JP4481423B2 - 固体高分子型燃料電池スタック - Google Patents
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、イオン伝導性を有する固体高分子を電解質とする固体高分子型燃料電池スタックに関し、特に、流体シール用のパッキンに関する。
【０００２】
【従来の技術】
電解質としてプロトン伝導性を有する固体高分子電解質膜を用いた燃料電池は、コンパクトな構造で高出力密度が得られ、かつ簡略なシステムで運転が可能なことから、定置用分散電源だけでなく、宇宙用や車両用などの電源としても注目されている。以下には、このタイプの燃料電池における従来の技術について、図面を参照して説明する。
【０００３】
高分子膜としては、パーフルオロカーボンスルホン酸膜などが用いられる。このような高分子膜を白金などの触媒を有する一対のガス拡散電極すなわち燃料極と酸化剤極とで高分子膜を狭持し、膜電極複合体を構成する。
【０００４】
図１２は、このような膜電極複合体を用いた単位電池の構成を示す断面図である。この図１２に示すように、固体高分子膜２８と電極すなわち燃料極２９ａおよび酸化剤極２９ｂは、シート状に形成され、膜電極複合体３０を構成する。
【０００５】
図１３は、膜電極複合体３０を示す平面図である。この図１３に示すように、固体高分子膜２８および電極２９ａ，２９ｂのシートの形状は、通常の場合、長方形または正方形である。固体高分子膜２８は、燃料極２９ａと酸化剤極２９ｂに供給される反応ガスの混合を防ぐ役割も担っているため、その面積は通常電極の面積より大きい。また、上記反応ガスが固体高分子膜２８を垂直方向に通過できるように、固体高分子膜２８における電極２９ａ，２９ｂの周囲には、マニホールド３１と呼ばれる幾つかの貫通孔が設けられている。
【０００６】
このような膜電極複合体３０から電流を取り出すためには、反応ガスである燃料ガスおよび酸化剤ガスを各電極２９ａ，２９ｂにそれぞれ供給する必要がある。また、同時に集電体としての機能を持った部品が各電極に隣接した状態で存在しなければならない。そのため、反応ガスを混合しないように各電極２９ａ，２９ｂにそれぞれ供給し、かつ集電体としての機能を持ったセパレータと呼ばれる部品が用いられている。図１２に示すように、燃料極２９ａ側と酸化剤極２９ｂ側のセパレータ３２は、通常の場合、一体化されている。
【０００７】
そして、図１２に示すように、通常の場合、膜電極複合体３０の燃料極２９ａと酸化剤極の外側に、上記の一体型のセパレータ３２と反応ガスシール用のパッキン３３がそれぞれ配置されることで、単位電池３４が形成されている。
また、セパレータ３２には、反応ガスを各単位電池に供給するための供給マニホールド３５ａと呼ばれる貫通孔、各単位電池から排出するための排出マニホールド３５ｂと呼ばれる貫通孔、およびそれらのマニホールド３５ａ，３５ｂを結ぶ多数の燃料ガス流路３６ａおよび酸化剤ガス流路３６ｂが形成されている。このようなセパレータ３２のマニホールド３５ａ，３５ｂおよびガス流路３６ａ，３６ｂは、前述した固体高分子膜２８のマニホールド３１と共に、燃料極２９ａおよび酸化剤極２９ｂに電池反応に必要な燃料ガスおよび酸化剤ガスを供給するガス流路を形成している。
【０００８】
さらに、１つの膜電極複合体３０が生じる起電力は小さいため、必要な起電力を確保するために、図１４に示すように、複数の単位電池３４を積層し、電気的直列に接続して固体高分子型燃料電池スタック３７を構成し、起電力を高くしている。１つまたはそれ以上の単位電池３４毎に電池を冷却するための冷却板を設ける場合もある。必要数の単位電池３４を積層した後、スタック３７は、スプリングやロッド等の締付機構を用いて積層方向に締め付けられる。
このように構成されたスタック３７には、積層された全ての単位電池３４において、積層方向の反応ガス配流や温度・湿度等の様々な条件を限りなく均等にすることが要求される。
【０００９】
一方、パッキン３３に関しては、シート状のものまたはＯリングのようにビード状のものを用いることが一般的であり、その材料は主に、フッ素ゴム等のゴム類、独立気泡を有するゴム類、またはフッ素樹脂等である。従来、パッキン３３は、隣り合うセパレータ３２間に１つまたは２つ設けられている。そして、通常の場合、隣り合うセパレータ３２間にビード状パッキンが１つといった構成、またはセパレータ３２の両面における燃料極２９ａおよび酸化剤極２９ｂの周囲にそれぞれ１つのシート状パッキンが設けられ、あるいは一方がシート状パッキン、他方がビード状パッキンといった構成が用いられている。
【００１０】
このうち、隣り合うセパレータ３２間にビード状のパッキン３２が１つ設けられる場合には、そのビード状パッキン３２の潰れによる反力のため、反応ガス等の流体がシールされる。
また、セパレータ３２の両面にそれぞれパッキン３３が設けられる場合、通常は、隣り合うセパレータ３２間にあるパッキン３３同士の少なくとも一部が直接重なり合うか、または固体高分子膜２８を介して重なり合い、それらの重なった２つのパッキンの弾性力でシールされる。
【００１１】
なお、パッキン３３の配置にあたっては、単位電池３４の積層作業性を考慮して、予めセパレータ３２または膜電極複合体３０にパッキン３３を接着する手法、あるいは、パッキンがＯリングの場合には、一般的なＯリングの使用法のように、セパレータ３２にＯリング用の溝を設けてその溝内にＯリングをセットする手法等が用いられている。
【００１２】
いずれの構成、手法が用いられる場合でも、パッキン３３には、流体シール機能に加えて、スタック構成部品の厚さのバラツキを吸収する機能が要求される。また、必要に応じて各セパレータ３２間の絶縁機能が要求されることもある。
また、ガス流路３６ａ，３６ｂ上をまたがるように位置するシール部分に関しては、パッキン３３が燃料極２９ａ側もしくは酸化剤極２９ｂ側のどちらか片方しか存在しないために、片方のパッキン３３の弾性力のみでシール性が要求される。
【００１３】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、以上のような従来の固体高分子型燃料電池スタックのパッキンには、次のような問題があった。
まず、従来のシート状パッキンでは、例えば、フッ素ゴムシートパッキンを用いた場合、パッキン１枚当りの潰れ代が十分に取れないために、構成部品の厚さのバラツキを十分に吸収しきれずに、結果としてシール不良を招くといった問題があった。
【００１４】
また、図１５に示すように、長方形断面のパッキンでは、その側面積が小さいために、パッキンの変形能力が小さく、所定の位置までの締付において潰れたパッキンの逃げ代が少なく、そのパッキンの反力による荷重が激増してしまう。そのため、シール不良もしくはセパレータやガス拡散電極の割れ等の問題を生じる可能性があった。
そしてまた、図１６に示すように、独立気泡を有するゴムシートパッキンを用いた場合には、パッキン１枚当りの潰れ代は十分に取れるが、応力緩和もしくは圧縮永久歪が大きいために、スタックを締め付けて発電を開始した際に短時間でシール不良を招くといった問題があった。
【００１５】
一方、図１７に示すように、Ｏリングをパッキンとして用いた場合には、構成部品の厚さのバラツキを吸収することはできるが、単位電池積層時のパッキンのオフセット面（積層方向からパッキンに圧縮力が加わった場合に、パッキンが横ずれを発生する面）が円弧状になっているために、単位電池積層時やスタック締付時に左右にズレやすくなり、シール不良を招きやすいといった問題があった。
さらに、パッキンの断面形状や材料がセパレータの両面で異なる場合、もしくは隣り合うセパレータの対向面のパッキンを共有化して単位電池に対し１枚のパッキンしか用いない場合には、セパレータ内のガス流路の上をまたがるように位置するシール部分において、セパレータ両面の少なくともどちらか一方でパッキンの弾性力不足によりシール不良を招く危険性もあった。
加えて、従来ではパッキンの製造や積層作業に時間を要するために、結果的にコストアップにつながっていた。
【００１６】
本発明は、以上のような従来技術の問題を解決するために提案されたものであり、その目的は、スタック構成部品の破損や短絡等を生じることなく、構成部品の厚さのバラツキを十分に吸収可能で、十分なシール性を有するパッキン構造を実現することにより、安定した発電が可能でしかも安価に製造可能な、優れた固体高分子型燃料電池スタックを提供することである。
【００１７】
【課題を解決するための手段】
