JP4381670B2

JP4381670B2 - 反応装置

Info

Publication number: JP4381670B2
Application number: JP2002294711A
Authority: JP
Inventors: 理志佐野; 亮三宅; 晃小出; 典英佐保; 顕臣河野; 武原田
Original assignee: Hitachi Ltd
Current assignee: Hitachi Ltd
Priority date: 2001-10-30
Filing date: 2002-10-08
Publication date: 2009-12-09
Anticipated expiration: 2022-10-08
Also published as: JP2004025159A

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、反応装置に係り、特に微細な流路を備えている反応装置に好適なものである。
【０００２】
【従来の技術】
従来の気液混合溶解装置としては、特開２００１−１２９３７７号公報に示されているように、液体に対する気体の溶解比率が良く、溶解時間が短縮でき、小型化が可能な気液混合溶解装置を提供するために、上方略中央部に形成された流入口、および下方側に形成された吐出口を備えた略円筒形の溶解タンクと、この溶解タンクの流入口から下方に向けて液体および気体が混合された気液混合体を噴出させ、この溶解タンクの内部に乱流泡渦を発生させてこの溶解タンクの内部にて形成される気泡を微細化させ、この溶解タンクの内部に滞留される前記液体の略全体に微細化された微細気泡が発生した状態を形成し、前記気体を前記液体に溶解させる噴出手段とを具備するものがある。前記気液混合体を噴出させる手段としては、液体を加圧して溶解タンクの流入口から噴出させるポンプと、このポンプにて加圧された液体にコンプレッサにて加圧された気体を攪拌混合させて気液混合体を形成し、この気液混合体を溶解タンクの流入口から噴出させるようにしたものである。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、従来の気液混合反応装置は、ポンプにて加圧された液体にコンプレッサにて加圧された気体を攪拌混合させて気液混合体を形成し、この気液混合体を溶解タンクに噴出させ、この溶解タンクの内部に乱流泡渦を発生させてこの溶解タンクの内部にて形成される気泡を微細化させるようにしているため、不均一な大きさの気泡が生成されてしまう。これによって、気液混合反応装置における気液混合比率が安定して得られないと共に気液混合速度が遅くなるという課題があった。
【０００４】
本発明の目的は、安定した気液混合比率が得られると共に反応速度を速くできる反応装置を提供することにある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
上記の目的を達成するために、本発明の反応装置は、液体が導入される液体導入流路と、前記液体導入流路から同じ方向に液体が導入され、各々が並列に設けられた微細な流路断面積を有する複数の液体供給流路と、気体が導入される気体導入流路と、前記複数の液体供給流路の各々に対応して並列に設けられ、前記気体導入流路から同じ方向に気体が導入される微細な流路断面積を有する気体供給流路と、前記複数の液体供給流路の各々に対応して並列に設けられ、前記液体供給流路からの液体と前記気体供給流路からの気体とを合流して流路方向に沿って液体と気体とが交互になる二相流を生成する微細な流路断面積を有する複数の二相流路と、前記複数の二相流路の各々の出口に連通し、前記複数の二相流路からの液体と気体とが反応する反応流路と、前記反応流路で前記気体と反応した液体を排出するための液体排出流路と、前記反応流路で分離された気体を排出する気体排出流路とを備えたものである。
【０００９】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の複数の実施例及び参考例を図を用いて説明する。なお、各実施例及び参考例の図における同一符号は同一物または相当物を示す。
【００１０】
本発明の第１実施例の反応装置を図１から図４を用いて説明する。
【００１１】
まず、本実施例の反応装置の構成について説明する。
【００１２】
反応装置６０は装置本体５０、ポンプ３１〜３４及び配管４１〜４４から構成されている。装置本体５０は反応装置６０の主要部を構成する。ポンプ３１〜３４は装置本体５０に液体または気体を供給または排出するために設けられる。制御装置（図示せず）によりポンプ３１〜３４のオンオフ動作及び回転数などが制御される。配管４１〜４４は装置外部と装置本体５０の各連通口とをポンプ３１〜３４を介して接続するように構成されている。
【００１３】
なお、ポンプ３２及び配管４２は装置外部から装置本体５０に液体を加圧して供給するための加圧手段として設けられている。ポンプ３３及び配管４３は装置外部から装置本体５０に気体を加圧して供給するための加圧手段として設けられている。ポンプ３１及び配管４１は装置本体５０から装置外部に気体を排出するための手段として設けられている。ポンプ３４及び配管４４は装置本体５０から装置外部へ液体を排出する手段として設けられている。
【００１４】
装置本体５０は複数の基板を重ね合わせて接合した複数層の構造体で形成されている。具体的には、この装置本体５０はガラス基板５１、シリコン基板５２及びガラス基板５３からなる三層構造体である。このガラス基板５１、シリコン基板５２及びガラス基板５３の流路や流通口などはマイクロマシニング技術を用いて所定形状に加工されている。この装置本体５０は横幅１５ｍｍ×高さ２０ｍｍ×奥行き１．５ｍｍ程度の外法寸法の薄形直方体からなるマイクロカプセルで構成されている。
【００１５】
ガラス基板５１の下部には、気体排出口２１及び液体注入口２２が貫通して形成されている。気体排出口２１の一側は気体吸引用ポンプ３１に連通され、他側は気体排出流路６に連通されている。液体注入口２２の一側は液体加圧用ポンプ３２に連通され、他側は液体導入流路１４に連通されている。ポンプ３２は制御装置により所定の圧力に昇圧もしくは所定の流量に調節できるようになっている。
【００１６】
