JPS58118746A - 歯科用インプラント及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明の第１発明は金属芯体を生体活性ガラスで被覆し
てなる歯科用インブラントの製造法に関する。

生体内の硬組織特に骨と化学的に直接結合する能力を有
する材料として生体活性ガラス及びガラスセラミクス（
本明細曹では単に生体活性ガラスと略称する。）が知ら
れている。

これらは生体内で体液と接することにより反応１−る。

具体的には生体活性ガラスの表面からそれらの構成原子
であるところのＮａ、Ｃａ。

Ｐ、Ｂ、Ｓｉなどのイオンが溶は出して表面に細孔が形
成され、この細孔に生体活性ガラスから溶出したＰイオ
ン、Ｃａイオンおよび生体の遺骨作用に基づ（Ｐ　、　
Ｃａの各イオンが沈着し、かつ結晶化して骨物質である
ところのヒドロキシアパタイトを形成する。これにより
骨と生体活性ガラスとが化学的に直接結合する。

この説明は文献Ｊ、Ｂｉｏｍｅｄ１Ｍａｔｅｒ、Ｒｅｓ
、Ｓｙｍｐ、　　。

４２（Ｐａｒｔｌ）１１７−１４１（１９７１）に詳し
い。しかしながら、生体活性ガラスは単体でインブラン
トとして使用するには力学的強度が十分でない。

これを解決する方法として使用時の荷重に耐える強度の
大きい金属芯体に生体活性ガラスを被覆することが行な
われている。均質な被覆層を得るには被覆は生体活性ガ
ラスを溶融状態にして浸漬被覆する方法が最も簡便で好
ましい。しかし、浸漬被覆法を用いるためには、金属芯
体に熱膨張傾が適合し、しかも低融性の生体活性ガラス
が望ましい。もし、芯体と生体活性ガラスの膨張’１１
１１．が適合しないと被覆層に亀裂が生じ、また低融性
でなければ高温の熔融状態にある生体活性ガラスが金縞
芯体に接し芯体に障害を与える恐れがありまた形成され
た被覆層が変質する恐れがあるからである。他方、金属
芯体は、■ガラス溶融液中で溶解したり、軟化してはな
らない、■万−金域芯体が生体内で露出した場合を考え
ると扮性があってはならない（生体適合性）等の理由か
ら、例えは、歯科用あるいは手術用の金属として広く使
用されている。例えばＣｏ　−Ｃｒ合金、Ｎｉ−Ｃｒ合
金、チタンあるいはチタン合金、５ＵＳ３１６ステンレ
ススチールなどに限られ、その熱膨張４％に自由に選択
する幅は極めて狭いし、また工業的には単一種に固定し
ておいた方が製造コストが安くなる。

このように生体活性ガラスを金属芯体に被覆してインブ
ラント？製造する場合、生体活性ガラスには、生体との
反応性と熱膨張千数との両者を同時に満足し、しかも低
融性であることが要求される。

しかしながら、従来の例えば特開昭５３−（７） １４５３９４Ｍの発明に開示された生体活性ガラスの組
成範囲では反応性と熱膨張法との組み合わせを自由に選
ぶことができなかった、従って、特開昭５３−１４５３
９４号公報の発明では、反応性は優先的に選択せざるを
得ないので、生体活性ガラスの熱膨張率を金属芯体のそ
れと一致させることができず、そのためインブラントの
製造法として、 （１）粗い酸化した表面を有する金−基体ビ、バイオガ
ラス（生体活性ガラスのこと）の体積の温度依存性が非
直線状になる温度（Ｔｓ）において前記金属基体の全体
積膨張が該バイオガラスの全体積膨張に実質」二等しく
なるように選んだほぼ最高温度（Ｔ１　）にまで加熱す
ること； （１１）温度Ｔ１にまで加熱した前記金属基体を浸漬で
きる程十分な流動性２示す前記バイオガラスを与える高
い温度である温度（Ｔ　ｗ　）に加熱された溶融バイオ
ガラス？祷ること； （８） （＋：＋＋　　前記金属基体の温度が実質上Ｔ、を越え
ない時間内の浸漬時間であって、浸漬の終了時にバイオ
ガラスの所望厚さの層が該金属基体の前記表面に付着す
るに要する最少時間だけ、該金属基体乞前記溶融バイオ
ガラスに浸漬すること； （ｔＶｌ　　上記の浸漬乞終了すること；（ｖ）得られ
た被ａｍをＴｗからほぼＴｓにまで急速に冷却してこの
バイオ汐”ラス最に生じた熱的、機械的応力を速やかに
解放するとと；および （ＶＯ得られた被覆金属基体をほぼＴ８以下の温度にさ
らに冷却して、バイオガラス被覆層および金属基体表面
に生じた熱的、機械的応力を、両者の熱膨張が実質上直
線状であることから実質上等しい速度で解放することか
ら成る極めて工程管理、特に温度管理の難しい製法を取
らざるを得ない。

特に、金机芯体は、せいぜい直＆３〜６顛長さ８〜１２
葭の円錐形で、極めて小さいものであり、この熱伝導性
の良い金属基体を１２５０〜１５５０℃という高温の溶
融カラス中に浸漬スるのであるから、金属基体の温度を
上昇させずに、前記（１）でい５Ｔｓ温度まで浴融ガラ
ス被櫟層の温度を低下させることは、し、引き上げた後
、放冷すると常温に戻ったとき、カラス被覆層中に大き
な残留応力が存在し、カラスは割れてしまうか、非常に
割れ易い状態となる。