本発明では、上記の課題を解決するために、高分子膜をガス拡散電極で挟持した膜電極複合体の両側に、反応ガスをガス拡散電極にそれぞれ供給するためのガス流路を少なくとも片面に設けたセパレータと、反応ガスおよび水分をシールするためのパッキンが配置されるようにして、膜電極複合体とセパレータおよびパッキンとを交互に積層してなる固体高分子型燃料電池スタックにおいて、パッキンの構成および配置に特徴を有するものである。
【００１８】
本発明は、高分子膜をガス拡散電極で挟持した膜電極複合体の両側に、反応ガスを前記ガス拡散電極にそれぞれ供給するためのガス流路を少なくとも片面に設けたセパレータと、反応ガスおよび水分をシールするためのパッキンが配置されるようにして、膜電極複合体とセパレータおよびパッキンとを交互に積層してなる固体高分子型燃料電池スタックにおいて、積層状態において対向する一対のセパレータのそれぞれは、各セパレータの対向面に積層されるパッキンを備え、これらパッキンは、その基部又は先端側に断面凸状部を有すると共に、パッキンの先端部に設けられた他のパッキンとの対向面がスタックの積層方向に対して概略直角平面に形成され、前記対向する一対のセパレータのそれぞれには、他のセパレータとの対向面に前記パッキンの基部を配置する有底溝が設けられ、これら各セパレータの対向面に積層されたパッキン同士を介して対向する一対のセパレータが積層され、その積層状態において、対向するセパレータのパッキン同士がその先端同士を直接又は前記高分子膜を介して接触した状態で断面凸状部が圧縮変形され、前記対向する一対のセパレータの対向面に配置された一対の前記パッキンのうち、少なくとも一方は、その周囲に、対向するセパレータ間に積層される前記ガス拡散電極の厚さよりも薄く、かつ対向するセパレータ間に配置される絶縁層を有することを特徴とする。
【００１９】
この構成によれば、次のような作用が得られる。
まず、パッキンの断面凸状部においては、パッキンの側面積が増大するので、パッキンの逃げ代が十分に確保でき、所定の位置までの締付においてパッキンの反力による荷重の激増を防止できる。その結果、十分なシール性が得られ、また、セパレータやガス拡散電極等のスタック構成部品の破損を生じることがなくなる。
そして、セパレータに設けた有底溝にパッキンを配置することにより、パッキンを容易に位置決めできると共に、有底溝の深さ分だけパッキンの厚さを増大させることができるため、スタック構成部品の厚さバラツキ吸収能力を向上することができる。
【００２０】
また、隣り合うセパレータの対向面にそれぞれ設けられているパッキン同士が直接あるいは高分子膜を介して重なっている部分は勿論、隣り合うセパレータの対向面のパッキン同士が重ならず片側のみのパッキンしか存在しない部分、特にガス流路の上をまたがるように位置する固体高分子膜周囲のシール部分においても、片側には弾性力のあるパッキンが存在しているのでシール不良を解消できる。
【００２１】
さらに、パッキンの先端部に設けられた他のパッキンとの対向面がスタックの積層方向に対して概略直角平面に形成されているため、積層時のオフセット面がスタックの積層方向に対して概略直角平面になり、単位電池積層時やスタック締付時のズレを防止できるため、ズレによるシール不良の発生を防止できる。また、パッキン同士の少なくとも一部が直接あるいは高分子膜を介して接することにより、実質的なパッキンの厚さが増大する。
その結果、スタック構成部品の厚さバラツキ吸収能力を向上することができる。
【００２２】
その上、対向する一対のセパレータの対向面に配置された一対の前記パッキンのうち、少なくとも一方は、その周囲に、対向するセパレータ間に積層される前記ガス拡散電極の厚さよりも薄い絶縁層を有するものとしたため、積層される各セパレータ間の絶縁を確保することができる。
【００２３】
請求項２に記載の発明は、請求項１に記載の固体高分子型燃料電池スタックにおいて、絶縁層が、形状記憶性のある高分子フィルムであることを特徴とするものである。
この構成によれば、パッキンが積層時に要求される形状を常に維持することができるため、積層作業が簡易化される。
【００２４】
請求項３に記載の発明は、請求項２に記載の固体高分子型燃料電池スタックにおいて、パッキンが、液状シリコンゴム射出成形により高分子フィルムに予め一体化されていることを特徴とするものである。
請求項４に記載の発明は、請求項１または２に記載の固体高分子型燃料電池スタックにおいて、パッキンが、液状シリコンゴム射出成形によりセパレータに予め一体化されていることを特徴とするものである。
【００２５】
以上のような請求項３または４の構成によれば、次のような作用が得られる。すなわち、パッキンとしてシリコンゴムを使うことにより、物性が安定し、応力緩和の小さいパッキンが得られる。特に、セパレータや高分子フィルムに一体化する手段として、液状シリコンゴム射出成形を用いることにより、パッキンが短時間で容易に成形されると共に、セパレータや高分子フィルムとパッキンとの一体化が容易に可能である。
なお、本発明のパッキン形状においては、２次加硫を省略することも可能であり、その場合にも、所定の形状および品質を有するパッキンを容易に成形し、セパレータや高分子フィルムと容易に一体化することができる。
【００２６】
請求項５に記載の発明は、請求項１〜４のいずれか一つに記載の固体高分子型燃料電池スタックにおいて、パッキンおよび有底溝の構成を規格化したことを特徴とするものである。すなわち、隣り合うセパレータの対向面にそれぞれ接するパッキンの断面凸状部の断面形状およびパッキン材料は同一であり、セパレータの両面にそれぞれ設けられた有底溝の断面形状は同一である。
【００２７】
この構成によれば、特に燃料極および酸化剤極を構成するガス拡散電極の厚さがほぼ等しい場合に、ガス流路の上をまたがるように位置する固体高分子膜周囲のシール部分において、パッキンの弾性力が燃料極側と酸化剤極側とでほぼ等しくなり、上記部分でのシール不良が解消される。また、例えば、セパレータの燃料および酸化剤ガスマニホールドの形状が同じ場合などは、燃料極側と酸化剤極側のパッキンを同一化することも可能であり、パッキンの種類を削減できる。
【００２８】
【発明の実施の形態】
以下には、本発明の固体高分子型燃料電池スタックを適用した実施の形態について、図１〜図１１を参照して詳細に説明する。なお、各実施の形態において、各パッキンのセパレータの有底溝側に入り込む部分を「基部」、対向する他のパッキン又は高分子膜に接触する側の部分を「先端」と呼ぶ。
【００２９】
（第１の実施の形態）
（構成）
図１および図２は、本発明による第１の実施の形態に係る固体高分子型燃料電池スタックの構成を示す断面図である。また、図３は、スタックを構成するパッキンを示す平面図であり、図４は、隣り合う一対のパッキンを示す拡大断面図である。さらに、図５は、スタックを構成するセパレータを示す平面図である。ここで、図１は、図３および図５のＡ−Ａ線断面に対応する断面図であり、図２は、図３および図５のＢ−Ｂ線断面に対応する断面図である。
【００３０】
本実施の形態に係る固体高分子型燃料電池スタックは、まず、図１および図５に示すように、燃料ガスマニホールド１、酸化剤ガスマニホールド２、および冷却水マニホールド３が形成されると共に、燃料ガス用および酸化剤ガス用のガス流路４ａ，４ｂが片面ずつに形成され、さらに、パッキン用の有底溝５が両面にそれぞれ形成されてなるセパレータ６を有する。このスタックはまた、固体高分子膜７を燃料極８ａおよび酸化剤極８ｂを構成するガス拡散電極で挟持した膜電極複合体９、およびセパレータ６の各面の有底溝５にそれぞれ配置されるパッキン１０を有する。図１に示すように、この固体高分子型燃料電池スタックは、以上のようなセパレータ６とその両面のパッキン１０、および膜電極複合体９から構成される単位電池１１を複数回繰り返して積層してなる構造を有するものである。
【００３１】
この固体高分子型燃料電池スタックにおいて、燃料極８ａおよび酸化剤極８ｂを構成するガス拡散電極は、共にほぼ同じ厚さである。図２および図４に示すように、パッキン１０は、通常の場合、直接重なり合うか、あるいは、膜電極複合体９の固体高分子膜７を介して重なり合うため、その両方の弾性力によってシールされる。
これに対して、例えば、図３および図５のＡ−Ａ線部分に対応する図１に示すように、積層時に何れかのガス流路４ａ，４ｂの上をまたがるように位置するシール部分においては、そのシール部分は片方のパッキン１０の弾性力のみでシールされることになる。本実施の形態においては、そのようなガス流路４ａ，４ｂ上をまたがるように位置するシール部分に、補強板９ａが配置されている。
【００３２】
