KR101045207B1

KR101045207B1 - 연료전지 스택

Info

Publication number: KR101045207B1
Application number: KR1020090003750A
Authority: KR
Inventors: 강상균; 이정석; 하진수
Original assignee: 삼성전자주식회사
Priority date: 2009-01-16
Filing date: 2009-01-16
Publication date: 2011-06-30
Also published as: US20100183940A1; KR20100084322A

Abstract

연료전지 스택이 제시된다. 상기 연료전지 스택은 적층된 복수의 단위셀들을 포함하며, 상기 단위셀은 막전극 접합체 및 다공성 지지체를 포함한다.

Description

연료전지 스택{Fuel cell stack}

연료전지 스택이 개시된다. 보다 상세하게는 적층된 복수의 단위셀들을 포함하는 연료전지 스택이 개시된다.

통상의 연료전지는, 전해질막, 촉매층을 포함하는 막-전극 접합체(MEA), 막-전극 접합체를 끼워 유지하는 세퍼레이터로 이루어지는 연료전지 셀을 단위셀로 하고 있다. 이 단일 연료전지 셀에서는 애노드 가스로서의 연료(수소)는 애노드측 세퍼레이터의 연료가스 유로홈에 공급되고, 캐소드 가스로서의 산화제가스(공기)가 캐소드측 세퍼레이터의 산화제가스 공급통로(유로)홈에 공급된다. 공급된 수소 및 산소는 각각, 애노드측 확산층 및 캐소드측 확산층의 각각의 확산층으로 확산된다. 캐소드측 확산층에 도달한 산소는 전해질막에 도포된 촉매층과 접촉하여 환원되며, 전해질막에 대한 산소이온 투과와 수소의 산화는 애노드에서 이루어진다.

단위셀의 발생전압은 이론상 1.2V 내외이기 때문에 요구되는 소정의 고전압을 발생시키기 위해서는 여러 장의 단위 셀을 적층하고 전기적으로는 직렬로 연결하여 목적하는 전압을 얻도록 되어 있다. 이때 각 단위셀에 연료 및 공기를 공급하고 발생된 전기를 집전하기 위해 적층한 셀의 수량만큼의 유로와 집전판인 바이폴 라 플레이트(Bipolar Plate)가 적용된다.

한편, 적층형 연료전지에 있어서, 부피와 무게를 줄이고 유로를 단순하게 설계하기 위해서, 바이폴라 플레이트(Bipolar Plate) 대신 모노폴라(monopolar)형 연료전지가 도입되고 있다.

본 발명의 한 측면은 새로운 구조의 연료전지 스택을 제공하는 것이다.

본 발명의 한 측면에 따라,

제1 캐소드, 제1 애노드, 및 상기 제1 캐소드 및 상기 제1 애노드 사이에 개재된 제1 전해질막을 포함하는 제1 막전극 접합체, 및

상기 제1 애노드 상에 형성된 제1 다공성 지지체를 포함하는 제1 단위셀; 및

상기 제1 다공성 지지체 상에 형성된 제2 애노드, 제2 캐소드, 및 상기 제2 애노드 및 제2 캐소드 사이에 개재된 제2 전해질 막을 포함하는 제2 막전극 접합체, 및

상기 제2 캐소드 상에 형성된 제2 다공성 지지체를 포함하는 제2 단위셀;이 교대로 적층된 연료전지 스택으로서,

상기 제1 다공성 지지체 및 상기 제2 다공성 지지체는, 각각, 양 표면에서 내부 방향으로 기공 크기가 증가하는 기공구배를 갖는 연료전지 스택이 제공된다.

상기 제1 다공성 지지체 및 상기 제2 다공성 지지체는, 각각, 두 개의 미세다공성(microporous) 외각층 및 상기 두 개의 외각층 사이에 개재된 중형다공성(mesoporous) 중간층을 포함할 수 있다.

상기 제1 다공성 지지체는 연료가 기공을 통해 상기 제1 및 제2 애노드에 평행한 제1 방향으로 유입되어 상기 제1 애노드 및 제2 애노드로 공급될 수 있도록 연료입구 및 연료출구를 포함하며,

상기 제2 다공성 지지체는 공기가 기공을 통해 상기 제1 및 제2 캐소드에 평행한 제2 방향으로 유입되어 상기 제1 캐소드 및 제2 캐소드로 공급되도록 공기입구 및 공기출구를 포함할 수 있다.

