JP6287187B2 - 非水電解質二次電池 - Google Patents
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Description
非水電解質二次電池に関する。
近年、高エネルギー密度を有する非水電解質二次電池は、ハイブリッド電気自動車（ＰＨＥＶ、ＨＥＶ）や電気自動車(ＥＶ)の駆動用電源等に利用されている。このような駆動電源等に利用される非水電解質二次電池に対する高性能化の要求はますます高くなっている。
下記の特許文献１には、初期充放電容量、入出力特性、インピーダンス特性が改善された非水電解質二次電池を提供する技術として、非水溶媒にフルオロスルホン酸塩を含有させるとともに、特定の化合物を含有させる技術が提案されている。
上記特許文献１に開示されている技術によると優れた電池特性を有する非水電解質二次電池が得られるものの、更なる電池特性の改善が求められる。本発明は、より電池特性の高い非水電解質二次電池、特に高温保存特性に優れた非水電解質二次電池を提供することを目的とする。
本発明の一態様の非水電解質二次電池によれば、
正極活物質としてのリチウム遷移金属複合酸化物を含む正極板と、負極活物質としての炭素材料を含む負極板とを有する電極体と、
非水電解質と、
前記電極体と前記非水電解質を収納する外装体と、
を備えた非水電解質二次電池であって、
前記非水電解質はフルオロスルホン酸リチウムを含有し、
前記炭素材料の比表面積は６．７〜８．１ｍ２／ｇである非水電解質二次電池が提供される。
正極活物質としてのリチウム遷移金属複合酸化物を含む正極板と、負極活物質としての炭素材料を含む負極板とを有する電極体と、
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前記炭素材料の比表面積は６．７〜８．１ｍ２／ｇである非水電解質二次電池が提供される。
前記負極板は、負極芯体の両面に前記炭素材料を含有する負極合剤層が形成されたものであり、
前記負極合剤層の比表面積は、６．５〜１０．５ｍ２／ｇであることが好ましい。
前記負極合剤層の比表面積は、６．５〜１０．５ｍ２／ｇであることが好ましい。
前記非水電解質は、エチレンカーボネート、エチルメチルカーボネート、及びジエチルカーボネートを含有し、
前記非水電解質中のジエチルカーボネートの含有量は、エチレンカーボネートの含有量よりも大きく、且つエチルメチルカーボネートの含有量よりも大きいことが好ましい。
前記非水電解質中のジエチルカーボネートの含有量は、エチレンカーボネートの含有量よりも大きく、且つエチルメチルカーボネートの含有量よりも大きいことが好ましい。
前記リチウム遷移金属複合酸化物は、ニッケル、コバルト、マンガン、及びジルコニウムを含有することが好ましい。
前記電極体は、前記正極板と前記負極板をセパレータを介して巻回した扁平状の巻回電極体であり、
前記外装体は、開口部を有する有底筒状の角形外装体であり、
前記巻回電極体は、前記巻回電極体の巻回軸が前記角形外装体の底部と平行になるように前記角形外装体に収納されており、
前記開口部は封口体により封止されていることが好ましい。
前記外装体は、開口部を有する有底筒状の角形外装体であり、
前記巻回電極体は、前記巻回電極体の巻回軸が前記角形外装体の底部と平行になるように前記角形外装体に収納されており、
前記開口部は封口体により封止されていることが好ましい。
本発明の一態様の非水電解質二次電池によると、非水電解質がフルオロスルホン酸リチウム（ＦＳＯ３Ｌｉ）を含有し、負極活物質としての炭素材料の比表面積が６．７〜８．１ｍ２／ｇであるため、高温保存特性に優れた非水電解質二次電池が提供される。
以下に本発明の実施形態を詳細に説明する。ただし、以下に示す各実施形態は、本発明の技術思想を理解するために例示するものであり、本発明をこの実施形態に特定する意図はない。
