JPH06325779A - 固体電解質型燃料電池のスタックおよびその作製方法 - Google Patents
固体電解質型燃料電池のスタックおよびその作製方法Info
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- JPH06325779A JPH06325779A JP5113155A JP11315593A JPH06325779A JP H06325779 A JPH06325779 A JP H06325779A JP 5113155 A JP5113155 A JP 5113155A JP 11315593 A JP11315593 A JP 11315593A JP H06325779 A JPH06325779 A JP H06325779A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】中空状単セルを直列に接続して所定の出力電圧
を得る固体電解質型燃料電池のスタックにおいて、長期
にわたって良好な電気接続を維持し得る構造のスタック
を提供する。 【構成】単セル間に、非圧縮性の電気絶縁性スペーサ
と、このスペーサの厚み以上の厚さを有し、かつスペー
サの厚さ以上に圧縮しても弾性変形が可能な導電性の金
属製フェルトを配設し、均等に締め付けた構造のセル群
とした燃料電池のスタック。 【効果】単セルを均等に締め付けることができ、単セル
間の良好な電気的接続が得られ、信頼性が向上する。
を得る固体電解質型燃料電池のスタックにおいて、長期
にわたって良好な電気接続を維持し得る構造のスタック
を提供する。 【構成】単セル間に、非圧縮性の電気絶縁性スペーサ
と、このスペーサの厚み以上の厚さを有し、かつスペー
サの厚さ以上に圧縮しても弾性変形が可能な導電性の金
属製フェルトを配設し、均等に締め付けた構造のセル群
とした燃料電池のスタック。 【効果】単セルを均等に締め付けることができ、単セル
間の良好な電気的接続が得られ、信頼性が向上する。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は固体電解質型燃料電池の
スタックおよびその作製方法に関する。
スタックおよびその作製方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】固体電解質型燃料電池（ＳＯＦＣ）は、
電極、電解質をはじめとする単セルのすべてがセラミッ
クス材料で構成された燃料電池であり、電解質としては
イットリアの添加によって結晶構造の安定化がはかられ
たジルコニア（ＹＳＺ）が使用されている。このＹＳＺ
は高い酸素イオン導電性を示すが、温度依存性は他のセ
ラミックス材料と同様で温度が低いと導電性は低く、高
い導電性を得るためには充分な高温下で使用する必要が
ある。したがって、ＳＯＦＣを作製した際の高導電性を
得るために、運転温度は９００〜１０００℃という値が
設定されている。このような高い温度で使用されるた
め、電解質以外の電極もセラミックスで構成される。と
ころで、上述したＹＳＺ電解質の導電率は、１０００℃
においても高々０.１Ｓ／cｍであるので、セルを形成し
た際には、ＹＳＺの薄膜化が必要である。従来、ＳＯＦ
Ｃにおいては、例えば図５（ａ）に示すような平板型の
単セルの検討が進められてきている。この例は、ＹＳＺ
で薄い固体電解質層１を作製し、これに空気極３と燃料
極２の２つの電極を形成する方式のものである。この方
式のように、ＹＳＺが電極の支持体となるためには充分
な機械的強度を有することが必要であるが、イットリア
を添加したＹＳＺの中でも１０００℃における導電率が
高いという特徴を持つ、イットリアを８モル％添加した
ＹＳＺは機械的強度が弱いので、支持体の厚みを増す必
要があった。その結果、電解質部でのｉＲ降下が増大
し、充分満足のいくセルの出力が得られないという問題
があった。そこで、電極材料自体がセルの支持体も兼
ね、かつ一方のガス流路を有し、全体のガスシール性の
向上をはかった新たな方式のＳＯＦＣ単セルが提案され
ている（特開平５‐３６４１７号公報：中空薄板式固体
電解質燃料電池）。この単セルは、図５（ｂ）に示すよ
うな構造を有するものである。すなわち、空気極材料を
用いガス流路となる貫通口１０を設けて中空状の空気極
基板８とするもので、空気極基板８の表面には固体電解
質層１、燃料極２の各層を形成し、さらに燃料極２の反
対側の面にインタコネクタ４を配設している。空気極基
板８は、通常用いられるＬaＳrＭnＯ3やＬaＣoＯ3等の
材料を使用し、例えば押出し成形法等で作製される。固
体電解質層１と燃料極２の各層は、材料としてＹＳＺ、
ニッケルとジルコニアを用い、いずれも溶射法によって
形成される。また、インタコネクタ４も、Ｎi‐Ａl2Ｏ3
やＬaＣrＯ3等の還元雰囲気下で安定な物質層を溶射に
よって形成している。また、固体電解質層１とインタコ
ネクタ４が設けられた部分以外はガスの透過を防止する
必要があるので、Ａl2Ｏ3等からなるガス不透過性層９
で被覆される。なお、各層は溶射法だけでなく、ＣＶＤ
法、テープキャスティング法、スラリ塗布法等によって
も作製することが可能である。上述した構成のセルとす
ることによって、もはや固体電解質層はセルの支持体と
しての役割から解放され、緻密な膜でありさえすれば限
りなく薄くて良いことになり、単セルの性能向上を飛躍
的に増大させることが可能となって、単セルの発電特性
を著しく向上させることができる。しかし、ＳＯＦＣセ
ルは１枚だけで使用されることはなく、単セルを直列
に、また必要に応じて並列に接続して所定の出力をもっ
た燃料電池のスタックとしている。
電極、電解質をはじめとする単セルのすべてがセラミッ
クス材料で構成された燃料電池であり、電解質としては
イットリアの添加によって結晶構造の安定化がはかられ
たジルコニア（ＹＳＺ）が使用されている。このＹＳＺ
は高い酸素イオン導電性を示すが、温度依存性は他のセ
ラミックス材料と同様で温度が低いと導電性は低く、高