従って、本発明の目的は、低融性で、金属芯体と吟しい
か又は実質的に等しい熱膨張イ織を有し、且つ生体との
反応性を自由に選択し得る生体活性ガラス組成を見い出
し、それＫより工程管理の栄な浸漬被覆法に従って歯科
用インブラントを製造する方法を提供１′るにある。

本発明者らは、まず特開昭５３−１４５３９４号公報に
記載された組成からなる生体活性ガラス乞、犬の顎骨に
埋植し骨との化学的結合の強度を調べた。この結果大の
種類、同種の犬においてもその年齢、健康状態及び埋植
部位によって生体活性ガラスと骨との間の化学的結合力
に差違があることを見出した。この現象は個々の生体及
び埋植部位の遺骨能力の差によるものである。生体に埋
植された生体活性ガラスの表面からイオンか溶出する反
応により細孔が形成され、また表面反応の進行と同時に
生体の遺骨作用により新生骨が細孔内部ビ満してゆくの
であるか、この表面反応と遺骨作用の両速度が同程度で
ある場合に生体活性ガラスと骨との完全な結合が得られ
る。

したがって生体活性ガラスの反応性が埋植部位の遺骨能
力に対応できない場合に結合力か低下するのである。

したかつて、インブラントの臨床への応用に当っては対
象となる生体及び埋植部位の遺骨能力に対応した反応性
を有する生体活性ガラスを使用することが必要である。

生体活性ガラスの生体内での反応においてはその表面か
らＮａ、Ｃａ、Ｐ、Ｂ、Ｓｊなどのイオンが溶は出すの
であるが、Ｎａ、Ｃａイオンの浴出量が多く、Ｐ　＋　
Ｂ　＋　Ｂ４．など、はＮａ　、　Ｃａの浴出によりガ
ラス構造が破壊されることにより徐々に浴出する。した
かつて生体活性ガラスの生体に対する反応性を評価する
ためには、生体外で体液類似の緩衝溶液の中にこれらを
保持し、王にＮａイオンの溶出に原因する溶液全体のｐ
Ｈ変化を観察すれはよい。

本発明者らは、生体活性ガラスに７′４０２’ｌ導入す
ると微量でも反応性を効果的に抑制でき、それでいてガ
ラスの熱膨張係数を実質的に変化させないことを見出し
、このことにより芯体に被櫟して用いる生体活性カラス
の反応性の範囲を広げることに成功した。また、前記の
公知ガラスでは、低融性暑実現するために多量のＢ２０
．を導入する必要かあり、この結果反応性が過剰に増し
、骨との強度の太きい結合は達成されなかったが、本発
明によれば多量のＢ、　ｏ３を導入し低融性を達成して
も几０２の反応抑制効果により適当な反応性２持つ生体
活性ガラスヲ得ることができる。

本発明で使用される生体活性ガラスは本質的に以下の組
成から成る。各数値はモルパーセント（ｍｏ！％）であ
る。

５ｉ０２　　　　　　　３５〜６０ Ｂ、　０．　　　　　　　　５〜１５ Ｎａ２０１０〜３０ Ｃａ０５〜４０ Ｔｉ　Ｏ２０，５〜１０ ｐ、　ｏ、　　　　　　　　　ｏ〜１５に２０　　　　
　　　０〜２０ Ｌｉ２０　　　　　　　　０〜１０ Ｍｇ０Ｏ〜　５ ４０ｓ　＋Ｚｒ０ｔ　＋Ｎｂｔ　０１　　　　　　　０
〜８Ｌａ２０３＋Ｔ＆２０．＋Ｙ２ｑＯ〜８Ｆ２　　　
　　　　　０〜１５ 尚、不発明においてはガラスとガラスセラミクスとビ区
別する必要はなく、周知のごとくガラスを結晶化してセ
ラミクスとすることにより強度ビ高めることができるの
で、両者を合わせて単にガラスと略称している。

以下、不発明による上記組成範囲の限定理由について述
べる。

Ｔ４．０．は反応性を制御する成分であるか、１０モル
％を越えて導入すると低融性とならず、０．５モル係未
満ではＴ４．０２の反応抑制効果が有効に発揮されず適
当な反応性とならない。

Ｂ２Ｏ３、Ｎａ２Ｏ、ＣａＯはＴｃ　Ｏ２よりははるか
に効果か小さいか反応性に影響を与え、その量が多いほ
ど反応性が増加する。したがってこれらの量が極端に多
い場合または少ない場合にはＴｃ　Ｏ２Ｙ用いても反応
性を適当な範囲に合わせることができない。このことか
ら、Ｂ２Ｏ３の上限は１５モモル係限は５モル係、Ｎａ
２０の上限は３０モモル係限は１０モモル係ＣａＯの上
限は４０モモル係限は５モル係となる。ガラス構成酸化
物である＆０２は、その量が少なくなると反応性が増加
するが、効果はＴｉ　Ｏ２に比較して著しく小さい。＆
０２を６０モモル係過とすると低融性とならず、３５モ
モル係満とするとＦ４．０２で抑制しても反応性ビ適当
な範囲に合わせることができない。Ｋ、Ｏ及びＬｉ２Ｏ
はＮａ２Ｏと置換して反応性、低融化に対して同様の効
果を得ることができる。Ｌｉ２Ｏが１０モモル係越える
と生体との適合性を得ることができない。均０はＣａＯ
Ｋ置換して導入できるが、５モル係を越えると適合性ヲ
得ることができない。Ａｌ２Ｏ，、ＺｒＯ及びＮｂ２Ｏ
，はｎＯに置換して導入することができるが、合計で８
モル％を越えると低融性とすることができない。Ｆ２は
低融化を助けるため、また熱膨張係数を調節するために
導入するが、１５モル％を越えると適当な反応性を得ら
れない。Ｌａ２０３　、Ｔ勲０．及びＦ２０゜が合計で
８モル％ビ越えると低融性とすることができない。Ｆ２
０．が１５モル％ア越えると適当な反応性を得ることが
できない。

