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KR100938745B1 - 고비점 용매 및 저비점 용매를 포함하는 반도체 다이접착제 조성물 및 이에 의한 접착필름 - Google Patents

고비점 용매 및 저비점 용매를 포함하는 반도체 다이접착제 조성물 및 이에 의한 접착필름 Download PDF

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KR100938745B1
KR100938745B1 KR1020070122101A KR20070122101A KR100938745B1 KR 100938745 B1 KR100938745 B1 KR 100938745B1 KR 1020070122101 A KR1020070122101 A KR 1020070122101A KR 20070122101 A KR20070122101 A KR 20070122101A KR 100938745 B1 KR100938745 B1 KR 100938745B1
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solvent
point solvent
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최한님
송기태
황치석
김혜경
정창범
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제일모직주식회사
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Abstract

본 발명은 0℃ 내지 100℃의 저비점 용매 및 140℃ 내지 200℃의 고비점 용매로 구성되는 이성분 혼합계 용매를 포함하는 반도체 다이 접착제 조성물 및 그로부터 제조된 접착 필름에 관한 것으로서, 본 발명에 의한 접착필름은 필름 내에 2% 미만의 고비점 용매를 가지게 되므로 경화부의 함량이 많더라도 연 구조성과 필름의 인장강도 증가를 동시에 만족하여 필름이 끊어지지 않고 단단한 특성을 가지게 된다. 또한 보이드를 유발하는 휘발성 성분의 비점이 높기 때문에 반도체 조립공정 중에 용매의 휘발에 의한 보이드 발생이 현저히 감소하며 이로 인해 면상에 생성된 갭이나 보이드의 부피팽창을 감소시켜 반도체 조립 시 높은 신뢰성을 확보할 수 있다.
고비점 용매, 연 구조성, 보이드, 가교성 관능기, 반도체 접착 필름, 다이 접착(die attach),

Description

고비점 용매 및 저비점 용매를 포함하는 반도체 다이 접착제 조성물 및 이에 의한 접착필름{Adhesive Composition for Die Bonding in Semiconductor Assembly with high boiling point solvent and low boiling point solvent and Adhesive Film Prepared Therefrom}
본 발명은 고비점 용매 및 저비점 용매를 포함하는 반도체 다이 접착제 조성물 및 이에 의한 접착 필름에 관한 것으로, 보다 상세하게는 0℃ 내지 100℃의 저비점 용매 및 140℃ 내지 200℃의 고비점 용매로 구성되는 이성분 혼합계 용매를 포함하는 반도체 다이 접착제 조성물 및 그로부터 제조된 접착 필름에 관한 것이다.
일반적으로, 반도체 조립용 접착 필름이 고 신뢰도를 발휘하게 하기 위하여 접착제 조성물에서 종래 반도체 소자와 소자 또는 지지 부재의 접합에는 은 페이스트(paste)가 주로 사용되어 왔으나, 최근의 반도체 소자의 소형화, 대용량화 경향에 따라 이에 사용되는 지지 부재 또한 소형화와 세밀화가 요구되고 있다. 근래에 많이 사용되었던 은 페이스트는 돌출 또는 반도체 소자의 경사에 기인하는 와이어 본딩(wire bonding)시의 이상발생, 기포발생 및 두께의 제어가 어려운 점 등의 단점이 있었다. 따라서, 최근에는 은 페이스트를 대신하여 접착 필름이 주로 사용되고 있는 추세이다.
반도체 조립에 사용되는 접착 필름은 주로 다이싱 필름(dicing film)과 함께 사용된다. 상기 다이싱 필름은 일련의 반도체 칩 제조공정에서의 다이싱 공정에서 반도체 웨이퍼를 고정하기 위해 사용되는 필름을 말한다. 다이싱 공정은 반도체 웨이퍼로부터 개개의 칩으로 절단하는 공정으로서, 상기 다이싱 공정에 연속해서 익스팬드공정, 픽업공정 및 마운팅 공정이 수행된다. 이러한 다이싱 필름은 통상 염화비닐이나 폴리올레핀 구조의 기재 필름 위에 자외선 경화형 또는 일반 경화형의 점착제를 코팅하고 그 위에 PET재질의 커버필름을 접착하는 것으로 구성된다. 한편, 일반적인 반도체 조립용 접착 필름의 사용법은 반도체 웨이퍼(wafer)에 접착 필름을 부착하고 여기에 상기와 같은 구성을 갖는 다이싱 필름을 커버필름이 제거된 다이싱 필름에 겹쳐 바른 뒤 다이싱 공정에 따라 조각화하는 것이다.
최근에는 다이싱 다이본딩용 반도체 조립용 접착제로서 PET 커버필름을 제거한 다이싱 필름과 접착 필름을 서로 합지시켜 하나의 필름으로 만든 뒤 그 위에 반도체 웨이퍼를 부착하고 다이싱 공정에 따라 조각화하는 추세이다. 하지만 이러한 경우 기존의 다이싱(Dicing)만을 목적으로 한 다이싱 필름(Dicing film)과는 달리 픽업 공정(pick-up)시 다이(Die)와 다이접착 필름(die adhesive film)을 동시에 떨어뜨려야 한다는 어려움을 안고 있으며, 반도체 웨이퍼 후면에 다이접착 필름을 접 착시키는 과정에서 거친 표면으로 인하여 회로패턴 사이에 많은 갭 또는 보이드가 발생할 수 있다. 이는 조립 후 칩과 계면사이에 보이드 (Void)가 잔존하여 고온의 환경에 노출되었을 경우 갭이나 보이드가 부피팽창을 일으키고 결국 크랙(crack) 되어 신뢰성 과정에서 소자의 불량을 초래한다. 그리하여 반도체 조립의 모든 공정중에 계면 사이 보이드 발생을 최소화 하는 것이 필요하게 된다. 일반적인 방법으로 경화부분의 함량을 높이게 되는데 이로 인하여 필름의 인장강도가 감소하게 되어 반도체 웨이퍼에 맞는 크기로 자르는 프리컷팅(Precutting) 과정에서 필름이 끊어지거나 반도체 조립공정인 칩조각화(sawing) 과정에서 버(Burr) 또는 칩핑(Chipping) 현상이 발생할 수 있으며, 자체의 낮은 모듈러스에 의한 점착제와의 높은 부착력으로 인하여 접착 필름이 변형되어 픽업 성공률이 감소할 가능성이 크다. 특히, 동 사이즈(same size)의 반도체 칩을 2개 이상 사용하는 반도체 소재의 경우, 와이어에 기인하는 요철을 갖는 하부 반도체 칩 위에 별도의 접착 필름을 가진 반도체 칩을 더 적층하게 되는데 이때 와이어의 요철을 매립하여 갭이나 보이드 형성을 최소화 하면서 상부의 반도체 칩과의 절연성을 확보하는 것이 가능한 접착필름의 중요성 또한 요청되고 있다.
이를 해결하기 위하여 공개특허 10-2001-0019339에서는 반도체 칩과 섭스트레이트(substrate)의 접착 방법 및 구조를 변화시켜 접착시 갭(gap) 및 보이드의 발생을 억제할 수 있는 방법을 모색하였으며 공개특허 10-2001-0067985에서는 수소화 니트릴 고무(HNBR)로 이루어진 일래스토머 조성물을 사용하여 모듈러스를 감소시키고 수분 및 산화 안정성을 증강시켜 패키지의 성질을 개선하는 방법을 모색하 였다. 그러나 위 명시된 경우 모두 추가적인 공정이나 부가적인 접착제 또는 첨가제가 필요하므로 이로 인해 야기 되는 부가적인 문제점들이 발생할 수 있다.
본 발명은 상술한 문제점을 해결하기 위한 것으로서, 본 발명의 하나의 목적은 반도체 웨이퍼와 다이 접착 필름의 접착시 계면에 발생하는 갭이나 보이드의 발생을 최소화하는 접착필름용 조성물을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 경화부의 함량이 많더라도 연 구조성과 필름의 인장강도 증가를 동시에 만족시켜 필름이 끊어지지 않고 단단하게 형성될 수 있는 반도체 조립용 접착필름 조성물 및 이에 의한 접착필름을 고비점 용매를 적용하여 제공하는 것이다.
상술한 목적을 달성하기 위한 본 발명의 한 양상은 바인더부, 경화부 및 용매를 포함하는 반도체 조립용 접착필름 조성물에 있어서, 상기 용매가 40℃ 내지 100℃의 저비점 용매 및 140℃ 내지 200℃ 고비점 용매로 구성되는 이성분 혼합계 용매인 반도체 조립용 접착필름 조성물에 관계한다.
상술한 목적을 달성하기 위한 본 발명의 또 다른 양상은, 상기 조성물로 형성된 반도체 조립용 접착필름으로서, 상기 필름의 잔류 용매 양이 2% 미만인 반도 체 조립용 접착필름에 관계한다. .
