JPH0649620B2 - セラミツクス部材と金属部材との接合方法 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 ［発明の技術分野］ 本発明はセラミックス部材と金属部材との接合方法に関
し、更に詳しくは、接合強度が高くかつセラミックス部
材にクラックを発生させることのない新規な接合方法に
関する。

［発明の技術的背景とその問題点］ 窒化ケイ素，炭化ケイ素，アルミナのような各種セラミ
ックスからなる部材は、それぞれが備える特異な特性を
生かすことにより、構造部材，各種機能部材として広く
利用されはじめている。その多くの場合は、セラミック
スをそれ自体を単独で利用するという態様である。

しかしながら、仮にこれらセラミックス部材にセラミッ
クスにはない他の特性を有する金属を接合できるとすれ
ば、得られた部材は新たな機能を備えた部材として一層
広い分野での利用が可能になるものと考えられる。

このような部材において、それが構造部品である場合に
はセラミックス部材と金属部材との接合強度は充分に高
いことが要求され、また機能部材である場合にはセラミ
ックス部材と金属部材との接合界面では連続性を有する
ことが要求される。

しかしながら一般に、セラミックスと金属とは各々原子
結合状態が相違する材料であり、両者の反応性などの化
学的性質；熱膨張率；電気伝導度などの物理的性質が互
いに異なるため、両者の接合時においては、両部材の接
合界面では信頼性の高い冶金的接合状態が形成され難
い。

ところで、従来より金属部材とセラミックス部材との冶
金的接合方法としては以下に示すような種々の方法が知
られている。例えば、 第１は、セラミックス部材の金属部材と接合すべき面
にMo-Ti-Wが主成分である粉末と有機バインダとの混合
物を塗布し、加湿した雰囲気中で1400〜1700℃に加熱し
て反応させて、通常、メタラインジングと呼ばれる層を
形成し、次いで、前記メタライジング層の上にNiメッキ
を施した後、該Niメッキに金属部材（例えばCu母材）を
Pb-Sn系半田などにより接合する方法である。

こうした接合方法はエレクトロニクス部品において、絶
縁体としてのセラミックス部材と導体としてのCu部材を
接合する場合に多用されている。

第２は、金属部材とセラミックス部材とをAu，Ptのよ
うな貴金属つまり酸素と親和力が小さい金属を主成分と
する合金を用いて接合する方法である。

第３は、金属部材とセラミックス部材との接合部にT
i，Nb，Zrなどの活性金属又は熱処理によって活性金属
に転化する活性金属水素化物を介在させた後、両者を高
温，高圧下で接合する方法である。

しかしながら、上記の方法は必要とする工程の数が多
くなり煩雑であるという欠点を有する。

上記の方法は簡単な工程の下で接合できるものの、高
価な貴金属を使用するため経済的メリットは極めて少な
く、しかも金属部材とセラミックス部材とが十分に接触
するように高い圧力を必要とする。上記の方法では、
活性金属の効果により強固な接合が可能ではあるが、し
かし前記の方法と同様に高い接合圧力を必要とするた
め変形を嫌うような部品等には適用することは好ましく
ない。

このような問題を解消するために、米国特許第2,857,66
3号明細書では次のような接合方法が開示されている。
すなわち、その方法とは、Ti，Zrなどの活性金属とCu,N
i,Feなどの遷移金属との合金は、その共晶組成領域で活
性金属の単体の融点（Ti;1720℃、Zr;1860℃）及びCu,N
i,Fe単体の融点（夫々1083℃，1453℃，1534℃）と比較
して融点を数100℃低下させることに着目し、遷移金属
の部材とセラミックス部材の接合部に活性金属を介在さ
せ、該接合部材を遷移金属と活性金属の合金の融点より
高く、遷移金属の融点より低い温度に加熱し、遷移金属
と活性金属の原子を相互に拡散せしめて合金化し、この
合金によって遷移金属部材とセラミックス部材とを接合
する方法である。

この方法の場合、接合時、接合部は遷移金属と活性金属
との合金の融液で満たされ、それが金属部材とセラミッ
クス部材とを濡らすので、各部材を接触させるための加
圧力を殆ど必要とせず、かつ活性金属の働きにより両部
材は強固に接合されることになる。

しかしながら、この方法の欠点は、得られたセラミック
ス−金属接合部材を冷却する過程でセラミックス部材に
クラックが頻発するという問題である。これは、セラミ
ックス部材と金属部材との間に発生する熱応力に基づく
現象である。