また、従来の生体活性ガラス（特開昭５３−１４５３９
４号）は溶融温度が高いため、浸漬法で金属芯体に被覆
しようとする金属イオンか者しくガラス中へ拡散してし
まい、生体活性ガラスの生体活性作用が損なわれた。

それに対して本発明で使用するガラス組成は、低融性で
あるので浸漬法に適しており、しかも熱膨張係数が前述
のような生体適合性の金属芯体のそれに一致するものを
選ぶことかでき、それでいて、Ｔｉ　Ｏ２の添加率を変
えること傾より熱膨張係数を変えずに反応性を生体の状
態に合わせて調節することができる。

例えば７′４０２　’１５モル係増加させてもガラスの
熱膨張係数は０．０２’Ｘ　１０　　℃−１程度しか変
化せす、この程度の変化は実質上無視し得る。

従って、先に述べたガラス組成の範囲内であれば、金塊
芯体の熱膨張４１数（本発明では、ガラス技術で通常用
いられる１００〜３００℃に於けるもの夕月いる）と実
質的に等しいガラス火選択することかできるので、本発
明は、 （１）　　　　　　５ｉＯ２３５〜６０モルチモル０３
５〜１５ Ｎａ２０　　　　１０〜３０ ＣａＯ５〜４０ Ｔ、０２　　　　　０．５〜１０ Ｐ、Ｏ，ｏ〜１５ に２００〜２０ ＬｉｌＯＯ〜１０ Ｍ９００〜５ ４０３　＋ＺｒＯ２＋Ｎｂ２Ｏ５０−８Ｌａ２０３＋Ｔ
ａ２０５＋Ｙ２Ｏ３０〜８Ｆ２　　　　　０〜１５ からなる組成範囲から選ばれ、かつ１００℃〜３００℃
に於ける熱膨張係数（以下単に熱膨張係数という）が金
塊芯体のそれと等しいか又は実質的に等しい生体活性カ
ラスを、 浸漬被覆に十分な流動性を示す温度ま で加熱して溶融ガラスを得、 （２）前記溶融ガラス中に金属芯体を浸漬した後、引き
上げ、 （３）引き上げられたｆ６融ガラスの被覆された芯体を
放冷し、前記ガラスのガラス転移温度（Ｔｇ）でしばら
（、保持して、前記カラス被積層と金属芯体との温度を
一致させ、 （４）次いで前記カラス被積層と金属芯体とを等しい冷
却速度０．８℃／分以下で徐冷することを％徴とする歯
科用インブラントの製造法ン提供する。

金属芯体に使用される金稙としては、前述のようにステ
ンレススチール、コバルト−クロム合金、ニッケルーク
ロム合金などが使用される。これらの金属の熱膨張係数
は、既に知られているように、１，０ＯＸＩＯ〜１．７
０Ｘ　１０−’℃−１の範囲に分布している。

金属芯体の形状としては、例えば逆円錐形逆円錐台、丸
みを帯びた逆四角錐台、などが適している。

本発明で使用する生体活性ガラスは、ガラス転移基、度
、Ｔ　ｇ、が約４００〜幻％０℃の範囲にあり、約６９
０−ｈｌ　１００℃の範囲内で浸漬被覆するに十分な溶
融状態が得られるほど低融性であり、また熱膨張係数も
前記金属芯体のそれと一致させることかできる１、２０
Ｘ１０−５℃−１〜１．７０Ｘ１０　　℃　の範囲内に
ある。

本発明の製法では、生体活性ガラスは熱膨張係数が金属
芯体のそれと等しいか又は実質的に等しいものを選ぶ必
要があるが、ここで実質的に等しい熱膨張係数とは、金
属芯体のそれよりＯ，ｌＸ１ｏ−’℃−１低いものまで
を言い、金属芯体のそれより少しでも上回った値は含ま
れない。

本発明の製法では、こうして選択されたカラスを融解し
、その融液中に金属芯体を浸漬してガラスを被覆させ、
次いで芯体を引き上げて放冷し、ガラス転移温度Ｔｇに
て一旦しばらく保持して芯体とガラス被覆層との温度を
一致させる。本発明の製法でＴｇで温度を一旦保持する
理由は、芯体とガラスとの温度を一致させるためと、そ
れまでの冷却過程で発生したガラス中の応力を完全に解
放するためである。もし、このＴｇより冒い温度で保持
すると、　　　″　　→←÷ガラス被覆層が変形する欠
点かある。逆にＴｇより低い温度で保持すると、ガラス
が実質的に固体となり、それまでに発生した応力を解放
することができない。しかしながら、Ｔｇより４０℃ま
で低い温度範囲であれば、長時間例えば１〜２４時間保
持することにより、それまでに発生した応力を解放する
ことかできるので、本発明でカラス転移温度Ｔｇで保持
するとはＴｇからＴｇよ＋）４０Ｃ低い温度までの範囲
の任意の温度で保持することを意味する。

こうして、Ｔｇで一旦保持することにより、ガラス中の
それまでに発生した応力は解放され、しかも芯体とガラ
ス層の温度か一致したので、この後、両者に温度差が生
じないようにすることと、ガラス層自身の各部位で温度
差が生じないようにするために０．８℃／分以下の速度
で徐冷する。

