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TWI406928B - 藍光螢光材料、白光發光裝置、及太陽能電池 - Google Patents

藍光螢光材料、白光發光裝置、及太陽能電池 Download PDF

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TWI406928B
TWI406928B TW099107937A TW99107937A TWI406928B TW I406928 B TWI406928 B TW I406928B TW 099107937 A TW099107937 A TW 099107937A TW 99107937 A TW99107937 A TW 99107937A TW I406928 B TWI406928 B TW I406928B
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Fang Ching Chang
Yao Tsung Yeh
Shian Jy Wang
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Description

藍光螢光材料、白光發光裝置、及太陽能電池
本發明係關於一種螢光材料，更特別關於此種材料於白光發光裝置及太陽能電池之應用。
利用省電、低污染、與壽命長之白光發光二極體作為照明光源已是現代照明主要發展趨勢。照明光源除了LED本身亮度外，其選用之螢光材料亦為影響總發光效率之關鍵因素。
目前市面上常見白光LED為藍色LED(發射波長為460nm至480nm)配合黃色螢光粉，其演色性較差。此外，由於藍光LED晶片之藍光激發黃色螢光粉以產生黃光，藍光強度會隨輸入電流量變化而改變，使光色偏藍或偏黃。此外，藍光LED會隨時間逐漸毀損，亦會造成光色不勻的現象。為提高演色性及發光效率，一般採用紫外發光二極體搭配紅、藍、綠三色螢光粉。由於激發源為不可見光，即使激發強度減弱，亦不影響粉體所發之光色。
在習知技藝美國專第7064480及7239082號、世界專利第0211211號中，已揭示一種發藍綠光之鋁酸鹽螢光材料EuMgAl10 O17 。上述螢光材料之激發主峰為396nm，發光主峰為477nm之藍綠光，其最強發光強度不佳。
綜上所述，目前仍需進一步調整該些螢光材料之組成以提高最強發光強度，並使發光波長更趨近藍色。
本發明提供一種藍光螢光材料，具有結構式如下：Eu(1-x-w) Max Mbw MgMc10 O17 ；其中Ma係Yb、Sn、Ce、Tb、Dy或上述之組合，且0<x<0.5；Mb係Ca、Sr、Ba、或上述之組合，且；以及Mc為Al、Ga、Sc、In、或上述之組合。
本發明亦提供一種白光發光裝置，包括上述之藍光螢光材料及一激發光源，且該激發光源之波長係200nm至400nm之紫外光或400nm至420nm之藍光。
本發明更提供一種太陽能電池，包括透明基板；陽極及陰極，位於透明基板之下表面；以及半導體層，位於陽極與陰極之間；其中透明基板之上表面具有上述之藍光螢光材料。
本發明提供一種藍光螢光材料，具有結構式如下：Eu(1-x-w) Max Mbw MgMc10 O17 ；其中Ma係Yb、Sn、Ce、Tb、Dy或上述之組合，且0<x<0.5；Mb係Ca、Sr、Ba、或上述之組合，且；以及Mc為Al、Ga、Sc、In、或上述之組合。在本發明一實施例中，藍光螢光材料之結構式為Eu(1-x) Ybx MgAl10 O17 。在本發明一實施例中，藍光螢光材料之結構式為Eu(1-x) Dyx MgAl10 O17 。在本發明一實施例中，藍光螢光材料包括Eu(1-x) Cex MgAl10 O17 。
上述藍光螢光材料經由藍光(400nm至420nm)或紫外光(200nm至400nm)激發後，可放射出主峰近似於476nm之藍光，其CIE座標為(0.172,0.297)。上述用以發出藍光或紫外光之激發光源可為能發光二極體或雷射二極體。
