JPH05174832A - 高温固体電解質型燃料電池の燃料極 - Google Patents
高温固体電解質型燃料電池の燃料極Info
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- JPH05174832A JPH05174832A JP3336789A JP33678991A JPH05174832A JP H05174832 A JPH05174832 A JP H05174832A JP 3336789 A JP3336789 A JP 3336789A JP 33678991 A JP33678991 A JP 33678991A JP H05174832 A JPH05174832 A JP H05174832A
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- H01M4/90—Selection of catalytic material
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- H01M4/905—Metals or alloys specially used in fuel cell operating at high temperature, e.g. SOFC
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Abstract
(57)【要約】 （修正有）
【目的】 電解質膜にサーメット膜を高温で焼き付けて
ＳＯＦＣ燃料極を製造するにあたり、サーメット膜中の
金属成分の減少による燃料極膜の電子導電性及び触媒活
性の低下を防止すると共に、電解質膜との付着性が良
く、電池性能及びその性能安定性に優れたＳＯＦＣ電池
を実現することをができるＳＯＦＣ燃料極を提供する。 【構成】 燃料極を構成するサーメット膜２は、電解質
膜１を構成するセラミックスと同種のセラミックスと金
属とからなり、かつその厚さ方向に金属成分の濃度勾配
を有するものとし、電解質膜１の表面側において、最も
金属成分濃度が低くなるようにする。
ＳＯＦＣ燃料極を製造するにあたり、サーメット膜中の
金属成分の減少による燃料極膜の電子導電性及び触媒活
性の低下を防止すると共に、電解質膜との付着性が良
く、電池性能及びその性能安定性に優れたＳＯＦＣ電池
を実現することをができるＳＯＦＣ燃料極を提供する。 【構成】 燃料極を構成するサーメット膜２は、電解質
膜１を構成するセラミックスと同種のセラミックスと金
属とからなり、かつその厚さ方向に金属成分の濃度勾配
を有するものとし、電解質膜１の表面側において、最も
金属成分濃度が低くなるようにする。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は高温固体電解質型燃料電
池の燃料極（以下「ＳＯＦＣ燃料極」と称する場合があ
る。）に係り、特にセラミックスよりなる電解質膜表面
に、該電解質を構成するセラミックスと同種のセラミッ
クスと金属とのサーメット膜を焼き付けてなる燃料極で
あって、電子導電性及び触媒活性が高く、電池性能の向
上に有効であり、しかも、電解質との剥離の問題もない
ＳＯＦＣ燃料極に関する。
池の燃料極（以下「ＳＯＦＣ燃料極」と称する場合があ
る。）に係り、特にセラミックスよりなる電解質膜表面
に、該電解質を構成するセラミックスと同種のセラミッ
クスと金属とのサーメット膜を焼き付けてなる燃料極で
あって、電子導電性及び触媒活性が高く、電池性能の向
上に有効であり、しかも、電解質との剥離の問題もない
ＳＯＦＣ燃料極に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来、ＳＯＦＣ燃料極はイットリア安定
化ジルコニア（ＹＳＺ）膜表面に、Ｎｉ等を金属成分と
するサーメット、例えば、Ｎｉ−ＹＳＺサーメット膜を
形成し、これを、セラミックス製炉床板を用いて１４０
０〜１５５０℃の高温で焼き付けて形成されている。
化ジルコニア（ＹＳＺ）膜表面に、Ｎｉ等を金属成分と
するサーメット、例えば、Ｎｉ−ＹＳＺサーメット膜を
形成し、これを、セラミックス製炉床板を用いて１４０
０〜１５５０℃の高温で焼き付けて形成されている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】従来のＳＯＦＣ燃料極
の製造において、サーメット膜を１４００〜１５５０℃
という高温で焼き付ける際に、該サーメット膜中の金属
成分が、揮発及び炉床板への拡散等により減少してしま
う。このため、得られる燃料極膜中の金属成分濃度が所
