JP3102809B2 - 中空薄板式固体電解質燃料電池 - Google Patents
中空薄板式固体電解質燃料電池Info
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Description
発電セルと発電装置の構造に関するものである。
C」と略称で示す)は、一般に酸素イオン電導性を有す
る固体物質を電解質として使用し、1000℃近辺とい
う高温で使用される。このため、使用材料が限定され、
電解質のみならず各電極、集電体等のほとんど全てに固
体材料が用いられ、例えば電解質にはイットリア(Y2
O3)を混ぜたジルコニア(ZrO2)(以下YSZと略
す)、また燃料極にはニッケルとジルコニアのサーメッ
ト、酸化剤極にはLaSrMnO3やLaCoO3等のぺ
ロブスカイト系結晶構造の酸化物導電材料が使用されて
いる。
性は小さいので、電池を組み立てた際の内部抵抗を小さ
くするため各材料の薄膜化が行われている。特に、材料
の中では抵抗の大きい電解質については、薄膜化が必要
不可欠である。これと併せて、高温で動作させることで
電導性の向上を図っている。このように、SOFCには
セラミックが使用されるが、これらは材料自体が脆いう
え、電池として所定の特性を得るために薄膜化して使用
される。従って、このような部材の組合わせによって構
成されるSOFCの電極部は非常に機械的強度が弱い。
平板型と称されるものがある。図8はその構造を示す断
面図であって、1は、単位発電セルである。単位発電セ
ル1は、固体電解質2の薄膜,および該固体電解質2の
両側に位置する酸化剤極3,燃料電極4で構成された積
層膜8と、インタコネクタ5および該インタコネクタ5
の両側の酸化剤電極と同じ材質の膜6,燃料電極と同じ
材質の膜7で構成された積層膜9を積み重ねることによ
って構成されている。前記インタコネクタ5は、各単位
発電セル1を電気的に接続する部分である。このように
単位発電セル1が構成され、これが前記インタコネクタ
5を介して複数個直列に接続されてモジュール10が組
み立てられている。なお、11は燃料通路であり、12
は酸化剤通路である。
0.7〜0.8Vなので、モジュールから所定の電圧を
得るためには、所定の数の単位発電セルを積層する必要
がある。平板型の単位発電セルの積層にあたっては、一
般的に、薄膜化された各材料を積み重ねた状態のままで
一括して焼成する方法が採られ、これによってモジュー
ルが作製されている。また、単位発電セル1を積層した
モジュールを構成するためには、燃料ガス、酸化剤ガス
の供給と排出のために、モジュールの側面に各発電セル
の流路11,12に連通する各ガスの供給と排出のため
の流路が必要であるが、平板型SOFCでは、積層膜8
や9の端部においてこれらの流路の気密を確保した上で
ガスの給・排気口が取り付けなければならない。
は、従来のSOFCのうち、円筒型と呼ばれるSOFC
に用いられているものである。この従来例は、図のよう
に、多孔質チューブ13の上に燃料電極4、固体電解質
2の薄膜、酸化剤極3、インタコネクタ5の順に各材料
を積層して単位発電セル1を構成するものである。この
SOFCにおいては、燃料ガスと酸化剤ガス(空気)を
単位発電セル1の外と多孔質チューブ13内を貫通する
酸化剤通路12に流すことによって発電が行われる。通
常、このような単位発電セル1はインタコネクタ5によ
って電気的に接続されるように縦に積み重ねられて使用
される。
来の技術によるSOFCにおいては、以下のような問題
点があった。
あたっては、各単位発電セルの積み重ね面には曲がり等
が無く、精度良く仕上がっている必要があるが、焼結に
よってこのような形状的特性を得ることは難しい。一
方、先に述べたように、固体電解質2は、抵抗を減少さ
せるために薄膜化されているため、積層膜8の機械的強
度は弱い。従って、この様な積層膜8や9を多数積み重
ねようとしても、材料強度が不十分なために圧縮・剪断
に弱く、積み重ね枚数に制限が生じ、大きな出力電圧を
持ったモジュールを得ることが困難であった。また、一
般的に平板型のSOFCは、各材料を積み重ねた状態の