シリコン基板５２には、マイクロマシニング技術を用いて前後両側から流路が加工されている。シリコン基板５２の一側（前側）には、液体導入流路１４、液体供給流路１、気体供給流路２、気液二相流路３及び気泡反応流路４が下部から上部に配列されていると共に、これらの側方に気体排出流路６が形成されている。シリコン基板５２の他側（後側）には、液体排出流路１３及び気体導入流路１２が上下に独立して形成されている。液体排出流路１３は液体連通流路５を介して気泡反応流路４に連通されている。気体導入流路１２は気体連通流路１０を介して気体供給流路２に連通されている。このように液体連通流路５及び気体連通流路１０は前後の流路を連通する穴として機能する。
【００１７】
液体導入流路１４の下部は液体注入口２２に連通され、上部は液体供給流路１の下部に連通されている。液体供給流路１は液体導入流路１４に複数連通されている。各液体供給流路１の上部には気体供給流路２が連通されている。気液二相流路３は液体供給流路１と気体供給流路２の連通部である気液合流部から上方に延びて気泡反応流路４の下部に連通されている。従って、液体供給流路１、気体供給流路２及び気液二相流路３からなる二相流生成部は、液体導入流路１４と気泡反応流路４との間に複数並列に設けられる。気泡反応流路４は縦長に形成されている。気泡反応流路４の上部は液体連通流路５及び気体排出流路６に連通されている。液体連通流路５の下端部は気体排出流路６の下端部より下方に位置され、液体連通流路５の上下寸法は気体排出流路６の上下寸法より大きく設定されている。気体排出流路６はシリコン基板５２の上部から下部にわたって延びている。
【００１８】
液体供給流路１、気体供給流路２及び気液二相流路３は、流路断面積が１×１０^-7ｍ²以下の微小流路で形成されている。この流路断面積の下限値は流路を製作することが可能な値である。本実施例では、液体供給流路１と気液二相流路３は同一流路断面積であり、気体供給流路２はこれらより小さい流路断面積にしている。なお、液体供給流路１、気体供給流路２及び気液二相流路３の断面形状は長方形にしてあるが、台形、平行四辺形及び楕円などでもよい。気液二相流路３と液体供給流路１がなす角や、気液二相流路３と気体用流路１がなす角は、後述する動作を満足する角度であれば任意で良い。
【００１９】
また、気体供給流路２が液体供給流路１に開口している形状は液体の流れる方向が交叉する方向より長くなっている。この開口形状は製作が容易な長方形にしているが、製作の容易性を考慮する必要がなければ台形、平行四辺形及び楕円などでもよい。
【００２０】
液体排出流路１３は連通される液体連通流路５より下方に延びてシリコン基板５２の中央部に至っている。この液体排出流路１３の中央部が液体排出口２４に連通されている。気体導入流路１２は連通される気体連通流路１０よりそれぞれ下方に延びて下部で一つに纏まっている。この気体導入流路１２の纏まった部分が気体注入口２３に連通されている。
【００２１】
ガラス基板５３の上下部には液体排出口２４及び気体注入口２３が貫通して形成されている。液体排出口２４の一側はポンプ３４に連通され、他側は液体排出流路１３に連通されている。気体注入口２３の一側はポンプ３３に連通され、他側は気体導入流路１２に連通されている。ポンプ３３は制御装置により所定の圧力に昇圧もしくは所定の流量に調節できるようになっている。
【００２２】
次に、上述した反応装置６０の動作について説明する。
【００２３】
反応装置６０により気液反応を行なうには、制御装置を動作させてポンプ３１〜３４の運転を行なう。これにより、気液反応させるための液体は装置外部から配管４２、液体注入口２２を介して液体導入流路１４に導入され、さらにこの液体導入流路１４から複数の液体供給流路１に分流して供給される。また、気液反応させるための気体は装置外部から配管４３及び気体注入口２３を介して気体導入流路１２に導入され、さらに複数に分かれた気体導入流路１２から複数の気体連通流路１０を通して気体供給流路２に供給される。
【００２４】
液体供給流路１に供給された液体と気体供給流路２に供給された気体とは合流され、図４に示すような二相流となって気液二相流路３を流れ、さらには気泡反応流路４に到達する。この気液二相流路３の二相流は微量な液体と微量な気体が交互になった状態である。このような二相流の状態を生成するには、微細な液体供給路１、微細な気体供給路２及び微細な気液二相流路で構成することにより可能である。そして、このような二相流の状態をより確実に生成するには、制御装置によりポンプ３２とポンプ３３を制御することにより可能である。即ち、液体供給流路１への液体の注入圧力を高くすると気液二相流路３を流れる気体の体積は減少し、逆に気体供給流路２への気体の注入圧力を高くすると気液二相流路３を流れる気体の体積が増大することとなるので、両圧力を制御することにより気液二相流路３を流れる気体の体積の調節及び二相流の生成ができる。なお、圧力の調節だけでなく流量の調節を行なうことでも同様の効果が得られる。また、ポンプ３２、３３を一定にして、流路１〜３の断面積を実験的に求めて二相流を生成することも可能である。
【００２５】
各気体が気液二相流路３を流れる際に気体と液体との反応が開始される。即ち、気体の一部（液体との境界部分の気体）が周囲の液体に反応する。そして、液体供給流路１、気体供給流路２及び気液二相流路３からなる二相流生成部は微細流路で形成されているので、二相流における気体は極めて小さく生成される。これによって気液二相流路３及び気泡反応流路４における気液反応速度が速くなる。マイクロマシニング技術を用いて微細な液体供給流路１、気体供給流路２及び気液二相流路３が均一に形成されているので、気液供給、気液反応及び二相流の形成が安定して行われる。
【００２６】
特に、気体供給流路２が液体供給流路１に開口している形状は液体の流れる方向の長さがこれに交叉する方向の長さより実質的に長くなっているので、気体供給流路２から液体供給流路１に流出される気体を小さくできる。即ち、流路２の出口で留まる気泡の表面張力が低下するため、合流部における気体の流入体積をより小さく設定できる。この点からも気液二相流路３及び気泡反応流路４における気液反応速度を速くできる。
【００２７】
さらに、液体供給流路１よりも気体供給流路２の流路断面積が小さくなっているので、気体供給流路２から液体供給流路１に流出される気体を小さくできる。この点からも気液二相流路３及び気泡反応流路４における気液反応速度を速くできる。