Ｔｇ以下の熱膨張に’）温度依存性は、はぼ直線（この
＠線は１００℃〜３００℃間で測定した熱膨張係数で代
表されることが知られている）であり、本発明の製法で
は上記熱膨張係数の実質的に等しい金属芯体とガラスを
使用しているので、Ｔｇ以下で両者の温度を徐冷は０．
８℃／分以下で行なうが、これにより芯体とガラス層に
温度差が生じないので、一定の温度差？持って冷却する
特開昭５３−１４５３９４号公報に記載された製法に比
べ、温度管理が極めて簡単である。

なお、生体活生ガラスの被覆層の厚さは常温状態で０．
２〜１．５℃位あればよい。−１−４！；！Ｉ−Ｑ−以
上のように本発明によれは、生体活性ガラスの反応性と
熱膨張セ丈との組み合せを自由に決定できるので、反応
性を優先させても金属芯体に対して熱膨張ＩＪ　’！’
合致させることかでき、そのため熱膨炒墳の等しいか又
はほぼ等しい金属芯体と生体活性ガラスとの組み合わせ
を選ぶことにより、工程管理、特に温度管理の極めて楽
な方法により歯科用インプラントヶ製造することができ
る。

次いで実施例により本発明乞具体的に説明する。

実施例１ 金属芯体として直径３．５　ｗｎ、　、長さ８．５罰の
歯科用Ｎｉ　−Ｃｒ合金（三金工業社製、商品名サニリ
ウム、熱膨張係数：　１．３６　Ｘ１０−５℃−１）を
使用した。複機用生体活性ガラスＡ（ｆｆ−１参照）は
、熱膨張係数＝１．３６　Ｘ　１０−ｓ℃−’をもち適
当な生体反応性をそなえている。

このカラスを溶融後、１　（１６０℃まで放冷し、ただ
ちに上記芯体ン浸漬し、約２０秒保持した後引き上げ、
５１０℃に調節した徐冷炉中に移し、１時間保持した。

その後、０．５℃／分の冷却速度で保冷した。

得られた歯科用インブラントは厚さ０．５Ｕの被覆層を
持ち、割れも見られず、耐衝撃性も十分であった。

実施例２ 金属芯体は、頂径４記長さ１０藺の歯科用Ｃｏ　−Ｃｒ
合金（三金工業社製、サンコリラム、熱膨張係数：１．
４３Ｘ１０＝℃−１）を使用した。庄体活性ガラスＢ（
表−１参照）は、熱膨張係数１．４２Ｘ１０　　℃−１
、で、これ乞熔解温度１２５０℃で熔解し、］　（＋　
１０℃まで放冷後、芯体を浸漬し、３０秒保持した後、
引き上げて、４８０℃の徐冷炉中に２時間保持した。次
いで０．５℃／分の冷却速度で徐冷し、本発明のインブ
ラントを製造した。

実施例３ 今風芯体は直径４．５ｇ長さｌ　ｌ、　５　Ｎｂの５Ｕ
Ｓ３１６ステンレススチール（手術用として使われてお
り、熱膨張係数：１．６５×１０−５℃−１である）を
使用した。生体活生カラスＣ（表−１ｒ′照）は、熱膨
張係数１．６０　Ｘ　１０　＝’Ｃ−’で、これ乞熔解
温度１２００℃で熔解し、９５０℃まで放冷後、芯体を
浸漬し、３０秒保持後、引き上げて４５０℃の徐冷炉中
に２時間保持した。次いで０５℃／分の冷却速度で徐冷
し、本発明の歯科用インブラントを製造した。金属芯体
−ガラスの結合強度は十分で、割れも全く見られなかっ
たし、耐衝撃性も十分であった。

表　　−１ ＳｉＯ２４６，７モルチ　　　４８．２モル％　　　４
２．６モル係Ｂ２０．　　　　　　　５．６　　　　　
　　　４．９　　　　　　　４．６Ｐ、　ｏ５２．５　
　　　　　　２．５　　　　　　　２．３ＣａＯ２１，
１１０，５１７，１ Ｎａ２０　　　　　　２３．６　　　　　　２４，４　
　　　　　２３．７Ｔｉ０２　　　　　　　　０．５　
　　　　　　０．５　　　　　　　１．５ＣａＦ２　　
　　　　　　　　　　　　　　９．０　　　　　　　８
．２熱膨張係数（’Ｃ−’）　　１．３６Ｘ１０−ゝ　
　１４２刈０イ　　１．６０Ｘ１０−’熔解温度（’Ｃ
）　　１３００　　　１２５０　　　１２００’ｒｇ　
　　（’Ｃ）　　　５１．０　　　　　　４８０　　　
　　　４５０また本発明の第２発明は、複ｌ−複機歯科
用インプラント　　゛　　　に１Ｔｈｊる。

天然歯か脱落した場合、歯槽骨に人工的な歯根（インブ
ラント）を埋植し、このインブラントに人工歯冠乞装着
スることにより人工歯を取付ける方法が以前から研究さ
れている。

しかし、インブラントは強度的な観点から金属のような
機械的強度の大きい材料で作らなければならず、従って
インブラントは単に機械的な結合力で歯槽骨と結合させ
ているにすぎず、十分に固定されないとか、埋積後、使
用中に歯槽骨に炎症を引き起こし脱落するなどの欠点を
有するので実用化されなかった。

最近、骨と直接化学的に結合する生体活性ガラスまたは
ガラスセラミック（以下、単に生体活性ガラスと言う）
が開発され（％開昭５３−１４５３９４号公報参照）、
これ暑被櫃したインブラントが提案されている。かかる
生体活性カラスと骨と結合する機構は、当該ガラス中の
原子が体液の作用でイオンとなつて浴出し、溶出したイ
オンは骨との境界付近に沈着し、場合によって、骨中の
無機化合物と同じ化合物が生成することにより、生体活
性ガラスは骨と直接、強固に結合すると言う。