이와 같은 본 발명에 의한 조성물은 필름 내에 2% 미만의 고비점 용매를 가지게 되므로 경화부의 함량이 많더라도 연 구조성과 필름의 인장강도 증가를 동시에 만족하여 필름이 끊어지지 않고 단단한 특성을 가지게 된다. 또한 보이드를 유발하는 휘발성 성분의 비점이 높기 때문에 반도체 조립공정 중에 용매의 휘발에 의한 보이드 발생이 현저히 감소하며 이로 인해 면상에 생성된 갭이나 보이드의 부피팽창을 감소시켜 반도체 조립 시 높은 신뢰성을 확보할 수 있는 매우 우수한 특징을 가지게 됨을 확인할 수 있다. 이는 고온에서의 높은 유동성으로 인하여 어태치보이드 프리형(attach void free type)이면서 와이어를 완전히 충전할 수 있는 다이 대 다이(die-to-die) 적층 구조의 반도체 조립 시 야기될 수 있는 와이어 요철에 대한 갭이나 보이드 생성 또한 감소시켜 높은 신뢰성을 확보할 수 있다.
본 발명은 반도체 접착용 조성물에 있어서, 저비점 용매 및 고비점 용매로 구성되는 이성분 혼합계 용매를 포함하는 것을 특징을 하는 반도체 조립용 접착필름 조성물에 관한 것이다.
이하에서 본 발명의 구현예들에 관하여 더욱 상세하게 설명한다.
본 발명의 반도체 조립용 조성물은 바인더부, 경화부 및 용매를 포함하는 반 도체 조립용 접착필름 조성물로서, 상기 용매가 40℃ 내지 100℃의 저비점 용매 및 140℃ 내지 200℃ 고비점 용매로 구성되는 이성분 혼합계 용매인 것을 특징으로 한다.
상기 바인더부로는 아크릴계 고분자, NCO 첨가 고분자, 에폭시 첨가 고분자 등이 사용될 수 있다.
상기 경화부로는 에폭시 수지, 우레탄 수지, 실리콘 수지, 폴리에스텔 수지, 폐놀형 경화수지, 아민계 경화수지, 멜라닌 경화수지, 요소 경화 수지, 산무수물계 경화수지 등을 포함하는 것이 사용될 수 있다.
상기 조성물은 경화촉매, 실란커플링제, 충진제 등을 포함할 수 있다.
상기 조성물이 아크릴계 고분자, 에폭시 수지, 페놀형 경화수지, 경화촉매, 실란커플링제, 충진제 및 상기 이성분 혼합계 용매를 포함하는 것이 바람직하다.
상기 조성물이 아크릴계 고분자 2 내지 50 중량%, 에폭시 수지 4 내지 50 중량%, 페놀형 경화수지 3 내지 50 중량%, 경화촉매 0.01 내지 10 중량%, 실란커플링제 0.1 내지 10 중량%, 상기 충진제 0.1 내지 50 중량% 및 상기 이성분 혼합계 용매 40 내지 60중량%를 포함하는 것이 보다 바람직하다.
이하, 본 발명의 조성물을 구성하는 상기 바람직한 각 성분에 관하여 더욱 상세하게 설명한다.
유기 용매
본 발명의 구현예들의 반도체 조립용 접착 필름 조성물은 유기 용매를 포함한다. 상기 유기 용매는 반도체조립용 접착 필름 조성물의 점도를 낮게 하여 필름 제조를 용이하게 하고, 상기 조성물에 의해 제조된 접착 필름의 두께에 따라 잔류 유기 용매가 존재하여 필름의 물성에 영향을 미칠 수 있으므로 필름 내에 2% 미만으로 잔류하도록 한다.
본 발명에 사용될 수 있는 유기용매는 저비점 용매와 고비점 용매를 포함하는 이성분 혼합계 용매이다. 상기 저비점 용매는 끓는점(b.p)이 0 내지 110℃이고, 바람직하게는 40℃ ~ 100℃인 유기 용매를 나타내고, 상기 고비점 용매는 끓는점(b.p)이 130 내지 300℃이고, 바람직하게는 140℃ ~ 200℃인 유기용매를 나타내는 것으로 정의한다.
상기 이성분 혼합계 용매는 고비점 용매를 포함함에 따라, 접착 필름 형성 후 필름 내에 소량 잔류하는 고비점 용매로 인하여 필름의 연 구조성을 강화하여 필름이 끊어지는 것을 완화시키며, 또한 공정 온도별 발생할 수 있는 휘발성 보이드 수준을 감소시켜 면상 보이드를 개선할 수 있다.
상기 저비점 용매는 벤젠, 아세톤, 메틸에틸키톤, 테트라히드로 퓨란, 디메틸포름알데히드 및 사이클로헥산으로 이루어지는 군에서 선택된 1종 이상인 것이 바람직하나, 이에 반드시 제한되는 것은 아니다.
상기 고비점 용매로는 프로필렌 글리콜 모노메틸 에테르 아세테이트 또는 시 클로헥사논 중 하나 이상을 사용할 수 있다.
상기 저비점 용매가 둘 이상 사용되는 경우, 바람직하게는 비점의 차이가 작은 경우 건조온도에 따른 잔류용매의 양을 조절하기가 용이하다. 이러한 저비점 용매로는 벤젠, 메틸 에틸 케톤, 그리고 사이클로헥산 등을 예로 들 수 있다.
상기 이성분 혼합계 용매에서, 상기 저비점 용매와 고비점 용매의 중량비가 저비점 100 중량부 기준으로 고비점 용매 70 내지 400 중량부 일 수 있다. 바람직하게는 100 내지 230이다. 저비점 100 중량부 기준으로 고비점이 70을 초과하지 못하면 접착제 필름 형성시 표면의 기포 발생의 문제가 있고, 400 초과인 경우는 접착제 필름내에 존재하는 잔류 용매의 양을 2% 이하로 조절하기 힘들고 그로 인해 신뢰도의 문제가 발생할 수 있다.
상기 이성분 혼합계 용매는 전체 조성물 중에 40 내지 60중량%를 포함할 수 있다. 60중량%를 초과하면 조성혼합물의 점도가 너무 낮아 접착제 필름 형성시 일정 두께를 만들기가 어렵고 또한 표면에 조성 혼합물의 흐름 자국이 생길 수 있는 문제가 있고, 40중량% 미만인 경우는 조성물의 용해성에 문제가 있어 균일한 조성 혼합물을 얻기 어렵고 접착제 필름 형성이 용이하지 않은 문제가 있다.
상기 이성분 혼합계 용매는 고비점 용매를 포함하므로, 공정상 발생할 수 있는 보이드를 완화시키는 역할을 한다. 이성분 혼합계 용액이 응집하여 끓어오를 때(boiling) 공기방울(bubble) 주변의 용액이 덜 휘발되는 성분으로 둘러싸여 있거나 비점이 높은 용매로 둘러싸여 있을 경우 공기방울을 성장하게 하는 열을 전달하는 동력(driving force of heat transfer)을 작게 하여 계면 사이의 온도차를 떨어 뜨려 공기방울의 발생을 줄일 수 있으므로, 결국 계면상의 보이드가 감소된다. 상기 조성물에 의해 형성된 접착필름을 경화하는 경우, 상기 접착필름의 휘발성 보이드가 5% 미만을 나타낸다.
아크릴계 고분자
본 발명의 구현예들에서 사용 가능한 아크릴계 고분자 수지는 필름 형성에 필요한 고무 성분으로서, 수산기, 카르복시기 또는 에폭시기를 함유할 수 있다. 바람직하게는 에폭시기를 함유하는 접착 고분자 수지인 것이 좋다.
아크릴계 고분자 수지는 중합하는 모노머들을 선정하는 것에 의해 유리전이온도나 분자량 조절이 용이하고 특히 측쇄에 관능기를 도입하기 쉬운 장점이 있다. 모노머로는 아크릴로니트릴, 부틸아크릴레이트, 부틸 메타아크릴레이트, 2-에틸헥실아크릴레이트, 아크릴산, 2-히드록시에틸(메타)크릴레이트, 메틸(메타)아크릴레이트, 스타이렌 모노머, 글리시딜(메타)아크릴레이트, 이소옥틸아크릴레이트, 스테아릴메타크릴레이트 등의 모노머 들이 공중합에 사용된다
상기 아크릴계 고분자 수지는 에폭시 당량, 유리 전이온도 및 분자량별로 구분되어질 수 있다. 에폭시 당량이 10,000을 넘는 시판제품으로는 나가세 켐텍스의 SG-80H가 있으며 에폭시 당량이 10,000 이하인 것은 SG-P3계, SG-800H계등이 사용될 수 있다.
상기 아크릴계 고분자 수지는 실온에서의 필름의 깨짐(brittleness)을 방지 하고, 반도체 조립공정인 칩조각화(sawing) 과정에서 버(Burr) 또는 칩핑(Chipping) 현상이 발생하지 않도록 하기 위하여 0℃~30℃ 범위의 Tg (유리전이 온도)를 가지는 것이 바람직하다.
상기 아크릴계 고분자 수지는 에폭시 당량 1000 이상 10,000미만의 가교성 관능기를 가지는 것을 사용한다. 바람직하게는 에폭시 당량이 2000 내지 3000인 것이 좋다. 에폭시 당량이 1,000 미만이면 필름 형성이 어렵고, 10,000을 초과하면 에폭시나 페놀부와의 상용성 문제로 신뢰성이 저하될 수 있다.
상기 아크릴계 고분자 수지는 분자량이 10만에서 70만의 범위인 것이 좋다.
