JP6268362B2 - 燃料電池用部材の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、固体高分子電解質型燃料電池等に用いられる燃料電池用部材の製造方法に関する。

固体高分子電解質型燃料電池は、膜−電極接合体（ＭＥＡ：Menbrane Electrode Assembly）とセパレータとからなるセルを１層以上重ねてモジュールとし、モジュールを積層して構成される。

ＭＥＡは、イオン交換膜からなる電解質膜と、この電解質膜の一方の面に配置された触媒層からなるアノード電極および電解質膜の他方の面に配置された触媒層からなるカソード電極とからなる。

ＭＥＡとセパレータとの間には、通常、拡散層が設けられる。この拡散層は、触媒層への反応ガスの拡散を良くするためのものであり、触媒層と協働して電極を構成するので電極の一部と考えてもよい。

セパレータは、アノードに燃料ガス（水素）を供給する燃料ガス流路およびカソードに酸化ガス（酸素、通常は空気）を供給するための酸化ガス流路が形成されると共に、隣接するセル間の電子の通路を構成している。

セル積層体のセル積層方向両端に、集電板、端版を配置し、セル積層体をセル積層方向に締め付け、セル積層体の外側でセル積層方向に延びる締結部材とボルトにて固定して、スタックが形成される。

固体高分子電解質型燃料電池のアノード側では、水素を水素イオンと電子にする反応が行われ、水素イオンは電解質膜中をカソード側に移動する。これに対して、カソード側では、酸素と水素イオンおよび電子（隣りのＭＥＡのアノードで生成されてセパレータを通して来る電子、または、セル積層体の一端のセルのアノードで生成されて外部回路を通してセル積層体の他端のセルのカソードに来る電子）から水を生成する反応が行われる。

アノード側：Ｈ_２→２Ｈ^＋＋２ｅ⁻
カソード側：２Ｈ^＋＋２ｅ⁻＋（１／２）Ｏ_２→Ｈ_２Ｏ
上記反応を行うために、スタックには燃料ガスと酸化ガスが供給・排出される。この時に、セパレータではジュール熱が発生し、カソードでは水生成反応で熱が出るので、セパレータ間には、セル毎あるいは複数個のセル毎に、冷却媒体（通常は冷却水）が流れる流路が形成されており、その流路に冷却媒体を循環させることにより、燃料電池を冷却している。

スタック内における燃料ガス、酸化ガス、冷却媒体のスタックのそれぞれの流路からの洩れと混合を防止するために、燃料電池の構成要素（セパレータ、電解質膜など）間にはガスケットが設けられて構成要素間をシールしている。このガスケットとしては、ＭＥＡを挟み込む際のセパレータとの間のガスケットと、主に冷却水流路を形成する際のセパレータ間のガスケットがある。

モジュール間のガスケットは、冷却媒体（通常は冷却水）を封止させ、かつ電極として正負極を密着させるものであり、ガスケットの製造においては、公知のＯリングやリム成
型品を配置する方法を用いることができる（特許文献１または特許文献２）。

特開２０１０−２４４６８９号公報 特開２０１０−２４４６９０号公報

高分子電解質膜、および、該高分子電解質膜を互いの間に挟む一対の電極を有する膜−電極接合体と、前記電極と接触して前記膜−電極接合体を互いの間に挟む一対の板状のセパレータと、を有する単セルが複数積層されて構成された積層体であるセルスタックは、加熱による膨張収縮から、設計公差が厳しくなり、またセルスタックの長期耐久性という観点から未だ改善の余地があった。

特許文献１には、電極部材とセパレータを一体化成型する製造法の積層図が開示されており、未架橋ソリッドゴムが、貼り合わせる電極部材とセパレータの双方に配置し、それぞれ積層方向に一体化させるよう構成されている。

前記未架橋ソリッドゴムは、接着性を有する枠状のガスケット部材であり、予め貼り合せ箇所の双方に成形し、前記ガスケット部材に発電部の電極部材およびセパレータと、を型に入れ、型締めを行うと共に加圧および加熱し、前記ソリッドゴムの未架橋物を架橋させ、前記電極部材の周縁部を封止し、電極部材とセパレータを一体化する。

単一の発電電極であるモジュールを電極部とセパレータと共に一体成形させるには、ガスケットとして用いるゴムを予め未架橋のソリッドゴムの状態で積層させ、一体成型する際に、ゴムを架橋させる必要がある。

この架橋反応には、成形型を用い、熱伝導を有する基板にて加熱および加圧が必要である。特に発電部の構成材料である電解質膜は、収縮率が大きく、一体化工程での寸法安定性は著しく悪くなるという虞がある。

また、特許文献２に開示された、複数で構成されるセルスタックを積層体全体で加圧および加熱することで、ガスケットライン全体を架橋せしめる工法では、さらに個々のモジュールの設計公差が極めて厳しくなり、加圧調整するのに大幅に時間を要すなどで製造効率が悪くなる虞がある。また、電極部に影響を及ぼさない比較的低温で架橋できるガスケット材を用いる必要がある。