【００２８】
気液二相流路３から気泡反応流路４に流出される気体は気泡反応流路４の液体中に微細気泡となって押出される。この微細気泡は微細流路である気液二相流路３から液体と気体が交互になった二相流の状態で押出されるので、二相流の気体が均一な極めて微細な気泡となって順次押出される。二相流の気体の体積が特に小さくなるように設定されている場合には気液二相流路３から押出される気体が容易に押出され、より微細な気泡が気泡反応流路４に押出されることになる。微細気泡は気泡反応流路４の液体中を上昇し、気泡反応流路４の液体中に滞在している間に液体と反応する。
【００２９】
気液二相流路３から押出される気泡が均一でかつ微細であることにより、気泡反応流路４における液体との反応は安定かつ迅速に行なわれる。即ち、大きな気泡の場合には気泡が気泡反応流路４中を直ぐに上昇して液体との接触時間が短くなると共に接触する比表面積が小さくなるために、気泡体積当たりの気液反応速度が遅くなってしまう。これに対し、小さな気泡の場合には気泡が気泡反応流路４中をゆっくり上昇して液体との接触時間が長くなると共に比表面積が大きくなるために、気泡体積当たりの気液反応速度が速くなる。そして、気泡の液体との接触時間が長くなっても、気泡が均一化されているために、安定した気液反応比率が得られる。従って、このようにして気液反応された液体を分析する場合にはその分析精度が格段に向上する。
【００３０】
そして、気泡反応流路４に対して複数の二相流生成部が設けられているので、気泡反応流路４における単位体積あたりの気泡の生成数が増加する。これによって気泡反応流路４における気液反応量が増大し、反応装置６０の気液反応効率が向上する。また、二相流生成部の気液二相流路３における気液反応量も増大し、この点からも反応装置６０の気液反応効率が向上する。
【００３１】
また、マイクロマシニング技術を用いて微細な液体供給流路１、気体供給流路２及び気液二相流路３が均一に形成されているので、気液供給、気液反応及び二相流の形成が安定して行われる。
【００３２】
なお、直径１００μｍ以下の気泡を生成させる場合には、流路１〜３の断面積は１×１０^-8ｍ²以下とすることにより可能であり、さらには０．２５×１０^-8ｍ²以下とすることにより気泡の直径をその半分以下にできる。このように流路断面積を設定することによって気液二相流路３及び気泡反応流路４における気液反応速度を格段に速くできる。なお、この流路断面積の下限値は流路を製作することが可能な値である。
【００３３】
微細気泡は液体と気体溜まりとの界面まで上昇し、気体溜まりと一緒になって液体から分離される。なお、気体溜まりにおける気体も液体と接しているので、両者の反応が行なわれるが、その界面の比表面積が微細気泡と比較して小さいためにこの反応割合は少ない。
【００３４】
液体から分離された気体はポンプ３１の吸引作用により気体排出流路６を通って下方に導かれ、さらに気体排出口２１及び配管４１を通って装置外部に排出される。一方、気体と反応した気泡反応流路４の上部の液体はポンプ３４の吸引作用により液体連通流路５及び液体排出流路１３を通って下方に導かれ、さらに液体排出口２４及び配管４４を通って装置外部に排出される。
【００３５】
気泡反応流路４が縦長に形成され、液体連通流路５の下端部が気体排出流路６の下端部より下方に位置され、液体連通流路５の上下寸法が気体排出流路６の上下寸法より大きく設定されているので、分離された気体及び液体の排出が確実に行われる。即ち、液体及び気体の供給量や反応量などが変化しても、係る構成がこの変化を確実に吸収できる。
【００３６】
なお、ポンプ３２及びポンプ３３の供給作用により気体と液体が自動的に分離されかつ取出される場合には、ポンプ３１及びポンプ３４を設けることを必要としない。
【００３７】
排出された気体及び液体は分析装置などに導かれ、所定の分析が行なわれる。即ち、反応装置６０は気体中に含まれる成分を特定の液体に溶け込ませて分析する場合または液体中に含まれる成分を特定の気体に分散させて分析する場合などに使用される。この二つの使用法は、使用する試薬が高価な場合または測定する被検査物質の量が微量の場合に特に有用である。さらには、反応装置６０は液体と気体を反応させることで生成する薬品を製造する際などに適用できると共に、液体に含まれる酵素を利用して気体に存在する成分を変化させるときに適用できる。
【００３８】
装置本体５０は本実施例では縦型として用いられているが、横型として用いることも可能である。横型の装置本体５０は据付高さ寸法に制約がある場合に有効である。横型として用いる場合には、気体を供給するための流路及び気体を排出するための流路が液体流路の上側に設けられることが必要である。
【００３９】
また、装置本体５０の流路は本実施例ではマイクロマシニング技術を用いて加工されているが、半導体の製造技術を用いて加工することも可能である。半導体の製造技術を用いて流路を形成することにより、安価に大量生産することが容易となる。さらには、マイクロマシニング技術を用いて作製したシリコン基板上の流路などを転写した樹脂を用いて装置本体５０を製作してもよい。
【００４０】
また、装置本体５０の流路は本実施例ではシリコン基板５２に形成されているが、ガラス基板５１及びガラス基板５３に流路が形成されていてもよく、さらにはガラス基板５１、シリコン基板５２及びガラス基板５３に分担して流路が形成されていてもよい。
【００４１】
次に、本発明の第２実施例の反応装置を図５を用いて説明する。この第２実施例は次に述べる通り第１実施例と相違するものであり、その他の点については第１実施例と基本的には同一である。
【００４２】
この第２実施例では気液二相流路３の流路長が気泡反応流路４の流路長より長く形成されている。一般的な気液反応は第１実施例で示すように気液二相流路３の長さを短くして気泡反応流路４を長くする方が効率がよい。しかし、液体の粘度等の物理特性によっては、気液二相流路３内で行われる反応の方が効率のよい場合がある。このような場合にこの第２本実施例は有効である。
【００４３】
次に、本発明の第３実施例の反応装置を図６を用いて説明する。この第３実施例は次に述べる通り第１実施例と相違するものであり、その他の点については第１実施例と基本的には同一である。
【００４４】
