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KR101222345B1 - 리튬 이차전지용 전극조립체 및 이를 이용한 리튬 이차전지 - Google Patents

리튬 이차전지용 전극조립체 및 이를 이용한 리튬 이차전지 Download PDF

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KR101222345B1
KR101222345B1 KR1020060020279A KR20060020279A KR101222345B1 KR 101222345 B1 KR101222345 B1 KR 101222345B1 KR 1020060020279 A KR1020060020279 A KR 1020060020279A KR 20060020279 A KR20060020279 A KR 20060020279A KR 101222345 B1 KR101222345 B1 KR 101222345B1
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KR
South Korea
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positive electrode
secondary battery
lithium
active material
lithium secondary
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신명효
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삼성에스디아이 주식회사
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Abstract

본 발명은 리튬 이차전지용 전극조립체 및 이를 이용한 리튬 이차전지에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 망간산 리튬(LMO;Lithium Manganese Oxide)계의 양극 활물질층에 기체화물질을 코팅하여 특정 전압에서 탄산가스(CO2)를 발생케 함으로써 발열량이 적고 수명특성과 안정성이 향상된 리튬 이차전지용 전극조립체 및 이를 이용한 리튬 이차전지에 관한 것이다.
리튬 이차전지, 탄산리튬, 망간산 리튬, 안정성, 수명특성, 발열량

Description

리튬 이차전지용 전극조립체 및 이를 이용한 리튬 이차전지{Electrode Assembly for lithium rechargeable battery and Lithium rechargeable battery using the same}
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 이차전지의 수직 단면도
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 전극조립체의 사시도
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 양극판의 단면도
도 4는 본 발명의 다른 실시예에 따른 양극판의 단면도
도 5a는 본 발명의 실시예에 따라 기체화물질이 포함된 경우의 전지 내압과 전지 전압, 전지 온도가 과충전 시간에 따라 변화하는 추이를 나타낸 그래프
도 5b는 기체화물질이 포함되지 않은 경우의 전지 내압과 전지 전압, 전지 온도가 과충전 시간에 따라 변화하는 추이를 나타낸 그래프
도 6a는 3-롤 리버스 방식에 의한 기체화물질의 코팅 방법을 도시한 측면도
도 6b는 스프레이 방식에 의한 기체화물질의 코팅 방법을 도시한 측면도
도 6c는 그라비아 롤 방식에 의한 기체화물질의 코팅 방법을 도시한 측면도
< 도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명 >
100 - 전극 조립체 110, 210 - 양극판
112, 212 - 양극무지부 113, 213 - 양극집전체
114, 214 - 양극활물질층 115 - 양극탭
116, 216 - 기체화물질 120 - 음극판
130 - 세퍼레이터 140 - 캔
160 - 캡조립체 310 - 좌측롤
320 - 중앙롤 330 - 우측롤
430 - 스프레이 장치
본 발명은 리튬 이차전지용 전극조립체 및 이를 이용한 리튬 이차전지에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 망간산 리튬(LMO;Lithium Manganese Oxide)계의 양극 활물질층에 기체화물질을 코팅하여 특정 전압에서 탄산가스(CO2)를 발생케 함으로써 발열량이 적고 수명특성과 안정성이 향상된 리튬 이차전지용 전극조립체 및 이를 이용한 리튬 이차전지에 관한 것이다.
일반적으로 비디오 카메라, 휴대형 전화, 휴대형 컴퓨터 등과 같은 휴대형 무선기기의 경량화 및 고기능화가 진행됨에 따라, 그 구동전원으로 사용되는 이차전지에 대해서 많은 연구가 이루어지고 있다. 이러한 이차전지는, 예를 들면 니켈 카드뮴전지, 니켈 수소 전지, 니켈 아연전지, 리튬 이차전지 등이 있다. 이들 중에서 리튬 이차전지는 재충전이 가능하고 소형 및 대용량화가 가능한 것으로서, 작동 전압이 높고 단위 중량당 에너지 밀도가 높다는 장점 때문에 첨단 전자기기 분야에서 널리 사용되고 있다.
이차 전지의 재료로 많이 사용되는 리튬은 원소 자체의 원자량이 작아 단위 질량당 전기 용량이 큰 전지를 제조하기에 적합한 재료이다. 한편, 리튬은 수분과 격렬하게 반응하므로 리튬계 전지에서는 비수성 전해질을 사용하게 된다. 이 경우, 물의 전기분해 전압에 영향을 받지 않으므로 리튬계 전지에서는 3 내지 4 볼트(Ｖ) 정도의 기전력을 발생시킬 수 있다는 장점이 있다.
리튬 이온 이차 전지에서 사용되는 비수성 전해질은 크게 액상 전해질과 고상 전해질이 있다. 액상 전해질은 리튬염을 유기 용매에 해리시킨 것이다. 유기 용매로는 대개 에틸렌 카보네이트, 프로필렌 카보네이트 또는 다른 알킬기 함유 카보네이트나 유사한 유기 화합물이 사용될 수 있다.