ガスケットを線状に配置したガスケットシールラインにおいて、特にモジュール間の冷却媒体面のガスケットシールラインでは、発熱したセルスタック全体を冷却するために熱水耐性が必要となる。

この環境は、吸水による体積膨張をしない耐水性が求められる他、酸素ラジカルが比較的多く、耐ラジカル性が求められる。しかしながら、前記低温架橋ガスケット材は、架橋密度が比較的低く、耐ラジカル性が低い。このため、長期発電時においては、前記ガスケットシールラインの劣化によって、冷却水漏れを生じる虞がある。

本発明は、電極部を冷却する冷却媒体の流路を２つのセパレータ間に構成する燃料電池用部材において、２つのセパレータ間にシール部材を簡便に且つ精度良く配置できシールの信頼性を向上させることを目的とする。

本発明の燃料電池用部材の製造方法は、電解質膜をアノードおよびカソードの触媒層で挟持してなる発電部と前記発電部の電極部の冷却のために配する非発電部からなる燃料電池に用いられる燃料電池用部材において、前記非発電部は、第１のセパレータと、第２のセパレータと、を含み、前記第１のセパレータと前記第２のセパレータを密着して積層させた燃料電池用部材の製造方法であって、前記第１のセパレータにおける前記第２のセパレータとの間に前記電極部を冷却する冷却媒体が流れる冷却媒体流路を構成する面の所定位置に、未加硫シール部を形成するシール部形成工程と、前記第２のセパレータを、前記第１のセパレータのシール形成面に載せる載置工程と、前記第１のセパレータと前記第２のセパレータの積層方向に加圧し、かつ、加熱して前記未加硫シール部を架橋させて、封止する架橋工程と、を有する。

本発明によれば、直接未加硫ゴムを第１のセパレータに形成させるため、金型はガスケットが必要なセパレータの各面を全てシール成型するよりも低コストで成形することが可能となり、省工程化できる。また離型剤を用いることなく、第１のセパレータに直接シール成型することができるため、コンタミによる電池性能低下がなく、さらにまた電極部材を挟持させて加硫を行わないため、加圧加熱をさせやすく、高耐久性を付与させることが可能である。

したがって、電極部を冷却する冷却媒体の流路を２つのセパレータ間に構成する燃料電池用部材において、２つのセパレータ間にシール部材を簡便に且つ精度良く配置できシールの信頼性を向上させることができる。

本発明の実施の形態１における高分子電解質型燃料電池の斜視図 図１の高分子電解質型燃料電池の断面の一部を示す部分断面図 本発明の実施の形態１におけるセパレータへのガスケット直接成形工程を示した概略断面図 本発明の実施の形態１におけるガスケット転写金型への成形工程を示した概略断面図 本発明の実施の形態１における冷却媒体面のガスケット一体積層加硫成形工程の一部を示した概略断面図 図５の工程をへて、成形された冷却媒体面ガスケット一体成形品を示した概略断面図 本発明の実施の形態２におけるセパレータへのガスケット直接成形工程を示した概略断面図 本発明の実施の形態２におけるガスケット転写金型への成形工程を示した概略断面図 図８の工程をへて、成形された冷却媒体面ガスケット一体成形品および発電部の積層状態を示す概略断面図 本発明におけるセパレータ一体ガスケット成型の一部を示す部分断面図 本発明における別形態のセパレータ一体ガスケット成型の一部を示す部分断面図 本発明における別形態のセパレータ一体ガスケット成型の一部を示す部分断面図 本発明のセパレータ一体ガスケット成型のガスケットラインの模式図 本発明のセパレータ一体ガスケット成型の別形態のガスケットラインの模式図

本願発明者は、発電部を加熱加圧しない非発電部のガスケットシールラインの製造方法において、未加硫シール部を形成するシール部形成工程と、第２のセパレータを、第１のセパレータのシール形成面に載せる載置工程と、前記第１のセパレータと前記第２のセパレータの積層方向に加圧し、かつ、加熱して前記未加硫シール部を架橋させて、封止する架橋工程とを有する場合に、シール部材の位置を精度よく簡便に形成でき、セパレータ双方に挟持されたガスケットによって強固に封止され、信頼性の高い燃料電池用部材を得ることができるという知見を見出した。本発明はこの知見を基づいてなされたものである。

第１の発明の燃料電池用部材の製造方法は、第１のセパレータと、第２のセパレータと、を含み、前記第１のセパレータと前記第２のセパレータを密着して積層させた、電解質膜をアノードおよびカソードの触媒層で挟持してなる発電部と前記発電部の電極部の冷却のために配する非発電部を含む燃料電池に用いられる燃料電池用部材の製造方法であって、前記第１のセパレータにおける前記第２のセパレータとの間に前記電極部を冷却する冷却媒体が流れる冷却媒体流路を構成する面の所定位置に、未加硫シール部を形成するシール部形成工程と、前記第２のセパレータを、前記第１のセパレータのシール形成面に載せる載置工程と、前記第１のセパレータと前記第２のセパレータの積層方向に加圧し、かつ、加熱して前記未加硫シール部を架橋させて、封止する架橋工程と、を有するものである。

