] [図 1]本発明の一実施形態を示す模式図である。

[図 2]本発明の別の実施形態を示す模式図である。

[図 3]目封止ハ-カム構造体の構成を示す断面図である。

[図 4]マスク付ノ、二カム構造体の一例を示す断面図である。

[図 5]本発明の他の実施形態を示す模式図である。

[図 6]本発明の他の実施形態を示す模式図である。

[図 7]本発明の他の実施形態を示す模式図である。

[図 8]本発明の他の実施形態を示す模式図である。

[図 9]本発明で形成される目封止部構造の一の実施形態を示す模式図である。

[図 10]本発明で形成される目封止部構造の他の実施形態を示す模式図である。符号の説明

[0018] 1 :スラリー状目封止材、 2 :柔軟性を有する多孔質部材、 3 :貯蔵容器、 4 :ハ-カム構造体、 4a :ハ-カム構造体の開口端部、 4b :目封止部、 5 :ブレード板、 6 :スラリー状目封止材、 7 :ローラー、 8 :柔軟性を有する多孔質部材、 9 :ハ-カム構造体、 9a :ハ二カム構造体 9の上端面、 10:目封止部、 12:未焼成ハニカム構造体、 15a:所定のセル、 15c:所定のセル以外のセル（残余のセル）、 17a:未焼成ハ-カム構造体の一方の端面、 19:マスク、 20:マスク付ハ-カム構造体、 21:目封止ハ-カム構造体、 2 2:多孔質の隔壁、 23:ハ-カム構造体、 24:セル、 26:目封止部材、 B:複数のセルの入口側端面、 C:複数のセルの出口側端面、 31:スラリー状目封止材、 32:柔軟性を有する多孔質部材、 33:貯蔵容器、 34:ハ-カム構造体、 35:コンベア、 41:スラリ一状目封止材、 42:柔軟性を有する多孔質部材、 43:貯蔵容器、 44:ハ-カム構造体、 45:コンベア、 52:柔軟性を有する多孔質部材、 54:ハニカム構造体、 54a:ハニカム構造体の上端面、 55:コンベア、 64:ハ-カム構造体、 64a:ハ-カム構造体の下端面、 65:コンベア、 67:ローラー、 68:把持機構、 70:目封止部、 71:第 1層、 72 ：第 2層、 73:第 3層、 74:第 4層、 75:第 5層、 76:目封止部奥面、 77:目封止部表面、 78:セル隔壁、 79:ハニカム構造体端面。

発明を実施するための最良の形態

[0019] 以下、図 1と図 2の本発明の実施の具体的形態を参照して、本発明の目封止ハ- カム構造体の製造方法の実施の形態について詳細に説明するが、本発明は、これに限定されて解釈されるものではなぐ本発明の範囲を逸脱しない限りにおいて、当業者の知識に基づいて、種々の変更、修正、改良をカ卩ぇ得るものである。

[0020] 多孔質の隔壁によって流体の流路となる複数のセルがハ-カム状に区画形成された筒状ハニカム構造体は、例えば、特許文献 2記載の方法で製造される。例えば、セラミックを含む成形原料を押出し成形して、流体の流路となる複数のセルを区画形成する多孔質の隔壁を有する筒状の未焼成ハニカム構造体を得ることができる。セラミックを含む成形原料は、コージエライト、ムライト、アルミナ、スピネル、炭化珪素、窒化珪素、リチウムアルミニウムシリケート、チタン酸アルミニウム等のセラミックの粉末に、ノインダーゃ分散媒等を加えて混練したものを好適に用いることができる。押出し成形の方法として特に制限はないが、例えば、真空押出し成形機を用いた押出し成形等の従来公知の方法を用いることができる。

[0021] 柔軟性を有する多孔質部材へのスラリー状目封止材の含浸は、例えば、柔軟性を有する多孔質部材にスラリー状目封止材を均一に吹き付けることによって含浸される。あるいは、スラリー状目封止材の液面に柔軟性を有する多孔質部材が圧縮状態で押し当てられることにより、柔軟性を有する多孔質部材の圧縮状態が開放され、柔軟性を有する多孔質部材にスラリー状目封止材が含浸される。本発明の柔軟性を有する多孔質部材へのスラリー状目封止材の含浸法は、これらの方法に限定されて解釈されるものではなぐ本発明の範囲を逸脱しない限りにおいて、当業者の知識に基づいて、種々の変更、修正、改良をカ卩ぇ得るものである。