最初に、実施形態に係る非水電解質二次電池の構成を図１〜図３を用いて説明する。
図２に示すように、非水電解質二次電池は、正極板１と負極板２がセパレータ３を介して巻回された扁平状の巻回電極体４を有している。この扁平状の巻回電極体４の最外周面は、セパレータ３により覆われている。
図３に示すように、正極板１はアルミニウム又はアルミニウム合金製の正極芯体１ａの両表面に、幅方向の一方側の端部に長手方向に沿って芯体が帯状に露出した正極芯体露出部１ｂが両面に形成されるように、正極合剤層１ｃが形成されている。そして、正極合剤層１ｃの端部近傍の正極芯体１ａ上には正極保護層１ｄが形成されている。図４に示すように、負極板２は、銅又は銅合金製の負極芯体２ａの両表面に、幅方向の両端部に長手方向に沿って芯体が帯状に露出した負極芯体露出部２ｂが両面に形成されるように、負極合剤層２ｃが形成されている。負極合剤層２ｃ上には負極保護層２ｄが形成されている。ここで、負極板２の幅方向の一方の端部に設けられた負極芯体露出部２ｂの幅は、負極板２の幅方向の他方の端部に設けられた負極芯体露出部２ｂの幅よりも大きい。なお、負極芯体露出部２ｂは、負極板２の幅方向の一方側の端部のみに設けるようにしてもよい。
これらの正極板１及び負極板２をセパレータ３を介して巻回し、扁平状に成形することにより扁平状の巻回電極体４が作製される。このとき、扁平状の巻回電極体４の一方の端部に巻回された正極芯体露出部１ｂが形成され、他方の端部に巻回された負極芯体露出部２ｂが形成されるようにする。
図２に示すように、巻回された正極芯体露出部１ｂは、正極集電体５を介して正極端子６に電気的に接続される。巻回された負極芯体露出部２ｂは、負極集電体７を介して負極
端子８に電気的に接続される。正極集電体５及び正極端子６はアルミニウム又はアルミニウム合金製であることが好ましい。負極集電体７及び負極端子８は銅又は銅合金製であることが好ましい。正極端子６は、金属製の封口体１１を貫通する連結部６ａ、封口体１１の外面側に配置される板状部６ｂ、板状部６ｂ上に設けられるボルト部６ｃを含むことが好ましい。負極端子８は、封口体１１を貫通する連結部８ａ、封口体１１の外面側に配置される板状部８ｂ、板状部８ｂ上に設けられるボルト部８ｃを含むことが好ましい。
端子８に電気的に接続される。正極集電体５及び正極端子６はアルミニウム又はアルミニウム合金製であることが好ましい。負極集電体７及び負極端子８は銅又は銅合金製であることが好ましい。正極端子６は、金属製の封口体１１を貫通する連結部６ａ、封口体１１の外面側に配置される板状部６ｂ、板状部６ｂ上に設けられるボルト部６ｃを含むことが好ましい。負極端子８は、封口体１１を貫通する連結部８ａ、封口体１１の外面側に配置される板状部８ｂ、板状部８ｂ上に設けられるボルト部８ｃを含むことが好ましい。
正極板１と正極端子６の間の導電経路には、電池内圧が所定値より大きくなった場合に作動し、正極板１と正極端子６の間の導電経路を遮断する電流遮断機構１６が設けられている。
図１、図２Ａに示すように、正極端子６は、絶縁部材９を介して封口体１１に固定されている。負極端子８は絶縁部材１０を介して封口体１１に固定される。
扁平状の巻回電極体４は、樹脂製の絶縁シート１５により覆われた状態で金属製の角形外装体１２内に収納される。封口体１１は、角形外装体１２の開口部に当接され、封口体１１と角形外装体１２との当接部がレーザ溶接される。
角形外装体１２は有底筒状であり、一対の大面積側壁１２ａ、大面積側壁１２ａよりも面積の小さい一対の小面積側壁１２ｂ、及び底部１２ｃを有する。扁平状の巻回電極体４の扁平部は、一対の平坦な外面がそれぞれ一対の大面積側壁１２ａに対向するように配置されている。
封口体１１は電解液注液口１３を有し、この電解液注液口１３から非水電解液が注液され、その後ブラインドリベット等により電解液注液口１３が封止される。封口体１１には、電池内圧が電流遮断機構１６の作動圧よりも大きな値となった場合に破断し、電池内部のガスを電池外部に排出するガス排出弁１４が形成されている。
