JP3442408B2 - 電極−電解質接合体の製造方法及びそれを用いた燃料電池 - Google Patents
電極−電解質接合体の製造方法及びそれを用いた燃料電池Info
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、電極−電解質接合体の
製造方法及びそれを用いた燃料電池に関し、特に電解質
板上に均一な電極触媒層を効率的に形成でき、かつその
膜厚を容易に調整しうる電極−電解質接合体の製造方
法、及びそれを用いた燃料電池に関する。
製造方法及びそれを用いた燃料電池に関し、特に電解質
板上に均一な電極触媒層を効率的に形成でき、かつその
膜厚を容易に調整しうる電極−電解質接合体の製造方
法、及びそれを用いた燃料電池に関する。
【０００２】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】燃料電
池は、一般に電解質板とその両側に設けられたアノード
及びカソードからなる単位電池を、セパレータを介して
積層してなるものである。各電解質板上で燃料ガスと酸
化剤ガスとの酸化還元反応が起こるようにするために、
各セパレータには燃料ガス及び酸化剤ガスの流路用溝が
形成されている。
池は、一般に電解質板とその両側に設けられたアノード
及びカソードからなる単位電池を、セパレータを介して
積層してなるものである。各電解質板上で燃料ガスと酸
化剤ガスとの酸化還元反応が起こるようにするために、
各セパレータには燃料ガス及び酸化剤ガスの流路用溝が
形成されている。
【０００３】セパレータのアノード側流路溝には燃料ガ
スが供給され、一方カソード側のセパレータの流路溝に
は酸化剤ガスが供給される。このような反応ガスの供給
の結果、電気化学的反応の進行に伴い電子が発生し、こ
の電子を外部回路に取り出すことにより、電気エネルギ
ーを発生する。
スが供給され、一方カソード側のセパレータの流路溝に
は酸化剤ガスが供給される。このような反応ガスの供給
の結果、電気化学的反応の進行に伴い電子が発生し、こ
の電子を外部回路に取り出すことにより、電気エネルギ
ーを発生する。
【０００４】このような燃料電池として、電解質板をイ
オン交換膜用のイオン導電性ポリマーにより形成し、そ
の上に電極触媒層を形成してなるものが考えられる。こ
の場合、電極触媒層は、スプレー法、塗布法等により形
成するのが普通である。なおプラズマ溶射法や、ＣＶＤ
法もあるが、これらの方法では処理温度が高すぎるため
にイオン導電性ポリマーの場合には適さない。
オン交換膜用のイオン導電性ポリマーにより形成し、そ
の上に電極触媒層を形成してなるものが考えられる。こ
の場合、電極触媒層は、スプレー法、塗布法等により形
成するのが普通である。なおプラズマ溶射法や、ＣＶＤ
法もあるが、これらの方法では処理温度が高すぎるため
にイオン導電性ポリマーの場合には適さない。
【０００５】このような燃料電池の電極として、特開昭
５７−１６８４７３号は、カーボンペーパー又はカーボ
ン織布等の導電性基材上に、触媒を担持した導電性超微
粒子と、前記超微粒子中の最大粒子の体積の１０３倍以
上の体積を有する導電性物質とを含む混合物層を電極触
媒層として形成したものを開示している。
５７−１６８４７３号は、カーボンペーパー又はカーボ
ン織布等の導電性基材上に、触媒を担持した導電性超微
粒子と、前記超微粒子中の最大粒子の体積の１０３倍以
上の体積を有する導電性物質とを含む混合物層を電極触
媒層として形成したものを開示している。
【０００６】しかしながら、このような燃料電池の電極
触媒層をスプレー法により形成する場合には、電極触媒
材料の歩留りが悪く、均一な膜の形成が困難であるとい
う問題がある。この場合、スプレーを広角にすると均一
な膜の形成には効果があるが、歩留りは悪化する。電極
触媒層には通常Ｐｔ等の高価な金属を使用するため、歩
留りは製造コストに大きな影響を与える。さらに厚膜の
ものを形成しようとすると、時間がかかりすぎるという
問題もある。
触媒層をスプレー法により形成する場合には、電極触媒
材料の歩留りが悪く、均一な膜の形成が困難であるとい
う問題がある。この場合、スプレーを広角にすると均一
な膜の形成には効果があるが、歩留りは悪化する。電極
触媒層には通常Ｐｔ等の高価な金属を使用するため、歩