しかし、イオンが溶出するに従い、生体活性ガラスの表
面の性質が変化し、反応層と呼ぶことのできる初めのガ
ラスとは性質の違ったＮを形成し、本発明者らの研究に
よれはこの層は、骨との結合が児成するにつれて形成速
度は小さくなるが、ガラスの反応性が高いと長期間のう
ちにはイオンの溶出が徐々にではあるが着実に進み、反
応層の厚みが増加し、やがて、芯体と生体活性ガラスと
の境界部まで反応か進行する。困ったことに、この反応
層は一般に元の生体活性ガラスやもちろん芯体よりも機
械的強度が弱く、もろいことが判明した。特に、反応層
が芯体との境界にまで進行した場合には、芯体と生体活
性ガラス層との結合力か弱まり咬合時の圧力によって最
悪の場合、インブラントが歯槽骨から脱落する結果に至
ることが判明した。従って、芯体との境界に至る前に反
応層の進行が停止することか望ましく、それも急に停止
するのではなく、徐々に停止することが望ましい。その
ため、芯体との境界付近は反応性が多少あり、反応層の
形成速度が非常に遅い生体活性ガラスであることが望ま
しい。

従って、本発明の目的は、初期反応性が高く、そのため
歯槽骨に埋植後の定着が早く、しかも骨との結合強度が
高く、それでいて長期間経過後も安定して歯伽骨内に保
持することのできる歯科用インブラントを提供するにあ
る。

本発明者らは、この目的のため生体活性ガラスの複層被
覆に着目したが、一方ガラスの被覆法として最も簡便な
浴融浸漬法を採用しようとすると、内層のカラスと外層
のガラスとの熱膨張係数を一致させる必要かある。もし
、一致させないと、被覆した後常温まで冷（２７） ／ 却したとき、被覆ガラス層に大きな残留応力が残り、割
れてしまうか、又は極端に割れ易い状態となる。ところ
か、従来の特開昭５３−１４５３９４号公報に開示され
たガラスでは、生体との反応性乞決定すると、熱膨張４
ｆｌｌは一義的に決定され、そのため反応性が異なり、
しかも熱膨張姪１モが一致するガラスの組み合わせを捜
すことは非常に困難である。また、ガラスの特性として
組成の異なるガラス同士は結合強度か弱い。更にまた浸
漬被扱法では芯体の損傷防止、作業性及び等エネルキー
の観点から被覆に使用するガラスは、低融性であること
か望ましい。

本発明者らは、研究を進めた結果、 ５ｉ０２　　　　　　３５〜６０モルチＢモル、　　　
　　’　　Ｏ〜１５ Ｎａ２０　　　　　１（１−３０ Ｃａ０５〜４０ ｐ２ｏ、　　　　　　　ｏ〜］５ 埒ＯＯ〜２０ （２８） Ｌｉ２０　　　　　　　　　　　　　Ｑ〜１０ＩｖＩｇ
ＯＯ〜５ Ｌａ２０．　＋Ｔａ２０．　＋Ｙ２Ｏ３０〜８Ｆ２　　
　　　　　　　　　　　　０〜１５なる組成の一部公知
の生体活性ガラスに７”ｊ０２乞添加すると、熱膨張係
数（温度１ｏｏ℃がら３００℃の２点間で測定したもの
）が実質的に変化せずに反応性のみが低下し得ること、
更に外層（骨と接する層）ｆ）几ｏ２の含有率は、初期
反応性を良くし、骨との結合強度を高めるため０〜２％
か適当であり、また内層（芯体と接する層）の几ｏ２の
含有率は、芯体との境界付近の反応性ビ低減し、かつ低
融性を確保するために５〜１０モル係モル当であること
を見い出し、本発明暑成すに至った。

従って、第２発明は機械的強度の大きい芯体及び複層ガ
ラス被積層からなる歯科用インブラントに於いて、外層
が ８４．０２　　　　　　３５〜６０モルチＢモル、　　
　　　　　　０〜１５ ＮＩＬ２０　　　　　　　　　１０〜３０Ｃ８０５〜４
０ ７′４０ｔ　　　　　　　　　　　Ｏ〜　２Ｐ２０５　
　　　　　　　　　０〜１５Ｋｔ０　　　　　　　　　
　　　０〜２０Ｌｉ　１０　　　　　　　　　　　０〜
１０Ｍｇ　０　　　　　　　　　　０〜５ Ｌａ２０３　＋Ｔａ２０４　＋　Ｙ２Ｏ３０〜８Ｆ、　
　　　　　　　　　　　　　　Ｏ〜１５かもなる組成範
囲から選ばれた生体活性カラスであり、内層が、外層に
使用したガラス組成に単にＴｉ　Ｏｚｌ追加して几０２
の含有率を５〜１０モルチモルたガラスであること？特
徴とする複層被櫟爾科用インプラントタ提伊する。

本発明に於いて、機械的強度の大きい芯体とは、生体適
合性のあるコバルト−クロム合金、ステンレススチール
、ニッケルークロム合金、′ｔ′、「どの金属、アルミ
ナなどのセラミックが使用される。芯体の形状は、歯の
部位に応じて例えはほぼ逆円錐形、逆円錐台、逆数角錐
台などに近いものが使用される。

他方、外層を形成する生体活性ガラスは、上述のとおり
であるが、ここに於いて７′４０２は反応性を抑、制す
る成分であり、２モル％乞超えると抑制し過ぎてインブ
ラントの初期定着性及び骨との結合強度を悪化させる。

