JP4815666B2

JP4815666B2 - 燃料電池システム

Info

Publication number: JP4815666B2
Application number: JP2000370322A
Authority: JP
Inventors: 昌弥川角; 高司浅野; 友森本; 和生河原; 博史青木; 孝志満津
Original assignee: Toyota Central R&D Labs Inc
Current assignee: Toyota Central R&D Labs Inc
Priority date: 2000-12-05
Filing date: 2000-12-05
Publication date: 2011-11-16
Anticipated expiration: 2020-12-05
Also published as: JP2002175821A

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、燃料電池システムに関し、さらに詳しくは、可搬型の小型電源、車載用動力源、コジェネレーションシステム等として好適な燃料電池システムに関する。
【０００２】
【従来の技術】
固体高分子型燃料電池は、一般に、固体高分子電解質膜の両面に燃料極及び空気極を接合し、その両側を反応ガス流路が形成されたセパレータで挟んだ構造を取る。また、燃料極及び空気極は、一般に、拡散層と触媒層の２層構造になっており、触媒層は、触媒を担持した担体と固体高分子電解質の複合体からなる。固体高分子型燃料電池を用いた燃料電池システムは、通常、このような単電池を多数積層した燃料電池スタックと、燃料極に燃料ガスを供給する燃料ガス供給手段と、空気極に酸化剤ガスを供給する酸化剤ガス供給手段とを備えている。
【０００３】
燃料ガス供給手段及び酸化剤ガス供給手段を用いて、燃料極及び空気極に、それぞれ、燃料ガス及び酸化剤ガスを供給すると、燃料が酸化され、水が生成する。その際に放出される自由エネルギー変化は、集電体を兼ねたセパレータを介して、直接、電気エネルギーとして取り出すことができる。この時、触媒層に含まれる固体高分子電解質は、三相界面においてプロトンの授受を行い、固体高分子電解質膜は、燃料極で生成したプロトンを空気極側に移動させる役割を果たす。従って、高い出力を安定して得るためには、膜及び電極の双方に含まれる電解質には、高プロトン伝導性が要求される。
【０００４】
一方、固体高分子型燃料電池に用いられる電解質には、種々の材料が知られているが、これらは、いずれもプロトン伝導性を発現するためには水を必要とする。従って、連続的に供給される反応ガスによって電解質に含まれる水分が持ち去られると、電解質のプロトン伝導性が低下し、燃料電池の出力を低下させる原因となる。すなわち、固体高分子型燃料電池を用いた燃料電池システムにおいて、高い出力を安定して得るためには、電解質の含水率を一定に保つ必要がある。
【０００５】
従来の燃料電池システムにおいては、この問題を解決するために、燃料電池の内部圧力を一定とし、かつ、バブラ、ミスト発生器等を用いて反応ガスを加湿したり、あるいは、セパレータ内部に形成された反応ガス流路に直接水分を注入する等、補機を用いて電解質に水分を補給する方法が用いるのが一般的である。
【０００６】
また、反応ガスへの加湿を前提として、固体高分子型燃料電池の内部圧力をコントロールする高圧システムも知られている（例えば、David H.他著、"Fuel Cell Dynamics in Transit Applications, Univ. Calf.参照。）。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、補機を用いた電解質の加湿は、加湿用の水を貯蔵するための水タンク、加湿器、燃料電池から排出される水を回収するための凝縮器等、さまざまなコンポーネントが必要となり、燃料電池システムが複雑かつ大型化するという問題がある。特に、高出力密度で発電を行う場合等、発熱が大きい場合には、燃料電池の温度の上昇によって電解質が乾燥し、電解質の抵抗が極端に上昇するので、大量の水を用いて電解質を加湿する必要がある。従って、このような場合には、大容量の水タンクとその回収システムが必要となり、燃料電池システムがさらに複雑かつ大型化する。
【０００８】