상기 제1 방향과 상기 제2 방향은 서로 수직할 수 있다.

상기 연료전지 스택은 복수의 연료입구를 연결하는 연료입구 매니폴드, 복수의 연료출구를 연결하는 연료출구 매니폴드, 복수의 공기입구를 연결하는 공기입구 매니폴드, 및 복수의 공기출구를 연결하는 공기출구 매니폴드를 더 포함할 수 있다.

상기 제1 다공성 지지체의 상부면 및 하부면 상에 각각 형성된 제1 애노드 및 제2 애노드는 서로 전기적으로 연결될 수 있으며, 상기 제2 다공성 지지체의 상부면 및 하부면 상에 각각 형성된 제1 캐소드 및 제2 캐소드는 서로 전기적으로 연결될 수 있다.

상기 연료전지 스택은 제1 다공성 지지체의 어느 한 변 또는 마주보는 두 변상에 배치된 제1 집전체; 및 상기 제2 다공성 지지체의 어느 한 변 또는 마주보는 두 변 상에 배치된 제2 집전체를 더 포함하며,

상기 제1 집전체는 제1 다공성 지지체의 상부면 위 및 하부면 위에 각각 형성된 제1 애노드 및 제2 애노드를 서로 전기적으로 연결하며,

상기 제2 집전체는 상기 제2 다공성 지지체의 상부면 위 및 하부면 위에 각 각 형성된 제1 캐소드 및 제2 캐소드를 서로 전기적으로 연결할 수 있다

상기 제1 집전체와 제2 집전체는 서로 수직하게 배치될 수 있다.

상기 복수의 제1 및 복수의 제2 단위셀들은 모두 전기적으로 병렬연결될 수 있다.

상기 외각층은 전기전도성 물질로 형성될 수 있다.

상기 중간층은 전기저항성 물질로 형성될 수 있다.

상기 제1 전해질막 및 상기 제2 전해질막은 수소이온 또는 산소이온 전도성 고체산화물을 포함할 수 있다.

본 발명의 한 측면에 따르면, 연료전지 스택은 부피당 출력밀도가 우수하며 신뢰성이 향상된 연료전지를 제공할 수 있다.

이하 첨부된 도면을 참조하면서, 본 발명의 일 구현예에 따른 연료전지 스택을 설명하고자 한다.

도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 연료전지 스택의 단면의 일부분을 개략적으로 나타낸 도면이다.

도 1을 참조하면, 연료전지 스택 (40)은 제1 단위셀 (10) 및 제2 단위셀(20)이 교대로 적층되어 있는 구조이다. 도 1의 하단에 도시된 제1 단위셀(10)은 제1 막전극 접합체(11) 및 제1 다공성 지지체(15)로 이루어진다. 제1 막전극 접합체(11)는 제1 캐소드(14), 제1 애노드(12) 및 상기 제1 캐소드(14) 및 제1 애노 드(12) 사이에 개재된 제1 전해질막(13)를 포함하며, 제1 애노드(12)는 제1 다공성 지지체(15)의 일 면과 접하고 있다. 제1 다공성 지지체(15)의 다른 면은 제2 단위셀(20)의 제2 애노드(22)와 접하고 있다. 제2 애노드(22)는 그 위에 순차적으로 배치되어 있는 제2 전해질막(23) 및 제2 캐소드(24)와 함께 제2 막전극 접합체(21)를 구성한다. 제2 막전극 접합체(21)는 제2 캐소드(24)와 접하는 제2 다공성 지지체(25)와 함께 제2 단위셀(20)을 형성한다. 제2 다공성 지지체(25)는 그 위 적층된 또 다른 제1 단위셀의 제1 캐소드(14)와 접하고 있다. 이와 같은 방식으로 제1 단위셀(10) 및 제2 단위셀(20)은 교대로 적층되어 연료전지 스택(40)을 구성한다. 연료전지 스택(40)은 적층된 단위셀들을 지지하는 기판(미도시)를 더 포함할 수 있다.

상기 제1 및 제2 캐소드, 및 상기 제2 애노드 및 제2 애노드는 연료전지에서 통상적으로 사용되는 전극이면 특별히 제한되지 않는다.