[0022] 次に、柔軟性を有する多孔質部材によってスラリー状目封止材が保持されてハ- カム構造体に目封止される工程についてより詳しく説明する。

[0023] 柔軟性を有する多孔質部材としては、特に限定されるものではないが、布状又はスポンジ状の多孔質性部材あるいは吸水性部材であることが好ましい。布とは、繊維を織った織物であり、織布、不織布などを挙げることができる。繊維としては、天然繊維やレーヨン、キュブラなどの再生繊維、アセテート、ビニロン、弾力性と伸縮性に富んだポリウレタン合成繊維や毛細管現象を利用して吸水性を高めたポリエステル繊維などの有機高分子繊維、無機繊維、アモルファス金属繊維で、その材質は限定されない。各種繊維を単独あるいは組み合わせて用いる。また、本発明における多孔質部材の多孔質とは、吸水性を利用してスラリー状の目封止材を保持する機能を有することを意味しており、多孔質でない部材表面に目封止材を保持出来る多数の凹凸あるいは多数の小穴を有する部材も多孔質部材に含まれる。例えば、ゴム材料で形成された部材表面に多数の小さな凹凸あるいは小穴を形成することでゴム部材表面に目封止材を保持する機能が高められる。部材表面に保持した、目封止材の量によって、部材表面の凹凸あるいは小穴寸法は数/ z mから数 mmの広範囲において適度に選定することが出来る。更に部材自体を多孔質材料として、その表面に凹凸あるいは小穴を形成することで、目封止材を表面に保持する機能が高められる。尚、部材材質が硬質な材料であっても、部材表面に多数の細かい凹凸あるいは小穴を形成することで目封止材を保持する機能を持たせられるので利用可能であるが、ハニカム構造体は薄、隔壁で構成されて、るので機械的強度が低、ため、部材を端面に押し当てるときに、ハ-カム構造体端面で隔壁を損傷させる可能性がある。また、ハニカム構造体端面の平面度が端面全体にわたって非常に良好であれば、部材表面と端面との間隔が端面全体にわたって所定の距離で保たれて、目封止材が端面全セル内へ安定して供給されるが、平面度が十分に確保されないと、部材表面と端面との間隔が変動し結果として目封止材が端面全セル内へ安定して供給され難くなり、目封止深さのばらつきが大きくなる。ハニカム構造体外径寸法が大きいほど、端面を損傷させたり、目封止深さばらつきが大きくなる可能性が高くなる。このため多孔質部材に柔軟性を持たせることが好ましヽ。

[0024] また、スポンジとは、一般に、連続気泡構造でかつ単位気泡の隔壁に穴があいて相互に連続しているフォームをいい、気泡構造を有している。当該気泡構造にセラミックスラリーを含むスラリー状目封止材を保持することができる。スポンジの素材としては、ポリ塩化ビュル、ポリエチレン、ビニロン、ビスコース、ナイロン、フッ素榭脂、合成ゴム、もフエノール榭脂、ユリア榭脂、軟質ポリウレタン等力もなるものが一般的である 1S 本発明はこれらに限られず、任意の素材をスポンジ状部材としてとして用いることができる。本発明に使用するスポンジ部材は、例えば、図 1 (a) (b)の如き固定された平面上の容器にスポンジ状部材を用いることもできるが、図 2に示すごとく回転ローラ一の表面に固定して用いることもできる。図 1 (a) (b)は、本発明の一実施形態を模式的に示す図であり、図 2は本発明の別の実施形態を模式的に示す図である。スポンジ状部材は連続気泡構造でかつ単位気泡の隔壁に穴がぁ、て相互に連続して、るので、吸水性能に優れており、多量の目封止材を保持することが可能であり、ハ-カム構造体のセル内へ一度に多量の目封止材を供給できるので、比較的深い目封止部を形成する場合に好適に用いられる。

[0025] 本発明の実施において、スラリー状目封止材に用いられるスラリー用のセラミックの粉末の種類については特に制限はなぐ例えば、ハ-カム構造体を押出し成形する成形原料に含まれるセラミックの粉末と同様のものを用いてもよいし、異なるものを用いてもよい。