留りは製造コストに大きな影響を与える。さらに厚膜の
ものを形成しようとすると、時間がかかりすぎるという
問題もある。
【０００７】また塗布法では、イオン交換膜上に直接
（あるいはＰｔ等のスパッタによる薄膜を介して）塗布
するので、電極材料の歩留りは良いが、得られる膜の均
一性は劣るという問題がある。
（あるいはＰｔ等のスパッタによる薄膜を介して）塗布
するので、電極材料の歩留りは良いが、得られる膜の均
一性は劣るという問題がある。
【０００８】上述したように従来の電極触媒層の形成方
法では、均一な電極触媒層を効率的に製造できなかっ
た。また複数種の材料からなる電極触媒層、あるいは大
面積を有する電極触媒層を効率よく形成し得る方法があ
れば、燃料電池の製造プロセスの削減及びコストの低減
が達成でき、有利である。
法では、均一な電極触媒層を効率的に製造できなかっ
た。また複数種の材料からなる電極触媒層、あるいは大
面積を有する電極触媒層を効率よく形成し得る方法があ
れば、燃料電池の製造プロセスの削減及びコストの低減
が達成でき、有利である。
【０００９】したがって本発明の目的は、均一な電極触
媒層を効率的に形成でき、かつ電極触媒層の膜厚を容易
に調整しうる燃料電池の製造方法、及びそれを用いた燃
料電池を提供することである。
媒層を効率的に形成でき、かつ電極触媒層の膜厚を容易
に調整しうる燃料電池の製造方法、及びそれを用いた燃
料電池を提供することである。
【００１０】
【課題を解決するための手段】上記目的に鑑み鋭意研究
の結果、本発明者らは、イオン導電性ポリマーからなる
電解質板上にスクリーン印刷法により電極触媒用のペー
ストを塗布すれば、均一な電極触媒層を効率的に形成で
き、かつ電極触媒層の膜厚を容易に調整し得ることを見
出し、本発明に想到した。
の結果、本発明者らは、イオン導電性ポリマーからなる
電解質板上にスクリーン印刷法により電極触媒用のペー
ストを塗布すれば、均一な電極触媒層を効率的に形成で
き、かつ電極触媒層の膜厚を容易に調整し得ることを見
出し、本発明に想到した。
【００１１】すなわち、本発明の電極−電解質接合体の
製造方法は、電極触媒用のペーストをイオン導電性ポリ
マーからなる電解質板上にスクリーン印刷法により塗布
することにより、電極触媒層を形成することを特徴とす
る。
製造方法は、電極触媒用のペーストをイオン導電性ポリ
マーからなる電解質板上にスクリーン印刷法により塗布
することにより、電極触媒層を形成することを特徴とす
る。
【００１２】さらに本発明の燃料電池は、上記方法で製
造された電極−電解質接合体を用いてなることを特徴と
する。
造された電極−電解質接合体を用いてなることを特徴と
する。
【００１３】本発明を以下詳細に説明する。本発明の方
法を適用し得る燃料電池は、典型的にはそれぞれ複数枚
の電解質板及びセパレータを交互に積層した積層体を形
成し、両端に燃料ガスの流入口及び流出口、並びに酸化
剤ガスの流入口及び流出口を具備するマニホールドを取
り付けてなる構造を有する。このような燃料電池のセル
は、１枚の電解質板とその両側に配置された電極板（多
孔質炭素板）からなる。
法を適用し得る燃料電池は、典型的にはそれぞれ複数枚
の電解質板及びセパレータを交互に積層した積層体を形
成し、両端に燃料ガスの流入口及び流出口、並びに酸化
剤ガスの流入口及び流出口を具備するマニホールドを取
り付けてなる構造を有する。このような燃料電池のセル
は、１枚の電解質板とその両側に配置された電極板（多
孔質炭素板）からなる。
【００１４】このような燃料電池に使用可能な電極−電
解質接合体の層構造を図１に示す。電極−電解質接合体
１は、電解質板１ａと、その両側の電極触媒層１ｂとか
らなる。電解質板１ａはイオン導電性ポリマーにより形
成する。電解質板１ａの膜厚は５０〜２００μｍ程度で
ある。
解質接合体の層構造を図１に示す。電極−電解質接合体
１は、電解質板１ａと、その両側の電極触媒層１ｂとか
らなる。電解質板１ａはイオン導電性ポリマーにより形
成する。電解質板１ａの膜厚は５０〜２００μｍ程度で
ある。
【００１５】また電極触媒層１ｂは、白金族金属の粉
末、カーボンブラック、及びポリテトラフルオロエチレ
ン等のフッ素樹脂をイオン導電性ポリマーの溶液に分散
させたペーストから形成する。白金族金属の粉末はカー