예를 들면, 애노드용 재료는 백금, 은, 금, 로듐, 팔라듐, 루테늄, 니켈, 철, 코발트, 타이타늄 또는 구리로 중 적어도 하나의 금속으로 이루어 지거나, 상기 적어도 하나의 금속과 이온 전도성 세라믹 물질의 서멧트로 이루어질 수 있으며, 캐소드용 재료는 백금, 은, 금, 로듐, 팔라듐, 루테늄, 란타늄-스트론튬-망간 사화물(LSM) 또는 란탄-스트론튬-코발트-철산화물 망간-스트론튬 중 어느 하나의 금속 또는 산화물일 수 있다. 상기 촉매들은 그 자체로 사용될 수 있을 뿐만 아니라, 적절한 담지체에 담지되어 사용될 수 있다.

상기 제1 및 제2 전해질막은 연료전지에서 통상적으로 사용되는 전해질막이 면 어느 것이나 사용 가능하다. 예를 들면, 산소이온 전도성 고체산화물인 지르코니아 세라믹스(ZrO₂)나 세리아(CeO₂) 또는 란타늄-스트론튬-가돌리늄-마그네슘 산화물(LSGM)을 사용할 수 있다. 이때, 상기의 전기 전도성 고체산화물들은 고온에서의 열적 안정성과 전도성을 향상시키기 위한 목적으로 통상 이트리아(Y₂O₃), 세리아(CeO₂), 스칸디아(Sc₂O₃) 산화가돌리늄(Gd₂O₃) 등의 안정화제를 적당량 함유하고 있으며, 더욱 구체적인 예를 들면, YSZ(yttria stabilized zirconia), ScSZ(스칸디아 stabilized zirconia) 및 GDC(gadolinia doped ceria) 등이 사용될 수 있다. 또한 수소이온 전도 고체 산화물을 사용하는 경우, 2가 양이온 및 3가 양이온 중 적어도 하나로 도프된 BZ(barium zirconate), BC(barium cerate), SZ(strontium zirconate) 및 SC(strontium cerate) 군으로 이루어진 모 페로브스카이트(parent perovskite) 그룹으로부터 선택된 적어도 하나로 이루어진 막, 혹은 틴포스페이트(SnP2O7)에 3가 원소 (Al, In 등)을 도핑한 산화물 막, 혹은 zeolite의 형태로 형성된 산화물 막 등이 사용될 수 있다.

제1 및 제2 다공성 지지체 각각은 양 표면에서 내부 방향으로 기공 크기가 증가하는 기공구배를 가지며, 0.1 mm 내지 1 mm 의 두께를 가질 수 있다.

예를 들어, 도 1을 참조하면, 제1 다공성 지지체(15)는 두 개의 미세다공성 외각층(15a)를 포함하며, 두 개의 외각층(15a) 사이에는 중형다공성 중간층(15b)이 개재된다. 유사하게, 제2 다공성 지지체(25)는 나노다공성 미세다공성 외각층(25a)를 포함하며, 두 개의 외각층(25a) 사이에는 중형다공성 중간층(25b)이 개재된다.

본원에서 미세다공성이라 함은 나노미터급의 크기의 미세기공을 갖는 물질을 의미하며, 예를 들면, 약 20 나노미터 내지 2,000 나노미터의 크기를 갖는 미세기공(micropore)을 갖는 물질을 의미한다. 본원에서 중형다공성이라 함은 마이크로급 크기의 중형기공(mesopore)을 갖는 물질을 의미하며, 예를 들면 약 2 마이크로미터 내지 약 500 마이크로미터의 크기를 갖는 중형기공을 갖는 물질을 의미한다.

상기 다공성 지지체는 금속 분말을 소결하여 얻을 수 있다. 예를 들어, 상기 정의한 중형다공성 크기의 금속 분말을 바인더 등과 섞어 성형하고, 그 위에 미세 다공성 크기의 금속 분말을 입힌 다음, 결과물을 동시에 소결하여 목표하는 형상에 도달할 수 있다.

나노미터급 크기의 기공으로 구성되는 각각의 외각층(15a, 25a)은, 외부 압력에 의하여 전극과 접촉하여 전극 촉매의 지지체의 역할을 한다. 상기 외각층의 두께는 100 나노미터 내지 10 마이크로미터일 수 있다.

외각층(15a, 25a)은 전기전도성 물질로 형성되어, 집전체의 역할을 할 수도 있다. 상기 전기전도성 물질은 탄소계 소재, 전도성 금속 등이 가능하며 특별히 한정되지 않는다.