이러한 리튬 이차전지는 주로 양극 활물질로 리튬계 산화물, 음극 활물질로는 탄소재를 사용하고 있다. 일반적으로는, 전해액의 종류에 따라 액체 전해질 전지와, 고분자 전해질 전지로 분류되며, 액체 전해질을 사용하는 전지를 리튬 이온 전지라 하고, 고분자 전해질을 사용하는 전지를 리튬 폴리머 전지라고 한다. 또한, 상기 리튬 이차전지는 여러 가지 형상으로 제조되고 있는데, 대표적인 형상으로는 원통형과, 각형과, 파우치형을 들 수 있다.
통상적으로, 상기 리튬 이차 전지는 양극 활물질이 코팅된 양극 전극판, 음극 활물질이 코팅된 음극 전극판 및 상기 양극 전극판과 음극 전극판 사이에 위치되어 쇼트를 방지하고 리튬 이온(Li-ion)의 이동만을 가능하게 하는 세퍼레이터가 권취된 전극 조립체와, 상기 전극 조립체를 수용하는 케이스와, 상기 케이스 내측에 주입되어 리튬 이온의 이동을 가능하게 하는 전해액 등으로 이루어져 있다.
이러한 리튬 이차 전지는 하기와 같이 제조된다.
우선, 상기 양극 활물질이 코팅되며 양극 탭이 연결된 양극 전극판, 음극 활물질이 코팅되며, 음극 탭이 연결된 음극 전극판 및 세퍼레이터를 적층한 후, 이를 권취하여 전극 조립체를 제조한다. 그런 다음, 상기 전극 조립체를 상기 케이스에 수용하여 상기 전극 조립체가 이탈하지 않도록 한 후, 원통형 리튬 이차전지의 경우 상기 케이스에 전해액을 주입한 후 밀봉하고, 각형 리튬 이차전지의 경우 캡조립체로 상기 케이스를 밀봉한 후 전해액을 주입하여 리튬 이차 전지를 완성한다.
상기 양극활물질로는 코발트산 리튬(LCO;Lithium Cobalt Oxide)계가 주로 사용된다. 코발트산 리튬계 양극활물질은 육방정계(hexagonal) 구조의 불안정성으로 인해 충전시 발열량이 많고 구조가 붕괴될 수 있으며, 그 결과 수명이 열화된다는 문제점이 있다.
한편, 원통형 리튬 이차전지는 과충전시 폭발 현상을 방지하기 위해, 과충전에 의한 내부 압력 증가시 형태가 변형되는 안전 밴트, 상기 안전 밴트의 형태 변경에 의해 전류가 차단되는 전류차단수단(이하, 전류차단수단라 한다), 온도 상승에 의해 전류가 차단되는 이차보호소자 등이 설치되고 있다. 원통형 리튬 이차전지가 과충전 상태가 되면, 전극 조립체의 대략 상부 영역부터 전해액이 증발하여 저항이 증가하기 시작한다. 더욱이, 이 때 전극 조립체의 대략 중심 영역부터 변형이 일어나 리튬이 석출되기 시작한다. 물론, 상기 전극 조립체의 상부 영역의 저항 증 가에 따라 국부적으로 발열이 시작되어 전지 온도도 급상승한다. 이와 같은 상태가 되면, 통상 과충전시 분해되어 가스를 발생하는 사이클로헥실벤젠(CHB) 및 바이페닐(BP) 등의 전해액 첨가제에 의해 내부 압력이 급격히 증가하게 된다. 이러한 내부 압력은 캡 조립체의 한 구성 요소인 상기 안전 밴트를 바깥 방향으로 밀어내고, 이에 따라 그 위에 설치되어 있던 전류차단수단가 파손됨으로써 전류를 차단하게 된다.
이 경우 전해액 첨가제인 사이클로헥실벤젠(CHB)이나 바이페닐(BP) 등의 함량을 증가시키면 과충전시 발생하는 가스량이 증가하기는 하지만, 이 경우에는 전지의 용량이나 품질을 저하시키고 수명을 단축시키는 문제점이 있다.
2차전지의 향후 개발 방향은 고용량, 고안전성 및 슬림화로 나아가는 추세이다. 이러한 추세에 부응하기 위해 충전시 양극활물질의 안정성을 향상시키고, 안전밴트 및 전류차단수단과 같은 안전장치가 제 때에 작동하도록 할 필요성이 대두된다.
본 발명은 상술한 종래의 이차 전지의 문제점을 해소하기 위한 것으로, 특히 망간산 리튬(LMO;Lithium Manganese Oxide)계의 양극 활물질층에 기체화물질을 코팅하여 특정 전압에서 탄산가스(CO2)를 발생케 함으로써 발열량이 적고 수명특성과 안정성이 향상된 리튬 이차전지용 전극조립체 및 이를 이용한 리튬 이차전지를 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기 목적을 달성하기 위한 본 발명의 리튬 이차전지용 전극조립체는 양극활물질층과 양극무지부를 구비하는 양극판, 음극활물질층과 음극무지부를 구비하는 음극판 및 상기 양극판과 음극판 사이에 개재되는 세퍼레이터를 포함하여 이루어지는 리튬 이차전지용 전극조립체에 있어서, 상기 양극활물질층은 망간산 리튬(Lithium Manganese Oxide)을 포함하여 형성되며, 상기 양극활물질층은 특정 전압에서 기체화되는 기체화물질이 코팅된 것을 특징으로 한다.
