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TWI830727B - 樹脂組成物 - Google Patents

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TWI830727B
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西村嘉生
長嶋将毅
鳥居恒太
大石凌平
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Abstract

本發明為提供：可得到具有優良污漬除去性，且與導體層之間的密著性優良的硬化物之樹脂組成物；含有該樹脂組成物之樹脂薄片；具備使用該樹脂組成物所形成的絕緣層之印刷電路板；及半導體裝置。 本發明的樹脂組成物含有(A)環氧樹脂、(B)碳二亞胺系硬化劑及(C)(甲基)丙烯酸酯，其中將樹脂組成物中之(B)成分的質量作為b，將樹脂組成物中之(C)成分的質量作為c時，b/c為0.1以上1.5以下。

Description

樹脂組成物
本發明係關於樹脂組成物。進一步有關含有該樹脂組成物之樹脂薄片、印刷電路板及半導體裝置。
作為印刷電路板的製造技術，已知有於內層迴路基板上將絕緣層與導體層藉由交互重疊的累積方式之製造方法。絕緣層一般係藉由將樹脂組成物進行硬化而形成。例如專利文獻1中記載含有(A)自由基聚合性化合物、(B)環氧樹脂、(C)硬化劑及(D)粗化成分之樹脂組成物。 [先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]特開2014-034580號公報
[發明所解決的問題]
適用於內層迴路基板之絕緣層的形成之樹脂組成物的提案為，有含專利文獻1所記載的樹脂組成物之多數者，但近年來，介電損耗正切較低的絕緣層受到的重視逐漸提高。
本發明者經檢討結果，得知含有使介電損耗正切降低的材料之樹脂組成物的硬化物，不易獲得與導體層等的密著性，又欲確保導通信賴性的污漬除去性亦容易降低。近年來，在製造多層印刷電路板時，欲形成絕緣層的樹脂組成物之硬化物，對於配線之微細化及高密度化，亦被要求具有充分密著性與污漬除去性，但在現狀這些並未達到令人滿意的程度。
本發明之課題為提供：可得到具有優良污漬除去性，且與導體層之間的密著性優良的硬化物之樹脂組成物；含有該樹脂組成物之樹脂薄片；具備使用該樹脂組成物所形成的絕緣層之印刷電路板；及半導體裝置。 [解決課題的手段]
本發明者欲解決前述課題而詳細檢討之結果，發現含有(A)環氧樹脂、(B)碳二亞胺系硬化劑，及(C)(甲基)丙烯酸酯之組合，藉由將(B)碳二亞胺系硬化劑與(C)(甲基)丙烯酸酯之質量比設定在所定範圍內的樹脂組成物，可解決前述課題而本發明。 即，本發明為含有下述內容。
[1]含有(A)環氧樹脂、(B)碳二亞胺系硬化劑及(C)(甲基)丙烯酸酯之樹脂組成物，其為將樹脂組成物中之(B)成分的質量作為b，將樹脂組成物中的(C)成分之質量作為c時，b/c為0.1以上1.5以下之樹脂組成物。 [2](C)成分為每1分子中具有2個以上(甲基)丙烯醯基之[1]所記載的樹脂組成物。 [3](C)成分具有環狀結構之[1]或[2]所記載的樹脂組成物。 [4](C)成分具有下述式(C-1)所示結構之[1]～[3]中任一所記載的樹脂組成物。 (式(C-1)中，R1 及R4 各獨立表示丙烯醯基或甲基丙烯醯基，R2 及R3 各獨立表示2價連結基；環A表示2價環狀基)。 [5](B)成分具有下述式(B-1)所示結構單位之[1]～[4]中任一所記載的樹脂組成物。 (式(B-1)中，X表示伸烷基、環伸烷基或伸芳基，這些可具有取代基；p表示1～5的整數；X為存在複數時，這些可相同或相異。又，*表示結合鍵)。 [6](A)成分含有液狀環氧樹脂及固體狀環氧樹脂之[1]～[5]中任一所記載的樹脂組成物。 [7]進一步含有(D)無機填充材之[1]～[6]中任一所記載的樹脂組成物。 [8]將樹脂組成物中之不揮發成分作為100質量%時，(D)成分之含有量為70質量%以上之[7]所記載的樹脂組成物。 [9]將樹脂組成物中之樹脂成分作為100質量%時，(C)成分之含有量為1質量%以上20質量%以下之[1]～[8]中任一所記載的樹脂組成物。 [10]將樹脂組成物中之樹脂成分作為100質量%時，(B)成分之含有量為1質量%以上15質量%以下之[1]～[9]中任一所記載的樹脂組成物。 [11]使用於絕緣用途之[1]～[10]中任一所記載的樹脂組成物。 [12]使用於絕緣層形成之[1]～[11]中任一所記載的樹脂組成物。 [13]使用於欲形成導體層的絕緣層形成上之[1]～[12]中任一所記載的樹脂組成物。 [14]使用於半導體芯片的密封之[1]～[13]中任一所記載的樹脂組成物。 [15]含有支持體、設置於該支持體上之含有如[1]～[14]中任一所記載的樹脂組成物的樹脂組成物層之樹脂薄片。 [16]含有藉由如[1]～[14]中任一所記載的樹脂組成物之硬化物所形成的絕緣層之印刷電路板。 [17]含有[16]所記載的印刷電路板之半導體裝置。 [發明之效果]
依據本發明為提高：可得到具有優良污漬除去性，且與導體層之間的密著性優良的硬化物之樹脂組成物；含有該樹脂組成物之樹脂薄片；具備使用該樹脂組成物所形成的絕緣層之印刷電路板；及半導體裝置。
[實施發明的型態]
以下表示實施形態及例示物，對於本發明做詳細說明。但本發明並未限定於以下所舉出的實施形態及例示物，若不超過本發明之申請專利範圍及其均等範圍之範圍下可做任意變更而實施。
[樹脂組成物] 本發明之樹脂組成物為含有(A)環氧樹脂、(B)碳二亞胺系硬化劑及(C)(甲基)丙烯酸酯之樹脂組成物，將含於樹脂組成物中之(B)成分的質量作為b，將(C)成分之質量作為c時，b/c為0.1以上1.5以下。
藉由使用如此樹脂組成物，可得到具有優良污漬除去性，且與導體層之間的密著性優良的硬化物。且藉由使用如此樹脂組成物，通常可降低硬化物之介電損耗正切，又可使粗化處理後所得之硬化物表面的算術平均粗糙度(Ra)降低。
樹脂組成物為組合(A)～(C)成分，進一步亦可含有任意成分。作為任意成分，例如可舉出(D)無機填充材、(E)硬化劑、(F)熱可塑性樹脂、(G)硬化促進劑、(H)聚合起始劑及(I)其他添加劑等。以下對於含於樹脂組成物之各成分做詳細說明。
＜(A)環氧樹脂＞ 作為(A)環氧樹脂，例如可舉出雙二甲酚型環氧樹脂、雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、雙酚S型環氧樹脂、雙酚AF型環氧樹脂、二環戊二烯型環氧樹脂、參酚型環氧樹脂、萘酚酚醛清漆型環氧樹脂、酚酚醛清漆型環氧樹脂、tert-丁基-鄰苯二酚型環氧樹脂、萘型環氧樹脂、萘酚型環氧樹脂、蒽型環氧樹脂、縮水甘油基胺型環氧樹脂、縮水甘油基酯型環氧樹脂、甲酚酚醛清漆型環氧樹脂、聯苯基型環氧樹脂、線狀脂肪族環氧樹脂、具有丁二烯結構的環氧樹脂、脂環式環氧樹脂、雜環式環氧樹脂、螺環含有環氧樹脂、環己烷型環氧樹脂、環己烷二甲醇型環氧樹脂、亞萘基醚型環氧樹脂、三羥甲基型環氧樹脂、四苯基乙烷型環氧樹脂等。環氧樹脂可使用單獨1種類，亦可使用組合2種類以上。
樹脂組成物中作為(A)環氧樹脂，以含有於1分子中具有2個以上環氧基之環氧樹脂者為佳。由可顯著地得到本發明之所望效果的觀點來看，對於(A)環氧樹脂之不揮發成分100質量%而言，於1分子中具有2個以上環氧基的環氧樹脂之比例，以50質量%以上為佳，較佳為60質量%以上，特佳為70質量%以上。
環氧樹脂中有在溫度20℃為液狀的環氧樹脂(以下有時稱為「液狀環氧樹脂」)，與在溫度20℃為固體狀之環氧樹脂(以下有時稱為「固體狀環氧樹脂」)。樹脂組成物中，作為(A)環氧樹脂，可僅含有液狀環氧樹脂，亦可僅含有固體狀環氧樹脂，但以組合液狀環氧樹脂與固體狀環氧樹脂而含有者為佳。作為(A)環氧樹脂，藉由組合液狀環氧樹脂與固體狀環氧樹脂而使用時，在樹脂薄片之形態下使用時可得到充分的可撓性，或可提高樹脂組成物之硬化物的斷裂強度。
作為液狀環氧樹脂，以於1分子中具有2個以上環氧基之液狀環氧樹脂為佳。
作為液狀環氧樹脂，以雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、雙酚AF型環氧樹脂、萘型環氧樹脂、縮水甘油基酯型環氧樹脂、縮水甘油基胺型環氧樹脂、酚酚醛清漆型環氧樹脂、具有酯骨架的脂環式環氧樹脂、環己烷型環氧樹脂、環己烷二甲醇型環氧樹脂、縮水甘油基胺型環氧樹脂，及具有丁二烯結構的環氧樹脂為佳，以雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂為較佳。
作為液狀環氧樹脂的具體例子，可舉出DIC公司製之「HP4032」、「HP4032D」、「HP4032SS」(萘型環氧樹脂)；三菱化學公司製之「828US」、「jER828EL」、「825」、「EPICOAT828EL」(雙酚A型環氧樹脂)；三菱化學公司製之「jER807」、「1750」(雙酚F型環氧樹脂)；三菱化學公司製之「jER152」(酚酚醛清漆型環氧樹脂)；三菱化學公司製之「630」、「630LSD」(縮水甘油基胺型環氧樹脂)；新日鐵住金化學公司製之「ZX1059」(雙酚A型環氧樹脂與雙酚F型環氧樹脂之混合品)；NagaseChemtex公司製之「EX-721」(縮水甘油基酯型環氧樹脂)；DaicelChemicalIndustries,Ltd.製之「CELLOXIDE2021P」(具有酯骨架的脂環式環氧樹脂)；DaicelChemicalIndustries,Ltd.製之「PB-3600」(具有丁二烯結構之環氧樹脂)；新日鐵住金化學公司製之「ZX1658」、「ZX1658GS」(液狀1,4-縮水甘油基環己烷型環氧樹脂)等。這些可使用單獨1種類，或可組合2種類以上後使用。