[0026] 本発明の実施において、セラミックの粉末、例えば、コージエライトの粉末に、バインダーゃ分散媒等を加えて混練したものをスラリー状目封止材として好適に用いることができる。例えば、コージエライト粉末に水、バインダー、グリセリンを入れて調製してスラリー状目封止材とすることができる。 [0027] また、本発明のハ-カム構造体の材質については、強度、耐熱性等の観点から、コージエライト、炭化珪素、アルミナ、ムライト、アルミニウムチタネイト及び LAS (リチウムアルミニウムシリケート)力なる群より選ばれたいずれか 1種を主結晶相とすることが好ましい。なお、スラリー状目封止材のスラリーを、ハ-カム構造体と同一にすると、両者の熱膨張率が一致するという効果がある。

[0028] 次に、図 1 (a) (b)に示す方法について詳細に説明する。なお、以下の方法において、柔軟性を有する多孔質部材を「スポンジ状部材」と略称する。

[0029] 図 1 (a)に示すように、スラリー状目封止材 1のスポンジ状部材 2への含浸は、スラリ一状目封止材 1を貯蔵した貯蔵容器 3内にスポンジ状部材 2が浸されることによってなされる。そして、図 1 (b)のように、スラリー状目封止材 1の貯蔵容器 3内にスポンジ状部材 2を配置し、スラリー状目封止材 1が含浸されたスポンジ状部材 2上にハ-カム構造体 4の開口端部 4aを圧入することによって、ハ-カム構造体 4の開口端部 4a に目封止部 4bが形成され、本発明の目封止ハ-カム構造体が製造される。

[0030] 図 1 (a) (b)の方法により、スラリー状目封止材 1の圧入量 (スポンジ状部材の厚さ）によって目封止深さが調整されて、目封止深さの均一化という本発明の目的が達成される。また、スポンジ状部材 2によってスラリー状目封止材 1が容器 3内で移動し難いので、圧入時にハ-カム構造体 4の外周部でスラリー状目封止材 1がハ-カム構造体 4の側面へ逃げることがなくなるのである。

[0031] スポンジ状部材は平面状でも円筒面状でもよぐ図 2、図 7〜8に示すように、ローラ一表面に形成して回転させながら、目封止する方法で高速ィ匕が可能となる。また、 1 回の目封止では浅く形成して、それを何回力繰り返す方法でもよぐこの方法であれば浅目封止深さ（目封止深さが浅!、）の均一化が容易となる。ある、は一つのハ-カム構造体端面を一つのスポンジ状部材で何回か繰り返し目封止する方法でもよ、。図 5に示すように、平面状のスポンジ状部材 (多孔質部材） 32を直列状に複数配置し、コンベア 35上で移動させて多段に通す方式や、ロータリ状に配置して回転させる方式などが好適なものとして挙げられる。本発明によれば、図 9及び図 10の模式図に示すように、目封止部 70としてセル通路方向に沿って複数の層（第 1層 71〜第 5 層 75)から形成される目封止部構造が得られる。また、各層での目封止材特性 (密度、材質など）を変更すれば、異層目封止部の形成が可能である。 DPFにおいては、ディーゼルパティキュレートを燃焼再生するときに発生する熱により、目封止部の奥面側 (裏側） 76では高温ィ匕し易、。このため、目封止部奥面 76には高耐熱性かつ高熱容量の材質で目封止部層を形成することが好ましい。また、排ガス入口側では、排ガス中に含まれる異物が排ガス流れに乗って高速で飛来して DPF入口端面に衝突するためにエロージョン現象が発生することがある。このような場合、目封止部入口側 (表面側） 77には高耐熱性かつ高硬度の材質の目封止部層を形成することが好ましい。更には本発明により、目封止部表面のみでなぐ隔壁端面側表面上に、端面全体にわたって均一な厚みの高硬度皮膜を形成することが高速かつ容易に出来る。目封止部を深さ全体にわたり緻密質にすることは、目封止部の剛性を高くしてしまい、熱応力を高めたり、隔壁との間で応力集中を招く場合があるので、必要に応じて異種材質の積層構造として柔軟性を持たせることが好ましい。なお、図 9及び図 10において、 78はセル隔壁、 79はハ-カム構造体端面である。