이 때, 상기 양극활물질층은 하기 (1) 내지 (4)로 이루어진 군에서 선택되는 리튬 화합물로 이루어질 수 있다.
LixMn1 - yMyA2 (1)
LixMn1 - yMyO2 - zXz (2)
LixMn2O4 - zXz (3)
LixMn2 - yMyM'zA4 (4)
(상기 식에서 0.9≤x≤1.1, 0≤y≤0.5, 0≤z≤0.5 이고, M과 M'은 동일하거나 서로 다르며, Mg, Al, Co, K, Na, Ca, Si, Ti, Sn, V, Ge, Ga, B, As, Zr, Mn, Cr, Fe, Sr, V 및 희토류 원소로 이루어진 군에서 선택되며, A는 O, F, S 및 P로 이루어진 군에서 선택되고, X는 F, S 및 P로 이루어진 군에서 선택된다.)
또한, 상기 기체화물질은 상기 양극활물질층의 표면의 일부 또는 전체에 코팅될 수 있다. 또한, 상기 기체화물질은 상기 양극활물질층과 상기 양극무지부의 경계부위에 코팅될 수도 있다. 또한, 상기 기체화물질은 내부 전극간 전위차가 적어도 4.5V에서 분해되어 기체화되는 것이 바람직하다. 또한, 상기 기체화물질은 탄산리튬(Li2CO3)일 수 있다.
또한, 상기 기체화물질은 3-롤 리버스(3-roll reverse) 방식, 스프레이(spray) 방식, 그라비아 롤(gravure roll) 방식 중 어느 하나의 방법으로 코팅될 수 있다.
또한, 본 발명의 리튬 이차전지는 양극활물질층과 양극무지부를 구비하는 양극판, 음극활물질층과 음극무지부를 구비하는 음극판 및 상기 양극판과 음극판 사이에 개재되는 세퍼레이터를 포함하는 전극조립체, 상기 전극조립체를 수용하는 캔 및 상기 캔의 상단개구부를 밀봉하는 캡조립체를 포함하여 이루어지는 리튬 이차전지에 있어서, 상기 양극활물질층은 망간산 리튬(Lithium Manganese Oxide)을 포함하여 형성되며, 상기 양극활물질층은 특정 전압에서 기체화되는 기체화물질이 코팅된 것을 특징으로 한다.
이 때, 상기 양극활물질층은 하기 (1) 내지 (4)로 이루어진 군에서 선택되는 리튬 화합물로 이루어질 수 있다.
LixMn1 - yMyA2 (1)
LixMn1 - yMyO2 - zXz (2)
LixMn2O4 - zXz (3)
LixMn2 - yMyM'zA4 (4)
(상기 식에서 0.9≤x≤1.1, 0≤y≤0.5, 0≤z≤0.5 이고, M과 M'은 동일하거나 서로 다르며, Mg, Al, Co, K, Na, Ca, Si, Ti, Sn, V, Ge, Ga, B, As, Zr, Mn, Cr, Fe, Sr, V 및 희토류 원소로 이루어진 군에서 선택되며, A는 O, F, S 및 P로 이루어진 군에서 선택되고, X는 F, S 및 P로 이루어진 군에서 선택된다.)
또한, 상기 기체화물질은 상기 양극활물질층의 표면의 일부 또는 전체에 코팅될 수 있다. 또한, 상기 기체화물질은 상기 양극활물질층과 상기 양극무지부의 경계부위에 코팅될 수도 있다. 또한, 상기 기체화물질은 내부 전극간 전위차가 적어도 4.5V에서 분해되어 기체화되는 것이 바람직하다. 또한, 상기 기체화물질은 탄산리튬(Li2CO3)일 수 있다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명에 따른 바람직한 실시예를 상세히 설명하기로 한다.
먼저, 본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 이차전지에 대해 설명한다. 이하에서는 편의상 원통형 리튬 이차전지를 예로 들어 설명하였으나, 본 발명은 각형 및 파우치형 리튬 이차전지에도 적용될 수 있음은 물론이다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 이차전지의 수직 단면도를 나타낸다. 도 2는 도 1 중 전극조립체의 사시도를 나타낸다. 도 3은 도 2 중 양극판의 단면도를 나타낸다.
본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 이차전지는, 도 1을 참조하면, 전극조립체(100)와 캔(140)과 캡조립체(160)를 포함하여 형성된다.
상기 전극조립체(100)는, 도 2를 참조하면, 양극집전체(113)의 소정영역에 양극활물질층(114)이 형성된 양극판(110), 음극집전체의 소정영역에 음극활물질층이 형성된 음극판(120) 및 상기 양극판(110)과 음극판(120) 사이에 개재되어 상기 양극판(110)과 음극판(120)의 쇼트(short)를 방지하고 리튬 이온의 이동만 가능하게 하는 세퍼레이터(130)가 젤리-롤 형상으로 권취되어 형성된다. 또한, 상기 전극조립체(100)는 양극탭(115)과 음극탭(125)을 포함하여 형성된다.