탄소계 소재는 탄소 분말, 흑연, 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 활성 탄소, 카본 나노 튜브, 카본 나노 파이버, 카본 나노 와이어, 카본 나노혼(nanohorn), 카본 나노링(nanoring), 또는 플러렌(C60) 중에서 선택되는 1종 이상일 수 있다. 전도성 금속으로는 금(Au), 은(Ag), 알루미늄(Al), 니켈(Ni), 구리(Cu), 백금(Pt), 티타늄(Ti), 망간(Mn), 아연(Zn), 철(Fe), 주석(Sn), 크롬(Cr) 또는 이들의 합금일 수 있다.

마이크로미터급의 크기를 갖는 중간층(15b, 25b)은 기공들로 구성되어, 상기 기공을 통해 공기와 연료의 공급을 원활하게 할 수 있다. 상기 중간층의 두께는 0.1 mm 내지 1 mm일 수 있다.

한편 상기 중간층(15b, 25b)은 전기전도성 물질로 이루어진 외각층 및 전극이 외부와 절연되도록 절연체 물질로 이루어질 수 있으며, 전기 저항체의 성질을 가짐으로써 히터의 역할을 할 수도 있다. 이와 같이 히터의 역할을 하는 중간층을 포함하는 연료전지는 초기 가동시 시작온도에 신속하게 도달할 수 있게 된다. 이와 같은 전기저항성 물질로서, 예를 들면, 니크롬 등을 들 수 있다.

도 2은 본 발명의 다른 실시예에 따른 연료전지 스택의 작동 원리를 개략적으로 나타낸 도면이다. 이하, 도 2를 참조하여, 상기 전해질막을 통해 산소이온이 전달되는 고체산화물형 연료전지를 중심으로 본 발명의 일 실시예에 따른 연료전지 스택의 작동원리를 설명하나, 상기 연료전지 스택은 전해질막을 통해 수소이온이 전달되는 고분자전해질형 연료전지(PEMFC) 등의 다른 다양한 연료전지에도 적용될 수 있음은 물론이다.

산화제가스인 공기를 복수의 공기입구(27)를 통해 복수의 제2 다공성 지지체(25)로 주입하면, 공기는 각각의 제2 다공성 지지체(25)와 접하는 제1 및 제2 캐소드(14, 24)와 평행한 방향으로 이동하면서 제1 및 제2 캐소드(14, 24)의 전체 면에 걸쳐 공급된다. 제1 및 제2 캐소드(14, 24)에 공급된 공기 및 전자는 촉매에 의해 하기 반응식 1와 같은 반응을 통하여 산소이온을 생성한다.

<반응식 1>

1/2qO₂+ 2qe^- → qO^2-

상기 식에서, q는 반응에 참여하는 수소의 몰수를 나타낸다 (하기 반응식 2 참조).

상기 제1 및 제2 캐소드(14, 24)에서 발생한 산소이온은, 각각, 상기 제1 및 제2 캐소드와 접하는 제1 및 제2 전해질막(13, 23)을 통과하여 제1 및 제2 애노드(12, 22)로 전달된다.

한편, 연료가스인 수소를 복수의 연료입구(17)을 통해 복수의 제1 다공성 지지체(15)로 주입하면, 수소는 기공을 통해 각각의 제1 다공성 지지체(15)와 접하고 있는 제1 및 제2 애노드(12, 22)와 평행한 방향으로 이동하면서 제1 및 제2 애노드(12, 22)의 전체 면에 걸쳐 공급된다. 제1 및 제2 애노드(12, 22)에 공급된 수소는, 각각, 제1 캐소드 및 제2 캐소드(14, 24)로부터 제1 및 제2 전해질막(13, 23)을 통해 주입된 상기 산소이온과 반응하여 물과 전자를 생성한다. 이러한 반응은 촉매에 의해 촉진되며 하기 반응식 2로 표현될 수 있다.

<반응식 2>

q H₂ + qO^2-→ qH₂O + 2qe^-

이웃하는 제1 애노드(12)와 제2 애노드(22) 각각은, 예를 들면, 제1 다공성 지지체(15)의 어느 한 변에 배치된 제1 집전체(16)에 의하여 전기적으로 연결될 수 있다. 제1 애노드(12)에서 각각 발생된 전자(2qe^-) 및 상기 제1 애노드(12)와 이웃하는 제2 애노드(22)에서 발생된 전자(2qe^-)는 제1 집전체(16)에 모여(4qe^-) 외부 회로에 따라 이동한다. 서로 이웃하는 제1 및 제2 캐소드(14, 24)도 역시 제2 다공성 지지체(25)의 어느 한 변에 배치된 제2 집전체(26)에 의하여 전기적으로 연결될 수 있으며, 제2 집전체(26)을 통과한 4qe^-의 전자는 이웃하는 제1 및 제2 캐소드(14, 24)로 나누어 전달된다.

