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KR101873329B1 - 리튬 이온 전지의 충전 방법 - Google Patents

리튬 이온 전지의 충전 방법 Download PDF

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KR101873329B1
KR101873329B1 KR1020170022934A KR20170022934A KR101873329B1 KR 101873329 B1 KR101873329 B1 KR 101873329B1 KR 1020170022934 A KR1020170022934 A KR 1020170022934A KR 20170022934 A KR20170022934 A KR 20170022934A KR 101873329 B1 KR101873329 B1 KR 101873329B1
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Abstract

본 발명은 리튬 이온 전지의 충전 방법에 관한 것으로서, 1) 선택된 전지 시스템의 양극이 리튬을 석출하지 않는 최대 충전 전류 I0 및 양극이 리튬을 석출하지 않는 최저 양극 전위 η을 확정하는 단계; 2) I0 이상의 정전류 I1로 충전 시간 t1 동안 충전하는 단계; 3) I0 이하의 정전류 I2로 방전 시간 t2 동안 방전하되 5≤t1/t2≤50으로 하는 단계; 4) 전지의 차단 전압 V0에 도달할 때까지 단계 2)~3)을 반복적으로 실행한 다음 정치 시간 t3 동안 정치하는 단계; 및 5) 차단 전압 V0에 도달할 때까지 전류 I0으로 정전류 충전한 다음, 이어서 차단 전류 I3에 도달할 때까지 정전압 충전하는 단계; 를 포함하여 구성된다. 본 발명에 따른 리튬 이온 전지의 충전 방법은 우선 넓은 대전류 펄스를 이용하여 충전한 다음, 이어서 좁은 소전류 펄스를 이용하여 방전함으로써, 전지를 대전류로 충전할 때 양극이 최저 양극 전위 η 이하의 상태를 유지하는 시간을 단축시킬 수 있고 대전류 충전으로 인하여 야기되는 양극 표면 리튬 이온 농도의 증가를 줄일 수 있으며, 양극이 저전위 상태를 유지하는 시간을 단축시킬 수 있고 양극의 리튬 석출로 인하여 야기되는 안전 문제를 방지할 수 있다.

Description

리튬 이온 전지의 충전 방법{Charging method for lithium ion batteries}
본 발명은 리튬 이온 전지 기술 분야에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 리튬 이온 전지의 충전 방법에 관한 것이며, 리튬 이온 전지의 양극 리튬 석출 현상을 개선하고 리튬 이온 전지의 안전 성능 및 순환 수명을 향상시킬 수 있다.
리튬 이온 전지의 에너지 밀도는 20여년의 발전을 거쳐 현저한 발전을 가져왔고, 현재 리튬 이온 전지의 에너지는 이미 발전 병목 단계에 들어섰다. 제한된 에너지 밀도 하에서 리튬 이온 전지의 충전 속도를 제고하는 것이 사용자 경험을 효과적으로 향상시킬 수 있기 때문에, 쾌속 충전을 실현할 수 있는 높은 에너지 밀도의 리튬 이온 전지가 미래의 경쟁에서 두각을 나타내게 될 것이다.
리튬 이온 전지의 충전 과정 중, 양극 전위가 일정한 과전위 이하로 낮아지고 또한 일정한 시간 동안 지속되어야만 양극의 리튬 석출을 초래하게 되는데, 상기 전위는 양극이 리튬을 석출하지 않는 최저 양극 전위로서 통상적으로 η으로 표시한다. 종래의 리튬 이온 전지의 충전 방법은 통상적으로 정전류로 일정 전위까지 지속적으로 충전한 다음, 이어서 상기 전위에서 정전압으로 충전하는 방식을 사용하는데, 상기 충전 방법은 리튬 이온 전지의 음극 전위가 지속적으로 높아지고 양극 전위가 지속적으로 낮아지게 하기 때문에, 양극 전위가 0V 이하로 낮아지게 되면 리튬 이온이 양극 표면에서 환원되어 리튬으로 석출하게 된다. 특히 저온 조건 하에서, 리튬 이온 전지 자체의 이온 및 전자의 전기 전도 능력이 낮아지기 때문에, 충전 과정 중 분극화 정도의 격화를 초래하고 지속적인 충전은 극화 표현을 더욱 뚜렷하게 하여 리튬 석출의 가능성이 높아지게 한다. 석출된 리튬의 수지상 결정은 전극의 표면에 축적됨에 따라, 리튬 이온 전지의 안전 성능에 심각한 위협을 가져다준다.
특정 전지 시스템에 있어서, 그 안전 충전 구간은 일정한 것인 바, 즉 양극이 리튬을 석출하지 않는 최대 배율이 존재한다. 충전 배율이 상기 최대 배율보다 높을 때, 양극에는 리튬 석출 현상이 발생하여 리튬 이온 전지의 안전 성능과 사용 수명에 영향을 주게 된다. 리튬 이온 전지의 충전 속도를 향상시키기 위하여, 충전 방식의 최적화를 통하여 큰 배율 조건 하에서의 양극 리튬 석출 문제를 개선하여 안전 충전 구간을 확장하며 더 나아가서 양극이 리튬을 석출하지 않는 최대 충전 배율을 높일 수 있다.
