JP3349471B2 - Decomposition method of dioxins in incineration ash - Google Patents
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Description
【0001】[0001]
【発明の属する技術分野】本発明は、一般産業廃棄物や
産業廃棄物の焼却設備及びその他の燃焼、焼却設備から
発生する焼却灰中に残留するダイオキシン類の分解方法
に関するものである。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a method for decomposing dioxins remaining in incineration ash generated from incineration equipment for general industrial waste and industrial waste and other combustion and incineration equipment.
【0002】[0002]
【従来の技術】近年、一般産業廃棄物や産業廃棄物の焼
却設備から発生するダイオキシン類の排出が問題となっ
ており、行政、企業、研究機関等の各方面で、その生成
の抑制、ガス中ダイオキシン類の除去方法、焼却灰中の
ダイオキシン類の分解方法について検討がなされてい
る。2. Description of the Related Art In recent years, the emission of dioxins generated from general industrial waste and incineration equipment for industrial waste has become a problem. Studies have been made on methods for removing dioxins in the medium and methods for decomposing dioxins in incinerated ash.
【0003】これらの検討の中で、焼却灰中のダイオキ
シン類の分解方法については、灰を加熱あるいは溶融加
熱する方法(特開平6-137530号公報、特願昭60-104896
号公報等)、電子ビームや放射線照射による方法(特開
平5-192421号公報、特開平9-192406号公報等)などが
提案されている。[0003] In these studies, regarding the method of decomposing dioxins in incinerated ash, a method of heating or melting and heating ash (Japanese Patent Application Laid-Open No. Hei 6-137530, Japanese Patent Application No. 60-104896).
Japanese Patent Application Laid-Open No. 5-192421, Japanese Patent Application Laid-Open No. 9-192406, and the like.
【0004】例えば、特開平6ー137530号公報に示され
ているロータリキルンは、PCDD(ポリ塩素化ジベン
ゾダイオキシン)等の有機塩素化合物を分解するのに、
加熱処理における伝熱効率をいかに高めるかについての
提案がなされている。具体的には、回転釜外面からの熱
と該回転釜内部に設けられる内筒内部からの熱とにより
分解を促進しようとするものである。[0004] For example, a rotary kiln disclosed in JP-A-6-137530 is used to decompose an organic chlorine compound such as PCDD (polychlorinated dibenzodioxin).
There have been proposals on how to increase the heat transfer efficiency in heat treatment. Specifically, decomposition is intended to be promoted by heat from the outer surface of the rotary hook and heat from the inside of the inner cylinder provided inside the rotary hook.
【0005】また、特開平5-192421号公報における塩
素系有機化合物の分解方法は、よく知られたエネルギ線
照射による化合物分解の方法を考え方の基底におくとと
もに、そのエネルギ線として、当該化合物を溶解させる
アルカリ性アルコール溶液に混入する水酸化ナトリウム
(アルカリ性薬剤)を放射化した放射性物質から生じる
放射線を利用する方法である。さらに、特開平9-19240
6号公報における有機塩素化合物の無害化分解処理の方
法は、紫外線利用に代えて、電子線照射を行って化合物
の分解を行う装置が開示されている。また、電子線照射
とともに、加熱操作、負圧排気操作、又は攪拌操作をと
もに行う方法、さらに当該化合物をアルカリ性溶液に溶
解させて前記した三種の操作をともに行う方法が提案さ
れているものである。The method for decomposing a chlorine-based organic compound disclosed in Japanese Patent Application Laid-Open No. 5-192421 is based on the well-known method of decomposing a compound by irradiation with energy rays, and the compound is used as the energy ray. This is a method that utilizes radiation generated from a radioactive substance that has activated sodium hydroxide (alkaline drug) mixed in an alkaline alcohol solution to be dissolved. Further, Japanese Patent Application Laid-Open No. 9-19240
In the method of detoxifying and decomposing an organic chlorine compound in JP-A-6, an apparatus for decomposing a compound by irradiating an electron beam instead of using ultraviolet rays is disclosed. Further, a method has been proposed in which, together with electron beam irradiation, a heating operation, a negative pressure evacuation operation, or a stirring operation is performed together, and further, a method in which the compound is dissolved in an alkaline solution to perform the above three operations together. .