上述螢光材料之形成法為固態反應法，首先依化學計量秤取適當莫耳比之試劑。含Eu、Yb、Sn、Ce、Tb、或Dy的試劑可為氯化物如EuCl2 ，硝酸物如Tb(NO3 )3 。含Ca、Sr、或Ba的試劑可為氧化物如CaO，碳酸物如CaCO3 、或氯化物如CaCl2 。含Mg的試劑可為氧化物如MgO，碳酸物如MgCO3 ，或氯化物如MgCl2 。含Al、Ga、Sc、或In的試劑可為氧化物如γ-Al2 O3 、Ga2 O3 、或In2 O3 。取當量比之上述試劑均勻混合後研磨，接著放入坩堝後置入高溫爐，於1400-1700℃燒結數小時後，即可得上述之螢光材料。
在本發明一實施例中，本發明之藍光螢光材料可組合紫外線或藍光可激發之黃光螢光材料，並搭配可發出紫外線之發光二極體或雷射二極體等激發源，以製成白光發光二極體或白光雷射二極體光源。其中黃光螢光材料包括Y3 Al5 O12 :Ce3+ (YAG)、Tb3 Al5 O12 :Ce3+ (TAG)、(Mg,Ca,Sr,Ba)2 SiO4 :Eu2+ 或其他合適之黃光螢光材料，然必須特別說明的是若使用紫外線可激發之黃光螢光材料，此黃光螢光材料受到紫外線之發光二極體或雷射二極體等激發源的「直接激發」，倘若使用的是藍光可激發之黃光螢光材料，則其受到藍光螢光材料經紫外線之發光二極體或雷射二極體等激發源所發出藍光的「間接激發」，至於「直接激發」與「間接激發」的不同應用中，藍光與黃光螢光材料的組合，各有其不同的最佳配方或比例。
另一方面，為了提高白光光源之演色性，亦可將上述之藍光螢光材料，組合紫外線或藍光可激發紅光螢光材料與綠光螢光材料，並搭配可發出近紫外線之發光二極體或雷射二極體等激發源，以製成白光發光二極體或白光雷射二極體光源。紅光螢光材料包括(Sr,Ca) S:Eu2+ 、(Y,La,Gd,Lu)2 O3 :Eu3+ ,Bi3+ 、(Y,La,Gd,Lu)2 O2 S:Eu3+ ,Bi3+ 、Ca2 Si5 N8 :Eu2+ 、ZnCdS:AgCl或其他合適之紅光螢光材料。綠光螢光材料可為BaMgAl10 O17 :Eu2+ ,Mn2+ 、SrGa2 S4 :Eu2+ 、(Ca,Sr,Ba) Al2 O4 :Eu2+ ,Mn2+ 、(Ca,Sr,Ba)4 Al14 O25 :Eu2+ 、Ca8 Mg(SiO4 )4 Cl2 :Eu2+ ,Mn2+ 或其他合適之綠光材料。若使用紫外線可激發之紅光與綠光螢光材料，則屬於紫外線之發光二極體或雷射二極體等激發源的「直接激發」的應用方式。倘若是藍光可激發之紅光與綠光螢光材料，則屬藍光螢光材料所發出藍光的「間接激發」的應用方式。至於「直接激發」與「間接激發」的應用原理與前述黃光螢光材料的應用相同，而藍光、紅光與綠光螢光材料的組合，亦各有其不同的最佳配方或比例。
前述之發光二極體或白光雷射二極體等白光裝置，可將上述各種藍/綠/紅或藍/黃等螢光體依最佳配方或比例，均勻混合分散於透明光學膠後，封裝於可發出近紫外線之發光二極體或雷射二極體等之晶片而製成。不過值得注意的是，以紫外光做激發光源，在白光發光裝置最外側應設置紫外光濾光片或利用其他紫外光隔絕方式，以避免對人體或眼睛造成傷害。
除了白光發光二極體外，本發明之紫外激發螢光材料可進一步應用於太陽能電池。一般太陽能電池之圖式如第1圖所示，在透明基板11上依序形成有陽極13、半導體層15、及陰極17。一般來說，透明基板11之材質為玻璃、塑膠、或合成樹脂。陽極13為透明導電層如銦錫氧化物、氧化鋅、氟化錫氧化物、或上述之組合。半導體層15可為單一或多層PIN結構，依序為p型掺雜、未掺雜(即所謂的I層)、以及n型掺雜之半導體材料，半導體材料可為氫化非晶矽或氫化微晶矽。陰極17為鋁、銀、鉬、鉑、銅、金、鐵、鈮、鈦、鉻、鉍、銻等金屬。目前大部份的半導體層所能利用的波長範圍均為可見光區，無法利用能量較強之紫外光區。本發明之螢光材料可形成於透明基板11之上表面19。如此一來，太陽光之紫外光將激發本發明之螢光材料以發出藍光，增加半導體層15對太陽光的使用率。