이로 인하여, 리튬 이온 전지의 충전 방법을 제공함으로써 리튬 이온 전지의 양극 리튬 석출 현상을 개선하고 리튬 이온 전지의 안전 충전 배율을 높이며 리튬 이온 전지의 사용 안전 성능 및 순환 수명을 향상시킬 필요가 있다.
본 발명의 목적은 리튬 이온 전지의 충전 방법을 제공함으로써 리튬 이온 전지의 양극 리튬 석출 현상을 개선하고 리튬 이온 전지의 안전 충전 배율을 높이며 리튬 이온 전지의 사용 안전 성능 및 순환 수명을 향상시키는데 있다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 하기와 같은 단계를 포함하여 구성되는 리튬 이온 전지의 충전 방법을 제공한다.
1) 선택된 전지 시스템의 양극이 리튬을 석출하지 않는 최대 충전 전류 I0 및 양극이 리튬을 석출하지 않는 최저 양극 전위 η을 확정하는 단계;
2) I0 이상의 정전류 I1로 충전 시간 t1 동안 충전하는 단계;
3) I0 이하의 정전류 I2로 방전 시간 t2 동안 방전하되 5≤t1/t2≤50으로 하는 단계;
4) 전지의 차단 전압 V0에 도달할 때까지 단계 2)~3)을 반복적으로 실행한 다음 정치 시간 t3 동안 정치하는 단계; 및
5) 차단 전압 V0에 도달할 때까지 전류 I0으로 정전류 충전한 다음, 이어서 차단 전류 I3에 도달할 때까지 정전압 충전하는 단계.
본 발명에 따른 리튬 이온 전지의 충전 방법에 대한 개량으로써, 상기 단계 2) 중의 정전류 I1의 전류값은 0.7C~3C이고, 충전 시간 t1은 0.1s~20s이다.
본 발명에 따른 리튬 이온 전지의 충전 방법에 대한 개량으로써, 상기 단계 3) 중의 정전류 I2의 전류값은 0C~0.2C이고, 방전 시간 t2는 0.01s~2s이다.
본 발명에 따른 리튬 이온 전지의 충전 방법에 대한 개량으로써, 상기 단계 4) 중의 정치 시간 t3은 1s~10s이다.
본 발명에 따른 리튬 이온 전지의 충전 방법에 대한 개량으로써, 상기 단계 5) 중의 정전류 I3의 전류값은 0.01C~0.1C이다.
본 발명에 따른 리튬 이온 전기의 충전 방법에 대한 개량으로써, 상기 차단 전압 V0은 3.6≤V0<4.5V의 조건을 만족한다.
본 발명에 따른 리튬 이온 전지의 충전 방법에 대한 개량으로써, 상기 전지 시스템의 음극은 LiCoO2, LiFePO4 혹은 LiNiCoMnxAl1 - xO2(0≤x≤1, 이하 NCX(X=Mn, Al)로 약함) 중의 한 가지 혹은 몇 가지를 사용할 수 있고, 양극은 흑연, 경질 탄소 혹은 메소 탄소 마이크로 비드(MCMB) 중의 한 가지 혹은 몇 가지를 사용할 수 있으며, 양극이 리튬을 석출하지 않는 최대 충전 전류 I0의 전류값은 0.5C~2.0C이고, 양극이 리튬을 석출하지 않는 최저 양극 전위 η은 -5mV~-100mV이다.
본 발명에 따른 리튬 이온 전기의 충전 방법에 대한 개량으로써, 상기 리튬 이온 전지의 충전 방법은 25±3℃ 조건 하에서 실행한다.
종래 기술에 비하여, 본 발명에 따른 리튬 이온 전지의 충전 방법은 하기와 같은 장점을 구비한다. 우선 넓은 대전류 펄스를 이용하여 충전한 다음, 이어서 좁은 소전류 펄스를 이용하여 방전함으로써, 리튬 이온 전지를 대전류로 충전할 때 양극이 η 전위 이하의 상태를 유지하는 시간을 대폭으로 단축시킬 수 있고 대전류 충전으로 인하여 야기되는 양극 표면 리튬 이온 농도의 증가를 줄일 수 있으며, 양극이 저전위 상태를 유지하는 시간을 단축시킴으로써, 양극의 리튬 석출로 인하여 야기되는 안전 문제를 방지할 수 있다.
이하, 하기와 같은 도면 및 실시예를 참조하여 본 발명에 따른 리튬 이온 전지의 충전 방법에 대하여 상세하게 설명하도록 한다.
도 1은 본 발명에 따른 리튬 이온 전지의 충전 방법의 충전 방안 예시도이다.
도 2는 LiCoO2 및 흑연 시스템을 사용한 본 발명에 따른 실시예 1이 1.3C 조건 하에서 충전할 때의 완전 전지 전압 및 양극 전위 예시도이다.
도 3은 본 발명에 따른 실시예 1의 충전 예시도이다.
도 4는 비교예 1의 충전 예시도이다.
도 5는 실시예 1에서 충전할 때의 양극 전위 곡선도이다.