ベースとなるガラス組成については、Ｂ２Ｏ５、Ｎａ２
Ｏ、ＣａＯは７′４０２よりはるかに効果が小さいが反
応性に影響を与え、その量か多いほど反応性が増加する
。したがって、これらの量が極端に多い場合には、反応
性か増すか、逆に余りに反応性が過剰で、かえって極端
にもろい反応層が形成され、結合強度が低下する。また
、極端に少ないと反応性がなくなってしまう２このため
Ｂ、０３の上限は１５モル％、Ｎａ２Ｏの上限は３０モ
モル下限は１０モモル、ＣａＯの上１藺け４（）モルＣ
〆１Ｔ　Ｉｌ＋、’け５干ルｃｌ　、Ｌ−ｆｒろ。ガラ
ス構成酸化物である５ｔＯ２は、６０モルＩｉＩ！Ｉを
越えると低＠性とならず、３５モモル未満とするとＴｉ
　０２でも抑制できない程に反応性が過剰になる。Ｆ２
０及びＩ、ｉ２０はＮａ２Ｏと置換して反応性、低融化
に対して同様の効果を得ることができる。Ｌｉ２Ｏが１
０モル％乞越えると生体との適合性ｙｅｎることかでき
ない。

ＭｇＯはＣａＯに置換して導入できるが、５モル％を越
えると適合性ビ得ることができない。

Ｆ２は低融化を助けるために導入してもよいが、１５モ
ル％を越えると適当な反応性を得られない。１ａｔ０３
　、’ｒａ２ｏ、及びＹ、０３　　が合計で８モル％を
越えると低融性とすることができない。Ｐ、０５　　が
１５モル係超過では適当な反応性を得ることができない
。

内層のガラス組成は、上記外層で使用したガラス組成に
ただＴｉ−０２”ｌ追加してＴｉ　Ｏ２の含有率を５〜
ｌＯモルチとしたものである。

本発明に従えは、７’ｊ０２’ａ”追加してもガラスの
熱膨張係数か実質的に変化せず、単に生体との反応性か
低下するだけであり、しかもこの範囲内であれば反応層
の進行が芯体との境（３３） 外削で徐々に停止され、長期間経過後にもインブラント
の薗惜骨との結合が良好に保たれる。なお、ここで熱膨
張係数か実質的に変４ろしないとは、内層のガラスの熱
膨張係数と外層ガラスのそれとの差か±０．０５Ｘ　１
０−タ℃以内であることを意味する、これは内層と外層
ガラスの境界付近では、成分の相互拡散により、幅を持
った境界層を形成し、上記程度の熱膨張係数の違いによ
る応力発止は、吸収されてしまうからである。

本発明のインブラントでは、ガラスの内層と外層との間
に中間層を設けてもよく、この場合中間層のガラス組成
は、外層のガラス組成に対して内層の７’ｊ　Ｏ２追加
量よりも少ない追加量のＴｉ　Ｏｔを追加した組成とす
る。例えは外層（Ｆ４．０２含有率Ｏモル％）、中間層
（同３モル％）、内層（同７モルチ）とする。

カラス被板層の厚さは、内Ｊ曽：１００〜１０００１１
ｍ　、外＃　：　１００〜５００　Ａｍ　、全体で２０
０〜１５００μｍ　か適当である。

いずれのガラスに於いても溶融は、ガラス技術に於いて
公知の方法で行なうことができ、所定の組成に従い各成
分の原料として酸化物、炭酸塩、硝酸塩、フッ化物等乞
使用し、所定の割合で混合し、混合粉砕して調＠原刺と
なし、これｇ１０００〜１３００℃に加熱した電気炉中
の白金るつぼに投入し、溶融清澄後、かくはんし、均一
化する。

こうして得られた溶融ガラスに芯体ヲ授漬した後、引き
上げて徐冷することにより内層を被覆し、必要に応じて
研磨して整形する。

次いで被覆された芯体Ｚ外層となる溶融カラス中に浸漬
し、前回と同朴；の操作を繰り返す。

こうして、本発明の第２発明のインブラントが製造され
る。

従って、内層は再加熱されるので芯体と実質的に同一の
熱膨張係数を有するガラス組成でなけれはならない。（
なお、ここで実質的に同一とは芯体のそれより０．１×
１０　℃低いものまで意味するが、少しでも上回ったも
のは意味しない。）ところか好都合なことに本発明で使
用する内層のガラス組成の範囲内で、芯体特に使用上値
ましい金属芯体の熱膨張係数に実質的に一致するガラス
を選択することかできる。

従って、本発明の第３発明は、 （１）金属芯体乞、該芯体と東質的に同一の熱膨張係数
２有する前述の内層カラスの融液中に浸漬し、 （２）　　肖該芯体を引き十げ、 （３）被覆された芯体を、被覆したガラスのガラス転移
温度（Ｔｇ）まで冷却し、 （４）冷却された被覆芯体を同温度でガラス被覆層と芯
体とか同一の温度になるまで保持し、 （５）次いで０．８℃／分以下の速度で徐冷し、（６）
必要に応じて常温にて研磨整形し、（７）再び、被覆芯
体を、外層乞形成するガラス融液中に浸漬し、 （８）以）、８１１記（２）〜（６）の工程と同様に処
理することにより本発明の歯科用インブラントを製造す
る方法を　提供する。

この方法では、芯体と内層のガラスが実質的に等しい熱
膨張係数を有する組み合わせを使用するので、第（３）
工程で、芯体とガラス被覆層との温度を一致させる必要
がある。