次に、非水電解質二次電池における正極板１、負極板２、扁平状の巻回電極体４及び非水電解質としての非水電解液の製造方法について説明する。
［正極板の作製］
正極活物質としてＬｉ（Ｎｉ０．３５Ｃｏ０．３５Ｍｎ０．３０）０．９５Ｚｒ０．０５Ｏ２で表されるリチウム遷移金属複合酸化物を用いた。この正極活物質と、導電剤としての炭素粉末と、結着剤としてのポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）とを、それぞれの質量比で９１：７：２となるように秤量し、分散媒としてのＮ−メチルー２―ピロリドン（ＮＭＰ）と混合して正極合剤スラリーを作製した。
正極活物質としてＬｉ（Ｎｉ０．３５Ｃｏ０．３５Ｍｎ０．３０）０．９５Ｚｒ０．０５Ｏ２で表されるリチウム遷移金属複合酸化物を用いた。この正極活物質と、導電剤としての炭素粉末と、結着剤としてのポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）とを、それぞれの質量比で９１：７：２となるように秤量し、分散媒としてのＮ−メチルー２―ピロリドン（ＮＭＰ）と混合して正極合剤スラリーを作製した。
アルミナ粉末、ＰＶｄＦ、炭素粉末、及び分散媒としてのＮＭＰを質量比で２１：４：１：７４の割合で混合して正極保護層スラリーを作製した。
上述の方法で作製した正極合剤スラリーを、正極芯体１ａとしての厚さ１５μｍのアルミニウム箔の両面にダイコーターにより塗布した。次いで、正極合剤スラリーを塗布した領域端部の正極芯体１ａ上に上述の方法で作製した正極保護層スラリーを塗布した。その後、極板を乾燥させて分散媒としてのＮＭＰを除去し、ロールプレスによって所定厚さとなるように圧縮した。そして、正極板１の幅方向の一方の端部に長手方向に沿って両面に正極合剤層１ｃが形成されていない正極芯体露出部１ｂが形成されるように所定寸法に切断し正極板１とした。
［負極板の作製］
負極活物質としての比表面積が７．４６ｍ２／ｇの黒鉛粉末と、増粘剤としてのカルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）と、結着剤としてのスチレン−ブタジエンゴム（ＳＢＲ）とを、それぞれの質量比で９８：１：１の割合で水に分散させ負極合剤スラリーを作製した。
負極活物質としての比表面積が７．４６ｍ２／ｇの黒鉛粉末と、増粘剤としてのカルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）と、結着剤としてのスチレン−ブタジエンゴム（ＳＢＲ）とを、それぞれの質量比で９８：１：１の割合で水に分散させ負極合剤スラリーを作製した。
アルミナ粉末、結着剤（アクリル系樹脂）、及び分散媒としてのＮＭＰを質量比で３０：０．９：６９．１の割合で混合し、ビーズミルにて混合分散処理を施した負極保護層スラリーを作製した。
上述の方法で作製した負極合剤スラリーを、負極芯体２ａとしての厚さ８μｍの銅箔の両面にダイコーターにより塗布した。次いで、乾燥させて分散媒としての水を除去し、ロールプレスによって所定厚さとなるように圧縮した。その後、上述の方法で作製した負極保護層スラリーを負極合剤層２ｃ上に塗布した後、溶剤として使用したＮＭＰを乾燥除去して、負極保護層２ｄを形成した。そして、負極板の幅方向の両端部に長手方向に沿って両面に負極合剤層２ｃが形成されていない負極芯体露出部２ｂが形成されるように所定寸法に切断し負極板２とした。
なお、負極板２において負極合剤層２ｃの比表面積は、８．５ｍ２／ｇであった。負極合剤層２ｃの測定方法は次の通りである。
［負極合剤層の比表面積の測定方法］