도 6은 비교예 2에서 충전할 때의 양극 전위 곡선도이다.
본 발명의 기술적 과제, 과제 해결 수단 및 발명의 효과가 더욱 명확하도록 하기 위하여, 이하 도면 및 실시예를 참조하여 본 발명에 대하여 더 상세하게 설명하면 다음과 같다. 본 명세서에서 공개한 실시예는 본 발명을 설명하기 위한 것일 뿐 본 발명에 대한 한정이 아니고, 본 발명은 명세서에서 공개되는 실시예들에 한정되는 것이 아니다.
실시예 1~실시예 7, 비교예 1~비교예 2에서 사용하는 전지 시스템은 LiCoO2를 음극으로 사용하고 흑연을 양극으로 사용하며, 격막, 전해액 및 외곽 등과 함께 조립, 화성 및 노화 등 공정을 통하여 제조한 것이다. 그중, 음극은 96.7% LiCoO2(음극 활성 물질로 사용됨) + 1.7% PVDF(점착제로 사용됨) + 1.6% SP(전도제로 사용됨)를 혼합하여 구성하고, 양극은 98% 인조 흑연(양극 활성 물질로 사용됨) + 1.0% SBR(점착제로 사용됨) + 1.0% CMC(농축제로 사용됨)를 혼합하여 구성하며, 격막은 PP/PE/PP 복합막을 사용하고, 전해액은 유기 용제(30% EC + 30% PC + 40% DEC) 및 1mol/L LiPF6에 첨가제(0.5% VC, 5% FEC, 4% VEC)를 혼합하여 구성한다.
25℃ 조건 하에서, 리튬 이온 전지의 완전 충전 용량(SOC)은 3400mAh(0.2C)이고, 차단 전압 V0은 4.4V이며; 전지 시스템이 25℃ 조건 하에서 양극이 리튬을 석출하지 않는 최대 충전 전류는 1.3C이고, 리튬을 석출하지 않는 최저 양극 전위는 -70mV이다.
실시예 1
25℃ 조건 하에서, 본 발명에 따른 리튬 이온 전지의 충전 방법을 이용하여 전지에 대하여 충전을 실행하되, 충전 과정은 도 3에 도시된 바와 같고, 구체적으로는 하기와 같은 단계를 포함하여 구성된다.
1) 정전류 2C로 충전 시간 0.1s 동안 충전하는 단계;
2) 정전류 0.02C로 방전 시간 0.01s 동안 방전하는 단계;
3) 전지의 차단 전압 4.4V에 도달할 때까지 단계 1)~2)을 반복적으로 실행한 다음 정치 시간 10s 동안 정치하는 단계;
4) 차단 전압 4.4V에 도달할 때까지 전류 1.3C로 정전류 충전한 다음, 이어서 차단 전류 0.05C에 도달할 때까지 정전압 충전하는 단계.
실시예 2
25℃ 조건 하에서, 본 발명에 따른 리튬 이온 전지의 충전 방법을 이용하여 전지에 대하여 충전을 실행하되, 구체적으로는 하기와 같은 단계를 포함하여 구성된다.
1) 정전류 1.5C로 충전 시간 10s 동안 충전하는 단계;
2) 정전류 0.1C로 방전 시간 0.2s 동안 방전하는 단계;
3) 전지의 차단 전압 4.4V에 도달할 때까지 단계 1)~2)을 반복적으로 실행한 다음 정치 시간 10s 동안 정치하는 단계;
4) 차단 전압 4.4V에 도달할 때까지 전류 1.3C로 정전류 충전한 다음, 이어서 차단 전류 0.05C에 도달할 때까지 정전압 충전하는 단계.
실시예 3
25℃ 조건 하에서, 본 발명에 따른 리튬 이온 전지의 충전 방법을 이용하여 전지에 대하여 충전을 실행하되, 구체적으로는 하기와 같은 단계를 포함하여 구성된다.
1) 정전류 1.5C로 충전 시간 2s 동안 충전하는 단계;
2) 정전류 0.2C로 방전 시간 0.05s 동안 방전하는 단계;
3) 전지의 차단 전압 4.4V에 도달할 때까지 단계 1)~2)을 반복적으로 실행한 다음 정치 시간 10s 동안 정치하는 단계;
4) 차단 전압 4.4V에 도달할 때까지 전류 1.3C로 정전류 충전한 다음, 이어서 차단 전류 0.05C에 도달할 때까지 정전압 충전하는 단계.
실시예 4
25℃ 조건 하에서, 본 발명에 따른 리튬 이온 전지의 충전 방법을 이용하여 전지에 대하여 충전을 실행하되, 구체적으로는 하기와 같은 단계를 포함하여 구성된다.
1) 정전류 1.5C로 충전 시간 20s 동안 충전하는 단계;
2) 정전류 0.1C로 방전 시간 2s 동안 방전하는 단계;
3) 전지의 차단 전압 4.4V에 도달할 때까지 단계 1)~2)을 반복적으로 실행한 다음 정치 시간 10s 동안 정치하는 단계;
4) 차단 전압 4.4V에 도달할 때까지 전류 1.3C로 정전류 충전한 다음, 이어서 차단 전류 0.05C에 도달할 때까지 정전압 충전하는 단계.