本発明の製法でＴｇで温度ビ一旦保持する理由は、芯体
とガラスとの温度を一致させるためと、それまでの冷却
過程で発生したガラス中の応力を完全に解放てるためで
ある。もし、このＴｇより高い温度で保持すると、その
十−Ｈ納酬会秒モカラス複機屑の形状保持（例えば〜み
を一定にすること）が難しくなる。逆にＴｇより低い温
度で保持すると、ガラスか実質的に固体となり、それま
でに発生した応力を解放することかできない。しかしな
から、Ｔｇより４０℃まで低い温度範囲であ才１ば、長
時間例えは１〜２４時間保持することにより、それまで
に発生した応力を解放１−ることかできるので、本発明
でカラス転移温度Ｔｇで保持するとはＴｇからＴｇより
４０℃低い温度までの範囲の任意の温度で保持すること
を意味する。

こうして、Ｔｇで一旦保持することにより、ガラス中の
それまでに発生した応力は解放され、しかも芯体とガラ
ス層の温度が一致したので、この後、両者に温度差が生
じないようにすることと、カラス層自身の各部位で温度
差が生じないようにするために０．８℃／分以下の速度
で徐冷する。

’ｒｇ以下の熱膨張の温度依存性は、はは直線（この直
線は１００℃〜３００℃間で測定した熱膨張係数で代表
されることが如られている）であり、本発明の製法では
上記熱膨張係数の実質的に等しい金属芯体とガラスを使
用しているので、Ｔｇ以下で両者の温度を等冷は０８℃
／分以下で行なうか、これにより芯体とガラス層に温度
差が生じないので一定前記ガラス（ａｌの融液（１０８
０℃）に金桐芯体を浸漬し、引き上げて放冷し、５３５
℃の恒温炉に入れて１時間保持して芯体と被楕ガラス（
ａｌ層との温度とを一致させた後、０．５℃／分の速度
で常温まで徐冷した。

次いで内層（ａｌか被櫟された芯体を、前記ガラス（Ａ
）の融液（１０１０℃）中に浸漬し、引き上げて放冷し
、５２５℃の恒温炉中に入れて１時間保持して芯体、ガ
ラスｔａｎ及びガラスＣＡ１層の温度を一致させた後、
０．５℃／分の速度で常温まで徐冷し、前記インブラン
トを製造した。

こうして得られた本発明のインブラントは、ガラス被覆
層にひび割れが見られず、表面をダイヤモンド砥石で研
削しても、ひび割れは生じなかった。

このインブラントを爾槽骨に埋植し、完全な結合を砕認
した後、人工歯冠のような上部構造を装着する。

実施例２ 第２図は不実施例で製造したインブラントの断−１図で
ある。Ｐ２は上面にくほみを有するＩＩＩ否逆円鉗形の
上面直径４．５　ＷｘＸ長さ１０筋ｔの金属芯体（Ｎｉ
　−Ｃｒ合金で三金工業社製の商品名サニリウム、熱膨
張係数１．３６　Ｘ　１０−”Ｃ−’　）である。この
くほみに人工歯ｅまたはそれを装着するためのボストコ
アが嵌合接着される。Ｂは厚さ１００μｍ　の生体活性
カラス、ｂは厚さ４００μｍの生体活性ガラスである。

各々のガラス組成を次に示す。

第　　２　　表 前記カラス（ｂｌの融成（１０７０℃）に金属芯体を浸
漬し、引き上げて放冷し、５３０℃の恒温炉に入れて１
時間保持して芯体と被覆ガラス（ｂ）ＪｆＩｉとの温度
とを一致させた後、０．５℃／分の、速度で常温まで徐
冷した。

次いで内層ｆｂｌが被覆された芯体を、前記ガラスＦＢ
＋の融液（１０００℃）中に浸漬し、引き上げて放冷し
、５２０℃の恒温炉中に入れて１時間保持して芯体、ガ
ラス（ｂ）層及びガラスｆＢ１層の温度を一致させた後
、０５℃／分の速度で常温まで徐冷し、前記インブラン
トを製造した。

こうして得られた本発明のインブラントは、ガラス被模
層にひび割れが見られず、表面をダイヤモンド砥石で研
削しても、ひび割れは生じなかった。

実施例３ 芯体は、実施例２で使用したものと全く同じものであり
、ここでは外層は厚さ２５０μｍ　の生体活性ガラス、
内層は厚さ２５０μｍの缶体活性ガラスで各ガラスの組
成は次のとおりである。

第　　３　　表 前記内層のガラスの融液（９８０℃）に金属芯体を浸漬
し、引き上げて放冷し、５００℃の恒温炉に入れて１時
間保持して芯体と被覆内層カラス層との温度とを一致さ
セた後、０１．５℃／分の速度で常温まで徐冷した。

次いで内層のカラスが被梳された芯体を、前記外層のガ
ラスの融液（９５０℃）中に浸漬し、引き上けて放冷し
、４９０℃の恒温炉中に入れて１時間保持して芯体、内
層ガラス層及び外層カラス層の温度を一致させた後、０
．５℃／分の速度で常温まで徐冷し、前記インブラント
を製造した。

こうして得られた本発明のインブラントは、カラス被覆
層にひび割れも見られず、表面をダイヤモンド砥石で研
削しても、ひび割れは生じなかった。

参考例 第４表に示す４神の組成から成るガラスは、従来のもの
より比較的多量のＢ２０．をはほ同じ割合だけ導入し、
５ＬＯ２、Ｎａ、、Ｏ、ＣａＯもほぼ同割合としつつ、
Ｔｉ　Ｏ２の童を変えて、熱膨張係数及び反応性を調べ
た。