【0006】[0006]
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、これら
の方法においては以下のような問題があった。すなわ
ち、上記方法を実現するための装置等が、いわゆる手の
込んだ大掛かりな物とせざるを得ず、コストが大きく嵩
むといった問題である。特に、上記した特開平6ー13753
0号公報のロータリキルン、特開平9-192406号公報の電
子線照射において加熱操作を併用する場合においては、
当該加熱に大きなエネルギを要するものとなっていた。
また、各方法について全般的にいえば、いずれについて
も分解効率が必ずしも十分ではないなどの問題もあっ
た。However, these methods have the following problems. That is, there is a problem that a device or the like for realizing the above-described method must be a so-called elaborate and large-scale device, and the cost is greatly increased. In particular, the above-mentioned JP-A-6-13753
In the case where a heating operation is used in combination with the rotary kiln of No. 0 and the electron beam irradiation of JP-A-9-192406,
The heating required a large amount of energy.
In addition, generally speaking, there is a problem that the decomposition efficiency is not always sufficient for each method.
【0007】本発明は上記事情に鑑みてなされたもの
で、その目的とするところは、焼却灰中のダイオキシン
類の簡便かつ確実な分解方法を提供することにある。The present invention has been made in view of the above circumstances, and an object of the present invention is to provide a simple and reliable method for decomposing dioxins in incinerated ash.
【0008】[0008]
【課題を解決するための手段】本願発明者らは、上記の
課題を解決するために、以下の手段をとることによって
簡便かつ確実なダイオキシン類分解を実施することがで
きることを確認した。すなわち、請求項1記載の焼却灰
中のダイオキシン類分解方法は、ダイオキシン類を含む
焼却灰を水スラリー溶液とし、その水スラリー溶液に酸
化剤を添加し、25℃以上の温度で攪拌処理し、前記酸
化剤が、H 2 O 2 、ハロゲンの酸化物及びその塩、マン
ガンの酸素酸塩のいずれかであり、前記水スラリー溶液
に、前記酸化剤を添加する前に塩酸を予め加えてpH7
以下とすることを特徴とするものである。Means for Solving the Problems The present inventors have confirmed that, in order to solve the above-mentioned problems, the following means can be used to carry out simple and reliable decomposition of dioxins. That is, in the method for decomposing dioxins in incinerated ash according to claim 1, the incinerated ash containing dioxins is made into a water slurry solution, an oxidizing agent is added to the water slurry solution, and the mixture is stirred at a temperature of 25 ° C. or more , The acid
The agent is H 2 O 2 , an oxide of a halogen and a salt thereof,
Any of the oxyacid salts of the gun, said aqueous slurry solution
Before adding the oxidizing agent, hydrochloric acid was added in advance to adjust the pH to 7.
It is characterized by the following .
【0009】[0009]
【0010】このような方法を実施することによりダイ
オキシン類が分解されるのは、酸化剤から生成する活性
な原子状酸素が、当該ダイオキシン類の効果的な酸化分
解を生じさせるためであるものと思われる。このとき、
原子状酸素の生成には、焼却灰中におけるFe、Cu等
の遷移金属化合物が触媒作用をしていることも予想され
ることである。The reason why dioxins are decomposed by carrying out such a method is that active atomic oxygen generated from an oxidizing agent causes effective oxidative decomposition of the dioxins. Seem. At this time,
It is also expected that a transition metal compound such as Fe or Cu in the incineration ash acts as a catalyst for the generation of atomic oxygen.
【0011】[0011]
【0012】また、焼却灰の主成分等にとじ込められて
いるダイオキシン類の分解を促進させることが可能とな
る。というのは、当該焼却灰の主成分等であるCaOや
Al2O3が、加えられた塩酸によって溶解されるから
である。Further, it becomes possible to accelerate the decomposition of dioxins trapped in the main components of the incineration ash. This is because CaO and Al 2 O 3 , which are the main components of the incinerated ash, are dissolved by the added hydrochloric acid.
