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JPH03205429A - 別個に構成され、少なくとも部分的に不相容性の、異なるポリマーからなる部片からなる成形体およびその製造方法 - Google Patents

別個に構成され、少なくとも部分的に不相容性の、異なるポリマーからなる部片からなる成形体およびその製造方法

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JPH03205429A
JPH03205429A JP2093245A JP9324590A JPH03205429A JP H03205429 A JPH03205429 A JP H03205429A JP 2093245 A JP2093245 A JP 2093245A JP 9324590 A JP9324590 A JP 9324590A JP H03205429 A JPH03205429 A JP H03205429A
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JP
Japan
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polymers
polyamide
polymer
weight
molded body
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Application number
JP2093245A
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English (en)
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Franz Kerschbaumer
フランツ・ケルシユバウマー
Heinz U Gaehwiler
ハインツ・ウルリツヒ・ゲーヴイラー
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Inventa AG fuer Forschung und Patentverwertung
Uhde Inventa Fischer AG
Original Assignee
EMS Inventa AG
Inventa AG fuer Forschung und Patentverwertung
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Publication date
Application filed by EMS Inventa AG, Inventa AG fuer Forschung und Patentverwertung filed Critical EMS Inventa AG
Publication of JPH03205429A publication Critical patent/JPH03205429A/ja
Application granted granted Critical
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野１ 本発明は、添加剤を含有していてもよくかつ少なくとも
ｌ種のオレフィン系戊分を有する少なくとも部分的に不
相容性の、異なるポリマー威分からなる部片からなり、
殊に複合射出或形、押出しまたは同時押出しによる戒形
後、これら部片が１つまたは幾つかの限られた接触面で
互いに強固に結合している成形体およびその製造方法に
関する。
［従来の技術］ ポリアミドおよびポリオレフィンは工業的に極めて重要
であり、双方の生或物群は利点と欠点を有する。ポリア
ミドはなかんずくその高い剛性および多数の腐蝕性化学
薬品に対するその良好な安定性のために使用されるが、
限られた耐加水分解性および水の浸透に対する限られた
阻止作用を示すにすぎない。さらに、ポリアミドは、エ
ラストマー変性されているときでも、限られた程度に可
撓性にしうるにすぎない。
ポリアミドとは異なり、ポリオレフィンは非常に良く可
撓性にすることができる。
少なくともオレフィン系構成単位を有し、むしろゴムの
ような低いショアＡ硬度を有する熱可塑性のポリオレフ
ィンブレンドおよびコポリマーが存在する。さらに、ポ
リオレフィンはすぐれた耐加水分解性および水蒸気遮断
作用を有する。
種々の機能部材から構威されている多数の機械的および
電気的部品が存在する。しばしば、剛体ケーシング中ヘ