負極板２において負極芯体２ａの両面に負極合剤層２ｃが形成された領域を平面視で２ｃｍ×５ｃｍの大きさに切断した比表面積測定用極板を３枚作成し、マウンテック社製ＭＡＣＳＯＲＢ ＨＭ ｍｏｄｅｌ−１２０１により比表面積を測定した。なお、負極合剤層２ｃの比表面積の算出にあたり、負極合剤層２ｃの表面積に比べ負極芯体２ａの表面積は十分に小さいため、負極芯体２ａの表面積は０ｍ２／ｇとした。また、比表面積測定用極板の重量から、負極芯体２ａの重量を除いて計算を行った。負極合剤層表面に負極保護層が形成されている場合は、負極保護層を含めて負極合剤層の比表面積とする。
負極板２において負極芯体２ａの両面に負極合剤層２ｃが形成された領域を平面視で２ｃｍ×５ｃｍの大きさに切断した比表面積測定用極板を３枚作成し、マウンテック社製ＭＡＣＳＯＲＢ ＨＭ ｍｏｄｅｌ−１２０１により比表面積を測定した。なお、負極合剤層２ｃの比表面積の算出にあたり、負極合剤層２ｃの表面積に比べ負極芯体２ａの表面積は十分に小さいため、負極芯体２ａの表面積は０ｍ２／ｇとした。また、比表面積測定用極板の重量から、負極芯体２ａの重量を除いて計算を行った。負極合剤層表面に負極保護層が形成されている場合は、負極保護層を含めて負極合剤層の比表面積とする。
［扁平状の巻回電極体の作製］
上述の方法で作製した正極板１と負極板２を、ポリプロピレン製のセパレータ３を介して巻回した後、扁平状に成形して扁平状の巻回電極体４を作製した。扁平状の巻回電極体４の巻き軸方向の一方の端部には巻回された正極芯体露出部１ｂが形成され、他方の端部には巻回された負極芯体露出部２ｂが形成される。扁平状の巻回電極体４の最外周にはセパレータ３が位置する。また、負極板２の巻き終り端部が、正極板１の巻き終り端部よりも外周側に位置する。
上述の方法で作製した正極板１と負極板２を、ポリプロピレン製のセパレータ３を介して巻回した後、扁平状に成形して扁平状の巻回電極体４を作製した。扁平状の巻回電極体４の巻き軸方向の一方の端部には巻回された正極芯体露出部１ｂが形成され、他方の端部には巻回された負極芯体露出部２ｂが形成される。扁平状の巻回電極体４の最外周にはセパレータ３が位置する。また、負極板２の巻き終り端部が、正極板１の巻き終り端部よりも外周側に位置する。
［非水電解液の調整］
エチレンカーボネート（ＥＣ）とエチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）とジエチルカーボネート（ＤＥＣ）とを体積比（２５℃、１気圧）で３：３：４となるように混合した混合溶媒を作製した。この混合溶媒に、ＬｉＰＦ６を１ｍｏｌ／Ｌとなるように添加し、さらに全非水電解質質量に対してそれぞれ、ビニレンカーボネート（ＶＣ）を０．３質量％、フルオロスルホン酸リチウムを１．０質量％添加して非水電解液とした。
エチレンカーボネート（ＥＣ）とエチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）とジエチルカーボネート（ＤＥＣ）とを体積比（２５℃、１気圧）で３：３：４となるように混合した混合溶媒を作製した。この混合溶媒に、ＬｉＰＦ６を１ｍｏｌ／Ｌとなるように添加し、さらに全非水電解質質量に対してそれぞれ、ビニレンカーボネート（ＶＣ）を０．３質量％、フルオロスルホン酸リチウムを１．０質量％添加して非水電解液とした。
［非水電解質二次電池の組み立て］
正極端子６と正極集電体５が電気的に接続された状態とし、絶縁部材９を介して、正極端子６と正極集電体５をアルミニウム製の封口体１１に固定する。正極端子６と正極集電体５の間には、電池内圧の上昇に伴い、正極端子６と正極集電体５の間の導電経路が切断される安全機構を設けることが好ましい。負極端子８と負極集電体７が電気的に接続された状態とし、絶縁部材１０を介して、負極端子８と負極集電体７を封口体１１に固定する
。その後、巻回された正極芯体露出部１ｂの最外面に正極集電体５及び受け部品５ａを接続し、負極芯体露出部２ｂの最外面に負極集電体７及び受け部品を接続する。