この第３実施例では装置本体５０が複数並列に接続されている。具体的には、ポンプ３１〜３４は各装置本体５０に共通であり、各ポンプ３１〜３４の装置本体５０側の配管４１〜４４が分岐されて装置本体５０に接続されている。このように装置本体５０が並列に接続されることにより、処理量を複数倍に増大させることができる。従って、同一の装置本体５０を用いて処理量の異なる反応装置６０を容易に得ることができる。なお、各装置本体５０の処理量がばらついて気泡の発生効率が低下する場合には、ポンプ３２と各注入口２２との間の各配管４２に流量調整バルブを設けると共に、ポンプ３３と各注入口２３との間の各配管４３に流量調整バルブを設けることにより、各装置本体５０の処理量を調節して気泡の発生効率を向上することが望ましい。
【００４５】
次に、本発明の第４実施例の反応装置を図７を用いて説明する。この第４実施例は次に述べる通り第１実施例と相違するものであり、その他の点については第１実施例と基本的には同一である。
【００４６】
この第４実施例では複数の装置本体５０ａ、５０ｂ、５０ｃが直列に接続されている。具体的には、一番目の装置本体５０ａに配管４２ａ、４３ａが接続され、装置本体５０ａの配管４４ａが二番目の装置本体５０ｂの配管４２ｂに接続されると共に装置本体５０ａの配管４１ａが配管４３ｂに接続されている。これにより一番目の装置本体５０ａで気液反応が行われた液体及び気体が二番目の装置本体５０ｂに供給される。さらには装置本体５０ｂの配管４４ｂが三番目の装置本体５０ｃの配管４２ｃに接続されると共に装置本体５０ｂの配管４１ｂが装置本体５０ｃの配管４３ｃに接続されている。これにより二番目の装置本体５０ｂで気液反応が行われた液体及び気体が三番目の装置本体５０ｃに供給される。そして、三番目の装置本体５０ｃで気液反応された液体及び気体が配管４４ｃ及び配管４１ｃから取出される。
【００４７】
このように装置本体５０が直列に接続されることにより、気液反応時間が飛躍的に長くなり、気液反応率が飛躍的に高くなる。従って、同一の装置本体５０ａ〜５０ｃを複数用いて気液反応率の異なる反応装置６０を容易に得ることができる。
【００４８】
次に、本発明の第５実施例の反応装置を図８を用いて説明する。この第５実施例は次に述べる通り第４実施例と相違するものであり、その他の点については第４実施例と同一である。
【００４９】
この第５実施例では複数の装置本体５０ａ、５０ｂ、５０ｃが直列に接続されているが、液体の流れる方向が第４実施例と逆である。この第５実施例でも第４実施例と同様に高い気液反応率が得られる。第４及び第５実施例を使い分けることにより、液体と気体の配管の配設上の制約を改善することができる。
【００５０】
次に、本発明の参考例の混合システムを図９から図１３を用いて説明する。
【００５１】
まず、この混合システムの全体構成および動作を図９及び図１０を参照しながら説明する。混合装置１６０は、専用のホルダー６１に着脱可能に取り付けられている。混合装置１６０とホルダー６１とは少なくとも何れか一方に弾性部を有して係脱可能に取り付けられるようになっており、取り付けた状態が確実に保持されると共に、容易に着脱できる。これによって、混合装置１６０に不具合が生じたときには簡単に予備品と交換できる。また、異なる構造を持った混合装置（図示せず）が２種類以上用意されており、目的の生成物を得るために必要に応じてマイクロ混合装置が手動もしくは自動で交換されるようになっている。
【００５２】
ホルダー６１は複数の配管８０〜８４に接続され、この複数の配管８０〜８４は入口配管８０〜８２、出口配管８３、８４で構成されている。入口配管８０の一側は後述する液体注入口１２５に連通され、入口配管８１の一側は後述する液体注入口１２２に連通され、入口配管８２の一側は後述する流体注入口１２３に連通され、出口配管８３の一側は後述する液体排出口１２４に連通され、出口配管８４の一側は後述する流体排出口１２１に連通されるように設けられている。
【００５３】
ここで、混合装置１６０と専用ホルダー１６１の接続について、図１０を参照しながら説明する。専用ホルダー１６１はホルダー形成部品２０１、２０２、２０３および弾性体２００で組み立てられている。混合装置１６０は、弾性体２００を介してホルダー形成部品２０２、２０３によって挟み込まれている。さらに、ホルダー形成部品２０２、２０３は弾性体２００を介してホルダー形成部品２０１と接続されている。
【００５４】
また、専用ホルダー１６１内の流路１８０、１８１、１８２、１８３、１８４は入口配管８０、８１、８２および出口配管８３、８４と接続されており、さらに専用ホルダー内部において、それぞれ接続配管２８０、２８１、２８２、２８３、２８４に分岐されている。
【００５５】
ホルダー形成部品２０１、２０２、２０３および混合装置１６０は、図中の矢印の方向に力が掛けられる構造となっているため弾性体２００が変形するので、専用ホルダー１６１内の流路は気密構造となるために外部と遮断されている。よって入口配管８０、８１、８２から供給された流体は、専用ホルダー１６１によって混合装置１６０に供給され、出口配管８３、８４を通って、排出されるようになる。
【００５６】
また、ここで利用される弾性体の形状は、シート状であっても良いしＯリング状であっても良い。
【００５７】
入口配管８０と入口配管８１の他側は複数の容器６２、６３に接続された配管８５、８６に流量調節バルブ９１を介して接続され、入口配管８２の他側は複数の容器６２、６３に接続された配管８５、８６に流量調節バルブ９２を介して接続されている。入口配管８０は入口配管８１と並列的に設けられると共に、流量調節バルブ９５を中間部に設けている。流量調整バルブ９１、９２、９５は制御装置（図示せず）により開閉および開放量が制御されるようになっている。配管８１、配管８５、流量調整バルブ９１およびポンプ９３により二相流生成部に対する第１の加圧手段が構成され、配管８２、配管８５、流量調整バルブ９２およびガスボンベ６３により二相流生成部に対する第２の加圧手段が構成されている。
【００５８】
流体が収納された複数の容器６２、６３は、混合に用いられる液体が収納された容器６２と、混合に用いられる気体が収納された容器６３とから構成されている。容器６２は複数で構成され、それぞれに配管８５が接続されている。これら配管８５は流量調整バルブ９１を有して配管８１（および配管８０）に集中するように接続されていると共に、流量調整バルブ９２を有して配管８２に集中して接続されている。流量調節バルブ９１、９２と容器６２との間（換言すれば容器６２の出口側）には、容器６２内の液体を供給するためのポンプ９３が設けられている。容器６３は複数で構成され、それぞれに配管８６が接続されている。これらの容器６３はガスボンベで構成され、容器６３内に収納された気体は封入されたガスの圧力により流出されるようになっている。