상기 아크릴계 고분자 수지의 함량은 반도체 조립용 접착 필름 조성물 전체에 대하여 2 내지 50중량%인 것이 바람직하다. 또한 2 내지 25중량%인 것이 더욱 바람직하다. 상기 접착 고분자 수지의 함량이 2중량% 미만일 경우에는 필름형성이 어렵고 50중량% 초과인 경우에는 신뢰성이 저하될 수 있다.
에폭시 수지
본 발명의 구현예들에서 사용될 수 있는 에폭시 수지는 강한 경화 및 접착 작용을 나타낼 수 있는 강한 가교밀도를 가지고 있는 에폭시 수지가 적당하다. 하지만 가교밀도가 높은 에폭시 단독 경화 시스템의 경우 필름의 깨짐 현상이 나타날 수 있으므로 기본적으로 액상에 가까운 에폭시나 가교밀도가 최소인 단관능 또는 이관능 에폭시의 혼합을 기본으로 한다.
상기와 같은 에폭시 수지는 당량이 100 내지 1500g/eq 인 것이 바람직하고, 150 내지 800g/eq인 것이 보다 바람직하고, 150 내지 400g/eq인 것이 가장 바람직하다. 에폭시 당량이 100g/eq 미만이면 경화물의 접착성이 저하되는 경향이 있고, 1500g/eq를 넘는다면 유리전이온도가 저하되고, 내열성이 나쁜 경향이 있다. 에폭시수지는 경화 및 접착 작용을 나타내는 것이면 특별히 한정되지 않으나, 필름의 형상을 고려하면 고상 혹은 고상에 근접한 에폭시로서, 하나 이상의 관능기를 가지고 있는 에폭시 수지가 바람직하다.
상기 에폭시 수지로는 비스페놀계, 오르쏘 크레졸 노볼락(ortho-Cresol novolac)계, 다관능 에폭시, 아민계 에폭시, 복소환 함유 에폭시, 치환형 에폭시, 나프톨계 에폭시를 예시할 수 있으며, 현재 시판되고 있는 제품으로서는 비스페놀계로서는 대일본 잉크화학의 에피클론 830-S, 에피클론 EXA-830CRP, 에피클론 EXA 850-S, 에피클론 EXA-850CRP, 에피클론 EXA-835LV, 유카 쉘에폭시 주식회사의 에피코트 807, 에피코트 815, 에피코트 825, 에피코트 827, 에피코트 828, 에피코트 834, 체피코트 1001, 에피코트 1004, 에피코트 1007, 에피코트 1009, 다우케미컬사의 DER-330, DER-301, DER-361, 국도화학의 YD-128, YDF-170등이 있고, 오르쏘 크레졸 노볼락(ortho-Cresol novolac)계로서는 국도화학의 YDCN-500-1P, YDCN-500-4P, YDCN-500-5P, YDCN-500-7P, YDCN-500-80P, YDCN-500-90P, 일본화약주식회사의 EOCN-102S, EOCN-103S, EOCN-104S, EOCN-1012, EOCN-1025, EOCN-1027 등이 있고, 다관능 에폭시 수지로서는 유카쉘 에폭시 주식회사 Epon 1031S, 시바스페샬리티케미칼주식회사의 아랄디이토 0163, 나가섭씨온도화성 주식회사의 데타콜 EX-611, 데 타콜 EX-614, 데타콜 EX-614B, 데타콜 EX-622, 데타콜 EX-512, 데타콜 EX-521, 데타콜 EX-421, 데타콜 EX-411, 데타콜 EX-321 등이 있으며, 아민계 에폭시 수지로서는 유카쉘에폭시 주식회사 에피코트 604, 독도화학주식회사의 YH-434, 미쓰비시가스화학 주식회사의 TETRAD-X, TETRAD-C, 스미토모화학주식회사의 ELM-120 등이 있고, 복소환 함유 에폭시수지로는 시바스페샬리티케미칼주식회사의 PT-810, 치환형 에폭시로는 UCC사의 ERL-4234, ERL-4299, ERL-4221, ERL-4206, 나프톨계 에폭시로는 대일본 잉크화학의 에피클론 HP-4032, 에피클론 HP-4032D, 에피클론 HP-4700, 에피클론 4701등을 들 수 있고, 이것들은 단독으로 또는 2종류 이상을 혼합하여 사용할 수 있다.
상기 에폭시 수지는 다관능성 Epoxy를 50 wt% 이상 포함할 수 있다. 다관능성 Epoxy가 50 wt% 미만이면 가교밀도가 낮아 구조체의 내부 결합력이 저하되어 신뢰성의 문제가 야기될 수 있다.
본 발명의 구현예들에서 상기 에폭시 수지의 함량은 반도체 조립용 접착 필름 조성물 전체에 대하여 4 내지 50중량%인 것이 바람직하고, 4 내지 35중량%인 것이 더욱 바람직하다. 상기 에폭시 수지의 함량이 4중량% 미만일 경우 경화부 부족으로 인하여 신뢰성이 저하되고 50중량% 초과인 경우 필름의 상용성이 저하될 수 있으며, 더욱 바람직하게는 상온에서 접착 필름의 표면 끈적임(tack)성을 줄여 픽업공정 시 점착제와의 부착력을 감소시켜 픽업을 용이하게 하기 위하여 35중량%이하인 것이 좋다.
페놀형 경화수지
본 발명의 구현예들에서 사용할 수 있는 페놀형 경화수지는 통상적으로 알려진 것을 사용할 수 있으나, 바람직하게는 페놀성 수산기를 1 분자 중에 2개 이상 가지는 화합물로서 흡습시의 내전해부식성이 우수한 비스페놀 A, 비스페놀 F, 비스페놀 S계 페놀형 경화수지 수지 및 페놀 노볼락 수지, 비스페놀 A계 노볼락 수지 또는 크레졸 노볼락, 자일록계, 비페닐계 등의 페놀계 수지를 사용하는 것이 좋다.
이러한 페놀형 에폭시 수지 페놀형 경화수지로서 현재 시판되고 있는 제품의 예를 들면, 단순 페놀계의 페놀형 경화수지로는 메이와화성주식회사의 H-1, H-4, HF-1M, HF-3M, HF-4M, HF-45 등이 있고 파라 자일렌계열의 메이와화성주식회사의 MEH-78004S, MEH-7800SS, MEH-7800S, MEH-7800M, MEH-7800H, MEH-7800HH, MEH-78003H, 코오롱 유화주식회사의 KPH-F3065, 비페닐 계열의 메이와화성주식회사의 MEH-7851SS, MEH-7851S, MEH7851M, MEH-7851H, MEH-78513H, MEH-78514H, 코오롱유화주식회사의 KPH-F4500, 트리페닐메틸계의 메이와화성주식회사의 MEH-7500, MEH-75003S, MEH-7500SS, MEH-7500S, MEH-7500H 등을 들 수 있고, 이것들은 단독으로 또는 2종류 이상을 혼합하여 사용할 수 있다.
바람직하게는 상기 페놀형 경화수지가 하기 화학식1로 표시되는 것이 좋다
Figure 112007085793766-pat00001
상기 식에서,
R1 및 R2는 각각 독립적으로 탄소수 1 내지 4의 알킬기 또는 수소원자이고,
a, b는 각각 0 내지 4, n은 0 내지 7의 정수이다.
상기 화학식 1로 표시되는 페놀형 경화수지는 수산기를 1분자 중에 2개 이상 가지는 화합물로서 흡습시의 내전해 부식성이 우수하고, 내열성이 우수하고, 흡습량이 적어서 내리플로우성에 우수한 효과가 있다.
상기 화학식 1로 표시되는 페놀형 경화수지의 수산기 당량은 바람직한 것은 100 내지 600g/eq, 보다 바람직한 것은 170 내지 300g/eq 이다. 수산기 당량이 100g/eq 미만이면 흡수율이 높고, 내리플로우성이 악화되는 경향이 있고, 600g/eq 를 넘으면 유리전이온도가 저하되고 내열성이 악화되는 경향이 있다.
상기 페놀형 경화수지가 페놀 노볼락을 50 wt% 이상 포함하는 것이 바람직하다. 페놀 노볼락을 50 wt% 이상을 포함하면 경화 후 가교 밀도가 높아져 분자간 응집력의 증가로 내부 결합력이 증가하여 접착력을 향상시킬 수 있으며, 외부 응력에 대한 변형력이 작아 일정 두께를 유지할 수 있다는 면에서 유리하다.
본 발명의 상기 페놀형 경화수지가 반도체 조립용 접착 필름 조성물 전체에 대하여 3 내지 50중량%인 것이 바람직하고, 3 내지 30중량%인 것이 더욱 바람직하다.
경화촉매
본 발명의 구현예들에서 사용할 수 있는 경화촉매는 경화속도를 조절하는 첨가제로써 포스핀 또는 보론계 경화촉매와 이미다졸계의 촉매를 사용할 수 있다.