フレキシブルな膜が取付けられる。剛体のケーシングに
膜を固定するのは、たとえばねじ締めまたは接着するこ
とによって行なわれる。しかし、このような方法は非常
に手間がかかる。
たとえばハーゲン（　Ｒ　．　Ｈａｇｅｎ）により“ク
ンストストツフェ（　Ｋｕｎｓｔｓｔｏｆｆｅ）　Ｉ′
，第７９巻（１９８９年）の第７２頁〜第７６頁に記載
されたような相容性ポリマーを用いる複合射出戊形技術
によって、成形体の部片を接着またはねじ締めなしに互
いに結合することができる。
しかし、複合射出戊形を２種の不相容性熱可塑性プラス
チックを用いて実施しようとすれば、ポリマー相互の付
着が悪いので、付加的な機械的固定が必要になる。この
場合には、結合面も液体およびガスに対して気密でない
。
複合射出戊形の場合および同時押出しの場合には、２種
の熱可塑性プラスチックの間の十分な付着は、該プラス
チックが同じかまたは少なくとも類似の化学構造を有す
るときに達或しうるにすぎない。
２種の化学的に類似の材料を相互に付着するため射出戊
形または同時押出しする場合には、より高い軟化点また
は融点を有する熱可塑性プラスチックを他方のプラスチ
ック上へ射出するかまたは押出すときしか付着は得られ
ない。逆の場合には、複合付着は一般に同様に悪い。
［発明が解決しようとする課題］ 本発明の課題は、先行技術の上述した欠点の除去下に、
異なる、少なくとも部分的に不相容性であるが、殊に射
出或形および同時押出しによる或形の際に互いに良好に
結合することができ、強固に付着し、かつ隣接する接触
面における液体およびガスに対する絶対に気密な結合に
よりすぐれている成形体を生じる戊形材料を提供するこ
とである。
［課題を解決するための手段］ この課題は、特許請求の範囲の請求項ｌの或７ 形体および請求項５によるその製造方法によって解決さ
れる。
本発明は、本発明による成形体の部片のそれ自体不相容
性のポリマーが、変性ないしは官能化されたポリオレフ
ィンの相容性化作用に基づき、殊に射出するかまたは押
出すことによってそれを結合した後、非常に良好に付着
し、それ自体限られた接触面におけるこの複合付着は意
外にも、より低い軟化点または融点を有するポリマーが
、より高い軟化点または融点を有するポリマーに射出な
いしは押出されているときでも非常に良好であるという
驚異的確認に基づくものである。ここで、官能化された
ポリオレフィンとは、カルボキシル基または酸無水物基
のような酸基を有するモノマー単位がグラフト化される
かまたは重合により組込まれて含有するポリオレ７イン
を表わす。
特定のポリマー組の適性に関する基本的前提条件は、部
片間の限られた接触面における良好な付着である。付着
複合体の高い強度は，．射出されたポリマーが挿入され
た部片の薄い層を溶融し、双方の材料の融液が混合する
ことによって実現する。
このためには、ポリマーの混合性がもちろん初めから確
保されていなければならないか、ないしはこのため方法
は明瞭に不相容性ポリマーの場合には排除される。
本発明方法には通常、慣用の射出戊形型のポリマーが、
そこに挿入され凝固せる、それ自体不相容性の他のポリ
マーからなる部片に射出され、双方のポリマーの少なく
とも一方は、官能化されたオレフィンのホモポリマーま
たはコポリマーと密に混合されている。こうして、その
機能を適当なポリマーの組合せによって適用上特殊な要
求に最適に適合させることのできる成形体が得られる。
たとえば、本方法を用いると、与えられた成形体におけ
る弾性を、それが実際に有利である範囲に制限し、成形
体の残余部分を剛体に保つことが可能である。さらに、
本方法は、かかる成形体の着色実施形においても著しい
利点を生じる。
従って、本発明は、少なくとも部分的に不相容性のポリ
マー成分を含有する部片を有し、該部片が成形体中で隣
接する接触面で互いに強固に結合されていて、その際溶
剤または接着剤を使用する必要のない成形体の提供が可
能である。殊に、本発明は、ポリオレ７イン、コポリマ
ーまたはそれらのブレンドと、不相容性の他の熱可塑性
ポリマー、たとえば殊にポリアミド、コポリアミドまた
はそれらのブレンドのすぐれた複合付着が可能である。
本発明は殊に、ａ）ポリオレフィン変性のポリアミド、
コポリアミドまたはそれらのブ｛／ンドと、ｂ）ポリオ
レ７イン、コポリオレフィンまたはそれらのブレンドか
らなるか、ないしはｂ）ポリオレフィン変性のポリオレ
フィン、コポリオレフィンまたはそれらのブレンドとａ
）ポリアミド、コポリアミドまたはそれらのブレンドか
らなる部片を有する成形体に関する。
今や本発明により、一体化の機能部材、たとえば剛体の
熱可塑性ポリマー成分と非常にフレキシブルな熱可塑性