正極端子６と正極集電体５が電気的に接続された状態とし、絶縁部材９を介して、正極端子６と正極集電体５をアルミニウム製の封口体１１に固定する。正極端子６と正極集電体５の間には、電池内圧の上昇に伴い、正極端子６と正極集電体５の間の導電経路が切断される安全機構を設けることが好ましい。負極端子８と負極集電体７が電気的に接続された状態とし、絶縁部材１０を介して、負極端子８と負極集電体７を封口体１１に固定する
。その後、巻回された正極芯体露出部１ｂの最外面に正極集電体５及び受け部品５ａを接続し、負極芯体露出部２ｂの最外面に負極集電体７及び受け部品を接続する。
次に、扁平状の巻回電極体４を箱状に折り曲げ成形したポリプロピレン製の絶縁シート１５で覆い、アルミニウム製の角形外装体１２内に挿入した。そして、角形外装体１２と封口体１１の当接部をレーザ溶接し、角形外装体１２の開口部を封止した。
上述の方法で作製した非水電解液を封口体１１の電解液注液口１３より注液した後、電解液注液口１３をブラインドリベットにより封止した。この実施形態に係る非水電解質二次電池を電池１とした。
非水電解質にフルオロスルホン酸リチウムが添加されていないことを除いては、電池１と同様の構成を有する非水電解質二次電池を作製し、電池２とした。
上述の方法で作製した電池１及び電池２について、以下の方法で常温抵抗、低温出力、低温回生、初期容量及び保存後容量維持率を測定した。
［常温抵抗値の測定］
２５℃の条件下で１Ｃの定電流で充電深度（ＳＯＣ）７９％まで充電した。その後、７．５Ｃ、１５Ｃ、２２．５Ｃ、３０Ｃ、３７．５Ｃ、４５Ｃ、５２．５ｃ及び６０Ｃの定電流で１０秒間放電を行い、それぞれの電池電圧を測定し、電池電圧をｙ軸、電流値をｘ軸として各測定結果をプロットして、その傾きを常温抵抗値とした。
２５℃の条件下で１Ｃの定電流で充電深度（ＳＯＣ）７９％まで充電した。その後、７．５Ｃ、１５Ｃ、２２．５Ｃ、３０Ｃ、３７．５Ｃ、４５Ｃ、５２．５ｃ及び６０Ｃの定電流で１０秒間放電を行い、それぞれの電池電圧を測定し、電池電圧をｙ軸、電流値をｘ軸として各測定結果をプロットして、その傾きを常温抵抗値とした。
［低温出力の測定］
２５℃の条件下において、１Ｃの定電流で、充電深度（ＳＯＣ）が２７％となるよう定電流充電した。この後、−３０℃にて、これらの電池を、それぞれ２．５Ｃ、５Ｃ、７．５Ｃ、１０Ｃ、１２．５Ｃ、１５Ｃ、１７．５Ｃ及び２０Ｃの定電流で２秒間放電を行い、それぞれの電池電圧を測定し、各電流値と電池電圧とをプロットして、低温出力（２．２Ｖ放電時の電力（Ｗ））を求めた。
２５℃の条件下において、１Ｃの定電流で、充電深度（ＳＯＣ）が２７％となるよう定電流充電した。この後、−３０℃にて、これらの電池を、それぞれ２．５Ｃ、５Ｃ、７．５Ｃ、１０Ｃ、１２．５Ｃ、１５Ｃ、１７．５Ｃ及び２０Ｃの定電流で２秒間放電を行い、それぞれの電池電圧を測定し、各電流値と電池電圧とをプロットして、低温出力（２．２Ｖ放電時の電力（Ｗ））を求めた。
［低温回生の測定］
２５℃の条件下において、１Ｃの定電流で、充電深度（ＳＯＣ）が２７％となるよう定電流充電した。この後、−３０℃にて、これらの電池を、それぞれ０．７５Ｃ、１．５Ｃ、２．２５Ｃ、３Ｃ、３．７５Ｃ、４．５Ｃ、５．２５Ｃ及び６Ｃの定電流で５秒間充電を行い、それぞれの電池電圧を測定し、各電流値と電池電圧とをプロットして、低温回生（４．１７５Ｖ充電時の電力（Ｗ））を求めた。
２５℃の条件下において、１Ｃの定電流で、充電深度（ＳＯＣ）が２７％となるよう定電流充電した。この後、−３０℃にて、これらの電池を、それぞれ０．７５Ｃ、１．５Ｃ、２．２５Ｃ、３Ｃ、３．７５Ｃ、４．５Ｃ、５．２５Ｃ及び６Ｃの定電流で５秒間充電を行い、それぞれの電池電圧を測定し、各電流値と電池電圧とをプロットして、低温回生（４．１７５Ｖ充電時の電力（Ｗ））を求めた。
［初期容量、保存後容量維持率の測定］
