JPH0831284B2 - 非還元性温度補償用誘電体磁器組成物 - Google Patents
非還元性温度補償用誘電体磁器組成物Info
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- JPH0831284B2 JPH0831284B2 JP61272659A JP27265986A JPH0831284B2 JP H0831284 B2 JPH0831284 B2 JP H0831284B2 JP 61272659 A JP61272659 A JP 61272659A JP 27265986 A JP27265986 A JP 27265986A JP H0831284 B2 JPH0831284 B2 JP H0831284B2
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Description
【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） この発明は非還元性温度補償用誘電体磁器組成物に関
し、特に積層コンデンサの誘電体磁器として用いられ
る。非還元性温度補償用誘電体磁器組成物に関する。
し、特に積層コンデンサの誘電体磁器として用いられ
る。非還元性温度補償用誘電体磁器組成物に関する。
（従来技術） 従来より用いられている温度補償用誘電体磁器組成物
は酸化チタンを主成分としていた。このうち小型、大容
量の温度補償用磁器コンデンサを作成する場合は次のよ
うにして行っていた。
は酸化チタンを主成分としていた。このうち小型、大容
量の温度補償用磁器コンデンサを作成する場合は次のよ
うにして行っていた。
すなわち、グリーンシートの上に電極を印刷し、電極
が端面に交互に露出し、かつ互いに対向するようにグリ
ーンシートを重ね合わせて積層体とした。そして、この
積層体を熱圧着して空気中で1,200〜1,400℃で焼成して
積層コンデンサを得ていた。このとき電極材料として
は、1,200〜1,400℃の高温で空気中で焼成しても誘電体
磁器材料と反応せず、また酸化しない金属として白金、
白金−パラジウム合金が従来より用いられていた。しか
しながら、これらの電極材料が製品価格に占める割合は
30〜50％にもなり、そのため積層コンデンサを低価格に
するために大きな障害となっていた。
が端面に交互に露出し、かつ互いに対向するようにグリ
ーンシートを重ね合わせて積層体とした。そして、この
積層体を熱圧着して空気中で1,200〜1,400℃で焼成して
積層コンデンサを得ていた。このとき電極材料として
は、1,200〜1,400℃の高温で空気中で焼成しても誘電体
磁器材料と反応せず、また酸化しない金属として白金、
白金−パラジウム合金が従来より用いられていた。しか
しながら、これらの電極材料が製品価格に占める割合は
30〜50％にもなり、そのため積層コンデンサを低価格に
するために大きな障害となっていた。
これらの高価な電極材料に代わるものとして、卑金属
で低廉なニッケルなどを使用する方法が知られている
が、空気中で焼成すると酸化するため還元性雰囲気中で
焼成する必要があった。
で低廉なニッケルなどを使用する方法が知られている
が、空気中で焼成すると酸化するため還元性雰囲気中で
焼成する必要があった。
しかしながら、従来の誘電体磁器材料では還元性雰囲
気中で焼成すると、酸化チタン（TiO2）、希土類元素な
どが還元されてしまい、絶縁抵抗、誘電体損失などの電
気的特性が著しく劣化し、コンデンサとして使用できな
くなるという問題があった。
気中で焼成すると、酸化チタン（TiO2）、希土類元素な
どが還元されてしまい、絶縁抵抗、誘電体損失などの電
気的特性が著しく劣化し、コンデンサとして使用できな
くなるという問題があった。