作為固體狀環氧樹脂，以於1分子中具有3個以上環氧基的固體狀環氧樹脂為佳，以於1分子中具有3個以上環氧基之芳香族系的固體狀環氧樹脂為較佳。
作為固體狀環氧樹脂，以雙二甲酚型環氧樹脂、萘型環氧樹脂、萘型4官能環氧樹脂、甲酚酚醛清漆型環氧樹脂、二環戊二烯型環氧樹脂、參酚型環氧樹脂、萘酚型環氧樹脂、聯苯基型環氧樹脂、亞萘基醚型環氧樹脂、蒽型環氧樹脂、雙酚A型環氧樹脂、雙酚AF型環氧樹脂、四苯基乙烷型環氧樹脂為佳，以萘酚型環氧樹脂、萘型環氧樹脂為較佳。
作為固體狀環氧樹脂之具體例子，可舉出DIC公司製之「HP4032H」(萘型環氧樹脂)；DIC公司製之「HP-4700」、「HP-4710」(萘型4官能環氧樹脂)；DIC公司製之「N-690」(甲酚酚醛清漆型環氧樹脂)；DIC公司製之「N-695」(甲酚酚醛清漆型環氧樹脂)；DIC公司製之「HP-7200」,「HP-7200HH」、「HP-7200H」(二環戊二烯型環氧樹脂)；DIC公司製之「EXA-7311」、「EXA-7311-G3」、「EXA-7311-G4」、「EXA-7311-G4S」、「HP6000」(亞萘基醚型環氧樹脂)；日本化藥公司製之「EPPN-502H」(參酚型環氧樹脂)；日本化藥公司製之「NC7000L」(萘酚酚醛清漆型環氧樹脂)；日本化藥公司製之「NC3000H」、「NC3000」、「NC3000L」、「NC3100」(聯苯基型環氧樹脂)；新日鐵住金化學公司製之「ESN475V」(萘酚型環氧樹脂)；新日鐵住金化學公司製之「ESN485」(萘酚酚醛清漆型環氧樹脂)；三菱化學公司製之「YX4000H」、「YX4000」、「YL6121」(聯苯基型環氧樹脂)；三菱化學公司製之「YX4000HK」(雙二甲酚型環氧樹脂)；三菱化學公司製之「YX8800」(蒽型環氧樹脂)；大阪氣體化學公司製之「PG-100」、「CG-500」；三菱化學公司製之「YL7760」(雙酚AF型環氧樹脂)；三菱化學公司製之「YL7800」(芴型環氧樹脂)；三菱化學公司製之「jER1010」(固體狀雙酚A型環氧樹脂)；三菱化學公司製之「jER1031S」(四苯基乙烷型環氧樹脂)等。這些可使用單獨1種類，或可組合2種類以上後使用。
作為(A)環氧樹脂，使用組合液狀環氧樹脂與固體狀環氧樹脂時，這些量比(液狀環氧樹脂：固體狀環氧樹脂)以質量比來看，以1：1～1：20為佳，較佳為1：1.5～1：15，特佳為1：2～1：10。液狀環氧樹脂與固體狀環氧樹脂之量比若在此範圍時，可顯著地得到本發明之所望效果。且通常在樹脂薄片之形態下使用時，可具有適度黏著性。又，通常在樹脂薄片之形態下使用時，可得到充分可撓性及提高處理性。且通常可得到具有充分斷裂強度之硬化物。
(A)環氧樹脂之環氧當量以50g/eq.～5000g/eq.為佳，較佳為50g/eq.～3000g/eq.，更佳為80g/eq.～2000g/eq.，更較佳為110g/eq.～1000g/eq.。若在該範圍時，可使樹脂組成物層之硬化物的交聯密度變的充分，且可得到表面粗糙度較小的絕緣層。環氧當量為含有1當量環氧基之樹脂的質量。該環氧當量可依據JISK7236而測定。
(A)環氧樹脂之重量平均分子量(Mw)由可顯著地得到本發明之所望效果的觀點來看，以100～5000為佳，較佳為250～3000，更佳為400～1500。 樹脂的重量平均分子量藉由凝膠滲透層析法(GPC)法可作為聚苯乙烯換算之值而測定。
(A)環氧樹脂之含有量由可顯著地得到良好機械強度、絕緣信賴性的絕緣層之觀點來看，將樹脂組成物中之不揮發成分作為100質量%時，以1質量%以上為佳，較佳為5質量%以上，更佳為10質量%以上。環氧樹脂之含有量的上限，由可顯著地得到本發明之所望效果的觀點來看，以30質量%以下為佳，較佳為25質量%以下，特佳為20質量%以下。且，對於本發明，樹脂組成物中之各成分的含有量若無特別明示，其為將樹脂組成物中之不揮發成分作為100質量%時的值。
＜(B)碳二亞胺系硬化劑＞ 樹脂組成物含有(B)碳二亞胺系硬化劑。作為(B)成分的碳二亞胺系硬化劑為，於1分子中具有1個以上碳二亞胺基(-N=C=N-)之化合物。
藉由將(B)碳二亞胺系硬化劑與(C)(甲基)丙烯酸酯進行組合成為所定質量比而使用時，可得到具有優良污漬除去性，且與導體層之間的密著性優良的硬化物。作為(B)碳二亞胺系硬化劑，由可顯著地得到本發明之所望效果的觀點來看，以於1分子中具有2個以上碳二亞胺基之化合物為佳。又，碳二亞胺系硬化劑可單獨使用1種類，亦可組合2種類以上而使用。
其中作為(B)碳二亞胺系硬化劑，亦以含有下述式(B-1)所示結構單位者為佳。
(式(B-1)中，X表示伸烷基、環伸烷基或伸芳基，這些可具有取代基。p表示1～5的整數。X存在複數時，這些可相同或相異。又，*表示結合鍵)。
X所示伸烷基的碳原子數，以1～20為佳，較佳為1～10，更佳為1～6，其中以1～4為佳，特佳為1～3。於該碳原子數未含有取代基之碳原子數。作為該伸烷基的較佳例子，可舉出伸甲基、伸乙基、伸丙基、伸丁基。
X所示環伸烷基之碳原子數，以3～20為佳，較佳為3～12，更佳為3～6。於該碳原子數中未含取代基之碳原子數。作為該環伸烷基之較佳例子，可舉出環伸丙基、環伸丁基、環伸戊基、環伸己基。
X所示伸芳基為具有自芳香族烴除去2個芳香環上之氫原子的結構之基。該伸芳基之碳原子數以6～24為佳，較佳為6～18，更佳為6～14，特佳為6～10。於該碳原子數中未含有取代基的碳原子數。作為該伸芳基之較佳例子，可舉出伸苯基、亞萘基、亞蒽基。
伸烷基、環伸烷基及伸芳基之中，作為X，亦以伸烷基及環伸烷基為佳，以環伸烷基為較佳。藉由使用伸烷基或環伸烷基，可顯著地得到本發明之所望效果。進一步通常可使絕緣層的表面粗度及密著性變的良好。
X所示伸烷基、環伸烷基及芳基亦可具有取代基。作為取代基，例如可舉出鹵素原子、烷基、烷氧基、環烷基、環烷基氧基、芳基、芳基氧基、醯基及醯氧基。
作為取代基之鹵素原子，例如可舉出氟原子、氯原子、溴原子、碘原子。 作為取代基的烷基及烷氧基可為直鏈狀及支鏈狀中任一種。又，作為取代基之烷基及烷氧基的碳原子數，以1～20為佳，較佳為1～10，更佳為1～6，其中亦以1～4為佳，特佳為1～3。 作為取代基的環烷基及環烷基氧基之碳原子數，以3～20為佳，較佳為3～12，更佳為3～6。 作為取代基之芳基為具有自芳香族烴除去1個芳香環上之氫原子的結構之基。該芳基之碳原子數，以6～24為佳，較佳為6～18，更佳為6～14，特佳為6～10。 作為取代基之芳基氧基的碳原子數，以6～24為佳，較佳為6～18，更佳為6～14，特佳為6～10。 作為取代基的醯基為式(B-2)：-C(=O)-R11 所示基。該式(B-2)中，R11 表示烷基或芳基。R11 所示烷基可為直鏈狀、支鏈狀中任一種。又，R11 的碳原子數以1～20為佳，較佳為1～10，更佳為1～6，其中亦以1～4為佳，特佳為1～3。R11 所示芳基的碳原子數，以6～24為佳，較佳為6～18，更佳為6～14，特佳為6～10。 作為取代基之醯氧基如式(B-3)：-O-C(=O)-R12 所示基。其中，R12 的意思與式(B-2)中之R11 的意思相同。
其中作為X所示伸烷基、環伸烷基及芳基可具有的取代基，以烷基、烷氧基及醯氧基為佳，以烷基為較佳。
對於式(B-1)，p表示1～5的整數。其中p以2以上為佳，以4以下為佳，較佳為3以下。藉由p為前述範圍，可顯著地得到本發明之所望效果。又，通常可使絕緣層之斷裂點伸度、表面粗度及密著性變的良好。
式(B-1)中，X以複數個形式存在時，這些可為相同或相異。對於較佳一實施形態，其為至少1個X為伸烷基或環伸烷基，這些可具有取代基。
對於(B)碳二亞胺系硬化劑之分子全體的質量100質量%而言，式(B-1)所示結構單位之量，以50質量%以上為佳，較佳為60質量%以上，更佳為70質量%以上，其中亦以80質量%以上為佳，特佳為90質量%以上。又，(B)碳二亞胺系硬化劑中除末端結構以外，實質上可由式(B-1)所示結構單位所成。作為(B)碳二亞胺系硬化劑之末端結構，例如可舉出烷基、環烷基及芳基，這些可具有取代基。作為末端結構而使用的烷基、環烷基、芳基可與作為對於式(B-1)中X所示基可具有的取代基的烷基、環烷基及芳基相同。又，可具有作為末端結構而使用的基之取代基，可與作為對於式(B-1)中X所示基可具有的取代基相同。
由抑制將樹脂組成物進行硬化時的放氣之產生的觀點來看，(B)碳二亞胺系硬化劑的重量平均分子量，以500以上為佳，較佳為600以上，更佳為700以上，更較佳為800以上，其中以900以上為佳，特佳為1000以上。又，由可得到良好相溶性之觀點來看，(B)碳二亞胺系硬化劑的重量平均分子量之上限以5000以下為佳，較佳為4500以下，更佳為4000以下，其中亦以3500以下為佳，特佳為3000以下。(B)碳二亞胺系硬化劑之重量平均分子量為藉由凝膠滲透層析法(GPC)法作為聚苯乙烯換算之值而測定。
(B)碳二亞胺系硬化劑會因該製法的原因而有時會有於分子中含有異氰酸酯基(-N=C=O)之情況產生。由可得到顯示良好保存安定性的樹脂組成物之觀點，及可實現顯示所期待的特性之絕緣層的觀點來看，(B)碳二亞胺系硬化劑中之異氰酸酯基的量(亦稱為「NCO含有量」)以5質量%以下為佳，較佳為4質量%以下，更佳為3質量%以下，更較佳為2質量%以下，其中亦以1質量%以下為佳，特佳為0.5質量%以下。下限雖無特別限定，但可為0.01質量%以上等。
(B)碳二亞胺系硬化劑可使用販賣品。作為販賣的碳二亞胺系硬化劑，例如可舉出日清紡化學公司製之Carbodilight(註冊商標)V-03(碳二亞胺基當量：216g/eq.)、V-05(碳二亞胺基當量：262g/eq.)、V-07(碳二亞胺基當量：200g/eq.)；V-09(碳二亞胺基當量：200g/eq.)；LineChemie公司製之Stabaczole(註冊商標)P(碳二亞胺基當量：302g/eq.)。