【００５９】
また、出口配管８３の他側は容器６４に接続され、出口配管８４の他側は流量調整バルブ９４を介して容器６５に接続されている。流量調整バルブ９４は制御装置により開閉が制御される。
【００６０】
制御装置が動作して選択された流量調整バルブ９１が開くことにより、この流量調整バルブ９１に対応する容器６２の液体気体が配管８１を通してホルダー６１に至り（流量調整バルブ９５が開いている場合には、配管８０を通してもホルダー６１に至り）、更に混合装置１６０に供給される。また、制御装置が動作して選択された流量調整バルブ９２が開くことにより、この流量調整バルブ９２に対応する容器６２、６３の液体または気体（この両方を総称して呼ぶときは流体という）が配管８２を通してホルダー６１に至り、更に混合装置１６０に供給される。容器６２から液体が供給されるには、対応するポンプ９３が同時に運転されることが必要である。このようにして、混合装置１６０で液体と気体または液体と液体との混合が開始される。
【００６１】
この混合による目的生成物が一種類の場合には流量調節バルブ９４が閉じられるようになっており、配管８３を通じてすべてが容器６４に回収されて製品として提供される。また、上記の混合による生成物が２種類の場合には流量調節バルブ９４が開かれるようになっており、それぞれが配管８３と配管８４に別れて流出し、必要な物を回収して目的物を得ることができる。
【００６２】
また、混合される液体または気体の種類によっては、流量調整バルブ９５を開いて液体注入口１２５から混合流路１０４に液体を供給し、連通流路１１５の出口部に液体の流動を生じさせるようになっている。すなわち、連通流路１１５から混合流路１０４に押し出される二相流の流体が液泡または気泡が混合流路１０４内で停滞してしまう物体である場合に、液体注入口１２５から液体を供給することにより液泡または気泡が直ぐに混合流路１０４内で結合してしまうことを防止できる。
【００６３】
混合装置１６０の具体的構成および動作を図１１〜図１３を参照しながら説明する。
【００６４】
混合装置１６０は主要部を構成する装置本体１５０を備えている。装置本体１５０は複数の基板を重ね合わせて接合した複数層の構造体で形成されている。具体的には、この装置本体１５０はガラス基板１５１、シリコン基板１５２及びガラス基板１５３からなる三層構造体である。このガラス基板１５１、シリコン基板１５２及びガラス基板１５３の流路や流通口などはマイクロマシニング技術を用いて所定形状に加工されている。この装置本体１５０は横幅１５ｍｍ×高さ２０ｍｍ×奥行き１．５ｍｍ程度の外法寸法の薄形直方体からなるマイクロカプセルで構成されている。
【００６５】
ガラス基板１５１の下部には、流体排出口１２１が貫通して形成されている。流体排出口１２１の一側は配管８４に連通され、他側は流体排出流路１０６に連通されている。ガラス基板１５３の下部には液体注入口１２２が形成されている。第１の液体注入口１２２の一側は配管８１に連通され、他側は液体導入流路１１４に連通されている。なお、上述したポンプ９３は制御装置により所定の圧力に昇圧もしくは所定の流量に調節できるようになっている。また、ガラス基板１５３の中央部には、第２の液体注入口１２５が貫通して形成されている。この第２の液体注入口１２５の一側は配管８０に連通され、その他側は混合流路１０４の下部、具体的には二相流路１０３と混合流路１０４との連通流路１１５より下方に連通されている。
【００６６】
シリコン基板１５２には、マイクロマシニング技術を用いて前後両側から流路が加工されている。シリコン基板１５２の一側（前側）には、液体導入流路１１４、液体供給流路１０１、流体供給流路１０２、二相流路１０３が下部から上方に配列されていると共に、液体排出流路１１３が上部に独立して配列されている。シリコン基板１５２の他側（後側）には、流体導入流路１１２および混合流路１０４が上下に独立して形成されている。混合流路１０４の側方に流体排出流路１０６が形成されている。液体排出流路１１３は連通流路１０５を介して混合流路１０４に連通されている。流体導入流路１１２は連通流路１１０を介して流体供給流路１０２に連通されている。このように連通流路１０５及び連通流路１１０は前後の流路を連通する穴として機能する。
【００６７】
液体導入流路１１４の下部は第１の液体注入口１２２に連通され、上部は液体供給流路１０１の下部に連通されている。液体供給流路１０１は液体導入流路１１４に複数連通されている。各液体供給流路１０１の上部には流体供給流路１０２が連通されている。二相流路１０３は液体供給流路１０１と流体供給流路１０２の連通部である流体合流部から上方に延びて混合流路１０４の下部に連通されている。従って、液体供給流路１０１、流体供給流路１０２及び二相流路１０３からなる二相流生成部は、液体導入流路１１４と混合流路１０４との間に複数並列に設けられる。混合流路１０４は縦長に形成されている。混合流路１０４の上部は連通流路１０５及び流体排出流路１０６に連通されている。連通流路１０５の下端部は流体排出流路１０６の下端部より下方に位置され、連通流路１０５の上下寸法は流体排出流路１０６の上下寸法より大きく設定されている。流体排出流路１０６はシリコン基板１５２の上部から下部にわたって延びている。
【００６８】
液体供給流路１０１、流体供給流路１０２及び二相流路１０３は、流路断面積が１×１０^−７ｍ^２以下の微小流路で形成されている。この流路断面積の下限値は流路を製作することが可能な値である。本参考例では、液体供給流路１０１と二相流路１０３は同一流路断面積であり、流体供給流路１０２はこれらより小さい流路断面積にしている。
【００６９】
また、流体供給流路１０２が液体供給流路１０１に開口している形状は液体の流れる方向が交叉する方向より長くなっている。この開口形状は製作が容易な長方形にしている。
【００７０】