この問題を解決したものとして、特開昭60−131708号
公報に開示されたものがある。この公報に示されたもの
は、ジルコン酸カルシウムを主体としており、中性また
は還元性雰囲気で焼成しても電気的特性はあまり劣化し
ない。
公報に開示されたものがある。この公報に示されたもの
は、ジルコン酸カルシウムを主体としており、中性また
は還元性雰囲気で焼成しても電気的特性はあまり劣化し
ない。
（発明が解決しようとする問題点） しかしながら、従来の非還元性温度補償用誘電体磁器
組成物を用いてコンデンサを作成する場合、その焼結可
能温度が1,300℃以上と高いために、電極用の曳金属材
料としては、実質上ニッケルしか用いることができな
い。ところが、電極材料としてニッケルを用いた場合、
ニッケルの磁性に起因する高周波域における表皮効果の
ため、等価直列抵抗が大きくなるという欠点があった。
組成物を用いてコンデンサを作成する場合、その焼結可
能温度が1,300℃以上と高いために、電極用の曳金属材
料としては、実質上ニッケルしか用いることができな
い。ところが、電極材料としてニッケルを用いた場合、
ニッケルの磁性に起因する高周波域における表皮効果の
ため、等価直列抵抗が大きくなるという欠点があった。
この表皮効果の影響を防ぐために、ニッセルに銅を30
原子％以上添加することによって、室温以上の温度域に
おいて電極材料の磁性をなくすことができる。このよう
なニッケル−銅系の合金を電極材料として用いることに
よって、等価直列抵抗を小さくすることができる。とこ
ろが、ニッケルに銅を30原子％以上添加すると、その融
点が1,330℃以下となる。しかし、従来の誘電体磁器材
料では、焼成温度が1,300℃以上と高いため、この合金
を電極材料として用いることができない。
原子％以上添加することによって、室温以上の温度域に
おいて電極材料の磁性をなくすことができる。このよう
なニッケル−銅系の合金を電極材料として用いることに
よって、等価直列抵抗を小さくすることができる。とこ
ろが、ニッケルに銅を30原子％以上添加すると、その融
点が1,330℃以下となる。しかし、従来の誘電体磁器材
料では、焼成温度が1,300℃以上と高いため、この合金
を電極材料として用いることができない。
それゆえに、この発明の主たる目的は、中性または還
元性雰囲気中で焼成しても、絶縁抵抗や誘電体損失の劣
化が少なく、しかも一般に温度補償用磁器コンデンサに
必要とされる温度特性を任意に得ることができ、かつ1,
300℃未満で焼成が可能で、等価直列抵抗の低いニッケ
ル−銅系の合金を電極材料として用いることのできる、
非還元性温度補償用誘電体磁器組成物を提供することで
ある。
元性雰囲気中で焼成しても、絶縁抵抗や誘電体損失の劣
化が少なく、しかも一般に温度補償用磁器コンデンサに
必要とされる温度特性を任意に得ることができ、かつ1,
300℃未満で焼成が可能で、等価直列抵抗の低いニッケ
ル−銅系の合金を電極材料として用いることのできる、
非還元性温度補償用誘電体磁器組成物を提供することで
ある。
（問題点を解決するための手段） この発明は、主成分を一般式（Ca1-xSrx）ｍ（Zr1-yT
iy）O3と表したとき、x,yおよびｍの値が、０≦ｘ＜0.
6、０≦ｙ＜0.6、0.85＜ｍ＜1.30（ただし、x,yがとも
に０になる場合を除く）の範囲内に含まれ、かつ、主成
分100重量部に体して、MnO2を0.5〜８重量部およびLi2O
を２〜45モル％、ROを５〜40モル％（ただし、ＲはBa,S
r,Ca,Mgのうち少なくとも１種）、（Ti,Si）O2を30〜70
モル％（ただし、（Ti,Si）O2のうちSiO2成分が15モル
％以上）、Al2O3を０〜20モル％の組成よりなるガラス
成分0.5〜８重量部を含む、非還元性温度補償用誘電体
磁器組成物である。
iy）O3と表したとき、x,yおよびｍの値が、０≦ｘ＜0.