ポリマー成分からなるフレキシブルな膜またはシールリ
ップを有する剛体のケーシングを、該ポリマーが不相容
性であるかまたは部分的に不相容性であるときでも、射
出するかまたは押出すことによって製造することが可能
である。たとえば、変性ポリアミドを、限られた範囲で
（従って不全面的に）ポリオレフィンに射出するかまた
は逆にポリオレフィンを変性ポリアミドに射出して、そ
れ自体不相容性の２つの材料からなり、前記接触面での
み互いに強固に結合されている（さもないときは別個の
自立性成形体部分を形戊する）成形体を得ることができ
る。本発明による成形体の具体的適用は、フレキシブル
な膜被覆を有する照明スイッチおよびフレキシブルな水
密性シールリップを有する電気プラグである。
他の例は、ブリッジおよびつる端部が弾性ポリオレフィ
ンから形威され、そのガラス嵌込み枠およびつるが丈夫
なポリアミドから形威され−１１＝ ているめがねの縁である。
本発明による成形体中で不相容性成分として使用される
ポリアミドおよびポリオレフインのほかに、これらは他
の不相容性ポリマー成分からなっていてもよいし、また
はこれらは付加的にポリエステル、ポリマーのフッ素化
炭化水素のようなものを含有していてもよく、この場合
にはもちろんそのコポリマーまたはブレンドも挙げられ
る。ポリオキシメチレンおよびアセタールならびにそれ
らのコポリマーおよびブレンドも挙げられる。
本発明による成形体中で、戊分ａ）および／またはｂ）
は添加物を殊に９０重量％までの量で含有することがで
き、この量はもちろん常に合計１００％になる。
ポリアミドが存在する場合、とくにこれに添加される添
加物としては、可塑剤、耐衝撃性変性剤、エラストマー
のポリアミド、加工助剤および顔料が挙げられる。さら
に、これらの成分は、ガラス繊維、ガラス球、鉱物質充
填剤また−１２ は炭素繊維のような補強材を含有していてもよい。
ポリアミドとしては、とくに市販タイプのもの、たとえ
ばポリアミド６、ポリアミド６／６、ポリアミドｌ２、
ポリアミド１１，ポリアミド６／ｌ　２、ポリアミド６
／９、ポリアミド６／１０、およびポリアミド１２／１
２またはそれらの混合物またはブレンドが使用される。
ポリオレフィンとしては、とくに市販タイプのもの、た
とえばポリエチレンまたはボリプロビレンが使用される
。
官能化ないしは変性されたポリオレフィンＣ）は、とく
に官能化されたオレフィンのホモポリマーおよび／また
はコポリマー、殊に炭素原子数２〜８のオレフィンから
なるオレフィンのホモポリマー、および炭素原子数３〜
８のオレフィン、殊にα−オレ７イン、とくにエチレン
およびプロピレンからなる上記モノマー２種または数種
からのコポリマーからなる。これらは、熱可塑性ポリマ
ーおよび添加物（これが存在する場合）の混合物の５〜
７５重量％、とくに２５〜５０重量％の含分を形戊する
。
官能化基は、とくにたとえばヒドロキシ基またはアミノ
基と反応することができるようなものからなり、それに
応じオレフィンのホモポリマーまたはコポリマーにグラ
フトされておりおよび／またはこの中に連鎖部員として
含有されているカルボキシル基または酸無水物基のよう
な酸性作用基である。とくに、オレフィンホモポリマー
またはコポリマーは重合により組込まれたおよび／また
はグラフトされた、カルボキシル基または酸無水物基を
有する七ノマー単位を含有する。とくに望ましくは、エ
チレンおよびより高級のα−オレフィン、殊にプロピレ
ンブテン−（ｌ）、ヘキセンー１および／またはオクテ
ン−（１）からなる、殊にマレイン酸でグラフトされた
コポリマーが使用される。とくにこれら変性ポリオレフ
ィンの、９ｌ℃で測定したメルトインデックスは０．１
〜３０９／１０ｍｉｎ，殊にＯ−４−４−Ｏｇ／　１　
０ｍｉｎである。オレフィンのホモポリマーおよびコポ
リマー中へのこれらの基の導入は、たとえばコモノマー
として無水マレイン酸、アクリル酸またはメタクリル酸
の使用下にグラフト化によるかまたは基本構造中への組
込みによって行なうことができる。これらホモポリマー
とコポリマーとの混合物も使用することができる。グラ
フト化のためには、マレイン酸および／またはフマル酸
が選択され、重合により組込むためにはアクリル酸およ
びその誘導体が選択される。
市販タイプのこれらコポリマーは官能基を、オレフィン
のホモポリマーまたはコポリマーに対して０．１〜５．
０重量％、殊に０．３〜３．０重量％の量で含有する。
エチレンとプロピレンからの、プロピレン含分１５〜４
０重量％を有し、アクリル酸または無水マレイン酸で官
能化されているコポリオ１／フィンが有利に使用される