液体排出流路１１３は連通される連通流路１０５より下方に延びてシリコン基板１５２の中央上部に至っている。この液体排出流路１１３の中央上部が液体排出口１２４に連通されている。一方、流体導入流路１１２は連通される連通流路１１０よりそれぞれ下方に延びて下部で一つに纏まっている。この流体導入流路１１２の纏まった部分が流体注入口１２３に連通されている。
【００７１】
シリコン基板１５１の中央上部には液体排出口１２４が貫通して形成されている。液体排出口１２４の一側は配管８３に連通され、他側は液体排出流路１１３に連通されている。シリコン基板１５３の下部には流体注入口１２３が貫通して形成されている。流体注入口１２３の一側は配管８２に連通され、他側は流体導入流路１１２に連通されている。
【００７２】
係る混合装置１６０の動作について説明する。
【００７３】
混合装置１６０により液体と流体との混合を行なうには、制御装置を動作させて混合対象になっている液体または気体が収納されている容器６２、６３に対応するポンプ９３の運転および流量調整バルブ９１の開放（流量調整を含む）を行なう。これにより、混合させるための一方の液体は容器６２から配管８１および第１の液体注入口１２２を介して液体導入流路１１４に導入され、さらにこの液体導入流路１１４から複数の液体供給流路１０１に分流して供給される。また、混合させるための他方の液体または気体は容器６３または容器６２から配管８２及び流体注入口１２３を介して複数に分かれた流体導入流路１１２に導入され、さらにこれらの流体導入流路１１２から連通流路１１０を通して流体供給流路１０２に供給される。
【００７４】
液体供給流路１０１に供給された一方の液体と流体供給流路１０２に供給された他方の液体または気体とは合流され、二相流となって二相流路１０３を流れ、さらには混合流路１０４に到達する。この二相流路１０３の二相流は微量な一方の液体と微量な他方の液体または気体が交互になった状態である。このような二相流の状態を生成するには、微細な液体供給流路１０１、微細な流体供給流路１０２及び微細な二相流路１０３で構成することにより可能である。そして、このような二相流の状態をより確実に生成するには、制御装置によりポンプ９３および流量調整バルブ９１、９２を制御することにより可能である。即ち、一方の液体の注入圧力を高くまたは注入流量を多くすると二相流路１０３を流れる他方の液体または気体の体積は減少し、逆に他方の液体または気体の注入圧力を高くまたは注入流量を多くすると二相流路１０３を流れる他方の液体または気体の体積が増大することとなるので、これらを制御することにより二相流路１０３を流れる他方の液体または気体の体積の調節及び二相流の生成ができる。
【００７５】
他方の液体または気体が二相流路１０３を流れる際に一方の液体との混合が開始される。この混合は、混合される両方の液体または気体の種類によって、他方の液体または気体が一方の液体に物理的に混合される場合と、他方の液体または気体が一方の液体に反応して混合される場合とが生ずる。後者の場合には、他方の液体または気体の一部が周囲の他方の液体に反応して混合される。
【００７６】
そして、液体供給流路１０１、流体供給流路１０２及び二相流路１０３からなる二相流生成部は微細流路で形成されているので、二相流における他方の液体または気体は極めて小さく生成される。これによって二相流路１０３及び混合流路１０４における流体間の混合速度が速くなる。また、マイクロマシニング技術を用いて微細な液体供給流路１０１、流体供給流路１０２及び二相流路１０３が均一に形成されているので、流体供給、流体混合及び二相流の形成が安定して行われる。
【００７７】
特に、流体供給流路１０２が液体供給流路１０１に開口している形状は液体の流れる方向の長さがこれに交叉する方向の長さより実質的に長くなっているので、流体供給流路１０２から液体供給流路１０１に流出される他方の液体または気体を小さくできる。即ち、流路２の出口で留まる他方の液体または気泡の表面張力が低下するため、合流部における他方の液体または気体の流入体積をより小さく設定できる。この点からも二相流路１０３及び混合流路１０４における流体間の混合速度を速くできる。
【００７８】
さらに、液体供給流路１０１よりも流体供給流路１０２の流路断面積が小さくなっているので、流体供給流路１０２から液体供給流路１０１に合流される他方の液体または気体を小さくできる。この点からも二相流路１０３及び混合流路１０４における両流体間の混合速度を速くできる。
【００７９】
二相流路１０３から連通流路１１５を介して混合流路１０４に流出される他方の液体または気体は、混合流路１０４の液体中に微細な液泡または気泡となって押出される。この微細な液泡または気泡は、微細流路である二相流路１０３から一方の液体と交互になった二相流の状態で押出されるので、均一で極めて微細な状態で順次押出される。二相流における他方の液体または気体の体積が特に小さくなるように設定されている場合には、二相流路１０３から押出される他方の液体または気体が容易に押出され、さらに微細な液泡または気泡が混合流路１０４に押出されることになる。この微細な液泡または気泡は、混合流路１０４の液体中を上昇し、混合流路１０４の液体中に滞在している間にこの液体と混合する。
【００８０】
二相流路１０３から押出される液泡または気泡が均一でかつ微細であることにより、混合流路１０４における液体との混合は安定かつ迅速に行なわれる。即ち、大きな液泡または気泡の場合には、液泡または気泡が混合流路１０４中を直ぐに上昇して液体との接触時間が短くなると共に接触する比表面積が小さくなるために、気泡体積当たりの気液反応速度が遅くなってしまう。これに対し、小さな液泡または気泡の場合には、液泡または気泡が混合流路１０４中をゆっくり上昇して液体との接触時間が長くなると共に比表面積が大きくなるために、液泡または気泡の体積当たりの混合速度が速くなる。そして、液泡または気泡の液体との接触時間が長くなっても、液泡または気泡が均一化されているために、安定した混合比率が得られる。従って、このようにして混合された液体を分析する場合にはその分析精度が格段に向上する。
【００８１】
そして、液体と液体とを混合した後に軽い液体と重い液体とになって取出される場合には、流量調整バルブ９５が開いて軽い液体が流体排出口１２１から取出され、重い液体が液体排出流路１１３から取出される。また、気体と液体とを混合した後に気体と液体とが取出される場合には、流量調整バルブ９５が開いて気体が流体排出口１２１から取出され、液体が液体排出流路１１３から取出される。また、液体と液体とが混合して一種類の液体となって取出される場合には、流量調整バルブ９５が閉じて液体が液体排出流路１１３のみから取出される。