6、０≦ｙ＜0.6、0.85＜ｍ＜1.30（ただし、x,yがとも
に０になる場合を除く）の範囲内に含まれ、かつ、主成
分100重量部に体して、MnO2を0.5〜８重量部およびLi2O
を２〜45モル％、ROを５〜40モル％（ただし、ＲはBa,S
r,Ca,Mgのうち少なくとも１種）、（Ti,Si）O2を30〜70
モル％（ただし、（Ti,Si）O2のうちSiO2成分が15モル
％以上）、Al2O3を０〜20モル％の組成よりなるガラス
成分0.5〜８重量部を含む、非還元性温度補償用誘電体
磁器組成物である。
（発明の効果） この発明による非還元性温度補償用誘電体磁器組成物
では、中性または還元性雰囲気中で焼成しても、比抵抗
が1012Ωcm以上、Ｑ値が1,500以上、誘電率が22以上、
その温度特性が＋1,500ppm/℃から−1,000ppm/℃までの
広い範囲のものを得ることができる。
では、中性または還元性雰囲気中で焼成しても、比抵抗
が1012Ωcm以上、Ｑ値が1,500以上、誘電率が22以上、
その温度特性が＋1,500ppm/℃から−1,000ppm/℃までの
広い範囲のものを得ることができる。
さらに、この発明によれば、この誘電体磁器組成物を
用いて積層コンデンサを作成するとき、1,300℃未満で
焼成可能なため、電極材料としてニッケル−銅系の合金
を用いることができる。そのため、等価直列抵抗の小さ
い温度補償用磁器コンデンサを得ることができる。
用いて積層コンデンサを作成するとき、1,300℃未満で
焼成可能なため、電極材料としてニッケル−銅系の合金
を用いることができる。そのため、等価直列抵抗の小さ
い温度補償用磁器コンデンサを得ることができる。
この発明の上述の目的，その他の目的，特徴および利
点は、以下の実施例の詳細な説明から一層明らかとなろ
う。
点は、以下の実施例の詳細な説明から一層明らかとなろ
う。
（実施例） 実施例Ｉ 予め、炭酸カルシウム（CaCO3）、炭酸ストロンチウ
ム（SrCO3）、二酸化チタン（TiO2）、酸化ジルコニウ
ム（ZrO2）、酸化マンガン（MnO2）および二酸化珪素
（SiO2）などの鉱化剤0.5〜5.0重量部を用意し、表１に
示す組成比率の磁器組成物が得られるように調合した。
この調合原料を16時間湿式混合した後乾燥した。これを
空気中150℃／時間の割合で昇温し、1,000〜1,200℃に
２時間保持して仮焼した。この仮焼済み粉末にバインダ
として酢酸ビニルを５重量％加え、さらに仮焼済み粉末
と同重量の純水と、表１に示すガラス粉末とを加えて16
時間湿式混合した。これを脱水、乾燥し、60メッシュを
網目を通過する程度に造粒した。この材料に750kg/cm2
の圧力を加えて。直径14.0mm、厚さ1.2mmの大きさにな
るように加圧成形した。このようにして得られた成形体
を150℃／時間の割合で昇温し、500℃で２時間保持して
バインダを燃焼させた。その後、中性（たとえば窒素）
または還元性（たとえば窒素−水素（0.1〜５容量
％）、窒素−一酸化炭素（0.1〜５容量％）雰囲気中
で、150℃／時間の割合で昇温して1,350℃で２時間保持
した。その後、自然冷却して300℃以下になると投入ガ
スを止め、磁器素体を取り出した。
ム（SrCO3）、二酸化チタン（TiO2）、酸化ジルコニウ
ム（ZrO2）、酸化マンガン（MnO2）および二酸化珪素
（SiO2）などの鉱化剤0.5〜5.0重量部を用意し、表１に
示す組成比率の磁器組成物が得られるように調合した。
この調合原料を16時間湿式混合した後乾燥した。これを
空気中150℃／時間の割合で昇温し、1,000〜1,200℃に
２時間保持して仮焼した。この仮焼済み粉末にバインダ
として酢酸ビニルを５重量％加え、さらに仮焼済み粉末
と同重量の純水と、表１に示すガラス粉末とを加えて16
時間湿式混合した。これを脱水、乾燥し、60メッシュを
網目を通過する程度に造粒した。この材料に750kg/cm2
の圧力を加えて。直径14.0mm、厚さ1.2mmの大きさにな
るように加圧成形した。このようにして得られた成形体
を150℃／時間の割合で昇温し、500℃で２時間保持して
バインダを燃焼させた。その後、中性（たとえば窒素）
または還元性（たとえば窒素−水素（0.1〜５容量
％）、窒素−一酸化炭素（0.1〜５容量％）雰囲気中
で、150℃／時間の割合で昇温して1,350℃で２時間保持
した。その後、自然冷却して300℃以下になると投入ガ
スを止め、磁器素体を取り出した。
このようにして得られた磁器素体両面に20〜30重量％
の鉛、アルカリを含まない低融点ガラスフリットを含