ままで一括焼成して構成する方法によって作製される
が、この時各材料の熱膨張率は必ずしも同一ではないの
で焼成中や焼成後にクラックが発生するなどの問題があ
り、作製そのものも非常に困難であった。さらに、単位
発電セル1を積層した発電モジュールを構成するために
は、燃料ガス、酸化剤ガスの供給と排出のために、モジ
ュールの側面に各ガスの供給と排出のための流路が必要
であるが、SOFCでは酸化物固体が使用されているた
め、平板型では特に積層膜8や9の端部においてこれら
の流路の気密を確保した上でガスの給・排気口を取り付
けることは難しいという問題があった。
の単位発電セルが縦に積み重ねられて使用されるため、
機械的強度の点では改善が図られる。しかし、例えば、
(1)発電電流が矢印Iのように電極面に沿って流れる
ため、電流の通路が長くなり、内部抵抗が大きくなるこ
と、また、(2)円筒型の構造で出力密度の向上を図る
には多孔質チューブの長さを増すことになるが、製造上
長さと管径の細さには限度があり、出力密度にも限界が
生じる。というような問題点があった。
されたものであり、その目的は、平板型SOFCが内在
している、多層積層が難しく大出力化が望めないという
ことや、円筒型SOFCにおける、内部抵抗が大きくな
ることと、出力密度が小さいこと、等の問題点の解決を
図った中空薄板式固体電解質燃料電池を提供することに
ある。
め、本発明の中空薄板式固体電解質燃料電池において
は、酸化剤電極と燃料電極が電解質を介して配置され、
燃料ガスと酸化剤ガスを供給することで発電する固体電
解質燃料電池において、どちらか一方の電極材料によっ
て、板状で内部に一端からこれに相対する他端に向けて
貫通口を有する中空状の基体を形成し、該基体の片面に
電解質層を配置し、該電解質層の上面に他方の電極を形
成し、前記基体の他方の面にインタコネクタを形成する
ことで発電セルを構成し、該発電セルを導電性スペーサ
を介し前記発電セルを複数接触させて積層することによ
って構成することを特徴としている。
は、発電セルの一方の電極を薄板状で貫通口を有する中
空筒状の基体とすることにより、発電セル自体の極板の
大形化を可能にして出力密度を高めるとともに、発電電
流が薄板状の電極を垂直に流れるようにして内部抵抗を
小さくする。また、発電セルを薄板状とすることによ
り、積層時に基体を発電セルの支持体として積層の際の
機械的強度を高め、発電セルの積層数を増加させてい
る。
細に説明する。図1,図2,図3,図4,図5(a),
(b)は本発明の実施例における単位発電セルの構造例
を示す図である。図1,図2,図3,図4は本発明の単
位発電セルの外観を示し、図5(a)は図1,図2,図
4におけるA−A′の断面を、図5(b)は図3におけ
るB−B′の断面を表している。
電セル27の各構造例では、酸化剤電極材料によって、
薄板状で内部に一端からこれに相対する他端に向けて貫
通口12を有する中空状の基体管20を作製し、その酸
化剤電極基体管20の片方の表面に固体電解質21、燃
料電極22の各層を順に形成している。そして、燃料電
極22を設けた面の反対側の面にインタコネクタ23を
設置している。酸化剤電極基体管20の材料としては、
酸化剤電極に通常用いられるLaSrMnO3やLaC
oO3等が使用でき、この材料によって押出成形等によ
り作製される。固体電解質21と燃料電極22の各層
は、いずれも溶射法により薄膜として形成することがで
き、各材料としてはYSZ、ニッケルとジルコニアをそ
れぞれ用いる。これら各層の厚みは、いずれも50〜2
00μmで形成する。
成した面の反対側にインタコネクタ23を設けるが、こ
の層の形成にあたっても溶射によって、Ni−Al2O3
やLaCrO3等の還元雰囲気下で安定な物質の層を形
成するだけで良い。また、固体電解質21の層とインタ
コネクタ23が設けられた部分以外については、ガスの
透過を防止する必要があるので、Al2O3等からなるガ
ス不透過性被膜24で覆う。また、各層の形成にあたっ
ては、溶射だけでは無く所定の薄膜性能(薄さ、緻密さ
等)が得られれば、CVD法、テープキャスティング