[0032] また、図 6に示すように、平面状のスポンジ状部材 (多孔質部材) 42はハニカム構造体 44の上側に配置して圧入する方式を採用することもでき、さらに、ハ-カム構造体を貫通孔方向が横 (水平）になるように置いて、平面状のスポンジ状部材 (多孔質部材)もそれに対応して横に配置する方式でもよ、。一つの平面状部材でノ、二カム構造体端面全体を目封止することでもよ！、し、ハ-カム構造体端面全体を分割して複数の平面状部材で目封止することでもよい。例えば、まず先にハニカム構造体端面の中央部を一つの平面状部材で目封止しておき、つぎに別の平面状部材でハ二力ム構造体端面の残された外周部を目封止する。このとき、外周部を目封止する平面状部材はリング状にして、リングの端面の平面部をノヽ-カム構造体端面に押し付けることでもよい。こうすることで、中央部と外周部の目封止深さを別々に設定することが出来る。同様にして、所定の分割を行うことで、任意の位置の目封止深さを自由に設定することが出来る。

[0033] さらに、図 7に示すように、柔軟性を有する多孔質部材 52をローラー 57の表面に形成して回転させながら、ハ-カム構造体 54の上端面 54aに押し当てることにより目封止する方式は、高速目封止を達成することができることから好ましい。なお、 55はコンベアで、ハ-カム構造体 54を載せて所定速度で移動している。図 8は、ローラー 67 をハ-カム構造体 64の下側に配置し、ハ-カム構造体 64の下端面 64aに押し当て圧入する方式を示しており、この実施形態であっても図 7の実施形態と同様に高速目封止を達成することができる。図 8において、 65はコンベアで、ハ-カム構造体 64を把持機構 68により把持し、所定速度で移動している。なお、ハ-カム構造体を貫通孔方向が横 (水平）になるように載置し、ローラーもそれに対応して横に配置する方式でもよい。また、ローラーはその断面が円形であることが部材製作上容易であるが、円形に限定されることはなぐ楕円形状、長円形状、三角形状などの多角形形状であってもよい。更に、平面状部材あるいはローラー状部材それら自体が柔軟性を有して、かつそれら表面に目封止材を保持することでもよい。例えば、ゴム製の平板あるいはローラー状部材の表面をサンドブラスト加工処理あるいは腐食処理することで、その表面に細かい凹凸を形成し、目封止材の保持機能を付与させることができる。

[0034] 本発明のスラリー状目封止材はその水分を多くすると粘性が低くなり、スポンジ状部材にスラリー状目封止材が含浸し易くなるので、特に好ましい。また、スラリー粘性低下によつてスポンジ状部材内部からスラリー状目封止材が漏れてくるのを防ぐためには、スポンジ状部材に低粘性スラリー状目封止材を染み込ませた後、スポンジ状部材を乾燥させることにより水分を蒸発させて、スラリー目封止材の粘性を適度に高めると好ましヽ。

[0035] スポンジ状部材がハ-カム構造体に押し当てられるに際して、ハ-カム構造体の目封止セル以外のセルの開口端部を覆うように目封止部形成用マスクを配設することも、均一化のためには特に好ましい。例えば、図 4に示すように、未焼成ハ-カム構造体 12の一方の端面 17a〖こ、所定のセル 15a以外のセル（残余のセル） 15cの開口部を覆うマスク 19を配設してマスク付ノヽ-カム構造体 20を得た後、上記したように、スラリー状目封止材が含浸されたスポンジ状部材を押し当てることにより、圧縮変形されたスポンジ状部材中に含浸されて、たスラリー状目封止材がハ-カム構造体のセル通路内へ充填され目封止部が形成される。スポンジへスラリー状目封止材を供給する方法としては特に制限はなぐ例えば、スポンジ表面へ目封止材をスプレー等で吹き付ける方法、スポンジ裏側から目封止材を送り込む方法、目封止材の入った容器へスポンジを押し付けてスポンジに目封止材を吸わせる方法などが挙げられる。