【0013】[0013]
【発明の実施の形態】以下では、本発明の実施の形態に
ついて、図を参照して説明する。図1は、本発明に係る
分解方法を処理フローとして示したものである。この図
に示すように、本発明による焼却灰中のダイオキシン類
分解方法は、一般廃棄物や産業廃棄物の処理施設等から
排出される焼却灰1を水2と混合して水スラリー溶液3
とし、該スラリー溶液3に酸化剤4を添加し、これに対
して所定の処理5を25℃以上の温度において行うこと
によって、ダイオキシン類を分解するものである。Embodiments of the present invention will be described below with reference to the drawings. FIG. 1 shows the decomposition method according to the present invention as a processing flow. As shown in this figure, the method for decomposing dioxins in incinerated ash according to the present invention comprises mixing incinerated ash 1 discharged from a general waste or industrial waste treatment facility or the like with water 2 to form a water slurry solution 3.
An oxidizing agent 4 is added to the slurry solution 3, and a predetermined treatment 5 is performed on the oxidizing agent 4 at a temperature of 25 ° C. or more to decompose dioxins.
【0014】ここで、本発明でいうところの酸化剤4と
は、H2O2、ハロゲンの酸素酸及びその塩(例えば、H
ClOX、NaClOX、NaBrOX、NaIOX、添え
字xは1、2、3、又は4のいずれか)、マンガンの酸
素酸塩(例えば、KMnO4、K2MnO4)、クロムの
酸素酸塩(例えば、K2CrO4、K2Cr2O7)の少な
くとも一種類以上を用いる。Here, the oxidizing agent 4 referred to in the present invention is H 2 O 2 , a oxyacid of a halogen or a salt thereof (for example, H 2 O 2) .
ClO x , NaClO x , NaBrO x , NaIO x , subscript x is 1, 2, 3, or 4), manganese oxyacid salt (for example, KMnO 4 , K 2 MnO 4 ), chromium oxyacid At least one kind of salt (for example, K 2 CrO 4 , K 2 Cr 2 O 7 ) is used.
【0015】また、本発明の所定の処理5は、25℃以
上で実施するのが好ましい。というのは、同温度以下で
は分解反応が遅く実用的な処理とならないからである。
また水の沸点である100℃以上では、圧力をかけて沸
騰しない条件で処理するのも分解を促進する意味で効果
的である。なお、所定の処理5とは、攪拌処理を指す。Further, the predetermined treatment 5 of the present invention is preferably performed at 25 ° C. or higher. This is because a decomposition reaction is slow at a temperature lower than the temperature, and is not a practical treatment.
When the temperature is 100 ° C. or higher, which is the boiling point of water, it is also effective to apply pressure so as not to boil, in terms of accelerating the decomposition. Note that the predetermined process 5 indicates a stirring process .
【0016】本発明におけるダイオキシン類の分解機構
は、酸化剤4から生成する活性な原子状酸素に依ってい
ると考えられ、これによってダイオキシン類の効果的な
酸化分解が生じるためであるものと思われる。このと
き、原子状酸素の生成には、焼却灰2の固体表面や焼却
灰2中に含まれるFe、Cu等の遷移金属化合物が触媒
作用をしていることも予想される。The mechanism of decomposition of dioxins in the present invention is considered to be due to active atomic oxygen generated from the oxidizing agent 4, which is believed to cause effective oxidative decomposition of dioxins. It is. At this time, it is expected that a transition metal compound such as Fe or Cu contained in the solid surface of the incineration ash 2 or the incineration ash 2 acts as a catalyst for the generation of atomic oxygen.
【0017】なお、焼却灰1中のダイオキシン類は水2
にほとんど溶解せず、また焼却灰1の他の成分に閉じこ
められて存在するものが多いため、図1の点線で示され
ているように、水スラリー溶液3に塩酸6を添加する処
理を加えることによって、焼却灰1の主成分であるCa
OやAl2O3を溶解させ、水2に直接接触させる部分を
多くすることによってダイオキシン類の分解効果を向上
させることができる。The dioxins in the incineration ash 1 are water 2
Is almost insoluble in the incineration ash 1 and is often trapped in other components of the incineration ash 1. Therefore, as shown by the dotted line in FIG. As a result, the main component of incineration ash 1
By dissolving O and Al 2 O 3 and increasing the number of portions that are brought into direct contact with water 2, the effect of decomposing dioxins can be improved.