定の濃度より少ないものとなる。このように、燃料極膜
中の金属成分が減少すると、燃料極膜の電子導電性及び
触媒活性が低下し、燃料極側の分極が大きくなり、結果
的に電池性能が低下する。
の製造において、サーメット膜を１４００〜１５５０℃
という高温で焼き付ける際に、該サーメット膜中の金属
成分が、揮発及び炉床板への拡散等により減少してしま
う。このため、得られる燃料極膜中の金属成分濃度が所
定の濃度より少ないものとなる。このように、燃料極膜
中の金属成分が減少すると、燃料極膜の電子導電性及び
触媒活性が低下し、燃料極側の分極が大きくなり、結果
的に電池性能が低下する。
【０００４】この現象を防止するために、電解質膜への
燃料極形成用サーメット膜の焼き付け温度を１３００℃
程度に下げると、次のような問題が生じ、好ましくな
い。 電解質膜／燃料極膜間の付着力が低下する。 燃料極膜が焼き締まらず、膜強度が弱い。 発電中に局部的に燃料極膜の焼結が進行し、電池性
能が経時変化する。
燃料極形成用サーメット膜の焼き付け温度を１３００℃
程度に下げると、次のような問題が生じ、好ましくな
い。 電解質膜／燃料極膜間の付着力が低下する。 燃料極膜が焼き締まらず、膜強度が弱い。 発電中に局部的に燃料極膜の焼結が進行し、電池性
能が経時変化する。
【０００５】本発明は上記従来の問題点を解決し、電解
質膜にサーメット膜を高温で焼き付けてＳＯＦＣ燃料極
を製造するにあたり、サーメット膜中の金属成分の減少
による燃料極膜の電子導電性及び触媒活性の低下を防止
すると共に、電解質膜との付着性が良く、電池性能及び
その性能安定性に優れたＳＯＦＣ電池を実現することを
ができるＳＯＦＣ燃料極を提供することを目的とする。
質膜にサーメット膜を高温で焼き付けてＳＯＦＣ燃料極
を製造するにあたり、サーメット膜中の金属成分の減少
による燃料極膜の電子導電性及び触媒活性の低下を防止
すると共に、電解質膜との付着性が良く、電池性能及び
その性能安定性に優れたＳＯＦＣ電池を実現することを
ができるＳＯＦＣ燃料極を提供することを目的とする。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明のＳＯＦＣ燃料極
は、セラミックスよりなる電解質膜表面に、該電解質を
構成するセラミックスと同種のセラミックスと金属との
サーメット膜を焼き付けてなる燃料極において、該サー
メット膜は、前記電解質膜表面側において、最も金属成
分濃度が低くなるように、その厚さ方向に金属成分の濃
度勾配が設けられていることを特徴とする。
は、セラミックスよりなる電解質膜表面に、該電解質を
構成するセラミックスと同種のセラミックスと金属との
サーメット膜を焼き付けてなる燃料極において、該サー
メット膜は、前記電解質膜表面側において、最も金属成
分濃度が低くなるように、その厚さ方向に金属成分の濃
度勾配が設けられていることを特徴とする。
【０００７】
【作用】本発明のＳＯＦＣ燃料極においては、燃料極膜
を構成するサーメット膜が、その厚さ方向に金属成分の
濃度勾配を有し、電解質膜表面側において、最も金属成
分濃度が低く、膜の表面側（電解質膜側と反対の側）に
おいて最も金属成分濃度が高く設定されている。
を構成するサーメット膜が、その厚さ方向に金属成分の
濃度勾配を有し、電解質膜表面側において、最も金属成
分濃度が低く、膜の表面側（電解質膜側と反対の側）に
おいて最も金属成分濃度が高く設定されている。
【０００８】このように、予めサーメット膜表面部分に
おいて、金属成分濃度が高く設定されているため、前述
の如く、サーメット膜を焼き付けて燃料極膜を形成する
に際して、サーメット膜中の金属成分の揮散及び拡散等
による減少があっても、燃料極膜として要求される電子
導電率及び触媒活性を十分に確保することができる。
おいて、金属成分濃度が高く設定されているため、前述
の如く、サーメット膜を焼き付けて燃料極膜を形成する
に際して、サーメット膜中の金属成分の揮散及び拡散等
による減少があっても、燃料極膜として要求される電子
導電率及び触媒活性を十分に確保することができる。
【０００９】特に、本発明においては、燃料極を構成す
るサーメット膜の金属成分の濃度勾配を次のように制御
することにより、膜剥離のない、高性能燃料極膜が得ら
れる。
るサーメット膜の金属成分の濃度勾配を次のように制御
することにより、膜剥離のない、高性能燃料極膜が得ら
れる。
【００１０】 電解質膜との界面側においては、サー
メット膜の熱膨張係数を電解質膜の熱膨張係数に近づけ
る。これにより、両膜間の熱膨張係数の差に起因する電
解質膜と燃料極膜との剥離が防止される。
メット膜の熱膨張係数を電解質膜の熱膨張係数に近づけ