본 발명의 구현예들에서 사용할 수 있는 포스핀계 경화촉매는 트리페닐포스핀(Triphenylphosphine), 트리-o-토일포스핀(Tri-o-tolylphosphine), 트리-m-토일포스핀(Tri-m-tolylphosphine), 트리-p-토일포스핀(Tri-p-tolylphosphine), 트리-2,4-자일포스핀(Tri-2,4-xylylphosphine), 트리-2, 5-자일포스핀(Tri-2, 5-xylylphosphine), 트리-3, 5-자일포스핀(Tri-3, 5-xylylphosphine), 트리벤질포스핀(Tribenzylphosphine), 트리스(p-메톡시페닐)포스핀(Tris(p-methoxyphenyl)phosphine), 트리스(p-tert-부톡시페닐)포스핀(Tris(p-tert-butoxyphenyl)phosphine), 디페닐시클로헥실포스핀(Diphenylcyclohexylphosphine), 트리시클로포스핀(Tricyclohexylphosphine), 트리부틸포스핀(Tributylphosphine), 트리-tett-부틸포스핀(Tri-tert-butylphosphine), 트리-n-옥틸포스핀(Tri-n-octylphosphine), 디페닐포스피노스타이렌(Diphenylphosphinostyrene), 디페닐포스피노어스클로라이드(Diphenylphosphinouschloride), 트리-n-옥틸포스핀옥사이드(Tri-n-octylphosphine oxide), 디페닐포스피닐히드로퀴논(Diphenylphosphinyl hydroquinone), 테트라부틸포스포늄히드록시드(Tetrabutylphosphonium hydroxide), 테트라부틸포스피니움아세테이트(Tetrabutylphosphonium acetate), 벤질트리페닐포스피늄헥사플루오로안티모네이트(Benzyltriphenylphosphonium hexafluoroantimonate), 테트라페닐포스피늄테트라페닐보레이트(Tetraphenylphosphonium tetraphenylborate), 테트라페닐포스포늄테트라-p-토일보레이트(Tetraphenylphosphonium tetra-p-tolylborate), 벤질트리페닐포스포늄테트라페닐보레이트(Benzyltriphenylphosphonium tetraphenylborate), 테트라페닐포스포늄테트라플루오로보레이트(Tetraphenylphosphonium tetrafluoroborate), p-토일트리페닐포스포늄테트라-p-토일보레이트(p-Tolyltriphenylphosphonium tetra-p-tolylborate), 트리페닐포스핀트리페닐보레인(Triphenylphosphine triphenylborane), 1,2-비스(디페닐포스피노)에탄(1,2-Bis(diphenylphosphino)ethane), 1,3-비스(디페닐포스피노)프로판(1,3-Bis(diphenylphosphino)propane), 1,4-비스(디페닐포스피노)부탄(1,4-Bis(diphenylphosphino)butane), 1,5-비스(디페닐포스피노)펜탄(1,5-Bis(diphenylphosphino)pentane)등이 있고 보론계 경화촉매로는 페닐보로닉산(Phenyl boronic acid), 4-메틸페닐보로닉산(4-Methylphenyl boronic acid), 4-메톡시페닐보로닉산(4-Methoxyphenyl boronic acid), 4-트리프루오로메톡시페닐보로닉산(4-Trifluoromethoxyphenyl boronic acid), 4-tert-부톡시페닐보로닉산(4-tert-Butoxyphenyl boronic acid), 3-플루오로-4-메톡시페닐보로닉산(3-Fluoro-4-methoxyphenyl boronic acid), 피리딘-트리페닐보렌(Pyridine-triphenylborane), 2-에틸-4-메틸이미다졸륨테트라페닐보레이트(2-Ethyl-4-methyl imidazolium tetraphenylborate), 1,8-디아자바이시클로[5.4.0]언데센-7-테트라페닐보레이트(1,8-Diazabicyclo[5.4.0]undecene-7-tetraphenylborate), 1,5-디아자바이시클 로[4.3.0]노넨-5-테트라페닐보레이트(1,5-Diazabicyclo[4.3.0]nonene-5-tetraphenylborate), 리튬트리페닐(n-부틸)보레이트(Lithium triphenyl (n-butyl) borate)등이 있고 이미다졸계 경화촉매 로는 2-메틸이미다졸(2-methylimidazole), 2-언데실이미다졸(2-undecylimidazole), 2-헵타데실이미다졸(2-heptadecylimidazole), 2-에틸-4-메틸이미다졸(2-ethyl-4-methylimidazole), 2-페닐이미다졸(2-phenylimidazole), 2-페닐-4-메틸이미다졸(2-phenyl-4-methylimidazole), 1-벤질-2-페닐이미다졸(1-benzyl-2-phenylimidazole), 1,2-디메틸이미다졸(1,2-dimethylimidazole), 1-시아노에틸-2-메틸이미다졸(1-cyanoethyl-2-methylimidazole), 1-시아노에틸-2-에틸-4-메틸이미다졸(1-cyanoethyl-2-ethyl-4-methylimidazole), 1-시아노에틸-2-언데실이미다졸(1-cyanoethyl-2-undecylimidazole), 1-시아노에틸-2-페닐이미다졸(1-cyanoethyl-2-phenylimidazole), 1-시아노에틸-2-언데실이미다졸륨트리멜리테이트(1-cyanoethyl-2-undecylimidazolium-trimellitate), 1-시아노에틸-2-페닐이미다졸륨트리멜리테이트(1-cyanoethyl-2-phenylimidazolium-trimellitate), 2,4-디아미노-6[2'-메틸이미다조일-(1')-에틸-s-트리아진(2,4-diamino-6-[2'-methylimidazoly-(1')]-ethyl-s-triazine), 2,4-디아미노-6-[2'-언데실이미다조일-(1')]-에틸-s-트리아진(2,4-diamino-6-[2'-undecylimidazoly-(1')]-ethyl-s-triazine), 2,4-디아미노-6-[2'-에틸-4'-메틸이미다조일-(1')]-에틸-s-트리아진(2,4-diamino-6-[2'-ethyl-4'-methylimidazoly-(1')]-ethyl-s-triazine), 2,4-디아미노-6-[2'-메틸이미다졸리-(1')]-에틸-s-트리아진 이소시아누릭산 유도체 디하이드레이트(2,4-diamino-6-[2'- methylimidazoly-(1')]-ethyl-s-triazine isocyanuric acid adduct dihydrate), 2-페닐이미다졸이소시아누릭산유도체(2-phenylimidazole isocyanuric acid adduct), 2-메틸이미다졸 이소시아누릭산유도체 디하이드레이트(2-methylimidazole isocyanuric acid adduct dihydrate), 2-페닐-4,5-디히드록시메틸이미다졸(2-phenyl-4,5-dihydroxymethylimidazole), 2-페닐-4-메틸-5-히드록시메틸이미다졸(2-phenyl-4-methyl-5-hydroxymethylimidazole), 2,3-디히드로-1H-피롤로[1,2-a]벤지미다졸(2,3-dihyro-1H-pyrrolo[1,2-a]benzimidazole), 4,4'-메틸렌비스(2-에틸-5-메틸이미다졸(4,4'-methylene bis(2-ethyl-5-methylimidazole), 2-메틸이미다졸린(2-methylimidazoline), 2-페닐이미다졸린(2-phenylimidazoline), 2,4-디아미노-6-비닐-1,3,5-트리아진(2,4-diamino-6-vinyl-1,3,5-triazine), 2,4-디아미노-6-비닐-1,3,5-트리아진이소시아누릭 산 유도체(2,4-diamino-6-vinyl-1,3,5-triazine isocyanuric acid adduct), 2,4-디아미노-6-메타아트릴로일록시에틸-1,3,5-트리아진이소시아누릭 산 유도체(2,4-diamino-6-methacryloyloxylethyl-1,3,5-triazine isocyanuric acid adduct), 1-(2-시아노에틸)-2-에틸-4-메틸이미다졸(1-(2-cyanoethyl)-2-ethyl-4-methylimidazole), 1-시아노에틸-2-메틸이미다졸(1-cyanoethyl-2-methylimidazole), 1-(2-시아노에틸)2-페닐-4,5-디(시아노에톡시메틸)이미다졸(1-(2-cyanoethyl)2-phenyl-4,5-di-(cyanoethoxymethyl)imidazole), 1-아세틸-2-페닐히드라진(1-acetyl-2-phenylhydrazine), 2-에틸-4-메틸이미다졸린(2-ethyl-4-methyl imidazoline), 2-벤질-4-메틸디이미다졸린(2-benzyl-4-methyl dimidazoline), 2-에틸이미자롤린(2-ethyl imidazoline), 2-페닐이미다졸(2-pheny imidazole), 2-페닐-4,5-디히드록시메틸이미다졸(2-phenyl-4,5-dihydroxymethylimidazole), 멜라민(melamine), 디시안디아마이드(dicyandiamide)등을 들 수 있고 이것들은 단독으로 또는 2종류 이상을 병용하여 사용할 수 있다.
본 발명의 경화촉매로 하기 화학식 2 또는 화학식 3으로 표시되는 것 중 하나 이상을 사용할 수 있다.
Figure 112007085793766-pat00002
상기 식에서, R1 내지 R8는 각각 독립적으로 수소원자, 할로겐원자, 또는 알킬기이다.