ボンブラックに担持させても良い。また白金族金属の代
わりに白金と他の金属からなる白金含有合金を用いても
良い。上記ペーストの組成は、イオン導電性ポリマー溶
液の固形分を１００重量部として、白金族金属粉末が１
〜２００重量部であり、カーボンブラックが１〜５００
重量部であり、フッ素樹脂粉末が１〜２００重量部であ
る。
末、カーボンブラック、及びポリテトラフルオロエチレ
ン等のフッ素樹脂をイオン導電性ポリマーの溶液に分散
させたペーストから形成する。白金族金属の粉末はカー
ボンブラックに担持させても良い。また白金族金属の代
わりに白金と他の金属からなる白金含有合金を用いても
良い。上記ペーストの組成は、イオン導電性ポリマー溶
液の固形分を１００重量部として、白金族金属粉末が１
〜２００重量部であり、カーボンブラックが１〜５００
重量部であり、フッ素樹脂粉末が１〜２００重量部であ
る。
【００１６】次に上記各材料により、電極−電解質接合
体を製造する方法を説明する。イオン交換膜１ａ上に上
記電極触媒ペーストをスクリーン印刷するが、その前に
イオン交換膜上にプラズマエッチング処理を施せば、イ
オン交換膜の表面に微細な凹凸が形成され、電極触媒と
の接着力が向上する。スクリーン印刷法は、枠に張った
スクリーンを通してペーストを塗布する公知の技術であ
る。上記スクリーン印刷法によるペーストの塗布量は乾
燥重量で０．５〜２０ｍｇ／ｃｍ２程度である。
体を製造する方法を説明する。イオン交換膜１ａ上に上
記電極触媒ペーストをスクリーン印刷するが、その前に
イオン交換膜上にプラズマエッチング処理を施せば、イ
オン交換膜の表面に微細な凹凸が形成され、電極触媒と
の接着力が向上する。スクリーン印刷法は、枠に張った
スクリーンを通してペーストを塗布する公知の技術であ
る。上記スクリーン印刷法によるペーストの塗布量は乾
燥重量で０．５〜２０ｍｇ／ｃｍ２程度である。
【００１７】この方法では、スクリーンメッシュの粗
さ、エマルジョンの厚さ、印刷速度等の印刷条件を変え
ることにより、塗布量の調整が自在であり、複数種の触
媒ペーストを積層するのも容易である。また得られる電
極触媒層の厚さが均一であり、しかも余分な電極触媒材
料がイオン交換膜の所定部分以外に塗布されないので、
電極触媒材料の無駄がない。
さ、エマルジョンの厚さ、印刷速度等の印刷条件を変え
ることにより、塗布量の調整が自在であり、複数種の触
媒ペーストを積層するのも容易である。また得られる電
極触媒層の厚さが均一であり、しかも余分な電極触媒材
料がイオン交換膜の所定部分以外に塗布されないので、
電極触媒材料の無駄がない。
【００１８】このようにして得られた電極−電解質接合
体１には、通常ホットプレス等の加熱加圧処理を行う。
上記加熱加圧処理の条件は温度６０〜２００℃程度、圧
力５０〜３００ｋｇ／ｃｍ２程度である。
体１には、通常ホットプレス等の加熱加圧処理を行う。
上記加熱加圧処理の条件は温度６０〜２００℃程度、圧
力５０〜３００ｋｇ／ｃｍ２程度である。
【００１９】以上本発明を添付図面を参照して説明した
が、本発明はこれらに限定されることはなく、種々の形
式の積層型燃料電池に適応が可能である。
が、本発明はこれらに限定されることはなく、種々の形
式の積層型燃料電池に適応が可能である。
【００２０】
【実施例】本発明を以下の実施例によりさらに詳細に説
明する。実施例１ 白金ブラック２ｇと、カーボンブラック１ｇと、ポリテ
トラフルオロエチレン粉末１ｇとを、ナフィオン（登録
商標）溶液（アルドリッチ社製、５重量％溶液）４０ｍ
ｌと混合し、電極触媒用のペーストを調製した。
明する。実施例１ 白金ブラック２ｇと、カーボンブラック１ｇと、ポリテ
トラフルオロエチレン粉末１ｇとを、ナフィオン（登録
商標）溶液（アルドリッチ社製、５重量％溶液）４０ｍ
ｌと混合し、電極触媒用のペーストを調製した。
【００２１】次にナフィオン１１７（登録商標）の１０
ｃｍ×１０ｃｍのフィルム（厚さ１７５μｍ）をアセト
ンで洗浄し、続いて塩酸処理を施した後、乾燥した。こ
れに対し、スパッタ装置により５０ｍｍφの大きさに３
０分間プラズマエッチング処理を施した。
ｃｍ×１０ｃｍのフィルム（厚さ１７５μｍ）をアセト
ンで洗浄し、続いて塩酸処理を施した後、乾燥した。こ
れに対し、スパッタ装置により５０ｍｍφの大きさに３