い導電性を得るためには充分な高温下で使用する必要が
ある。したがって、ＳＯＦＣを作製した際の高導電性を
得るために、運転温度は９００〜１０００℃という値が
設定されている。このような高い温度で使用されるた
め、電解質以外の電極もセラミックスで構成される。と
ころで、上述したＹＳＺ電解質の導電率は、１０００℃
においても高々０.１Ｓ／cｍであるので、セルを形成し
た際には、ＹＳＺの薄膜化が必要である。従来、ＳＯＦ
Ｃにおいては、例えば図５（ａ）に示すような平板型の
単セルの検討が進められてきている。この例は、ＹＳＺ
で薄い固体電解質層１を作製し、これに空気極３と燃料
極２の２つの電極を形成する方式のものである。この方
式のように、ＹＳＺが電極の支持体となるためには充分
な機械的強度を有することが必要であるが、イットリア
を添加したＹＳＺの中でも１０００℃における導電率が
高いという特徴を持つ、イットリアを８モル％添加した
ＹＳＺは機械的強度が弱いので、支持体の厚みを増す必
要があった。その結果、電解質部でのｉＲ降下が増大
し、充分満足のいくセルの出力が得られないという問題
があった。そこで、電極材料自体がセルの支持体も兼
ね、かつ一方のガス流路を有し、全体のガスシール性の
向上をはかった新たな方式のＳＯＦＣ単セルが提案され
ている（特開平５‐３６４１７号公報：中空薄板式固体
電解質燃料電池）。この単セルは、図５（ｂ）に示すよ
うな構造を有するものである。すなわち、空気極材料を
用いガス流路となる貫通口１０を設けて中空状の空気極
基板８とするもので、空気極基板８の表面には固体電解
質層１、燃料極２の各層を形成し、さらに燃料極２の反
対側の面にインタコネクタ４を配設している。空気極基
板８は、通常用いられるＬaＳrＭnＯ3やＬaＣoＯ3等の
材料を使用し、例えば押出し成形法等で作製される。固
体電解質層１と燃料極２の各層は、材料としてＹＳＺ、
ニッケルとジルコニアを用い、いずれも溶射法によって
形成される。また、インタコネクタ４も、Ｎi‐Ａl2Ｏ3
やＬaＣrＯ3等の還元雰囲気下で安定な物質層を溶射に
よって形成している。また、固体電解質層１とインタコ
ネクタ４が設けられた部分以外はガスの透過を防止する
必要があるので、Ａl2Ｏ3等からなるガス不透過性層９
で被覆される。なお、各層は溶射法だけでなく、ＣＶＤ
法、テープキャスティング法、スラリ塗布法等によって
も作製することが可能である。上述した構成のセルとす
ることによって、もはや固体電解質層はセルの支持体と
しての役割から解放され、緻密な膜でありさえすれば限
りなく薄くて良いことになり、単セルの性能向上を飛躍
的に増大させることが可能となって、単セルの発電特性
を著しく向上させることができる。しかし、ＳＯＦＣセ
ルは１枚だけで使用されることはなく、単セルを直列
に、また必要に応じて並列に接続して所定の出力をもっ
た燃料電池のスタックとしている。
【０００３】上記の方式の単セルを用いた従来の発電モ
ジュールの例を、図６に示す。なお、図６は、空気極材
料で作製した基板を用いたセルの一例である。図におい
て、３０は固定板、３１は溝、３２は分離板、３３はガ
ス排出用スリット、３４は外容器、３５は酸化剤ガス供
給口、３６は燃料ガス供給口、３７は前室、３８は燃焼
室、３９はガス排出口、４０はフェルト状導電体、４１
は導線、４２はシール剤である。モジュールの構成にあ
たっては、発電部を形成した空気極基板８を固定板３０
に載せた後、分離板３２を貫通させ、この状態で外容器
３４の内部に収納している。固定板３０には空気極基板
８の取付け用の溝３１が設けられており、空気極基板８
はこの溝３１に嵌合され、嵌合部にはガスの気密性を確
保するため、ホウケイ酸ガラス等の非導電性融体からな
るシール材４２が充填される。一方、分離板３２には、
ガス排出用スリット３３が設けられていて、未反応の燃
料ガスの排出が行える構造になっている。発電にあたっ
ては、この発電モジュールを１０００℃等の温度条件下
に設置し、各ガスを供給する。酸化剤ガスは、酸化剤ガ
ス供給口３５から供給され、各セルの内部を通過し、セ
ル形成部で反応した後、残ガスは燃焼室３８に達する。
一方、燃料ガスは外容器３４の側面に設けられた燃料ガ
ス供給口３６から供給され、ここで発電する。なお、図
６では燃料ガス供給口３６が外容器３４の左側面に表示
されているが、ガスと燃料極との接触を向上させる観点
から、紙面の表側（または裏側）の位置に設けることも
可能である。供給された燃料ガスは、各セル間の隙間に
流入して反応することになるが、各セル間に配置された
導電性スペーサである多孔質導電体４０は多孔性である
ので、燃料ガスの電極への拡散は支障なく行われる。そ
して、ここで反応せずに消費されなかった燃料ガスは燃
焼室３８に導かれ、残った酸化剤ガスと混合して燃焼さ
れる。そして、このような燃焼後の高温ガスは、ガス排
出口３９から外部に排出される。ところで、燃料電池の
スタックの発電特性は、各セルの電気的な接続状態の良
否が大きく影響する。すなわち、スタックにおける単セ
ルの出力低下の内訳は、電極過電圧、電解質のｉＲ損お
よび接触抵抗によるｉＲ損であるが、接続状況が不良で
あると、この部分の接触抵抗が大きくなり単セルあたり
の電圧降下が大きくなる。上述の中空平板式セルを用い
た発電モジュールにおいては、単セルを形成した基板間
にＮiフェルト等からなる多孔質導電体４０を配置して
いるが、基板間の電気的接続を良好にするためには、こ
のＮiフェルトを両側の基板に充分押し付けて充分に接
触させた状態で配置する必要がある。しかも、各基板は
固定板３０と分離板３２の溝にあわせた間隔とする必要
があり、基板を溝に固定した後にＮiフェルトを両側の
基板に充分に押し付けた状態で配置することは構成上困
難であり、逆にＮiフェルトを基板の間隔に挾んだ状態
で、個々の基板を固定板３０の溝に取り付けることも困
難である。また、このＮiフェルトは多孔体であるため
圧縮に対しては塑性変形を受け易く、長時間の使用によ
って次第に圧縮され、塑性変形された状態で変形してし
まうという問題があった。そして、基板上のセル間に単