Figure 112007085793766-pat00003
상기 화학식 2 또는 화학식 3의 경화촉매는 경화반응이 개시되는 온도가 아 민경화제나 이미다졸계 경화촉매에 비해 높고 균일한 경화율을 얻기에 용이하고, 상온에서의 반응성이 낮아 저장성을 확보하는데 유리하다. 상기 화학식 1과 같은 페놀 수지는 아민경화제나 이미다졸계 경화촉매를 사용할 경우 상온에서의 보관기간이 길어지면 부분적으로 경화반응이 진행되어 불균일한 경화물성으로 인해 반도체 조립공정에서 기공(void)이나 부착력저하가 발생하기 쉽다.
그러나 상기 화학식 1과 같은 페놀수지에 화학식 2 나 화학식 3의 경화촉매를 사용할 경우 상온에서 경화반응이 진행되는 것을 억제할 수 있기 때문에 불균일한 경화물성으로 인한 반도체 조립공정에서의 불량 발생을 줄일 수 있다.
또한 상기 경화촉매를 이용하여 반도체 조립용 접착필름 조성물을 제조할 경우 아민경화제나 이미다졸계 경화촉매에 비해 낮은 전기전도도를 가지게 되어 PCT 신뢰성에서 우수한 결과를 얻을 수 있다.
본 발명에서 상기 경화촉매 함량은 반도체 조립용 접착 필름 조성물 전체에 대하여 0.01 내지 10중량%인 것이 바람직하다. 더욱 바람직하게는 경화촉매의 함량이 반도체 조립용 접착 필름 조성물 전체에 대하여 0.01 내지 2중량%인 것이 바람직하다. 10중량% 초과인 경우 저장안정성이 떨어질 가능성이 있다.
본 발명에서 실란 커플링제는 조성물 배합시 실리카와 같은 무기물질의 표면과 접착필름의 수지간의 접착력을 증진시키기 위한 접착증진제로서 특별히 제한은 없고 통상적으로 사용되는 실란 커플링제를 사용할 수 있다. 상기 실란 커플링제로 서는 에폭시 함유 실란 또는 머캡토 함유 실란인 것을 사용할 수 있으며, 에폭시가 함유된 것으로 2-(3,4 에폭시 사이클로 헥실)-에틸트리메톡시실란, 3-글리시독시트리메톡시실란, 3-글리시독시프로필트리에톡시실란, 3-글리시독시프로필트리에톡시실란이 있고, 아민기가 함유된 것으로 N-2(아미노에틸)3-아미토프로필메틸디메톡시실란, N-2(아미노에틸)3-아미노프로필트리메톡시실란, N-2(아미노에틸)3-아미노프로필트리에톡시실란, 3-아미노프로필트리메톡시실란, 3-아미노프로필트리에톡시실란, 3-트리에톡시실리-N-(1,3-디메틸뷰틸리덴)프로필아민, N-페닐-3-아미노프로필트리메톡시실란이 있으며, 머켑토가 함유된 것으로 3-머켑토프로필메틸디메톡시실란, 3-머켑토프로필트리에톡시실란, 이소시아네이트가 함유된 3-이소시아네이트프로필트리에톡시실란을 예시할 수 있으며, 이들을 단독 또는 2종 이상을 혼합하여 사용할 수 있다.
상기 실란커플링제는 반도체 조립용 접착 필름 조성물 전체에 대하여 0.01 내지 10중량%인 것이 바람직하다.
충진제
본 발명의 조성물은 틱소트로픽성을 발현하여 용융점도를 조절하기 위하여 충진제를 포함한다. 상기 충진제는 필요에 따라 무기 또는 유기 충진제를 사용할 수 있으며, 무기 충진제로는 금속성분인 금가루, 은가루, 동분, 니켈을 사용할 수 있고, 비금속성분인 알루미나, 수산화 일미늄, 수산화 마그네슘, 탄산칼슘, 탄산마그네슘, 규산칼슘, 규산마그네슘, 산화칼슘, 산화마그네슘, 산화 알루미늄, 질화 알루미늄, 실리카, 질화 붕소, 이산화티타늄, 유리, 산화철, 세라믹 등을 사용할 수 있고, 유기 충진제로서는 카본, 고무계 필러, 폴리머계 등을 사용할 수 있다. 상기 충진제의 형상과 크기는 특별히 제한되지 않으나, 본 발명에서는 구형실리카가 바람직하며 용도에 따라 구형 표면이 소수성 특성을 가지는 충진제가 사용될 수 있다.
본 발명에서 사용되는 구형 실리카의 크기는 500nm 내지 5um의 범위가 바람직하다. 상기 무기 충진제의 입자가 10um이상일 경우 반도체 회로와의 충돌로 인하여 회로 손상의 가능성이 있다.
본 발명의 구현예들에서 상기 충진제의 사용량은 반도체 조립용 접착 필름 조성물 전체에 대하여 0.1 내지 50중량%인 것이 바람직하다. 본 발명에서 사용되는 접착필름은 주로 같은 크기 다이 접착제 필름으로 사용되므로 이 경우 10 내지 40중량%가 바람직하다. 50중량% 초과인 경우에는 필름형성이 어려워져 필름의 인장강도가 저하될 수 있다.
본 발명의 다른 양상은 상기 반도체 조립용 접착 필름 조성물로 형성된 반도체 조립용 접착 필름에 관한 것으로서, 상기 접착필름에 포함된 잔류 용매의 양이 2% 미만이다.
상기 접착필름은 80 내지 120℃의 온도에서 10 내지 60분 동안 건조될 수 있으나, 반드시 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 건조온도나 시간의 제어를 통해 상기 조성물에 잔류하는 저비점 용매의 양은 제거하고 고비점 용매의 함유량은 2% 미만으로 조절할 수 있다.
상기 접착필름은 120 내지 150℃의 온도에서 1 내지 10 시간 동안 경화된다.
좀더 구체적으로 120℃ 내지 130℃ 온도조건에서 1 내지 3시간 1차 경화 과정을 거치고 연속으로 130℃ 내지 150℃에서 10 내지 60분의 2차 경화과정을 거치는 것을 하나의 과정으로 하여 1 내지 8번 정도 실시할 수 있다. 상기 과정을 통해 잔류 용매에 의한 휘발성 발포 정도를 결정할 수 있다.
상기 경화과정을 거치는 동안 상기 조성물에 잔류하는 용매의 종류와 함유량 및 여러 가지 물리적 특성을 고려하여 용매의 휘발 가능성에 의한 문제를 조절할 수 있다.
상기 경화 시 필름에 잔류하고 있는 용매를 고비점 용매만 최소화 함으로서 다이 어태치시 발생할 수 있는 휘발 성분에 의한 보이드를 최소화 시킬 수 있으며, 생성된 버블의 부피팽창을 완화시킬 수 있다.
좀 더 구체적으로 살펴보면, 125도의 경화 온도보다 비점이 낮은 용매만을 사용하는 경우, 경화 시 잔존하는 용매에 의한 휘발성 보이드가 형성될 수 있다. 또한, 비점이 200도 이상인 용매를 사용하는 경우, 필름 형성 시 잔존하는 용매의 양이 2% 이상이 되므로, 이는 EMC 몰딩 공정이나 신뢰도 평가과정에서 잔존 용매 함량에 의한 부피팽창을 야기하여 신뢰도 저하에 영향을 미치게 될 수 있다.
앞에서 상술한 바와 같이 상기 조성물은 저비점 용매와 고비점 용매의 적절한 비율 및 함량을 제시하였다. 이러한 함량의 고비점 용매는 계면상에 형성된 갭이나 보이드의 부피팽창을 완화시켜 칩과 계면의 접착 시 발생되는 보이드를 최소 화함과 동시에, 와이어 충전 시 발생할 수 있는 갭이나 보이드에 의한 부피팽창을 완화시켜 고 신뢰성을 발휘하는 반도체 조립용 접착 필름을 제공할 수 있다. 또한, 경화 전 필름의 깨짐의 특성을 완화시켜 소잉(Sawing) 과정이나 마운팅 과정 중에 발생할 수 있는 접착 필름의 부스러기로 인한 오염을 방지할 수 있으며 필름의 조작이 용이한 장점을 지닌다.
상기 접착필름에서 잔류 용매의 양이 2% 미만이다. 따라서, 상기 조성물에 의하여 만들어진 접착 필름의 막고형분은 98% 이상이다. 막 고형분이 98%보다 작으면 잔류하는 용매에 의한 발포나 흡습성 특성 때문에 신뢰성 저하를 야기할 수 있기 때문이다.
상기 접착필름의 신장률이 150 내지 400%일 수 있다.
상기 접착필름은 25℃에서의 저장탄성율이 0.1~10 MPa이고, 80℃에서의 저장탄성율이 0.01~0.10 MPa이고, 상기 접착필름이 25℃에서 1,000,000~5,000,000P의 용융점도를 가지며, 0.1 gf 미만의 표면 점성(tack)을 가질 수 있다. 이는 필름 내부에 존재하는 용매에 의하여 기존 조성물이 가지는 점도나 표면 점성이 변화하지 않으므로, 반도체 조립과정 시 요구되는 물성에는 큰 영향을 받지 않는다. 즉, 경화 전 접착제의 저장 탄성율 및 유동성이나 표면 점성은 고비점 용매의 존재에 따른 영향 없이 일정하게 유지되는 장점을 지닌다. 따라서, 고비점 용매에 의한 상온 저장성에 영향을 받지 않는다.