図３および図４に示す断面凸状のパッキン１０は、フッ素ゴムから作られており、その具体的な断面形状は、図４に示すように有底溝５の底と接する上底側（基部）が短い等脚台形である。このパッキン１０には、その等脚台形の下底（先端）に沿って厚さ２００μｍ程度の薄いラバー層１２が設けられている。このラバー層１２は、等脚台形と同じくフッ素ゴムから作られており、その外形寸法は、セパレータ６の外形寸法とほぼ等しくされている。また、本実施の形態においては、燃料極８ａ側と酸化剤極８ｂ側とで共通のパッキン１０を用いている。
【００３３】
以上のような構成を有するパッキン１０が、図５に示すセパレータ６の有底溝５に配置される。図４は、このように有底溝５に配置されたパッキン１０を示している。有底溝５の断面形状は、燃料極８ａ側と酸化剤極８ｂ側とで同一であり、この有底溝５の幅は、パッキン１０の下底よりも大きい。また、有底溝５内には、パッキン１０の断面における等脚台形の上底側が収容される。そして、図４に示すように、隣り合うパッキン１０同士（この場合はラバー層１２同士も）が重なる構造となる。
また、例えば膜電極複合体９の外周のように、パッキン１０同士の間に固体高分子膜７が介在する個所もある。
【００３４】
さらに、図４に示すように、このパッキン１０において、単位電池１１を構成する際のパッキン１０と固体高分子膜６とのオフセット面、並びに、隣り合うセパレータ６の対向面にそれぞれ設けられているパッキン同士のオフセット面は、パッキン１０の断面における等脚台形の下底側であり、単位電池１１（スタック）の積層方向に対して直角平面となっている。すなわち、図４のようにパッキンの先端部に設けられた他のパッキンとの対向面がスタックの積層方向に対して概略直角平面に形成されている。
【００３５】
（作用）
以上のような構成を有する本実施の形態においては、次のような作用が得られる。
まず、図６に示すように、パッキン１０の断面凸状部である等脚台形においては、パッキン１０の側面積が増大するので、パッキンの逃げ代が十分に確保でき、所定の位置までの締付においてパッキンの反力による荷重の激増を防止できる。その結果、十分なシール性が得られ、また、セパレータ６やガス拡散電極８ａ，８ｂ等のスタック構成部品の破損を生じることがなくなる。
【００３６】
そして、セパレータに設けた有底溝５にパッキン１０を配置することにより、パッキン１０を容易に位置決めできると共に、有底溝５の深さ分だけパッキン１０の厚さを増大させることができるため、パッキン１０によるスタック構成部品の厚さバラツキ吸収能力を向上することができる。この場合、有底溝５の幅がパッキン１０の下底より大きいために、潰れたパッキン１０が外側に逃げるスペースも確保されているので、安定したシール性が得られる。
【００３７】
また、隣り合うセパレータ６の対向面にそれぞれ設けられているパッキン１０同士が直接あるいは固体高分子膜７を介して重なっている部分は勿論、隣り合うセパレータ６の対向面のパッキン１０同士が重ならず片側のみのパッキン１０しか存在しない部分、特に、ガス流路４ａ，４ｂの上をまたがるように位置する固体高分子膜周囲のシール部分においても、片側には弾性力のあるパッキン１０が存在しているので、シール不良を解消できる。
【００３８】
特に、パッキン１０の断面が等脚台形をしており、パッキン１０の側面に相当する自由面積が大きく、潰れやすい形状をしている。また、燃料極８ａおよび酸化剤極８ｂのガス拡散電極は共にほぼ同じ厚さであり、上記パッキン１０の材料および断面形状、およびパッキン１０が配置される有底溝５の断面形状が、燃料極８ａ側と酸化剤極８ｂ側とで同一であるため、スタック締付の際、燃料極８ａ側と酸化剤極８ｂ側のパッキン１０はそれぞれほぼ同じ潰れ方、同じ弾性力となり、燃料極８ａ側および酸化剤極８ｂ側の両方においてガス流路４ａ、４ｂの上をまたがるように位置するシール部分でのシール不良を完全に解消できる。加えて、燃料極８ａ側および酸化剤極８ｂ側のパッキン１３を共通の１種類のパッキンで賄うことができる。
【００３９】
さらに、パッキンの先端部に設けられた他のパッキンとの対向面がスタックの積層方向に対して概略直角平面に形成されているため、パッキン１０のオフセット面が単位電池１１（スタック）の積層方向に対して直角平面であることにより、単位電池１１の積層時やスタック締付時のズレを防止できるため、ズレによるシール不良の発生を防止できる。また、パッキン１０同士の少なくとも一部が直接あるいは固体高分子膜７を介して接することにより、構成見かけ上のパッキン１０の厚さが増大する。その結果、スタック構成部品の厚さバラツキ吸収能力を向上することができる。
【００４０】
一方、本実施の形態において、パッキン１０には、セパレータ６の外形寸法とほぼ同じ外形寸法を有するフッ素ゴム製のラバー層１２が設けられているため、このラバー層１２により、隣り合うセパレータ６同士が絶縁される。
また、本実施の形態においては、図１に示すように、ガス流路４ａ、４ｂ上をまたがるシール部分に補強板９ａが配置されているため、この部分のシール性をさらに補強することができる。
【００４１】
（効果）
したがって、本実施の形態によれば、スタックのすべての単位電池１１において、スタック構成部品の破損や短絡等を生じることなく、構成部品の厚さのバラツキを十分に吸収可能で、十分なシール性を有するパッキン構造を実現できるため、安定した発電が可能となる。しかも、本実施の形態に係るスタックは、安価に製造可能である。
【００４２】
（第２の実施の形態）
（構成）
図７〜図９は、本発明による第２の実施の形態に係る固体高分子型燃料電池スタックのパッキンを示す図であり、図７および図８は、燃料極側と酸化剤極側にそれぞれ配置されるパッキンを示す平面図であり、図９は、隣り合う燃料極側と酸化剤極側の一対のパッキンを示す拡大断面図である。なお、本実施の形態は、前述した第１の実施の形態に係るスタックのうち、パッキンのみを変更したものであり、パッキン以外の部分は第１の実施の形態と同様であるため、以下には、スタック構造の説明を省略し、パッキンの特徴について説明する。
【００４３】
まず、図７に示している燃料極側のパッキン１３ａは、液状シリコンゴム射出成形により、厚さ１００μｍのエンプラフィルムの一種であるポリエーテルイミドフィルム１４に成形されている。その具体的な断面形状は、図６に示すような山状である。液状シリコンゴム射出成形では２次加硫も行っている。また、このパッキン１３ａの山状の頂点は単位電池１１（スタック）の積層方向に対して直角に面取りされている。この場合、ポリエーテルイミドフィルム１４は耐熱性および形状記憶性があり、その外形寸法はセパレータ６の外形寸法とほぼ等しくされている。
また、図８に示している酸化剤極側のパッキン１３ｂは、図７に示す燃料極側のパッキン１３ｂと材料、形状、製造方法は同じであるが、ポリエーテルイミドフィルム１４だけを除去した点が異なるものである。
【００４４】
以上のような構成を有するパッキン１３ａ，１３ｂが、図５に示すセパレータ６の有底溝５に配置される。図９は、このように有底溝５に配置されたパッキン１３ａ，１３ｂを示している。有底溝５の断面形状は、燃料極８ａ側と酸化剤極８ｂ側とで同一であり、この有底溝５内には、パッキン１３ａ，１３ｂの断面における山状の頂点方向が収容される。そして、図９に示すように、隣り合うパッキン１３ａ，１３ｂ同士（片側はポリエーテルイミドフィルム１４を含む）が重なる構造となる。
また、例えば膜電極複合体９の外周のように、パッキン１３ａ，１３ｂ同士の間に固体高分子膜７が介在する個所もある。
【００４５】
さらに、図９に示すように、これらのパッキン１３ａ，１３ｂにおいて、単位電池１１を構成する際のパッキン１３と固体高分子膜７とのオフセット面、並びに、隣り合うセパレータ６の対向面にそれぞれ設けられている燃料極８ａおよび酸化剤極８ｂのパッキン１３ａ，１３ｂ同士のオフセット面は、単位電池１１（スタック）の積層方向に対して直角平面となっている。ここで、燃料極８ａ側のパッキン１３ａのオフセット面は、パッキン１３ａの断面における山状の裾側に位置するポリエーテルイミドフィルム１４であり、酸化剤極８ｂ側のパッキン１３ｂのオフセット面は、パッキン１３ｂの断面における山状の裾側である。
【００４６】
（作用・効果）
以上のような構成を有する本実施の形態においては、前述した第１の実施の形態と同様の作用が得られることに加えて、さらに、次のような作用が得られる。
まず、燃料極側のパッキン１３ａが有するポリエーテルイミドフィルム１４により、隣り合うセパレータ６同士が絶縁され、パッキン１３ａ，１３ｂの形状も維持されやすい。また、パッキン１３ａ，１３ｂは、若干内側に湾曲したテーパ面を有しているため、第１の実施の形態におけるパッキン１０に比べて、パッキン１３ａ，１３ｂの側面に相当する自由面積がさらに大きく、より潰れやすい形状となっており、十分な逃げ代を確保できる。
【００４７】