例えば、セラミックス部材がアルミナ，窒化ケイ素の場
合、それぞれの線熱膨張係数は、8.8×10^-6／℃，2.5×
10^-6／℃であり、Cu,Ni,Feなどに比べてその値は約１桁
小さいもので、両者の接合部に発生する熱応力は大きく
なる。

しかも、熱応力は接合時の温度と冷却時の温度（室温）
との差が大きければ大きいほど増大する。したがって、
熱応力を減ずるためには接合時の温度を低めることが求
められ、そのことは接合時に低融点のろう材の使用を要
求することになる。

この観点に立った方法としては、活性金属を含むろう材
とこのろう材の間に延性に富むCu，Cu合金、Alなどの金
属薄板を介在させ、該ろう材と金属部材を点溶接して一
体化した接合材料を用いてセラミックス部材と金属部材
を接合する方法（特開昭56-163093）が提案されてい
る。また、活性金属を含むろう材をセラミックス部材と
金属部の両者に拡散せしめて構成した接合体も開発され
ている。

しかしながら、これら方法は複雑な工程，長時間の熱処
理を不可避とするので工業的とはいえず、しかもセラミ
ックス部材と金属部材間の熱応力の緩和には必ずしも有
効ではない。

上記手法の適用時における応力緩和を果たすための方法
としては、セラミックス部材と金属部材の間に軟質金属
の層を介在させその塑性変形及び弾性変形によって熱応
力を緩和する方法（特開昭56-41879号参照），セラミッ
クス部材と金属部材の間に線膨張率が両者の中間の値を
有する材料の層を介在させる方法（特開昭55-113678号
公報参照）やセラミックス部材から金属部材にかけて線
膨張率が小から大へと変化する複数の層を順次積層して
介在させる方法（特開昭55-7544号参照）などが開示さ
れている。

しかしながら、活性金属を含むろう材での上記接合法の
場合、接合面にかかる圧力によって、しばしば溶融ろう
材が接合部からはみ出すことがある。このはみ出した溶
融ろう材の量が多くなると、凝固冷却する過程におい
て、セラミックス部材とろう材の熱膨張係数の差に基づ
く熱応力によりセラミックス部材にクラックの生じるこ
とがある。この現象を防止するためには、はみ出しがな
くかつ接合部材全面をろう材がぬらすために必要な最適
なろう材の量（厚さ）を決めればよいのだが、しかし用
いる接合材料，接合圧力，接合温度，雰囲気等の条件に
より、ろう材の最適量を決めるのは非常に困難である。
また、はみ出しを機械的に防止する方法、たとえば、ろ
う材とのぬれ性の悪い材料を用いて接合部外周をシール
する方法が考えられているが、この方法はぬれ性の悪い
材料の選定が困難であるばかりでなく、接合工程の煩雑
化を招くことになり現実的な方法とはいい難い。

このようなことから、熱応力を緩和でき、溶融ろう材の
はみ出しがなく、高い接合強度でセラミックス部材と金
属部材を簡単に接合する方法は強く求められている。

［発明の目的］ 本発明は、セラミックス部材と金属部材とを加圧するこ
となく強固に接合することができ、しかも冷却過程でセ
ラミックス部材にクラックを発生することのないセラミ
ックス部材と金属部材の接合方法の提供を目的とする。

［発明の概要］ 本発明者らは、セラミックス部材と金属部材との間に応
力緩衝部材を介在せしめて全体をろう材で接合する方法
に関し鋭意研究を重ねた結果、ろう材の種類，ろう材の
厚みを後述するように制御すると、上記目的が達成し売
るとの事実を見出し、本発明方法を開発するに到った。

すなわち、本発明のセラミックス部材と金属部材との接
合方法は、セラミックス部材と金属部材との厚み0.2mm
以上の応力緩衝部材を介挿し、該セラミックス部材と該
応力緩衝部材との間及び該金属部材と該応力緩衝部材と
の間に、厚み１〜19μｍの銀層と厚み0.5〜９μｍの活
性金属層とからなりかつ全体の厚みが２〜20μｍである
薄層Ａ又は厚み１〜19μｍの銀層と厚み0.5〜９μｍの
活性金属層と厚み８μｍ以下の銅層とからなりかつ全体
の厚みが２〜20μｍである薄層Ｂを介在させたのち、全
体を加熱することを特徴とする。