상기 양극판(110)은, 도 3을 참조하면, 양극집전체(113), 양극활물질층(114) 및 양극무지부(112)를 구비하여 형성된다. 또한, 상기 양극판(110)은 상기 양극활물질층(114)의 표면의 일부 또는 전부를 덮도록 형성되는 기체화물질(116)을 포함하여 형성된다.
상기 양극집전체(113)는 양극활물질층(114)으로부터 전자를 모아서 외부회로로 이동시킬 수 있도록 도전성있는 금속재질로 형성되며, 일반적으로 알루미늄 재질로 형성된다.
상기 양극활물질층(114)은 양극활물질과 도전재 및 바인더를 혼합하여 제조되며, 상기 양극집전체(113)의 일면 또는 양면에 소정의 두께로 코팅되어 형성된다. 상기 양극활물질은 망간산 리튬(Lithium Manganese Oxide)으로 이루어진다. 예를 들면, 상기 양극활물질층(114)은 LixMn1 - yMyA2(1), LixMn1 - yMyO2 - zXz(2), LixMn2O4 - zXz(3), LixMn2 - yMyM'zA4(4) 중에서 선택된 어느 하나를 포함하여 형성될 수 있다. 상기 식에서 0.9≤x≤1.1, 0≤y≤0.5, 0≤z≤0.5 이고, M과 M'은 동일하거나 서로 다르며, Mg, Al, Co, K, Na, Ca, Si, Ti, Sn, V, Ge, Ga, B, As, Zr, Mn, Cr, Fe, Sr, V 및 희토류 원소로 이루어진 군에서 선택되며, A는 O, F, S 및 P로 이루어진 군에서 선택되고, X는 F, S 및 P로 이루어진 군에서 선택된다. 코발트산 리튬(Lithium Cobalt Oxide)계가 충전시 불안정한 육방정계(hexagonal) 구조로 이루어지는데 반해, 망간산 리튬계는 스피넬(spinel) 구조로 이루어진다. 따라서, 망간산 리튬계는 리튬 이온이 많이 빠져나가도 거의 구조가 붕괴되지 않아 구조적인 안정성을 나타낸다. 그 결과, 발열량도 감소하게 되고, 수명특성이 개선된다. 발열량은 전지 과충전 특성을 비롯한 다양한 특성들에서 전지를 열화모드로 유도하는 중요한 인자이다.
상기 양극무지부(112)는 양극집전체(113) 중 양극활물질층(114)이 형성되지 않은 부분이다. 상기 양극무지부(112)의 일측에는 상기 양극탭(216)이 용접된다.
상기 기체화물질(116)은 상기 양극활물질층(114) 표면의 일부 또는 전체에 소정의 두께로 코팅된다. 상기 기체화물질(116)은, 도 3을 참조하면, 양극활물질층(114) 표면의 전체에 균일한 두께로 형성되어 있다. 한편, 상기 기체화물질(116)은 도시되지 않았으나 상기 양극활물질층(114) 표면의 일부에 형성될 수도 있고, 또한 양극활물질층(114) 표면의 전체에 형성되되, 불균일한 두께로 형성될 수도 있음은 물론이다. 다만, 상기 기체화물질(116)은 전극조립체(100)의 균일성을 확보한다는 측면에서 균일한 두께로 형성되는 것이 바람직하다. 상기 기체화물질(116)은 세퍼레이터(130)를 사이에 두고 음극판(120)과 마주보게 된다. 상기 기체화물질(116)의 두께는 발생하고자 하는 기체의 양에 따라 결정된다.
또한, 상기 기체화물질(116)은 내부 전극간 전위차가 4.5V 이상에서 분해되어 기체화되는 것이 바람직하다. 리튬 이차전지의 충전은 통상 정전압/정전류 충전으로 이루어진다. 이 방법은 대략 4.1V 또는 4.2V의 일정 전압에 충전전압을 설정하여 전지 전압이 설정 전압에 도달할 때 까지는 일정 전류치로 충전하고, 설정 전압에 도달한 이후에는 전류치가 자연적으로 감소하여 간다. 따라서 충전기에서 충전 전압이 정확하게 제어되어 있으면 과충전되는 현상은 발생하지 않는다. 그러나 충전기가 파손되거나 오동작하는 경우, 또는 사용자의 오사용에 의해 이상 충전이 될 가능성이 있다. 과충전이 지속되는 경우 전지의 전압은 5.0V 까지도 상승하게 된다. 따라서 통상 과충전 상태라고 볼 수 있는 4.5V 이상이 되면 전류를 차단시켜 충전을 중지해야 한다. 만일 기체화물질(116)이 4.5V 이하에서 기체화된다면 과충전이 되기도 전에 기체화하여 전지의 내부 압력을 상승시킴으로써, 안전 밴트(161)를 작동시켜 전지가 더 이상 사용될 수 없게 된다.