法、スラリー塗布法等の適用が可能である。
電解質21または燃料電極22の配置の差異による。ま
ず、図1の単位発電セル27の第1の構造例では、固体
電解質21およびその上面に形成される燃料電極22
は、共に酸化剤電極基体管20の貫通口12の方向と交
叉する方向に横長となる短冊形状として複数配列する。
次に、図2に示す単位発電セル27の第2の構造例は、
上記第1の構造例において、固体電解質21を連続的に
一つの層として形成し、その層上に第1の構造例と同一
形状の横長の燃料電極22を複数配列・形成したもので
ある。さらに、図3の単位発電セル27の第3の構造例
は、上記第2の構造例において酸化剤電極基体管20の
片面に連続的に形成した固体電解質21の層上に酸化剤
電極基体管20の貫通口12と同じ方向に縦長の短冊形
状の燃料電極22を複数配列・形成したものである。こ
れらの構造例の場合、酸化剤電極基体管20の貫通口1
2が酸化剤ガスの通路となり、燃料電極22の周囲がモ
ジュールに組み立てられた際に燃料ガスの通路となる。
だけでは無く、燃料電極材料によっても製造することを
可能としている。図4は、燃料電極を基体に使用した発
電セルの第4の構造例の外観を示す。本構造例は、図1
に示す第1の構造例の発電セルにおいて電極層を置き換
えたものであって、25は燃料電極基体管、21は固体
電解質、23はインタコネクタ、24はガス不透過性被
膜、26は酸化剤電極である。
て燃料電極材料のニッケルとジルコニアの混合物を使用
する。そして、この燃料電極材料で作製された燃料電極
基体管25の片方の表面に固体電解質21の層を形成
し、さらにこの固体電解質21上に重ねて酸化剤電極2
6の層を形成する。これら2層の形成にあたっても先に
述べたような、CVD法、テープキャスティング法、ス
ラリー塗布法、溶射法等が適用できる。その他、インタ
コネクタ23や不透過性被膜24の形成については、第
1〜第3の構造例の単位発電セルの作製と同様である。
なお、11は燃料電極基体管25の貫通口であり、燃料
ガス通路である。また図例では、固体電解質21および
酸化剤電極26の配置を第1の構造例の固体電解質と燃
料電極の配置と同様にしているが、第2および第3の構
造例の配置と同様にしても良い。
発電セル27を組み合わせて所定の出力を持った発電モ
ジュールを構成する。図6は、本発明における発電モジ
ュールの組み立て例である。この図は、酸化剤電極材料
で作製した酸化剤電極基体管20を使用した単位発電セ
ルを積層して構成した例である。図において、27は基
体管20,固体電解質21,燃料電極22,インタコネ
クタ23から成る単位発電セル、30は固定板、30−
1は溝、31は分離板、31−1は分離板に設けた貫通
口、32は外容器、33は酸化剤ガス供給口、34は燃
料ガス供給口、35は前室、36は燃焼室、37はガス
排出口、38は導電性スペーサ、39は導線、40はシ
ール剤である。モジュールの構成にあたっては、単位発
電セル27を固定板30に載せた後、分離板31を貫通
させ、この様な状態で外容器32の内部に収納してい
る。固定板30には単位発電セル27の取付用に溝30
−1が設けられており、単位発電セル27はこの溝に嵌
合され、その嵌合部にはガスの気密性を確保するため、
ホウケイ酸ガラス等の非導電性ガラス融体からなるシー
ル材40が満たされる。
通する部分の構造は、単位発電セル27の上端の水平方
向の位置を固定するとともに、貫通口31−1により燃
料ガスの排出が行えるようになっている。固定板30へ
の単位発電セル27の取付け部分、および分離板31と
単位発電セル27の貫通部分の詳細図は図7に示す通り
である。未反応の燃料や反応生成物である水蒸気は、分
離板31に設けられた貫通口31−1の隙間から燃焼室
36に導かれる。このような形状とすることによって、
熱膨張により単位発電セル27の寸法変化が生じても、
固定板30部における気密性を確保しておくことがで
き、一方、未反応燃料や反応生成物は反応部から燃焼室
36に排出させることができる。また、図6に示すよう
に、単位発電セル27はニッケルフェルト等の導電性ス