[0036] ここで、未焼成ハニカム構造体又はハニカム構造体の一方の端面に配設するマスクは、所定のセル以外のセルの開口部を覆うことにより、所定のセルのみにスラリー状目封止材を導入するためのものであり、従来の目封止ハニカム構造体を製造する際に用いられているマスクを好適に用いることができる。具体的には、例えば、未焼成ハ-カム構造体又はハ-カム構造体の一方の端面に粘着シートを貼着し、画像処理によって、所定のセルに対応する所定の部位に孔を空けて形成したマスクを挙げることがでさる。

[0037] スラリー状目封止材を乾燥する方法としては特に制限はないが、例えば、目封止部表面でのヒケを抑制するため、目封止部表面を密閉した状態で急速乾燥させて固化させる機能を持つ端面シール部材を配設したマスク付ノ、二カム構造体の一方の端面側をホットプレート等の上に載置して乾燥する方法や、熱風を吹きつけて乾燥する熱風乾燥、マイクロ波乾燥、過熱水蒸気乾燥、遠赤外線乾燥、真空乾燥、冷凍乾燥などを用いることもできる。さらに、端面シール部材として、アルミ製シートや銅製シート等を用いた場合には、端面シール部材に通電ある!、は誘電加熱して端面シール部材自体を発熱させて、この熱によってスラリー状目封止材を乾燥してもよい。目封止材の中にエポキシ榭脂、フエノール榭脂、メラニン榭脂、尿素樹脂などの熱硬化剤、あるいは放射線硬化剤を配合しておくことでセル内に目封止材を充填後、迅速に固化させて目封止層を形成させることも出来る。

[0038] スポンジ状部材が押し当られて得られた目封止ハ-カム構造前駆体は、焼成により目封止ハニカム構造体が得られる。目封止ハニカム構造前駆体を焼成する方法については特に制限はなぐ従来公知の目封止ハニカム構造体の製造方法における焼成工程に準じて行うことができる。このような目封止ハ-カム構造体の製造方法によれば、例えば、 DPF等に用いた場合に、その端面への堆積物の堆積が低減された目封止ハ-カム構造体を、簡便かつ低コストに製造することができる。

[0039] また、本実施の形態の目封止ハ-カム構造体の製造方法にお!、ては、可燃性物質から構成された目封止部形成用マスクや端面シール部材を用いて、目封止ハ-カム構造前駆体を焼成する際に、端面シール部材を消失させるようにしてもよい。このように構成することにより、目封止部形成用マスクや端面シール部材を取り除く必要がないため、製造工程を簡略ィ匕することができる。特に、焼成により端面シール部材を消失させる場合には、端面シール部材としては、乾燥時には消失や変形すること力 Sなぐ焼成の時点で消失する可燃性物質力構成されたものであることが好ましぐ例えば、ポリ塩ィ匕ビ二ル等カも構成された端面シール部材を好適例として挙げることができる。

[0040] また、本実施の形態の目封止ハ-カム構造体の製造方法にお!、ては、目封止ハ- カム構造前駆体を焼成する際に、所定のセル以外のセルの開口部を覆うマスクも消失させてもよい。このように、端面シール部材とマスクとを焼成時に同時に消失させることにより、マスクを取り除く工程も省略することができ、製造工程を簡便にすることができる。

[0041] なお、本実施の形態の目封止ハ-カム構造体の製造方法にお!、ては、上述した方法によって得られた、目封止ハ-カム構造体に対して、その隔壁の内表面及び Z又はその内部に触媒を担持させてもよい。例えば、目封止ハ-カム構造体を DPFとして用いる場合は、隔壁に捕捉された堆積物 (粒子状物質)の燃焼を促進させるような機能を有する触媒を担持させることが好ましい。このような触媒としては、例えば、貴金属系の Pt、 Pd、 Rh等や、非金属系のぺロブスカイト型触媒等を好適例として挙げることができる。触媒を担持させる方法については、従来の DPF等のフィルタに触媒を担持させる方法に準じて行うことができる。