また、シリコンゴムを用いることにより、応力緩和が小さく物性の安定したパッキンを得ることができ、特に、液状シリコンゴム射出成形を用いるので、パッキン１３ａ，１３ｂのポリエーテルイミドフィルム１４上への一体成形が短時間で容易に行える。なお、燃料極８ａ側および酸化剤極８ｂ側のパッキン１３ａ，１３ｂは、ポリエーテルイミドフィルム１４の除去の有無を除けば同一の構成であるため、共通の１種類のパッキンで賄うことができる。
したがって、本実施の形態においても、前述した第１の実施の形態と同様の効果が得られる。
【００４８】
（第３の実施の形態）
（構成）
図１０は、本発明による第３の実施の形態に係る固体高分子型燃料電池スタックを構成するパッキン一体型セパレータを示す平面図であり、図１１は、隣り合う一対のパッキンを示す拡大断面図である。なお、本実施の形態は、前述の実施の形態に係るスタックのうちパッキンのみを変更したものであり、それ以外の部分は第１の実施の形態と同様であるため、以下には、スタック構造の説明を省略し、パッキン一体型セパレータの特徴について説明する。
【００４９】
まず、図１０に示すパッキン一体型セパレータ２５は、炭素板から作られており、その両面に設けられた有底溝に、液状シリコンゴム射出成形により、予めパッキン２６が設けられ、セパレータ２５と一体化されている。なお、本実施の形態においては、液状シリコンゴム射出成形で２次加硫を行っていない。
また、パッキン２６の断面形状は、両面共にほぼ同一であり、その断面形状は、図１１に示すように山状である。パッキン２６の裾の部分がセパレータ２０に設けられた有底溝内に収容されており、セパレータ２５の表面から上に出た部分は、前述した第２の実施の形態におけるパッキン１３ａ，１３ｂと同様に、山状となっている。
【００５０】
そして、セパレータ２５の燃料極側の表面には、パッキン２６と同様に、液状シリコンゴム射出成形により、厚さ１００〜２００μm程度のシリコン層２７が形成されている。また、パッキン２６のオフセット面は、前記各実施の形態と同様に、単位電池２４（スタック）の積層方向に対して直角平面となっている。そして、図１１に示すように隣り合うパッキン２６同士が重なる構造となる。また、例えば、膜電極複合体２３の外周のようにパッキン２６同士の間に固体高分子膜２１が介在する個所もある。
【００５１】
（作用・効果）
以上のような構成を有する本実施の形態においては、前述した実施の形態と同様の作用が得られることに加えて、さらに、次のような作用が得られる。
まず、セパレータ２５の有底溝を深くしたことにより、その分だけパッキン２６の厚さが増すために、潰れ代が増えてパッキン２６によるスタック構成部品の厚さバラツキ吸収能力を向上することができる。
また、セパレータ２５の表面から上に出ている部分のパッキン形状は、若干内側に湾曲したテーパ面を有しているため、パッキン２６の側面に相当する自由面積が大きく、より潰れやすい形状となっており、かつセパレータ２５の有底溝の外に出ているために、十分な逃げ代を確保できる。
【００５２】
特に、本実施の形態においては、セパレータ２５の燃料極側の表面にシリコン層２７を設けているため、このシリコン層２７により、隣り合うセパレータ２５同士が絶縁されるという作用が得られる。
さらに、本実施の形態においては、液状シリコンゴム射出成形を用い、加えて２次加硫を省略しているので、パッキン２６のセパレータ２５への一体成形が極めて短時間で容易に行える。
したがって、本実施の形態においても、パッキン一体型セパレータの使用により、前述した実施の形態と同様の効果が得られる。
【００５３】
（他の実施の形態）
なお、本発明は、前記実施の形態に限定されるものではなく、本発明の範囲内で他にも多種多様な変形例が実施可能である。例えば、パッキンの具体的な材質や断面形状、パッキンを配置するための有底溝の断面形状、セパレータの材質や具体的な形状等は、適宜選択可能である。また、本発明は、パッキンの構成およびその配置に特徴を有するものであるため、それ以外の構成については、何ら限定されるものではなく、膜電極複合体とセパレータおよびパッキンとを交互に積層してなる固体高分子型燃料電池スタック一般に広く適用可能であり、同様に優れた効果が得られるものである。
【００５４】
【発明の効果】
以上説明してきたように、本発明によれば、断面凸状部を有するパッキンを、セパレータに設けた有底溝に配置すると共に、パッキンの先端部に設けられた他のパッキンとの対向面をスタックの積層方向に対して概略直角平面に形成して、パッキンのオフセット面をスタックの積層方向に対して概略直角平面とすることにより、スタック構成部品の破損や短絡等を生じることなく、構成部品の厚さのバラツキを十分に吸収可能で、十分なシール性を有するパッキン構造を実現することができるため、安定した発電が可能でしかも安価に製造可能な、優れた固体高分子型燃料電池スタックを提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】 本発明による第１の実施の形態に係る固体高分子型燃料電池スタックを積層方向に分解して示す断面図であり、図３および図５のＡ−Ａ線断面に対応する。
【図２】 図１のスタックの構成を示す別の断面図であり、図３および図５のＢ−Ｂ線断面に対応する。
【図３】 図１のスタックを構成するパッキンを示す平面図である。
【図４】 図１のスタックの積層組み立て前において、隣り合う一対のパッキンを示す拡大断面図である。
【図５】 図１のスタックを構成するセパレータを示す平面図である。
【図６】 図１のスタックにおけるパッキンの変形およびその際の反力を説明する説明図である。
【図７】 本発明による第２の実施の形態に係る固体高分子型燃料電池スタックにおいて、燃料極側に配置されるパッキンを示す平面図である。
【図８】 本発明による第２の実施の形態に係るスタックにおいて、酸化剤極側に配置されるパッキンを示す平面図である。
【図９】 本発明による第２の実施の形態に係るスタックの積層組み立て前において、隣り合う燃料極側と酸化剤極側の一対のパッキンを示す拡大断面図である。
【図１０】 本発明による第３の実施の形態に係る固体高分子型燃料電池スタックを構成するパッキン一体型セパレータを示す平面図である。
【図１１】 図１０のスタックの積層組み立て前において、隣り合う一対のパッキンを示す拡大断面図である。
【図１２】 従来の固体高分子型燃料電池の単位電池を積層方向に分解して示す断面図である。
【図１３】 図１２の膜電極複合体を示す平面図である。
【図１４】 図１２の単位電池を積層してなる従来の固体高分子型燃料電池スタックの構成を示す断面図である。
【図１５】 従来の固体高分子型燃料電池スタックにおける長方形断面のパッキンの変形およびその際の反力を説明する説明図である。
【図１６】 従来の固体高分子型燃料電池スタックにおける独立気泡を有するゴムシートパッキンの変形およびその際の反力を説明する説明図である。
【図１７】 従来の固体高分子型燃料電池スタックにおけるＯリングを用いたパッキンの変形およびその際の反力を説明する説明図である。
【符号の説明】
１，１５…燃料ガスマニホールド
２，１６…酸化剤ガスマニホールド
３，１７…冷却水マニホールド
４ａ，４ｂ，１８ａ，１８ｂ…ガス流路
５…有底溝
６…セパレータ
７，２１…固体高分子膜
８ａ，２２ａ…燃料極
８ｂ，２２ｂ…酸化剤極
９，２３…膜電極複合体
９ａ，２３ａ…補強板
１０，１３ａ，１３ｂ，１９，２６…パッキン
１１，２４…単位電池
１２…ラバー層
１４…ポリエーテルイミドフィルム（エンプラフィルム）
２０，２５…（パッキン一体型）セパレータ
２７…シリコン層
【発明の属する技術分野】
本発明は、イオン伝導性を有する固体高分子を電解質とする固体高分子型燃料電池スタックに関し、特に、流体シール用のパッキンに関する。
【０００２】
【従来の技術】
電解質としてプロトン伝導性を有する固体高分子電解質膜を用いた燃料電池は、コンパクトな構造で高出力密度が得られ、かつ簡略なシステムで運転が可能なことから、定置用分散電源だけでなく、宇宙用や車両用などの電源としても注目されている。以下には、このタイプの燃料電池における従来の技術について、図面を参照して説明する。
【０００３】
高分子膜としては、パーフルオロカーボンスルホン酸膜などが用いられる。このような高分子膜を白金などの触媒を有する一対のガス拡散電極すなわち燃料極と酸化剤極とで高分子膜を狭持し、膜電極複合体を構成する。
【０００４】
図１２は、このような膜電極複合体を用いた単位電池の構成を示す断面図である。この図１２に示すように、固体高分子膜２８と電極すなわち燃料極２９ａおよび酸化剤極２９ｂは、シート状に形成され、膜電極複合体３０を構成する。