실시예 5
25℃ 조건 하에서, 본 발명에 따른 리튬 이온 전지의 충전 방법을 이용하여 전지에 대하여 충전을 실행하되, 구체적으로는 하기와 같은 단계를 포함하여 구성된다.
1) 정전류 2C로 충전 시간 1s 동안 충전하는 단계;
2) 정전류 0.01C로 방전 시간 0.1s 동안 방전하는 단계;
3) 전지의 차단 전압 4.4V에 도달할 때까지 단계 1)~2)을 반복적으로 실행한 다음 정치 시간 10s 동안 정치하는 단계;
4) 차단 전압 4.4V에 도달할 때까지 전류 1.3C로 정전류 충전한 다음, 이어서 차단 전류 0.01C에 도달할 때까지 정전압 충전하는 단계.
실시예 6
25℃ 조건 하에서, 본 발명에 따른 리튬 이온 전지의 충전 방법을 이용하여 전지에 대하여 충전을 실행하되, 구체적으로는 하기와 같은 단계를 포함하여 구성된다.
1) 정전류 2C로 충전 시간 5s 동안 충전하는 단계;
2) 정전류 I2=0로 방전 시간 1s 동안 방전하는 단계;
3) 전지의 차단 전압 4.4V에 도달할 때까지 단계 1)~2)을 반복적으로 실행한 다음 정치 시간 1s 동안 정치하는 단계;
4) 차단 전압 4.4V에 도달할 때까지 전류 1.3C로 정전류 충전한 다음, 이어서 차단 전류 0.1C에 도달할 때까지 정전압 충전하는 단계.
실시예 7
25℃ 조건 하에서, 본 발명에 따른 리튬 이온 전지의 충전 방법을 이용하여 전지에 대하여 충전을 실행하되, 구체적으로는 하기와 같은 단계를 포함하여 구성된다.
1) 정전류 2C로 충전 시간 3s 동안 충전하는 단계;
2) 정전류 0.1C로 방전 시간 0.5s 동안 방전하는 단계;
3) 전지의 차단 전압 4.4V에 도달할 때까지 단계 1)~2)을 반복적으로 실행한 다음 정치 시간 30s 동안 정치하는 단계;
4) 차단 전압 4.4V에 도달할 때까지 전류 1.3C로 정전류 충전한 다음, 이어서 차단 전류 0.05C에 도달할 때까지 정전압 충전하는 단계.
비교예 1
25℃ 조건 하에서, 리튬 이온 전지에 대하여 통상적인 정전류 정전압 충전(충전 과정은 도 4에 도시된 바와 같음)을 실행하되, 구체적으로는 하기와 같은 단계를 포함하여 구성된다.
1) 정전류 1.3C로 충전을 실행하는 단계;
2) 차단 전압 4.4V에 도달한 다음, 이어서 차단 전류 0.05C에 도달할 때까지 정전압 충전하는 단계.
비교예 2
25℃ 조건 하에서, 리튬 이온 전지에 대하여 통상적인 정전류 정전압 충전을 실행하되, 구체적으로는 하기와 같은 단계를 포함하여 구성된다.
1) 정전류 1.8C로 충전을 실행하는 단계;
2) 차단 전압 4.4V에 도달한 다음, 이어서 차단 전류 0.05C에 도달할 때까지 정전압 충전하는 단계.
표 1에는 LiCoO2 및 흑연 시스템을 사용한 실시예 1~실시예 7, 비교예 1~비교예 2의 리튬 이온 전지의 충전 매개 변수 및 리튬 석출과 충전 시간 비교 결과를 기재하였다.
표 1 LiCoO2 및 흑연 시스템의 실시예 및 비교예의 충전 매개 변수 및 충전 효과 비교 결과
Figure 112017017883751-pat00001
실시예 8~실시예 14, 비교예 3~비교예 4에서 사용하는 전지 시스템은 LiCoO2를 음극으로 사용하고 경질 탄소를 양극으로 사용하며, 격막, 전해액 및 외곽 등과 함께 조립, 화성 및 노화 등 공정을 통하여 제조한 것이다. 그중, 음극은 96.7% LiCoO2(음극 활성 물질로 사용됨) + 1.7% PVDF(점착제로 사용됨) + 1.6% SP(전도제로 사용됨)를 혼합하여 구성하고, 양극은 98% 경질 탄소(양극 활성 물질로 사용됨) + 1.0% SBR(점착제로 사용됨) + 1.0% CMC(농축제로 사용됨)를 혼합하여 구성하며, 격막은 PP/PE/PP 복합막을 사용하고, 전해액은 유기 용제(30% EC + 30% PC + 40% DEC) 및 1mol/L LiPF6에 첨가제(0.5% VC, 5% FEC, 4% VEC)를 혼합하여 구성한다.
25℃ 조건 하에서, 리튬 이온 전지의 완전 충전 용량(SOC)은 3150mAh(0.2C)이고, 차단 전압 V0은 4.4V이다. 전지 시스템이 25℃ 조건 하에서 양극이 리튬을 석출하지 않는 최대 충전 전류는 2C이고, 리튬을 석출하지 않는 최저 양극 전위는 -100mV이다.