將(A)成分的質量除以環氧當量的值作為a1。該值「a1」表示(A)成分所含有的環氧基之當量數(eq.)。將(B)成分的質量除以碳二亞胺基當量之值作為b1。該值「b1」表示(B)成分所含有的碳二亞胺基之當量數(eq.)。此時，b1/a1以0.01以上為佳，較佳為0.05以上，更佳為0.1以上，以10以下為佳，較佳為5以下，更佳為1以下。藉由將(A)成分及(B)成分的量比設定在該範圍內時，可得到於與導體層之間的密著性優良的硬化物。於樹脂組成物中含有2種以上(A)成分時，上述a1為，將存在於樹脂組成物中的各環氧樹脂之質量除以各環氧當量之值的全合計之值。於樹脂組成物中含有2種類以上(B)成分時，上述b1為，將存再於樹脂組成物中的各碳二亞胺系硬化劑之不揮發成分的質量除以各碳二亞胺基當量之值的全合計之值。
(B)碳二亞胺系硬化劑之含有量對於樹脂組成物中之樹脂成分100質量%而言，以1質量%以上為佳，較佳為2質量%以上，更佳為3質量%以上，以15質量%以下為佳，較佳為13質量%以下，更佳為10質量%以下。將該(B)碳二亞胺系硬化劑之量設定在該範圍內時，可得到與導體層之間的密著性優良，且算術平均粗糙度低之硬化物。
所謂樹脂組成物之「樹脂成分」表示，含於樹脂組成物之不揮發成分中，除去(D)無機填充材之成分。
＜(C)(甲基)丙烯酸酯＞ 樹脂組成物為含有(C)(甲基)丙烯酸酯。藉由將(C)(甲基)丙烯酸酯含於樹脂組成物，可得到同時可降低介電損耗正切，且污漬除去性優良的硬化物。其中，所謂用語「(甲基)丙烯酸」表示包含丙烯酸及甲基丙烯酸，以及這些組合。
(C)(甲基)丙烯酸酯由可得到可降低介電損耗正切，且污漬除去性優良的硬化物之觀點來看，以1分子中具有2個以上(甲基)丙烯醯基者為佳。所謂用語「(甲基)丙烯醯基」表示包含丙烯醯基及甲基丙烯醯基以及這些組合。
(C)(甲基)丙烯酸酯由可得到可降低介電損耗正切，且污漬除去性優良的硬化物之觀點來看，以具有環狀結構者為佳。作為環狀結構，以2價環狀基為佳。作為2價環狀基，含有脂環式結構的環狀基及含有芳香環結構的環狀基中任一種皆可。其中亦由顯著地得到本發明之所望效果的觀點來看，以含有脂環式結構之環狀基者為佳。
2價環狀基由可顯著地得到本發明之所望效果的觀點來看，以3員環以上為佳，較佳為4員環以上，更佳為5員環以上，以20員環以下為佳，較佳為15員環以下，更佳為10員環以下。又，作為2價環狀基，可為單環結構，亦可為多環結構。
2價環狀基中之環，除碳原子以外亦可藉由雜原子而構成環之骨架。作為雜原子，例如可舉出氧原子、硫原子、氮原子等，以氧原子為佳。雜原子可於前述環上具有1個，亦可具有2個以上。
作為2價環狀基之具體例子，可舉出下述2價基(i)～(xi)。其中作為2價環狀基，亦以(x)或(xi)為佳。
2價環狀基可具有取代基。作為如此取代基，例如可舉出鹵素原子、烷基、烷氧基、芳基、芳基烷基、矽基、醯基、醯氧基、羧基、磺酸基、氰基、硝基、羥基、巰基、氧代基等，以烷基為佳。
(甲基)丙烯醯基可於2價環狀基上直接鍵結，亦可藉由2價連結基而鍵結。作為2價連結基，例如可舉出伸烷基、伸烯基基、伸芳基、雜伸芳基、-C(=O)O-、-O-、-NHC(=O)-、-NC(=O)N-、-NHC(=O)O-、-C(=O)-、 -S-、-SO-、-NH-等，亦可為將此等進行組合的基。作為伸烷基，以碳原子數1～10的伸烷基為佳，以碳原子數1～6的伸烷基為較佳，以碳原子數1～5的伸烷基，或碳原子數1～4的伸烷基為更佳。伸烷基可為直鏈、分支、環狀中任一種。作為如此伸烷基，例如可舉出伸甲基、伸乙基、伸丙基、伸丁基、伸戊基、伸己基、1,1-二甲基伸乙基等，以伸甲基、伸乙基、1,1-二甲基伸乙基為佳。作為伸烯基基，以碳原子數2～10的伸烯基基為佳，以碳原子數2～6的伸烯基基為較佳，以碳原子數2～5的伸烯基基為更佳。作為伸芳基、雜伸芳基，以碳原子數6～20的伸芳基或雜伸芳基為佳，以碳原子數6～10的伸芳基或雜伸芳基為較佳。作為2價連結基，以伸烷基為佳，其中亦以伸甲基、1,1-二甲基伸乙基為佳。
(C)(甲基)丙烯酸酯以下述式(C-1)所示者為佳。 (式(C-1)中，R1 及R4 各獨立表示丙烯醯基或甲基丙烯醯基，R2 及R3 各獨立表示2價連結基。環A表示2價環狀基)。
R1 及R4 各獨立表示丙烯醯基或甲基丙烯醯基，以丙烯醯基為佳。
R2 及R3 各獨立表示2價連結基。作為2價連結基，與上述2價連結基相同。
環A表示2價環狀基。作為環A與上述2價環狀基相同。
環A可具有取代基。作為取代基，與上述2價環狀基所具有的取代基相同。
以下雖表示(C)成分之具體例子，但本發明並未限定於此。
(C)成分可使用販賣品，例如可舉出新中村化學工業公司製之「A-DOG」((甲基)丙烯醯基當量163g/eq.)、共榮社化學公司製之「DCP-A」((甲基)丙烯醯基當量152g/eq.)、日本化藥公司製「NPDGA」((甲基)丙烯醯基當量106g/eq.)、「FM-400」((甲基)丙烯醯基當量156g/eq.)、「R-687」((甲基)丙烯醯基當量187g/eq.)、「THE-330」((甲基)丙烯醯基當量143g/eq.)、「PET-30」((甲基)丙烯醯基當量88g/eq.)、「DPHA」((甲基)丙烯醯基當量96g/eq.)等。(C)成分可單獨使用1種類，或可組合2種類以上而使用。
(C)成分的含有量由可提高污漬除去性之觀點來看，將樹脂組成物中之樹脂成分作為100質量%時，以1質量%以上為佳，較佳為3質量%以上，更佳為5質量%以上。上限以20質量%以下為佳，較佳為18質量%以下，更佳為15質量%以下。
樹脂組成物藉由將(B)碳二亞胺系硬化劑及(C)(甲基)丙烯酸酯進行組合成所定質量比而使用，可得到密著性優良且算術平均粗糙度低之硬化物。將樹脂組成物中之(B)成分的質量作為b，將樹脂組成物中之(C)成分的質量作為c時，b/c為0.1以上，以0.2以上為佳，較佳為0.25以上。上限值為1.5以下，以1.3以下為佳，較佳為1.0以下。藉由將b/c設定在該範圍內而調整(B)成分及(C)成分之質量比，可得到密著性優良且算術平均粗糙度低之硬化物。
又，將(C)成分的質量除以(甲基)丙烯醯基當量之值作為c1。該值「c1」表示(C)成分所含有之(甲基)丙烯醯基當量的當量數(eq.)。此時，b1/c1通常為0.06以上，以0.1以上為佳，較佳為0.15以上。上限值為1.4以下，以1.3以下為佳，較佳為1以下。藉由將b1/c1設定在該範圍內而調整(B)成分及(C)成分之量比，可得到密著性優良且算術平均粗糙度低之硬化物。於樹脂組成物中含有(C)成分為2種以上時，上述c1為，將於樹脂組成物中存在的各(甲基)丙烯酸酯之質量除以各(甲基)丙烯醯基當量之值的所有合計之值。
＜(D)無機填充材＞ 樹脂組成物除上述成分以外，作為任意成分可進一步含有(D)無機填充材。
作為無機填充材之材料，可使用無機化合物。作為無機填充材之材料的例子，可舉出二氧化矽、氧化鋁、玻璃、堇青石、矽氧化物、硫酸鋇、碳酸鋇、滑石、黏土、雲母粉、氧化鋅、水滑石、勃姆石、氫氧化鋁、氫氧化鎂、碳酸鈣、碳酸鎂、氧化鎂、氮化硼、氮化鋁、氮化錳、硼酸鋁、碳酸鍶、鈦酸鍶、鈦酸鈣、鈦酸鎂、鈦酸鉍、氧化鈦、氧化鋯、鈦酸鋇、鈦酸鋯酸鋇、鋯酸鋇、鋯酸鈣、磷酸鋯及磷酸鎢酸鋯等。此等中亦以二氧化矽為特佳。作為二氧化矽，例如可舉出無定形二氧化矽、熔融二氧化矽、結晶二氧化矽、合成二氧化矽、中空二氧化矽等。又，作為二氧化矽，以球狀二氧化矽為佳。(D)無機填充材可單獨使用1種類，或可組合2種類以上而使用。
作為(D)無機填充材之販賣品，例如可舉出電化化學工業公司製之「UFP-30」；新日鐵住金原料公司製之「SP60-05」、「SP507-05」；Admatechs公司製之「YC100C」、「YA050C」、「YA050C-MJE」、「YA010C」；Denka公司製之「UFP-30」；Tokuyama公司製之「SilfirNSS-3N」、「SilfirNSS-4N」、「SilfirNSS-5N」；Admatechs公司製之「SC2500SQ」、「SO-C4」、「SO-C2」、「SO-C1」等。
(D)無機填充材之平均粒徑由可顯著地得到本發明之所望效果的觀點來看，以0.01μm以上為佳，較佳為0.05μm以上，特佳為0.1μm以上，以5μm以下為佳，較佳為2μm以下，更佳為1μm以下。
(D)無機填充材的平均粒徑可藉由依據米氏(Mie)散射理論之雷射衍射･散射法而進行測定。具體為藉由雷射衍射散射式粒徑分布測定裝置而將無機填充材的粒徑以體積為基準作成，可將該中位直徑作為平均粒徑而測定。測定試樣為使用將無機填充材100mg、甲基乙基酮10g秤取於樣品瓶瓶中，經由超音波進行10分鐘分散者。將測定試樣使用雷射衍射式粒徑分布測定裝置，將使用的光源波長作為藍色及紅色，以流動池法測定(D)無機填充材之體積基準的粒徑分布，自所得之粒徑分布算出作為中位直徑之平均粒徑。作為雷射衍射式粒徑分布測定裝置，例如可舉出堀場製作所公司製「LA-960」等。
(D)無機填充材的比表面積由可顯著地得到本發明之所望效果的觀點來看，以1m2 /g以上為佳，較佳為2m2 /g以上，特佳為3m2 /g以上。上限並無特別限制，但以60m2 /g以下，50m2 /g以下或40m2 /g以下為佳。比表面積為，依據BET法使用比表面積測定裝置(Mountech公司製Macsorb HM-1210)，於試料表面吸附氮氣，使用BET多點法算出比表面積而得到。
(D)無機填充材由提高耐濕性及分散性之觀點來看，以表面處理劑進行處理者為佳。作為表面處理劑，例如可舉出含氟的矽烷偶合劑、胺基矽烷系偶合劑、環氧矽烷系偶合劑、巰基矽烷系偶合劑、矽烷系偶合劑、烷氧基矽烷、有機矽氮烷化合物、鈦酸鹽系偶合劑等。又，表面處理劑可單獨使用1種類，或任意組合2種類以上而使用。