특정 전압에서 분해되어 기체화되는 물질로는 불화리튬(LiF), 탄산리튬(Li2CO3) 등이 있다. 불화리튬(LiF)은 통상 4V에서 분해되어 기체화하고, 탄산리튬(Li2CO3)은 통상 4.8~5.0V에서 분해되어 기체화한다. 불화리튬(LiF)은 분해되는 전압이 낮아 충전 도중에 분해되어 버리므로 기체화물질로 사용하기에는 적당치 않 다. 탄산리튬(Li2CO3)의 분해반응을 반응식으로 나타내면 다음과 같다.
Li2CO3 ↔ Li2O + CO2↑
즉, 탄산리튬(Li2CO3)은 4.8~5.0V의 전압하에서 산화리튬(LiO2)과 이산화탄소(CO2)로 분해된다. 이 때 발생되는 상기 이산화탄소(CO2)의 압력과, 과충전에 의해 전지의 내부 온도가 80~200℃에 달하는 경우 전해액에 함유된 사이클로헥실벤젠(CHB), 바이페닐(BP) 등의 가스화로 인한 압력이 더해져 안전 밴트(161)를 변형시키거나 파열시킴으로써 전류차단수단(162)를 파괴하게 되어 전류가 차단된다. 따라서, 과충전에 의한 전지의 폭발, 발화 현상이 방지된다.
상기 탄산리튬이 포함되어 있는 경우와 탄산리튬이 포함되어 있지 않은 경우를 대비하여 실험데이터에 따른 그래프를 도 5a, 도 5b에 나타내었다.
도 5a는 탄산리튬이 포함된 경우의 전지 내압과 전지 전압, 전지 온도가 과충전 시간에 따라 변화하는 추이를 나타낸 그래프이다. 도 5a를 참조하면, 과충전 시간이 60분을 초과하면 전지의 전압이 4.5V 이상으로 상승하고 대략 4.8V에 이르면 탄산리튬이 분해하여 탄산가스를 발생시키므로 전지 내압이 급격히 상승하게 된다. 이에 따라 안전 밴트(161)가 동작하고 전류차단수단(162)가 끊어져서 전류의 흐름이 차단되며, 전지 온도가 50℃ 정도로 억제되어 열폭주가 방지된다.
도 5b는 탄산리튬이 포함되지 않은 경우의 전지 내압과 전지 전압, 전지 온도가 과충전 시간에 따라 변화하는 추이를 나타낸 그래프이다. 도 5b를 참조하면, 전지 전압이 급격히 상승하더라도 전지 내압의 증가가 경미하여 안전 밴트(161)를 작동시킬 정도의 압력에 못 미치므로 계속 과충전 상태가 진행된다. 따라서 열폭주가 발생하게 되고, 더 진행되는 경우 결국 전지가 발화, 폭발된다. 이 때, 전지 내압의 경미한 상승은 주로 전해액 중에 포함되어 있는 사이클로헥실벤젠(CHB), 바이페닐(BP) 등의 가스화에 기인한 것이다.
상기 음극판(120)은 음극집전체, 음극활물질층 및 음극무지부를 구비한다. 상기 음극집전체는 음극활물질층으로부터 전자를 모아서 외부회로로 이동시킬 수 있도록 도전성있는 금속재질로 형성된다. 상기 음극활물질층은 음극활물질과 도전재 및 바인더를 혼합하여 제조되며, 상기 음극집전체 상에 소정의 두께로 코팅되어 형성된다. 상기 음극무지부는 음극집전체 중 음극활물질층이 형성되지 않은 부분으로, 상기 음극무지부의 일측에는 상기 음극탭(125)이 용접된다.
상기 양극탭(115)과 음극탭(125)은 각각 양극무지부(112)와 음극무지부에 용접되어 전극조립체(100)와 전지의 다른 부분을 전기적으로 연결하는 역할을 하게 된다. 상기 양극탭(115)과 음극탭(125)은 저항용접에 의해 용접되며, 용접부위에는 쇼트와 발열을 방지하기 위해 라미네이션 테이프가 부착될 수 있다. 여기서, 상기 양극탭(115)과 음극탭(125)의 용접 방식을 한정하는 것은 아니다.
상기 세퍼레이터(130)는 상기 양극판(110)과 음극판(120) 사이에 개재되며 상기 전극조립체(100)의 외주면을 둘러 싸도록 연장되어 형성될 수도 있다. 상기 세퍼레이터(130)는 상기 양극판(110)과 음극판(120)의 단락을 방지하며, 리튬 이온을 통과시킬 수 있도록 다공막 고분자물질로 형성된다.