본 발명에 의한 접착필름은 125도 이상 175도 이하의 온도에서 휘발 속도와 휘발하려는 양이 저비점의 용매 사용에 의하여 제작된 필름에 비하여 작기 때문에 연 구조성을 가지게 되어 필름이 깨지는 것을 방지할 수 있으며, 보이드(void) 생성 완화 효과를 가지기 때문에 반도체 조립 시 면상 보이드 생성을 5% 미만으로 최소화 하여 신뢰성 저하를 방지할 수 있는 특징을 확보할 수 있다.
다른 양상에서, 본 발명은 반도체 조립용 접착필름을 포함하는 다이싱 다이 본딩 필름을 포함한다. 본 발명은 기재 필름상에 점착제층과 접착필름층이 순차로 적층된 다이싱 다이 본딩 필름(Dicing Die Bonding Film)에 있어서, 본 발명의 접착필름층이 다이싱 다이 본드 필름의 접착필름을 제공한다.
상기 점착제층은 통상적인 점착제 조성물을 사용할 수 있고, 하나의 예로서, 점착 특성을 갖는 고분자 바인더 100중량부에 대하여 UV경화형 아크릴레이트를 20 내지 150중량부를 포함하고, 및 광개시제를 상기 UV경화형 아크릴레이트 100중량부에 대하여 0.1 내지 5 중량부 포함하는 것을 사용할 수 있다.
상기 기재 필름은 방사선 투과성이 있는 것이 바람직하고 자외선 조사에 따라 반응하는 방사선 경화성 점착제를 적용할 경우에 광투과성이 좋은 기재를 선택할 수 있다. 이와 같은 기재로서 선택할 수 있는 폴리머의 예로서는, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 프로필렌 에틸렌 공중합체, 에틸렌 아크릴산 에틸 공중합체, 에틸렌 아크릴산 메틸 공중합체, 에틸렌 초산비닐 공중합체 등의 폴리올레핀의 단독 중합체 또는 공중합체, 폴리카보네이트. 폴리메틸 메타아크릴레이트, 폴리염화비닐, 폴리우레탄 공중합체 등을 사용할 수 있다. 기재 필름의 두께는 인장강도, 신율, 방사선투과성 등을 고려하여 50 내지 200 um이 적당하다.
이하에서 실시예를 들어 본 발명에 관하여 더욱 상세하게 설명할 것이나. 이들 실시예는 단지 설명의 목적을 위한 것으로 본 발명의 보호범위를 제한하고자 하는 것은 아니다.
실시예 1 내지 2, 비교예 1 내지 5
고속 교반봉을 포함하는 1L 원통형 플라스크에 하기의 성분을 첨가하고 20분간 3000rpm에서 저속으로 그리고 5분간 4000rpm에서 고속으로 분산하여 조성물을 제조한 뒤 50um 캡슐 필터를 이용하여 여과한 뒤 어플리케이터로 60um 두께로 코팅하여 접착 필름을 제조하였으며, 80℃에서 20분 건조한 뒤 90 ℃에서 20분간 건조한 후 실온에서 1일간 보관하였다.
[실시예 1]
ㄱ. 고비점 용매 (프로필렌 글리콜 모노메틸 에테르 아세테이트(PGMEA), 비점145 ℃, 제조원:삼전순약) 252 g 및 저비점 용매 (Cyclohexane, 80℃, 제조원 : 삼전순약) 108 g
ㄴ. 에폭시 함유 아크릴계 고분자 수지 (KLS-104a(EEW=2,000~3,000), 제조원: 후지쿠라 화학) 220 g,
ㄷ. 다관능 에폭시 수지 (EP-5100R, 제조원: 국도화학) 80 g,
ㄹ. 페놀 노블락 페놀형 경화수지 (DL-92, 제조원:메이와 플라스틱산업주식 회사) 60 g,
ㅁ. 포스핀계 경화촉매(TPP-K, TPP, 또는 TPP-MK 제조원: 메이화플라스틱산업주식회사) 3.8 g,
ㅂ. 에폭시 실란 커플링제 (KBM-303, 제조원: 신에쯔주식회사) 2.2 g,
ㅅ. 구형 실리카 (SC-4500SQ, SC-2500SQ, 제조원: 아드마텍스(Admatechs)) 70 g.
[실시예 2]
ㄱ. 고비점 용매 (프로필렌 글리콜 모노메틸 에테르 아세테이트(PGMEA), 제조원:삼전순약) 252 g 및 저비점 용매 (Cyclohexane, 제조원: 삼전순약) 108 g
ㄴ. 에폭시 함유 아크릴계 고분자 수지 (KLS-104a, 제조원: 후지쿠라 화학) 220 g,
ㄷ. 다관능 에폭시 수지 (EP-5100R, 제조원: 국도화학) 60 g 및 비스페놀 F형 에폭시 수지(YDF 2001, 제조원:국도화학) 20 g,
ㄹ. 페놀 노블락 페놀형 경화수지 (DL-92, 제조원:메이와 플라스틱산업주식회사) 60 g,
ㅁ. 포스핀계 경화촉매(TPP-K, TPP, 또는 TPP-MK 제조원:메이화플라스틱산업주식회사) 3.8 g,
ㅂ. 에폭시 실란 커플링제 (KBM-303, 제조원: 신에쯔주식회사) 2.2 g,
ㅅ. 구형 실리카 (SC-4500SQ, SC-2500SQ, 제조원: 아드마텍스(Admatechs)) 70 g.
비교예 1은 이성분 혼합계 용매가 전체 조성분의 60% 이상인 경우로서 접착필름의 형성 가능성을 알아보고자 하였으며 비교예 2와 3은 이성분 혼합계 용매의 비율에 따른 필름 형성 가능성에 대하여 알아보고 잔존율에 대한 효과를 알아보기 위한 것으로 비교예 2은 고비점 용매만 사용하여 고형분과 보이드 양상을 측정하고 이와 더불어 신뢰성 및 안정성에 대하여 비교하고자 하였다. 비교예 3은 저비점 용매만 사용한 경우 즉 고비점 용매를 배제한 경우로서, 잔존 휘발성분이 최소화되었을 경우를 알아보고 필름의 표면성을 관찰하고자 저비점 용매의 혼용 시스템을 사용하였으며, 비교예 4는 40℃ 내지 100℃ 저비점 용매와 120℃ 내지 140 ℃ 중비점 용매 이성분 혼합계 용매를 사용한 경우로서 고비점 용매를 배제한 경우 휘발성 보이드 또는 갭이나 보이드 팽창 정도를 비교하고자 하였다. 그리고 비교예 5는 세 가지 영역의 비점을 가지는 삼 성분 혼합계 용매를 사용한 경우 필름의 표면 성질이나 보이드 관련 양상의 변화를 관찰하고자 하였다.
[비교예 1]
ㄱ. 고비점 용매 (프로필렌 글리콜 모노메틸 에테르 아세테이트(PGMEA), 제조원:삼전순약) 504 g 및 저비점 용매 (Cyclohexane, 제조원: 삼전순약) 216 g
ㄴ. 에폭시 함유 아크릴계 고분자 수지 (KLS-104a, 제조원: 후지쿠라 화학) 220 g,
ㄷ. 다관능 에폭시 수지 (EP-5100R, 제조원: 국도화학) 60 g 및 비스페놀 F형 에폭시 수지(YDF 2001, 제조원:국도화학) 20 g,
ㄹ. 페놀 노블락 페놀형 경화수지 (DL-92, 제조원:메이와 플라스틱산업주식회사) 60 g,
ㅁ. 포스핀계 경화촉매(TPP-K, TPP, 또는 TPP-MK 제조원:메이화플라스틱산업주식회사) 3.8 g,
ㅂ. 에폭시 실란 커플링제 (KBM-303, 제조원: 신에쯔주식회사) 2.2 g,
ㅅ. 구형 실리카 (SC-4500SQ, SC-2500SQ, 제조원: 아드마텍스(Admatechs)) 70 g.
[비교예 2]
ㄱ. 고비점 용매 (프로필렌 글리콜 모노메틸 에테르 아세테이트(PGMEA), 제조원:삼전순약) 360 g
ㄴ. 에폭시 함유 아크릴계 고분자 수지 (KLS-104a(EEW=2,000~3,000), 제조원: 후지쿠라 화학) 220 g,
ㄷ. 다관능 에폭시 수지 (EP-5100R, 제조원: 국도화학) 60 g 및 비스페놀 F형 에폭시 수지(YDF 2001, 제조원:국도화학) 20 g,
ㄹ. 페놀 노블락 페놀형 경화수지 (DL-92, 제조원:메이와 플라스틱산업주식회사) 60 g,
ㅁ. 포스핀계 경화촉매(TPP-K, TPP, 또는 TPP-MK 제조원: 메이화플라스틱산 업주식회사) 3.8 g,
ㅂ. 에폭시 실란 커플링제 (KBM-303, 제조원: 신에쯔주식회사) 2.2 g,
ㅅ. 구형 실리카 (SC-4500SQ, SC-2500SQ, 제조원: 아드마텍스(Admatechs)) 70 g.