にＮiフェルトを配置しただけでは、Ｎiの変形が一部の
みにおいて過度に進む可能性もあり、このような状態に
なると、その部分でのセル間の電気的な接続状態は不良
となり、燃料電池のスタック全体の発電特性も悪化する
という問題があった。
ジュールの例を、図６に示す。なお、図６は、空気極材
料で作製した基板を用いたセルの一例である。図におい
て、３０は固定板、３１は溝、３２は分離板、３３はガ
ス排出用スリット、３４は外容器、３５は酸化剤ガス供
給口、３６は燃料ガス供給口、３７は前室、３８は燃焼
室、３９はガス排出口、４０はフェルト状導電体、４１
は導線、４２はシール剤である。モジュールの構成にあ
たっては、発電部を形成した空気極基板８を固定板３０
に載せた後、分離板３２を貫通させ、この状態で外容器
３４の内部に収納している。固定板３０には空気極基板
８の取付け用の溝３１が設けられており、空気極基板８
はこの溝３１に嵌合され、嵌合部にはガスの気密性を確
保するため、ホウケイ酸ガラス等の非導電性融体からな
るシール材４２が充填される。一方、分離板３２には、
ガス排出用スリット３３が設けられていて、未反応の燃
料ガスの排出が行える構造になっている。発電にあたっ
ては、この発電モジュールを１０００℃等の温度条件下
に設置し、各ガスを供給する。酸化剤ガスは、酸化剤ガ
ス供給口３５から供給され、各セルの内部を通過し、セ
ル形成部で反応した後、残ガスは燃焼室３８に達する。
一方、燃料ガスは外容器３４の側面に設けられた燃料ガ
ス供給口３６から供給され、ここで発電する。なお、図
６では燃料ガス供給口３６が外容器３４の左側面に表示
されているが、ガスと燃料極との接触を向上させる観点
から、紙面の表側（または裏側）の位置に設けることも
可能である。供給された燃料ガスは、各セル間の隙間に
流入して反応することになるが、各セル間に配置された
導電性スペーサである多孔質導電体４０は多孔性である
ので、燃料ガスの電極への拡散は支障なく行われる。そ
して、ここで反応せずに消費されなかった燃料ガスは燃
焼室３８に導かれ、残った酸化剤ガスと混合して燃焼さ
れる。そして、このような燃焼後の高温ガスは、ガス排
出口３９から外部に排出される。ところで、燃料電池の
スタックの発電特性は、各セルの電気的な接続状態の良
否が大きく影響する。すなわち、スタックにおける単セ
ルの出力低下の内訳は、電極過電圧、電解質のｉＲ損お
よび接触抵抗によるｉＲ損であるが、接続状況が不良で
あると、この部分の接触抵抗が大きくなり単セルあたり
の電圧降下が大きくなる。上述の中空平板式セルを用い
た発電モジュールにおいては、単セルを形成した基板間
にＮiフェルト等からなる多孔質導電体４０を配置して
いるが、基板間の電気的接続を良好にするためには、こ
のＮiフェルトを両側の基板に充分押し付けて充分に接
触させた状態で配置する必要がある。しかも、各基板は
固定板３０と分離板３２の溝にあわせた間隔とする必要
があり、基板を溝に固定した後にＮiフェルトを両側の
基板に充分に押し付けた状態で配置することは構成上困
難であり、逆にＮiフェルトを基板の間隔に挾んだ状態
で、個々の基板を固定板３０の溝に取り付けることも困
難である。また、このＮiフェルトは多孔体であるため
圧縮に対しては塑性変形を受け易く、長時間の使用によ
って次第に圧縮され、塑性変形された状態で変形してし
まうという問題があった。そして、基板上のセル間に単
にＮiフェルトを配置しただけでは、Ｎiの変形が一部の
みにおいて過度に進む可能性もあり、このような状態に
なると、その部分でのセル間の電気的な接続状態は不良
となり、燃料電池のスタック全体の発電特性も悪化する
という問題があった。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、上述
した従来技術における問題点を解消するものであり、中
空状単セルを直列に接続して所定の出力電圧を得る固体
電解質型燃料電池のスタックの構成と、その組立て方式
に関するものであり、各セル間に金属製の多孔質導電体
（金属製フェルト）を配置するに際して金属製フェルト
の過剰な圧縮を防ぎ、長期にわたって良好な電気接続を
維持し得る燃料電池のスタックおよびその作製方法を提
供することにある。
した従来技術における問題点を解消するものであり、中
空状単セルを直列に接続して所定の出力電圧を得る固体
電解質型燃料電池のスタックの構成と、その組立て方式
に関するものであり、各セル間に金属製の多孔質導電体
（金属製フェルト）を配置するに際して金属製フェルト
の過剰な圧縮を防ぎ、長期にわたって良好な電気接続を
維持し得る燃料電池のスタックおよびその作製方法を提
供することにある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】上記本発明の目的を達成
するために、固体電解質型燃料電池のスタックを構成す
る各セル間に、金属製の多孔質導電体（金属製フェル
ト）を配置するに際し、所定の間隔を持ったスペーサを
各セル間に配設する構成とし、上記スペーサの機能を高
めるために金属性フェルトと非圧縮性部材を併用して、
燃料電池のスタック全体を両端の面方向から全体を均等
に締め付けて固定し、各セル面に均等な圧力が加わるよ
うに構成して、良好なセル間の電気接続を確保すると共
に、各単セルの位置ずれを防ぎ、セル取付け用ホルダと
の嵌合状態の改善をはかるものである。本発明は、電極
材料を用いて内部に貫通口を有する平板型の基板を作製
し、基板の片面に固体電解質と他の電極の層を形成する
ことで単セルを構成し、この単セル面には、先に内部に
設けた貫通口と重ならない位置に穴を設け、この単セル
を複数接続して燃料電池のスタックを構成するに際し、
上記単セルの隙間に多孔質導電体である金属製フェルト
状物質および電池反応に関与しない非圧縮性物質からな
るスペーサを配設し、単セル面に設けた穴に、セル群の
両端の面からボルトを通して全体を均等に締め付けて一
体化し、この組立て状態で各単セルに嵌合する溝を設け