실시예 8~실시예 14, 비교예 3~비교예 4는 모두 25℃ 조건 하에서 충전을 실행하고, 실시예 8~실시예 14는 본 발명에 따른 리튬 이온 전지의 충전 방법을 사용하며, 비교예 3~비교예 4는 통상적인 정전류 정전압 충전 방법을 사용하고, 각 실시예 및 비교예의 충전 관련 매개 변수는 표 2에 기재된 바와 같다.
표 2 LiCoO2 및 경질 탄소 시스템의 실시예 및 비교예의 충전 매개 변수 및 충전 효과 비교 결과
Figure 112017017883751-pat00002
실시예 15~실시예 21, 비교예 5~비교예 6에서 사용하는 전지 시스템은 LiCoO2를 음극으로 사용하고 메소 탄소 마이크로 비드를 양극으로 사용하며, 격막, 전해액 및 외곽 등과 함께 조립, 화성 및 노화 등 공정을 통하여 제조한 것이다. 그중, 음극은 96.7% LiCoO2(음극 활성 물질로 사용됨) + 1.7% PVDF(점착제로 사용됨) + 1.6% SP(전도제로 사용됨)를 혼합하여 구성하고, 양극은 98% MCMB(양극 활성 물질로 사용됨) + 1.0% SBR(점착제로 사용됨) + 1.0% CMC(농축제로 사용됨)를 혼합하여 구성하며, 격막은 PP/PE/PP 복합막을 사용하고, 전해액은 유기 용제(30% EC + 30% PC + 40% DEC) 및 1mol/L LiPF6에 첨가제(0.5% VC, 5% FEC, 4% VEC)를 혼합하여 구성한다.
25℃ 조건 하에서, 리튬 이온 전지의 완전 충전 용량(SOC)은 3250mAh(0.2C)이고, 차단 전압 V0은 4.4V이다. 전지 시스템이 25℃ 조건 하에서 양극이 리튬을 석출하지 않는 최대 충전 전류는 1C이고, 리튬을 석출하지 않는 최저 양극 전위는 -50mV이다.
실시예 15~실시예 21, 비교예 5~비교예 6은 모두 25℃ 조건 하에서 충전을 실행하고, 실시예 15~실시예 21은 본 발명에 따른 리튬 이온 전지의 충전 방법을 사용하며, 비교예 5~비교예 6은 통상적인 정전류 정전압 충전 방법을 사용하고, 각 실시예 및 비교예의 충전에 사용된 관련 매개 변수는 표 3에 기재된 바와 같다.
표 3 LiCoO2 및 MCMB 시스템의 실시예 및 비교예의 충전 매개 변수 및 충전 효과 비교 결과
Figure 112017017883751-pat00003
실시예 22~실시예 28, 비교예 7~비교예 8에서 사용하는 전지 시스템은 LiFePO4를 음극으로 사용하고 흑연을 양극으로 사용하며, 격막, 전해액 및 외곽 등과 함께 조립, 화성 및 노화 등 공정을 통하여 제조한 것이다. 그중, 음극은 95.4% LiFePO4(음극 활성 물질로 사용됨) + 2% PVDF(점착제로 사용됨) + 2.6% SP(전도제로 사용됨)를 혼합하여 구성하고, 양극은 98% 인조 흑연(양극 활성 물질로 사용됨) + 1.0% SBR(점착제로 사용됨) + 1.0% CMC(농축제로 사용됨)를 혼합하여 구성하며, 격막은 PP/PE/PP 복합막을 사용하고, 전해액은 유기 용제(30% EC + 30% PC + 40% DEC) 및 1mol/L LiPF6에 첨가제(0.5% VC, 5% FEC, 4% VEC)를 혼합하여 구성한다.
25℃ 조건 하에서, 리튬 이온 전지의 완전 충전 용량(SOC)은 3200mAh(0.2C)이고, 차단 전압 V0은 3.7V이다. 전지 시스템이 25℃ 조건 하에서 양극이 리튬을 석출하지 않는 최대 충전 전류는 0.7C이고, 리튬을 석출하지 않는 최저 양극 전위는 -20mV이다.
실시예 22~실시예 28, 비교예 7~비교예 8은 모두 25℃ 조건 하에서 충전을 실행하고, 실시예 22~실시예 28은 본 발명에 따른 리튬 이온 전지의 충전 방법을 사용하며, 비교예 7~비교예 8은 통상적인 정전류 정전압 충전 방법을 사용하고, 각 실시예 및 비교예의 충전에 사용된 관련 매개 변수는 표 4에 기재된 바와 같다.