また、補機を用いた電解質の加湿は、余分な補機動力が必要となり、燃料電池システムの発電効率を低下させる原因となる。さらに、車載用動力源への応用を考える場合、冬場に水タンクや燃料電池内部で水が凍結し、起動不能や、電池の故障の原因となることがある。
【０００９】
一方、加湿を前提とした高圧タイプのシステムでは、上述した問題に加え、空気ポンプの動力損失が大きくなり、システム全体の効率を下げるという問題がある。また、電池の温度上昇を避けるために冷却容量を大きくすると、システムが大型化するという問題がある。
【００１０】
本発明が解決しようとする課題は、固体高分子型燃料電池を備えた燃料電池システムにおいて、補機による電解質の加湿を不要化することにある。また、本発明が解決しようとする他の課題は、１００℃付近の高温をもカバーする広い温度範囲においても、安定に作動可能な燃料電池システムを提供することにある。さらに、本発明が解決しようとする他の課題は、発電効率に優れ、出力密度が高く、しかも、コンパクトな燃料電池システムを提供することにある。
【００１１】
【課題を解決するための手段】
上記課題を解決するために本発明は、固体高分子型燃料電池と、該固体高分子型燃料電池の燃料極に燃料ガスを供給する燃料ガス供給手段と、前記固体高分子型燃料電池の空気極に酸化剤ガスを供給する酸化剤ガス供給手段とを備えた燃料電池システムにおいて、前記空気極側の内部圧力を制御することによって、前記固体高分子型燃料電池に備えられる固体高分子電解質の含水率を安定作動に必要な水準に維持する含水率制御手段をさらに備えていることを要旨とするものである。
【００１２】
空気極側の内部圧力を高くすると、空気極側の相対湿度が高くなり、空気極側から持ち去られる水分量が減少する。そのため、固体高分子型燃料電池の内部温度、出力電圧等に応じて空気極側の内部圧力を最適化すれば、反応ガスに対して加湿を行わなくても、固体高分子電解質の含水率を安定作動に必要な水準に維持することができる。また、これによって、１００℃付近の高温においても、固体高分子型燃料電池を安定に作動させることができる。さらに、反応ガスを加湿するための補機が不要となるので、発電効率に優れ、出力密度が高く、しかも、コンパクトな燃料電池システムが得られる。
【００１３】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の実施の形態について図面を参照しながら詳細に説明する。図１に、本発明の第１の実施の形態に係る燃料電池システム１０の概略構成図を示す。図１において、燃料電池システム１０は、燃料電池２０と、燃料ガス供給手段３０と、空気供給手段（酸化剤ガス供給手段）４０と、含水率制御手段５０とを備えている。
【００１４】
本実施の形態において、燃料電池２０には、固体高分子型燃料電池が用いられる。固体高分子型燃料電池は、一般に、固体高分子電解質膜の両面に燃料極及び空気極を接合して膜電極接合体とし、その両側を燃料流路及び空気流路（いずれも図示せず）が形成されたセパレータで挟んだ構造を取る。燃料電池２０には、通常、このような単電池が多数積層されたスタックが用いられる。
【００１５】
燃料ガス供給手段３０は、燃料インガス通路３２と、燃料オフガス通路３４と、水素供給源３６とを備えている。燃料インガス通路３２の一端は、水素供給源３６に接続され、燃料インガス通路３２の他端は、燃料電池２０の燃料流路の一端に接続されている。また、燃料オフガス通路３４の一端は、燃料電池２０の燃料流路の他端に接続され、燃料オフガス通路３４の他端は、排気口（図示せず）に接続されている。なお、水素供給源３６は、純水素を供給する水素ボンベ、あるいは改質ガスを供給する改質器のいずれであっても良く、特に限定されるものではない。
【００１６】
空気供給手段４０は、空気インガス通路４２と、空気オフガス通路４４と、空気ポンプ４６とを備えている。空気インガス通路４２の一端は、空気を取り込むための吸気口（図示せず）に接続され、空気インガス通路４２の他端は、燃料電池２０の空気流路の一端に接続されている。また、空気オフガス通路４４の一端は、燃料電池２０の空気流路の他端に接続され、空気オフガス通路４４の他端は、排気口（図示せず）に接続されている。さらに、空気インガス通路４２には、空気ポンプ４６が設けられ、酸化剤ガスとしての空気を燃料電池２０の空気流路に送り込むようになっている。
【００１７】