上記の第１の発明の燃料電池用部材の製造方法によれば、直接未加硫ゴムを第１のセパレータに形成させるため、金型はガスケットが必要なセパレータの各面を全てシール成型するよりも低コストで成形することが可能となり、省工程化できる。また離型剤を用いることなく、第１のセパレータに直接シール成型することができるため、コンタミによる電池性能低下がなく、さらにまた電極部材を挟持させて加硫を行わないため、加圧加熱をさせやすく、高耐久性を付与させることが可能である。

また、発電部に用いられる電解質膜などの熱変形しやすい部材用いているセルスタックを前記工程で得られた燃料電池用部材を用いることで熱を加えずにシールすることができる。また、一体化におけるシールの位置精度は、金型寸法によって決まるため、金型の精度を上げるなどすれば、比較的簡便に高精度でシール成型することができる。

したがって、電極部を冷却する冷却媒体の流路を２つのセパレータ間に構成する燃料電池用部材において、２つのセパレータ間にシール部材を簡便に且つ精度良く配置できシールの信頼性を向上させることができる。

第２の発明の燃料電池用部材の製造方法は、電解質膜をアノードおよびカソードの触媒層で挟持してなる発電部の電極部を冷却する冷却媒体が流れる冷却媒体流路を第１のセパレータと第２のセパレータとの間に構成する燃料電池用部材の製造方法であって、前記第１のセパレータにおける前記第２のセパレータとの間に前記冷却媒体流路を構成する面の所定位置に、未加硫シール部を形成するシール部形成工程と、前記シール部形成工程で前記未加硫シール部が形成された前記第１のセパレータにおける前記第２のセパレータとの間に前記冷却媒体流路を構成する面に、前記第２のセパレータにおける前記第１のセパレータとの間に前記冷却媒体流路を構成する面を重ねる載置工程と、前記載置工程で重ねられた前記第１のセパレータと前記第２のセパレータとを積層方向に加圧して前記未加硫シール部を前記第２のセパレータに密着させ、かつ、加熱して前記未加硫シール部を架橋させる架橋工程と、を有するものである。

上記の第２の発明の燃料電池用部材の製造方法によれば、直接未加硫ゴムを第１のセパレータに形成させるため、金型はガスケットが必要なセパレータの各面を全てシール成型するよりも低コストで成形することが可能となり、省工程化できる。また離型剤を用いることなく、第１のセパレータに直接シール成型することができるため、コンタミによる電
池性能低下がなく、さらにまた電極部材を挟持させて加硫を行わないため、加圧加熱をさせやすく、高耐久性を付与させることが可能である。

また、熱変形しやすい部材を用いることがなく、比較的高温で架橋するガスケットを用いることで高耐久性を確保することができる。

また、第１のセパレータと第２のセパレータとの密着一体化におけるシールの位置精度は、金型寸法によって決まるため、金型の精度を上げるなどすれば、比較的簡便に高精度でシール成型することができる。

したがって、電極部を冷却する冷却媒体の流路を２つのセパレータ間に構成する燃料電池用部材において、２つのセパレータ間にシール部材を簡便に且つ精度良く配置できシールの信頼性を向上させることができる。

第３の発明の燃料電池用部材の製造方法は、第２の発明における、前記第１のセパレータの表面に、未加硫シール部を形成するシール部形成工程は、押出し成型により行うものである。

第４の発明の燃料電池用部材の製造方法は、第１の発明において、前記第２のセパレータは、前記未加硫シール部の形状に対応したシール溝を有し、前記載置工程において、前記シール溝に前記未加硫シール部が収容されるように、前記第２のセパレータを、前記第１のセパレータの冷却媒体流路面に載せるものである。

これによれば、前記第２のセパレータにシール溝を有することで、前記第１のセパレータを載置し、前記第１のセパレータと前記第２のセパレータの積層方向に加圧し、かつ、加熱して前記未加硫シール部を架橋した際の、ガスケットの膨張力を効果的に分散することができ、同時に双方のセパレータとガスケットの界面の密着性が高まることでシールの耐久性を向上させることができる。

第５の発明の燃料電池用部材の製造方法は、第４の発明において、前記第２のセパレータは、前記シール溝に隣接して設けられ、かつ、前記シール溝と繋がっている隣接溝を有するものである。

これによれば、前記第２のセパレータにシール溝に隣接して設けられた隣接溝を有することで、前記第１のセパレータを載置し、前記第１のセパレータと前記第２のセパレータの積層方向に加圧および加熱して前記未加硫シール部を架橋した際の、ガスケットの余剰分を前記隣接溝へ解放することができ、ガスケットの体積膨張によるセパレータの破損を防ぐことができる。