２５℃の条件下で１Ｃの定電流で４．１Ｖまで充電し、４．１Ｖで２時間充電後、１／２Ｃの定電流で３Ｖまで放電し、３Ｖで３時間放電した。このときの放電容量を、初期容量とした。その後、１Ｃの定電流でＳＯＣ８０％まで充電し、６０℃で４０日間保存した。保存後、１Ｃの定電流で４．１Ｖまで充電し、４．１Ｖで２時間充電後、１／２Ｃの定電流で３Ｖまで放電し、３Ｖで３時間放電した。このときの放電容量を、保存後容量とした。以下の式より保存後容量維持率を求めた。
保存後容量維持率（％） ＝ 初期容量 ／ 保存前容量 ×１００
２５℃の条件下で１Ｃの定電流で４．１Ｖまで充電し、４．１Ｖで２時間充電後、１／２Ｃの定電流で３Ｖまで放電し、３Ｖで３時間放電した。このときの放電容量を、初期容量とした。その後、１Ｃの定電流でＳＯＣ８０％まで充電し、６０℃で４０日間保存した。保存後、１Ｃの定電流で４．１Ｖまで充電し、４．１Ｖで２時間充電後、１／２Ｃの定電流で３Ｖまで放電し、３Ｖで３時間放電した。このときの放電容量を、保存後容量とした。以下の式より保存後容量維持率を求めた。
保存後容量維持率（％） ＝ 初期容量 ／ 保存前容量 ×１００
上述の測定結果を表１に示す。表１において、初期容量、常温抵抗、低温出力及び低温回生については、電池２の測定結果を１００％とし、電池１の測定結果を電池２の測定結果に対する相対値として示す。
表１の示す通り、非水電解質がフルオロスルホン酸リチウムを含有し、負極活物質としての炭素材料の比表面積が６．７〜８．１ｍ２／ｇであることにより、出力特性及び高温保存特性に優れた非水電解質二次電池が得られる。
なお、非水電解質中にフルオロスルホン酸リチウムが含有されていれば上述の効果が得られるが、非水電解質中のフルオロスルホン酸リチウムの含有量は０．１〜２．０質量％とすることが好ましく、０．５〜１．５質量％とすることがより好ましい。また、負極活物質としては、黒鉛が好ましく、特に黒鉛の表面が非結晶性の炭素材料に被覆されたものを用いることが好ましい。
また、非水電解液中の溶媒において、ＥＣの含有割合が２０〜４０体積％、ＥＭＣの含有割合が２０〜４０体積％、ＤＥＣの含有割合が３０〜５０体積％であることが好ましい。なお、非水電解液が、ＥＣ、ＥＭＣ及びＤＥＣ以外の溶媒を含むようにしても良い。
＜その他の事項＞
（追加事項）
正極活物質としては、コバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ２）、マンガン酸リチウム（ＬｉＭｎ２Ｏ４）、ニッケル酸リチウム（ＬｉＮｉＯ２）、リチウムニッケルマンガン複合酸化物（ＬｉＮｉ１−ｘＭｎｘＯ２（０＜ｘ＜１））、リチウムニッケルコバルト複合酸化物（ＬｉＮｉ１−ｘＣｏｘＯ２（０＜ｘ＜１））、リチウムニッケルコバルトマンガン複合酸化物（ＬｉＮｉｘＣｏｙＭｎｚＯ２（０＜ｘ＜１、０＜ｙ＜１、０＜ｚ＜１、ｘ＋ｙ＋ｚ＝１））等のリチウム遷移金属複合酸化物が挙げられる。また、上記のリチウム遷移金属複合酸化物にＡｌ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｂ、Ｗ、Ｍｇ又はＭｏ等を添加したものも使用し得る。例えば、Ｌｉ１＋ａＮｉｘＣｏｙＭｎｚＭｂＯ２（Ｍ＝Ａｌ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｂ、Ｍｇ及びＭｏから選択される少なくとも１種の元素、０≦ａ≦０．２、０．２≦ｘ≦０．５、０．２≦ｙ≦０．５、０．２≦ｚ≦０．４、０≦ｂ≦０．０２、ａ＋ｂ＋ｘ＋ｙ＋ｚ＝１）で表されるリチウム遷移金属複合酸化物が挙げられる。
（追加事項）