【０００５】
図１３は、膜電極複合体３０を示す平面図である。この図１３に示すように、固体高分子膜２８および電極２９ａ，２９ｂのシートの形状は、通常の場合、長方形または正方形である。固体高分子膜２８は、燃料極２９ａと酸化剤極２９ｂに供給される反応ガスの混合を防ぐ役割も担っているため、その面積は通常電極の面積より大きい。また、上記反応ガスが固体高分子膜２８を垂直方向に通過できるように、固体高分子膜２８における電極２９ａ，２９ｂの周囲には、マニホールド３１と呼ばれる幾つかの貫通孔が設けられている。
【０００６】
このような膜電極複合体３０から電流を取り出すためには、反応ガスである燃料ガスおよび酸化剤ガスを各電極２９ａ，２９ｂにそれぞれ供給する必要がある。また、同時に集電体としての機能を持った部品が各電極に隣接した状態で存在しなければならない。そのため、反応ガスを混合しないように各電極２９ａ，２９ｂにそれぞれ供給し、かつ集電体としての機能を持ったセパレータと呼ばれる部品が用いられている。図１２に示すように、燃料極２９ａ側と酸化剤極２９ｂ側のセパレータ３２は、通常の場合、一体化されている。
【０００７】
そして、図１２に示すように、通常の場合、膜電極複合体３０の燃料極２９ａと酸化剤極の外側に、上記の一体型のセパレータ３２と反応ガスシール用のパッキン３３がそれぞれ配置されることで、単位電池３４が形成されている。
また、セパレータ３２には、反応ガスを各単位電池に供給するための供給マニホールド３５ａと呼ばれる貫通孔、各単位電池から排出するための排出マニホールド３５ｂと呼ばれる貫通孔、およびそれらのマニホールド３５ａ，３５ｂを結ぶ多数の燃料ガス流路３６ａおよび酸化剤ガス流路３６ｂが形成されている。このようなセパレータ３２のマニホールド３５ａ，３５ｂおよびガス流路３６ａ，３６ｂは、前述した固体高分子膜２８のマニホールド３１と共に、燃料極２９ａおよび酸化剤極２９ｂに電池反応に必要な燃料ガスおよび酸化剤ガスを供給するガス流路を形成している。
【０００８】
さらに、１つの膜電極複合体３０が生じる起電力は小さいため、必要な起電力を確保するために、図１４に示すように、複数の単位電池３４を積層し、電気的直列に接続して固体高分子型燃料電池スタック３７を構成し、起電力を高くしている。１つまたはそれ以上の単位電池３４毎に電池を冷却するための冷却板を設ける場合もある。必要数の単位電池３４を積層した後、スタック３７は、スプリングやロッド等の締付機構を用いて積層方向に締め付けられる。
このように構成されたスタック３７には、積層された全ての単位電池３４において、積層方向の反応ガス配流や温度・湿度等の様々な条件を限りなく均等にすることが要求される。
【０００９】
一方、パッキン３３に関しては、シート状のものまたはＯリングのようにビード状のものを用いることが一般的であり、その材料は主に、フッ素ゴム等のゴム類、独立気泡を有するゴム類、またはフッ素樹脂等である。従来、パッキン３３は、隣り合うセパレータ３２間に１つまたは２つ設けられている。そして、通常の場合、隣り合うセパレータ３２間にビード状パッキンが１つといった構成、またはセパレータ３２の両面における燃料極２９ａおよび酸化剤極２９ｂの周囲にそれぞれ１つのシート状パッキンが設けられ、あるいは一方がシート状パッキン、他方がビード状パッキンといった構成が用いられている。
【００１０】
このうち、隣り合うセパレータ３２間にビード状のパッキン３２が１つ設けられる場合には、そのビード状パッキン３２の潰れによる反力のため、反応ガス等の流体がシールされる。
また、セパレータ３２の両面にそれぞれパッキン３３が設けられる場合、通常は、隣り合うセパレータ３２間にあるパッキン３３同士の少なくとも一部が直接重なり合うか、または固体高分子膜２８を介して重なり合い、それらの重なった２つのパッキンの弾性力でシールされる。
【００１１】
なお、パッキン３３の配置にあたっては、単位電池３４の積層作業性を考慮して、予めセパレータ３２または膜電極複合体３０にパッキン３３を接着する手法、あるいは、パッキンがＯリングの場合には、一般的なＯリングの使用法のように、セパレータ３２にＯリング用の溝を設けてその溝内にＯリングをセットする手法等が用いられている。
【００１２】
いずれの構成、手法が用いられる場合でも、パッキン３３には、流体シール機能に加えて、スタック構成部品の厚さのバラツキを吸収する機能が要求される。また、必要に応じて各セパレータ３２間の絶縁機能が要求されることもある。
また、ガス流路３６ａ，３６ｂ上をまたがるように位置するシール部分に関しては、パッキン３３が燃料極２９ａ側もしくは酸化剤極２９ｂ側のどちらか片方しか存在しないために、片方のパッキン３３の弾性力のみでシール性が要求される。
【００１３】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、以上のような従来の固体高分子型燃料電池スタックのパッキンには、次のような問題があった。
まず、従来のシート状パッキンでは、例えば、フッ素ゴムシートパッキンを用いた場合、パッキン１枚当りの潰れ代が十分に取れないために、構成部品の厚さのバラツキを十分に吸収しきれずに、結果としてシール不良を招くといった問題があった。
【００１４】
また、図１５に示すように、長方形断面のパッキンでは、その側面積が小さいために、パッキンの変形能力が小さく、所定の位置までの締付において潰れたパッキンの逃げ代が少なく、そのパッキンの反力による荷重が激増してしまう。そのため、シール不良もしくはセパレータやガス拡散電極の割れ等の問題を生じる可能性があった。
そしてまた、図１６に示すように、独立気泡を有するゴムシートパッキンを用いた場合には、パッキン１枚当りの潰れ代は十分に取れるが、応力緩和もしくは圧縮永久歪が大きいために、スタックを締め付けて発電を開始した際に短時間でシール不良を招くといった問題があった。
【００１５】
一方、図１７に示すように、Ｏリングをパッキンとして用いた場合には、構成部品の厚さのバラツキを吸収することはできるが、単位電池積層時のパッキンのオフセット面（積層方向からパッキンに圧縮力が加わった場合に、パッキンが横ずれを発生する面）が円弧状になっているために、単位電池積層時やスタック締付時に左右にズレやすくなり、シール不良を招きやすいといった問題があった。
さらに、パッキンの断面形状や材料がセパレータの両面で異なる場合、もしくは隣り合うセパレータの対向面のパッキンを共有化して単位電池に対し１枚のパッキンしか用いない場合には、セパレータ内のガス流路の上をまたがるように位置するシール部分において、セパレータ両面の少なくともどちらか一方でパッキンの弾性力不足によりシール不良を招く危険性もあった。
加えて、従来ではパッキンの製造や積層作業に時間を要するために、結果的にコストアップにつながっていた。
【００１６】
本発明は、以上のような従来技術の問題を解決するために提案されたものであり、その目的は、スタック構成部品の破損や短絡等を生じることなく、構成部品の厚さのバラツキを十分に吸収可能で、十分なシール性を有するパッキン構造を実現することにより、安定した発電が可能でしかも安価に製造可能な、優れた固体高分子型燃料電池スタックを提供することである。
【００１７】
【課題を解決するための手段】
本発明では、上記の課題を解決するために、高分子膜をガス拡散電極で挟持した膜電極複合体の両側に、反応ガスをガス拡散電極にそれぞれ供給するためのガス流路を少なくとも片面に設けたセパレータと、反応ガスおよび水分をシールするためのパッキンが配置されるようにして、膜電極複合体とセパレータおよびパッキンとを交互に積層してなる固体高分子型燃料電池スタックにおいて、パッキンの構成および配置に特徴を有するものである。
【００１８】
本発明は、高分子膜をガス拡散電極で挟持した膜電極複合体の両側に、反応ガスを前記ガス拡散電極にそれぞれ供給するためのガス流路を少なくとも片面に設けたセパレータと、反応ガスおよび水分をシールするためのパッキンが配置されるようにして、膜電極複合体とセパレータおよびパッキンとを交互に積層してなる固体高分子型燃料電池スタックにおいて、積層状態において対向する一対のセパレータのそれぞれは、各セパレータの対向面に積層されるパッキンを備え、これらパッキンは、その基部又は先端側に断面凸状部を有すると共に、パッキンの先端部に設けられた他のパッキンとの対向面がスタックの積層方向に対して概略直角平面に形成され、前記対向する一対のセパレータのそれぞれには、他のセパレータとの対向面に前記パッキンの基部を配置する有底溝が設けられ、これら各セパレータの対向面に積層されたパッキン同士を介して対向する一対のセパレータが積層され、その積層状態において、対向するセパレータのパッキン同士がその先端同士を直接又は前記高分子膜を介して接触した状態で断面凸状部が圧縮変形され、前記対向する一対のセパレータの対向面に配置された一対の前記パッキンのうち、少なくとも一方は、その周囲に、対向するセパレータ間に積層される前記ガス拡散電極の厚さよりも薄く、かつ対向するセパレータ間に配置される絶縁層を有することを特徴とする。