作為表面處理劑之販賣品，例如可舉出信越化學工業公司製「KBM403」(3-環氧丙氧基丙基三甲氧基矽烷)、信越化學工業公司製「KBM803」(3-巰基丙基三甲氧基矽烷)、信越化學工業公司製「KBE903」(3-胺基丙基三乙氧基矽烷)、信越化學工業公司製「KBM573」(N-苯基-3-胺基丙基三甲氧基矽烷)、信越化學工業公司製「SZ-31」(六甲基二矽氮烷)、信越化學工業公司製「KBM103」(苯基三甲氧基矽烷)、信越化學工業公司製「KBM-4803」(長鏈環氧型矽烷偶合劑)、信越化學工業公司製「KBM-7103」(3,3,3-三氟丙基三甲氧基矽烷)等。
藉由表面處理劑之表面處理程度，由提高無機填充材之分散性的觀點來看，以控制在所定範圍者為佳。具體以無機填充材100質量份以0.2質量份～5質量份的表面處理劑進行表面處理者為佳，以0.2質量份～3質量份進行表面處理者為佳，以0.3質量份～2質量份進行表面處理者為佳。
藉由表面處理劑之表面處理的程度，可藉由無機填充材之每單位表面積的碳量而進行評估。無機填充材的每單位表面積之碳量若由提高無機填充材之分散性的觀點來看，以0.02mg/m2 以上為佳，以0.1mg/m2 以上為較佳，以0.2mg/m2 以上為更佳。另一方面，由可抑制在樹脂塗漆之熔融黏度及薄片形態下的熔融黏度之上昇的觀點來看，以1mg/m2 以下為佳，以0.8mg/m2 以下為較佳，以0.5mg/m2 以下為更佳。
無機填充材的每單位表面積之碳量，可將表面處理後之無機填充材藉由溶劑(例如甲基乙基酮(MEK))進行洗淨處理後而測定。具體為，將作為溶劑且充分量之MEK加入於以表面處理劑進行表面處理的無機填充材，在25℃進行5分鐘超音波洗淨。除去上清液，將固體成分乾燥後，使用碳分析計，可測定出無機填充材的每單位表面積之碳量。作為碳分析計，可使用堀場製作所公司製「EMIA-320V」等。
(D)無機填充材之含有量由降低介電損耗正切且提高污漬除去性之觀點來看，將樹脂組成物中之不揮發成分作為100質量%時，以50質量%以上為佳，較佳為60質量%以上，更佳為70質量%以上。又，由欲維持密著性之觀點來看，以90質量%以下為佳，較佳為85質量%以下，更佳為80質量%以下。通常若無機填充材之含有量變的比較多時，會成為容易使密著性降低之狀況，但本發明中可維持充分的密著性。
＜(E)硬化劑＞ 樹脂組成物中除上述成分以外，作為任意成分可進一步含有(E)硬化劑。但，(B)碳二亞胺系硬化劑未含於(E)硬化劑。(E)硬化劑通常具有與(A)成分進行反應而使樹脂組成物硬化之功能。(E)硬化劑可單獨使用1種類，或任意比率組合2種類以上而使用。
作為(E)硬化劑，可使用與環氧樹脂進行反應而使樹脂組成物進行硬化的化合物，例如可舉出酚系硬化劑、活性酯系硬化劑、氰酸酯系硬化劑、苯並噁嗪系硬化劑、胺系硬化劑、酸酐系硬化劑等。其中亦由可顯著地得到本發明之所望效果的觀點來看，以酚系硬化劑、活性酯系硬化劑為佳，以活性酯系硬化劑為較佳。
作為酚系硬化劑，可舉出1分子中具有1個以上之於芳香環(苯環、萘環等)鍵結的羥基，較佳可舉出具有2個以上的硬化劑。其中亦以具有鍵結於苯環的羥基之化合物為佳。又，由耐熱性及耐水性之觀點來看，以具有酚醛清漆結構之酚系硬化劑為佳。進一步由密著性之觀點來看，以含氮酚系硬化劑為佳，以三嗪骨架含有酚系硬化劑為較佳。特別由可將耐熱性、耐水性及密著性提高到令人滿意的觀點來看，三嗪骨架含有酚酚醛清漆之硬化劑為佳。
酚系硬化劑及萘酚系硬化劑之具體例子，可舉出明和化成公司製之「MEH-7700」、「MEH-7810」、「MEH-7851」、「MEH-8000H」；日本化藥公司製之「NHN」、「CBN」、「GPH」；新日鐵住金化學公司製之「SN-170」、「SN-180」、「SN-190」、「SN-475」、「SN-485」、「SN-495」、「SN-495V」、「SN-375」、「SN-395」；DIC公司製之「TD-2090」、「TD-2090-60M」、「LA-7052」、「LA-7054」、「LA-1356」、「LA-3018」、「LA-3018-50P」、「EXB-9500」、「HPC-9500」、「KA-1160」、「KA-1163」、「KA-1165」；群榮化學公司製之「GDP-6115L」、「GDP-6115H」、「ELPC75」等。
作為活性酯系硬化劑，可舉出於1分子中具有1個以上活性酯基之硬化劑。其中作為活性酯系硬化劑，亦以酚酯類、硫代酚酯類、N-羥基胺酯類、雜環羥基化合物之酯類等，於1分子中具有2個以上的反應活性高之酯基的化合物為佳。該活性酯系硬化劑係以藉由羧酸化合物及/或硫代羧酸化合物與羥基化合物及/或硫醇化合物的縮合反應而得者為佳。特別由提高耐熱性之觀點來看，以由羧酸化合物與羥基化合物所得之活性酯系硬化劑者為佳，以由羧酸化合物與酚化合物及/或萘酚化合物所得之活性酯系硬化劑為較佳。
作為羧酸化合物，例如可舉出安息香酸、乙酸、琥珀酸、馬來酸、衣康酸、鄰苯二甲酸、間苯二甲酸、對苯二甲酸、苯四酸等。
作為酚化合物或萘酚化合物，例如可舉出氫醌、間苯二酚、雙酚A、雙酚F、雙酚S、酚酞嗪、甲基化雙酚A、甲基化雙酚F、甲基化雙酚S、酚、o-甲酚、m-甲酚、p-甲酚、鄰苯二酚、α-萘酚、β-萘酚、1,5-二羥基萘、1,6-二羥基萘、2,6-二羥基萘、二羥基二苯甲酮、三羥基二苯甲酮、四羥基二苯甲酮、間苯三酚、苯三醇、二環戊二烯型二酚化合物、酚酚醛清漆等。其中，所謂「二環戊二烯型二酚化合物」表示對於二環戊二烯1分子使酚2分子進行縮合而得之二酚化合物。
作為活性酯系硬化劑之較佳具體例子，可舉出含有二環戊二烯型二酚結構之活性酯化合物、含有萘結構的活性酯化合物、含有酚酚醛清漆之乙醯化物的活性酯化合物、含有酚酚醛清漆之苯甲醯基化物的活性酯化合物。其中亦以含有萘結構之活性酯化合物、含有二環戊二烯型二酚結構的活性酯化合物為較佳。所謂「二環戊二烯型二酚結構」表示由伸苯基-二環伸戊基-伸苯基所成的2價結構。
作為活性酯系硬化劑之販賣品中作為含有二環戊二烯型二酚結構之活性酯化合物，可舉出「EXB9451」、「EXB9460」、「EXB9460S」、「HPC-8000」、「HPC-8000H」、「HPC-8000-65T」、「HPC-8000H-65TM」、「EXB-8000L」、「EXB-8000L-65TM」、「EXB-8150-65T」(DIC公司製)；作為含有萘結構之活性酯化合物可舉出「EXB9416-70BK」(DIC公司製)；作為酚酚醛清漆之乙醯化物的活性酯系硬化劑可舉出「DC808」(三菱化學公司製)；作為酚酚醛清漆的苯甲醯基化物之活性酯系硬化劑可舉出「YLH1026」(三菱化學公司製)、「YLH1030」(三菱化學公司製)、「YLH1048」(三菱化學公司製)等。
作為氰酸酯系硬化劑，例如可舉出雙酚A二氰酸酯、聚酚氰酸酯、寡(3-伸甲基-1,5-伸苯基氰酸酯)、4,4’-伸甲基雙(2,6-二甲基苯基氰酸酯)、4,4’-亞乙基二苯基二氰酸酯、六氟雙酚A二氰酸酯、2,2-雙(4-氰酸酯)苯基丙烷、1,1-雙(4-氰酸酯苯基甲烷)、雙(4-氰酸酯-3,5-二甲基苯基)甲烷、1,3-雙(4-氰酸酯苯基-1-(甲基亞乙基))苯、雙(4-氰酸酯苯基)硫代醚，及雙(4-氰酸酯苯基)醚等2官能氰酸酯樹脂；由酚酚醛清漆及甲酚酚醛清漆等所衍生的多官能氰酸酯樹脂；這些氰酸酯樹脂的一部分經三嗪化的預聚物等。作為氰酸酯系硬化劑之具體例子，可舉出LonzaJapan公司製之「PT30」及「PT60」(皆為酚酚醛清漆型多官能氰酸酯樹脂)；「ULL-950S」(多官能氰酸酯樹脂)；「BA230」、「BA230S75」(雙酚A二氰酸酯的一部分或全部經三嗪化而成為三聚物之預聚物)等。
作為苯並噁嗪系硬化劑之具體例子，可舉出昭和高分子公司製之「HFB2006M」、四國化成工業公司製之「P-d」、「F-a」。
作為胺系硬化劑，可舉出於1分子內中具有1個以上胺基之硬化劑，例如可舉出脂肪族胺類、聚醚胺類、脂環式胺類、芳香族胺類等，其中亦由可達到本發明之所望效果的觀點來看，以芳香族胺類為佳。胺系硬化劑係以第1級胺或第2級胺為佳，以第1級胺為較佳。作為胺系硬化劑之具體例子，可舉出4,4’-伸甲基雙(2,6-二甲基苯胺)、二苯基二胺基碸、4,4’-二胺基二苯基甲烷、4,4’-二胺基二苯基碸、3,3’-二胺基二苯基碸、m-伸苯基二胺、m-亞二甲苯二胺、二乙基甲苯二胺、4,4’-二胺基二苯基醚、3,3’-二甲基-4,4’-二胺基聯苯基、2,2’-二甲基-4,4’-二胺基聯苯基、3,3’-二羥基聯苯胺、2,2-雙(3-胺基-4-羥基苯基)丙烷、3,3-二甲基-5,5-二乙基-4,4-二苯基甲烷二胺、2,2-雙(4-胺基苯基)丙烷、2,2-雙(4-(4-胺基苯氧基)苯基)丙烷、1,3-雙(3-胺基苯氧基)苯、1,3-雙(4-胺基苯氧基)苯、1,4-雙(4-胺基苯氧基)苯、4,4’-雙(4-胺基苯氧基)聯苯基、雙(4-(4-胺基苯氧基)苯基)碸、雙(4-(3-胺基苯氧基)苯基)碸等。胺系硬化劑可使用販賣品，例如可舉出日本化藥公司製之「KAYABONDC-200S」、「KAYABONDC-100」、「KayahardA-A」、「KayahardA-B」、「KayahardA-S」、三菱化學公司製之「EpicureW」等。
作為酸酐系硬化劑，可舉出於1分子內中具有1個以上酸酐基之硬化劑。作為酸酐系硬化劑之具體例子，可舉出鄰苯二甲酸酐、四氫鄰苯二甲酸酐、六氫鄰苯二甲酸酐、甲基四氫鄰苯二甲酸酐、甲基六氫鄰苯二甲酸酐、甲基納迪克酸酐、氫化甲基納迪克酸酐、三烷基四氫鄰苯二甲酸酐、十二烯基琥珀酸酐、5-(2,5-二氧代四氫-3-呋喃基)-3-甲基-3-環己烯-1,2-二羧酸酐、無水偏苯三酸、苯四酸酐、二苯甲酮四羧酸二酐、聯苯基四羧酸二酐、萘四羧酸二酐、氧代二鄰苯二甲酸二酐、3,3’-4,4’-二苯基碸四羧酸二酐、1,3,3a,4,5,9b-六氫-5-(四氫-2,5-二氧代-3-呋喃基)-萘並[1,2-C]呋喃-1,3-二酮、乙二醇雙(脫水偏苯三酸酯)、苯乙烯與馬來酸進行共聚合之苯乙烯･馬來酸樹脂等聚合物型的酸酐等。