含水率制御手段５０は、第１センサ（第１検出手段）５２と、第２センサ（第２検出手段）５４と、第１背圧弁（第１圧力変動手段）５６と、制御回路（制御手段）５８とを備えている。第１センサ５２は、燃料電池２０の空気極側の内部圧力を検出するためのものであり、本実施の形態では、燃料電池２０内部に設けられている。第１センサ５２により検出される空気極側の内部圧力は、制御回路５８に送信されるようになっている。
【００１８】
第２センサ５４は、含水率監視変数を検出するためのものであり、本実施の形態では、燃料電池２０の内部に設けられる。また、第２センサ５４により検出された含水率監視変数の値は、制御回路５８に送信されるようになっている。
【００１９】
ここで、「含水率監視変数」とは、燃料電池２０の作動状態を表す各種変数の内、固体高分子電解質の含水率と強い相関があるものをいう。含水率監視変数としては、具体的には、燃料電池２０の内部温度、出力電圧、内部抵抗及びオフガス相対湿度が好適な一例として挙げられる。第２センサ５４は、これらの内の少なくとも１以上の含水率監視変数を検出するものが好ましい。
【００２０】
なお、本実施の形態において、含水率監視変数として用いられる「オフガス相対湿度」は、空気極側から排出されるオフガスの相対湿度であっても良く、あるいは、空気極側及び燃料極側の双方から排出されるオフガスの相対湿度の平均値（以下、これを「両極平均オフガス相対湿度」という。）であっても良い。また、図１においては１個の第２センサ５４が示されているが、これは単なる例示であり、２種以上の含水率監視変数を同時に検出する場合には、必要数の第２センサ５４が燃料電池２０内部又はその周辺に設けられる。
【００２１】
第１背圧弁５６は、燃料電池２０の空気極側の内部圧力を変動させるためのものであり、空気オフガス通路４４上に設けられる。空気極側の内部圧力は、第１背圧弁５６の開度を調節することにより制御され、第１背圧弁５６の開度は、制御回路５８から送信される背圧弁制御信号により制御されるようになっている。
【００２２】
制御回路５８は、燃料電池システム１０の制御に必要な情報（例えば、第１センサ５２、第２センサ５４等により検出される燃料電池２０の内部圧力、内部温度、内部抵抗、オフガス相対湿度等。）を受信する信号受信手段（図示せず）と、入力信号に基づいてシステム内にある各装置の制御量を算出する演算手段（図示せず）と、算出された制御量をシステム内の各装置に送信する信号送信手段（図示せず）を備えている。
【００２３】
演算手段は、ＣＰＵ、ＲＯＭ、ＲＡＭ等により構成され、ＲＯＭには、第２センサにより検出される含水率監視変数の値に応じて第１背圧弁５６の開度を制御するための制御プログラムや、要求される出力が得られるように燃料流量及び空気流量を制御する制御プログラムなど、燃料電池システム１０全体を制御するための各種の制御プログラムが格納されている。
【００２４】
次に、本実施の形態に係る燃料電池システム１０の運転方法について説明する。まず、燃料電池システム１０に対して燃料電池２０の出力の増減を指示する制御信号が入力されると、制御回路５８は、要求される出力を得るために必要な燃料流量及び空気流量を算出する。次いで、制御回路５８は、燃料供給源３６及び空気ポンプ４６に対し、それぞれ、燃料流量制御信号及び空気流量制御信号を送信し、算出された燃料流量及び空気流量が得られるように、燃料供給源３６及び空気ポンプ４４を制御する。
【００２５】
制御回路５８は、この状態で燃料電池２０の運転を続けながら、第１センサ５２及び第２センサ５４を用いて、それぞれ、燃料電池２０の内部圧力及び少なくとも１つの含水率監視変数を検出する。検出された含水率監視変数の値に変動がない場合には、現状の内部圧力のまま燃料電池２０の運転が行われる。一方、含水率監視変数の変動が検出された場合には、制御回路５８は、第１背圧弁５６に対して背圧弁制御信号を送信し、第１背圧弁５６の開度を制御する。
【００２６】
第１背圧弁５６の制御方法は、検出される含水率監視変数の種類によって異なる。一般的には、含水率監視変数が固体高分子電解質の含水率の低下傾向を強く示すほど、空気極側の内部圧力が高くなるように、第１背圧弁５６の開度を制御すればよい。
【００２７】
例えば、燃料電池２０の内部温度が高くなるほど、燃料電池２０内部が乾燥するので、固体高分子電解質の含水率は低下する傾向を示す。従って、第２センサ５４により内部温度を検出する場合には、内部温度が高くなるほど第１背圧弁５６の開度を小さくし、空気極側の内部圧力を高くすれば良い。