る。これにより、両膜間の熱膨張係数の差に起因する電
解質膜と燃料極膜との剥離が防止される。
【００１１】 電解質膜との界面側以外の部分におい
ては、上記の熱膨張係数の面から設定される金属成分
濃度よりも高い金属成分濃度とする。これにより、燃料
極膜の電子導電率を高めることができる。
ては、上記の熱膨張係数の面から設定される金属成分
濃度よりも高い金属成分濃度とする。これにより、燃料
極膜の電子導電率を高めることができる。
【００１２】 特に、燃料極膜の表面部においては、
焼き付け時の金属成分の減少分を考慮し、予め金属成分
濃度を高く設定する。これにより、前述の如く、金属成
分の欠損による性能低下を防止することができる。
焼き付け時の金属成分の減少分を考慮し、予め金属成分
濃度を高く設定する。これにより、前述の如く、金属成
分の欠損による性能低下を防止することができる。
【００１３】なお、一般に、サーメット中の金属成分濃
度が高くなると熱膨張係数、電子導電率は共に増加す
る。ただし、熱膨張係数は金属成分濃度に比例して直線
的に増大するのに対して、電子導電率は金属成分濃度が
ある値以上になると急激に増加する。
度が高くなると熱膨張係数、電子導電率は共に増加す
る。ただし、熱膨張係数は金属成分濃度に比例して直線
的に増大するのに対して、電子導電率は金属成分濃度が
ある値以上になると急激に増加する。
【００１４】従って、燃料極を構成するサーメット膜中
の金属成分濃度及びその勾配を設定する際には、このよ
うな熱膨張係数と電子導電率の動向を勘案して設定する
のが好ましい。
の金属成分濃度及びその勾配を設定する際には、このよ
うな熱膨張係数と電子導電率の動向を勘案して設定する
のが好ましい。
【００１５】
【実施例】以下、図面を参照して本発明の実施例につい
て説明する。
て説明する。
【００１６】図１，２，３は、本発明のＳＯＦＣ燃料極
を構成するサーメット膜の金属成分の濃度勾配の例を示
すグラフである。本実施例のサーメット膜２はＹＳＺ電
解質膜１の表面に形成され、その後、焼き付けによって
Ｎｉ−ＹＳＺサーメットよりなる燃料極膜を構成するも
のであって、図示の如く、その厚さ方向に金属成分Ｎｉ
の濃度勾配を有し、電解質膜１の表面側（電解質膜１と
の界面側）において、Ｎｉ濃度が最も低くなるようにＮ
ｉ濃度の設定がなされているものである。
を構成するサーメット膜の金属成分の濃度勾配の例を示
すグラフである。本実施例のサーメット膜２はＹＳＺ電
解質膜１の表面に形成され、その後、焼き付けによって
Ｎｉ−ＹＳＺサーメットよりなる燃料極膜を構成するも
のであって、図示の如く、その厚さ方向に金属成分Ｎｉ
の濃度勾配を有し、電解質膜１の表面側（電解質膜１と
の界面側）において、Ｎｉ濃度が最も低くなるようにＮ
ｉ濃度の設定がなされているものである。
【００１７】Ｎｉ濃度の濃度勾配の形態については特に
制限はなく、図１に示す如く、連続的にＮｉ濃度が変化
するもの、図２，３に示す如く段階的にＮｉ濃度が変化
するものなど、いずれの形態であっても良い。
制限はなく、図１に示す如く、連続的にＮｉ濃度が変化
するもの、図２，３に示す如く段階的にＮｉ濃度が変化
するものなど、いずれの形態であっても良い。
【００１８】このような金属成分の濃度勾配を有するサ
ーメット膜の各部の金属成分濃度は、電池性能を損なわ
ない範囲で、電解質の材質、サーメットの金属成分の種
類等に応じて、前述の如く、電解質膜との界面側部分に
おいては両膜間の熱膨張係数の差が最も小さくなるよう
に、表面側の部分においては焼き付け時の金属成分の欠
損を補い得るように、これらの中間の部分においては、
燃料極としての十分な性能を確保し得るように適宜決定
される。
ーメット膜の各部の金属成分濃度は、電池性能を損なわ
ない範囲で、電解質の材質、サーメットの金属成分の種
類等に応じて、前述の如く、電解質膜との界面側部分に
おいては両膜間の熱膨張係数の差が最も小さくなるよう
に、表面側の部分においては焼き付け時の金属成分の欠
損を補い得るように、これらの中間の部分においては、
燃料極としての十分な性能を確保し得るように適宜決定
される。
【００１９】例えば、図示の如く、電解質材料としてＹ
ＳＺを用い、燃料極材料としてＮｉ−ＹＳＺサーメット
を用いた場合、電解質膜１との界面部ではＮｉ濃度３０
〜４０ｖｏｌ％とし、表面側の部分ではＮｉ濃度６０〜
８０ｖｏｌ％となるようにサーメット膜中のＮｉ濃度を
設定するのが好ましい。
ＳＺを用い、燃料極材料としてＮｉ−ＹＳＺサーメット
を用いた場合、電解質膜１との界面部ではＮｉ濃度３０
〜４０ｖｏｌ％とし、表面側の部分ではＮｉ濃度６０〜
８０ｖｏｌ％となるようにサーメット膜中のＮｉ濃度を
設定するのが好ましい。