み、かつニッケル65原子％，銅35原子％を含む合金系の
ペーストを塗布し、中性または還元性雰囲気中800〜1,0
00℃で焼き付けて電極とした。このようにして得られた
コンデンサユニットの電気的特性を自動ブリッジおよび
高絶縁計で測定し、その結果を表１に合わせて示した。
の鉛、アルカリを含まない低融点ガラスフリットを含
み、かつニッケル65原子％，銅35原子％を含む合金系の
ペーストを塗布し、中性または還元性雰囲気中800〜1,0
00℃で焼き付けて電極とした。このようにして得られた
コンデンサユニットの電気的特性を自動ブリッジおよび
高絶縁計で測定し、その結果を表１に合わせて示した。
表１の誘電率の温度特性およびＱ値は1Vrms/1MHzでの
値、比抵抗は500V/mmDC電圧、充電時間２分後の測定値
をそれぞれ示した。
値、比抵抗は500V/mmDC電圧、充電時間２分後の測定値
をそれぞれ示した。
なお、誘電率の温度特性は次式より求めた。
C85:85℃における誘電率 C25:25℃における誘電率 なお、表中＊印のものはこの発明範囲外のものであ
り、それ以外はすべて発明範囲内のものである。
り、それ以外はすべて発明範囲内のものである。
次に、誘電体磁器の組成範囲を限定した理由を説明す
る。
る。
（１）ｘとｙの少なくとも一方が0.6以上になると、温
度特性が−1,000ppm/℃以下となり、かつＱ値が1,500以
下となる。
度特性が−1,000ppm/℃以下となり、かつＱ値が1,500以
下となる。
（２）ｍが0.85以下ではＱ値が著しく低下し、1.30以上
では1,300℃未満で十分に焼結しない。
では1,300℃未満で十分に焼結しない。
（３）MnO2が（Ca1-xSrx）ｍ（Zr1-yTiy）O3100重量部
に対して0.5重量部以下ではＱ値が低下し、８重量部以
上では比抵抗が1010Ωcm以下となる。
に対して0.5重量部以下ではＱ値が低下し、８重量部以
上では比抵抗が1010Ωcm以下となる。
また、ガラス成分の組成範囲を限定した理由は次の通
りである。
りである。
（１）Li2Oが２モル％未満では焼成温度が1,300℃を超
えてしまい、この発明の目的が達成できなくなる。
えてしまい、この発明の目的が達成できなくなる。
（２）Li2Oが45モル％を超えると、ガラス成分そのもの
の溶融温度が800℃未満となる。そのため、ガラス成分
を誘電体材料に配合して成形体とし、焼成プロセスにも
たらされる場合、焼結が完了する前に成形体が軟化変形
する。
の溶融温度が800℃未満となる。そのため、ガラス成分
を誘電体材料に配合して成形体とし、焼成プロセスにも
たらされる場合、焼結が完了する前に成形体が軟化変形
する。
（３）ROが５モル％未満となり、40モル％を超えても焼
成温度が1,300℃を超える。
成温度が1,300℃を超える。
（４）（Ti,Si）O2が30モル％未満となり、70モル％を
超えると、焼成温度が1,3100℃を超えてしまい、この発
明の目的が達成できなくなる。
超えると、焼成温度が1,3100℃を超えてしまい、この発
明の目的が達成できなくなる。
（５）（Ti,Si）O2のうち、SiO2が15モル％未満とな
り、TiO2が含有されない場合、焼成温度が1,300℃を超
える。
り、TiO2が含有されない場合、焼成温度が1,300℃を超
える。
（６）Al2O3が20モル％を越えると、焼成温度が1,300℃
を超える。
を超える。
（７）（Ca1-xSrx）ｍ（Zr1-yTiy）O3100重量部に対し
てガラス成分が0.5重量部未満では、焼成温度が1,300℃
を超えてしまい、８重量部を超えるとＱ値が低下する。
てガラス成分が0.5重量部未満では、焼成温度が1,300℃
を超えてしまい、８重量部を超えるとＱ値が低下する。
この実施例からわかるように、この発明によれば、＋
1,300ppm/℃から−1,000ppm/℃の間で任意の温度特性を
得ることができる。また、絶縁抵抗や誘電体損失の劣化
をもたらすことなく、1,300℃以下の中性または還元性
雰囲気で焼成することが可能となる。
1,300ppm/℃から−1,000ppm/℃の間で任意の温度特性を
得ることができる。また、絶縁抵抗や誘電体損失の劣化
をもたらすことなく、1,300℃以下の中性または還元性
雰囲気で焼成することが可能となる。
実施例II 表１の試料番号27と同一の磁器組成物が得られるよう
に、実施例Ｉと同様にして原料を調合して仮焼した。こ
の仮焼済み粉末にバインダとして酢酸ビニル，分散剤，
消泡剤よりなる混合水溶液15重量％，水50重量％および