[비교예 3]
ㄱ. 저비점 용매 (Methyl ethyl ketone(MEK), 제조원:삼전순약) 252 g 및 저비점 용매 (Cyclohexane, 제조원: 삼전순약) 108 g
ㄴ. 에폭시 함유 아크릴계 고분자 수지 (KLS-104a(EEW=2,000~3,000), 제조원: 후지쿠라 화학) 220 g,
ㄷ. 다관능 에폭시 수지 (EP-5100R, 제조원: 국도화학) 60 g 및 비스페놀 F형 에폭시 수지(YDF 2001, 제조원:국도화학) 20 g,
ㄹ. 페놀 노블락 페놀형 경화수지 (DL-92, 제조원:메이와 플라스틱산업주식회사) 60 g,
ㅁ. 포스핀계 경화촉매(TPP-K, TPP, 또는 TPP-MK 제조원: 메이화플라스틱산업주식회사) 3.8 g,
ㅂ. 에폭시 실란 커플링제 (KBM-303, 제조원: 신에쯔주식회사) 2.2 g,
ㅅ. 구형 실리카 (SC-4500SQ, SC-2500SQ, 제조원: 아드마텍스(Admatechs)) 70 g.
[비교예 4]
ㄱ. 중비점 용매 (Methyl iso-butyl ketone(MIBK), 제조원:삼전순약) 252 g 및 저비점 용매 (Cyclohexane, 제조원: 삼전순약) 108 g
ㄴ. 에폭시 함유 아크릴계 고분자 수지 (KLS-104a(EEW=2,000~3,000), 제조원: 후지쿠라 화학) 220 g,
ㄷ. 다관능 에폭시 수지 (EP-5100R, 제조원: 국도화학) 60 g 및 비스페놀 F형 에폭시 수지(YDF 2001, 제조원:국도화학) 20 g,
ㄹ. 페놀 노블락 페놀형 경화수지 (DL-92, 제조원:메이와 플라스틱산업주식회사) 60 g,
ㅁ. 포스핀계 경화촉매(TPP-K, TPP, 또는 TPP-MK 제조원: 메이화플라스틱산업주식회사) 3.8 g,
ㅂ. 에폭시 실란 커플링제 (KBM-303, 제조원: 신에쯔주식회사) 2.2 g,
ㅅ. 구형 실리카 (SC-4500SQ, SC-2500SQ, 제조원: 아드마텍스(Admatechs)) 70 g.
[비교예 5]
ㄱ. 고비점 용매 (프로필렌 글리콜 모노메틸 에테르 아세테이트(PGMEA), 제조원:삼전순약) 30 g, 중비점 용매 (Methyl iso-butyl ketone(MIBK), 제조원:삼전순약) 222 g 및 저비점 용매 (Cyclohexane, 제조원: 삼전순약) 108 g
ㄴ. 에폭시 함유 아크릴계 고분자 수지 (KLS-104a(EEW=2,000~3,000), 제조 원: 후지쿠라 화학) 220 g,
ㄷ. 다관능 에폭시 수지 (EP-5100R, 제조원: 국도화학) 60 g 및 비스페놀 F형 에폭시 수지(YDF 2001, 제조원:국도화학) 20 g,
ㄹ. 페놀 노블락 페놀형 경화수지 (DL-92, 제조원:메이와 플라스틱산업주식회사) 60 g,
ㅁ. 포스핀계 경화촉매(TPP-K, TPP, 또는 TPP-MK 제조원: 메이화플라스틱산업주식회사) 3.8 g,
ㅂ. 에폭시 실란 커플링제 (KBM-303, 제조원: 신에쯔주식회사) 2.2 g,
ㅅ. 구형 실리카 (SC-4500SQ, SC-2500SQ, 제조원: 아드마텍스(Admatechs)) 70 g.
(1) 접착필름의 필름 가공성 및 표면성 : 필름 가공성 및 표면성을 알아보기 위하여 조성물을 100℃ oven에서 30분 동안 건조시킨 후 필름의 형성 여부 및 표면의 기포발생 여부를 관찰하고 이를 표 1에 정리하였다.
(2) 휘발성 발포 측정 : 125℃ 내지 150℃ 에서의 휘발성 발포를 측정하기 위하여 크기가 18mm x 18mm 인 글래스를 접착 필름과 함께 60도 조건에서 라미네이션(Lamination)하고 접착부분만 남기고 절단하였다. 온도가 100℃인 열판 위에 홈과 패턴을 동시에 가지는 30mm X 30mm PCB 기판을 놓고 그 위에 접착제가 라미네이션된 웨이퍼 조각을 1.0초 동안 1.0 kgf의 힘으로 압착한 뒤 어태치 모양을 현미경으로 관찰한 후, 125℃에서 1시간 및 150℃에서 10분을 3번 반복한 후 휘발성 발포 에 의한 보이드 발생 여부를 또한 현미경으로 관찰한다. 표 2에 휘발성 발포 정도를 %로 정리하였다. 이때 필름의 표면성도 함께 정리하였다.
(3) 갭 및 보이드 부피 팽창률 : 125도 내지 175도에서 갭 및 보이드 부피 팽창을 측정하기 위하여 크기가 18mm x 18mm 인 글래스를 접착 필름과 함께 60도 조건에서 라미네이션(Lamination)하고 접착부분만 남기고 절단하였다. 온도가 100℃인 열판 위에 홈과 패턴을 동시에 가지는 30mm X 30mm PCB 기판을 놓고 그 위에 접착제가 라미네이션된 웨이퍼 조각을 1.0초 동안 1.0 kgf의 힘으로 압착한 뒤(가운데 부분 일부 갭 또는 보이드를 만들도록 압착한다.) 갭 및 보이드가 형성된 어태치 모양을 현미경으로 관찰한 후, 125℃에서 1시간 및 150℃에서 10분을 3번 반복 후 175℃ 2시간 후 보이드의 부피 팽창율을 현미경으로 관찰 계산한다. 표 2에 부피 팽창율을 %로 정리하였다.
(4) 고형분 측정: 필름에 잔류하는 용매의 양을 측정하기 위하여 각각의 필름을 2g 으로 실온에서 합지하고 무게를 영점으로 하여 170℃에서 10 분 경화 후 무게 변화를 측정한다. 그 측정값을 표2에 정리하였다.
(5) 잔류 성분 확인 : 필름의 잔류용매를 측정하기 위하여 sample 0.5g을 200℃ 30분 전처리 하고 이의 결과로 나오는 휘발가스 성분을 GC/MS로 분석한 크로마토그램을 분석하여 잔류용매 성분을 확인하고 그 성분을 저비점 용매의 경우 '저'로 중비점 용매의 경우 '중'으로 그리고 고비점 용매의 경우 '고'로 표2에 정리하였다.
(6) 신장률: 필름의 신장률을 측정하기 위하여 접착 필름을 5mm X 20mm 폭을 가지고 양쪽 지그가 잡을 수 있도록 샘플링을 한 후, 100N Load cell이 장착되어 있는 UTM 장비를 이용하여 필름을 위와 아래 방향으로 각각 당기면서 신장률을 측정하여 표 1에 정리하였다.
(7) 용융점도측정: 필름의 점도를 측정하기 위하여 각각의 필름을 4겹으로 60℃에서 합지하고 지름이 25mm로 원형 컷팅하였다. 이때 두께는 400 ~ 440um정도이다. 점도측정범위는 30℃에서 130℃까지 측정하였고 승온조건은 5℃/분이다. 표 2에는 경화전 25℃와 다이 어태치 온도에서 흐름성을 가늠하는 100℃와 와이어의 요철을 충전할 때 충전성을 가늠하는 130℃에서의 에타(Eta) 값을 제시하였다.
(8) 경화 전 후 일래스틱 모듈러스(Elastic Modulus)측정: 필름의 일래스틱 모듈러스를 측정하기 위하여 각각의 필름을 4겹으로 60℃에서 합지하고 5.5mm x 15mm로 컷팅하였다. 이때 두께는 경화전은 400 ~ 440um정도, 경화 후는 200 ~ 300um정도이다. 경화 후 측정시 필름은 완전 경화 시키고 측정하였다. 측정온도범위는 30℃에서 260℃까지 측정하였고 승온조건은 4℃/분이다. 측정은 DMA(Dynamic Mechanical Analyzer)이고 TA사 장비 모델명: Q800을 이용하였다.
(9) 접착력: 이산화 막으로 코팅되어있는 두께 725um 웨이퍼를 5mm x 5mm 크기로 자른 뒤 접착 필름과 함께 60도 조건에서 라미네이션(Lamination)하고 접착부분만 남기고 절단하였다. 온도가 100℃인 열판 위에 감광성 폴리이미드로 코팅되어 있는 두께 725um와 10mm x 10mm 크기 웨이퍼를 놓고 그 위에 접착제가 라미네이션된 웨이퍼 조각을 1.0초 동안 1.0 kgf의 힘으로 압착한 뒤, 125℃에서 1시간 및 175℃에서 3시간을 반복한 후, 85℃／85％RH, 48h 흡습 후 270℃에서의 파괴 강도 를 측정했다.
(10) 저장 안정성 측정: 실온에서 30일 보관 후 100도 용융점도와 접착력을 측정한 후 표 2에 각 값을 초기 측정값과 비교하여 변화량으로 정리하였다.