將(E)成分的質量除以反應基當量之值作為e1。該值「e1」表示(E)成分所含有之反應基的當量數(eq.)。此時，e1/a1以0.1以上為佳，較佳為0.3以上，更佳為0.5以上。上限值以3以下為佳，較佳為2以下，更佳為1以下。其中，所謂硬化劑的反應基表示活性羥基等，依據硬化劑之種類而相異。於樹脂組成物中含有2種以上(E)成分時，上述e1為將存在於樹脂組成物中的各(E)成分之質量除以各反應基當量之值的所有合計值。藉由將環氧樹脂與硬化劑之量比設定在該範圍時，可進一步提高樹脂組成物之硬化物的耐熱性。
又，(b1+e1)/c1以1.8以上為佳，較佳為1.85以上，更佳為1.9以上，以8以下為佳，較佳為7以下，更佳為5以下。藉由調整將(b1+e1)/c1設定在該範圍內之各成分量比，可得到密著性優良且算術平均粗糙度低之硬化物。
(E)硬化劑之含有量由可顯著地得到本發明之所望效果的觀點來看，將樹脂組成物中之不揮發成分作為100質量%時，以1質量%以上為佳，較佳為3質量%以上，更佳為5質量%以上，以15質量%以下為佳，較佳為13質量%以下，更佳為10質量%以下。
將(E)硬化劑的質量作為e時，(b+e)/c以2.5以上為佳，較佳為2.6以上，更佳為2.66以上，以10以下為佳，更佳為8以下為佳，較佳為7以下。藉由調整將(b+e)/c設定在該範圍內之各成分的質量比時，可得到密著性優良且算術平均粗糙度低之硬化物。
＜(F)熱可塑性樹脂＞ 樹脂組成物中除上述成分以外，作為任意成分，亦可進一步含有(F)熱可塑性樹脂。
作為(F)成分之熱可塑性樹脂，例如可舉出苯氧基樹脂、聚乙烯縮醛樹脂、聚烯烴樹脂、聚丁二烯樹脂、聚醯亞胺樹脂、聚醯胺醯亞胺樹脂、聚醚醯亞胺樹脂、聚碸樹脂、聚醚碸樹脂、聚伸苯基醚樹脂、聚碳酸酯樹脂、聚醚醚酮樹脂、聚酯樹脂等。其中亦以可顯著地得到本發明之所望效果的觀點，以及可得到表面粗糙度小且與導體層之密著性特優的絕緣層之觀點來看，以苯氧基樹脂為佳。又，熱可塑性樹脂可單獨使用1種類，或組合2種類以上而使用。
作為苯氧基樹脂，例如可舉出具有選自由雙酚A骨架、雙酚F骨架、雙酚S骨架、雙酚苯乙酮骨架、酚醛清漆骨架、聯苯基骨架、芴骨架、二環戊二烯骨架、降冰片烯骨架、萘骨架、蒽骨架、金剛烷骨架、萜烯骨架及三甲基環己烷骨架所成群的1種類以上骨架之苯氧基樹脂。苯氧基樹脂之末端亦可為酚性羥基、環氧基等中任一種官能基。
作為苯氧基樹脂之具體例子，可舉出三菱化學公司製之「1256」及「4250」(皆為含有雙酚A骨架的苯氧基樹脂)；三菱化學公司製之「YX8100」(含有雙酚S骨架的苯氧基樹脂)；三菱化學公司製之「YX6954」(含有雙酚苯乙酮骨架的苯氧基樹脂)；新日鐵住金化學公司製之「FX280」及「FX293」；三菱化學公司製之「YL7500BH30」、「YX6954BH30」、「YX7553」、「YX7553BH30」、「YL7769BH30」、「YL6794」、「YL7213」、「YL7290」及「YL7482」等。
作為聚乙烯縮醛樹脂，例如可舉出聚乙烯甲醛樹脂、聚乙烯縮丁醛樹脂，以聚乙烯縮丁醛樹脂為佳。作為聚乙烯縮醛樹脂之具體例子，可舉出電氣化學工業公司製之「電化縮丁醛4000-2」、「電化縮丁醛5000-A」、「電化縮丁醛6000-C」、「電化縮丁醛6000-EP」；積水化學工業公司製之S-LECBH系列、BX系列(例如BX-5Z)、KS系列(例如KS-1)、BL系列、BM系列等。
作為聚醯亞胺樹脂之具體例子，可舉出新日本理化公司製之「RIKACOATSN20」及「RIKACOATPN20」。作為聚醯亞胺樹脂之具體例子，又可舉出將2官能性羥基末端聚丁二烯、二異氰酸酯化合物及四元酸酐進行反應而得之線狀聚醯亞胺(特開2006-37083號公報記載的聚醯亞胺)、含有聚矽氧烷骨架的聚醯亞胺(特開2002-12667號公報及特開2000-319386號公報等所記載的聚醯亞胺)等變性聚醯亞胺。
作為聚醯胺醯亞胺樹脂之具體例子，可舉出東洋紡公司製之「VylomaxHR11NN」及「VylomaxHR16NN」。作為聚醯胺醯亞胺樹脂之具體例子又可舉出日立化成公司製之「KS9100」、「KS9300」(含有聚矽氧烷骨架的聚醯胺醯亞胺)等變性聚醯胺醯亞胺。
作為聚醚碸樹脂之具體例子，可舉出住友化學公司製之「PES5003P」等。
作為聚伸苯基醚樹脂之具體例子，可舉出三菱瓦斯化學公司製之寡伸苯基醚･苯乙烯樹脂「OPE-2St1200」等。
作為聚碸樹脂之具體例子，可舉出SolvayAdvancedPolymers公司製之聚碸「P1700」、「P3500」等。
(F)熱可塑性樹脂之重量平均分子量(Mw)由可顯著地得到本發明之所望效果的觀點來看，以8,000以上為佳，較佳為10,000以上，特佳為20,000以上，以70,000以下為佳，較佳為60,000以下，特佳為50,000以下。
(F)熱可塑性樹脂之含有量由可顯著地得到本發明之所望效果的觀點來看，將樹脂組成物中之不揮發成分作為100質量%時，以0.01質量%以上為佳，較佳為0.05質量%以上，更佳為0.1質量%以上，以5質量%以下為佳，較佳為3質量%以下，更佳為1質量%以下。
＜(G)硬化促進劑＞ 樹脂組成物中除上述成分以外，作為任意成分可進一步含有(G)硬化促進劑。
作為硬化促進劑，例如可舉出磷系硬化促進劑、胺系硬化促進劑、咪唑系硬化促進劑、胍系硬化促進劑、金屬系硬化促進劑等。其中亦以磷系硬化促進劑、胺系硬化促進劑、咪唑系硬化促進劑、金屬系硬化促進劑為佳，以胺系硬化促進劑、咪唑系硬化促進劑、金屬系硬化促進劑為較佳。硬化促進劑可單獨使用1種類，或可組合2種類以上而使用。
作為磷系硬化促進劑，例如可舉出三苯基膦、鏻硼酸鹽化合物、四苯基鏻四苯基硼酸鹽、n-丁基鏻四苯基硼酸鹽、四丁基鏻癸烷酸鹽、(4-甲基苯基)三苯基鏻硫代氰酸酯、四苯基鏻硫代氰酸酯、丁基三苯基鏻硫代氰酸酯等，以三苯基膦、四丁基鏻癸烷酸鹽為佳。
作為胺系硬化促進劑，例如可舉出三乙基胺、三丁基胺等三烷基胺、4-二甲基胺基吡啶、苯甲基二甲基胺、2,4,6,-參(二甲基胺基甲基)酚、1,8-二氮雜雙環(5,4,0)-十一碳烯等，以4-二甲基胺基吡啶、1,8-二氮雜雙環(5,4,0)-十一碳烯為佳。
作為咪唑系硬化促進劑，例如可舉出2-甲基咪唑、2-十一烷基咪唑、2-十七烷基咪唑、1,2-二甲基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、1,2-二甲基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、2-苯基咪唑、2-苯基-4-甲基咪唑、1-苯甲基-2-甲基咪唑、1-苯甲基-2-苯基咪唑、1-氰基乙基-2-甲基咪唑、1-氰基乙基-2-十一烷基咪唑、1-氰基乙基-2-乙基-4-甲基咪唑、1-氰基乙基-2-苯基咪唑、1-氰基乙基-2-十一烷基咪唑鎓偏苯三酸酯、1-氰基乙基-2-苯基咪唑鎓偏苯三酸酯、2,4-二胺基-6-[2’-甲基咪唑基-(1’)]-乙基-s-三嗪、2,4-二胺基-6-[2’-十一烷基咪唑基-(1’)]-乙基-s-三嗪、2,4-二胺基-6-[2’-乙基-4’-甲基咪唑基-(1’)]-乙基-s-三嗪、2,4-二胺基-6-[2’-甲基咪唑基-(1’)]-乙基-s-三嗪異氰脲酸加成物、2-苯基咪唑異氰脲酸加成物、2-苯基-4,5-二羥基甲基咪唑、2-苯基-4-甲基-5-羥基甲基咪唑、2,3-二氫-1H-吡咯並[1,2-a]苯並咪唑、1-十二烷基-2-甲基-3-苯甲基咪唑鎓氯化物、2-甲基咪唑啉、2-苯基咪唑啉等咪唑化合物及咪唑化合物與環氧樹脂之加成物，以2-乙基-4-甲基咪唑、1-苯甲基-2-苯基咪唑為佳。
作為咪唑系硬化促進劑，可使用販賣品，例如可舉出三菱化學公司製之「P200-H50」等。
作為胍系硬化促進劑，例如可舉出二氰二胺、1-甲基胍、1-乙基胍、1-環己基胍、1-苯基胍、1-(o-甲苯基)胍、二甲基胍、二苯基胍、三甲基胍、四甲基胍、五甲基胍、1,5,7-三氮雜聯環[4.4.0]癸-5-烯、7-甲基-1,5,7-三氮雜聯環[4.4.0]癸-5-烯、1-甲基雙胍、1-乙基雙胍、1-n-丁基雙胍、1-n-十八烷基雙胍、1,1-二甲基雙胍、1,1-二乙基雙胍、1-環己基雙胍、1-烯丙基雙胍、1-苯基雙胍、1-(o-甲苯基)雙胍等，以二氰二胺、1,5,7-三氮雜聯環[4.4.0]癸-5-烯為佳。
作為金屬系硬化促進劑，例如可舉出鈷、銅、鋅、鐵、鎳、錳、錫等金屬的有機金屬錯體或有機金屬鹽。作為有機金屬錯體之具體例子，可舉出鈷(II)乙醯丙酮酸酯、鈷(III)乙醯丙酮酸酯等有機鈷錯體、銅(II)乙醯丙酮酸酯等有機銅錯體、鋅(II)乙醯丙酮酸酯等有機鋅錯體、鐵(III)乙醯丙酮酸酯等有機鐵錯體、鎳(II)乙醯丙酮酸酯等有機鎳錯體、錳(II)乙醯丙酮酸酯等有機錳錯體等。作為有機金屬鹽，例如可舉出辛酸鋅、辛酸錫、環烷烴酸鋅、環烷烴酸鈷、硬脂酸錫、硬脂酸鋅等。
(G)硬化促進劑之含有量由可顯著地得到本發明之所望效果的觀點來看，將樹脂組成物中之不揮發成分作為100質量%時，以0.01質量%以上為佳，較佳為0.03質量%以上，更佳為0.05質量%以上，以0.3質量%以下為佳，較佳為0.2質量%以下，更佳為0.1質量%以下。
＜(H)聚合起始劑＞ 樹脂組成物中除上述成分以外，作為任意成分可進一步含有(H)聚合起始劑。(H)聚合起始劑通常具有促進於(C)成分中之(甲基)丙烯醯基的交聯之功能。(H)聚合起始劑可單獨使用1種類，或亦可併用2種類以上。