【００２８】
また、例えば、燃料電池２０の出力電圧が高くなるほど、発熱量が多くなるので、固体高分子電解質の含水率は低下する傾向を示す。従って、第２センサ５４により出力電圧を検出する場合には、出力電圧が高くなるほど第１背圧弁５６の開度を小さくし、空気極側の内部圧力を高くすれば良い。
【００２９】
また、例えば、固体高分子電解質のドライアップが発生すると、一定の電圧に対する電流が減少し、燃料電池２０の内部抵抗の増大となって現れる。従って、第２センサ５４により内部抵抗を検出する場合には、内部抵抗が高くなるほど第１背圧弁５６の開度を小さくし、空気極側の内部圧力を高くすれば良い。
【００３０】
また、例えば、燃料電池２０のオフガス相対湿度が低くなるほど、固体高分子電解質から持ち去られる水分量は増加する傾向を示す。従って、第２センサ５４によりオフガス相対湿度を検出する場合には、オフガス相対湿度が低くなるほど第１背圧弁５６の開度を小さくし、空気極側の内部圧力を高くすれば良い。
【００３１】
さらに、上述した含水率監視変数の内の２種以上を同時に検出し、これらに基づいて固体高分子電解質の含水率が所定の水準に維持されるように、第１背圧弁５６を制御してもよい。
【００３２】
次に、本実施の形態に係る燃料電池システム１０の作用について説明する。固体高分子型燃料電池の場合、空気極側では、電池反応により水が生成する。また、プロトンが空気極側に移動する際に、電気浸透により水分子も同時に空気極側に移動する。一方、燃料極側においては、水は生成せず、空気極側にある水の一部が、バックディフュージョンにより燃料極側に移動するのみである。
【００３３】
すなわち、固体高分子型燃料電池の内部では、燃料極側よりも空気極側の方がより多くの水分を含んだ状態にある。従って、反応ガスを連続的に流しながら発電を行うと、燃料電池内部の水分の大部分は、オフガスと共に空気極側から外部に排出される。この排出される水分量は、通常、電池反応による生成水量より多いので、反応ガスに対する加湿量が少ないと、固体高分子電解質の含水率が低下し、出力低下を引き起こす。特に、燃料電池の内部温度が１００℃付近の高温になると燃料電池内部が乾燥し易くなるので、反応ガスに対する加湿を行うことなく燃料電池の内部圧力を一定に維持したまま発電を行うと、固体高分子電解質の抵抗が極端に上昇し、発電できなくなる。
【００３４】
これに対し、本実施の形態に係る燃料電池システム１０は、含水率制御手段５０により空気極側の内部圧力が可変制御されるので、内部圧力の変動に応じて固体高分子電解質の含水率も変動する。これは、空気極側の内部圧力が高くなるほど空気極側の相対湿度が高くなり、膜の含水率が高くなるためである。
【００３５】
従って、含水率制御手段５０を用いて、燃料電池２０の作動状況に応じて空気極側の内部圧力を最適化すれば、補機を用いて反応ガスの加湿を行わなくても、固体高分子電解質の含水率を安定作動に必要な水準に維持することができる。また、１００℃付近の高温域をもカバーする広い温度範囲において、固体高分子電解質の抵抗の上昇が抑えられ、無加湿でも安定に作動させることができる。さらに、反応ガスを加湿するための補機が不要となるので、発電効率に優れ、出力密度が高く、しかも、コンパクトな燃料電池システムが得られる。
【００３６】
次に、本発明の第２の実施の形態に係る燃料電池システムについて説明する。図２に、本実施の形態に係る燃料電池システム１２の概略構成図を示す。図２において、燃料電池システム１２は、燃料電池２０と、燃料ガス供給手段３０と、空気供給手段４０と、含水率制御手段６０とを備えている。
【００３７】
ここで、燃料電池２０、燃料ガス供給手段３０及び空気供給手段４０は、第１の実施の形態に係る燃料電池システム１０と同一であるので、説明を省略する。
【００３８】
含水率制御手段６０は、第１センサ５２と、第２センサ５４と、第１背圧弁５６と、第３センサ（第３検出手段）６２と、第２背圧弁（第２圧力変動手段）６６と、制御回路６８とを備えている。これらの内、第１センサ５２，第２センサ５４及び第１背圧弁５６は、第１の実施の形態と同様であるので説明を省略する。
【００３９】
第３センサ６２は、燃料電池２０の燃料極側の内部圧力を検出するためのものであり、本実施の形態では、燃料電池２０内部に設けられている。第３センサ６２により検出される燃料極側の内部圧力は、制御回路６８に送信されるようになっている。