표 4 LiFePO4 및 흑연 시스템의 실시예 및 비교예의 충전 매개 변수 및 충전 효과 비교 결과
Figure 112017017883751-pat00004
실시예 29~실시예 35, 비교예 9~비교예 10에서 사용하는 전지 시스템은 LiFePO4를 음극으로 사용하고 경질 탄소를 양극으로 사용하며, 격막, 전해액 및 외곽 등과 함께 조립, 화성 및 노화 등 공정을 통하여 제조한 것이다. 그중, 음극은 95.4% LiFePO4(음극 활성 물질로 사용됨) + 2% PVDF(점착제로 사용됨) + 2.6% SP(전도제로 사용됨)를 혼합하여 구성하고, 양극은 98% 경질 탄소(양극 활성 물질로 사용됨) + 1.0% SBR(점착제로 사용됨) + 1.0% CMC(농축제로 사용됨)를 혼합하여 구성하며, 격막은 PP/PE/PP 복합막을 사용하고, 전해액은 유기 용제(30% EC + 30% PC + 40% DEC) 및 1mol/L LiPF6에 첨가제(0.5% VC, 5% FEC, 4% VEC)를 혼합하여 구성한다.
25℃ 조건 하에서, 리튬 이온 전지의 완전 충전 용량(SOC)은 2800mAh(0.2C)이고, 차단 전압 V0은 3.7V이다. 전지 시스템이 25℃ 조건 하에서 양극이 리튬을 석출하지 않는 최대 충전 전류는 1.2C이고, 리튬을 석출하지 않는 최저 양극 전위는 -20mV이다.
실시예 29~실시예 35, 비교예 9~비교예 10은 모두 25℃ 조건 하에서 충전을 실행하고, 실시예 29~실시예 35는 본 발명에 따른 리튬 이온 전지의 충전 방법을 사용하며, 비교예 9~비교예 10은 통상적인 정전류 정전압 충전 방법을 사용하고, 각 실시예 및 비교예의 충전에 사용된 관련 매개 변수는 표 5에 기재된 바와 같다.
표 5 LiFePO4 및 경질 탄소 시스템의 실시예 및 비교예의 충전 매개 변수 및 충전 효과 비교 결과
Figure 112017017883751-pat00005
실시예 36~실시예 42, 비교예 11~비교예 12에서 사용하는 전지 시스템은 LiFePO4를 음극으로 사용하고 MCMB를 양극으로 사용하며, 격막, 전해액 및 외곽 등과 함께 조립, 화성 및 노화 등 공정을 통하여 제조한 것이다. 그중, 음극은 95.4% LiFePO4(음극 활성 물질로 사용됨) + 2% PVDF(점착제로 사용됨) + 2.6% SP(전도제로 사용됨)를 혼합하여 구성하고, 양극은 98% MCMB(양극 활성 물질로 사용됨) + 1.0% SBR(점착제로 사용됨) + 1.0% CMC(농축제로 사용됨)를 혼합하여 구성하며, 격막은 PP/PE/PP 복합막을 사용하고, 전해액은 유기 용제(30% EC + 30% PC + 40% DEC) 및 1mol/L LiPF6에 첨가제(0.5% VC, 5% FEC, 4% VEC)를 혼합하여 구성한다.
25℃ 조건 하에서, 리튬 이온 전지의 완전 충전 용량(SOC)은 3000mAh(0.2C)이고, 차단 전압 V0은 3.7V이다. 전지 시스템이 25℃ 조건 하에서 양극이 리튬을 석출하지 않는 최대 충전 전류는 0.5C이고, 리튬을 석출하지 않는 최저 양극 전위는 -20mV이다.
실시예 36~실시예 42, 비교예 11~비교예 12는 모두 25℃ 조건 하에서 충전을 실행하고, 실시예 36~실시예 42는 본 발명에 따른 리튬 이온 전지의 충전 방법을 사용하며, 비교예 11~비교예 12는 통상적인 정전류 정전압 충전 방법을 사용하고, 각 실시예 및 비교예의 충전에 사용된 관련 매개 변수는 표 6에 기재된 바와 같다.
표 6 LiFePO4 및 MCMB 시스템의 실시예 및 비교예의 충전 매개 변수 및 충전 효과 비교 결과
Figure 112017017883751-pat00006
실시예 43~실시예 49, 비교예 13~비교예 14에서 사용하는 전지 시스템은 NCX(X=Mn, Al)를 음극으로 사용하고 흑연을 양극으로 사용하며, 격막, 전해액 및 외곽 등과 함께 조립, 화성 및 노화 등 공정을 통하여 제조한 것이다. 그중, 음극은 96.4% NCX(음극 활성 물질로 사용됨) + 1.8% PVDF(점착제로 사용됨) + 1.8% SP(전도제로 사용됨)를 혼합하여 구성하고, 양극은 98% 흑연(양극 활성 물질로 사용됨) + 1.0% SBR(점착제로 사용됨) + 1.0% CMC(농축제로 사용됨)를 혼합하여 구성하며, 격막은 PP/PE/PP 복합막을 사용하고, 전해액은 유기 용제(30% EC + 30% PC + 40% DEC) 및 1mol/L LiPF6에 첨가제(0.5% VC, 5% FEC, 4% VEC)를 혼합하여 구성한다.