도 2에 예시된 연료전지 스택에서와 같이, 각각 세 개의 제1 애노드(12) 및 제2 애노드(22)와 각각 세 개의 제1 캐소드(14) 및 제2 캐소드(24)가 적층되면, 총 12qe^-의 전자의 흐름이 발생될 수 있다. 복수의 제1 애노드(12) 및 복수의 제2 애노드(22)들은 모두 전기적으로 연결되고 복수의 제1 캐소드(14) 및 복수의 제2 캐소드(24)들은 모두 전기적으로 연결되어, 하나의 캐소드 전력 라인 및 하나의 캐소드 전력 라인을 이루어 전기가 공급될 수 있다. 이와 같은 구성에 의하여 연료전지 스택의 모든 제1 단위셀 및 모든 제2 단위셀들은 전기적으로 병렬연결된다.

통상적으로 사용되는 연료전지에서는 각각의 단위셀들이 직렬로 연결된다. 직렬 연결을 위해서는 어느 하나의 단위셀의 애노드에 필요한 연료와, 상기 애노드에 인접하는 다른 단위셀의 캐소드에 필요한 공기를 분리시켜주는 바이폴라 플레이트가 필요하다. 바이폴라 플레이트는 한 면에는 연료가 흐르는 유로, 반대 면에는 산화제가 흐르는 유로, 그 중간에는 연료와 산화제가 섞이지 않도록 나누어 줄 수 있는 분리판 역할을 하는 부분이 있어야 하므로 두께가 증가할 수 밖에 없다. 이에 따라서 이를 포함하는 연료전지는 부피당 출력밀도는 감소하게 된다.

본 발명의 일 실시예에 따른 연료전지 스택은 다공성 지지체의 양면에 같은 종류의 전극이 위치하므로, 상기 다공성 지지체에 연료 또는 공기 중 어느 한 종류의 반응물을 흘려주면 되고 별도의 분리판이 불필요하다. 이와 같이 다공성 지지체는 통상의 연료전지 스택에 사용되는 바이폴라 플레이트에 비하여, 예를 들면, 1/3 이하의 두께로 제작될 수 있다. 이러한 다공성 지지체를 포함하는 연료전지 스택은 각각의 단위셀들이 직렬로 연결된 경우보다 두께가 1/2 이하로 감소될 수 있으며, 이에 따라, 2배 이상 상승된 출력밀도를 제공할 수 있다.

연료전지 단위셀의 크기가 감소한다면 연료전지의 시스템에 필요한 부피는 더욱 감소될 수 있다. 통상적으로 100℃ 이상 고온에서 작동하는 연료전의 경우 단열이 필요하다. 동일 출력에 대해 부피당 출력밀도가 높으면 표면적이 작아질 수 있어 열 손실량이 감소되므로, 단열을 위한 부피도 줄어들게 된다. 따라서 연료전지를 포함하는 시스템의 부피 감소 측면은 더욱 높아진다.

한편, 단위셀의 부피가 감소함에 따라 연료전지 스택의 수율이 증가할 수 있다. 일반적으로 단위셀이 적층된 연료전지 스택에 있어서, 단위셀의 크기가 늘어남에 따라 각 단위셀의 실패(failure) 확률도 늘어나는 것으로 알려져 있다. 따라서 단위셀의 면적 또는 부피 증가는 연료전지 스택의 양품률에 부정적으로 미치게 된다. 본 발명의 일 구현예에 따른 연료전지 스택은 동일한 출력을 제공하면서 각각의 단위셀의 크기를 더욱 작게 제작할 수 있어 그 수율을 높일 수 있다.

도 3a 및 도3b는, 각각, 제1 단위셀(10) 및 제2 단위셀(20)의 구조를 개략적으로 보여주는 도면이다.