表１に示す組成と重量のガラス粉末を加えて16時間湿式
混合した。混合後のスラリーをドクタブレード法によ
り、厚さ50μｍのグリーンシートに成形した。そのグリ
ーンシート上にニッケル65原子％−銅35原子％を含むペ
ースト、または純ニッケルペーストを印刷し、乾燥後互
いに対向電極となるように積み重ね、熱圧着により一体
化した。この積層ブロックから、個々のコンデンサユニ
ットをブレードで切り出した。このようにして得られた
生ユニットを50℃／時間の割合で昇温し、500℃で５時
間保持してバインダを燃焼させた。その後、還元性（窒
素−一酸化炭素（0.1〜５重量％））雰囲気中で、150℃
／時間の割合で昇温して1,200℃で２時間保持した。そ
の後、自然冷却して300℃以下になると投入ガスを止
め、積層ユニットを取り出した。
に、実施例Ｉと同様にして原料を調合して仮焼した。こ
の仮焼済み粉末にバインダとして酢酸ビニル，分散剤，
消泡剤よりなる混合水溶液15重量％，水50重量％および
表１に示す組成と重量のガラス粉末を加えて16時間湿式
混合した。混合後のスラリーをドクタブレード法によ
り、厚さ50μｍのグリーンシートに成形した。そのグリ
ーンシート上にニッケル65原子％−銅35原子％を含むペ
ースト、または純ニッケルペーストを印刷し、乾燥後互
いに対向電極となるように積み重ね、熱圧着により一体
化した。この積層ブロックから、個々のコンデンサユニ
ットをブレードで切り出した。このようにして得られた
生ユニットを50℃／時間の割合で昇温し、500℃で５時
間保持してバインダを燃焼させた。その後、還元性（窒
素−一酸化炭素（0.1〜５重量％））雰囲気中で、150℃
／時間の割合で昇温して1,200℃で２時間保持した。そ
の後、自然冷却して300℃以下になると投入ガスを止
め、積層ユニットを取り出した。
このようにして得られた積層ユニットの表面に銀ペー
ストを塗布し、中性（窒素）雰囲気中800℃で焼き付け
し、外部電極を形成した。この実施例で作成した積層コ
ンデンサは有効誘電体層数10層である。そして、自動ブ
リッジで1kHz,1Vで測定した25℃における積層コンデン
サの容量は、200pFであった。
ストを塗布し、中性（窒素）雰囲気中800℃で焼き付け
し、外部電極を形成した。この実施例で作成した積層コ
ンデンサは有効誘電体層数10層である。そして、自動ブ
リッジで1kHz,1Vで測定した25℃における積層コンデン
サの容量は、200pFであった。
表２は、インピーダンスメータで測定した25℃におけ
る等価直列抵抗である。
る等価直列抵抗である。
この実施例から明らかなように、この発明による磁器
組成物は、1,300℃未満で焼成可能なため、内部電極と
してニッケル−銅合金を用いた積層コンデンサとして供
することができ、このため、等価直列抵抗を小さくする
ことができる。
組成物は、1,300℃未満で焼成可能なため、内部電極と
してニッケル−銅合金を用いた積層コンデンサとして供
することができ、このため、等価直列抵抗を小さくする
ことができる。
なお、この磁器組成物に含まれるガラス成分は、予め
調合した原料を熱処理して溶融し、その後ガラス化して
粉砕したガラス粉末として用いるだけでなく、調合した
原料を溶融温度以下の温度で熱処理した粉末として用い
てもよい。さらに、電極材料としては、1,300℃で溶融
しない金属であればよい。たとえば、ニッケル−銅の合
金に少量のパラジウム，白金およびタングステンなどを
添加したものなどでもよく、この発明が電極材料により
規定されるものではない。
調合した原料を熱処理して溶融し、その後ガラス化して
粉砕したガラス粉末として用いるだけでなく、調合した
原料を溶融温度以下の温度で熱処理した粉末として用い
てもよい。さらに、電極材料としては、1,300℃で溶融
しない金属であればよい。たとえば、ニッケル−銅の合
金に少量のパラジウム，白金およびタングステンなどを
添加したものなどでもよく、この発明が電極材料により
規定されるものではない。
Claims (1)
- 【請求項１】主成分を一般式（Ca1-xSrx）ｍ（Zr1-yT
iy）O3 と表したとき、x,yおよびｍの値が ０≦ｘ＜0.6 ０≦ｙ＜0.6 0.85＜ｍ＜1.30 （ただし、x,yがともに０となる場合を除く） の範囲内に含まれ、かつ、前記主成分100重量部に対し
て、MnO20.5〜８重量部および Li2O ２〜45モル％ RO ５〜40モル％ （ただし、ＲはBa,Sr,Ca,Mgのうち少なくとも１種） （Ti,Si）O2 30〜70モル％ （ただし、（Ti,Si）O2のうちSiO2成分が15モル％以