【0018】[0018]
【実施例】以下では本願発明者らが確認した本発明に係
るより具体的な数種の実施例について説明する。 <実施例1>一般廃棄物の焼却場から得た焼却灰100gに
水500mlを加えて水スラリー溶液とし、60℃という条件
の下、この水スラリー溶液に酸化剤としてNaClOを
40mmol相当添加し、かつ攪拌しながら30min放置した。DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS Hereinafter, several more specific embodiments according to the present invention confirmed by the present inventors will be described. Example 1 500 g of water was added to 100 g of incineration ash obtained from a municipal solid waste incineration plant to form a water slurry solution, and NaClO was used as an oxidizing agent in this water slurry solution at 60 ° C.
40 mmol was added, and the mixture was left for 30 minutes with stirring.
【0019】<実施例2>実施例1における酸化剤Na
ClOの代わりに、H2O2を90mmol添加したことを除い
て、他の処理は実施例1と同様とする処理を行った。Example 2 Oxidizing agent Na in Example 1
Except that 90 mmol of H 2 O 2 was added instead of ClO, other processes were the same as those in Example 1.
【0020】<実施例3>一般廃棄物の焼却場から得た
焼却灰100gに水500mlを加えて水スラリー溶液とし、こ
の水スラリー溶液に12N HCl水溶液を滴下しpH7.0と
した。その後、60℃という条件の下、この水スラリー溶
液に酸化剤としてNaClOを40mmol相当添加し、攪拌
しながら30min放置した。Example 3 500 ml of water was added to 100 g of incineration ash obtained from a general waste incineration plant to form a water slurry solution, and a 12N HCl aqueous solution was dropped into the water slurry solution to adjust the pH to 7.0. Thereafter, under the condition of 60 ° C., 40 mmol of NaClO as an oxidizing agent was added to this water slurry solution, and the mixture was allowed to stand for 30 minutes with stirring.
【0021】<実施例4>から<実施例7> 実施例3として示したような、水スラリー溶液に12N H
Cl水溶液を滴下しそれをpH7.0とする処理、そして焼
却灰、水の量等は全く同様として、その他の酸化剤、そ
の添加量、処理温度、攪拌時間を、それぞれ下記表1に
示すように変更した場合について実験した。ちなみに、
表1には実施例3についての記述も含ませておいた。<Embodiment 4> to <Embodiment 7> 12N H 2 was added to the water slurry solution as shown in Embodiment 3.
The treatment was performed by dropping a Cl aqueous solution to adjust the pH to 7.0, and the incineration ash, the amount of water, etc. were completely the same, and the other oxidizing agents, the amount added, the treatment temperature, and the stirring time were as shown in Table 1 below, respectively. The experiment was performed for the case of changing to. By the way,
Table 1 also includes a description of Example 3.
【0022】[0022]
【表1】 [Table 1]
【0023】なお、これらの場合の各処理効果を量るた
めに、塩酸を加えはするが酸化剤を添加せず、60℃の条
件で60minの攪拌を行った水スラリー溶液も作製し、こ
れを比較例とした。これも表1に示してある。In order to measure the effect of each treatment in these cases, a water slurry solution was prepared by adding hydrochloric acid but not adding an oxidizing agent and stirring at 60 ° C. for 60 minutes. Was used as a comparative example. This is also shown in Table 1.
【0024】表2は、以上説明した実施例1から7、そ
して比較例における処理を受けた水スラリー溶液につい
て、その中に含まれるダイオキシン類の分析結果を示し
たものである。なお、この表2においては、未処理灰の
ダイオキシン濃度は1.45ng-TEQ/gであり、表中のダイオ
キシン濃度はこの未処理灰ベースで表示したものとなっ
ている。Table 2 shows the analysis results of dioxins contained in the water slurry solutions treated in Examples 1 to 7 and Comparative Example described above. In Table 2, the dioxin concentration of the untreated ash is 1.45 ng-TEQ / g, and the dioxin concentration in the table is based on the untreated ash.