Figure 112007085793766-pat00004
Figure 112007085793766-pat00005
Figure 112007085793766-pat00006
상기 표 2를 통해서 나타난 바와 같이, 실시예 1 내지 2에서 고비점 용매를 사용하였을 경우, 발포성 보이드가 5% 미만으로 생성됨을 확인할 수 있다. 또한 발포성 보이드가 125도 내지 175도 공정 온도변화를 거친 후에도 부피팽창이 거의 없음을 확인할 수 있다. 이는 비교예 3의 경우 저비점 용매만으로 이루어진 경우도 휘발 성분에 의한 발포성 보이드의 생성이나 부피 팽창은 유사함을 알 수 있다. 하지만 저 비점 용매만으로 이루어진 경우 필름 형성 시 빠른 용매의 휘발로 인하여 표면 버블의 생성이 다수 관찰되어 필름의 표면의 불균일화의 단점을 가지고 있다. 반면에 비교예 4 내지 5의 경우, 고비점 용매는 배제된 채 저비점 용매와 중비점 용매만으로 이루어져 있거나 또는 고비점 용매가 10% 미만으로 포함되는 경우 공정 온도 조건에서 휘발성 발포가 관찰이 되며 갭이나 보이드의 부피 팽창율 역시 커짐을 확인할 수 있다. 이러한 특징은 EMC molding 과정이나 신뢰성 평가의 고온 고습 조건에서 보이드에 의한 신뢰도 불량의 문제점을 야기할 수 있다.
어태치보이드 프리형(attach void free type)이면서 와이어를 완전히 충전할 수 있으므로 다이 대 다이(die-to-die) 적층 구조의 반도체 조립 시 높은 신뢰성을 확보할 수 있는 장점을 기본적인 특성으로 가져야 하는 요구조건의 경우 실시예 1 내지 2의 경우처럼 고비점 용매에 의한 휘발성 보이드 감소와 갭이나 보이드 부피팽창의 감소 특성이 더욱 중요시됨을 알 수 있다. 이는 비교예 3의 경우 표면의 단단함 때문에 보이드가 10 내지 15% 이상으로 어태치보이드 프리형(attach void free type)을 형성하지 않으므로 와이어 충전용 반도체 조립 접착 필름으로 사용할 수 없는 특징을 가지는 경우와 구분될 수 있다. 비교예 4, 5의 경우 어태치보이드 프리형(attach void free type)이면서 와이어를 완전히 충전할 수 있는 기본적인 특징을 가지는 경우 중에서, 비교예 4, 5의 경우는 다이 어태치후 잔존하는 중비점 용매에 의한 보이드 팽창률이 5 내지 10% 증가하여 면상 보이드를 유발하며 이는 고온에서의 부피팽창 가속화에 의한 신뢰성 불량을 야기할 수 있다.
또한, 비교예 2의 경우 고비점 용매에 의하여 휘발성 보이드나 갭 및 보이드의 부피 팽창률은 실시예와 유사하나 접착 필름 내에 잔류하는 용매의 양이 2% 이상이기 때문에 필름의 연성이 필요이상으로 강하여 신장율이 실시예 대비 2~3배 증가하며 잔류하는 용매에 의한 표면 택(tack)성이 증가하여 다이 어태치시 접착필름과 점착필름간의 분리성에 문제를 야기할 수 있다.
실시예 1, 2 및 비교예 2 내지 5의 물리적 특성들을 표 3에 비교하였다. 실시예 1 내지 2의 경우 잔류 용매에 의한 필름의 경화 전 연 구조성은 증가하여 필름이 끊어지지 않고 잘 늘어나면서도 단단한 특성을 가지게 된다. 이는 표 2에 신장률을 통하여 확인할 수 있다. 어태치보이드 타입은 일반적으로 경화부 함량과 충전입자의 함량이 증가하여 잘 깨지는 성질을 가지나 고 비점 용매를 적용한 실시예의 경우 이러한 단점을 보안할 수 있다.
이상에서 본 발명의 바람직한 실시예를 참고로 본 발명에 대해서 상세하게 설명하였으나, 이들은 단지 예시적인 것에 불과하며, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 이로부터 다양한 변형 및 균등한 다른 실시예가 가능하다는 점을 이해할 것이다. 따라서, 본 발명의 진정한 기술적 보호 범위는 첨부된 특허청구범위의 기술적 사상에 의하여 정해져야 할 것이다.

Claims (18)

  1. 바인더부, 경화부 및 용매를 포함하는 반도체 조립용 접착필름 조성물에 있어서, 상기 용매가 40℃ 내지 100℃의 저비점 용매 및 140℃ 내지 200℃ 고비점 용매로 구성되는 이성분 혼합계 용매인 것을 특징으로 하는 반도체 조립용 접착필름 조성물로서, 상기 바인더부는 아크릴계 고분자, NCO 첨가 고분자, 에폭시 첨가 고분자로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함하고 상기 경화부는 에폭시 수지, 폐놀형 경화수지, 우레탄 수지, 실리콘 수지, 폴리에스테르 수지, 아민계 경화수지, 멜라닌 경화수지, 요소 경화 수지, 산무수물계 경화수지로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 반도체 조립용 접착필름 조성물.
  2. 삭제
  3. 제 1항에 있어서, 상기 조성물이 아크릴계 고분자, 에폭시 수지, 페놀형 경화수지, 경화촉매, 실란커플링제, 충진제 및 상기 이성분 혼합계 용매를 포함하는 것을 특징으로 하는 반도체 조립용 접착필름 조성물.
  4. 제 1항에 있어서, 상기 저비점 용매와 고비점 용매의 중량비는 저비점 용매 100 중량부 기준으로 고비점 용매 70 내지 400 중량부인 것을 특징으로 하는 반도체 조립용 접착필름 조성물.
  5. 제 1항에 있어서, 상기 저비점 용매는 아세톤, 메틸에틸키톤, 테트라히드로 퓨란, 디메틸포름알데히드 및 사이클로헥산으로 이루어지는 군에서 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 반도체 조립용 접착필름 조성물.
  6. 제 1항에 있어서, 상기 고비점 용매는 프로필렌 글리콜 모노메틸 에테르 아세테이트 또는 시클로헥사논 중 하나 이상인 것을 특징으로 하는 반도체 조립용 접착필름 조성물.
  7. 제 3항에 있어서, 상기 조성물이
    상기 아크릴계 고분자 2 내지 50 중량%
    상기 에폭시 수지 4 내지 50 중량%
    상기 페놀형 경화수지 3 내지 50 중량%
    상기 경화촉매 0.01 내지 10 중량%
    상기 실란커플링제 0.01 내지 10 중량%
    상기 충진제 0.1 내지 50 중량% 및
    상기 이성분 혼합계 용매 40 내지 60중량%를 포함하는 것을 특징으로 하는 반도체 조립용 접착필름 조성물.
  8. 제 3항에 있어서, 상기 아크릴계 고분자 수지는 에폭시 당량(Epoxy Equivalent Weight)이 1,000 이상 10,000 이하의 가교 가능한 에폭시기를 포함하는 것을 특징으로 하는 반도체 조립용 접착필름 조성물.
  9. 제 3항에 있어서, 아크릴계 고분자 수지의 중량 평균 분자량이 10만 내지 70만인 것을 특징으로 하는 반도체 조립용 접착필름 조성물.
  10. 제 3항에 있어서, 상기 에폭시 수지는 다관능성 에폭시기를 50 wt% 이상 포함하는 것을 특징으로 하는 반도체 조립용 접착필름 조성물.
  11. 제 3항에 있어서, 상기 페놀형 경화수지가 페놀 노볼락을 50 wt% 이상 포함하는 것을 특징으로 하는 반도체 조립용 접착필름 조성물.
  12. 제 1항 또는 제 3항 내지 제 11항 중 어느 한 항에 의한 조성물로 형성된 반도체 조립용 접착필름으로서, 상기 필름에서 잔류 용매의 양이 2% 미만인 것을 특징으로 하는 반도체 조립용 접착필름.
  13. 제 12항에 있어서, 상기 접착필름이 120 내지 150℃의 온도에서 1 내지 10시간동안 경화되는 것을 특징으로 하는 반도체 조립용 접착필름.
  14. 제 12항에 있어서, 상기 접착필름의 신장률이 150 내지 400%인 것을 특징으 로 하는 반도체 조립용 접착필름.
  15. 제 12항에 있어서, 상기 접착필름은 25℃에서의 저장탄성율이 0.1~10 MPa이고, 80℃에서의 저장탄성율이 0.01~0.10 MPa인 것을 특징으로 하는 반도체 조립용 접착필름.
  16. 제 12항에 있어서, 상기 접착필름이 25℃에서 1,000,000~5,000,000P의 용융점도를 가지며, 0.1 gf 미만의 표면 점성(tack)을 가지는 것을 특징으로 하는 반도체 조립용 접착필름.
  17. 제 12항에 있어서, 상기 접착필름의 휘발성 보이드가 5% 미만인 것을 특징으로 는 반도체 조립용 접착필름.
  18. 기재필름상에 점착제층과 상기 12항에 따라 형성된 반도체 조립용 접착필름이 순차로 적층된 것을 특징을 하는 다이싱 다이 본드 필름.
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