[0042] 次に、図 2の方法について詳細に説明する。この方法においては、まず、 2枚のブレード板 5の間に保持されたスラリー状目封止材 6を重力であるいは加圧してローラ一 7の表面に形成されたスポンジ状部材 8の内部気孔内に供給する。次に、当該スラリー状目封止材 6を含浸したスポンジ状部材設置ローラー 7を所定速度で回転しながら、ハ-カム構造体 9の上端面 9aに押し当てることによって、スポンジ状部材 8に含浸されたスラリー状目封止材 6を連続的にハニカム構造体 9へ供給することにより目封止部 10が形成される。図 2の方法によれば、スポンジ状部材 8によってスラリー状目封止材 6が保持されているので、ハ-カム構造体を垂直に置いておき、その上端面にスポンジ状部材を押し当てることで、ハ-カム構造体の上端面を目封止することが出来る。ハ-カム構造体が大きくて重たい場合には、ハ-カム構造体を上下に動力さず、スポンジ状部材の軽い方を動かすことが出来るので、装置の機構上容易となり、また、ハ-カム構造体の損傷防止にもなる。さらには、図 1の方法と比較して、連続的に製造できると、う特徴も有する。ローラー 7表面の部材 8へのスラリー供給方法については、図 2に示された方法に限定されず様々な方法が利用可能である。例えば、スラリー貯蔵容器内から別のローラーを介して、ローラー間の転写を利用してローラー 7表面の部材 8へ供給される方法でもよ、。

[0043] 更に、ハニカム構造体を水平に置き、その両方の端面に同時にスポンジ状部材を押し当てることにより、スポンジ状部材に含浸されたスラリー状目封止材がハ-カム構造体の両方の端面に同時に供給されて、両方の端面同時に目封止部が形成されるので、目封止作業が迅速に行われる。このような方法においては、スラリー状目封止材の入った容器を垂直にする必要があり、スポンジが存在しないと、スラリー状目封止材は重力により垂れてしまい、目封止深さが不均一になってしまうが、スポンジ状部材に目封止材が含浸されて!/、ることで、目封止材が垂れることが無く、目封止深さを容易に均一化することが出来る。

実施例

[0044] 以下、本発明に係る目封止ハ-カム構造体の製造方法の具体的な実施結果を説明する。

[0045] (実施例 1)

例えば、原料として、前述のタルク、カオリン、アルミナを主原料とするコージヱライト化原料に、水とバインダーを調合し、分散混合、混練した成形原料を、土練機により円柱状に押出して、それを押出し成形機により押出し成形してハ-カム成形体を得る。こうして得られた成形体を用いてハ-カム構造体を製造する場合には、得られた成形体を乾燥後に所定長さに切断して乾燥体を得、この乾燥体両端面のセル群を交互に目封止した後に焼成して焼成体を得る。次に、この得られた焼成体の外周壁及び最外周力約 1〜3セル分の隔壁を研削除去した後、セラミックコート材を外周に塗布して外周壁を形成することによってコージヱライト質のハ-カム構造体を得ることができる。このような方法によって、例えば、セルの断面形状が四角形、隔壁厚さが 0 . 3mm、基準セル密度が 300cpsi (45. 5個 Zcm²)、外周コート後のハ-カム構造体の外形が円柱状（外径： 191mm、長さ： 203mm)、目封止深さ 10mmのハ-カム構造体を製造することができた。

[0046] 従来の目封止方法では目封止深さが 10± 5mmの精度であつたが、図 1 (a) (b)の方法によって、 10 ± 2mmの精度が得られた。同様にして、セルの断面形状が四角形、隔壁厚さが 0. 3mm、基準セル密度が 200cpsi(31個 Zcm²)、外周コート後ハ二カム構造体の外形が円柱状（外径： 229mm、長さ： 305mm)のハニカム構造体、外周コート後のハ-カム構造体の外形が円柱状（外径： 460mm、長さ： 500mm)のもので前述と同等の目封止深さ精度を得ることができた。これらのハ-カム構造体の特性は、気孔率 45〜90%、平均細孔径が 5〜50 m、 40〜800°Cでの軸方向の平均熱膨張係数が約 0. 1〜1. 0 X 10^_6Z°Cであった。