まず、本発明方法を適用し得るセラミックス部材として
は、例えば、Al₂O₃,ZrO₂のような酸化物系セラミックス
の部材；SiC,TiCのような炭化物系セラミックスの部
材；Si₃N₄，AlＮのような窒化物系セラミックスの部
材；をあげることができる。また、金属部材としては、
Fe，Ni，Co，Ti，Mo，Ｗ，Nb，Ta，Zrのような金属の部
材若しくはこれら金属の適宜な合金の部材をあげること
ができる。

本発明方法はまずセラミックス部材と金属部材との間に
厚み0.2mm以上の応力緩衝部材を介挿せしめる。この部
材の厚みが0.2mmより薄い場合は、セラミックス部材と
金属部材との間に発生する熱応力を有効に吸収すること
ができず、クラックが多発しはじめる。好ましくは、0.
2〜2.0mmである。この応力緩衝部材を構成する材料とし
ては、セラミックス部材と金属部材との熱膨張差を自
らが塑性変形したり弾性変形したりして吸収することの
できる例えばAl，Cuのような軟質金属、線膨張率がセ
ラミックス部材と金属部材との中間の値である例えばM
o，Ｗ，Tiのような材料、線膨張率が適宜に調整され
た複合層の材料、などをあげることができる。

つぎに、セラミックス部材と応力緩衝部材との間及び応
力緩衝部材と金属部材との間に、後述する薄層Ａ又は薄
層Ｂを介在せしめる。

まず、薄層Ａは厚み１〜19μｍの銀層と厚み0.5〜９μ
ｍの活性金属層とから成り、かつその全体厚が２〜20μ
ｍの層である。また、薄層Ｂは厚み１〜19μｍの銀層と
厚み0.5〜９μｍの活性金属層と厚み８μｍ以下の銅層
とから成り、かつその全体厚が２〜20μｍの層である。

これら両層における活性金属層を構成する活性金属とし
ては、Ti，Zr，Hf，Ｖ，Nb，Taなどを例示することがで
きる。また、薄層Ａ，薄層Ｂのいずれにあっても、銀層
と活性金属層（薄層Ａの場合），銀層と活性金属層と銅
層（薄層Ｂの場合）の順序は格別限定されるものではな
いが、薄層Ａの場合はセラミックス部材側から活性金属
層，銀層の順で介在させることが好ましく、また、薄層
Ｂの場合は各層がそれぞれ１層だけである必要はなく、
それぞれの複数層が介在していてもよい。また、各層は
これら各成分の合金の層であってもよい。

薄層Ａ，薄層Ｂにおいて、銀層の厚みが１μｍ，活性金
属層の厚みが0.5μｍより薄い場合、銅と活性金属との
融液が少なくなるのでセラミックス部材と応力緩衝部材
及び金属部材と応力緩衝部との間を満たすことが出来
ず、またこれらの層の厚みが19μｍより厚い場合は融液
が多くなり過ぎ、融液が接合部からはみ出し、このはみ
出した融液が凝固冷却する過程において、セラミックス
部材とろう材の熱膨張率の差に基づく熱応力によりセラ
ミックス部材にクラックが生ずるという不都合を招く。
また薄層Ｂにおいて銅層の厚みが８μｍより厚くなって
も融液が多くなり、前述のごとくセラミックス部材にク
ラックが生ずるような事態を招来して不都合である。

薄層Ａ，薄層Ｂのいずれもは、その全体層が２〜20μｍ
に設定される。この全体層が２μｍより薄い場合はセラ
ミックス部材と金属部材の高い接合強度が得られず、ま
た、20μｍを超えると加熱溶融時接合部材の外部材にま
で溶融した薄層Ａ，薄層Ｂの成分がはみ出して広がり、
熱応力に基づくセラミックス部材へのクラックが発生し
はじめる。好ましくは２〜10μｍである。

これら薄層Ａ，薄層Ｂを介在せしめる方法としては、セ
ラミックス部材，金属部材又は応力緩和部材の表面に前
記した各層の箔を載せてもよいが、前記した各層の成分
をスパッタリング法，蒸着法，めっき法などの方法によ
って堆積せしめる方法が工業的に容易であって好適であ
る。この各成分の堆積時には、金属部材の接合面にこの
処理を施すと、工程も容易でありかつ安定した接合が可
能となる。