상기 캔(140)은 측면판(141), 하면판(142)을 포함하여 원통형으로 형성된다. 또한, 상기 측면판(141)은 대략 서로 동심원을 이루는 외주면과 내주면을 구비하며, 상기 하면판(142)은 대략 서로 평행한 전면과 후면을 구비한다. 상기 캔(140)의 상단은 개구되어 상단개구부를 이루고 있으며, 상기 상단개구부를 통해 전극조립체(100)가 삽입되고, 전해액이 주입된다. 상기 캔(140)의 하면판(142)과 상기 전극조립체(100) 사이에는 캔(140)과 전극조립체(100)의 절연을 위해 하절연판(132)이 삽입될 수 있다. 상기 캔(140)의 상부는 전극조립체(100)의 삽입 후 상기 전극조립체(100)가 캔(140) 내부에서 유동하는 것을 방지하고, 캡조립체(160)의 안착을 위해 비딩부(144)가 형성되며, 캡조립체(160)의 삽입 후 전지의 밀폐를 위해 크리핑부(143)가 형성된다. 상기 전극조립체(100)의 상단과 캡조립체(160) 사이에는 전극조립체(100)와 캡조립체(160) 사이의 절연을 위해 상절연판(134)이 삽입될 수 있다. 상기 캔(140)은 바람직하게는 알루미늄, 니켈 또는 그 합금 재질로 형성되며, 여기서 상기 캔(140)의 재질을 한정하는 것은 아니다. 상기 캔(140)은 바람직하게는 딥드로잉(deep drawing) 방식으로 제조되며, 여기서 상기 캔(140)의 제조 방법을 한정하는 것은 아니다.
상기 캡조립체(160)는 안전밴트(161)와 전류차단수단(162)과 이차보호소자 (163)및 캡업(164)을 포함하여 형성된다.
상기 안전밴트(161)는 판상으로 중앙에 하부로 돌출되는 돌출부가 형성되어 상기 캡조립체(160)의 하부에 위치하며, 이차전지의 내부에서 발생한 압력에 의하여 돌출부가 상부 방향으로 변형하게 된다. 상기 안전밴트(161)의 하면 소정위치에는 전극조립체(100)의 양극판(110) 및 음극판(120) 중에서 한 전극판 예를 들어, 양극판(110)에서 인출한 양극탭(115)이 용접되어 상기 안전밴트(161)와 전극조립체(100)의 양극판(110)이 전기적으로 연결된다. 여기서 양극판(110) 및 음극판(120) 중 나머지 전극판, 예를 들어 음극판(120)은, 음극판(120)에서 인출한 음극탭(125)이 캔(140)의 바닥면(142)에 용접되어 캔(140)과 전기적으로 연결된다. 상기 안전 밴트(161)는 캔(140) 내부의 압력 상승시 변형되거나 파열되어 상기 전류차단수단(162)을 파손시키는 역할을 한다. 또한, 상기 안전밴트(161)의 상부에는 상기 안전밴트(161)의 변형시 파손되어 전류가 차단되는 전류차단수단(161)이 더 위치되어 있고, 상기 전류차단수단(162)의 상부에는 과전류시 전류가 차단되는 이차보호소자(163)가 위치되어 있다. 더불어, 상기 이차보호소자(163)의 상부에는 외부에 양극 전압 또는 음극 전압을 제공하는 도전성 캡업(164)이 더 위치되어 있다. 또한, 상기 캡조립체(160)는 가스켓(150)이 더 구비되어 양극 역할을 하는 캡조립체(160)와 음극 역할을 하는 캔(140)을 서로 절연시키게 된다.
다음으로, 본 발명의 다른 실시예에 따른 리튬 이차전지에 대해 설명한다.
도 4는 본 발명의 다른 실시예에 따른 양극판의 단면도를 나타낸다. 도 4의 실시예는 기체화물질(216)이 양극활물질층(214)과 양극무지부(212)의 경계 부위에 코팅된다는 점 이외에는 도 3의 실시예와 유사하므로, 차이점을 중심으로 설명한다.
본 발명의 다른 실시예에 따른 리튬 이차전지는 전극조립체와, 캔 및 캡조립체를 포함하여 형성된다. 상기 캔과 캡조립체는 도 3의 실시예에서 충분히 설명하 였으므로, 여기서 상세한 설명은 생략한다.
상기 전극조립체는 양극판(210)과, 음극판 및 세퍼레이터를 포함하여 형성된다. 상기 음극판과 세퍼레이터는 도 3의 실시예와 동일하게 형성되므로, 여기서 상세한 설명은 생략한다.
상기 양극판(210)은, 도 4를 참조하면, 양극집전체(213), 양극활물질층(214) 및 양극무지부(212)를 구비하여 형성된다. 또한, 상기 양극판(210)은 상기 양극활물질층(214)과 양극무지부(212)의 경계 부위에 코팅된 기체화물질(216)을 포함하여 형성된다.
상기 기체화물질(216)은 양극활물질층(214)에의 원활한 접착을 위해 접착제를 더 포함할 수도 있다. 상술한 바와 마찬가지로 상기 기체화물질(216)은 내부 전극간 전위차가 적어도 4.5V에서 분해되어 기체화되는 것이 바람직하고, 특히 탄산리튬(Li2CO3)이 적당하다. 또한, 상기 기체화물질(216)층의 코팅 면적을 조절함으로써 그 양을 조절할 수 있다. 양극판에서 양극활물질층(214)과 양극무지부(212)의 경계 부분은 양극집전체(213)에 붙어 있는 활물질이 탈락하기 쉬운 부분이어서 내부 쇼트의 위험이 있다. 상기 기체화물질(216)층은 양극활물질층(214)과 양극무지부(212)의 경계 부분에 코팅됨으로써 특정 전압에서 가스 발생의 효과와 함께 쇼트를 방지할 수 있다.