第４表 第４表から分るよ５にこれらの組成からなる生体活性ガ
ラスは熱膨張率が等しく、しかも第３図に示したごと＜
Ｔ４．０２の量を変えることで反応性を変化させること
に成功している。第３図は、第４衣に示した４棹の組成
からなるカラスを生体類似緩衝溶液中に保持した場合の
、溶液のｐＨ変化の様子を示したグラフである。縦軸が
溶液のｐＨであり、横軸は対数で表わした処理時間（ｈ
ｒ）である。こ９図に示されるように、７′４０２の割
合が最も少ない組成（１）のガラスは最も筒いｐＨにな
り、几０．の割合が第も多い組成（４）のガラスはｐＨ
の上昇が最も小さくなっている。従ってＴｉ　Ｏ２の割
合を多くするほど、ｐＨの上昇を少なくできる、すなわ
ち生体との反応性を小さくできる。

以上のとおり、第２及び第３発明によれは、初期定着性
かよく骨との結合強度が高く、そわでいて１し１υ（間
のイψ用にもｍｌえる生体活性ガラス被後インブラント
か得られ、しかもその製法上も温度管理か楽で、ガラス
複機層にひび割れかなく、しかも大きな残留応力が残ら
ないのでガラス層は容易にはひび割れを起こすことがな
く研磨、研削加工に十分耐えることができる。

それぞれを示す歯科用インブラントの断面図である。第
３図は第４表に示した各組成から成るガラスの緩衝溶液
中のｐＨ変化の様子を表わすグラフである。

〔主要部分の符号の説明〕

Ｐ・・・・・・・・・・・・・芯体 ａ、ｂ・・・・・・・・・・・・・生体活性ガラス内層
Ａ、Ｂ・・・・・・・・・・・・　生体活性ガラス外層
（４９）

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、（１１＆ｊ０２　　　　　　３５〜６０　モルチＢ
   ２０ｇ　　　　　　　５〜１５ Ｎａ２０　　　　　１０−３０ Ｃａ０　　　　　５〜４０ ７４０２　　　　　　０、５〜１０ Ｐ２０ｓ　　　　　　　Ｏ〜１５ に２０　　　　　　０〜２０ Ｌｉ２Ｑ　　　　　　　Ｑ〜１０ Ｍｇ０Ｏ〜　５ Ｍ２　ｏ３　＋ＺｒＯ２＋Ｎｂ、０．　　　　　０−　
   ８Ｌａ２０３　＋’ｒａ２ｏ、　十ｙ２ｏ、ｏ〜８Ｆ２
   　　　　　　　０〜１５ からなる組成範囲から選ばれ、かつ１００℃〜３００℃
   に於ける熱膨張係数が金属芯体のそれと等しいか又は実
   質的に等しい生体活性ガラスを、 授償被覆に十分な流動性を示す温度ま で加熱して溶融ガラス２得、 （２）前記溶融ガラス中に金属芯体乞浸漬した後、引き
   上げ、 （３）　　引き上けられた溶融ガラスの被覆された芯体
   を放冷し、前記カラスのガラス転移温度（Ｔｇ）に一旦
   保持して、前記ガラス被覆層と金属芯体との温度を一致
   させ、（４）次いで前記ガラス被覆層と金属芯体とを等
   しい冷却速度０．８℃／分以下で徐冷することを特徴と
   する歯科用インブラントの製造法。 ２、芯体及び複層ガラス被覆層からなる歯科用インブラ
   ントに於いて、外層が、 Ｓも０２　　　　　３５〜６０モルチ Ｂ、　Ｏ，Ｏ〜１５ Ｎａ２０　　　　　１０−３０ ＣａＯ５〜４０ 几０２　　　　　　０〜２ Ｐ２Ｏ，０〜１５ に２０　　　　　　　　　　　　　０〜２０Ｌｉ２０　
   　　　　　　　　　　　　　０〜１０１１０１ｖＩ〜５ Ｌａｙ　０３　＋Ｔａ２０５　＋Ｙ２０Ｂ　　　　　　
   、　　Ｏ〜８Ｆ２　　　　　　　　　　　　　　　０〜
   １５からなる組成範囲から選ばれた生体活性ガラスであ
   り、内層が外層に使用したガラス組成に単に几０２を追
   加してＴｉ　Ｏ２の含有率を５〜１０モルチとした生体
   活性ガラスであることを特徴とする複層被覆歯科用イン
   ブラント。 ３、（１１金属芯体を、該芯体と実質的に同一の熱膨張
   係数を有する下記内層ガラスの融液中に浸漬し、 （２）当該芯体２引き上げ、 （３）被覆された芯体を、被覆したガラスのガラス転移
   温度（Ｔｇ　）まで冷却し、（４）冷却された被覆芯体
   を同温度でガラス被覆層と芯体が同一の温度になるまで
   保持し、 （３） （５）　　次いで、０．８℃／分以下の速度で徐冷し、 （６）必要に応じて常温にて研削整形し、（７）再び、
   複極芯体を下記外層カラスの融液中に浸漬、し、 （８）以下、前記（２）〜（６）の工程と同様に処理す
   ることを特徴とする、 金属芯体と複層ガラス被覆層からなり、外層が、 Ｓ４．０２　　　３５〜６０モル係 Ｂ２Ｏ５Ｏ〜１５ Ｎ８２０　　　１０〜３０ ＣａＯ５〜４０ 几０２　　　　　０〜２ Ｐ２Ｏ３０〜１５ に２０　　　　０〜２０ Ｌｉ２０　　　　　　Ｑ〜１０ Ｍｇ００〜５ Ｌａ２０３　＋Ｔａ２０Ｈ十Ｙ２０３　　　　０〜８Ｆ
   ２　　　　　　０〜１５ （４） からなる組成範囲から選ばれた生体活性カラスであり、
   内層が外層で使用したガラス組成に７′４０　ｔを追加
   して７′４０２の含有率を５〜１０モルチとした生体活
   性ガラスである複層被覆歯科用インブラントの製造方法
   。