【００１９】
この構成によれば、次のような作用が得られる。
まず、パッキンの断面凸状部においては、パッキンの側面積が増大するので、パッキンの逃げ代が十分に確保でき、所定の位置までの締付においてパッキンの反力による荷重の激増を防止できる。その結果、十分なシール性が得られ、また、セパレータやガス拡散電極等のスタック構成部品の破損を生じることがなくなる。
そして、セパレータに設けた有底溝にパッキンを配置することにより、パッキンを容易に位置決めできると共に、有底溝の深さ分だけパッキンの厚さを増大させることができるため、スタック構成部品の厚さバラツキ吸収能力を向上することができる。
【００２０】
また、隣り合うセパレータの対向面にそれぞれ設けられているパッキン同士が直接あるいは高分子膜を介して重なっている部分は勿論、隣り合うセパレータの対向面のパッキン同士が重ならず片側のみのパッキンしか存在しない部分、特にガス流路の上をまたがるように位置する固体高分子膜周囲のシール部分においても、片側には弾性力のあるパッキンが存在しているのでシール不良を解消できる。
【００２１】
さらに、パッキンの先端部に設けられた他のパッキンとの対向面がスタックの積層方向に対して概略直角平面に形成されているため、積層時のオフセット面がスタックの積層方向に対して概略直角平面になり、単位電池積層時やスタック締付時のズレを防止できるため、ズレによるシール不良の発生を防止できる。また、パッキン同士の少なくとも一部が直接あるいは高分子膜を介して接することにより、実質的なパッキンの厚さが増大する。
その結果、スタック構成部品の厚さバラツキ吸収能力を向上することができる。
【００２２】
その上、対向する一対のセパレータの対向面に配置された一対の前記パッキンのうち、少なくとも一方は、その周囲に、対向するセパレータ間に積層される前記ガス拡散電極の厚さよりも薄い絶縁層を有するものとしたため、積層される各セパレータ間の絶縁を確保することができる。
【００２３】
請求項２に記載の発明は、請求項１に記載の固体高分子型燃料電池スタックにおいて、絶縁層が、形状記憶性のある高分子フィルムであることを特徴とするものである。
この構成によれば、パッキンが積層時に要求される形状を常に維持することができるため、積層作業が簡易化される。
【００２４】
請求項３に記載の発明は、請求項２に記載の固体高分子型燃料電池スタックにおいて、パッキンが、液状シリコンゴム射出成形により高分子フィルムに予め一体化されていることを特徴とするものである。
請求項４に記載の発明は、請求項１または２に記載の固体高分子型燃料電池スタックにおいて、パッキンが、液状シリコンゴム射出成形によりセパレータに予め一体化されていることを特徴とするものである。
【００２５】
以上のような請求項３または４の構成によれば、次のような作用が得られる。すなわち、パッキンとしてシリコンゴムを使うことにより、物性が安定し、応力緩和の小さいパッキンが得られる。特に、セパレータや高分子フィルムに一体化する手段として、液状シリコンゴム射出成形を用いることにより、パッキンが短時間で容易に成形されると共に、セパレータや高分子フィルムとパッキンとの一体化が容易に可能である。
なお、本発明のパッキン形状においては、２次加硫を省略することも可能であり、その場合にも、所定の形状および品質を有するパッキンを容易に成形し、セパレータや高分子フィルムと容易に一体化することができる。
【００２６】
請求項５に記載の発明は、請求項１〜４のいずれか一つに記載の固体高分子型燃料電池スタックにおいて、パッキンおよび有底溝の構成を規格化したことを特徴とするものである。すなわち、隣り合うセパレータの対向面にそれぞれ接するパッキンの断面凸状部の断面形状およびパッキン材料は同一であり、セパレータの両面にそれぞれ設けられた有底溝の断面形状は同一である。
【００２７】
この構成によれば、特に燃料極および酸化剤極を構成するガス拡散電極の厚さがほぼ等しい場合に、ガス流路の上をまたがるように位置する固体高分子膜周囲のシール部分において、パッキンの弾性力が燃料極側と酸化剤極側とでほぼ等しくなり、上記部分でのシール不良が解消される。また、例えば、セパレータの燃料および酸化剤ガスマニホールドの形状が同じ場合などは、燃料極側と酸化剤極側のパッキンを同一化することも可能であり、パッキンの種類を削減できる。
【００２８】
【発明の実施の形態】
以下には、本発明の固体高分子型燃料電池スタックを適用した実施の形態について、図１〜図１１を参照して詳細に説明する。なお、各実施の形態において、各パッキンのセパレータの有底溝側に入り込む部分を「基部」、対向する他のパッキン又は高分子膜に接触する側の部分を「先端」と呼ぶ。
【００２９】
（第１の実施の形態）
（構成）
図１および図２は、本発明による第１の実施の形態に係る固体高分子型燃料電池スタックの構成を示す断面図である。また、図３は、スタックを構成するパッキンを示す平面図であり、図４は、隣り合う一対のパッキンを示す拡大断面図である。さらに、図５は、スタックを構成するセパレータを示す平面図である。ここで、図１は、図３および図５のＡ−Ａ線断面に対応する断面図であり、図２は、図３および図５のＢ−Ｂ線断面に対応する断面図である。
【００３０】
本実施の形態に係る固体高分子型燃料電池スタックは、まず、図１および図５に示すように、燃料ガスマニホールド１、酸化剤ガスマニホールド２、および冷却水マニホールド３が形成されると共に、燃料ガス用および酸化剤ガス用のガス流路４ａ，４ｂが片面ずつに形成され、さらに、パッキン用の有底溝５が両面にそれぞれ形成されてなるセパレータ６を有する。このスタックはまた、固体高分子膜７を燃料極８ａおよび酸化剤極８ｂを構成するガス拡散電極で挟持した膜電極複合体９、およびセパレータ６の各面の有底溝５にそれぞれ配置されるパッキン１０を有する。図１に示すように、この固体高分子型燃料電池スタックは、以上のようなセパレータ６とその両面のパッキン１０、および膜電極複合体９から構成される単位電池１１を複数回繰り返して積層してなる構造を有するものである。
【００３１】
この固体高分子型燃料電池スタックにおいて、燃料極８ａおよび酸化剤極８ｂを構成するガス拡散電極は、共にほぼ同じ厚さである。図２および図４に示すように、パッキン１０は、通常の場合、直接重なり合うか、あるいは、膜電極複合体９の固体高分子膜７を介して重なり合うため、その両方の弾性力によってシールされる。
これに対して、例えば、図３および図５のＡ−Ａ線部分に対応する図１に示すように、積層時に何れかのガス流路４ａ，４ｂの上をまたがるように位置するシール部分においては、そのシール部分は片方のパッキン１０の弾性力のみでシールされることになる。本実施の形態においては、そのようなガス流路４ａ，４ｂ上をまたがるように位置するシール部分に、補強板９ａが配置されている。
【００３２】
図３および図４に示す断面凸状のパッキン１０は、フッ素ゴムから作られており、その具体的な断面形状は、図４に示すように有底溝５の底と接する上底側（基部）が短い等脚台形である。このパッキン１０には、その等脚台形の下底（先端）に沿って厚さ２００μｍ程度の薄いラバー層１２が設けられている。このラバー層１２は、等脚台形と同じくフッ素ゴムから作られており、その外形寸法は、セパレータ６の外形寸法とほぼ等しくされている。また、本実施の形態においては、燃料極８ａ側と酸化剤極８ｂ側とで共通のパッキン１０を用いている。
【００３３】
以上のような構成を有するパッキン１０が、図５に示すセパレータ６の有底溝５に配置される。図４は、このように有底溝５に配置されたパッキン１０を示している。有底溝５の断面形状は、燃料極８ａ側と酸化剤極８ｂ側とで同一であり、この有底溝５の幅は、パッキン１０の下底よりも大きい。また、有底溝５内には、パッキン１０の断面における等脚台形の上底側が収容される。そして、図４に示すように、隣り合うパッキン１０同士（この場合はラバー層１２同士も）が重なる構造となる。
また、例えば膜電極複合体９の外周のように、パッキン１０同士の間に固体高分子膜７が介在する個所もある。
【００３４】