도 6a 내지 도 6c는 도 3의 실시예에 따라 기체화물질을 코팅하는 방법을 도시한 측면도를 나타낸다. 도 4의 실시예 또한 이러한 방법에 의해 코팅될 수 있음 은 물론이다.
도 6a는 3-롤 리버스(3-roll reverse) 방식에 의해 기체화물질을 코팅하는 방법을 나타낸 측면도이다. 3-롤 리버스 방식은 상호 맞물려 있는 3개의 롤(310, 320, 330)을 이용하여 기체화물질(116)층을 도포한다. 여기서 편의상 3개의 롤 중 좌측에 위치한 롤을 좌측롤(310), 중앙에 위치한 롤을 중앙롤(320), 우측에 위치한 롤을 우측롤(330)이라 하기로 한다. 다만, 여기서 롤의 개수를 제한하는 것은 아니다. 좌측롤(310)에는 코팅할 기체화물질(116)이 공급되고, 정면에서 보았을 때 좌측롤(310)이 시계방향으로 회전하면서 기체화물질(116)을 중앙롤(320)로 이동시킨다. 중앙롤(320) 역시 시계방향으로 회전하면서 이동해 온 기체화물질(116)을 우측롤(330)로 재이동시킨다. 이동간에 기체화물질(116)의 양은 점차 감소하여 우측롤(330)에 이르러서는 도포하기에 적절한 양으로 조절될 수 있다. 우측롤(330)에는 도포될 양극판(110)이 걸쳐져 있으며, 타측 롤(310, 320)과는 달리, 반시계 방향으로 회전함으로써, 중앙롤(320)과 상호작용하여 양극판(110)이 일정한 방향으로 이동할 수 있도록 작동된다.
도 6b는 스프레이(spray) 방식에 의해 기체화물질을 코팅하는 방법을 나타낸 측면도이다. 스프레이 방식은 좌우 롤(410, 420)을 이용하여 기체화물질을 코팅할 양극판(110)을 이동시키고, 상부에 스프레이 장치(430)를 설치함으로써 기체화물질을 분사하게 된다. 여기서 편의상 좌측에 위치한 롤을 좌측롤(410), 우측에 위치한 롤을 우측롤(420)이라 하기로 한다. 여기서, 롤의 개수를 제한하는 것은 아니다.
도 6c는 그라비아 롤(gravure roll) 방식에 의해 기체화물질을 코팅하는 방 법을 나타낸 측면도이다. 그라비아 롤 방식은 롤러(510)의 표면에 기체화물질(116)을 묻히고 코팅하고자 하는 양극판(110)위를 화살표 방향으로 상기 롤러(510)를 회전시켜 기체화물질(116)을 코팅한다.
다음은 본 발명의 실시예에 따른 리튬 이차전지의 작용에 대해서 설명한다.
본 발명의 실시예에 따른 리튬 이차전지는 망간산 리튬계 물질로 양극활물질이 형성되며, 양극활물질층에는 탄산리튬 등의 기체화물질이 코팅된다.
상기 리튬 이차전지는 충전시 리튬 이온의 상당 부분이 빠져나가도 구조적 안정성이 유지되는 망간산 리튬계로 양극활물질이 형성되어 있으므로, 발열량이 적고 수명 특성이 향상된다. 또한, 상기 리튬 이차전지는 과충전에 의해 전압이 대략 4.5V 이상이 되면, 탄산리튬이 분해하여 탄산가스(CO2)를 발생시킨다. 또한, 이 때 전지 내부의 온도는 상승하므로, 전해액 중에 함유되어 있던 사이클로헥실벤젠(CHB) 또는 바이페닐(BP) 등의 일부가 가스화한다. 원통형 리튬 이차전지의 경우, 상기 다량의 가스들이 안전 밴트를 빠르게 변형시키거나, 파열시킴으로써 전류차단수단를 파괴하게 되어 전류를 차단하고 따라서 과충전이 방지되며, 더불어 내부 온도 상승도 방지된다. 각형 리튬 이차전지의 경우, 상기 다량의 가스들이 안전 밴트를 빠르게 파열시켜 가스를 외부로 배출함으로써 전지의 폭발이 방지된다.
이상 설명한 바와 같이, 본 발명은 상술한 특정의 바람직한 실시예에 한정되 지 아니하며, 특허청구범위에서 청구하는 본 발명의 요지를 벗어남이 없이 당해 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 누구든지 다양한 변형의 실시가 가능한 것은 물론이고, 그와 같은 변경은 특허청구범위 기재의 범위 내에 있게 된다.
본 발명에 따른 리튬 이차전지에 의하면 스피넬 구조를 가지는 망간산 리튬계 양극활물질을 사용함으로써 발열량이 적고 안전성이 향상되며, 수명 특성이 개선되는 효과가 있다.