도 3a를 참조하면, 제1 캐소드(14), 전해질막(13) 및 제1 애노드(12)를 포함하는 막전극 접합체(11) 상에는 제1 다공성 지지체(15)가 형성되어 있다. 제1 다공성 지지체(15)에는 기공들이 제1 애노드(12) 및 제2 애노드(미도시)와 평행한 방향으로 배열되어 연료 유로를 형성한다. 연료는 연료입구(17)을 통해서 상기 연료 유로를 따라 연료출구(18)로 이동하면서 제1 애노드(12) 및 제2 애노드(미도시)로 공급된다. 한편 제1 다공성 지지체(15)의 어느 하나의 변에는 연료 유로와 평행한 방향으로 제1 집전체(16)가 배치되어 있다. 상기 제1 집전체(16)와 마주보는 변에는 연료 흐름을 제1 집전체와 평행하도록 유도하는 제1 가이드(16')가 배치될 수 있으며, 상기 제1 가이드(16')는 집전체의 역할을 할 수 도 있다.

도 3b를 참조하면, 제2 애노드(22), 전해질막(23) 및 제2 캐소드(24)를 포함하는 막전극 접합체(21) 상에는 제2 다공성 지지체(25)가 형성되어 있다. 제2 다공성 지지체(25)에는 기공들이 제2 캐소드(24) 및 제1 캐소드(미도시)와 평행한 방향으로 배열되어 공기 유로를 형성한다. 공기는 공기입구(27)을 통해서 상기 연료 유로를 따라 공기출구(28)로 이동하면서 제2 캐소드(24) 및 제1 캐소드(미도시)로 공급된다. 한편 제2 다공성 지지체(25)의 어느 하나의 변에는 공기 유로와 평행한 방향으로 제2 집전체(26)가 배치되어 있다. 상기 제2 집전체(26)와 마주보는 변에는 연료 흐름을 제2 집전체와 평행하도록 유도하는 제2 가이드(26')가 배치될 수 있으며, 상기 제2 가이드(26')는 집전체의 역할을 할 수도 있다.

도 4는 상술한 제1 단위셀(10) 및 제2 단위셀(20)을 교대로 적층하여 얻어진 본 발명의 다른 실시예에 따른 연료전지 스택을 개략적으로 나타낸 도면이다.

연료전지 스택(40)에 있어서, 제1 단위셀(10)의 제1 애노드(12)와 제2 단위셀(20)의 제2 애노드(22)는 제1 다공성 지지체(15)를 사이에 두고 마주보도록 배치되고, 제2 단위셀(20)의 제2 캐소드(24)와 또 다른 제1 단위셀의 제1 캐소드(14)는 제2 다공성 지지체(25)를 사이에 두고 마주보도록 배치되어 있다. 도 2와 마찬가지로 연료전지 스택(40)은 적층된 단위셀들을 지지하는 기판(35, 35')를 더 포함할 수 있다.

연료와 및 공기는 서로 수직한 방향으로 공급될 수 있다. 예를 들어, 제1 단위셀(10) 및 제2 단위셀(20)이 적층되어 육면체 형태의 연료전지 스택을 형성하는 경우, 육면체의 한 면 및 이와 인접한 면에는, 각각, 연료 공급을 위한 복수의 연료입구(17) 및 공기 공급을 위한 복수의 공기입구(27)이 배치된다. 상기 복수의 연료입구(17)이 배치된 면의 마주보는 면에는 복수의 연료출구(미도시) 가 배치되며, 상기 복수의 공기입구(27)이 배치된 면의 마주보는 면에는 복수의 공기출구(미도시)가 배치될 수 있다. 복수개의 연료입구(17)는 연료입구 매니폴드(31)에 의하여 서로 연결되며, 복수개의 연료출구(미도시)는 연료출구 매니폴드(미도시)에 의하여 서로 연결된다. 한편, 복수개의 공기입구(27)는 공기입구 매니폴드(33)에 의하여 서로 연결되며, 복수개의 공기출구(미도시)는 공기출구 매니폴드(미도시)에 의하여 서로 연결된다. 이와 같이 하나의 매니폴드에 의하여 모든 단위셀들에 연료가 공급되며, 하나의 매니폴드에 의하여 모든 단위셀에 공기가 공급될 수 있으므로, 연료 및 공기의 공급장치는 설계가 단순화될 수 있다.

제1 및 제2 다공성 지지체(15, 25)는 제1 및 제2 막전극 접합체(11, 21)를 지지함과 동시에, 그 자체가 일정한 강도를 가지면서 그와 인접한 제1 및 제2 막전극 접합체(11, 21)와 충분한 결합을 형성하도록 제조되어, 연료전지 스택의 일정한 형상을 유지하게 할 수 있다.