為了讓本發明之上述和其他目的、特徵、和優點能更明顯易懂，下文特舉數實施例配合所附圖式，作詳細說明如下：
【實施例】
實施例1
分別依化學計量秤取Eu2 O3 (FW=351.92，ALDRICH 99.99%)、Yb2 O3 (FW=394，PRO CHEM INC 99.9%)、MgO(FW=40.3，ALDRICH 99.99%)、及Al2 O3 (FW=101.96，ALDRICH>99.9%)，均勻混合後研磨，置入高溫爐，於1600℃之5%H2 /N2 下燒結約8小時，取出後即得Eu0.98 Yb0.02 MgAl10 O17 、Eu0.92 Yb0.08 MgAl10 O17 、Eu0.84 Yb0.16 MgAl10 O17 。上述產物與習知螢光粉EuMgAl10 O17 之光致激發放射圖譜比較如第2圖所示。本發明之螢光材料Eu0.92 Yb0.08 MgAl10 O17 之激發主峰係396nm、放射主峰係474nm、及放射主峰之CIE座標係(0.172,0.297)。與未掺雜之螢光粉EuMgAl10 O17 相較，Yb含量(x)對螢光粉之光致發光強度(photoluminescence intensity)的影響如下述。一開始Yb2+ 的掺雜比例越高時，光致發光強度會隨著增加，在x=0.08時有一較佳的強度。但Yb2+ 的摻雜比例再增加時，則光致發光強度會減小。值得注意的是，第2圖之最佳強度系以1600度8小時條件下所獲得。而其他Eu1-x Ybx MgAl10 O17 之掺雜比例端視製備時的燒結溫度和燒結時間而定，並不受限於第2圖所示之最佳比例。Eu0.92 Yb0.08 MgAl10 O17 、市售產品BAM(BaMgAl10 O17 :Eu2+ )、及市售產品SCA(Ca5 (PO4 )3 Cl:Eu2+ )之外部量子效率比較如表一所示。Eu0.92 Yb0.08 MgAl10 O17 、市售產品BAM(BaMgAl10 O17 :Eu2+ )、及市售產品SCA(Ca5 (PO4 )3 Cl:Eu2+ )之CIE座標圖如第3圖所示。Eu0.92 Yb0.08 MgAl10 O17 、EuMgAl10 O17 、市售產品BAM(BaMgAl10 O17 :Eu2+ )、及市售產品SCA(Ca5 (PO4 )3 Cl:Eu2+ )之光致放射圖譜比較如第4圖所示。
由表1可知，Eu0.92 Yb0.08 MgAl10 O17 之外部量子效率大於BAM，但小於SCA。由第4圖可知，SCA之放射波峰位於448nm，流明效率較差。此外，SCA及BAM之放射波段較窄，演色性會比具有寬波段之Eu0.92 Yb0.08 MgAl10 O17 差。
實施例2
分別依化學計量秤取Eu2 O3 (FW=351.92，ALDRICH 99.99%)、Dy2 O3 (FW=373.00，ALDRICH>99.99%)、MgO(FW=40.3，ALDRICH 99.99%)、及Al2 O3 (FW=101.96，ALDRICH>99.9%)，均勻混合後研磨，置入高溫爐，於1600℃之5%H2 /N2 下燒結約8小時，取出後即得Eu0.98 Dy0.02 MgAl10 O17 及Eu0.84 Dy0.16 MgAl10 O17 。上述產物與習知螢光粉EuMgAl10 O17 之光致激發放射圖譜比較如第5圖所示。Eu0.84 Dy0.16 MgAl10 O17 之激發主峰係396nm、放射主峰係475nm、及放射主峰之CIE座標係(0.176,0.305)，本發明可掺雜少量Dy以提高螢光材料之激發效率及放射強度。
實施例3