０分間プラズマエッチング処理を施した。
【００２２】このフィルムに対して、切り抜き製版スク
リーンにより５０ｍｍφの大きさに上記ペーストをベタ
印刷を行った。塗布量は乾燥重量で約２ｍｇ／ｃｍ２と
した。さらに加熱プレスにより１００℃及び１５０ｋｇ
／ｃｍ２で１分間ホットプレスを行い、厚さ約２３０μ
ｍの燃料電池用の電極−電解質接合体を得た。
リーンにより５０ｍｍφの大きさに上記ペーストをベタ
印刷を行った。塗布量は乾燥重量で約２ｍｇ／ｃｍ２と
した。さらに加熱プレスにより１００℃及び１５０ｋｇ
／ｃｍ２で１分間ホットプレスを行い、厚さ約２３０μ
ｍの燃料電池用の電極−電解質接合体を得た。
【００２３】このようにして得られた電極−電解質接合
体においては、電極触媒層の厚さはほぼ均一であった。
体においては、電極触媒層の厚さはほぼ均一であった。
【００２４】
【発明の効果】以上に詳述した通り、本発明の電極−電
解質接合体の製造方法においては、電解質板上に電極触
媒用のペーストを、スクリーン印刷により塗布すること
により電極触媒層を形成しているので、均一な電極触媒
層を効率的に形成でき、かつ電極触媒層の膜厚の調整が
容易である。
解質接合体の製造方法においては、電解質板上に電極触
媒用のペーストを、スクリーン印刷により塗布すること
により電極触媒層を形成しているので、均一な電極触媒
層を効率的に形成でき、かつ電極触媒層の膜厚の調整が
容易である。
【図１】本発明の方法による燃料電池の電極−電解質接
合体の層構成を示す概略図である。
合体の層構成を示す概略図である。
１・・・電極−電解質接合体
１ａ・・・イオン交換膜（イオン導電性ポリマー）
１ｂ・・・電極触媒層
フロントページの続き
(56)参考文献 特開 昭63−179088（ＪＰ，Ａ)
特開 昭62−196389（ＪＰ，Ａ)
特開 昭56−62545（ＪＰ，Ａ)
特開 平３−79783（ＪＰ，Ａ)
特開 昭61−295387（ＪＰ，Ａ)
特開 平３−145062（ＪＰ，Ａ)
特開 昭56−35785（ＪＰ，Ａ)
特開 昭59−70785（ＪＰ，Ａ)
特開 昭57−85827（ＪＰ，Ａ)
(58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名)
H01M 8/02
H01M 8/10
H01M 4/88
Claims (6)
- 【請求項１】 電極触媒用のペーストをイオン導電性ポ
リマーからなる電解質板上にスクリーン印刷法により塗
布することにより、実質的に均一な厚さを有する電極触
媒層を形成する燃料電池用の電極−電解質接合体の製造
方法であって、前記ペーストはイオン導電性ポリマーの
溶液に白金族金属又は白金含有合金の粉末、カーボンブ
ラック及びフッ素樹脂粉末を混合してなり、前記イオン
導電性ポリマー溶液の固形分を100重量部として、前記
白金族金属又は白金含有合金の粉末は１〜200重量部で
あり、前記カーボンブラックは１〜500重量部であり、
前記フッ素樹脂粉末は１〜200重量部であることを特徴
とする電極−電解質接合体の製造方法。 - 【請求項２】 請求項１に記載の電極−電解質接合体の
製造方法において、前記白金族金属又は白金含有合金の
粉末を前記カーボンブラックに担持させたことを特徴と
する電極−電解質接合体の製造方法。 - 【請求項３】 請求項１又は２に記載の電極−電解質接
合体の製造方法において、スクリーン印刷の前に、前記
電解質板にプラズマエッチング処理を施すことを特徴と
する電極−電解質接合体の製造方法。 - 【請求項４】 請求項１〜３のいずれかに記載の電極−
電解質接合体の製造方法において、前記ペーストの塗布
量が乾燥重量で0.5〜20 mg/cm2であることを特徴とする
電極−電解質接合体の製造方法。 - 【請求項５】 請求項１〜４のいずれかに記載の電極−
電解質接合体の製造方法において、前記電解質板上に電
極触媒層を形成した後、温度60〜200℃、圧力50〜300 k
g/cm2で加熱加圧処理を施すことを特徴とする電極−電
解質接合体の製造方法。 - 【請求項６】 請求項１〜５のいずれかに記載の方法で
製造された電極−電解質接合体を用いてなることを特徴