【0025】[0025]
【表2】 [Table 2]
【0026】表2から次のような事実をみることができ
る。まず、実施例1から7と比較例の対比から、両者の
ダイオキシン分析結果は、前者で0.17〜0.82ng-TEQ/g、
後者で1.45ng-TEQ/gとなり、明らかに酸化剤添加の効果
が現れていることがわかる。なお、分解率としていえ
ば、88.3%〜43.4%となる(比較例については、いうま
でもなく分解率0%である)。つまり、本実施例におい
ては、全般的にダイオキシン分解作用が認められたとい
うことが言える。The following facts can be seen from Table 2. First, from the comparison of Examples 1 to 7 and Comparative Example, the results of dioxin analysis of both are 0.17 to 0.82 ng-TEQ / g in the former,
The value of the latter is 1.45 ng-TEQ / g, which clearly indicates that the effect of the addition of the oxidizing agent is apparent. The decomposition rate is 88.3% to 43.4% (of course, the decomposition rate is 0% for the comparative example). That is, in this example, it can be said that dioxin decomposition action was generally observed.
【0027】また、実施例1と実施例2とを対比する
と、前者で0.70ng-TEQ/g、後者で0.82ng-TEQ/gとなり、
酸化剤をNaClOとする方が、H2O2とする方よりも
若干成績がよいようである。ただし、上記した酸化剤添
加による分解率の飛躍的上昇という観点からみれば、両
者の差は、この表1において見る限り、無視し得るもの
とも考えられるだろう。Also, comparing Example 1 and Example 2, the former is 0.70 ng-TEQ / g, the latter is 0.82 ng-TEQ / g,
It seems that the use of NaClO as the oxidizing agent is slightly better than the use of H 2 O 2 . However, from the viewpoint of the dramatic increase in the decomposition rate due to the addition of the oxidizing agent, the difference between the two may be considered negligible as seen in Table 1.
【0028】次に、実施例1及び実施例2と、実施例3
から実施例7までとを対比すると、総じて後者の方が成
績がよいことがわかる。すなわち、水スラリー溶液に塩
酸を添加した効果が現れていることがわかる。Next, Embodiments 1 and 2 and Embodiment 3
Comparing Example 1 to Example 7, it can be seen that the latter generally has better results. That is, it can be seen that the effect of adding hydrochloric acid to the water slurry solution has appeared.
【0029】ここで、実施例3から実施例7までを少し
詳しく見ると、まず酸化剤がH2O2である場合(実施例
3)とNaClO(実施例5)である場合は両者のダイ
オキシン濃度は0.54ng-TEQ/g(実施例3)、0.51ng-TEQ
/g(実施例5)とほとんど差がないが、これらと実施例
1と2とを比較すると、塩酸添加の効果をはっきりと見
ることができる。Here, when the oxidizing agents are H 2 O 2 (Example 3) and NaClO (Example 5), the dioxins of both Examples 3 to 7 are described in more detail. The concentration is 0.54ng-TEQ / g (Example 3), 0.51ng-TEQ
/ g (Example 5), but there is almost no difference, but when these are compared with Examples 1 and 2, the effect of adding hydrochloric acid can be clearly seen.
【0030】また、酸化剤がともにH2O2であって、そ
の添加量及び攪拌時間を変化させた場合(実施例3と実
施例4)をみると、添加量の多い方が、また攪拌時間の
多い方が分解率が高いことがわかる。Further, when the oxidizing agents are both H 2 O 2 and the added amount and the stirring time are changed (Examples 3 and 4), the larger the added amount, the more the stirring. It can be seen that the longer the time, the higher the decomposition rate.
【0031】総合的に見ると、実施例3から7までにお
いては、酸化剤の種類に依存するということはほぼない
ようにみえるが、上記したように添加量が多く、攪拌時
間が多く、また、温度も比較的高い方が、ダイオキシン
分解率は高いようである。特に、酸化剤としてKMnO
4とした実施例6及びK2CrO4とした実施例7につい
ては、ダイオキシン濃度がそれぞれ0.18ng-TEQ/g、0.17
ng-TEQ/gとなり、非常に優れた結果を示している。When viewed comprehensively, in Examples 3 to 7, it seems that there is almost no dependence on the type of the oxidizing agent. However, as described above, the addition amount is large, the stirring time is long, and The higher the temperature, the higher the dioxin decomposition rate. In particular, KMnO as an oxidizing agent
4 and Example 7 in which K 2 CrO 4 was used, the dioxin concentrations were 0.18 ng-TEQ / g and 0.17 ng-TEQ / g, respectively.
ng-TEQ / g, which is a very good result.