【００２０】このような本発明のＳＯＦＣ燃料極は、電
解質膜表面にスプレー法、スクリーン印刷法、溶射法等
により燃料極材料のサーメット塗布液を所定厚さに塗布
してサーメット膜を形成し、その後、このサーメット膜
を１４００〜１５００℃程度で焼き付けることにより、
容易に製造することができる。
解質膜表面にスプレー法、スクリーン印刷法、溶射法等
により燃料極材料のサーメット塗布液を所定厚さに塗布
してサーメット膜を形成し、その後、このサーメット膜
を１４００〜１５００℃程度で焼き付けることにより、
容易に製造することができる。
【００２１】この場合、例えば、溶射法により塗布する
にあたり、溶射ノズルに供給するＮｉ−ＹＳＺサーメッ
ト塗布液中に、Ｎｉを連続的に添加することにより、図
１に示すＮｉ濃度が連続的に変化するサーメット膜を形
成することができる。また、予め異なるＮｉ濃度のＮｉ
−ＹＳＺ塗布液を調製しておき、これをスプレー又はス
クリーン印刷法で順次塗布してゆくことにより、図２に
示す如く、段階的にＮｉ濃度が変化するサーメット膜を
形成することができる。また、熱膨張係数を考慮してＮ
ｉ濃度が決定されたＮｉ−ＹＳＺサーメット膜の表面
を、ＮｉリッチなＮｉ−ＹＳＺサーメット膜で被覆する
ことにより、図３に示すＮｉ濃度変化のサーメット膜を
形成することができる。
にあたり、溶射ノズルに供給するＮｉ−ＹＳＺサーメッ
ト塗布液中に、Ｎｉを連続的に添加することにより、図
１に示すＮｉ濃度が連続的に変化するサーメット膜を形
成することができる。また、予め異なるＮｉ濃度のＮｉ
−ＹＳＺ塗布液を調製しておき、これをスプレー又はス
クリーン印刷法で順次塗布してゆくことにより、図２に
示す如く、段階的にＮｉ濃度が変化するサーメット膜を
形成することができる。また、熱膨張係数を考慮してＮ
ｉ濃度が決定されたＮｉ−ＹＳＺサーメット膜の表面
を、ＮｉリッチなＮｉ−ＹＳＺサーメット膜で被覆する
ことにより、図３に示すＮｉ濃度変化のサーメット膜を
形成することができる。
【００２２】以下に具体的な実施例を挙げて、本発明を
より詳細に説明する。
より詳細に説明する。
【００２３】実施例１ 図２に示す濃度勾配のＮｉ−ＹＳＺサーメット膜をＹＳ
Ｚ電解質膜の表面にスプレー法により形成し、得られた
サーメット膜を１５００℃で５時間焼き付けた。なお、
サーメット膜の電解質膜側界面部分のＮｉ濃度は３０〜
４０ｖｏｌ％とし、表面側部分のＮｉ濃度は７０〜８０
ｖｏｌ％とした。
Ｚ電解質膜の表面にスプレー法により形成し、得られた
サーメット膜を１５００℃で５時間焼き付けた。なお、
サーメット膜の電解質膜側界面部分のＮｉ濃度は３０〜
４０ｖｏｌ％とし、表面側部分のＮｉ濃度は７０〜８０
ｖｏｌ％とした。
【００２４】その結果、焼き付けにより、サーメット膜
中のＮｉが若干欠損したが、焼き付け前のサーメット膜
表層部のＮｉ濃度が７０〜８０ｖｏｌ％と、十分に高か
ったため、焼き付け後にも十分なＮｉ濃度を確保するこ
とができ、性能低下はみられなかった。
中のＮｉが若干欠損したが、焼き付け前のサーメット膜
表層部のＮｉ濃度が７０〜８０ｖｏｌ％と、十分に高か
ったため、焼き付け後にも十分なＮｉ濃度を確保するこ
とができ、性能低下はみられなかった。
【００２５】得られたＳＯＦＣ燃料極を単セルに適用
し、１１００時間の発電実験を行なったが、電解質膜と
燃料極膜との剥離は生じなかった。また、電極材のバル
ク抵抗に電解質／燃料極間の接触抵抗を加えた燃料極材
の電極材抵抗は０．０７〜０．１５Ω・ｃｍ2 と著しく
良好であった。
し、１１００時間の発電実験を行なったが、電解質膜と
燃料極膜との剥離は生じなかった。また、電極材のバル
ク抵抗に電解質／燃料極間の接触抵抗を加えた燃料極材
の電極材抵抗は０．０７〜０．１５Ω・ｃｍ2 と著しく
良好であった。
【００２６】
【発明の効果】以上詳述した通り、本発明のＳＯＦＣ燃
料極によれば、電子導電性及び触媒活性に優れ、しか
も、電解質膜との付着性にも優れたＳＯＦＣ燃料極が提
供される。
料極によれば、電子導電性及び触媒活性に優れ、しか
も、電解質膜との付着性にも優れたＳＯＦＣ燃料極が提
供される。
【００２７】従って、本発明のＳＯＦＣ燃料極によれ
ば、高性能で耐久性に優れた高温固体電解質型燃料電池
を得ることができ、その工業上の有用性は極めて大であ
る。
ば、高性能で耐久性に優れた高温固体電解質型燃料電池
を得ることができ、その工業上の有用性は極めて大であ
る。
【図１】本発明のＳＯＦＣ燃料極を構成するサーメット
膜の金属成分の濃度勾配の例を示すグラフである。
膜の金属成分の濃度勾配の例を示すグラフである。
【図２】本発明のＳＯＦＣ燃料極を構成するサーメット