正極活物質としては、コバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ２）、マンガン酸リチウム（ＬｉＭｎ２Ｏ４）、ニッケル酸リチウム（ＬｉＮｉＯ２）、リチウムニッケルマンガン複合酸化物（ＬｉＮｉ１−ｘＭｎｘＯ２（０＜ｘ＜１））、リチウムニッケルコバルト複合酸化物（ＬｉＮｉ１−ｘＣｏｘＯ２（０＜ｘ＜１））、リチウムニッケルコバルトマンガン複合酸化物（ＬｉＮｉｘＣｏｙＭｎｚＯ２（０＜ｘ＜１、０＜ｙ＜１、０＜ｚ＜１、ｘ＋ｙ＋ｚ＝１））等のリチウム遷移金属複合酸化物が挙げられる。また、上記のリチウム遷移金属複合酸化物にＡｌ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｂ、Ｗ、Ｍｇ又はＭｏ等を添加したものも使用し得る。例えば、Ｌｉ１＋ａＮｉｘＣｏｙＭｎｚＭｂＯ２（Ｍ＝Ａｌ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｂ、Ｍｇ及びＭｏから選択される少なくとも１種の元素、０≦ａ≦０．２、０．２≦ｘ≦０．５、０．２≦ｙ≦０．５、０．２≦ｚ≦０．４、０≦ｂ≦０．０２、ａ＋ｂ＋ｘ＋ｙ＋ｚ＝１）で表されるリチウム遷移金属複合酸化物が挙げられる。
負極活物質としてはリチウムイオンの吸蔵・放出が可能な炭素材料を用いることができる。リチウムイオンの吸蔵・放出が可能な炭素材料としては、黒鉛、難黒鉛性炭素、易黒鉛性炭素、繊維状炭素、コークス及びカーボンブラック等が挙げられる。これらの内、特に黒鉛が好ましい。
非水電解質の非水溶媒（有機溶媒）としては、カーボネート類、ラクトン類、エーテル類、ケトン類、エステル類等を使用することができ、これらの溶媒の２種類以上を混合して用いることができる。例えば、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、ブチレンカーボネート等の環状カーボネート、ジメチルカーボネート、エチルメチルカーボネート、ジエチルカーボネート等の鎖状カーボネートを用いることができる。特に、環状カーボネートと鎖状カーボネートとの混合溶媒を用いることが好ましい。また、ビニレンカーボネート（ＶＣ）などの不飽和環状炭酸エステルを非水電解質に添加することもできる
。
。
非水電解質の電解質塩としては、従来のリチウムイオン二次電池において電解質塩として一般に使用されているものを用いることができる。例えば、ＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬｉＣＦ３ＳＯ３、ＬｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）２、ＬｉＮ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２、ＬｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）（Ｃ４Ｆ９ＳＯ２）、ＬｉＣ（ＣＦ３ＳＯ２）３、ＬｉＣ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）３、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＣｌＯ４、Ｌｉ２Ｂ１０Ｃｌ１０、Ｌｉ２Ｂ１２Ｃｌ１２、ＬｉＢ（Ｃ２Ｏ４）２、ＬｉＢ（Ｃ２Ｏ４）Ｆ２、ＬｉＰ（Ｃ２Ｏ４）３、ＬｉＰ（Ｃ２Ｏ４）２Ｆ２、ＬｉＰ（Ｃ２Ｏ４）Ｆ４等及びそれらの混合物が用いられる。これらの中でも、ＬｉＰＦ６が特に好ましい。また、前記非水溶媒に対する電解質塩の溶解量は、０．５〜２．０ｍｏｌ／Ｌとするのが好ましい。
セパレータとしては、ポリプロピレン（ＰＰ）やポリエチレン（ＰＥ）などのポリオレフィン製の多孔質セパレータを用いることが好ましい。特にポリプロピレン（ＰＰ）とポリエチレン（ＰＥ）の３層構造（ＰＰ/ＰＥ/ＰＰ、あるいはＰＥ/ＰＰ/ＰＥ）を有するセパレータを用いることが好ましい。また、ポリマー電解質をセパレータとして用いてもよい。
電極体は、複数枚の正極板と複数枚の負極板とをセパレータを積層した積層電極体とすることもできる。
１ 正極板
１ａ 正極芯体
１ｂ 正極芯体露出部
１ｃ 正極合剤層
１ｄ 正極保護層
２ 負極板
２ａ 負極芯体
２ｂ 負極芯体露出部
２ｃ 負極合剤層
２ｄ 負極保護層
３ セパレータ
４ 巻回電極体
５ 正極集電体
６ 正極端子