第６の発明の燃料電池用部材の製造方法は、第１から第５のいずれかの発明における、前記未加硫シール部は、未加硫フッ素ゴムを含むものである。

これによれば、第１から第５のいずれかの発明において、非発電部のガスケットの耐ラジカル性や耐酸性をより強固にでき、高信頼性のあるスタックと成し得ることができる。

第７の発明の燃料電池用部材の製造方法は、一方の面にガス流路が形成された第１のセパレータの他方の面と、一方の面にガス流路が形成された第２のセパレータの他方の面との間に冷却媒体流路を構成し、前記冷却媒体流路が形成された部分を囲むように前記第１のセパレータと前記第２のセパレータとの間に配置したシール部材によって前記第１のセパレータと前記第２のセパレータとを密着一体化させた燃料電池用部材の製造方法であって、前記第１のセパレータにおける前記第２のセパレータとの間に前記冷却媒体流路を構成する面の所定位置に、未加硫シール部材を形成するシール部形成工程と、前記第１のセパレータと前記第２のセパレータにおける前記ガス流路が形成された面の所定位置にガスケットを転写するためのそれぞれの金型の所定位置に、未加硫のガスケット部材を形成するガスケット部形成工程と、前記シール部形成工程で前記未加硫シール部が形成された前記第１のセパレータにおける前記第２のセパレータとの間に前記冷却媒体流路を構成する面に、前記第２のセパレータにおける前記第１のセパレータとの間に前記冷却媒体流路を構成する面を重ねると共に、前記第１のセパレータと前記第２のセパレータにおける前記ガス流路が形成された面の所定位置に、前記ガスケット部材を前記金型と共に重ねる載置
工程と、前記載置工程で重ねられた前記第１のセパレータと前記第２のセパレータと前記ガスケット部材と前記金型を積層方向に加圧加熱して、前記未加硫シール部材によって前記第１のセパレータと前記第２のセパレータとを密着一体化させると共に、前記第１のセパレータと前記第２のセパレータにおける前記ガス流路が形成された面の所定位置に前記ガスケットを転写させ前記未加硫シール部を架橋させる加圧加熱工程と、を有するものである。

以下、本発明の実施の形態を、図面を参照しながら具体的に説明する。

なお、以下では全ての図面を通じて同一又は相当する要素には同一の参照符号を付して、その重複する説明を省略する。
（実施の形態１）
＜セルスタックの構成＞
図１は、高分子電解質型燃料電池（以下、「燃料電池」と称する）を単位セル９ごとに積層させたセルスタック１００の模式図である。セルスタック１００は、単位セル９を直列に積層した積層体２である。また、図２は、単位セル９を２セル分取り出して積層方向に平行な平面で切断した場合の部分断面図を示す。

セルスタック１００は、積層体２の積層方向の端部にガス出入口配管５，６と冷却媒体出入口配管７，８を有し、積層体２の積層方向の端部のボルト１にて積層体２が締結されている。また、セルスタック１００の（積層体２の積層方向の）上下最外端には端板３を配し、端板３の内側に集電板４を配している。このとき、セルスタック１００は、一般に、要求される出力に応じて２〜２００段程度に単位セル９を積層して形成されている。

図２に示すように、一方の面に酸化剤ガス流路１８となるガス流路が形成され他方の面に冷却媒体流路２０が形成されたセパレータ２１における酸化剤ガス流路１８が形成された面と、一方の面に燃料ガス流路１９となるガス流路が形成され他方の面がセパレータ２１における冷却媒体流路２０が形成された面に密着するセパレータ１０における燃料ガス流路１９が形成された面とで、高分子電解質膜１１の両面に触媒層（図示せず）およびガス拡散層１２，１３を具備したＭＥＡ（Membrene‐Electrode-Assembly：膜電極接合体）が挟持され、電極構造を成している。

また、触媒層およびガス拡散層１２，１３からなる電極を囲むように高分子電解質膜１１とセパレータ１０，２１との間に配置したガスケット１５およびガスケット１５に設けたシールリップ１７によって、ＭＥＡとセパレータ１０，２１との間をシールしている。

このとき、高分子電解質膜１１は、水素イオンを選択的に輸送する陽イオン交換樹脂で構成され、触媒層は、白金などの触媒機能を有する金属が担持させたカーボン粉末を主成分として構成されている。さらに、ガス拡散層１２，１３は、反応ガス（燃料ガスおよび酸化剤ガス）の通気性と電子の伝導性を併せ持つ機能を有している。なお、以下では触媒層およびガス拡散層１２，１３を電極と総称して説明する場合がある。

一方、図２に示すように、冷却媒体を封止するセパレータ１０は、セパレータ２１における冷却媒体流路２０が形成された面に密着するように配置され、冷却媒体は、冷却媒体流路２０が形成された部分を囲むようにセパレータ１０とセパレータ２１との間に配置したガスケット１５およびガスケット１５の逃がし溝としてセパレータ１０，２１の表面に形成された隣接溝１４に流入したガスケットによってシールされている。

冷却媒体流路２０が形成された面とは反対側の面に酸化剤ガスが流通する酸化剤ガス流路１８が形成されたセパレータ２１の構造により、冷却用セパレータを余分に積層せず、セパレータの積層枚数を減らすことができる。

単位セル９のアノード面ガスケットおよびカソード面ガスケット（それぞれ図示せず）は、例えば環状形状を有し、ＭＥＡの両面に、触媒層およびガス拡散層１２，１３からなる電極を囲むよう配設されている。

ガスケット１５は、好ましくは、適度な機械的強度と柔軟性を有する合成樹脂で構成さ
れる。構成する材料としては、例えば、ゴム材料や熱可塑性エラストマーや接着剤等の化合物を使用することができる。