作為(H)聚合起始劑，例如可舉出t-丁基異丙苯過氧化物、t-丁基過氧乙酸酯、α,α’-二(t-丁基過氧)二異丙基苯、t-丁基過氧月桂酸酯、t-丁基過氧-2-乙基己酸酯、t-丁基過氧新癸酸酯、t-丁基過氧苯甲酸酯等過氧化物。
作為(H)聚合起始劑之販賣品，例如可舉出日油公司製之「PerbutylC」、「PerbutylA」、「PerbutylP」、「PerbutylL」、「PerbutylO」、「PerbutylND」、「PerbutylZ」等。
(H)聚合起始劑之含有量由可顯著地得到本發明之所望效果的觀點來看，將樹脂組成物中之不揮發成分作為100質量%時，以0.01質量%以上為佳，較佳為0.03質量%以上，更佳為0.05質量%以上，以0.5質量%以下為佳，較佳為0.3質量%以下，更佳為0.1質量%以下。
＜(I)其他添加劑＞ 樹脂組成物中除上述成分以外，作為任意成分可進一步含有其他添加劑。作為如此添加劑，例如可舉出有機填充材；增黏劑、消泡劑、塗平劑、密著性賦予劑等樹脂添加劑等。這些添加劑可單獨使用1種類，或可組合2種類以上而使用。
本發明者發現將(C)(甲基)丙烯酸酯含於樹脂組成物時，可使介電損耗正切降低，同時可提高污漬除去性。本發明者進行進一步詳細檢討結果，發現將(B)碳二亞胺系硬化劑以與(C)(甲基)丙烯酸酯之質量比成為所定範圍內而含於樹脂組成物時，除可使介電損耗正切降低及使污漬除去性提高，亦可使經粗化處理後而得之硬化物表面的算術平均粗糙度(Ra)降低，亦可同時提高與鍍敷導體層之間的密著性(剝離強度)。此結果被考慮為，藉由(B)碳二亞胺系硬化劑使硬化物內之交聯密度上昇時，可抑制算術平均粗糙度之上昇，且提高剝離強度者。
＜樹脂組成物之物性、用途＞ 將樹脂組成物在130℃進行30分鐘熱硬化，其後在170℃進行30分鐘熱硬化的硬化物，顯示優良污漬除去性之特性。因此，若於前述硬化物形成貫通孔時，可得到貫通孔底部之最大塗抹長未達5μm之絕緣層。污漬除去性可藉由如後述之實施例所記載的方法進行測定。
將樹脂組成物在130℃進行30分鐘熱硬化，其後在170℃進行30分鐘熱硬化後的硬化物表面經粗化處理後之粗化面為顯示較低算術平均粗糙度(Ra)之特性。藉此，前述硬化物可得到算術平均粗糙度低之絕緣層。作為算術平均粗糙度，以150nm以下為佳，較佳為140nm以下，更佳為130nm以下。另一方面，算術平均粗糙度之下限值可為1nm以上等。前述算術平均粗糙度(Ra)之評估可依據後述實施例所記載的方法進行測定。
將樹脂組成物在130℃進行30分鐘熱硬化，其後在170℃進行30分鐘熱硬化的硬化物，顯示與鍍敷導體層之間的密著性(剝離強度)優良的特性。藉此，前述硬化物可得到與鍍敷導體層之密著性優良的絕緣層。作為與鍍敷導體層之密著強度，以0.2kgf/cm以上為佳，較佳為0.3kgf/cm以上，更佳為0.4kgf/cm以上。另一方面，雖密著強度的上限值並無特別限定，但可為5kgf/cm以下等。前述剝離強度的評估可依據後述實施例所記載的方法而測定。
將樹脂組成物在190℃下進行90分鐘熱硬化的硬化物通常會顯示介電損耗正切較低的特定。因此，前述硬化物可得到介電損耗正切低之絕緣層。作為介電損耗正切，以0.005以下為佳，較佳為0.004以下，0.003以下。另一方面，介電損耗正切之下限值並無特別限定，但可為0.0001以上等。前述介電損耗正切的評估可依據後述實施例所記載的方法而測定。
本發明之樹脂組成物可達成污漬除去性及密著性優良的絕緣層。因此，本發明之樹脂組成物可適合作為絕緣用途之樹脂組成物使用。具體而言可作為以下樹脂組成物(欲形成導體層之絕緣層形成用樹脂組成物)而適合地使用；該樹脂組成物為欲形成以下絕緣層，該絕緣層為使用於在該絕緣層上形成導體層(含有再配線層)者。
又，對於後述多層印刷電路板，可作為欲形成多層印刷電路板之絕緣層的樹脂組成物(多層印刷電路板之絕緣層形成用樹脂組成物)、作為欲形成印刷電路板之層間絕緣層的樹脂組成物(印刷電路板之層間絕緣層形成用樹脂組成物)適合地使用。
又，例如經過以下(1)～(6)步驟而製造半導體芯片封裝時，本發明之樹脂組成物可作為欲形成再配線層之絕緣層的再配線形成層用之樹脂組成物(再配線形成層形成用之樹脂組成物)，及作為欲將半導體芯片進行密封的樹脂組成物(半導體芯片密封用之樹脂組成物)而適合地使用。當製造半導體芯片封裝時，於密封層上可進一步形成再配線層。 (1)於基材將臨時固定薄膜進行層合的步驟、 (2)將半導體芯片於臨時固定薄膜上進行臨時固定之步驟、 (3)於半導體芯片上形成密封層之步驟、 (4)將基材及臨時固定薄膜自半導體芯片剝離的步驟、 (5)於將半導體芯片之基材及臨時固定薄膜進行剝離的面上，形成作為絕緣層之再配線形成層的步驟，及 (6)於再配線形成層上，形成作為導體層之再配線層的步驟
又，本發明之樹脂組成物可完成零件嵌入性良好的絕緣層，故亦可是用於印刷電路板為零件內藏迴路板之情況時。
[樹脂薄片] 本發明之樹脂薄片含有支持體，與設於該支持體上的本發明之樹脂組成物所形成的樹脂組成物層。
樹脂組成物層之厚度，由可提供印刷電路板之薄型化，及即使該樹脂組成物之硬化物為薄膜亦具有優良絕緣性之硬化物的觀點來看，以50μm以下為佳，較佳為40μm以下，更佳為30μm以下。樹脂組成物層的厚度之下限並無特別限定，通常為5μm以上，10μm以上等。
作為支持體，例如可舉出由塑質材料所成的薄膜、金屬箔、離型紙，以由塑質材料所成的薄膜、金屬箔為佳。
作為支持體使用由塑質材料所成的薄膜時，作為塑質材料，例如可舉出聚乙烯對苯二甲酸酯(以下有時簡稱為「PET」)、聚乙烯萘二甲酸酯(以下有時簡稱為「PEN」)等聚酯、聚碳酸酯(以下有時簡稱為「PC」)、聚甲基甲基丙烯酸酯(PMMA)等丙烯酸、環狀聚烯烴、三乙醯纖維素(TAC)、聚醚硫化物(PES)、聚醚酮、聚醯亞胺等。其中亦以聚乙烯對苯二甲酸酯、聚乙烯萘二甲酸酯為佳，以便宜的聚乙烯對苯二甲酸酯為特佳。
作為支持體使用金屬箔時，作為金屬箔，例如可舉出銅箔、鋁箔等，以銅箔為佳。作為銅箔，可使用由銅之單金屬所成的箔，亦可使用由銅與其他金屬(例如錫、鉻、銀、鎂、鎳、鋯、矽、鈦等)之合金所成的箔。
支持體中，於與樹脂組成物層進行接合的面上亦可施予消光處理、電暈處理、帶電防止處理。
又，作為支持體，可使用於與樹脂組成物層進行接合的面具有離型層的附有離型層之支持體。作為使用於附有離型層的支持體之離型層上的離型劑，例如可舉出選自由醇酸樹脂、聚烯烴樹脂、胺基甲酸酯樹脂及聚矽氧樹脂所成群的1種以上離型劑。附有離型層之支持體可使用販賣品，例如可舉出具有將醇酸樹脂系離型劑作為主成分的離型層之PET薄膜的Lintec公司製之「SK-1」、「AL-5」、「AL-7」、Toray公司製之「LeMillerT60」、帝人公司製之「Purex」、Unitika公司製之「Unipeel」等。
作為支持體之厚度，並無特別限定，以5μm～75μm的範圍為佳，以10μm～60μm的範圍為較佳。且，使用附有離型層的支持體時，附有離型層的支持體全體之厚度設定在上述範圍者為佳。
對於一實施形態，樹脂薄片可進一步配合所需，可有其他層。作為該其他層，例如可舉出設置於未與樹脂組成物層之支持體進行接合的面(即，與支持體為相反側之面)之依據支持體的保護薄膜等。保護薄膜之厚度雖無特別限定，例如1μm～40μm。藉由將保護薄膜進行層合，可抑制對樹脂組成物層之表面的垃圾等附著或刮痕。
樹脂薄片，例如調製出於有機溶劑將樹脂組成物進行溶解的樹脂塗漆，將此樹脂塗漆使用模具塗布等於支持體上進行塗布，可藉由進一步乾燥而形成樹脂組成物層後製造。
作為有機溶劑，例如可舉出丙酮、甲基乙基酮(MEK)及環己酮等酮類；乙酸乙酯、乙酸丁酯、溶纖劑乙酸酯、丙二醇單甲基醚乙酸酯及卡必醇乙酸酯等乙酸酯類；溶纖劑及丁基卡必醇等卡必醇類；甲苯及二甲苯等芳香族烴類；二甲基甲醯胺、二甲基乙醯胺(DMAc)及N-甲基吡咯啶酮等醯胺系溶劑等。有機溶劑可單的使用1種，亦可組合2種以上後使用。
乾燥可藉由加熱、吹熱風等公知方法實施。乾燥條件雖無特別限定，可將樹脂組成物層中之有機溶劑的含有量乾燥至10質量%以下，以成為5質量%以下為佳。雖依據樹脂塗漆中之有機溶劑的沸点而有相異，但例如使用含有30質量%～60質量%之有機溶劑的樹脂塗漆時，藉由在50℃～150℃下進行3分鐘～10分鐘乾燥後，可形成樹脂組成物層。
樹脂薄片可捲取於輥狀而保存。樹脂薄片具有保護薄膜時，可藉由剝開保護薄膜而使用。
[印刷電路板] 本發明之印刷電路板含有藉由本發明之樹脂組成物的硬化物所形成的絕緣層。
印刷電路板，例如使用上述樹脂薄片，可藉由含有下述(I)及(II)之步驟的方法而製造。 (I)於內層基板上，欲使樹脂薄片的樹脂組成物層可與內層基板進行接而層合的步驟 (II)將樹脂組成物層進行熱硬化後形成絕緣層之步驟
所謂在步驟(I)所使用的「內層基板」為，成為印刷電路板之基板的構件，例如可舉出玻璃環氧基板、金屬基板、聚酯基板、聚醯亞胺基板、BT樹脂基板、熱硬化型聚伸苯基醚基板等。又，該基板的單面或雙面上可具有導體層，該導體層亦可經由圖型加工。於基板的單或雙面上導體層(迴路)所形成的內層基板稱為「內層迴路基板」。又，製造印刷電路板時，進一步必須形成的絕緣層及/或導體層之中間製造物亦包含於本發明中所謂的「內層基板」。印刷電路板若為零件內藏迴路板時，可使用將零件進行內藏之內層基板。
內層基板與樹脂薄片之層合，例如可藉由自支持體側將樹脂薄片於內層基板進行加熱壓著而進行。作為將樹脂薄片於內層基板進行加熱壓著的構件(以下亦稱為「加熱壓著構件」)，例如可舉出進行加熱之金屬板(SUS鏡板等)或金屬輥(SUS輥)等。且，並非將加熱壓著構件於樹脂薄片上進行直接加壓，係以於內層基板之表面凹凸上使樹脂薄片可充分地追隨下，隔著耐熱橡膠等彈性材進行加壓者為佳。