このようにして得られた、セラミックス部材，薄層Ａ又
は薄層Ｂ，応力緩和部材，薄層Ａ又は薄層Ｂ，金属部材
を重ね合わせ真空雰囲気或いは不活性雰囲気中にて加熱
する。この工程において、基本的には圧力を加えなくと
もよいが、必要に応じて1kg/mm²以下の低圧を加えて加
熱してもよい。加熱温度は、金属部材の融点より低いこ
とが必要である。具体的には、779℃から金属部材の融
点の範囲で加熱すればよい。

［発明の実施例］ 実施例１〜５ セラミックス部材として直径13mm高さ10mmの窒化ケイ素
円柱体、金属部材として直径15mm高さ15mmの構造用炭素
鋼(JIS G4051で規定するS45C)の円柱体を用意した。応
力緩衝部材として直径14mmで厚みが第１表のような値の
銅（JIS H3100で規定するC1221p)板を用意した。

窒化ケイ素部材と炭素鋼部材の間に銅板を介在させ、窒
化ケイ素部材と銅板の間，及び銅板と炭素鋼材の間に第
１表に示した厚みのチタン箔と銀箔とを挟んで重ね合わ
せ、0.1kg/cm²の圧力を加えながら、５×10^-5Torr，880
℃の条件下で30秒間保持した。アルゴンガス中で冷却
し、得られた接合体を引張試験機にかけて接合部の引張
強さを測定した。以上の結果を一括して第１表に示し
た。

実施例１〜５はいずれも接合部の引張強さが13kg/mm²以
上であって両部材間の熱応力は充分に緩和されているこ
とが推考される。これに反し、比較例の場合はいずれも
引張強さが小さく、接合面でクラック等の欠陥が発生し
ているものと思われる。事実、比較例２の場合は、窒化
ケイ素部材にクラックが発生していた。

実施例６ 金属部材としての同形状のモリブデン円柱体を用いたこ
と、銀箔の厚み，チタン箔の厚みがそれぞれ３μｍであ
ったことを除いては実施例５と同様にして接合体を製造
した。

得られた接合体の引張強さの最高値は、室温下で10.9kg
/mm²，400℃で15.7kg/mm²，600℃で8.4kg/mm²であっ
た。

実施例７ セラミックス部材が同形状の炭化ケイ素円柱体，金属部
材が同形状のSUS316製円柱体，応力緩衝部材が厚み1mm
のタングステン円板，薄層Ａの代わりに、厚み３μｍの
チタン箔、厚み５μｍの銀箔、厚み２μｍの銅箔からな
る薄層Ｂを用いたことを除いては、実施例１と同様の方
法で接合体を得た。

接合部の引張強さは室温下で6.6kg/mm²であった。

［発明の効果］ 以上の説明で明らかなように、本発明方法は、セラミッ
クス部材と金属部材とを極めて簡単に接合して各種の機
能性を示唆する接合体を製造することができる。そし
て、従来頻発していたセラミックス部材のクラック現象
が防止若しくは抑制されて、接合部における接合強度が
大きくなる。しかも、接合部において、溶融物のはみ出
しもなくその外観は良好である。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 竹田 博光 神奈川県川崎市幸区小向東芝町１番地 株 式会社東芝総合研究所内 (56)参考文献 特開 昭60−177635（ＪＰ，Ａ) 特開 昭60−239373（ＪＰ，Ａ)

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】セラミックス部材と金属部材との間に厚み
   ０．２mm以上の応力緩衝部材を介挿し、該セラミックス
   部材と該応力緩衝部材との間及び該金属部材と該応力緩
   衝部材との間に、厚み１〜１９μｍの銀層と厚み０．５
   〜９μｍの活性金属層とからなり、かつ全体の厚みが２
   〜２０μｍである薄層Ａ、又は厚み１〜１９μｍの銀層
   と厚み０．５〜９μｍの活性金属層と厚み８μｍ以下の
   銅層とからなり、かつ全体の厚みが２〜２０μｍである
   薄層Ｂを介在させたのち、全体を加熱することを特徴と
   するセラミックス部材と金属部材との接合方法。
2. 【請求項２】該応力緩衝部材が銅又は銅合金から成る特
   許請求の範囲第１項記載の方法。
3. 【請求項３】該活性金属がチタン若しくはジルコニウム
   である特許請求の範囲第１項記載の方法。