ガスケット１５のガスケット材の具体例としては、フッ素ゴム、シリコーンゴム、天然ゴム、ＥＰＤＭ、ブチルゴム、塩化ブチルゴム、臭化ブチルゴム、ブタジエンゴム、スチレン−ブタジエン共重合体、エチレン−酢酸ビニルゴム、アクリルゴム、ポリイソプロピレンポリマー、パーフルオロカーボン、ポリベンゾイミダゾール、ポリスチレン系、ポリオレフィン系、ポリエステル系及びポリアミド系等の熱可塑性エラストマー、あるいはイソプレンゴム及びブタジエンゴム等のラテックスを用いた接着剤、液状のポリブタジエン、ポリイソプレン、ポリクロロプレン、シリコーンゴム、フッ素ゴム及びアクリロニトリル−ブタジエンゴム等を用いた接着剤等を挙げることができるが、これらの化合物に限定されない。また、これらの化合物を単体で用いても、あるいは２種類以上を混合もしくは複合して用いてもよい。また、具体的には、耐久性を考慮した場合、フッ素ゴムを用いることが好ましい。ガスケット１５の形状は、特に限定されるものではないが、実施の形態１では略矩形環状とする。

単位セル９のセパレータ１０，２１は、アノード面ガスケットおよびカソード面ガスケットの外側に配置されている。セパレータ１０，２１の内面（ＭＥＡの触媒層およびガス拡散層１２，１３からなる電極と対向する面）に形成された流路は、反応ガス（燃料ガス又は酸化剤ガス）を触媒層に供給する反応ガス流路（セパレータ２１の内面には酸化剤ガス流路１８、セパレータ１０の内面には燃料ガス流路１９）で、セパレータ２１の外面に形成された流路は、冷却媒体を単位セル９のセパレータ１０，２１間に流す冷却媒体流路２０であり、その周辺には冷却媒体面にガスケット１５が形成されている。

このとき、ＭＥＡで発生する熱を、冷却水で回収することによって、その熱エネルギーとして利用することが可能となる。また、これらのセルスタック１００に用いるセパレータ１０，２１は導電性を有し、隣接するＭＥＡを互いに電気的に直列に接続する。

そして、セパレータ１０，２１に形成されたガス流路（酸化剤ガス流路１８および燃料ガス流路１９）と冷却媒体流路２０は、上流端が供給マニホールド孔に接続され、下流端が排出マニホールド孔に接続される。また、ＭＥＡの周縁部には、セパレータ１０，２１の各マニホールド孔に対応してマニホールド孔が設けられている。そのため、セパレータおよびＭＥＡからなる単位セル９を積層してセルスタック１００を組み立てると、各セパレータおよび各ＭＥＡのマニホールド孔が互いに繋がって連通する。これにより、反応ガスや冷却水などの流体のマニホールド（流路）が形成される。
＜シール部形成工程＞
図３は、燃料電池のガスケット１５を形成するためにガスケット部材をセパレータ１０の所定の位置に形成せしめる押出し成形工程を示した概略断面図である。

ガスケット１５のガスケット材料は、加硫温度以下でのせん断圧縮を付与する公知の手法にて溶融され、供給される。この場合、材料を流通するために加熱したホットランナー配管２３は、ホットランナー配管外周２２から一定温度にて加温制御される。さらに一定量をセパレータ１０に成形するため、成形上型２４はスプリング２５にてセパレータ１０を拘束する成形下型２７の間を上下駆動するように構成されている。また、ガスケット１５の出口付近のビード形状は押出し出口２６の形状で決められる。

成形上型２４とスプリング２５にて連結されている成形下型２７の押出し出口２６は、設置するセパレータ１０の形状によって干渉しないように一部に凹み部２８を設けるなどしてセパレータ１０の破損を防ぐことができる。

セパレータ１０へのガスケット部材の設置時において、セパレータ１０に予め隣接溝１４が形成されており、ガスケット１５の一部がこの隣接溝１４に入り込むことで、セパレータ１０との密着性を向上させ、また架橋時のガスケット１５の体積膨張分が隣接溝１４へ流入されることでセパレータ１０の破損を防ぐことができる。

図４は、図３と同様に燃料電池のガスケット１５を形成するためにガスケット部材を金型２９の所定の位置に形成せしめる押出し成形工程を示した概略断面図である。

金型２９には、予めシールリップ溝３０があり、転写後にリップ形状を成すことで、ガスケット１５の締結力を制御することが可能となる。

ここでの金型２９の材料は、鉄−炭素−クロムをベースとした合金にモリブデン−タングステンなどで構成されているダイス鋼などの合金化された鉄鋼材料など公知の材料を用いることができる。特に磨耗を防ぐことができる超硬合金は好適に用いられる。

耐久性や品質保証の観点から、無電解ニッケルめっきや、硬質クロムめっき、物理蒸着（ＰＶＤ：Physical-Vapor-Deposition）皮膜や化学蒸着（ＣＶＤ：Chemical-Vapor-Deposition）によるＴｉＣ皮膜処理などの公知の表面処理を用いることができる。