【００８２】
二相流路１０３から混合流路１０４に流出される他方の液体または気体が混合流路１０４の液体中に微細な液泡または気泡となって押出される際に停滞しやすい種類のものである場合には、上述したように制御装置により流量調整バルブ９５も開放されるようになっており、液体導入流路１１４に供給される液体と同じ液体が液体注入口１２５から混合流路１０４に供給され、混合流路１０４内の液体は液体注入口１２５から連通流路１１５の出口部を経由して液体排出口１２４への流動力が加えられることになる。これによって、混合流路１０４に押し出される液泡または気泡は停滞することなく液体排出口１２４側に流動され、これら同士が直ぐ結合してしまうことが抑制される。
【００８３】
そして、混合流路１０４に対して複数の二相流生成部が設けられているので、混合流路１０４における単位体積あたりの液泡または気泡の生成数が増加する。これによって混合流路１０４における混合量が増大し、混合装置１６０の混合効率が向上する。また、二相流生成部の二相流路１０３における混合量も増大し、この点からも混合装置１６０の混合効率が向上する。
【００８４】
また、マイクロマシニング技術を用いて微細な液体供給流路１０１、流体供給流路１０２及び二相流路１０３が均一に形成されているので、液体または気体の供給、液体と気体、または液体と液体との混合、二相流の形成が安定して行われる。
【００８５】
なお、直径１００μｍ以下の液泡または気泡を生成させる場合には、流路１〜３の断面積は１×１０^-8ｍ²以下とすることにより可能であり、さらには０．２５×１０^-8ｍ²以下とすることにより液泡または気泡の直径をその半分以下にできる。このように流路断面積を設定することによって二相流路１０３及び混合流路１０４における混合速度を格段に速くできる。なお、この流路断面積の下限値は流路を製作することが可能な値である。
【００８６】
微細な液泡または気泡は、液体と流体溜まりとの界面まで上昇し、流体溜まりの液体または気体と一緒になり、流体溜まりの下部の液体とは分離される。
【００８７】
流体溜まりの液体または気体は、流体排出流路１０６を通って下方に導かれ、さらに流体排出口１２１及び配管８４を通って容器６５に取出される。ただし、流体溜まりの液体または気体が取出される場合には、上述したように流量調整バルブ９４が開放される。
【００８８】
一方、液泡または気泡と混合された混合流路１０４の液体は連通流路１０５及び液体排出流路１１３を通って液体排出口１２４に導かれ、配管８３を通って容器６４に排出される。
【００８９】
混合流路１０４が縦長に形成され、連通流路１０５の下端部が流体排出流路１０６の下端部より下方に位置され、連通流路１０５の上下寸法が流体排出流路１０６の上下寸法より大きく設定されているので、分離された液体または気体及び液体の排出が確実に行われる。即ち、液体または気体及び液体の供給量や混合量などが変化しても、係る構成がこの変化を確実に吸収できる。
【００９０】
液体排出口１２４から排出された液体は容器６４に導かれると共に、流体排出口１２１から排出された液体または気体は容器６５に導かれ、これらは分析のための混合物や、薬品、化粧品、栄養剤などの混合物や、その他の混合物などとして用いられる。すなわち、混合装置１６０は気体中に含まれる成分を特定の液体に溶け込ませて分析する場合または液体中に含まれる成分を特定の気体に分散させて分析するために使用される。この二つの使用法は、使用する試薬が高価な場合または測定する被検査物質の量が微量の場合に特に有用である。また、混合装置１６０は液体と気体を反応させることで生成する薬品を製造する際などに適用できると共に、液体に含まれる酵素を利用して気体に存在する成分を変化させるときに適用できる。さらには、混合装置１６０は、液体と液体との混合または液体と気体との混合を行なうことによって、化粧品や栄養剤などを製造するために用いられる。
【００９１】
装置本体１５０は本参考例では縦型として用いられているが、横型として用いることも可能である。横型の装置本体１５０は据付高さ寸法に制約がある場合に有効である。横型として用いる場合には、気体を供給するための流路及び気体を排出するための流路が液体流路の上側に設けられることが必要である。
【００９２】
また、装置本体１５０の流路は本参考例ではマイクロマシニング技術を用いて加工されているが、半導体の製造技術を用いて加工することも可能である。半導体の製造技術を用いて流路を形成することにより、安価に大量生産することが容易となる。さらには、マイクロマシニング技術を用いて作製したシリコン基板上の流路などを転写した樹脂を用いて装置本体１５０を製作してもよい。
【００９３】
また、装置本体１５０の流路は本参考例ではシリコン基板５２に形成されているが、ガラス基板１５１及びガラス基板１５３に流路が形成されていてもよく、さらにはガラス基板１５１、シリコン基板１５２及びガラス基板１５３に分担して流路が形成されていてもよい。
【００９４】
また、本参考例では混合装置１６０を１個だけ用いられた例で説明したが、複数の混合装置１６０を用いて、第３実施例と同様に並列処理もしくは第４実施例または第５実施例と同様に直列処理を行っても良い。さらに、この並列処理と直列処理を複数組合せて、３種類以上の材料を順次混合しても良い。
【００９５】
また、本参考例では液体容器６２が３個、ガスボンベ６３が３個示されているが、本発明ではこの数および組み合わせにこだわる必要はなく、最低必要数は２個であり、その組み合わせは液体容器６２が１個とガスボンベ６３が１個、もしくは液体容器６２が２個のいずれかであればよい。また、ホルダー６１に接続されている配管は５系統が図示されているが、本発明ではこの数にこだわる必要はなく、最低必要数が入口配管２系統、出口配管１系統の計３系統であり、この数以上であれば良い。
【００９６】
また、専用ホルダー６１に接続されている配管に流れる流体は１種類である必要が無く、流量調節バルブ９１または９２を複数個開き、それぞれの流量を任意の値に調節して混合装置に導いても良い。
【００９７】