內層基板與樹脂薄片的層合可藉由真空層合法而實施。對於真空層合法，加熱壓著溫度以60℃～160℃為佳，較佳為80℃～140℃之範圍，加熱壓著壓力以0.098MPa～1.77MPa為佳，較佳為0.29MPa～1.47MPa的範圍，加熱壓著時間以20秒～400秒為佳，較佳為30秒～300秒的範圍。層合在壓力26.7hPa以下的減壓條件下實施者為佳。
層合可藉由販賣的真空層合體進行。作為販賣之真空層合體，例如可舉出名機製作所公司製之真空加壓式層合體、NikkoMaterials公司製之真空施放器、分批式真空加壓層合體等。
於層合後，藉由常壓下(大氣壓下)，例如藉由將加熱壓著構件自支持體側進行加壓，亦可進行經層合的樹脂薄片之平滑化處理。平滑化處理之加壓條件可與上述層合加熱壓著條件的相同條件者。平滑化處理可藉由販賣之層合體而進行。且，層合與平滑化處理為可使用上述販賣的真空層合體而以連續性地進行。
支持體可在步驟(I)與步驟(II)之間除去，亦可於步驟(II)之後除去。
對於步驟(II)，將樹脂組成物層進行熱硬化後形成絕緣層。樹脂組成物層之熱硬化條件並無特別限定，可使用形成印刷電路板之絕緣層時的通常被採用之條件。
例如，樹脂組成物層的熱硬化條件會因樹脂組成物的種類等而相異，但硬化溫度以120℃～240℃為佳，較佳為150℃～220℃，更佳為170℃～210℃。硬化時間以5分鐘～120分鐘為佳，較佳為10分鐘～100分鐘，更佳為15分鐘～100分鐘。
於將樹脂組成物層進行熱硬化前，可將樹脂組成物層在比硬化溫度低的溫度下進行預備加熱。例如先使樹脂組成物層進行熱硬化，在50℃以上且未達120℃(以60℃以上115℃以下為佳，較佳為70℃以上110℃以下)的溫度下，可將樹脂組成物層進行5分鐘以上(以5分鐘～150分鐘為佳，較佳為15分鐘～120分鐘，更佳為15分鐘～100分鐘)的預備加熱。
製造印刷電路板時，可將(III)於絕緣層打洞的步驟、(IV)將絕緣層進行粗化處理之步驟、(V)形成導體層之步驟等進一步實施。這些步驟(III)至步驟(V)可使用於印刷電路板之製造，可依據斯業者公知的各種方法而實施。且，將支持體在步驟(II)之後除去時，該支持體的除去可在步驟(II)與步驟(III)之間、步驟(III)與步驟(IV)之間，或步驟(IV)與步驟(V)之間時實施。又，視必要，可將步驟(II)～步驟(V)的絕緣層及導體層之形成重複實施，形成多層配線板。
步驟(III)為於絕緣層打洞的步驟，可藉此於絕緣層形成貫通孔、通孔等孔。步驟(III)為配合使用於絕緣層之形成的樹脂組成物之組成等，例如可使用鑽頭、雷射、電漿等實施。孔的尺寸或形狀可配合印刷電路板之設計而適宜決定。
步驟(IV)為將絕緣層進行粗化處理之步驟。通常對於該步驟(IV)，亦可進行塗抹之除去。粗化處理之程序、條件雖無特別限定，可採用在形成印刷電路板之絕緣層時，通常使用的公知程序、條件。例如，可依序實施藉由膨潤液之膨潤處理、藉由氧化劑之粗化處理、藉由中和液之中和處理而使絕緣層進行粗化處理。作為使用於粗化處理的膨潤液並無特別限定，可舉出鹼溶液、界面活性劑溶液等，以鹼溶液為佳，作為該鹼溶液，以氫氧化鈉溶液、氫氧化鉀溶液為較佳。作為可經販賣的膨潤液，例如可舉出AtotechJapan公司製之「Swelling dipsecurityP」、「Swelling dipsecuritySBU」等。藉由膨潤液的膨潤處理並無特別限定，例如可於30℃～90℃的膨潤液中將絕緣層進行1分鐘～20分鐘浸漬而進行。由將絕緣層的樹脂之膨潤控制在適度水準的觀點來看，以於40℃～80℃的膨潤液將絕緣層浸漬5分鐘～15分鐘浸漬者為佳。作為使用於粗化處理的氧化劑，雖無特別限定，例如可舉出於氫氧化鈉之水溶液中，溶解過錳酸鉀或過錳酸鈉的鹼性過錳酸溶液。藉由鹼性過錳酸溶液等氧化劑的粗化處理，將加熱至60℃～100℃的氧化劑溶液中，使絕緣層浸漬10分鐘～30分鐘進行者為佳。又，於鹼性過錳酸溶液中之過錳酸鹽的濃度以5質量%～10質量%為佳。作為經販賣的氧化劑，例如可舉出AtotechJapan公司製之「Concentrate compactCP」、「Dosing Solution-SecurityP」等鹼性過錳酸溶液。又，作為使用於粗化處理之中和液，以酸性水溶液為佳，作為販賣品，例如可舉出Atotech Japan公司製之「Reduction solution securitygantP」。藉由中和液的處理為，可藉由將經氧化劑進行粗化處理的處理面於30℃～80℃的中和液中浸漬1分鐘～30分鐘浸漬而進行。由作業性等觀點來看，將藉由氧化劑而進行粗化處理之對象物，在40℃～70℃之中和液中進行5分鐘～20分鐘浸漬的方法為佳。
對於一實施形態，粗化處理後之絕緣層表面的算術平均粗糙度(Ra)，以150nm以下為佳，較佳為135nm以下，更佳為120nm以下。對於下限並無特別限定，以30nm以上為佳，較佳為40nm以上，更佳為50nm以上。絕緣層表面之算術平均粗糙度(Ra)可使用非接觸型表面粗糙度計而測定。
步驟(V)為形成導體層之步驟，於絕緣層上形成導體層。使用於導體層的導體材料並無特別限定。在較佳實施形態中，導體層含有選自由金、鉑、鈀、銀、銅、鋁、鈷、鉻、鋅、鎳、鈦、鎢、鐵、錫及銦所成群的1種以上金屬。導體層可為單金屬層亦可為合金層，作為合金層，例如可舉出由選自上述群的2種以上金屬之合金(例如鎳･鉻合金、銅･鎳合金及銅･鈦合金)所形成的層。其中亦以導體層形成之汎用性、成本、製圖的容易性等觀點來看，以鉻、鎳、鈦、鋁、鋅、金、鈀、銀或者銅的單金屬層，或鎳･鉻合金、銅･鎳合金、銅･鈦合金的合金層為佳，以鉻、鎳、鈦、鋁、鋅、金、鈀、銀或者銅的單金屬層、或鎳･鉻合金的合金層為較佳，以銅的單金屬層為更佳。
導體層可為單層結構，亦可為由相異種類的金屬或者合金所成的單金屬層或合金層為2層以上經層合的複層結構。導體層為複層結構時，銜接於絕緣層的層以鉻、鋅或者鈦的單金屬層，或鎳･鉻合金的合金層者為佳。
導體層的厚度雖可由所望印刷電路板的設計而決定，但一般為3μm～35μm，以5μm～30μm為佳。
對於一實施形態，導體層可藉由鍍敷而形成。例如可藉由半添加法、全添加法等過去公知技術而於絕緣層表面進行鍍敷，形成具有所望配線圖型的導體層，由製造之簡便性的觀點來看，以藉由半添加法而形成者為佳。以下表示將導體層藉由半添加法而形成之例子。
首先，於絕緣層之表面上，藉由無電解鍍敷而形成鍍敷種層。其次，於所形成的鍍敷種層上，對應所望配線圖型而形成使鍍敷種層的一部分露出的光罩圖型。於經露出的鍍敷種層上，藉由電解鍍敷形成金屬層後，除去光罩圖型。其後，將不要鍍敷種層藉由蝕刻等除去後，可形成具有所望配線圖型的導體層。
[半導體裝置] 本發明之半導體裝置含有本發明之印刷電路板。本發明之半導體裝置可使用本發明之印刷電路板而製造。
作為半導體裝置，可舉出提供於電氣製品(例如電腦、手機、數位照相機及電視等)及乘坐物(例如自動腳踏車、汽車、電車、船舶及航空機等)等各種半導體裝置。
本發明之半導體裝置係可藉由於印刷電路板的導通箇所使零件(半導體芯片)進行實裝而製造。所謂「導通位置」表示「於印刷電路板中傳遞電氣信號的位置」，該情況下，即使為表面或嵌入位置皆可。又，半導體芯片若為將半導體作為材料的電氣迴路元件者即可，並無特別限定。
製造半導體裝置時的半導體芯片之實裝方法，若可有效地發揮半導體芯片之功能者即可，並無特別限定，具體而言可舉出引線鍵合實裝方法、倒裝芯片實裝方法、藉由無顛簸累層合(BBUL)之實裝方法、藉由各向異性導電薄膜(ACF)之實裝方法、藉由非導電性薄膜(NCF)的實裝方法等。其中，所謂「藉由無顛簸的累層合(BBUL)之實裝方法」表示「將半導體芯片直接嵌入於印刷電路板的凹部，連接半導體芯片與印刷電路板上之配線的實裝方法」。 [實施例]
以下對於本發明，提示實施例而具體說明。但，本發明並非限定於以下實施例者。對於以下說明，表示量的「份」及「%」若無特別說明下，各表示「質量份」及「質量%」。又，於以下說明的操作若無特別說明，以常溫常壓之環境下進行。
[實施例1] 將雙酚型環氧樹脂(新日鐵住金化學公司製「ZX1059」、雙酚A型與雙酚F型的1：1混合品、環氧當量169g/eq.)10份及萘酚型環氧樹脂(新日鐵住金化學公司製「ESN475V」，環氧當量約330g/eq.)50份，於溶劑石腦油40份中一邊攪拌一邊使其加熱溶解。將此冷卻至室溫後，調製出環氧樹脂之溶解組成物。
於該環氧樹脂之溶解組成物中，使苯氧基樹脂(三菱化學公司製「YX7553BH30」，不揮發分30質量%的MEK與環己酮之1：1溶液)5份、具有三嗪骨架及酚醛清漆結構之酚系硬化劑(DIC公司製「LA3018-50P」、反應基當量約151g/eq.、不揮發分50%之2-甲氧基丙醇溶液)5份、活性酯系硬化劑(DIC公司製「HPC-8000-65T」、反應基當量約223g/eq.、不揮發分65質量%之甲苯溶液)70份、(甲基)丙烯酸酯(新中村化學公司製「A-DOG」、(甲基)丙烯醯基當量156g/eq.)20份、碳二亞胺系硬化劑(日清紡化學公司製「V-03」、碳二亞胺基當量216g/eq.、不揮發分50質量%的甲苯溶液)15份、硬化促進劑(1-苯甲基-2-苯基咪唑(1B2PZ)、不揮發分10質量%的MEK溶液)6份、聚合起始劑(ParkmillD(日油公司製之不揮發分20%的MEK溶液))2份、以胺系烷氧基矽烷化合物(信越化學工業公司製「KBM573」)進行表面處理的球形二氧化矽(平均粒徑0.5μm、比表面積5.9m2 /g、Admatechs公司製「SO-C2」)470份、環己酮10份、MEK10份進行混合，並以高速轉動混合機進行均勻分散後製作出樹脂塗漆。
作為支持體，準備具備離型層之聚乙烯對苯二甲酸酯(PET)薄膜(Lintec公司製「AL5」，厚度38μm)。於該支持體之離型層上，將前述樹脂塗漆均勻地塗布至乾燥後之樹脂組成物層的厚度成為25μm。其後，將樹脂塗漆以80℃～100℃(平均90℃)進行4分鐘乾燥後，得到支持體及含有樹脂組成物層之樹脂薄片。