【００４０】
第２背圧弁６６は、燃料電池２０の燃料極側の内部圧力を変動させるためのものであり、燃料オフガス通路３４上に設けられる。燃料極側の内部圧力は、第２背圧弁６６の開度を調節することにより制御され、第２背圧弁６６の開度は、制御回路６８から送信される背圧弁制御信号により制御されるようになっている。
【００４１】
制御回路６８は、信号受信手段、演算手段及び信号送信手段を備えている点、並びに、演算手段には、第１背圧弁５６の制御や燃料電池システム１０全体を制御するための各種の制御プログラムが格納されている点は、第１の実施の形態と同様であるが、演算手段には、さらに、第２センサ５４により検出される含水率監視変数の値に応じて第２背圧弁６６の開度を制御するための制御プログラムが格納されている点が異なっている。
【００４２】
次に、本実施の形態に係る燃料電池システム１２の運転方法について説明する。まず、制御回路６８は、要求される出力が得られるように、燃料供給源３６及び空気ポンプ４４を制御する。制御回路６８は、この状態で燃料電池２０の運転を続けながら、第１センサ５２及び第３センサ６２並びに第２センサ５４を用いて、それぞれ、燃料電池２０の空気極側及び燃料極側の内部圧力、並びに、少なくとも１つの含水率監視変数を検出する。検出された含水率監視変数の値に変動がない場合には、現状の内部圧力のまま燃料電池２０の運転が行われる。一方、含水率監視変数の変動が検出された場合には、制御回路６８は、第１背圧弁５６及び第２背圧弁６６に対して背圧弁制御信号を送信し、第１背圧弁５６及び第２背圧弁６６の開度を制御する。
【００４３】
この場合、第２背圧弁６６の一般的な制御方法は、第１背圧弁５６と同様である。すなわち、第２センサ５４により検出される含水率監視変数が固体高分子電解質の含水率の低下傾向を強く示すほど、第２背圧弁６６の開度を小さくし、燃料極側の内部圧力を高くすれば良い。なお、空気極側及び燃料極側の内部圧力を同時に制御する場合、第１背圧弁５６及び第２背圧弁６６は、空気極側及び燃料極側の内部圧力がほぼ等圧となるように制御しても良く、あるいは、両者を独立に制御しても良い。
【００４４】
次に、本実施の形態に係る燃料電池システム１２の作用について説明する。固体高分子型燃料電池の場合、空気極側からより多くの水が排出されるが、水分の一部は、燃料極側からも排出される。また、燃料極側の内部圧力が変動すれば、燃料極側の相対湿度も変動する。そのため、含水率制御手段６０を用いて、燃料電池２０の作動状況に応じて空気極側及び燃料極側の双方の内部圧力を最適化すれば、加湿を行わなくても、固体高分子電解質の含水率を所定の水準に維持することができる。
【００４５】
また、１００℃付近の高温域をもカバーする広い温度範囲において、燃料電池２０を安定に作動させることができ、発電効率に優れ、出力密度が高く、しかも、コンパクトな燃料電池システムが得られる。さらに、空気極側及び燃料極側の内部圧力を同時に制御することによって、固体高分子電解質膜の両側に発生する差圧が小さくなるので、膜の耐久性も向上する。
【００４６】
次に、本発明に係る燃料電池システムの具体的な制御方法について説明する。上述したように、燃料電池２０の作動状況に応じて燃料電池２０の内部圧力を最適化すると、無加湿下においても固体高分子電解質の含水率を安定作動に必要な水準に維持することができる。燃料電池２０の無加湿運転を可能とする内部圧力の具体的な制御方法としては、以下のような方法がある。
【００４７】
（１）第１の方法は、制御マップを使用する方法である。この方法は、燃料電池２０の内部圧力、含水率監視変数、及び、固体高分子電解質の含水率の間の相関を予め制御マップとして求めておき、この制御マップに従って、燃料電池２０の内部圧力を可変制御する方法である。
【００４８】
図３に、制御マップの一例を示す。図３に例示する制御マップは、空気極側及び燃料極側の内部圧力がほぼ等圧となるように、その内部圧力を可変制御する燃料電池システム１２を想定しているものであり、含水率監視変数として燃料電池２０の内部温度Ｔを用いている。また、固体高分子電解質の含水率を直接、変数として用いる代わりに、両極平均オフガス相対湿度ＲＨ_ＯＦＦで代用している。さらに、空気ストイキ比Ｓ_ａｉｒは、１．２及び１．５の２種類とし、水素ストイキ比Ｓ_Ｈ２は、１．２（一定）と仮定している。