도 4에 있어서도, 도 2에서 설명한 바와 같이, 제1 다공성 지지체(15)를 사이에 두고 서로 마주보는 제1 애노드(12) 및 제2 애노드(22)는 제1 집전체(16) 및 제1 가이드(16')과 접촉하고 있으며, 복수의 제1 집전체(16)들은 서로 병렬연결된다. 마찬가지로, 제2 다공성 지지체(25)를 사이에 두고 서로 마주보는 제2 캐소드(24) 및 제1 캐소드(14)는 제2 집전체(26) 및 제2 가이드(26')와 접촉하고 있으며, 복수의 제2 집전체(26)는 서로 전기적으로 연결되어 캐소드 연결라인을 구성한다.

본 발명의 일 구현예에 따른 연료전지 스택은 넓은 단위셀을 작은 조각으로 나누어 적층한 개념이다. 일반적으로 대용량의 연료전지를 제작하기 위하여 적층되는 단위셀의 개수를 증가시키면 셀의 개수에 따라 연료전지 스택 내에는 불량 단위셀이 존재할 확률은 증가한다. 특히, 단위셀들이 직렬로 연결되어 있는 통상의 연료전지에서는 하나의 단위셀이라도 그 성능이 저하되면 그 셀이 병목으로 작용하여 연료전지 시스템 전체의 성능이 저하될 우려가 있다.

본 발명의 일 구현예에 따르면, 다수의 작은 단위셀들이 병렬로 연결되어 있으므로, 성능이 낮은 단위셀들이 다른 단위셀의 운전에 영향을 미치지 않는다. 따 라서 대형의 막전극 접합체를 적층한 한 연료전지 또는 다수의 단위셀들을 직렬로 연결한 연료전지 스택과 비교할 때, 상대적으로 신뢰성이 향상된다. 또한 이러한 연료전지 스택은 수 내지 수십 장의 막전극 접합체들이 적층되어 형성되어 있으므로 중심극한정리에 따르면 제조된 연료전지 스택 간의 성능 편차도 적어지게 된다.

본 발명의 일 구현예에 따른 연료전지 스택은 고분자전해질형 연료전지(PEMFC), 직접메탄올형 연료전지(DMFC), 인산형 연료전지(PAFC), 알칼리형 연료전지(AFC), 용융탄산염형 연료전지(MCFC), 고체산화물형 연료전지(SOFC), 수소이온 전도체 고체 산화물 연료전지로 사용가능하며, 특히 고체산화물형 연료전지로서 응용이 가능하다. 고체산화물형 연료전지는 고온에서 작동하여 촉매의 활성이 더욱 증가될 수 있으며, 또한 물의 크로스오버 현상이 발생하지 않는 전해질을 사용하는 경우, 생성된 물의 매스 밸런스를 맞추기 위한 별도의 장치가 불필요하므로, 시스템 기준으로 더욱 증가된 부피당 출력밀도를 얻을 수 있다.

도 2은 본 발명의 다른 실시예에 따른 연료전지 스택의 작동 원리를 개략적으로 나타낸 도면이다

도 3a 및 도3b는, 각각, 제1 단위셀 및 제2 단위셀의 구조를 개략적으로 보여주는 도면이다.

도 4는 본 발명의 다른 실시예에 따른 연료전지 스택의 구조를 개략적으로 나타낸 도면이다.

<도면 주요 부분에 대한 설명>

10: 제1 단위셀 20: 제2 단위셀

11: 제1 막전극 접합체 21: 제2 막전극 접합체

12: 제1 애노드 22: 제2 애노드

13: 제1 전해질막 23: 제2 전해질막

14: 제1 캐소드 24: 제2 캐소드

15: 제1 다공성 지지체 25: 제2 다공성 지지체

15a, 25a: 외각층 15b, 25b: 중간층

16: 제1 집전체 16': 제1 가이드

26: 제2 집전체 26': 제2 가이드

17: 연료입구 27: 공기입구

18: 연료출구 28: 공기출구

31: 연료입구 매니폴드 33: 공기입구 매니폴드

40: 연료전지 스택

Claims

제1 캐소드, 제1 애노드, 및 상기 제1 캐소드 및 상기 제1 애노드 사이에 개재된 제1 전해질막을 포함하는 제1 막전극 접합체, 및

상기 제1 애노드 상에 형성된 제1 다공성 지지체를 포함하는 제1 단위셀; 및

상기 제1 다공성 지지체 상에 형성된 제2 애노드, 제2 캐소드 및 상기 제2 애노드 및 제2 캐소드 사이에 개재된 제2 전해질 막을 포함하는 제2 막전극 접합체, 및