次に、本発明の第７実施例の反応装置を図１４及び図１５を用いて説明する。図１４は本発明の第７実施例の図１のＡ−Ａ断面に相当する反応装置本体の断面図である。図１５は本発明の第７実施例の図１のＢ−Ｂ断面に相当する反応装置本体の断面図である。
【００９８】
第７実施例は、基本的には第１実施例と同様であり、次の点が相違する。第7実施例では、第1実施例の液体排出流路１３および液体排出口２４が気体排出流路１３および気体排出口２４であり、第１実施例の気体排出流路６が液体排出流路６である。そして、気泡反応流路４と気体排出流路１３との間に配置された液体連通流路５が気体連通路５である。この気体連通路５には、気液分離器５４が配置されている。このように、第７実施例は、第１実施例と気体と液体の排出系が逆に形成されている。
【００９９】
気液分離器５４はシリコンで形成されており表面が撥水膜で覆われているために、気相は通過するが液体の通過を阻害する。このため、気相部分に液滴の含有を効果的に抑制することができる。この気液分離器５４として、例えば、気液分離器５４の前後の差圧が０．０１ＭＰａ、使用する液体が水で撥水膜との接触角が１００度である場合、２０μｍ以下の細孔が主として形成されている多孔膜を使用する。なお、気液分離器５４の前後の差圧がさらに小さい場合、もしくは使用する液体と撥水膜との接触角が大きい場合には、さらに細孔の直径を大きくしても良い。さらに、ここで用いる細孔の形状は円柱である必要はなく、同程度の断面積を有する四角柱でも良い。
【０１００】
気液分離器５４を通過して液体から分離された気体は、ポンプの吸引作用により気体排出流路１３を通って下方に導かれ、さらに気体排出口２４を通って装置外部に排出される。一方、気体と反応した気泡反応流路４の上部の液体はポンプの吸引作用により気体排出流路６を通って下方に導かれ、さらに気体排出口を通って装置外部に排出される。
【０１０１】
また、気液分離器５４として、微細幅スリットを用いることができる。この微細幅スリットの断面の長辺は、気泡反応流路４の進行方向と垂直に配置され、長さは、ほぼ気泡反応流路４の流路幅と同等になっている。微細幅スリットの短辺の長さは、例えば、気液分離器５４の前後の差圧が０．０１ＭＰａ、使用する液体が水で撥水膜との接触角が１００度である場合、１０μｍ以下とするのが好ましい。なお、気液分離器５４の前後の差圧がさらに小さい場合、もしくは使用する液体と撥水膜との接触角が大きい場合には、微細幅スリットの短辺の長さを大きくしても良い。さらに、微細幅スリットを通過する気体の流量が多い場合は、上記の微細幅スリットを並列に配置して単位時間当たりの処理量を増やしても良い。
【０１０２】
また気液分離器５４の撥水膜を上流の気泡反応流路４の一部まで延長することで、液体の気液分離器５４との接触頻度が低下するために気液分離性能を向上させることもできる。
【０１０３】
【発明の効果】
以上の説明から明らかなように、本発明によれば、安定した気液混合比率が得られると共に反応速度を速くできる反応装置を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の第１実施例の反応装置を分解的に示す構成図である。
【図２】図１のＡ−Ａ線に相当する反応装置本体の断面図である。
【図３】図１のＢ−Ｂ線に相当する反応装置本体の断面図である。
【図４】図１のＣ部拡大図である。
【図５】本発明の第２実施例の反応装置のガラス基板を省略した構成図である。
【図６】本発明の第３実施例の反応装置の構成図である。
【図７】本発明の第４実施例の反応装置の構成図である。
【図８】本発明の第５実施例の反応装置の構成図である。
【図９】参考例の混合システムの構成図である。
【図１０】図９の混合システムに用いられるホルダー部の断面拡大図である。
【図１１】図９の混合システムに用いられる混合装置の正面構成図である。
【図１２】図１１のＣ−Ｃ断面図である。
【図１３】図１１のＤ−Ｄ断面図である。
【図１４】図１のＡ−Ａ断面に相当する本発明の第７実施例の反応装置本体の断面図である。
【図１５】図１のＢ−Ｂ断面に相当する本発明の第７実施例の反応装置本体の断面図である。
【符号の説明】
１…液体供給流路、２…気体供給流路、３…気液二相流路、４…気泡反応流路、５…液体連通流路、６…気体排出流路、１０…気体連通流路、１２…気体導入流路、１３…液体排出流路、１４…液体導入流路、２１…気体排出口、２２…液体注入口、２３…気体注入口、２４…液体排出口、３１〜３４…ポンプ、４１〜４４…配管、５０…装置本体、５１…ガラス基板、５２…シリコン基板、５３…ガラス基板、６０…反応装置、６１…ホルダー。

Claims

液体が導入される液体導入流路と、
前記液体導入流路から同じ方向に液体が導入され、各々が並列に設けられた複数の微細な流路断面積を有する液体供給流路と、
気体が導入される気体導入流路と、
前記複数の液体供給流路の各々に対応して並列に設けられ、前記気体導入流路から同じ方向に気体が導入される微細な流路断面積を有する気体供給流路と、
前記複数の液体供給流路の各々に対応して並列に設けられ、前記液体供給流路からの液体と前記気体供給流路からの気体とを合流して流路方向に沿って液体と気体とが交互になる二相流を生成する複数の微細な流路断面積を有する二相流路と、
前記複数の二相流路の各々の出口に連通し、前記複数の二相流路からの液体と気体とが反応する反応流路と、
前記反応流路で前記気体と反応した液体を排出するための液体排出流路と、
前記反応流路で分離された気体を排出する気体排出流路とを備えたことを特徴とする反応装置。
請求項１に記載の反応装置であって、前記気体供給流路の流路断面積は、前記液体供給流路の流路断面積より小さいことを特徴とする反応装置。
請求項１または２に記載の反応装置であって、
前記液体供給流路に合流する前記気体供給流路の開口の液体が流れる方向の長さをこれに交叉する方向の長さより実質的に長くしたことを特徴とする反応装置。
請求項１から３の何れかに記載の反応装置であって、前記複数の二相流路の各々の長さは、前記反応流路の長さより長いことを特徴とする反応装置。
請求項１から３の何れかに記載の反応装置であって、前記反応流路と前記液体排出流路との間に気液分離器を設置したことを特徴とする反応装置。
請求項１から５の何れかに記載の反応装置であって、前記複数の液体供給流路、前記複数の気体供給流路及び前記二相流路の各々は、流路断面積が１×１０^−７ｍ^２以下で形成されたことを特徴とする反応装置。