【００４９】
例えば、図３の実線で示す制御曲線は、空気ストイキ比Ｓ_ａｉｒが１．５である場合において、内部温度Ｔの変動に応じて、空気極側及び燃料極側の実際の内部圧力がシステム圧力Ｐに等しくなるように曲線に沿って内部圧力を可変制御すれば、両極平均オフガス相対湿度ＲＨ_ＯＦＦを１００％に維持できることを示している。同様に、図３の破線で示す制御曲線は、空気ストイキ比Ｓ_ａｉｒが１．５である場合において、両極平均オフガス相対湿度ＲＨ_ＯＦＦを９０％に維持するための内部温度Ｔとシステム圧力Ｐの関係を示す。同様に、図３の一点鎖線又は２点差線で示す制御曲線は、空気ストイキ比Ｓ_ａｉｒが１．２である場合において、両極平均オフガス相対湿度ＲＨ_ＯＦＦを、それぞれ、１００％又は９０％に維持するための内部温度Ｔとシステム圧力Ｐの関係を示す。
【００５０】
実際に発電を行う際には、まず、このような１又は２以上の制御マップを燃料電池システム１２の制御回路６８に記憶させる。次に、所定の空気ストイキ比Ｓ_ａｉｒで発電を行いながら、第２センサ５４を用いて内部温度Ｔを検出する。次いで、検出された内部温度Ｔと制御マップとを対比し、所望の両極平均オフガス相対湿度ＲＨ_ＯＦＦが得られるシステム圧力Ｐを求める。さらに、空気極側及び燃料極側の実際の内部圧力が、それぞれ、システム圧力Ｐに等しくなるように、第１センサ５２及び第３センサ５４で内部圧力を監視しながら、第１背圧弁５６及び第２背圧弁６６を制御する。これにより、燃料電池２０の作動条件が変動しても、両極平均オフガス相対湿度ＲＨ_ＯＦＦを一定の値に維持することができる。また、無加湿下においても、安定して発電を継続することができる。
【００５１】
なお、実際の燃料電池システムにおいて、無加湿で安定に作動させるために必要な両極平均オフガス相対湿度ＲＨ_ＯＦＦは、燃料電池２０の構造に応じて最適な値を用いると良い。具体的には、固体高分子電解質膜の膜厚が５０μｍ以上である場合には、両極平均オフガス相対湿度ＲＨ_ＯＦＦが９０％以上となるように、内部圧力を制御するのが好ましい。一方、固体高分子電解質膜の膜厚が５０μｍ未満である場合には、両極平均オフガス相対湿度ＲＨ_ＯＦＦが５０％以上となるように、内部圧力を制御するのが好ましい。これは、電解質膜の膜厚が薄くなるほど、バックディフュージョンによる水の移動が容易となり、固体高分子電解質の含水率が安定作動に必要な水準に維持されやすくなるためである。
【００５２】
（２）第２の方法は、関係式を使用する方法である。この方法は、燃料電池２０の内部圧力、含水率監視変数、及び、固体高分子電解質の含水率に関する実験式、理論式等の関係式を予め求めておき、この関係式に従って燃料電池２０の内部圧力を可変制御する方法である。
【００５３】
次の数５〜数８の式に、このような関係式の一例を示す。数５〜数８の式に例示する関係式は、空気極側及び燃料極側の内部圧力がほぼ等圧となるように、その内部圧力を可変制御する燃料電池システム１２を想定しているものであり、含水率監視変数として燃料電池２０の内部温度Ｔを用いている。また、固体高分子電解質の含水率を直接、変数として用いる代わりに、両極平均オフガス相対湿度ＲＨ_ＯＦＦで代用している。
【００５４】
【数５】

【００５５】
【数６】

【００５６】
【数７】

【００５７】
【数８】

【００５８】
数５の式は、燃料電池２０の空気極側及び燃料極側の出口近傍での水蒸気分圧の平均値（両極平均水蒸気分圧）Ｐ_ｗを表す関係式である。数５の式においては、両極平均水蒸気分圧Ｐ_ｗに影響を及ぼす変数として、システム圧力Ｐ、空気ストイキ比Ｓ_ａｉｒ、燃料ストイキ比Ｓ_Ｈ２、空気中の酸素モル分率Ｃ_Ｏ２及び燃料中の水素モル分率Ｃ_Ｈ２が考慮されている。これらの内、空気ストイキ比Ｓ_ａｉｒ及び燃料ストイキ比Ｓ_Ｈ２は、主に燃料電池２０に要求される出力によって決まる。また、空気中の酸素モル分率Ｃ_Ｏ２及び燃料中の水素モル分率Ｃ_Ｈ２は、使用する反応ガスの種類によって決まり、運転中に変動することはほとんどない。従って、数５の式において、両極平均水蒸気分圧Ｐ_ｗに実質的に影響を及ぼすものは、システム圧力Ｐのみである。
【００５９】