또한, 본 발명에 따른 리튬 이차전지에 의하면 과충전시 특정 전압에서 탄산가스(CO2)를 발생시켜 안전 장치를 작동케 함으로써 이차 전지의 안전성을 향상시키는 효과가 있다.
또한 본 발명에 따른 리튬 이차전지에 의하면 활물질이 탈락하기 쉬운 부분에 기체화물질을 코팅함으로써 전지의 내부 쇼트를 방지할 수 있는 효과가 있다.

Claims (13)

  1. 양극활물질층과 양극무지부를 구비하는 양극판, 음극활물질층과 음극무지부를 구비하는 음극판 및 상기 양극판과 음극판 사이에 개재되는 세퍼레이터를 포함하여 이루어지는 리튬 이차전지용 전극조립체에 있어서,
    상기 양극활물질층은 망간산 리튬(Lithium Manganese Oxide)을 포함하여 형성되며, 상기 양극활물질층은 특정 전압에서 기체화되는 기체화물질이 코팅되고, 상기 기체화물질은 탄산리튬(Li2CO3)인 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지용 전극조립체.
  2. 제 1항에 있어서,
    상기 양극활물질층은 하기 (1) 내지 (4)로 이루어진 군에서 선택되는 리튬 화합물로 이루어지는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지용 전극조립체.
    LixMn1 - yMyA2 (1)
    LixMn1 - yMyO2 - zXz (2)
    LixMn2O4 - zXz (3)
    LixMn2 - yMyM'zA4 (4)
    (상기 식에서 0.9≤x≤1.1, 0≤y≤0.5, 0≤z≤0.5 이고, M과 M'은 동일하거나 서로 다르며, Mg, Al, Co, K, Na, Ca, Si, Ti, Sn, V, Ge, Ga, B, As, Zr, Mn, Cr, Fe, Sr, V 및 희토류 원소로 이루어진 군에서 선택되며, A는 O, F, S 및 P로 이루어진 군에서 선택되고, X는 F, S 및 P로 이루어진 군에서 선택된다.)
  3. 제 1항에 있어서,
    상기 기체화물질은 상기 양극활물질층의 표면의 일부 또는 전체에 코팅되는 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지용 전극조립체.
  4. 제 1항에 있어서,
    상기 기체화물질은 상기 양극활물질층과 상기 양극무지부의 경계부위에 코팅되는 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지용 전극조립체.
  5. 제 1항에 있어서,
    상기 기체화물질은 내부 전극간 전위차가 적어도 4.5V에서 분해되어 기체화되는 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지용 전극조립체.
  6. 삭제
  7. 제 1항에 있어서,
    상기 기체화물질은 3-롤 리버스(3-roll reverse) 방식, 스프레이(spray) 방식, 그라비아 롤(gravure roll) 방식 중 어느 하나의 방법으로 코팅되는 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지용 전극조립체.
  8. 양극활물질층과 양극무지부를 구비하는 양극판, 음극활물질층과 음극무지부를 구비하는 음극판 및 상기 양극판과 음극판 사이에 개재되는 세퍼레이터를 포함하는 전극조립체, 상기 전극조립체를 수용하는 캔 및 상기 캔의 상단개구부를 밀봉하는 캡조립체를 포함하여 이루어지는 리튬 이차전지에 있어서,
    상기 양극활물질층은 망간산 리튬(Lithium Manganese Oxide)을 포함하여 형성되며, 상기 양극활물질층은 특정 전압에서 기체화되는 기체화물질이 코팅되고, 상기 기체화물질은 탄산리튬(Li2CO3)인 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지.
  9. 제 8항에 있어서,
    상기 양극활물질층은 하기 (1) 내지 (4)로 이루어진 군에서 선택되는 리튬 화합물로 이루어지는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지.
    LixMn1 - yMyA2 (1)
    LixMn1 - yMyO2 - zXz (2)
    LixMn2O4 - zXz (3)
    LixMn2 - yMyM'zA4 (4)
    (상기 식에서 0.9≤x≤1.1, 0≤y≤0.5, 0≤z≤0.5 이고, M과 M'은 동일하거나 서로 다르며, Mg, Al, Co, K, Na, Ca, Si, Ti, Sn, V, Ge, Ga, B, As, Zr, Mn, Cr, Fe, Sr, V 및 희토류 원소로 이루어진 군에서 선택되며, A는 O, F, S 및 P로 이루어진 군에서 선택되고, X는 F, S 및 P로 이루어진 군에서 선택된다.)
  10. 제 8항에 있어서,
    상기 기체화물질은 상기 양극활물질층의 표면의 일부 또는 전체에 코팅되는 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지.
  11. 제 8항에 있어서,
    상기 기체화물질은 상기 양극활물질층과 상기 양극무지부의 경계부위에 코팅되는 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지.
  12. 제 8항에 있어서,
    상기 기체화물질은 내부 전극간 전위차가 적어도 4.5V에서 분해되어 기체화되는 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지.
  13. 제 8항에 있어서,
    상기 기체화물질은 탄산리튬(Li2CO3)인 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지.
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