本実施の形態において、セパレータ１０の表面に、未加硫シール部を形成するシール部形成工程においては、材料を適量成形させる押出し成型など公知の方法を用いることができるが、量産性の観点から、インジェクション成型あるいはその類の成形方法が好適に用いられる。

図５は、セパレータ１０に対向するセパレータ２１と共に図３および図４に示す工程で成型したガスケット１５を積層方向に加熱、かつ、加圧してガスケット１５に架橋反応を起こさせる架橋工程の概略断面図である。

架橋工程において、１００℃乃至１８０℃に加熱し、かつ１ｋＰａ／ｃｍ^２乃至１００ｋＰａ／ｃｍ^２に加圧することが望ましい。これは、押出し成型でのガスケット１５の温度域は、殆どの材料では、常温で、架橋反応は進行しないが、タクト向上の観点から、短時間で必要十分な架橋反応を起こし、ガスケット１５としてシール反力などの性能を付与させるには、高温高圧が好ましい。

架橋工程における、加熱および加圧を付与するためには、加熱プレスや圧力容器などの公知の手法が用いられる。実施の形態１に示す図５は、加熱プレスを示し、上下の押さえ板３１を加熱すことで、加圧および加熱を同時に行うことができる。

セパレータ２１にガスケット１５を設置する部位において、隣接溝１４を付与し、架橋工程で、ガスケット１５がこの隣接溝１４に入り込むことで、セパレータ１０，２１との密着性を向上させ、また架橋時のガスケット１５の体積膨張を効果的に逃がすことでセパレータ１０，２１の破損を防ぐことができる。

図６は、図５の架橋工程において、得られた成型品の断面図を示している。
＜作用効果＞
本実施の形態の燃料電池用部材の製造方法は、第１のセパレータとしてのセパレータ１０と、第２のセパレータとしてのセパレータ２１と、を含み、セパレータ１０とセパレータ２１を密着して積層させた、高分子電解質膜１１をアノードおよびカソードの触媒層およびガス拡散層１２，１３で挟持してなる発電部としてのＭＥＡ（膜電極接合体）とＭＥＡの触媒層およびガス拡散層１２，１３からなる電極部の冷却のために配する非発電部を
含む燃料電池に用いられる燃料電池用部材の製造方法であって、セパレータ１０の表面に、ガスケット１５になるガスケット部材（未加硫シール部）を形成するシール部形成工程と、セパレータ２１を、セパレータ１０のシール形成面に載せる載置工程と、セパレータ１０とセパレータ２１の積層方向に加圧し、かつ、加熱してガスケット１５になるガスケット部材（未加硫シール部）を架橋させて、封止する架橋工程と、を有する。

また、本実施の形態の燃料電池用部材の製造方法は、高分子電解質膜１１をアノードおよびカソードの触媒層およびガス拡散層１２，１３で挟持してなる発電部としてのＭＥＡ（膜電極接合体）の触媒層およびガス拡散層１２，１３からなる電極部を冷却する冷却媒体が流れる冷却媒体流路２０を第１のセパレータとしてのセパレータ１０と第２のセパレータとしてのセパレータ２１との間に構成する燃料電池用部材の製造方法であって、セパレータ１０におけるセパレータ２１との間に冷却媒体流路２０を構成する面の所定位置に、ガスケット１５になるガスケット部材（未加硫シール部）を形成するシール部形成工程と、前記シール部形成工程でガスケット１５になるガスケット部材（未加硫シール部）が形成されたセパレータ１０におけるセパレータ２１との間に冷却媒体流路２０を構成する面に、セパレータ２１におけるセパレータ１０との間に冷却媒体流路２０を構成する面を重ねる載置工程と、前記載置工程で重ねられたセパレータ１０とセパレータ２１とを積層方向に加圧してガスケット１５になるガスケット部材（未加硫シール部）をセパレータ２１に密着させ、かつ、加熱してガスケット１５になるガスケット部材（未加硫シール部）を架橋させる架橋工程と、を有する。

セパレータ１０へ直接押出し成型によってガスケット１５を形成することで、ガスケット材料を、適量分、セパレータ１０に形成させることができ、材料コストを低減することができる。またセパレータ１０に押出し成型する金型２９が不要になるため、費用を削減することができる。またセパレータ１０の金型２９を用いた架橋工程が減ることで、タクトを向上させることができる。

さらに燃料電池として、ガスケット１５を金型２９から転写する公知の離型剤は、シリコン系やワックス系およびフッ素系が用いられるが、連続成形において、優れるフッ素系離型剤が好適に用いられる。

一方、これら離型剤は、冷却媒体中へ溶出すると、コンタミ源になりうる。しかし、冷却媒体面のガスケット成型工程において、転写を行わない本発明は、セルスタックから生じる冷却媒体の清浄化において有効であり、製造工程の効率化を図ることが可能となる。（実施の形態２）
図７および図８は、セパレータ１０の表裏共に冷却媒体を流通せしめるため、セパレータ１０の両面同時に押出し成型と別に金型２９にて成型したガスケット１５を同時に架橋する工程の状態断面図を示している。