上） Al2O3 ０〜20モル％ の組成よりなるガラス成分0.5〜８重量部を含む、非還
元性温度補償用誘電体磁器組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61272659A JPH0831284B2 (ja) | 1986-11-14 | 1986-11-14 | 非還元性温度補償用誘電体磁器組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61272659A JPH0831284B2 (ja) | 1986-11-14 | 1986-11-14 | 非還元性温度補償用誘電体磁器組成物 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS63126117A JPS63126117A (ja) | 1988-05-30 |
| JPH0831284B2 true JPH0831284B2 (ja) | 1996-03-27 |
Family
ID=17517001
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP61272659A Expired - Lifetime JPH0831284B2 (ja) | 1986-11-14 | 1986-11-14 | 非還元性温度補償用誘電体磁器組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0831284B2 (ja) |
Families Citing this family (16)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP3457882B2 (ja) * | 1998-03-30 | 2003-10-20 | 京セラ株式会社 | 積層セラミックコンデンサ |
| KR100374848B1 (ko) * | 1998-09-30 | 2003-03-04 | 티디케이가부시기가이샤 | 비환원성 유전체 자기재료, 그 제조방법 및 적층자기 콘덴서 |
| JP3698952B2 (ja) * | 2000-03-31 | 2005-09-21 | 三星電機株式会社 | 誘電体磁器組成物とそれを用いた磁器コンデンサ及びその製造方法 |
| JP3698951B2 (ja) * | 2000-03-31 | 2005-09-21 | 三星電機株式会社 | 誘電体磁器組成物とそれを用いた磁器コンデンサ及びその製造方法 |
| JP3470703B2 (ja) | 2000-04-07 | 2003-11-25 | 株式会社村田製作所 | 非還元性誘電体セラミックおよびそれを用いた積層セラミックコンデンサ、ならびに非還元性誘電体セラミックの製造方法 |
| JP3503568B2 (ja) * | 2000-04-07 | 2004-03-08 | 株式会社村田製作所 | 非還元性誘電体セラミック及びそれを用いた積層セラミックコンデンサ |
| TW492017B (en) | 2000-06-29 | 2002-06-21 | Tdk Corp | Dielectrics porcelain composition and electronic parts |
| JP2002075054A (ja) * | 2000-08-29 | 2002-03-15 | Kyocera Corp | 誘電体磁器組成物 |
| JP2002265261A (ja) | 2001-03-07 | 2002-09-18 | Murata Mfg Co Ltd | 積層セラミックコンデンサ |
| DE60232958D1 (de) | 2001-04-12 | 2009-08-27 | Tdk Corp | Produktionsverfahren für ein keramisches elektronisches mehrschicht-bauteil |
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-
1986
- 1986-11-14 JP JP61272659A patent/JPH0831284B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
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