【0032】このように本発明に係るダイオキシン類分
解方法は、非常に簡便な方法で確実なダイオキシン分解
を行うことができることが明らかとされた。As described above, it has been clarified that the method for decomposing dioxins according to the present invention can surely decompose dioxins by a very simple method.
【0033】[0033]
【発明の効果】以上説明したように、請求項1記載の焼
却灰中のダイオキシン類分解方法は、ダイオキシン類を
含む焼却灰を水スラリー溶液とし、その水スラリー溶液
に酸化剤を添加し、25℃以上の温度で攪拌処理をする
ことから、酸化剤(から生成される活性な原子状酸素)
が、ダイオキシン類の酸化分解を生じさせ、簡便ながら
非常に効果的にダイオキシン類の分解を行うことができ
る。As described above, in the method for decomposing dioxins in incinerated ash according to the first aspect, incinerated ash containing dioxins is converted into a water slurry solution, and an oxidizing agent is added to the water slurry solution. Oxidizing agent (active atomic oxygen generated from) due to agitation at a temperature of ℃ or more
However, dioxins can be oxidatively decomposed, and the dioxins can be decomposed simply and very effectively.
【0034】また、このダイオキシン類分解方法は、前
記酸化剤が、H2O2、ハロゲンの酸化物及びその塩、
マンガンの酸素酸塩、のいずれかとされ、上記効果をよ
り確実ならしめるものである。 Further, the dioxins decomposition method, the oxidizing agent is, H 2 O 2, oxides and salts thereof halogen,
Manganese oxyacid salt, which further ensures the above effect.
【0035】さらに、このダイオキシン類分解方法は、
前記水スラリー溶液に、前記酸化剤を添加する前に塩酸
を予め加えてpH7以下とするから、焼却灰の主成分
(CaOやAl2O3)等を塩酸によって溶解させるこ
とで、当該主成分等にとじ込められているダイオキシン
類の分解をも促進させることが可能となる。 Further, the method for decomposing dioxins is as follows:
Before adding the oxidizing agent to the water slurry solution, hydrochloric acid is previously added to adjust the pH to 7 or less. Therefore, by dissolving the main components (CaO or Al 2 O 3 ) of the incinerated ash with hydrochloric acid, the main components are dissolved. It is also possible to promote the decomposition of dioxins trapped in the like.
【図1】 本発明に係る焼却灰中のダイオキシン類分解
方法のフローを示した説明図である。FIG. 1 is an explanatory diagram showing a flow of a method for decomposing dioxins in incinerated ash according to the present invention.
1 焼却灰 2 水 3 水スラリー溶液 4 酸化剤 5 所定の処理 6 塩酸 1 incinerated ash 2 water 3 water slurry solution 4 oxidizing agent 5 prescribed treatment 6 hydrochloric acid
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 岩下 浩一郎 東京都千代田区丸の内二丁目5番1号 三菱重工業株式会社内 (56)参考文献 特開2000−197867(JP,A) (58)調査した分野(Int.Cl.7,DB名) B09B 3/00 - 5/00 A62D 3/00 ──────────────────────────────────────────────────続 き Continuation of the front page (72) Inventor Koichiro Iwashita 2-5-1 Marunouchi, Chiyoda-ku, Tokyo Mitsubishi Heavy Industries, Ltd. (56) References JP-A 2000-197867 (JP, A) (58) Field (Int.Cl. 7 , DB name) B09B 3/00-5/00 A62D 3/00
Claims (1)
ー溶液とし、その水スラリー溶液に酸化剤を添加し、2
5℃以上の温度で攪拌処理し、 前記酸化剤が、H 2 O 2 、ハロゲンの酸化物及びその
塩、マンガンの酸素酸塩のいずれかであり、 前記水スラリー溶液に、前記酸化剤を添加する前に塩酸
を予め加えてpH7以下とする ことを特徴とするダイオ
キシン類分解方法。1. An incinerated ash containing dioxins is made into a water slurry solution, and an oxidizing agent is added to the water slurry solution.
The mixture is stirred at a temperature of 5 ° C. or more, and the oxidizing agent is H 2 O 2 , an oxide of a halogen, or an oxide thereof.
A salt or an oxyacid salt of manganese, and adding hydrochloric acid to the water slurry solution before adding the oxidizing agent.
A method for decomposing dioxins, wherein the pH is adjusted to 7 or less by adding water .
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