さらに、図４に示すように、このパッキン１０において、単位電池１１を構成する際のパッキン１０と固体高分子膜６とのオフセット面、並びに、隣り合うセパレータ６の対向面にそれぞれ設けられているパッキン同士のオフセット面は、パッキン１０の断面における等脚台形の下底側であり、単位電池１１（スタック）の積層方向に対して直角平面となっている。すなわち、図４のようにパッキンの先端部に設けられた他のパッキンとの対向面がスタックの積層方向に対して概略直角平面に形成されている。
【００３５】
（作用）
以上のような構成を有する本実施の形態においては、次のような作用が得られる。
まず、図６に示すように、パッキン１０の断面凸状部である等脚台形においては、パッキン１０の側面積が増大するので、パッキンの逃げ代が十分に確保でき、所定の位置までの締付においてパッキンの反力による荷重の激増を防止できる。その結果、十分なシール性が得られ、また、セパレータ６やガス拡散電極８ａ，８ｂ等のスタック構成部品の破損を生じることがなくなる。
【００３６】
そして、セパレータに設けた有底溝５にパッキン１０を配置することにより、パッキン１０を容易に位置決めできると共に、有底溝５の深さ分だけパッキン１０の厚さを増大させることができるため、パッキン１０によるスタック構成部品の厚さバラツキ吸収能力を向上することができる。この場合、有底溝５の幅がパッキン１０の下底より大きいために、潰れたパッキン１０が外側に逃げるスペースも確保されているので、安定したシール性が得られる。
【００３７】
また、隣り合うセパレータ６の対向面にそれぞれ設けられているパッキン１０同士が直接あるいは固体高分子膜７を介して重なっている部分は勿論、隣り合うセパレータ６の対向面のパッキン１０同士が重ならず片側のみのパッキン１０しか存在しない部分、特に、ガス流路４ａ，４ｂの上をまたがるように位置する固体高分子膜周囲のシール部分においても、片側には弾性力のあるパッキン１０が存在しているので、シール不良を解消できる。
【００３８】
特に、パッキン１０の断面が等脚台形をしており、パッキン１０の側面に相当する自由面積が大きく、潰れやすい形状をしている。また、燃料極８ａおよび酸化剤極８ｂのガス拡散電極は共にほぼ同じ厚さであり、上記パッキン１０の材料および断面形状、およびパッキン１０が配置される有底溝５の断面形状が、燃料極８ａ側と酸化剤極８ｂ側とで同一であるため、スタック締付の際、燃料極８ａ側と酸化剤極８ｂ側のパッキン１０はそれぞれほぼ同じ潰れ方、同じ弾性力となり、燃料極８ａ側および酸化剤極８ｂ側の両方においてガス流路４ａ、４ｂの上をまたがるように位置するシール部分でのシール不良を完全に解消できる。加えて、燃料極８ａ側および酸化剤極８ｂ側のパッキン１３を共通の１種類のパッキンで賄うことができる。
【００３９】
さらに、パッキンの先端部に設けられた他のパッキンとの対向面がスタックの積層方向に対して概略直角平面に形成されているため、パッキン１０のオフセット面が単位電池１１（スタック）の積層方向に対して直角平面であることにより、単位電池１１の積層時やスタック締付時のズレを防止できるため、ズレによるシール不良の発生を防止できる。また、パッキン１０同士の少なくとも一部が直接あるいは固体高分子膜７を介して接することにより、構成見かけ上のパッキン１０の厚さが増大する。その結果、スタック構成部品の厚さバラツキ吸収能力を向上することができる。
【００４０】
一方、本実施の形態において、パッキン１０には、セパレータ６の外形寸法とほぼ同じ外形寸法を有するフッ素ゴム製のラバー層１２が設けられているため、このラバー層１２により、隣り合うセパレータ６同士が絶縁される。
また、本実施の形態においては、図１に示すように、ガス流路４ａ、４ｂ上をまたがるシール部分に補強板９ａが配置されているため、この部分のシール性をさらに補強することができる。
【００４１】
（効果）
したがって、本実施の形態によれば、スタックのすべての単位電池１１において、スタック構成部品の破損や短絡等を生じることなく、構成部品の厚さのバラツキを十分に吸収可能で、十分なシール性を有するパッキン構造を実現できるため、安定した発電が可能となる。しかも、本実施の形態に係るスタックは、安価に製造可能である。
【００４２】
（第２の実施の形態）
（構成）
図７〜図９は、本発明による第２の実施の形態に係る固体高分子型燃料電池スタックのパッキンを示す図であり、図７および図８は、燃料極側と酸化剤極側にそれぞれ配置されるパッキンを示す平面図であり、図９は、隣り合う燃料極側と酸化剤極側の一対のパッキンを示す拡大断面図である。なお、本実施の形態は、前述した第１の実施の形態に係るスタックのうち、パッキンのみを変更したものであり、パッキン以外の部分は第１の実施の形態と同様であるため、以下には、スタック構造の説明を省略し、パッキンの特徴について説明する。
【００４３】
まず、図７に示している燃料極側のパッキン１３ａは、液状シリコンゴム射出成形により、厚さ１００μｍのエンプラフィルムの一種であるポリエーテルイミドフィルム１４に成形されている。その具体的な断面形状は、図６に示すような山状である。液状シリコンゴム射出成形では２次加硫も行っている。また、このパッキン１３ａの山状の頂点は単位電池１１（スタック）の積層方向に対して直角に面取りされている。この場合、ポリエーテルイミドフィルム１４は耐熱性および形状記憶性があり、その外形寸法はセパレータ６の外形寸法とほぼ等しくされている。
また、図８に示している酸化剤極側のパッキン１３ｂは、図７に示す燃料極側のパッキン１３ｂと材料、形状、製造方法は同じであるが、ポリエーテルイミドフィルム１４だけを除去した点が異なるものである。
【００４４】
以上のような構成を有するパッキン１３ａ，１３ｂが、図５に示すセパレータ６の有底溝５に配置される。図９は、このように有底溝５に配置されたパッキン１３ａ，１３ｂを示している。有底溝５の断面形状は、燃料極８ａ側と酸化剤極８ｂ側とで同一であり、この有底溝５内には、パッキン１３ａ，１３ｂの断面における山状の頂点方向が収容される。そして、図９に示すように、隣り合うパッキン１３ａ，１３ｂ同士（片側はポリエーテルイミドフィルム１４を含む）が重なる構造となる。
また、例えば膜電極複合体９の外周のように、パッキン１３ａ，１３ｂ同士の間に固体高分子膜７が介在する個所もある。
【００４５】
さらに、図９に示すように、これらのパッキン１３ａ，１３ｂにおいて、単位電池１１を構成する際のパッキン１３と固体高分子膜７とのオフセット面、並びに、隣り合うセパレータ６の対向面にそれぞれ設けられている燃料極８ａおよび酸化剤極８ｂのパッキン１３ａ，１３ｂ同士のオフセット面は、単位電池１１（スタック）の積層方向に対して直角平面となっている。ここで、燃料極８ａ側のパッキン１３ａのオフセット面は、パッキン１３ａの断面における山状の裾側に位置するポリエーテルイミドフィルム１４であり、酸化剤極８ｂ側のパッキン１３ｂのオフセット面は、パッキン１３ｂの断面における山状の裾側である。
【００４６】
（作用・効果）
以上のような構成を有する本実施の形態においては、前述した第１の実施の形態と同様の作用が得られることに加えて、さらに、次のような作用が得られる。
まず、燃料極側のパッキン１３ａが有するポリエーテルイミドフィルム１４により、隣り合うセパレータ６同士が絶縁され、パッキン１３ａ，１３ｂの形状も維持されやすい。また、パッキン１３ａ，１３ｂは、若干内側に湾曲したテーパ面を有しているため、第１の実施の形態におけるパッキン１０に比べて、パッキン１３ａ，１３ｂの側面に相当する自由面積がさらに大きく、より潰れやすい形状となっており、十分な逃げ代を確保できる。
【００４７】
また、シリコンゴムを用いることにより、応力緩和が小さく物性の安定したパッキンを得ることができ、特に、液状シリコンゴム射出成形を用いるので、パッキン１３ａ，１３ｂのポリエーテルイミドフィルム１４上への一体成形が短時間で容易に行える。なお、燃料極８ａ側および酸化剤極８ｂ側のパッキン１３ａ，１３ｂは、ポリエーテルイミドフィルム１４の除去の有無を除けば同一の構成であるため、共通の１種類のパッキンで賄うことができる。
したがって、本実施の形態においても、前述した第１の実施の形態と同様の効果が得られる。
【００４８】
（第３の実施の形態）
（構成）
図１０は、本発明による第３の実施の形態に係る固体高分子型燃料電池スタックを構成するパッキン一体型セパレータを示す平面図であり、図１１は、隣り合う一対のパッキンを示す拡大断面図である。なお、本実施の形態は、前述の実施の形態に係るスタックのうちパッキンのみを変更したものであり、それ以外の部分は第１の実施の形態と同様であるため、以下には、スタック構造の説明を省略し、パッキン一体型セパレータの特徴について説明する。
【００４９】
まず、図１０に示すパッキン一体型セパレータ２５は、炭素板から作られており、その両面に設けられた有底溝に、液状シリコンゴム射出成形により、予めパッキン２６が設けられ、セパレータ２５と一体化されている。なお、本実施の形態においては、液状シリコンゴム射出成形で２次加硫を行っていない。