また、数６の式及び数７の式は、水の飽和水蒸気圧Ｐ_ｓを示す理論式である。さらに、数８の式は、両極平均オフガス相対湿度ＲＨ_ＯＦＦを定義する関係式であり、両極平均オフガス相対湿度ＲＨ_ＯＦＦは、水の飽和水蒸気圧Ｐ_ｓに対する両極平均水蒸気分圧Ｐ_ｗの割合として定義される。従って、反応ガスの種類及び反応ガスの流量が与えられた場合において、内部温度Ｔが検出されると、数５〜数８の式より、両極平均オフガス相対湿度ＲＨ_ＯＦＦを一定の水準に維持するためのシステム圧力Ｐを求めることができる。
【００６０】
実際に発電をする際には、まず、このような関係式を燃料電池システム１２の制御回路６８に記憶させる。次に、所定の反応ガス供給条件下で発電を行いながら、第２センサ５４を用いて内部温度Ｔを検出する。次いで、検出された内部温度Ｔと、これとは別に制御回路６８により演算・検出される反応ガス供給条件とを関係式に代入し、所望の両極平均オフガス相対湿度ＲＨ_ＯＦＦが得られるシステム圧力Ｐを算出する。
【００６１】
さらに、空気極側及び燃料極側の実際の内部圧力が、それぞれ、算出されたシステム圧力Ｐに等しくなるように、第１センサ５２及び第３センサ５４で内部圧力を監視しながら、第１背圧弁５６及び第２背圧弁６６を制御する。これにより、燃料電池２０の作動条件が変動しても、両極平均オフガス相対湿度ＲＨ_ＯＦＦを一定の値に維持することができる。また、無加湿下においても、安定して発電を継続することができる。
【００６２】
なお、圧力制御の判断基準となる両極平均オフガス相対湿度ＲＨ_ＯＦＦの値は、燃料電池２０の構造に応じて最適な値を用いれば良い点は、上述した第１の方法と同様である。また、固体高分子電解質膜の膜厚が５０μｍ以上である場合には、両極平均オフガス相対湿度ＲＨ_ＯＦＦは９０％以上が好ましい点、及び、固体高分子電解質膜の膜厚が５０μｍ未満である場合には、両極平均オフガス相対湿度ＲＨ_ＯＦＦは５０％以上が好ましい点も第１の実施の形態と同様である。
【００６３】
【実施例】
（実施例１）
図２に示す燃料電池システム１２を用いて、無加湿作動試験を行った。なお、燃料電池２０には、電解質膜として厚さ５０μｍのナフィオン（デュポン社製、登録商標）１１２を用い、この両面に触媒層及び拡散層として、それぞれ、転写電極及びＥ−ｔｅｋ製拡散層を接合し、さらにその両側をカーボン製セパレータで狭持したものを用いた。電極面積は、１３ｃｍ^２とした。
【００６４】
無加湿作動試験の手順は、以下の通りである。すなわち、まず、内部温度Ｔ＝８０℃、空気ストイキ比Ｓ_ａｉｒ＝１．７７、カソード無加湿、水素ストイキ比Ｓ_Ｈ２＝１．２、アノード加湿（バブラ温度：７０℃）の条件で燃料電池２０を起動し、０．５Ａ／ｃｍ^２の定電流条件下で発電を行った。
【００６５】
燃料電池２０の出力電圧が安定した後、アノードの加湿を止め、両極無加湿の状態で内部圧力を可変制御しながら発電を行った。具体的には、上述の数５〜数８の式を用いて、生成水のみによりカソードの両極平均オフガス相対湿度ＲＨ_ＯＦＦが９０％となるシステム圧力Ｐを求め、空気極側及び燃料極側の内部圧力が共にシステム圧力Ｐに等しくなるように第１背圧弁５６及び第２背圧弁６６を制御した。また、３０分ごとに内部温度Ｔを５℃ずつ上昇させ、１００℃までの出力電圧及びセルの内部抵抗を計測した。
【００６６】
（比較例１）
空気極側及び燃料極側の内部圧力を２ａｔａ一定とした以外は、実施例１と同一の条件下で、無加湿作動試験を行った。
【００６７】
実施例１及び比較例１で得られた無加湿作動試験の結果を、図４に示す。内部圧力一定の条件下で作動させた比較例１の場合、燃料電池２０の内部温度Ｔが８０℃の時には、両極無加湿であっても、約０．５（Ｖ）の出力電圧が得られた。しかしながら、内部温度Ｔの上昇に伴い、燃料電池２０の内部抵抗は急激に上昇し、出力電圧は急激に低下した。また、内部温度Ｔが９０℃以上になると、抵抗が大きくなりすぎ、運転できなくなった。
【００６８】
これに対し、内部温度Ｔが８０、８５、９０、９５及び１００℃の時に、内部圧力が、それぞれ、２．２、２．７、３．２、３．９及び４．７ａｔａとなるように内部圧力を可変制御した実施例１の場合、内部抵抗は、内部温度Ｔによらずほぼ一定の値（約０．００９（Ω））を示した。また、出力電圧は、内部温度Ｔが８０℃から１００℃までの広い温度範囲において、０．５（Ｖ）以上を示し、特に、内部温度Ｔが９５℃以下の時には、出力電圧は０．６（Ｖ）以上を示した。図４より、温度に追随した圧力可変制御を行うことにより、高温無加湿の条件下においても安定に作動し、かつ高出力電圧が得られることがわかる。