25℃ 조건 하에서, 리튬 이온 전지의 완전 충전 용량(SOC)은 3000mAh(0.2C)이고, 차단 전압 V0은 4.2V이다. 전지 시스템이 25℃ 조건 하에서 양극이 리튬을 석출하지 않는 최대 충전 전류는 1C이고, 리튬을 석출하지 않는 최저 양극 전위는 -40mV이다.
실시예 43~실시예 49, 비교예 13~비교예 14는 모두 25℃ 조건 하에서 충전을 실행하고, 실시예 43~실시예 49는 본 발명에 따른 리튬 이온 전지의 충전 방법을 사용하며, 비교예 13~비교예 14는 통상적인 정전류 정전압 충전 방법을 사용하고, 각 실시예 및 비교예의 충전에 사용된 관련 매개 변수는 표 7에 기재된 바와 같다.
표 7 NCX 및 흑연 시스템의 실시예 및 비교예의 충전 매개 변수 및 충전 효과 비교 결과
Figure 112017017883751-pat00007
실시예 50~실시예 56, 비교예 15~비교예 16에서 사용하는 전지 시스템은 NCX(X=Mn, Al)를 음극으로 사용하고 경질 탄소를 양극으로 사용하며, 격막, 전해액 및 외곽 등과 함께 조립, 화성 및 노화 등 공정을 통하여 제조한 것이다. 그중, 음극은 96.4% NCX(음극 활성 물질로 사용됨) + 1.8% PVDF(점착제로 사용됨) + 1.8% SP(전도제로 사용됨)를 혼합하여 구성하고, 양극은 98% 경질탄소(양극 활성 물질로 사용됨) + 1.0% SBR(점착제로 사용됨) + 1.0% CMC(농축제로 사용됨)를 혼합하여 구성하며, 격막은 PP/PE/PP 복합막을 사용하고, 전해액은 유기 용제(30% EC + 30% PC + 40% DEC) 및 1mol/L LiPF6에 첨가제(0.5% VC, 5% FEC, 4% VEC)를 혼합하여 구성한다.
25℃ 조건 하에서, 리튬 이온 전지의 완전 충전 용량(SOC)은 2900mAh(0.2C)이고, 차단 전압 V0은 4.2V이다. 전지 시스템이 25℃ 조건 하에서 양극이 리튬을 석출하지 않는 최대 충전 전류는 1.5C이고, 리튬을 석출하지 않는 최저 양극 전위는 -60mV이다.
실시예 50~실시예 56, 비교예 15~비교예 16은 모두 25℃ 조건 하에서 충전을 실행하고, 실시예 50~실시예 56은 본 발명에 따른 리튬 이온 전지의 충전 방법을 사용하며, 비교예 15~비교예 16은 통상적인 정전류 정전압 충전 방법을 사용하고, 각 실시예 및 비교예의 충전에 사용된 관련 매개 변수는 표 8에 기재된 바와 같다.
표 8 NCX 및 경질 탄소 시스템의 실시예 및 비교예의 충전 매개 변수 및 충전 효과 비교 결과
Figure 112017017883751-pat00008
실시예 57~실시예 63, 비교예 17~비교예 18에서 사용하는 전지 시스템은 NCX(X=Mn, Al)를 음극으로 사용하고 MCMB를 양극으로 사용하며, 격막, 전해액 및 외곽 등과 함께 조립, 화성 및 노화 등 공정을 통하여 제조한 것이다. 그중, 음극은 96.4% NCX(음극 활성 물질로 사용됨) + 1.8% PVDF(점착제로 사용됨) + 1.8% SP(전도제로 사용됨)를 혼합하여 구성하고, 양극은 98% MCMB(양극 활성 물질로 사용됨) + 1.0% SBR(점착제로 사용됨) + 1.0% CMC(농축제로 사용됨)를 혼합하여 구성하며, 격막은 PP/PE/PP 복합막을 사용하고, 전해액은 유기 용제(30% EC + 30% PC + 40% DEC) 및 1mol/L LiPF6에 첨가제(0.5% VC, 5% FEC, 4% VEC)를 혼합하여 구성한다.
25℃ 조건 하에서, 리튬 이온 전지의 완전 충전 용량(SOC)은 2950mAh(0.2C)이고, 차단 전압 V0은 4.2V이다. 전지 시스템이 25℃ 조건 하에서 양극이 리튬을 석출하지 않는 최대 충전 전류는 0.8C이고, 리튬을 석출하지 않는 최저 양극 전위는 -30mV이다.
실시예 57~실시예 63, 비교예 17~비교예 18은 모두 25℃ 조건 하에서 충전을 실행하고, 실시예 57~실시예 63은 본 발명에 따른 리튬 이온 전지의 충전 방법을 사용하며, 비교예 17~비교예 18은 통상적인 정전류 정전압 충전 방법을 사용하고, 각 실시예 및 비교예의 충전에 사용된 관련 매개 변수는 표 9에 기재된 바와 같다.
표 9 NCX 및 MCMB 시스템의 실시예 및 비교예의 충전 매개 변수 및 충전 효과 비교 결과
Figure 112017017883751-pat00009
도 2는 LiCoO2 및 흑연 시스템을 사용한 본 발명에 따른 실시예 1이 1.3C 조건 하에서 충전할 때의 완전 전지 전압 및 양극 전위 곡선으로서, 도면에 도시된 바와 같이, 전지 시스템의 양극이 리튬을 석출하지 않는 최저 양극 전위 η은 약 -90mV이다.