。
酸基は、全部または部分的に、適当な陽イオンにより、
たとえばＮａ”　、Ｚｎ”＋等、殊にホモポリオレフィ
ンまたはコポリオ１／フィンに対して殊にＯ〜１０重量
％、とくに０．１〜５　重量％で中和されていてもよい
。
変性されたポリオ１／フィンＣ）としては、ホモポリオ
レフィンおよびコポリオ１７フィンに対する無水マレイ
ン酸、フマル酸、アクリル酸、アクリル酸エステル、酢
酸ビニル　０．５〜２０重量％の付加生或物も使用する
ことができる。
変性されたポリオレフィンの製造は、米国特許第３８８
４８８２号および同第４０１０２２３号明細書に記載さ
れている。
本発明による成形体の製造は、最も有利には、たとえば
ブス社（Ｆｉｒｍａ　Ｂｌｉｓｓ　；　Ｐｒａｔｔｅｌ
ｎ，スイス国）またはウェルナー・ウント・ブフライデ
レル社（Ｗｅｒｎｅｒ　＆　Ｐｆｌｅｉｄｅｒｅｒ　（
Ｓｔｕｔｔｇａｒｔ，西ドイツ国）により製造されるよ
うな１軸または２軸のスクリュ混線機中で戒分を溶融お
よび均質化することによって行なわれる。しかし、個々
の戊分および他の戊分の機械的混合物を直接に射出或形
または押出しによって加工することもできる。
下記の実施例に記載した、ポリアミドの相対的溶液粘度
は、ＤＩＮ５３７２７番に記載された条件下でｍ−クレ
ゾールまたは９７重量％の硫酸中での測定に関するもの
である。ポリアミド６およびポリアミド６／６は硫酸中
で測定され、ポリアミドｌ２はｍ−クレゾール中で測定
された。
下記の実施例および比較例中に記載された成形体は、戊
分をウェルナー・ウント・プフライデレル社（　Ｓｔｕ
ｔｔ４ａｒｔ）の２軸スクリュ混線機ＺＮＫ２８中で混
合した後または個々の戊分の混合物から直接に射出戊形
で製造された。隣接接触面における部品の複合付着の試
験はＤＩＮ５３４５５番による規格引張り棒につき行な
われ、試験すべき引張り棒は次のように製造される： 第１工程で、挿入部材を射出した。引き続き、凝固した
挿入部材の側面に挿入部材と結合すべきポリマーまたは
ポリマーアロイを射出した。この場合、例１および比較
例における成分ｂ）が挿入部材または射出される材料で
ある。
挿入部材を有する引張り棒の構造は第１図から明らかで
あり、第Ｉ図は４Ｘ４ｍｍの断面を有するＤＩＮ５３４
５５番による゛ショルダー（Ｓｃｈｕｌｔｅｒ）　’″
付規格測定棒を示す。
このショルダー付測定棒ｌにつき、たとえば本発明によ
る成形体に対する、挿入部材２に２つの部片５および６
が射出されている実施形を説明する。少なくとも部分的
に不相容性のポリマー間の接触面３および４は小さくか
つ限られており、４ＸＩＱｍｍの断面積に一致する。
それぞれの試験成分の組或および混合形式は下記に記載
する。そのつど使用される成分Ｃ）は表１から認められ
る。
Ｅ比較例１ 比較例１ ２、８５の相対的溶液粘度を有するポリアミド６　７５
重量％を、２軸スクリュの混線機（Ｗｅｒｎｅｒ　＆　
　Ｐｆｌｅｉｄｅｒ社の　ＺＳＫ２８型）中で市販のガ
ラス繊維２５重量％と共に均質化し、造粒した。
比較例２ ２．６０　の相対的溶液粘度を有するポリアミド６／６
　　７５重量％を、２軸スクリュ混練機中で市販のガラ
ス繊維２５重量％と共に均質化し、造粒した。
比較例３ １．９３　の相対的溶液粘度を有するポリアミド１２　
７５重量％を、２軸スクリュ混練機中で市販のガラス繊
維２５重量％と共に均質化し、造粒した。
［実施例］ 例　　１ ２．８　の相対的溶液粘度を有するポリアミド６　２５
重量％を、２軸スクリュ混練機中で、無水マレイン酸で
グラフトされたポリプロピレン５０重量％および市販の
ガラス繊維２５重量％と共に均質化し、造粒した。
例　　２ １９ ２．８　の相対的溶液粘度を有するポリアミド６　３５
重量％を、２軸スクリュ混線機中で、無水マレイン酸で
グラフトされたポリプロピレン４０重量％および市販の
ガラス繊維２５重量％と共に均質化し、造粒した。
例　　３ ２．８　の相対的溶液粘度を有するポリアミド６　３８
重量％を、２軸スクリュ混線機中で、無水マレイン酸で
グラフトされたポリプロピレン３７重量％および市販の
ガラス繊維２５重量％と共に均質化し、造粒した。
例　　４ ２．６　の相対的溶液粘度を有するポリアミド６／６　
　２５重量％を、２軸スクリュ混練機中で、無水マレイ
ン酸でグラフトされたポリプロピレン５０重量％および
市販のガラス繊維２５重量％と共に均質化し、造粒した
。
例　　５ １．９５　の相対的溶液粘度を有するポリアミド１２　
３５重量％を、２軸スクリュ混練機中９０ で、無水マレイン酸でグラフトされたポリプロピレン５
０重量％および市販のガラス繊維２５重量％と共に均質