たホルダを上と下に配置してガスシールを行い、この構
造のスタックを容器内に収納して固体電解質型燃料電池
のスタックを構成するものである。従来の燃料電池で
は、単セルに固定用の穴が設けられておらず、また、セ
ル間の接続用導体もセル間の隙間に挾み込まれているだ
けであり、充分な電気接触を確保することが困難であっ
た。また、従来の燃料電池の構成では、実際にセルを固
定する際の組立て作業においても、伸縮性のあるニッケ
ル金属フェルトを介してセルを取り付ける方法であるた
め組立て作業能率が極めて悪いという問題があり、本発
明はこれら従来の問題点を解消したものである。
するために、固体電解質型燃料電池のスタックを構成す
る各セル間に、金属製の多孔質導電体（金属製フェル
ト）を配置するに際し、所定の間隔を持ったスペーサを
各セル間に配設する構成とし、上記スペーサの機能を高
めるために金属性フェルトと非圧縮性部材を併用して、
燃料電池のスタック全体を両端の面方向から全体を均等
に締め付けて固定し、各セル面に均等な圧力が加わるよ
うに構成して、良好なセル間の電気接続を確保すると共
に、各単セルの位置ずれを防ぎ、セル取付け用ホルダと
の嵌合状態の改善をはかるものである。本発明は、電極
材料を用いて内部に貫通口を有する平板型の基板を作製
し、基板の片面に固体電解質と他の電極の層を形成する
ことで単セルを構成し、この単セル面には、先に内部に
設けた貫通口と重ならない位置に穴を設け、この単セル
を複数接続して燃料電池のスタックを構成するに際し、
上記単セルの隙間に多孔質導電体である金属製フェルト
状物質および電池反応に関与しない非圧縮性物質からな
るスペーサを配設し、単セル面に設けた穴に、セル群の
両端の面からボルトを通して全体を均等に締め付けて一
体化し、この組立て状態で各単セルに嵌合する溝を設け
たホルダを上と下に配置してガスシールを行い、この構
造のスタックを容器内に収納して固体電解質型燃料電池
のスタックを構成するものである。従来の燃料電池で
は、単セルに固定用の穴が設けられておらず、また、セ
ル間の接続用導体もセル間の隙間に挾み込まれているだ
けであり、充分な電気接触を確保することが困難であっ
た。また、従来の燃料電池の構成では、実際にセルを固
定する際の組立て作業においても、伸縮性のあるニッケ
ル金属フェルトを介してセルを取り付ける方法であるた
め組立て作業能率が極めて悪いという問題があり、本発
明はこれら従来の問題点を解消したものである。
【０００６】
【実施例】以下に本発明の実施例を挙げ、図面を用いて
さらに詳細に説明する。図１は、本発明の固体電解質型
燃料電池のスタックの単セル群の組立て構造の一例を示
す斜視図である。１１は空気極中空基板に形成した単セ
ル、１２は端部押さえ板、１３は組立て用ボルト、１４
はセル間接続部で、詳細には、図３（ａ）、（ｂ）に示
す非圧縮性スペーサ１６に、図４に示す導電性スペーサ
である金属製フェルト２８を組み合わせて構成してい
る。また、１９はセル固定用の下部固定板である。ま
た、図２には、図１に示すスタックで使用する単セルの
外観を示す。単セルには、固定用のボルトを通すための
セル固定用の穴１５が設けられたものを使用する。ま
た、図３には非圧縮性スペーサの形状の一例を示す。本
実施例では、図３（ｂ）で示した形状をした非圧縮性ス
ペーサを用いた。セル間接続部は、このスペーサの中央
部に金属製フェルトを収納する構造とした。この時、金
属製フェルトはスペーサの厚み以上のものを使用し、セ
ルを押しつけた時でも弾性変形となるようにした。本実
施例では、この固定したセル群を容器内に収納して発電
用スタックとした。また、図３（ａ）には非圧縮性スペ
ーサの他の形状の一例を示した。発電用スタックの構造
例を図４に示した。本実施例では、各単セルは非圧縮性
スペーサ１６と金属製フェルト２８を介して配置され、
このような状態で組立て用ボルト１３によって締めつけ
られている。非圧縮性スペーサ１６と組立て用ボルト１
３の材料としては、セルとの熱膨張率の整合性や耐熱性
の観点からジルコニアを主成分とする材料を使用した。
このようにセル全体を一体化させることにより、セルの
固定も容易となる。この時に使用する非圧縮性スペーサ
１６の厚みは、セル固定用の下部固定板に設けた基板取
付け用の溝２０の間隔と等しくしておき、また金属製フ
ェルト２８の厚みは、上記の間隔よりも大きくしてお
く。このような非圧縮性スペーサの使用によって、スタ
ックを締めつけた際にもセル間隔はこの非圧縮性スペー
サ１６の厚みまでしか圧縮されず、金属製フェルト２８
も部分的に圧縮させるだけで塑性変形以上の変形を防止
することができる。このような構成にすることにより、
セル群を組立て用ボルト１３で締めつけると、各セルは
下部固定板１９の基板取付け用の溝２０と同じ間隔を保
って固定され、セルの位置ずれが防止される。それと同
時に、セル間の電気的な接続も、部分的に圧縮されたの
みで伸張力を有する状態の金属製フェルト２８によって
確保することができる。なお、非圧縮性スペーサ１６と
しては、単セル間に送入されるガスの流れを妨害しない
ことが必要であり、本実施例では図３（ｂ）に示すよう
に枠状を呈し、周辺部にはガスが流れ込むためのガス給
排気用の切り欠き（または穴）１７を設けたスペーサを
使用している。このスペーサにはガス給排気用の穴１７
と重複しないようにボルトを通すセル固定用の穴１５が
設けられており、セルを固定してスタックとする際に
は、セル固定用の穴１５にボルトを通して、セル群全体
を締め付けることで、各セルの位置合わせと共に金属製
フェルト２８との接触を確保することができる。なお、
本実施例では図３（ｂ）に示すように枠状のスペーサを
使用したが、このスペーサの形状としては所定の厚みを
持った平板状のものを金属製フェルトと組み合わせて使
用することも可能である。本発明のスタックでは、単セ
ルには固定用のボルトを通すためのセル固定用の穴１５
を設けることを特徴としている。単セルは押し出し成形
やシート成形体の積層物の焼結によって中空基板を作製
した後、溶射やＥＶＤ法によって表面に電解質を形成す