また、パッキン２６の断面形状は、両面共にほぼ同一であり、その断面形状は、図１１に示すように山状である。パッキン２６の裾の部分がセパレータ２０に設けられた有底溝内に収容されており、セパレータ２５の表面から上に出た部分は、前述した第２の実施の形態におけるパッキン１３ａ，１３ｂと同様に、山状となっている。
【００５０】
そして、セパレータ２５の燃料極側の表面には、パッキン２６と同様に、液状シリコンゴム射出成形により、厚さ１００〜２００μm程度のシリコン層２７が形成されている。また、パッキン２６のオフセット面は、前記各実施の形態と同様に、単位電池２４（スタック）の積層方向に対して直角平面となっている。そして、図１１に示すように隣り合うパッキン２６同士が重なる構造となる。また、例えば、膜電極複合体２３の外周のようにパッキン２６同士の間に固体高分子膜２１が介在する個所もある。
【００５１】
（作用・効果）
以上のような構成を有する本実施の形態においては、前述した実施の形態と同様の作用が得られることに加えて、さらに、次のような作用が得られる。
まず、セパレータ２５の有底溝を深くしたことにより、その分だけパッキン２６の厚さが増すために、潰れ代が増えてパッキン２６によるスタック構成部品の厚さバラツキ吸収能力を向上することができる。
また、セパレータ２５の表面から上に出ている部分のパッキン形状は、若干内側に湾曲したテーパ面を有しているため、パッキン２６の側面に相当する自由面積が大きく、より潰れやすい形状となっており、かつセパレータ２５の有底溝の外に出ているために、十分な逃げ代を確保できる。
【００５２】
特に、本実施の形態においては、セパレータ２５の燃料極側の表面にシリコン層２７を設けているため、このシリコン層２７により、隣り合うセパレータ２５同士が絶縁されるという作用が得られる。
さらに、本実施の形態においては、液状シリコンゴム射出成形を用い、加えて２次加硫を省略しているので、パッキン２６のセパレータ２５への一体成形が極めて短時間で容易に行える。
したがって、本実施の形態においても、パッキン一体型セパレータの使用により、前述した実施の形態と同様の効果が得られる。
【００５３】
（他の実施の形態）
なお、本発明は、前記実施の形態に限定されるものではなく、本発明の範囲内で他にも多種多様な変形例が実施可能である。例えば、パッキンの具体的な材質や断面形状、パッキンを配置するための有底溝の断面形状、セパレータの材質や具体的な形状等は、適宜選択可能である。また、本発明は、パッキンの構成およびその配置に特徴を有するものであるため、それ以外の構成については、何ら限定されるものではなく、膜電極複合体とセパレータおよびパッキンとを交互に積層してなる固体高分子型燃料電池スタック一般に広く適用可能であり、同様に優れた効果が得られるものである。
【００５４】
【発明の効果】
以上説明してきたように、本発明によれば、断面凸状部を有するパッキンを、セパレータに設けた有底溝に配置すると共に、パッキンの先端部に設けられた他のパッキンとの対向面をスタックの積層方向に対して概略直角平面に形成して、パッキンのオフセット面をスタックの積層方向に対して概略直角平面とすることにより、スタック構成部品の破損や短絡等を生じることなく、構成部品の厚さのバラツキを十分に吸収可能で、十分なシール性を有するパッキン構造を実現することができるため、安定した発電が可能でしかも安価に製造可能な、優れた固体高分子型燃料電池スタックを提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】 本発明による第１の実施の形態に係る固体高分子型燃料電池スタックを積層方向に分解して示す断面図であり、図３および図５のＡ−Ａ線断面に対応する。
【図２】 図１のスタックの構成を示す別の断面図であり、図３および図５のＢ−Ｂ線断面に対応する。
【図３】 図１のスタックを構成するパッキンを示す平面図である。
【図４】 図１のスタックの積層組み立て前において、隣り合う一対のパッキンを示す拡大断面図である。
【図５】 図１のスタックを構成するセパレータを示す平面図である。
【図６】 図１のスタックにおけるパッキンの変形およびその際の反力を説明する説明図である。
【図７】 本発明による第２の実施の形態に係る固体高分子型燃料電池スタックにおいて、燃料極側に配置されるパッキンを示す平面図である。
【図８】 本発明による第２の実施の形態に係るスタックにおいて、酸化剤極側に配置されるパッキンを示す平面図である。
【図９】 本発明による第２の実施の形態に係るスタックの積層組み立て前において、隣り合う燃料極側と酸化剤極側の一対のパッキンを示す拡大断面図である。
【図１０】 本発明による第３の実施の形態に係る固体高分子型燃料電池スタックを構成するパッキン一体型セパレータを示す平面図である。
【図１１】 図１０のスタックの積層組み立て前において、隣り合う一対のパッキンを示す拡大断面図である。
【図１２】 従来の固体高分子型燃料電池の単位電池を積層方向に分解して示す断面図である。
【図１３】 図１２の膜電極複合体を示す平面図である。
【図１４】 図１２の単位電池を積層してなる従来の固体高分子型燃料電池スタックの構成を示す断面図である。
【図１５】 従来の固体高分子型燃料電池スタックにおける長方形断面のパッキンの変形およびその際の反力を説明する説明図である。
【図１６】 従来の固体高分子型燃料電池スタックにおける独立気泡を有するゴムシートパッキンの変形およびその際の反力を説明する説明図である。
【図１７】 従来の固体高分子型燃料電池スタックにおけるＯリングを用いたパッキンの変形およびその際の反力を説明する説明図である。
【符号の説明】
１，１５…燃料ガスマニホールド
２，１６…酸化剤ガスマニホールド
３，１７…冷却水マニホールド
４ａ，４ｂ，１８ａ，１８ｂ…ガス流路
５…有底溝
６…セパレータ
７，２１…固体高分子膜
８ａ，２２ａ…燃料極
８ｂ，２２ｂ…酸化剤極
９，２３…膜電極複合体
９ａ，２３ａ…補強板
１０，１３ａ，１３ｂ，１９，２６…パッキン
１１，２４…単位電池
１２…ラバー層
１４…ポリエーテルイミドフィルム（エンプラフィルム）
２０，２５…（パッキン一体型）セパレータ
２７…シリコン層
Claims (5)
- 高分子膜をガス拡散電極で挟持した膜電極複合体の両側に、反応ガスを前記ガス拡散電極にそれぞれ供給するためのガス流路を少なくとも片面に設けたセパレータと、反応ガスおよび水分をシールするためのパッキンが配置されるようにして、膜電極複合体とセパレータおよびパッキンとを交互に積層してなる固体高分子型燃料電池スタックにおいて、
積層状態において対向する一対のセパレータのそれぞれは、各セパレータの対向面に積層されるパッキンを備え、
これらパッキンは、その基部又は先端側に断面凸状部を有すると共に、パッキンの先端部に設けられた他のパッキンとの対向面がスタックの積層方向に対して概略直角平面に形成され、
前記対向する一対のセパレータのそれぞれには、他のセパレータとの対向面に前記パッキンの基部を配置する有底溝が設けられ、
これら各セパレータの対向面に積層されたパッキン同士を介して対向する一対のセパレータが積層され、その積層状態において、対向するセパレータのパッキン同士がその先端同士を直接又は前記高分子膜を介して接触した状態で断面凸状部が圧縮変形され、
前記対向する一対のセパレータの対向面に配置された一対の前記パッキンのうち、少なくとも一方は、その周囲に、対向するセパレータ間に積層される前記ガス拡散電極の厚さよりも薄く、かつ対向するセパレータ間に配置される絶縁層を有することを特徴とする固体高分子型燃料電池スタック。 - 前記絶縁層は、形状記憶性のある高分子フィルムであることを特徴とする請求項１に記載の固体高分子型燃料電池スタック。
- 前記パッキンは、液状シリコンゴム射出成形により前記高分子フィルムに予め一体化されていることを特徴とする請求項２に記載の固体高分子型燃料電池スタック。
- 前記パッキンは、液状シリコンゴム射出成形により前記セパレータに予め一体化されていることを特徴とする請求項１または２に記載の固体高分子型燃料電池スタック。
- 隣り合う前記セパレータの対向面にそれぞれ接する前記パッキンの前記断面凸状部の断面形状およびパッキン材料は同一であり、
前記セパレータの両面にそれぞれ設けられた前記有底溝の断面形状は同一であることを特徴とする請求項１〜４のいずれか一つに記載の固体高分子型燃料電池スタック。
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