化し、造粒した。
例　　６ １．９５　の相対的溶液粘度を有するポリアミド１２　
２５重量％を、２軸スクリュ混練機中で、無水マレイン
酸でグラフトされたポリブロビレン５０重量％および市
販のガラス繊ｌｍ２５重量％と共に均質化し、造粒した
。
例　　７ ５０重量％のガラス繊維補強されたポリアミド１２　５
０重量％を、無水マレイン酸でグラフトされたポリプロ
ピレン５０重量％と機械的に混合した。混合物を直接に
試験体に射出戊形した。
サントプレン（Ｓａｎｔｏｐｒｅｎｅ）　２　０　１　
−　５　５はＥ　Ｐ　Ｄ　Ｍ　−　Ｒｕｂｂｅｒ社によ
り製造され、モンサント（　Ｍｏｎｓａｎｔｏ）社によ
り販売されるポリプロピレンである。
クラトン（Ｋｒａｔｏｎ）　Ｔ　Ｃ　４　Ａ　Ａ　Ａは
、シェル（ Ｓｈｅｌｌ） 社により製造・販売されるＳＥＢＳ コポリマー（スチレン・エチレン ブチレン・ スチレンのブロックコポリマー） である。
表　　１ 挿入部材 射出した材料 複合付着 （Ｎ） クラトン ＴＣ４ ＡＡＡ 比較例１ なし クラ１冫 ＴＣ４ ＡＡＡ 比較例２ なし 一２３ の概略図である。
ｌ・・・ショルダ付測定棒、 ２・・・挿入部材、 ３， ４・・・接触面、 ５　， ６・・・部片 −２４

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １、別個に構成され、少なくとも部分的に不相容性の、
    異なるポリマーからなる部片を、１つまたは幾つかの接
    触面で互いに強固に結合してなる成形体において、ポリ
    マーが ａ）熱可塑性ポリマー ｂ）それと少なくとも部分的に不相容性の熱可塑性ポリ
    マー であり、その際ａ）および／またはｂ）は ｃ）官能化されたオレフィンのホモポリマーまたはコポ
    リマー５〜７重量％（成分の和 ａ）＋ｂ）＋ｃ）に対して）と密接な相容性混合物で存
    在し、かつポリマーはそれぞれ９０重量％まで添加物を
    含有しうることを特徴とする別個に構成され、少なくと
    も部分的に不相容性の、異なるポリマーからなる部片か
    らなる成形体。 ２、熱可塑性ポリマーがポリアミドであり、それと少な
    くとも部分的に不相容性の熱可塑性ポリマーがポリオレ
    フィンである、請求項１記載の成形体。 ３、ポリアミドが、 ａ）ホモポリアミド、コポリアミドまたはそれらのブレ
    ンドの群からの少なくとも１つのポリマーであり、 かつポリオレフィンが ｂ）ホモポリオレフィン、コポリオレフィンまたはそれ
    らのブレンドの群からの少なくとも１つのポリマーであ
    る請求項２記載の成形体。 ４、添加物が殊にポリアミドに混入されておりかつ補強
    材、可塑剤、耐衝撃性変性剤、エラストマーのポリアミ
    ド、加工助剤および／または安定剤からなる請求項２記
    載の成形体。 ５、補強材がガラス繊維、ガラス球、鉱物充填材、また
    は炭素繊維からなる請求項４記載の成形体。 ６、官能化されたオレフィンホモポリマーが炭素原子数
    ２〜８を有するモノマーからなり、オレフィンコポリマ
    ーがエチレンと、プロピレン、ブテン−１、ヘキセン−
    １およびオクテン−１の群からのより高級のα−オレフ
    ィンの少なくとも１つからなり、重合により組込まれる
    かまたはグラフト化される、カルボキシル基または酸無
    水物基を有するモノマー単位を含有し、望ましくは熱可
    塑性ポリマーとの混合物に対して２５〜５０重量％まで
    、場合により添加物が含有されている請求項１から５ま
    でのいずれか１項記載の成形体。 ７、部片の強固な結合を射出するかまたは押出すことに
    よって行なうことを特徴とする請求項１から６までのい
    ずれか１項記載の成形体の製造方法。 ８、ポリマーａ）またはｂ）の一方を、他方のポリマー
    からなる凝固せる挿入部材に射出するかまたは押出し、
    その際ａ）および／またはｂ）をｃ）との密接な混合物
    で使用する、請求項７記載の方法。 ９、ａ）および／またはｂ）を添加物と混合して使用す
    る請求項７または８記載の方法。 １０、ポリマーａ）またはｂ）の１方を、他方のポリマ
    ーからなる挿入部材に射出し、その際ポリマーとしてポ
    リアミドおよびポリオレフィンを使用し、そのうち少な
    くとも一方が官能化されたコポリオレフィンｃ）と密接
    に混合されている請求項７から９までのいずれか１項記
    載の方法。
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