ペーサ38を介して組み立てられ、この状態で各セルの
面同士が接触するので各単位発電セル27は電気的に直
列接続することができる。
来のSOFCと同様、上記発電ブロックを1000℃等
の温度条件下に設置し、各ガスを供給するだけである。
酸化剤ガスは、外容器32の下部に設けられた酸化剤ガ
ス供給口33から供給され、各単位発電セル27の内部
の貫通口12を通過しながら反応し、その後の残ガスが
燃焼室36に達する。従って、基体管20のうち固体電
解質21の層の下部に位置した部分が酸化剤電極として
作用する。一方、燃料ガスは外容器32の側面に設けら
れた燃料ガス供給口34から、内部に供給されて反応す
る。図では、燃料ガス供給口34が外容器32の左側面
に表示されているが、ガスと燃料極との接触を向上させ
る観点から紙面の表側(または裏側)の位置に設けるこ
とも可能である。供給された燃料ガスは各単位発電セル
27間の隙間に流入して反応することになるが、各単位
発電セル27間には多孔性の導電性スペーサ38が設け
られているので、燃料ガスの燃料電極22への拡散は支
障無く行われる。ここで、反応で消費されなかったガス
は燃焼室36に導かれて、やはり反応で残った酸化剤ガ
スと混合し燃焼する。そして、このような燃焼後の高温
ガスは、ガス排出口37から外部に排出される。
使用した単位発電セルを用いた場合にも、上述の組み立
て法が適用できるが、この場合、単位発電セルの外側は
酸化雰囲気なのでインタコネクタとしては、酸化雰囲気
下で安定なLaCrO3を用いる。この点が酸化剤電極
を基体に用いた単位発電セルと大きく異なる点であり、
その他の層の薄膜形成法については酸化剤電極を基体に
用いた単位発電セルの例と同様である。なお、本単位発
電セルを使った場合、図6のモジュールの組み立てに使
用する導電性スペーサ38としては酸化雰囲気下で安定
な物質が必要であるので、この場合LaCrO3を繊維
状にして作製した不織布や白金メッシュ、さらには炭素
繊維から作製する不織布等を用いる。
前後の温度で使用されるため、セルと外容器の壁等の各
部の材料は比較的大きな熱膨張を起こす。このような使
用状態で発電部の気密を確保するためには、各部分を強
固に固定し発電部全体が一体となるような構造にする必
要があるが、このためには、各部分の熱膨張率差を限り
なく一致させる必要があった。しかし、本実施例では、
中空状の基体管20で発電セル27を作製し、これを外
容器内に収容した固定板30と分離板31によって組み
立てる構造としている。各単位発電セル27は固定板3
0によって支えられただけの状態にあり、またその固定
部も非導電性のガラス融体でシールされているだけであ
る。このガラス融体は、1000℃という高温では軟化
状態にあり、また、各単位発電セル間には柔軟性のある
導電性スペーサ38が配置されている。従って、熱膨張
による寸法変化を受容し易く、発電部内に温度分布が生
じ各セルに熱膨張差が発生してもこのような影響による
発電セルの破壊を有効に防ぐことができる。
体管20(または25、以下同じ)が発電セル27全体
の支持板として働いて、機械的強度を高くすることがで
きるので、多数の単位発電セル27を積層しても高い機
械的強度を有することができる。また、発電電流は薄板
状の基体管20を垂直に流れるので従来の円筒型のSO
FCにみられるような電流の横流れを防止することがで
き、内部抵抗を小さくすることができる。さらに基体管
20の形状が薄板状であるため、従来の円筒型の基体管
に比べて極板の寸法を大きくすることができ、出力密度
を高めることができる。
極を多数積み重ねてモジュールを形成する従来の平板型
SOFCの問題点、即ち、(1)積層構造の電極は材料
強度が不十分なために圧縮・剪断に弱く、積み重ね枚数
に制限が生じ大きな出力電圧を持ったモジュールを得る
ことが困難であること。(2)一般的に、平板型SOF
Cは各材料を積み重ねた状態のまま一括して焼成する方
法によって作製されるが、この時各材料の線膨張率は必
ずしも同一ではないので焼成後にクラックが発生するな
どの問題があり、作製そのものも非常に困難であったこ