また図９は、実施の形態２によって形成された燃料電池１０１の積層の組立状態における断面図を示している。

実施の形態２では、一方の面に酸化剤ガス流路１８となるガス流路が形成され他方の面に冷却媒体流路２０が形成されたセパレータ２１における酸化剤ガス流路１８が形成された面と、一方の面に燃料ガス流路１９となるガス流路が形成され他方の面に冷却媒体流路２０が形成されたセパレータ２１における燃料ガス流路１９が形成された面とで、高分子電解質膜１１の両面に触媒層（図示せず）およびガス拡散層１２，１３を具備したＭＥＡが挟持され、冷却媒体を封止するセパレータ１０が、一方の面に酸化剤ガス流路１８となるガス流路が形成され他方の面に冷却媒体流路２０が形成されたセパレータ２１における冷却媒体流路２０が形成された面と、一方の面に燃料ガス流路１９となるガス流路が形成
され他方の面に冷却媒体流路２０が形成されたセパレータ２１における冷却媒体流路２０が形成された面との間に挟まれている。

セパレータ１０の両面に同時に直接押出し成型によってガスケット１５を形成することができるため、実施の形態１と同様にセパレータ１０へ成型するための金型２９が必要なくなるため、金型費用を削減することができる。さらにセパレータ１０に金型２９にて転写する架橋工程が減ることで、タクト向上が可能となる。また、セパレータ１０の表裏両面に冷却媒体を流通させることによって、より効果的にＭＥＡで発生する熱を、冷却水で回収することによって、その熱エネルギーとして利用することが可能となる。
＜ガスケット＞
（ガスケット形状）
図１０から図１２は、代表的なガスケット１５のガスケット形状、シールリップ溝および隣接溝の部分断面図を示す。これらのガスケット形状は、一例であって、本発明を限定するものではない。

図１０は、冷却媒体流路を有するセパレータ２１とガスケット１５の押出し成型を行ったセパレータ１０との積層時の部分断面図である。この中で隣接溝１４は、セパレータ１０，２１の架橋工程でガスケット１５が体積膨張し、その際に予めセパレータに加工した隣接溝１４へ余剰分が回避できるように設計されている。

この構造は、余剰のガスケット１５を逃がす隣接溝１４が立体的に構成しうるため、セパレータの省面積化が可能となる。

図１１は、ガスケット１５と隣接溝１４が連結部１６で繋がっている箇所の部分断面図である。

予めセパレータに微細加工が必要となるが、ガスケット１５に材料を充填し、隣接溝１４が未充填であってもシール性を確保できる。また製造上の公差も吸収することができる。すなわち、ガスケット１５の周囲に一定間隔で隣接溝１４を構成することで、セパレータ等の構成部材の寸法公差を吸収し、調整が可能となる。この結果、架橋工程で生じる体積膨張によってセパレータが破損することを回避することができる。

図１２は、セパレータ１０に凸部を有している場合であって、また隣接溝をセパレータ１０側に構成し、さらに連結部１６が隣接溝と同一箇所にある部分断面図である。

セパレータ１０へ隣接溝を設けるためには、押出し成型時に隣接溝１４へガスケット１５が流れないような工夫が必要になるが、セパレータ１０，２１の両面に凹みを有するため、より高い密着性が付与することが可能である。また、近傍に設置することでセパレータの省面積化も可能となる。

ガスケット形状は、予め互いのセパレータに加工することでより、セパレータ間を強固に、また破損することなく、安定した密着性を確保することが可能である。
（シールライン形状）
図１３および図１４は、それぞれ単位セル９の冷却媒体を流通せしめる冷却媒体流路２０を有するセパレータ２１のガスケット１５のシールラインの一例を示した模式図である。これらのシールライン形状は、代表例であって、本発明を限定するものではない。

酸化剤ガスは、マニホールド３２，３５、燃料ガスは、マニホールド３４，３７にて、各々ＭＥＡのカソードおよびアノード側に供給および排出される。一方、冷却媒体は、マニホールド３３より入り、３６から放出される。

図１３は、セパレータ２１の面であり、積層するセパレータ１０側に隣接溝を構成しており、ガスケット１５は、架橋工程でセパレータ１０，２１の間で密着封止される。

図１４は、図１２のシールラインを示す。セパレータ１０側に隣接溝１４を有し、その隣接溝１４とガスケット１５は、連結部１６で一部分が繋がっている。このことで、セパレータ１０へ過剰量の材料を押出し成型をした場合であっても、ガスケット１５が所定溝を超えて外部に溢れることがない状態で成型させることができるため、体積膨張によるセパレータ破損などを回避することができる。

本発明の燃料電池用部材の製造方法によれば、電極部を冷却する冷却媒体の流路を２つのセパレータ間に構成する燃料電池用部材において、２つのセパレータ間にシール部材を簡便に且つ精度良く配置できシールの信頼性を向上させることができるので、固体高分子電解質型燃料電池等の高信頼性燃料電池に有用である。