とする燃料電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP20736191A JP3442408B2 (ja) | 1991-07-24 | 1991-07-24 | 電極−電解質接合体の製造方法及びそれを用いた燃料電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP20736191A JP3442408B2 (ja) | 1991-07-24 | 1991-07-24 | 電極−電解質接合体の製造方法及びそれを用いた燃料電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0529005A JPH0529005A (ja) | 1993-02-05 |
| JP3442408B2 true JP3442408B2 (ja) | 2003-09-02 |
Family
ID=16538463
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP20736191A Expired - Fee Related JP3442408B2 (ja) | 1991-07-24 | 1991-07-24 | 電極−電解質接合体の製造方法及びそれを用いた燃料電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3442408B2 (ja) |
Families Citing this family (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE4327254A1 (de) * | 1993-08-13 | 1995-02-16 | Mannesmann Ag | Verfahren zur Herstellung katalytisch wirksamer Gasdiffusionselektroden |
| EP0641033B1 (de) * | 1993-08-31 | 1999-03-31 | Compur Monitors Sensor Technology GmbH | Verfahren zur Herstellung katalytisch wirksamer Gasdiffusionselektroden für elektrochemische Zellen |
| US6042959A (en) * | 1997-10-10 | 2000-03-28 | 3M Innovative Properties Company | Membrane electrode assembly and method of its manufacture |
| US6300000B1 (en) * | 1999-06-18 | 2001-10-09 | Gore Enterprise Holdings | Fuel cell membrane electrode assemblies with improved power outputs and poison resistance |
| JP4848589B2 (ja) * | 2001-02-07 | 2011-12-28 | 株式会社カネカ | 膜−電極接合体及びその製造方法並びに燃料電池 |
| JP2003317735A (ja) * | 2002-04-18 | 2003-11-07 | Nec Corp | 固体高分子電解質型燃料電池、燃料電池用固体高分子電解質膜および燃料電池の製造方法 |
| JP2006054165A (ja) * | 2004-07-15 | 2006-02-23 | Honda Motor Co Ltd | 固体高分子型燃料電池及び固体高分子型燃料電池の製造方法 |
-
1991
- 1991-07-24 JP JP20736191A patent/JP3442408B2/ja not_active Expired - Fee Related
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| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0529005A (ja) | 1993-02-05 |
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