[0047] また、同じ原料を用いて、セルの断面形状が八角形と四角形の組合わせ、隔壁厚さが 0. 41mm,基準セル密度が 300cpsi(45. 5個 Zcm²)となる外径 19 lmmから 4 60mmの寸法を有するハ-カム構造体を製造した。更には、外周加工されていない一体成形の外形が円柱状（外径： 144mm、長さ： 152mm)、目封止深さ 3mmのハ二カム構造体を製造することができた。従来の目封止方法では、目封止深さが 3± 2 mmの精度であった力図 1 (a) (b)の方法によって、 3 ± lmmの精度が得られた。これにより、目封止深さを更に浅く l〜2mmにまですることが可能となる。このハ-カム構造体の外周部ではセルが外壁と接して、不完全セルを形成しており、これら不完全セルにまで交互に目封止した。垂直にして目封止する場合には従来方法であれば目封止深さ精度は水平時よりも悪化する力本方法では垂直にしても悪化することがない。

[0048] (実施例 2)

図 5に示すように、平面状の柔軟性を有する多孔質部材 32を直列状に複数配置し、コンベア 35上で移動させて多段に目封止する方式により、実施例 1と同様のハ-カム構造体に、 3通りの目封止を行った。便宜上、ハ-カム構造体は断面図で示されている。第一の目封止は、スラリー状目封止材 31を収容した容器 33内に多孔質部材（厚さ約 0. 5mm相当） 32を直列状に複数配置し、 6回目封止を行い、約 3mmの目封止深さとすることができた。第二の目封止は、スラリー状目封止材 31を収容した容器 33内に多孔質部材 (厚さ約 0. 2mm相当） 32を直列状に複数配置し、 6回目封止を行い、約 1。 5mmの目封止深さとすることができた。第三の目封止は、スラリー状目封止材 31を収容した容器 33内に多孔質部材 (厚さ約 0. 15mm相当） 32を直列状に複数配置し、 6回目封止を行い、約 lmmの目封止深さとすることができた。

[0049] (実施例 3)

図 7に示すように、柔軟性を有する多孔質部材 52をローラー 57の表面に形成して回転させながら、目封止する方法により、実施例 1と同様のハ-カム構造体に、 3通りの目封止を行った。第一の目封止は、スラリー状目封止材を含浸した多孔質部材（厚さ約 0. 5mm相当） 52を表面に形成したローラー 57を回転させながらハ-カム構造体 54の上端面に押し当てることにより、 6回目封止を行い、約 3mmの目封止深さとすることができた。第二の目封止は、スラリー状目封止材を含浸した多孔質部材（厚さ約 0. 2mm相当） 52を表面に形成したローラー 57を回転させながらハ-カム構造体 54の上端面に押し当てることにより、 6回目封止を行い、約 1. 5mmの目封止深さとすることができた。第三の目封止は、スラリー状目封止材を含浸した多孔質部材（厚さ約 0. 05mm相当） 52を表面に形成したローラー 57を回転させながらハ-カム構造体 54の上端面に押し当てることにより、 6回目封止を行い、約 lmmの目封止深さとすることができた。

[0050] (実施例 4)

図 7に示すように、柔軟性を有する多孔質部材 52をローラー 57の表面に形成して回転させながら、目封止する方法により、目封止部はセル通路方向に沿って 6層の薄い層から形成される構造となる。例えば、第一の目封止では、厚さ約 0. 5mmの層力層積み重なって約 3mmの目封止深さを有する目封止部が形成される。本発明により、各層の材質を変更することによりセル通路方向に沿って異なる材質を有する目封止部構造を得ることが出来る。最初の第一層から第二層を気孔率 10〜30%の緻密質コージエライトとし、第三層から第四層を気孔率 30〜45%とし、第五層から第六層を気孔率 45〜90%として、目封止部奥側が緻密質で高熱容量部、表側が高気孔率で低剛性構造となるようにした。第一層から第四層の目封止材では、コージエライト原料配合割合と各原料粒度分布調整で緻密化することが出来る。第五層から第六層の目封止材には発泡榭脂あるいは吸水性ポリマを適量添加して気孔率を増加させた。

[0051] (実施例 5)

実施例 4と同様にして、最初の第一層から第二層を気孔率 45〜90%の高気孔率コージエライトとし、第三層から第四層を気孔率 30〜45%とし、第五層から第六層を気孔率 10〜30%として、目封止部奥側が高気孔率で、表側が緻密質で耐ェロージヨン性に優れた構造となるようにした。