A-DOG為具有以下所示結構。
[實施例2] 對於實施例1，將(甲基)丙烯酸酯(新中村化學公司製「A-DOG」、(甲基)丙烯醯基當量156g/eq.)20份改為(甲基)丙烯酸酯(共榮社化學公司製「DCP-A」、(甲基)丙烯醯基當量152g/eq.)20份。除以上事項以外與實施例1同樣地製造出樹脂塗漆、樹脂薄片。
DCP-A具有以下所示結構。
[實施例3] 對於實施例1，將碳二亞胺系硬化劑(日清紡化學公司製「V-03」、碳二亞胺基當量216g/eq.、不揮發分50質量%之甲苯溶液)的量自15份改為10份。除以上事項以外與實施例1同樣地製作出樹脂塗漆、樹脂薄片。
[實施例4] 對於實施例1，將丙烯酸酯(新中村化學公司製「A-DOG」、(甲基)丙烯醯基當量156g/eq.)20份改為15份。除以上事項以外進行與實施例1之相同操作，製造出接著薄膜。
[實施例5] 對於實施例1，將碳二亞胺系硬化劑(日清紡化學公司製「V-03」、碳二亞胺基當量216g/eq.、不揮發分50質量%之甲苯溶液)的量自15份改為20份，將(甲基)丙烯酸酯(新中村化學公司製「A-DOG」、(甲基)丙烯醯基當量156g/eq.)的量自20份改為10份。除以上事項以外，與實施例1同樣地製作出樹脂塗漆、樹脂薄片。
[比較例1] 對於實施例1，未使用碳二亞胺系硬化劑(日清紡化學公司製「V-03」、碳二亞胺基當量216g/eq.、不揮發分50質量%之甲苯溶液)15份。除以上事項以外與實施例1同樣地製作出樹脂塗漆、樹脂薄片。
[比較例2] 對於實施例2，未使用碳二亞胺系硬化劑(日清紡化學公司製「V-03」、碳二亞胺基當量216g/eq.、不揮發分50質量%之甲苯溶液)15份。 除以上事項以外，與實施例2同樣地製作出樹脂塗漆、樹脂薄片。
[比較例3] 對於實施例1，未使用丙烯酸酯(新中村化學公司製「A-DOG」、(甲基)丙烯醯基當量156g/eq.)20份，將以胺系烷氧基矽烷化合物(信越化學工業公司製「KBM573」)進行表面處理的球形二氧化矽(平均粒徑0.5μm、Admatechs公司製「SO-C2」)之量自470改為400份。除以上事項以外，與實施例1同樣地製作出樹脂塗漆、樹脂薄片。
[比較例4] 對於實施例1，將碳二亞胺系硬化劑(日清紡化學公司製「V-03」、碳二亞胺基當量216g/eq.、不揮發分50質量%之甲苯溶液)的量字15份改為3份。除以上事項以外，與實施例1同樣地製作出樹脂塗漆、樹脂薄片。
[比較例5] 對於實施例1，將碳二亞胺系硬化劑(日清紡化學公司製「V-03」、碳二亞胺基當量216g/eq.、不揮發分50質量%之甲苯溶液)的量自15份改為20份，將(甲基)丙烯酸酯(新中村化學公司製「A-DOG」、(甲基)丙烯醯基當量156g/eq.)的量自20份改為5份。除以上事項以外，與實施例1同樣地製作出樹脂塗漆、樹脂薄片。
[污漬除去性及算術平均粗糙度(Ra)之評估] (1)內裝基板之基礎處理 作為內層基板，準備於表面具有銅箔之玻璃布基材環氧樹脂兩面銅張層合板(銅箔之厚度18μm、基板之厚度0.8mm、Panasonic公司製「R1515A」)。將該內層基板之表面的銅箔，使用微蝕刻劑(MEC公司製「CZ8101」)以銅蝕刻量1μm進行蝕刻而施予粗化處理。其後，在190℃進行30分鐘乾燥。
(2)樹脂薄片之層合･硬化 將在上述實施例及比較例所得之樹脂薄片，使用分批式真空加壓層合體(NikkoMaterials公司製2階段累層合體「CVP700」)，欲使樹脂組成物層與前述內層基板進行接合，於內層基板的兩面上進行層合。該層合為經30秒減壓使氣壓至13hPa以下後，在溫度100℃且壓力0.74MPa下進行30秒壓著而實施。
其次，將經層合的樹脂薄片，在大氣壓下於100℃且壓力0.5MPa下進行60秒熱壓而使其平滑化。進一步將此投入於130℃烤箱中，進行30分鐘加熱，其次移至170℃的烤箱中進行30分鐘加熱。
(3)貫通孔形成 使用Viamechanics公司製CO2 雷射加工機(LK-2K212/2C)，以頻率2000Hz在脈衝幅3μ秒，輸出0.95W，拍攝數量3之條件下將絕緣層進行加工，形成於絕緣層表面中之頂徑(直徑)為50μm，於絕緣層底面中之直徑為40μm之貫通孔。進一步在其後剝離PET薄膜。
(4)粗化處理 將內層基板在膨潤液之Atotech Japan公司製之Slingdip securitygantP中進行60℃之10分鐘浸漬。其次，於粗化液的Atotech Japan公司製之Concentrate compactP (KMnO4 ：60g/L、NaOH：40g/L之水溶液)中進行在80℃之20分鐘浸漬。最後以中和液之AtotechJapan公司製之Reduction solution securitygantP進行40℃之5分鐘浸漬。將所得之基板作為評估基板A。
＜污漬除去性之評估＞ 將評估基板A之貫通孔的底部周圍以掃描電子顯微鏡(SEM)進行觀察，由所得之圖像測定自貫通孔底部之壁面至最大塗抹長，以以下基準進行評估。 ○：最大塗抹長未達5μm。 ×：最大塗抹長為5μm以上。
＜算術平均粗糙度(Ra)之測定＞ 將評估基板A，使用非接觸型表面粗糙度計(VICOINSTRUMENTS製WYKO NT3300)，藉由VSI模式、50倍鏡片將測定範圍作為121μm×92μm而藉由該所得之數值求得算術平均粗糙度(Ra)。藉由求得各在無作為所選出的10點平均值而測定。
[密著性(剝離強度)之測定] ＜評估基板B之製作＞ 將評估基板A在含有PdCl2 之無電解鍍敷用溶液中進行40℃之5分鐘浸漬，其次於無電解銅鍍敷液中進行25℃之20分鐘浸漬。在150℃進行30分鐘加熱後進行退火處理後，形成蝕刻阻劑，藉由蝕刻之圖型形成後，進行硫酸銅電解鍍敷，形成30μm之厚度的導體層。其次，將退火處理在200℃進行60分鐘，將所得之基板作為評估基板B。
＜剝離強度之測定＞ 於在評估基板B之導體層上未含有貫通孔之部分，切出寬10mm，長度150mm之部分，剝開此一端後以夾具(TSE公司製之Autocom型試驗機、AC-50C-SL)夾住，在室溫(25℃)下，測定以50mm/分鐘的速度於垂直方向拉剝100mm時之負載(kgf/cm)。且，製造評估基板B時於導體層產生膨脹，無法測定剝離強度的情況則評估為「膨脹」。
[介電損耗正切之測定] 將在各實施例及各比較例所得之樹脂薄片以190℃進行90分熱硬化，使PET薄膜剝離後得到薄片狀硬化物。將該硬化物切成寬2mm，長度80mm之試驗片，使用關東應用電子開發公司製空洞共振器攝動法介電率測定裝置CP521及安捷倫科技公司製網絡分析儀E8362B，以空洞共振法在測定頻率5.8GHz下進行介電損耗正切(tanδ)之測定。對於2片試驗片進行測定，算出平均值。
表中，「(B)成分的含有量」為將樹脂組成物中之樹脂成分作為100質量%時的(B)成分之含有量，「(C)成分的含有量」為將樹脂組成物中之樹脂成分作為100質量%時的(C)成分之含有量，「(D)成分的含有量」表示將樹脂組成物中之不揮發成分作為100質量%時的(D)成分之含有量。「b/c」表示將(B)成分的質量b以(C)成分之質量c除的值。
對於實施例1～5，即使為未含(D)成分～(H)成分之情況，在程度上有偏差時，亦可確認與上述實施例之同樣結果。

Claims (14)

  1. 一種樹脂組成物，其為含有(A)環氧樹脂、(B)具有下述式(B-1)所示結構單位的碳二亞胺系硬化劑，及(C)具有下述式(C-1)所示結構的(甲基)丙烯酸酯之樹脂組成物，其特徵為，將樹脂組成物中之(B)成分的質量作為b，將樹脂組成物中之(C)成分的質量作為c時，b/c為0.1以上1.5以下，將樹脂組成物中之不揮發成分作為100質量%時，(A)成分的含有量為30質量%以下，將樹脂組成物中之樹脂成分作為100質量%時，(C)成分的含有量為1質量%以上20質量%以下，
    Figure 108111619-A0305-02-0063-1
     (式(B-1)中，X表示伸烷基、環伸烷基或伸芳基，這些可具有取代基；p表示1~5的整數；X為存在複數時，此等可為相同或相異；又，*表示結合鍵)，
    Figure 108111619-A0305-02-0063-2
     (式(C-1)中，R1及R4各獨立，表示丙烯醯基或甲基丙烯醯基，R2及R3各獨立表示2價連結基；環A表示2價環狀 基)。
  2. 如請求項1之樹脂組成物，其中(C)成分為於每1分子中具有2個以上(甲基)丙烯醯基。
  3. 如請求項1之樹脂組成物，其中(C)成分具有環狀結構。
  4. 如請求項1之樹脂組成物，其中(A)成分含有液狀環氧樹脂及固體狀環氧樹脂。
  5. 如請求項1之樹脂組成物，其中進一步含有(D)無機填充材。
  6. 如請求項5之樹脂組成物，其中將樹脂組成物中之不揮發成分作為100質量%時，(D)成分的含有量為70質量%以上。
  7. 如請求項1之樹脂組成物，其中將樹脂組成物中之樹脂成分作為100質量%時，(B)成分的含有量為1質量%以上15質量%以下。
  8. 如請求項1之樹脂組成物，其為使用於絕緣用途上。
  9. 如請求項1之樹脂組成物，其為使用於絕緣層形成上。
  10. 如請求項1之樹脂組成物，其為使用於欲形成導體層時的絕緣層形成上。
  11. 如請求項1之樹脂組成物，其為使用於半導體芯片的密封上。
  12. 一種樹脂薄片，其特徵為含有支持體，與設置於該支持體上的含有如請求項1~11中任1項之樹脂組成物的樹脂組成物層。
  13. 一種印刷電路板，其特徵為含有藉由如請求項1~11中任1項之樹脂組成物的硬化物所形成的絕緣層。
  14. 一種半導體裝置，其特徵為含有如請求項13之印刷電路板。
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