分別依化學計量秤取Eu2 O3 (FW=351.92，ALDRICH 99.99%)、CeO2 (FW=172.11，ALDRICH>99.9%)、MgO(FW=40.3，ALDRICH 99.99%)、及Al2 O3 (FW=101.96，ALDRICH>99.9%)，均勻混合後研磨，置入高溫爐，於1600℃之5%H2 /N2 下燒結約8小時，取出後即得Eu0.98 Ce0.02 MgAl10 O17 。上述產物與習知螢光粉EuMgAl10 O17 之光致激發放射圖譜比較如第6圖所示。Eu0.98 Ce0.02 MgAl10 O17 之激發主峰係396nm、放射主峰係475nm、及放射主峰之CIE座標係(0.168,0.298)。
實施例4
分別依化學計量秤取Eu2 O3 (FW=351.92，ALDRICH 99.99%)、BaCO3 (FW=197.34，PRO CHEM INC 99.9%)、Dy2 O3 (FW=373.00，ALDRICH>99.99%)、MgO(FW=40.3，ALDRICH 99.99%)、及Al2 O3 (FW=101.96，ALDRICH>99.9%)，均勻混合後研磨，置入高溫爐，於1600℃之5%H2 /N2 下燒結約8小時，取出後即得Eu0.84 Dy0.16 MgAl10 O17 、Eu0.64 Ba0.2 Dy0.16 MgAl10 O17 、Eu0.44 Ba0.4 Dy0.16 MgAl10 O17 。上述產物之光致激發放射比較圖如第7圖所示，其激發主峰介於370至396nm之間、放射主峰介於463至475nm之間、及放射主峰之CIE座標係由(0.145,0.189)至(0.158,0.260)之間。由上述可知，本發明可掺雜多種掺雜物如Ba及Dy以提高螢光材料之激發效率及放射強度。
雖然本發明已以數個較佳實施例揭露如上，然其並非用以限定本發明，任何熟習此技藝者，在不脫離本發明之精神和範圍內，當可作任意之更動與潤飾，因此本發明之保護範圍當視後附之申請專利範圍所界定者為準。
11．．．透明基板
13．．．陽極
15．．．半導體層
17．．．陰極
19．．．透明基板上表面
第1圖係本發明之太陽能電池示意圖；
第2圖係Eu1-x Ybx MgAl10 O17 與EuMgAl10 O17 之光致激發放射比較圖；
第3圖係Eu0.92 Yb0.08 MgAl10 O17 、BAM、及SCA之CIE座標圖；
第4圖係Eu0.92 Yb0.08 MgAl10 O17 、EuMgAl10 O17 、BAM、及SCA之光致放射比較圖；
第5圖係本發明之螢光材料Eu1-x Dyx MgAl10 O17 與螢光材料EuMgAl10 O17 之光致激發放射比較圖；
第6圖係本發明之螢光材料Eu0.98 Ce0.02 MgAl10 O17 與螢光材料EuMgAl10 O17 之光致激發放射比較圖；以及
第7圖係本發明之螢光材料Eu1-x-w Dyx Baw MgAl10 O17 之光致激發放射比較圖。
11．．．透明基板
13．．．陽極
15．．．半導體層
17．．．陰極
19．．．透明基板上表面

Claims (6)

  1. 一種藍光螢光材料，具有結構式如下：Eu(1-x-w) Dyx Baw MgAl10 O17 ；其中x=0.16，且0.2w0.4。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之藍光螢光材料，其激發主峰介於370nm至396nm之間，放射主峰介於463nm至475nm之間，及放射主峰之CIE座標介於(0.145,0.189)至(0.158,0.260)之間。
  3. 一種白光發光裝置，包括申請專利範圍第1項所述之藍光螢光材料及一激發光源，且該激發光源之波長係200nm至400nm之紫外光或400nm至420nm之藍光。
  4. 如申請專利範圍第3項所述之白光發光裝置，更包括一紅光螢光材料及綠光螢光材料。
  5. 如申請專利範圍第3項所述之白光發光裝置，更包括一黃光螢光材料。
  6. 一種太陽能電池，包括：一透明基板；一陽極及一陰極，位於該透明基板之下表面；以及一半導體層，位於該陽極與該陰極之間；其中該透明基板之上表面具有申請專利範圍第1項所述之藍光螢光材料。
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