[0052] なお、具体的な実施結果の説明は上記の通りコージエライト材料の目封止ハ-カム構造体 (DPF)で説明をしたが、 SiC材料を用いたセグメント接合構造を用いた、わゆる SiC製 DPF製品にも応用可能であることは当然のことである。

[0053] 以上の実施の形態により明らかように、本発明の製造方法によれば、スポンジ状部材によってスラリー状目封止材が保持されているので、スポンジ状部材を垂直にしてもスラリー状目封止材が垂れることがなぐハ-カム構造体を水平にした状態で目封止しても均一な深さの目封止部形成が容易となる。

[0054] さらには、スポンジ状部材が直接にハ-カム構造体端面あるいはマスク面に接することで、従来の方法と比較して、ハ-カム構造体端面あるいはマスク面に余剰なスラリ一状目封止材が残りに難いという際だった効果を有する。また、あらかじめ本発明により端面全セルに目封止材を供給充填しておき、その後で目封止されるべきではないセルの目封止部を除去する工程を採用することもできる。

[0055] また、スポンジ状部材の圧縮変形量によって目封止深さを自由に調整できることにより、スポンジ状部材の部位によって圧縮変形量を変化させることで、対応する位置にあるセルの目封止深さを変化させることが出来る。例えば、ハニカム構造体の中央部で目封止深さを深くし、外周部では目封止深さを浅くすると、スポンジ状部材によつてスラリー状目封止材が容器内で移動し難ヽので、圧入時にスラリー状目封止材がハ-カム外周部へ逃げることがな、。産業上の利用可能性

[0056] 本発明の製造方法により製造される目封止ハニカム構造体は、公害防止等の環境対策、高温ガス力もの製品回収等の用途で用いられる集塵用のフィルタ、特に、ディーゼル機関力も排出されるパティキュレートを捕集するディーゼルパティキュレートフィルタ (DPF)等の高温、腐食性ガス雰囲気下において使用される集塵用フィルタとして好適に用いられ、産業上極めて有意義である。

Claims

請求の範囲

[1] 多孔質の隔壁によって流体の流路となる複数のセルがハ-カム状に区画形成された筒状ノヽ-カム構造体の所定のセルの一方の開口端部に目封止部が形成された目

、て、

予めスラリー状目封止材を含浸させた柔軟性を有する多孔質部材がハ-カム構造体の端面に押し当てられることによって、前記柔軟性を有する多孔質部材に保持されたスラリー状目封止材がハ二カム構造体のセル通路内へ充填されて目封止部が形成される、目封止ハ-カム構造体の製造方法。

[2] 多孔質の隔壁によって流体の流路となる複数のセルがハ-カム状に区画形成された筒状ノヽ-カム構造体の所定のセルの一方の開口端部に目封止部が形成された目

、て、

予めスラリー状目封止材を含浸させた柔軟性を有する多孔質部材が、前記ハ-カム構造体の目封止セル以外のセルの開口端部を覆うように目封止部形成用マスクを配設された前記ハ-カム構造体の端面に押し当られることによって、前記柔軟性を有する多孔質部材に保持されたスラリー状目封止材がハ-カム構造体のセル通路内へ充填されることで目封止部が形成される、目封止ハ-カム構造体の製造方法。

[3] 前記柔軟性を有する多孔質部材のハ二カム構造体の端面への押し当て手段が口一ラーであって、当該ローラーの表面に保持された前記柔軟性を有する多孔質部材に予めスラリー状目封止材が含浸される請求項 1又は 2記載の目封止ハ-カム構造体の製造方法。

[4] 前記柔軟性を有する多孔質部材が、布状又はスポンジ状の多孔質性部材あるいは吸水性部材である請求項 1〜3のいずれか 1項に記載の目封止ハニカム構造体の製造方法。

[5] 多孔質の隔壁によって流体の流路となる複数のセルがハ-カム状に区画形成された筒状ノヽ-カム構造体の所定のセルの一方の開口端部に目封止部が形成された目封止ハ-カム構造体であって、前記目封止部がセル通路方向に沿って複数の層で形成されてヽる目封止ハ-カム構造体。

[6] 前記目封止部がセル通路方向に沿って複数の層で形成されており、少なくとも一つの層の材質が他の層の材質とは異なる請求項 5に記載の目封止ハニカム構造体。