膜の金属成分の濃度勾配の例を示すグラフである。
膜の金属成分の濃度勾配の例を示すグラフである。
【図３】本発明のＳＯＦＣ燃料極を構成するサーメット
膜の金属成分の濃度勾配の例を示すグラフである。
膜の金属成分の濃度勾配の例を示すグラフである。
１ 電解質膜 ２ サーメット膜
Claims (1)
- 【請求項１】 セラミックスよりなる電解質膜表面に、
該電解質を構成するセラミックスと同種のセラミックス
と金属とのサーメット膜を焼き付けてなる燃料極におい
て、 該サーメット膜は、前記電解質膜表面側において、最も
金属成分濃度が低くなるように、その厚さ方向に金属成
分の濃度勾配が設けられていることを特徴とする高温固
体電解質型燃料電池の燃料極。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3336789A JPH05174832A (ja) | 1991-12-19 | 1991-12-19 | 高温固体電解質型燃料電池の燃料極 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3336789A JPH05174832A (ja) | 1991-12-19 | 1991-12-19 | 高温固体電解質型燃料電池の燃料極 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH05174832A true JPH05174832A (ja) | 1993-07-13 |
Family
ID=18302706
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3336789A Pending JPH05174832A (ja) | 1991-12-19 | 1991-12-19 | 高温固体電解質型燃料電池の燃料極 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH05174832A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| NL1016458C2 (nl) * | 2000-10-23 | 2002-05-01 | Stichting En Onderzoek Ct Nede | Anodesamenstel. |
| JP2005050814A (ja) * | 2003-07-28 | 2005-02-24 | Hewlett-Packard Development Co Lp | ドープされた基材及びその製造方法 |
| EP3327848A1 (de) * | 2016-11-28 | 2018-05-30 | Technische Universität Clausthal | Festoxidbrennstoffzelle, brennstoffzellenstapel und verfahren zur herstellung einer festoxidbrennstoffzelle |
-
1991
- 1991-12-19 JP JP3336789A patent/JPH05174832A/ja active Pending
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| NL1016458C2 (nl) * | 2000-10-23 | 2002-05-01 | Stichting En Onderzoek Ct Nede | Anodesamenstel. |
| WO2002035634A1 (en) * | 2000-10-23 | 2002-05-02 | Stichting Energieonderzoek Centrum Nederland | Anode assembly for an electrochemical cell |
| JP2005050814A (ja) * | 2003-07-28 | 2005-02-24 | Hewlett-Packard Development Co Lp | ドープされた基材及びその製造方法 |
| EP3327848A1 (de) * | 2016-11-28 | 2018-05-30 | Technische Universität Clausthal | Festoxidbrennstoffzelle, brennstoffzellenstapel und verfahren zur herstellung einer festoxidbrennstoffzelle |
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