７ 負極集電体
８ 負極端子
９、１０ 絶縁部材
１１ 封口体
１２ 角形外装体
１２ａ 大面積側壁
１２ｂ 小面積側壁
１２ｃ 底部
１３ 電解液注液口
１４ ガス排出弁
１５ 絶縁シート
１６ 電流遮断機構
１ａ 正極芯体
１ｂ 正極芯体露出部
１ｃ 正極合剤層
１ｄ 正極保護層
２ 負極板
２ａ 負極芯体
２ｂ 負極芯体露出部
２ｃ 負極合剤層
２ｄ 負極保護層
３ セパレータ
４ 巻回電極体
５ 正極集電体
６ 正極端子
７ 負極集電体
８ 負極端子
９、１０ 絶縁部材
１１ 封口体
１２ 角形外装体
１２ａ 大面積側壁
１２ｂ 小面積側壁
１２ｃ 底部
１３ 電解液注液口
１４ ガス排出弁
１５ 絶縁シート
１６ 電流遮断機構
Claims (8)
- 正極活物質としてのリチウム遷移金属複合酸化物を含む正極板と、負極活物質としての炭素材料を含む負極板とを有する電極体と、
非水電解質と、
前記電極体と前記非水電解質を収納する外装体と、
を備えた非水電解質二次電池であって、
前記非水電解質はフルオロスルホン酸リチウムを含有し、
前記炭素材料の比表面積は６．７〜８．１ｍ２／ｇであり、
前記負極板は、負極芯体の両面に前記炭素材料を含有する負極合剤層が形成されたものであり、
前記負極合剤層の比表面積は、６．５〜１０．５ｍ ２ ／ｇである非水電解質二次電池。 - 前記非水電解質は、エチレンカーボネート、エチルメチルカーボネート、及びジエチルカーボネートを含有し、
前記非水電解質中のジエチルカーボネートの含有量は、エチレンカーボネートの含有量よりも大きく、且つエチルメチルカーボネートの含有量よりも大きい請求項１に記載の非水電解質二次電池。 - 前記リチウム遷移金属複合酸化物は、ニッケル、コバルト、マンガン、及びジルコニウムを含有する請求項１又は２に記載の非水電解質二次電池。
- 前記電極体は、前記正極板と前記負極板をセパレータを介して巻回した扁平状の巻回電極体であり、
前記外装体は、開口部を有する有底筒状の角形外装体であり、
前記巻回電極体は、前記巻回電極体の巻回軸が前記角形外装体の底部と平行になるように前記角形外装体に収納されており、
前記開口部は封口体により封止されている請求項１〜３のいずれかに記載の非水電解質二次電池。 - 正極活物質としてのリチウム遷移金属複合酸化物を含む正極板と、負極活物質としての炭素材料を含む負極板とを有する電極体と、
非水電解質と、
前記電極体と前記非水電解質を収納する外装体と、
を備え、
前記炭素材料の比表面積は６．７〜８．１ｍ ２ ／ｇであり、
前記負極板は、負極芯体の両面に前記炭素材料を含有する負極合剤層が形成されたものであり、
前記負極合剤層の比表面積は、６．５〜１０．５ｍ ２ ／ｇである非水電解質二次電池の製造方法であって、
フルオロスルホン酸リチウムを含有する前記非水電解質を前記外装体内に配置する工程を有する非水電解質二次電池の製造方法。 - 前記非水電解質は、エチレンカーボネート、エチルメチルカーボネート、及びジエチルカーボネートを含有し、
前記非水電解質中のジエチルカーボネートの含有量は、エチレンカーボネートの含有量よりも大きく、且つエチルメチルカーボネートの含有量よりも大きい請求項５に記載の非水電解質二次電池の製造方法。 - 前記リチウム遷移金属複合酸化物は、ニッケル、コバルト、マンガン、及びジルコニウムを含有する請求項５又は６に記載の非水電解質二次電池の製造方法。
- 前記電極体は、前記正極板と前記負極板をセパレータを介して巻回した扁平状の巻回電極体であり、
前記外装体は、開口部を有する有底筒状の角形外装体であり、
前記巻回電極体は、前記巻回電極体の巻回軸が前記角形外装体の底部と平行になるように前記角形外装体に収納されており、
前記開口部は封口体により封止されている請求項５〜７のいずれかに記載の非水電解質二次電池の製造方法。
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