상기 제2 캐소드 상에 형성된 제2 다공성 지지체를 포함하는 제2 단위셀;이 교대로 적층된 연료전지 스택으로서,

상기 제1 다공성 지지체 및 상기 제2 다공성 지지체는, 각각, 양 표면에서 내부 방향으로 기공 크기가 증가하는 기공구배를 갖는 연료전지 스택.
제1항에 있어서,

상기 제1 다공성 지지체 및 상기 제2 다공성 지지체는, 각각, 두 개 미세다공성 외각층 및 상기 두 개의 외각층 사이에 개재된 중형다공성 중간층을 포함하는 것을 특징으로 하는 연료전지 스택.
제1항에 있어서,

상기 제1 다공성 지지체가, 연료가 기공을 통해 상기 제1 및 제2 애노드에 평행한 제1 방향으로 유입되어 상기 제1 애노드 및 제2 애노드로 공급되도록, 연료입구 및 연료출구를 포함하며,

상기 제2 다공성 지지체가, 공기가 기공을 통해 상기 제1 및 제2 캐소드에 평행한 제2 방향으로 유입되어 상기 제1 캐소드 및 제2 캐소드로 공급되도록, 공기입구 및 공기출구를 포함하는 것을 특징으로 하는 연료전지 스택.
제3항에 있어서,

상기 제1 방향과 상기 제2 방향은 서로 수직한 것을 특징으로 하는 연료전지 스택.
제3항에 있어서,

복수의 연료입구를 연결하는 연료입구 매니폴드, 복수의 연료출구를 연결하는 연료출구 매니폴드, 복수의 공기입구를 연결하는 매니폴드, 및 복수의 공기출구를 연결하는 매니폴드를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 연료전지 스택.
제 1항에 있어서,

상기 제1 다공성 지지체의 상부면 위 및 하부면 위에 각각 형성된 제1 애노드 및 제2 애노드가 서로 전기적으로 연결되며,

상기 제2 다공성 지지체의 상부면 위 및 하부면 위에 각각 형성된 제1 캐소드 및 제2 캐소드가 서로 전기적으로 연결된 것을 특징으로 하는 연료전지 스택.
제6항에 있어서,

제1 다공성 지지체의 어느 한 변 또는 마주보는 두 변상에 배치된 제1 집전체; 및 상기 제2 다공성 지지체의 어느 한 변 또는 마주보는 두 변 상에 배치된 제2 집전체를 더 포함하며,

상기 제1 집전체에 의하여 상기 제1 다공성 지지체의 상부면 위 및 하부면 위에 각각 형성된 제1 애노드 및 제2 애노드가 서로 전기적으로 연결되며,

상기 제2 집전체에 의하여 상기 제2 다공성 지지체의 상부면 위 및 하부면 위에 각각 형성된 제1 캐소드 및 제2 캐소드가 서로 전기적으로 연결된 것을 특징으로 하는 연료전지 스택.
제7항에 있어서,

상기 제1 집전체와 제2 집전체가 서로 수직하게 배치된 것을 특징으로 하는 연료전지 스택.
제7항에 있어서,

상기 제1 다공성 지지체가, 연료가 기공을 통해 상기 제1 집전체와 평행한 방향으로 제1 애노드 및 제2 애노드로 공급되도록, 연료출구 및 연료 입구를 포함하며,

상기 제2 다공성 지지체가, 공기가 기공을 통해 제2 집전체와 평행한 제2 방향으로 유입되어 제1 애노드 및 제2 애노드로 공급되도록, 공기입구 및 공기출구를 포함하는 것을 특징으로 하는 연료전지 스택.
제1항에 있어서,

제1 단위셀 및 제2 단위셀들이 모두 전기적으로 병렬연결된 것을 특징으로 하는 연료전지 스택.
제2항에 있어서,

상기 외각층은 전기전도성 물질로 형성된 것을 특징으로 하는 연료전지 스택.
제2항에 있어서,

상기 중간층은 전기저항성 물질로 형성된 것을 특징으로 하는 연료전지 스택.
제 1항에 있어서,

상기 제1 전해질막 및 상기 제2 전해질막은 수소이온 및 산소이온 전도성 고체산화물을 포함하는 것을 특징으로 하는 연료전지 스택.