ることで基本的に作製する。また、電極シートと電解質
シートの共焼結によっても作製可能である。したがっ
て、ボルトを通すためのセル固定用の穴１５は、焼結前
の状態において穴開け加工を施すことにより容易に得ら
れる。本発明のセルに設けられる組立て用ボルト１３を
通すための穴の個数は、金属製フェルト２８が各セルの
面に均一に押し付けられれば良いので、特に限定するも
のではないが、おおよそセルの大きさに準じて２〜６個
程度で充分である。
さらに詳細に説明する。図１は、本発明の固体電解質型
燃料電池のスタックの単セル群の組立て構造の一例を示
す斜視図である。１１は空気極中空基板に形成した単セ
ル、１２は端部押さえ板、１３は組立て用ボルト、１４
はセル間接続部で、詳細には、図３（ａ）、（ｂ）に示
す非圧縮性スペーサ１６に、図４に示す導電性スペーサ
である金属製フェルト２８を組み合わせて構成してい
る。また、１９はセル固定用の下部固定板である。ま
た、図２には、図１に示すスタックで使用する単セルの
外観を示す。単セルには、固定用のボルトを通すための
セル固定用の穴１５が設けられたものを使用する。ま
た、図３には非圧縮性スペーサの形状の一例を示す。本
実施例では、図３（ｂ）で示した形状をした非圧縮性ス
ペーサを用いた。セル間接続部は、このスペーサの中央
部に金属製フェルトを収納する構造とした。この時、金
属製フェルトはスペーサの厚み以上のものを使用し、セ
ルを押しつけた時でも弾性変形となるようにした。本実
施例では、この固定したセル群を容器内に収納して発電
用スタックとした。また、図３（ａ）には非圧縮性スペ
ーサの他の形状の一例を示した。発電用スタックの構造
例を図４に示した。本実施例では、各単セルは非圧縮性
スペーサ１６と金属製フェルト２８を介して配置され、
このような状態で組立て用ボルト１３によって締めつけ
られている。非圧縮性スペーサ１６と組立て用ボルト１
３の材料としては、セルとの熱膨張率の整合性や耐熱性
の観点からジルコニアを主成分とする材料を使用した。
このようにセル全体を一体化させることにより、セルの
固定も容易となる。この時に使用する非圧縮性スペーサ
１６の厚みは、セル固定用の下部固定板に設けた基板取
付け用の溝２０の間隔と等しくしておき、また金属製フ
ェルト２８の厚みは、上記の間隔よりも大きくしてお
く。このような非圧縮性スペーサの使用によって、スタ
ックを締めつけた際にもセル間隔はこの非圧縮性スペー
サ１６の厚みまでしか圧縮されず、金属製フェルト２８
も部分的に圧縮させるだけで塑性変形以上の変形を防止
することができる。このような構成にすることにより、
セル群を組立て用ボルト１３で締めつけると、各セルは
下部固定板１９の基板取付け用の溝２０と同じ間隔を保
って固定され、セルの位置ずれが防止される。それと同
時に、セル間の電気的な接続も、部分的に圧縮されたの
みで伸張力を有する状態の金属製フェルト２８によって
確保することができる。なお、非圧縮性スペーサ１６と
しては、単セル間に送入されるガスの流れを妨害しない
ことが必要であり、本実施例では図３（ｂ）に示すよう
に枠状を呈し、周辺部にはガスが流れ込むためのガス給
排気用の切り欠き（または穴）１７を設けたスペーサを
使用している。このスペーサにはガス給排気用の穴１７
と重複しないようにボルトを通すセル固定用の穴１５が
設けられており、セルを固定してスタックとする際に
は、セル固定用の穴１５にボルトを通して、セル群全体
を締め付けることで、各セルの位置合わせと共に金属製
フェルト２８との接触を確保することができる。なお、
本実施例では図３（ｂ）に示すように枠状のスペーサを
使用したが、このスペーサの形状としては所定の厚みを
持った平板状のものを金属製フェルトと組み合わせて使
用することも可能である。本発明のスタックでは、単セ
ルには固定用のボルトを通すためのセル固定用の穴１５
を設けることを特徴としている。単セルは押し出し成形
やシート成形体の積層物の焼結によって中空基板を作製
した後、溶射やＥＶＤ法によって表面に電解質を形成す
ることで基本的に作製する。また、電極シートと電解質
シートの共焼結によっても作製可能である。したがっ
て、ボルトを通すためのセル固定用の穴１５は、焼結前
の状態において穴開け加工を施すことにより容易に得ら
れる。本発明のセルに設けられる組立て用ボルト１３を
通すための穴の個数は、金属製フェルト２８が各セルの
面に均一に押し付けられれば良いので、特に限定するも
のではないが、おおよそセルの大きさに準じて２〜６個
程度で充分である。
【０００７】本発明の固体電解質型燃料電池のスタック
で使用する単セルの作製例を、空気極材料として中空基
板に使用した単セルを例として以下に示す。空気極材料
としては、一般的に使用されているＬa0.8Ｓr0.2ＭnＯ3
（粒径１〜３μｍ）粉末を使用した。そして、中空平板
は、シート成形体を熱融着させる方法と押し出し成形法
による方法によって作製した。まず、シート成形体を熱
融着させる方法の一例を次に示す。シート成形体はドク
ターブレード法によって作製し、このようなシート成形
体を所定の大きさに切断した後、加熱・加圧し中空状の
融着体を作製した。なお、この時の加熱・加圧条件はシ
ートの軟らかさによって変える必要があるが、おおむね
７０〜８０℃、３０〜７０kg／cｍ2の成形条件で行っ
た。そして、この融着体の周辺部にセルを固定するため
の穴を設けた。このように融着した中空平板を約４００
℃において脱脂し、この後１２５０〜１３５０℃で２〜
５時間焼成することで空気極用の中空基板を作製した。
中空基板の大きさは、１００ｍｍ×１５０ｍｍ角、厚み
は５ｍｍ程度の寸法とした。なお、焼結の進行は、使用
した原料粉末の粒径と結合剤・可塑剤の添加量によって
影響されるので、これらの影響を考慮して原料に応じた
温度と時間を選定した。このように、焼成条件を原料粉
末や結合剤等の添加量に応じて適宜選定して焼成するこ
とで、原料粉末を変更しても多孔度２０〜３０％程度の
焼結体を得ることができる。なお、空気極の導電率は多