표 1~표 9에는 다양한 전지 시스템의 비교예와 실시예의 리튬 석출 상황 및 80% SOC까지 충전하는데 필요한 시간을 기재하였다. 기재된 내용으로부터 알 수 있는 바, 특정 전지 시스템에 있어서, 통상적인 정전류 정전압 충전 방법을 사용할 때, 충전 전류가 상기 시스템이 받아들일 수 있는 최대 안전 충전 전류를 초과하면 양극의 리튬 석출 현상을 초래하게 된다. 하지만 본 발명에 따른 리튬 이온 전지의 충전 방법을 사용하여 충전을 실행할 때, 전지의 양극 리튬 석출 현상을 효과적으로 개선하여 상기 시스템이 받아들일 수 있는 최대 충전 전류를 향상시킬 수 있다. 따라서, 본 발명에 따른 리튬 이온 전지의 충전 방법은 충전 속도를 향상시킬 수 있다.
충전 과정 중의 양극 전위에 대한 관찰을 통하여, 본 발명에 따른 리튬 이온 전지의 충전 방법의 개선 효과를 확인할 수 있다. 도 5 및 도 6은 각각 실시예 1 및 비교예 2가 충전 과정 중의 양극 전위 곡선으로서, 도면에 도시된 바와 같이, 1.8C를 사용하여 정전류 정전압 충전을 실행할 때, 양극이 리튬이 석출되지 않는 최저 양극 전위 이하의 상태를 유지하는 시간은 약 28min이다. 본 발명에 따른 리튬 이온 전지의 충전 방법을 사용할 때, 첫째로, 리튬이 석출되지 않는 최저 양극 전위 이하의 상태를 유지하는 시간을 대폭으로 단축할 수 있고(약 0.5min); 둘째로, 본 발명에 따른 리튬 이온 전지의 충전 방법은 대전류 펄스를 이용하여 충전한 다음, 이어서 소전류 펄스를 이용하여 충전함에 따라서, 대전류 충전으로 인하여 야기되는 양극 표면 리튬 이온 농도의 증가를 줄일 수 있고 리튬 석출 현상을 방지할 수 있다.

Claims (8)

1) 선택된 전지 시스템의 양극이 리튬을 석출하지 않는 최대 충전 전류 I0 및 양극이 리튬을 석출하지 않는 최저 양극 전위 η을 확정하는 단계;
2) I0 이상의 정전류 I1로 충전 시간 t1 동안 충전하는 단계;
3) I0 이하의 정전류 I2로 방전 시간 t2 동안 방전하되 5≤t1/t2≤50으로 하는 단계;
4) 전지의 차단 전압 V0에 도달할 때까지 단계 2)~3)을 반복적으로 실행한 다음 정치 시간 t3 동안 정치하는 단계; 및
5) 차단 전압 V0에 도달할 때까지 전류 I0으로 정전류 충전한 다음, 이어서 차단 전류 I3에 도달할 때까지 정전압 충전하는 단계; 를 포함하여 구성되는 리튬 이온 전지의 충전 방법.
제1항에 있어서,
상기 단계 2) 중의 정전류 I1의 전류값은 0.7C~3C이고, 충전 시간 t1은 0.1s~20s인 것을 특징으로 하는 리튬 이온 전지의 충전 방법.
제1항에 있어서,
상기 단계 3) 중의 정전류 I2의 전류값은 0~0.2C이고, 충전 시간 t2은 0.01s~2s인 것을 특징으로 하는 리튬 이온 전지의 충전 방법.
제1항에 있어서,
상기 단계 4) 중의 정치 시간 t3은 1s~10s인 것을 특징으로 하는 리튬 이온 전지의 충전 방법.
제1항에 있어서,
상기 단계 5) 중의 정전류 I3의 전류값은 0.01C~0.1C인 것을 특징으로 하는 리튬 이온 전지의 충전 방법.
제1항에 있어서,
상기 차단 전압 V0은 3.6≤V0<4.5V의 조건을 만족하는 것을 특징으로 하는 리튬 이온 전지의 충전 방법.
제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 전지 시스템의 음극은 LiCoO2, LiFePO4 혹은 LiNiCoMnxAl1-xO2 중의 한 가지 혹은 몇 가지를 사용하되 그중 0≤x≤1이고; 양극은 흑연, 경질 탄소 혹은 메소 탄소 마이크로 비드 중의 한 가지 혹은 몇 가지를 사용하며; 양극이 리튬을 석출하지 않는 최대 충전 전류 I0의 전류값은 0.5C~2.0C이고, 양극이 리튬을 석출하지 않는 최저 양극 전위 η은 -5mV~-100mV인 것을 특징으로 하는 리튬 이온 전지의 충전 방법.
제7항에 있어서,
상기 리튬 이온 전지의 충전 방법은 25±3℃ 조건 하에서 실행하는 것을 특징으로 하는 리튬 이온 전지의 충전 방법.
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