【００６９】
以上、本発明の実施の形態について詳細に説明したが、本発明は上記実施の形態に何ら限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲内で種々の改変が可能である。
【００７０】
例えば、上記実施の形態では、酸化剤ガスとして空気を用いた例について主に説明したが、酸化剤ガスとして酸素を用いてもよい。また、本発明による電解質の無加湿化の手法は、特に固体高分子型燃料電池を備えた燃料電池システムに対して好適であるが、本発明の手法は、電解質の水管理が必須である他の種類の燃料電池（例えば、リン酸型燃料電池、アルカリ型燃料電池等）を備えた燃料電池システムに対しても同様に適用することができる。
【００７１】
また、上記実施の形態では、含水率監視変数として燃料電池２０の内部温度Ｔを用いた制御方法について主に説明したが、出力電圧、内部抵抗又はオフガス相対湿度を含水率監視変数として用いる場合も同様であり、これらの含水率監視変数を含む制御マップあるいは関係式を用いて内部圧力を可変制御することにより、高温無加湿の条件下においても安定に作動し、かつ高出力電圧が得られる燃料電池システムを得ることができる。
【００７２】
【発明の効果】
本発明に係る燃料電池システムは、空気極側の内部圧力を制御することによって、固体高分子型燃料電池に備えられる固体高分子電解質の含水率を安定作動に必要な水準に維持する含水率制御手段を備えているので、補機による電解質の加湿を行わなくても、燃料電池が安定に作動するという効果がある。また、１００℃付近の高温をもカバーする広い温度範囲においても、燃料電池が安定に作動するという効果がある。さらに、加湿のための補機が不要となるので、発電効率に優れ、出力密度が高く、しかも、コンパクトな燃料電池システムが得られるという効果がある。
【００７３】
また、空気極側の内部圧力を可変制御すると同時に、燃料極側の内部圧力の可変制御も行うと、燃料電池から排出される総水分量がさらに少なくなり、電解質の無加湿化がさらに容易化するという効果がある。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の第１の実施の形態に係る燃料電池システムの概略構成図である。
【図２】本発明の第２の実施の形態に係る燃料電池システムの概略構成図である。
【図３】内部圧力を可変制御するための制御マップの一例である。
【図４】内部圧力が一定の場合及び内部圧力の可変制御を行った場合における内部温度、出力電圧及び内部抵抗の関係を示す図である。
【符号の説明】
１０、１２燃料電池システム
２０燃料電池（固体高分子型燃料電池）
３０燃料ガス供給手段
４０酸化剤ガス供給手段（空気供給手段）
５０、６０含水率制御手段
５２第１センサ（第１検出手段）
５４第２センサ（第２検出手段）
５６第１背圧弁（第１圧力変動手段）
５８、６８制御回路（制御手段）
６２第３センサ（第３検出手段）
６６第２背圧弁（第２圧力変動手段）

Claims

固体高分子型燃料電池と、該固体高分子型燃料電池の燃料極に燃料ガスを供給する燃料ガス供給手段と、前記固体高分子型燃料電池の空気極に酸化剤ガスを供給する酸化剤ガス供給手段とを備えた燃料電池システムにおいて、
前記空気極側の内部圧力を検出する第１検出手段と、
前記空気極側の内部圧力を変動させる第１圧力変動手段と、
前記固体高分子型燃料電池の内部温度を検出する第２検出手段と、
前記燃料極側の内部圧力を検出する第３検出手段と、
前記燃料極側の内部圧力を変動させる第２圧力変動手段と、
前記第２検出手段により検出される固体高分子型燃料電池の内部温度及び次の数１〜４式を用いて、前記固体高分子型燃料電池の両極平均オフガス相対湿度ＲＨ_ＯＦＦが許容範囲となるシステム圧力Ｐを算出し、前記第１検出手段により検出される前記空気極側の内部圧力及び前記第３検出手段により検出される前記燃料極側の内部圧力が、それぞれ、前記システム圧力Ｐに等しくなるように、前記第１圧力変動手段及び前記第２圧力変動手段を制御することにより、
前記内部温度が上昇すると前記固体高分子燃料電池に備えられる固体高分子電解質の含水率が低下するという前記内部温度と前記含水率の間の強い相関に基づき、前記含水率を安定作動に必要な水準に維持するように制御する制御手段とをさらに備えることを特徴とする燃料電池システム。