孔度によってもある程度左右されるが、本実施例におけ
る焼結体の導電率は１０００℃において、約１００Ｓ／
cｍであった。一方、押し出し成形にあたっては粘土状
の材料を必要とする。このような材料は原料粉末１００
重量部にバインダ５重量部、溶媒１０〜１５重量部を添
加して作製した。バインダとしては、メチルセルロース
系の水溶性高分子を用いた。押し出し成形の場合、原料
の粘性によって成形体の仕上がり状況が大きく影響さ
れ、例えば水が少ないと押し出し圧力が高くなって、成
形中にクラックが生じたり、逆に多すぎると中空構造の
維持が困難になったりする。そこで、必要に応じて可塑
剤を２〜５重量部加えて調整した。なお、押し出し成形
体の焼成にあたっても水分を乾燥させた後、やはり脱脂
を行う必要がある。脱脂温度は、使用するバインダによ
って異なるが、ここで使用したメチルセルロース系の水
溶性高分子ではおおむね４００℃程度として熱分解を行
った。焼成温度については、ドクターブレードシートの
積層体と同様の条件とした結果として、ドクターブレー
ド法による物と同じ物を得ることができた。このように
作製した中空基板上に、固体電解質と燃料極の薄膜を形
成した。本実施例では、いずれも膜形成にあたっては溶
射法を用いた。使用した溶射機は大気溶射法によるもの
であり、電解質材料としては８モル安定化ＹＳＺ（粒
径：１０〜５０μｍ）を使用した。電解質の厚みとして
は、１００μｍを目標に作製し、この膜のガス透過率は
１〜５×１０~6〔cc・cｍ／sec・(ｇ／cｍ2)cｍ2〕であ
った。また、燃料電極としては、酸化ニッケル粉末（粒
径：１０〜５０μｍ）と８モル安定化ＹＳＺを使用し
た。燃料電極の厚みは、２００〜３００μｍ程度であっ
た。この燃料電極のガス透過率は１０~4〔cc・cｍ／sec
・(ｇ／cｍ2)cｍ2〕オーダであった。本実施例では、上
記の手法で形成した単セルを組み合わせて、所定の出力
を持つ発電モジュールを構成した。図４に、発電モジー
ルの組立て例を示す。１９は下部固定板、２０は基板取
付け用の溝、２１は上部固定板、４３はガス排出用スリ
ット、２２は外容器、２３は酸化剤ガス供給口、２４は
燃料ガス供給口、２５は発電室、２６は燃焼室、２７は
排気口、２８は金属製フェルト、２９は導線である。モ
ジュールの構成にあたっては、単セルを積層しボルトで
固定した単セル１１の群を、上部固定板２１と下部固定
板１９で保持した状態で外容器２２の内部に収納した。
一方、単セル１１の群が下部固定板１９に嵌合する部分
には、基板取付け用の溝２０が設けてあり、単セル１１
の群をこの溝の部分に組み合わせ、ホウケイ酸ガラス等
の非導電性融体からなるシール材４２を用いてガスシー
ルした。本発明のＳＯＦＣの動作は、従来のＳＯＦＣの
モジュールと全く同様であり、発電モジュールを１００
０℃等の温度条件下に設置し、各ガスを供給するだけで
ある。図４に示すように酸化剤ガスは、酸化剤ガス供給
口２３から供給され、各セルの内部を通過し、単セル形
成部で反応した後、残ガスが燃焼室２６に達する。一
方、燃料ガスは外容器２２の側面に設けられた燃料ガス
供給口２４から供給され、基板表面において発電が行わ
れる。供給された燃料ガスは、各セル間のすき間に流入
して反応を起こすことになるが、各セル間に配置された
非圧縮性スペーサ１６にはガスの給排用の穴１７が設け
られているので、上記の穴１７を通して燃料ガスの電極
表面への拡散は支障なく行われる。そして、各セルの電
気接触は金属製フェルト２８によって確保されているの
で、発電された電力は損失を抑えたまま導線２９を通っ
て外部に取り出すことができる。
で使用する単セルの作製例を、空気極材料として中空基
板に使用した単セルを例として以下に示す。空気極材料
としては、一般的に使用されているＬa0.8Ｓr0.2ＭnＯ3
（粒径１〜３μｍ）粉末を使用した。そして、中空平板
は、シート成形体を熱融着させる方法と押し出し成形法
による方法によって作製した。まず、シート成形体を熱
融着させる方法の一例を次に示す。シート成形体はドク
ターブレード法によって作製し、このようなシート成形
体を所定の大きさに切断した後、加熱・加圧し中空状の
融着体を作製した。なお、この時の加熱・加圧条件はシ
ートの軟らかさによって変える必要があるが、おおむね
７０〜８０℃、３０〜７０kg／cｍ2の成形条件で行っ
た。そして、この融着体の周辺部にセルを固定するため
の穴を設けた。このように融着した中空平板を約４００
℃において脱脂し、この後１２５０〜１３５０℃で２〜
５時間焼成することで空気極用の中空基板を作製した。
中空基板の大きさは、１００ｍｍ×１５０ｍｍ角、厚み
は５ｍｍ程度の寸法とした。なお、焼結の進行は、使用
した原料粉末の粒径と結合剤・可塑剤の添加量によって
影響されるので、これらの影響を考慮して原料に応じた
温度と時間を選定した。このように、焼成条件を原料粉
末や結合剤等の添加量に応じて適宜選定して焼成するこ
とで、原料粉末を変更しても多孔度２０〜３０％程度の
焼結体を得ることができる。なお、空気極の導電率は多
孔度によってもある程度左右されるが、本実施例におけ
る焼結体の導電率は１０００℃において、約１００Ｓ／
cｍであった。一方、押し出し成形にあたっては粘土状
の材料を必要とする。このような材料は原料粉末１００
重量部にバインダ５重量部、溶媒１０〜１５重量部を添
加して作製した。バインダとしては、メチルセルロース
系の水溶性高分子を用いた。押し出し成形の場合、原料
の粘性によって成形体の仕上がり状況が大きく影響さ
れ、例えば水が少ないと押し出し圧力が高くなって、成
形中にクラックが生じたり、逆に多すぎると中空構造の
維持が困難になったりする。そこで、必要に応じて可塑
剤を２〜５重量部加えて調整した。なお、押し出し成形
体の焼成にあたっても水分を乾燥させた後、やはり脱脂
を行う必要がある。脱脂温度は、使用するバインダによ
って異なるが、ここで使用したメチルセルロース系の水
溶性高分子ではおおむね４００℃程度として熱分解を行
った。焼成温度については、ドクターブレードシートの