１ ボルト
２ 積層体
３ 端板
４ 集電板
５，６ ガス出入口配管
７，８ 冷却媒体出入口配管
９ 単位セル
１０，２１ セパレータ
１１ 高分子電解質膜
１２，１３ ガス拡散層
１４ 隣接溝
１５ ガスケット
１６ 連結部
１７ シールリップ
１８ 酸化剤ガス流路
１９ 燃料ガス流路
２０ 冷却媒体流路
２２ ホットランナー配管外周
２３ ホットランナー配管
２４ 成形上型
２５ スプリング
２６ 押出し出口
２７ 成形下型
２８ 凹み部
２９ 金型
３０ シールリップ溝
３１ 押さえ板
３２，３３，３４，３５，３６，３７ マニホールド
１００ セルスタック
１０１ 燃料電池

Claims (7)

1. 第１のセパレータと、第２のセパレータと、を含み、
   前記第１のセパレータと前記第２のセパレータを密着して積層させた、電解質膜をアノードおよびカソードの触媒層で挟持してなる発電部と前記発電部の電極部の冷却のために配する非発電部を含む燃料電池に用いられる燃料電池用部材の製造方法であって、
   前記第１のセパレータにおける前記第２のセパレータとの間に前記電極部を冷却する冷却媒体が流れる冷却媒体流路を構成する面の所定位置に、未加硫シール部を形成するシール部形成工程と、
   前記第２のセパレータを、前記第１のセパレータのシール形成面に載せる載置工程と、
   前記第１のセパレータと前記第２のセパレータの積層方向に加圧し、かつ、加熱して前記未加硫シール部を架橋させて、封止する架橋工程と、
   を有する、燃料電池用部材の製造方法。
2. 電解質膜をアノードおよびカソードの触媒層で挟持してなる発電部の電極部を冷却する冷却媒体が流れる冷却媒体流路を第１のセパレータと第２のセパレータとの間に構成する燃料電池用部材の製造方法であって、
   前記第１のセパレータにおける前記第２のセパレータとの間に前記冷却媒体流路を構成する面の所定位置に、未加硫シール部を形成するシール部形成工程と、
   前記シール部形成工程で前記未加硫シール部が形成された前記第１のセパレータにおける前記第２のセパレータとの間に前記冷却媒体流路を構成する面に、前記第２のセパレータにおける前記第１のセパレータとの間に前記冷却媒体流路を構成する面を重ねる載置工程と、
   前記載置工程で重ねられた前記第１のセパレータと前記第２のセパレータとを積層方向に加圧して前記未加硫シール部を前記第２のセパレータに密着させ、かつ、加熱して前記未加硫シール部を架橋させる架橋工程と、
   を有する、燃料電池用部材の製造方法。
3. 前記第１のセパレータの表面に、未加硫シール部を形成するシール部形成工程は、押出し成型により行うことで達成する、請求項２に記載の燃料電池用部材の製造方法。
4. 前記第２のセパレータは、前記未加硫シール部の形状に対応したシール溝を有し、
   前記載置工程において、前記シール溝に前記未加硫シール部が収容されるように、前記第２のセパレータを、前記第１のセパレータの冷却媒体流路面に載せる、請求項１に記載の燃料電池用部材の製造方法。
5. 前記第２のセパレータは、前記シール溝に隣接して設けられ、かつ、前記シール溝と繋がっている隣接溝を有する、請求項４に記載の燃料電池用部材の製造方法。
6. 前記未加硫シール部は、未加硫フッ素ゴムを含む、請求項１から５のいずれか１項に記載の燃料電池用部材の製造方法。
7. 一方の面にガス流路が形成された第１のセパレータの他方の面と、一方の面にガス流路が形成された第２のセパレータの他方の面との間に冷却媒体流路を構成し、前記冷却媒体流路が形成された部分を囲むように前記第１のセパレータと前記第２のセパレータとの間に配置したシール部材によって前記第１のセパレータと前記第２のセパレータとを密着一体化させた燃料電池用部材の製造方法であって、
   前記第１のセパレータにおける前記第２のセパレータとの間に前記冷却媒体流路を構成する面の所定位置に、未加硫シール部材を形成するシール部形成工程と、
   前記第１のセパレータと前記第２のセパレータにおける前記ガス流路が形成された面の所定位置にガスケットを転写するためのそれぞれの金型の所定位置に、未加硫のガスケット部材を形成するガスケット部形成工程と、
   前記シール部形成工程で前記未加硫シール部が形成された前記第１のセパレータにおける前記第２のセパレータとの間に前記冷却媒体流路を構成する面に、前記第２のセパレータにおける前記第１のセパレータとの間に前記冷却媒体流路を構成する面を重ねると共に、前記第１のセパレータと前記第２のセパレータにおける前記ガス流路が形成された面の所定位置に、前記ガスケット部材を前記金型と共に重ねる載置工程と、
   前記載置工程で重ねられた前記第１のセパレータと前記第２のセパレータと前記ガスケット部材と前記金型を積層方向に加圧加熱して、前記未加硫シール部材によって前記第１のセパレータと前記第２のセパレータとを密着一体化させると共に、前記第１のセパレータと前記第２のセパレータにおける前記ガス流路が形成された面の所定位置に前記ガスケットを転写させ前記未加硫シール部を架橋させる加圧加熱工程と、
   を有する、燃料電池用部材の製造方法。