と。および、多孔質チューブ上に固体電解質薄膜、各電
極等を積層した円筒型SOFCの問題点、即ち、(1)
発電電流が電極面に沿って流れて電流の通路が長くなる
ため、内部抵抗が大きくなること。(2)製造上チュー
ブの長さと細さには限度があり、出力密度にも限界が生
じること。といった従来のSOFCが内在していた種々
の問題点を一気に解決することが出来る。
状であれば良く特に外形や中空部の形状や大きさ等を限
定するものではない。同様に、固定板、分離板、外容器
の形状等に関しても何ら制限を加えるものではない。ま
た、各電極、固体電解質等の材料に関しても、本発明で
は限定するものでは無く、基本的に従来の平板型SOF
Cで使用されている材料が適用可能である。また、基体
管は押出成形で作製するだけでなく、テープ成形で作製
したグリーンシートやプレス成形で作製した薄板の組み
合わせによっても得ることができる。なお、ガスの供給
方法に関しても特に制限するものでは無い。このように
本発明は、その主旨に沿って種々に応用され、種々の実
施態様を取り得るものである。
中空薄板式固体電解質燃料電池では、発電セルの一方の
電極を薄板状で貫通口を有する中空筒状の基体とするこ
とにより、寸法の大きな極板の作製が容易になり、出力
密度を高め、大出力化が可能になる。また、発電電流が
薄板状の電極を垂直に流れるので電流の横流れがなくな
り、内部抵抗を小さくすることができる。また、発電セ
ルを薄板状とすることにより、積層時に基体が発電セル
の支持体となって積層の際の機械的強度を高め、発電セ
ルの積層数を増加することができる。
持つ欠点、即ち、極板の機械的強度が弱く積層枚数に制
限が生ずるばかりか、寸法の大きな極板の作製も困難で
ありSOFCそのものの大出力化が出来なかったという
欠点、および、円筒型SOFCの持つ欠点、即ち、内部
抵抗が大きいことと、出力密度にも限界があると言う欠
点を解消し、大形SOFCを容易に実現することができ
る。
の構造例を示す外観図
造例を示す外観図
造例を示す外観図
造例を示す図
おける断面図
面図
セルの取り付け部分の詳細図
ルの外観図
解質、22…燃料電極、23…インタコネクタ、24…
ガス不透過性被膜、25…燃料電極基体管、26…酸化
剤電極、27…単位発電セル、30…固定板、30−1
…溝、31…分離板、31−1…貫通口、32…外容
器、33…酸化剤ガス供給口、34…燃料ガス供給口、
35…前室、36…燃焼室、37…ガス排出口、38…
導電性スペーサ、39…導線、40…シール剤。
Claims (1)
- 【請求項1】 酸化剤電極と燃料電極が電解質を介して
配置され、燃料ガスと酸化剤ガスを供給することで発電
する固体電解質燃料電池において、どちらか一方の電極
材料によって、板状で内部に一端からこれに相対する他
端に向けて貫通口を有する中空状の基体を形成し、該基
体の片面に電解質層を配置し、該電解質層の上面に他方
の電極を形成し、前記基体の他方の面にインタコネクタ
を形成することで発電セルを構成し、該発電セルを導電
性スペーサを介し複数接触させて積層することによって
構成することを特徴とする中空薄板式固体電解質燃料電
池。
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---|---|---|---|
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---|---|---|---|
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JP3-114261 | 1991-05-20 | ||
JP03211747A JP3102809B2 (ja) | 1991-05-20 | 1991-08-23 | 中空薄板式固体電解質燃料電池 |
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Country | Link |
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