積層体と同様の条件とした結果として、ドクターブレー
ド法による物と同じ物を得ることができた。このように
作製した中空基板上に、固体電解質と燃料極の薄膜を形
成した。本実施例では、いずれも膜形成にあたっては溶
射法を用いた。使用した溶射機は大気溶射法によるもの
であり、電解質材料としては８モル安定化ＹＳＺ（粒
径：１０〜５０μｍ）を使用した。電解質の厚みとして
は、１００μｍを目標に作製し、この膜のガス透過率は
１〜５×１０~6〔cc・cｍ／sec・(ｇ／cｍ2)cｍ2〕であ
った。また、燃料電極としては、酸化ニッケル粉末（粒
径：１０〜５０μｍ）と８モル安定化ＹＳＺを使用し
た。燃料電極の厚みは、２００〜３００μｍ程度であっ
た。この燃料電極のガス透過率は１０~4〔cc・cｍ／sec
・(ｇ／cｍ2)cｍ2〕オーダであった。本実施例では、上
記の手法で形成した単セルを組み合わせて、所定の出力
を持つ発電モジュールを構成した。図４に、発電モジー
ルの組立て例を示す。１９は下部固定板、２０は基板取
付け用の溝、２１は上部固定板、４３はガス排出用スリ
ット、２２は外容器、２３は酸化剤ガス供給口、２４は
燃料ガス供給口、２５は発電室、２６は燃焼室、２７は
排気口、２８は金属製フェルト、２９は導線である。モ
ジュールの構成にあたっては、単セルを積層しボルトで
固定した単セル１１の群を、上部固定板２１と下部固定
板１９で保持した状態で外容器２２の内部に収納した。
一方、単セル１１の群が下部固定板１９に嵌合する部分
には、基板取付け用の溝２０が設けてあり、単セル１１
の群をこの溝の部分に組み合わせ、ホウケイ酸ガラス等
の非導電性融体からなるシール材４２を用いてガスシー
ルした。本発明のＳＯＦＣの動作は、従来のＳＯＦＣの
モジュールと全く同様であり、発電モジュールを１００
０℃等の温度条件下に設置し、各ガスを供給するだけで
ある。図４に示すように酸化剤ガスは、酸化剤ガス供給
口２３から供給され、各セルの内部を通過し、単セル形
成部で反応した後、残ガスが燃焼室２６に達する。一
方、燃料ガスは外容器２２の側面に設けられた燃料ガス
供給口２４から供給され、基板表面において発電が行わ
れる。供給された燃料ガスは、各セル間のすき間に流入
して反応を起こすことになるが、各セル間に配置された
非圧縮性スペーサ１６にはガスの給排用の穴１７が設け
られているので、上記の穴１７を通して燃料ガスの電極
表面への拡散は支障なく行われる。そして、各セルの電
気接触は金属製フェルト２８によって確保されているの
で、発電された電力は損失を抑えたまま導線２９を通っ
て外部に取り出すことができる。
【０００８】
【発明の効果】以上詳細に説明したように、本発明の固
体電解質型燃料電池（ＳＯＦＣ）では、ガスを通過させ
るための貫通口を有する中空状平板構造の電極基板を用
い、この表面に固体電解質層と基板材料とは異なる他の
電極を形成して、少なくとも１つの発電要素を形成した
構造のセルを電気的に接続してセル群を組み立て、各単
セルにはスタック化の際に固定ボルトを通すための穴を
設け、またセル間に非圧縮性スペーサと金属製フェルト
を使用して全体を均等に締めつけることで、位置ずれが
おこらない様に各単セルを位置ずれすることなく一本化
すると共に、各セル間の電気接続が良好で高性能のＳＯ
ＦＣが得られる。なお、本発明以前において類似の構成
の発電モジュールはあったが、この従来方式はセル間に
導電用の金属フェルトを配置しているだけにすぎず、セ
ル間の電気的な接続状況が必ずしも良好ではなかった。
このため発電モジュールの発電特性が不良であった。ま
た、各単セルを組み立てる際にも伸縮性のある金属フェ
ルトを挾みつつセルを固定板の溝に取り付けていくこと
になるが、発電モジュールの作製効率が極めて低かっ
た。本発明のスタックの組み立て方法によると、セル間
の電気的接続とセル間の密着固定が容易に行え、かつ位
置ずれも発生しないので発電モジュールの信頼性を一段
と高めることができる。
体電解質型燃料電池（ＳＯＦＣ）では、ガスを通過させ
るための貫通口を有する中空状平板構造の電極基板を用
い、この表面に固体電解質層と基板材料とは異なる他の
電極を形成して、少なくとも１つの発電要素を形成した
構造のセルを電気的に接続してセル群を組み立て、各単
セルにはスタック化の際に固定ボルトを通すための穴を
設け、またセル間に非圧縮性スペーサと金属製フェルト
を使用して全体を均等に締めつけることで、位置ずれが
おこらない様に各単セルを位置ずれすることなく一本化
すると共に、各セル間の電気接続が良好で高性能のＳＯ
ＦＣが得られる。なお、本発明以前において類似の構成
の発電モジュールはあったが、この従来方式はセル間に
導電用の金属フェルトを配置しているだけにすぎず、セ
ル間の電気的な接続状況が必ずしも良好ではなかった。
このため発電モジュールの発電特性が不良であった。ま
た、各単セルを組み立てる際にも伸縮性のある金属フェ
ルトを挾みつつセルを固定板の溝に取り付けていくこと
になるが、発電モジュールの作製効率が極めて低かっ
た。本発明のスタックの組み立て方法によると、セル間
の電気的接続とセル間の密着固定が容易に行え、かつ位
置ずれも発生しないので発電モジュールの信頼性を一段
と高めることができる。
【図１】本発明の実施例で例示した単セル群の組立て構
造を示す摸式図。
造を示す摸式図。
【図２】本発明の実施例で例示した単セルの外観を示す
斜視図。
斜視図。
【図３】本発明の実施例で例示した２種〔（ａ）、
（ｂ）〕の非圧縮性スペーサの外観を示す斜視図。
（ｂ）〕の非圧縮性スペーサの外観を示す斜視図。
【図４】本発明の実施例で例示した発電用スタックの構
造を示す摸式図。
造を示す摸式図。
【図５】従来の平板型（ａ）と中空状電極基板（ｂ）を
用いた燃料電池単セルの構造を示す摸式図。
用いた燃料電池単セルの構造を示す摸式図。
【図６】従来の燃料電池単セルで構成した発電モジュー
ルの構造を示す摸式図。
ルの構造を示す摸式図。
１…固体電解質層 ２…燃料極 ３…空気極 ４…インタコネクタ ５…燃料ガス流路 ６…酸化剤ガス流路 ７…単セル発電部 ８…空気極基板 ９…ガス不透過性層 １０…貫通口 １１…単セル １２…端部押さえ板 １３…組立て用ボルト １４…セル間接続部 １５…セル固定用の穴 １６…非圧縮性スペ
ーサ １７…ガス給排気用の切り欠き（または穴） １８…金属製フェルトを収納する空間 １９…下部固定板 ２０…基板取付け用
の溝 ２１…上部固定板 ２２…外容器 ２３…酸化剤ガス供給口 ２４…燃料ガス供給
口 ２５…発電室 ２６…燃焼室 ２７…排気口 ２８…金属製フェル
ト ２９…導線 ３０…固定板 ３１…溝 ３２…分離板 ３３…ガス排出用スリット ３４…外容器 ３５…酸化剤ガス供給口 ３６…燃料ガス供給
口 ３７…前室 ３８…燃焼室 ３９…ガス排出口 ４０…多孔質導電体 ４１…導線 ４２…シール材 ４３…ガス排出用スリット
ーサ １７…ガス給排気用の切り欠き（または穴） １８…金属製フェルトを収納する空間 １９…下部固定板 ２０…基板取付け用
の溝 ２１…上部固定板 ２２…外容器 ２３…酸化剤ガス供給口 ２４…燃料ガス供給
口 ２５…発電室 ２６…燃焼室 ２７…排気口 ２８…金属製フェル
ト ２９…導線 ３０…固定板 ３１…溝 ３２…分離板 ３３…ガス排出用スリット ３４…外容器 ３５…酸化剤ガス供給口 ３６…燃料ガス供給
口 ３７…前室 ３８…燃焼室 ３９…ガス排出口 ４０…多孔質導電体 ４１…導線 ４２…シール材 ４３…ガス排出用スリット
Claims (3)
- 【請求項１】電極材料よりなり、かつ内部に貫通口を有
する平板型基板上に、固体電解質層と電極層を積層して
形成される単セルを、複数個重ね合わせてセル群を構成
する固体電解質型燃料電池のスタックにおいて、上記単
セル間に、非圧縮性の物質からなる電気絶縁性スペーサ
と、該電気絶縁性スペーサの厚み以上の厚さを有し、上
記電気絶縁性スペーサの厚さにまで圧縮しても弾性変形
が可能な金属製フェルト状物質からなる導電性スペーサ
を配設してなることを特徴とする固体電解質型燃料電池
のスタック。 - 【請求項２】請求項１において、単セルを複数個重ね合
わせて構成されるセル群全体が、電極層の面に対し垂直
な方向から均等に締め付けられた構成とすることを特徴
とする固体電解質型燃料電池のスタック。 - 【請求項３】電極材料よりなり、かつ内部に貫通口を有
する平板型基板上に、固体電解質層と電極層を積層して
形成される単セルを、複数個重ね合わせてセル群を構成
する固体電解質型燃料電池のスタックの作製方法におい
て、上記貫通口を有する平板型基板上に、固体電解質層
と電極層を積層して形成される単セルの表面で、上記貫
通口の位置と重複しない位置に、上記単セルを貫通する
共通の穴を複数個形成し、該単セルを複数個重ね合わせ
てセル群を構成するに際し、上記共通の穴にボルトを通
してセル群全体を均等に締め付ける工程を含むことを特
徴とする固体電解質型燃料電池のスタックの作製方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5113155A JPH06325779A (ja) | 1993-05-14 | 1993-05-14 | 固体電解質型燃料電池のスタックおよびその作製方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5113155A JPH06325779A (ja) | 1993-05-14 | 1993-05-14 | 固体電解質型燃料電池のスタックおよびその作製方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06325779A true JPH06325779A (ja) | 1994-11-25 |
Family
ID=14604965
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5113155A Pending JPH06325779A (ja) | 1993-05-14 | 1993-05-14 | 固体電解質型燃料電池のスタックおよびその作製方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH06325779A (ja) |
Cited By (9)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2005317291A (ja) * | 2004-04-27 | 2005-11-10 | Tokyo Gas Co Ltd | 支持膜式固体酸化物形燃料電池スタック及びその作製方法 |
| JP2007035498A (ja) * | 2005-07-28 | 2007-02-08 | Kyocera Corp | 燃料電池セルスタックにおける集電構造 |
| JP2007227226A (ja) * | 2006-02-24 | 2007-09-06 | Kyocera Corp | 燃料電池セル及び燃料電池 |
| JP2008234911A (ja) * | 2007-03-19 | 2008-10-02 | Hitachi Ltd | 固体酸化物形燃料電池 |
| JP2008251241A (ja) * | 2007-03-29 | 2008-10-16 | Dainippon Printing Co Ltd | 固体酸化物形燃料電池及びそのスタック構造 |
| JP2009146858A (ja) * | 2007-12-18 | 2009-07-02 | Nippon Telegr & Teleph Corp <Ntt> | 平板型固体酸化物形燃料電池スタック |
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1993
- 1993-05-14 JP JP5113155A patent/JPH06325779A/ja active Pending
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