JP2923757B2 - Reduction method of hexavalent selenium - Google Patents
Reduction method of hexavalent seleniumInfo
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Description
【0001】[0001]
【発明の属する技術分野】本発明は、排水等の水溶液中
に含まれる6価セレンの還元除去に関して、従来法では
困難な6価セレンを、4価ないしは固体セレンへ還元す
る方法に関する。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a method for reducing hexavalent selenium contained in an aqueous solution such as waste water by reducing the hexavalent selenium, which is difficult by the conventional method, to tetravalent or solid selenium.
【0002】[0002]
【従来の技術】排水中の4価セレンの除去法に関しては
従来より数多く報告されてきた。これらの方法は、還元
法と吸着法に大きく2つに分けることができる。還元法
は種々の還元剤を添加する方法や、電気化学的還元によ
るメタル化法などがある。一方、吸着法では金属水酸化
物や硫化物に吸着させる方法や、水酸化物生成過程にお
ける共沈現象を利用した方法があげられる(特公昭48
−30558、特開平55−99378)。2. Description of the Related Art Many methods for removing tetravalent selenium from wastewater have been reported. These methods can be roughly divided into a reduction method and an adsorption method. The reduction method includes a method of adding various reducing agents, a metallization method by electrochemical reduction, and the like. On the other hand, the adsorption method includes a method of adsorbing to metal hydroxides and sulfides, and a method utilizing a coprecipitation phenomenon in a hydroxide formation process (Japanese Patent Publication No. 48-78).
-30558, JP-A-55-99378).
【0003】以上は、いずれも4価セレンに関する除去
法であるが、6価セレンは4価セレンとその構造を異に
し、水溶液中では硫酸イオンと同じ酸素4配位のオキシ
アニオンないしはアシッドオキシアニオンの形で存在し
ている。そのため、4価セレンへの酸化還元電位は比較
的高く、熱力学的には4価への還元が容易であるにも関
わらず、電極などによる電気化学的還元をうけにくく、
また還元剤とも速やかに反応しにくいとされている。All of the above are removal methods for tetravalent selenium. Hexavalent selenium has a different structure from tetravalent selenium, and in an aqueous solution, has the same oxygen 4-coordinate oxyanion or acid oxyanion as sulfate ion. Exists in the form of Therefore, the oxidation-reduction potential to tetravalent selenium is relatively high, and although thermodynamically easy to reduce to tetravalent, it is difficult to undergo electrochemical reduction by electrodes and the like,
It is also said that it is difficult to react quickly with a reducing agent.
【0004】4価セレンに対して有効な手段であった吸
着法や共沈法に関しては、4価セレンの水溶液中におけ
る安定イオン種の亜セレン酸イオンと6価セレンの安定
イオン種であるセレン酸イオンが、ともにオキシアニオ
ンでその価数が−2価であるにもかかわらず、水酸化物
や硫化物への吸着特性が大きく異なり、6価セレンに関
しては除去率が低く十分とはいえない。Regarding the adsorption method and the coprecipitation method, which have been effective means for tetravalent selenium, a stable ion species, selenite ion, and a hexavalent selenium, selenium, which is a stable ion species, in an aqueous solution of tetravalent selenium Although the acid ions are both oxyanions and have a valency of -2, the adsorption characteristics to hydroxides and sulfides are significantly different, and the removal rate of hexavalent selenium is low and not sufficient. .
【0005】一般に、金属成分の濃縮や分離精製に幅広
く用いられている溶媒抽出法に関しては、6価セレンに
対する有効な抽出剤が見あたらない。しかも排水処理の
場合にはセレンの濃度が小さいため、溶媒抽出法は有効
な手段とは考えにくい。これらの低濃度の金属成分の濃
縮や分離にはイオン交換法が用いられることが多いが、
硫酸イオンなどのイオン構造のよく似たイオン種が多量
に共存する場合には、その除去率が低く、あらかじめ共
存イオン種の除去が必要となるため処理工程がより複雑
化するおそれがある。In general, no effective extractant for hexavalent selenium has been found in a solvent extraction method widely used for concentration and separation and purification of metal components. In addition, in the case of wastewater treatment, the concentration of selenium is small, so that the solvent extraction method is unlikely to be an effective means. The ion exchange method is often used to concentrate and separate these low-concentration metal components,
When a large amount of ionic species having a similar ionic structure, such as sulfate ions, coexist, the removal rate is low, and it is necessary to remove the coexisting ionic species in advance.
【0006】溶解度積の小さい難溶性塩を生成するイオ
ン種を添加する方法は、排水処理法として多く用いられ
ている。セレン酸イオンについては、セレン酸バリウム
の溶解度積が3.16×10-8と小さいことを利用して
6価セレンを除去する方法(特開平05−78105)
がある。しかし6価セレンと共存することが多い硫酸イ
オンが多量に存在する場合には、過剰のバリウム塩の添
加が必要となる。セレン酸鉛も溶解度積の比較的小さい
塩であるが、排水処理のような低濃度のセレン酸に対し
ては、過剰の鉛塩が必要となることや、加えた鉛の処理
が必要なことから適当な方法とはいえない。[0006] A method of adding an ionic species that forms a hardly soluble salt having a small solubility product is widely used as a wastewater treatment method. Regarding selenate ions, a method of removing hexavalent selenium by utilizing the fact that the solubility product of barium selenate is as small as 3.16 × 10 −8 (Japanese Patent Laid-Open No. 05-78105)
There is. However, when a large amount of sulfate ions, which often coexist with hexavalent selenium, is present, it is necessary to add an excess barium salt. Lead selenate is also a salt with a relatively low solubility product, but for low concentrations of selenic acid, such as wastewater treatment, excess lead salts are required, and additional lead must be treated. This is not an appropriate method.
【0007】セレン酸の還元方法は分析化学の分野で幅
広く研究がなされた。これは6価セレンよりも4価セレ
ンの方が感度が高く、微量分析に適しているためであ
る。代表的な例としては、濃塩酸を添加し煮沸させて還
元する方法や、濃塩酸にヒドラジンを加える方法が挙げ
られる。しかし、これらはいずれも濃塩酸を使用するこ
とから、多量の排水を処理する方法としては適当でな
い。また、亜硫酸ガスは、セレンの製錬工程においては
亜セレン酸からセレンを還元析出させるために用いられ
るガスであるため、セレン酸から亜セレン酸への還元に
も適用される。しかし濃厚で、温度が高い場合には効果
的であるが、この場合にも排水処理には適していない。[0007] Selenic acid reduction methods have been extensively studied in the field of analytical chemistry. This is because tetravalent selenium has higher sensitivity than hexavalent selenium and is suitable for trace analysis. Representative examples include a method of adding concentrated hydrochloric acid and boiling to reduce, and a method of adding hydrazine to concentrated hydrochloric acid. However, since all of them use concentrated hydrochloric acid, they are not suitable as a method for treating a large amount of wastewater. Sulfurous acid gas is also used for the reduction and precipitation of selenium from selenium acid in the selenium smelting process. However, it is effective when it is thick and high in temperature, but it is not suitable for wastewater treatment in this case as well.
【0008】pHが0〜3の水溶液に関しては、硝酸ニ
ッケルなどの遷移金属化合物と水素化ホウ素ナトリウム
などの還元剤を用いてセレンを沈殿として排水から除去
する方法がある(特開平8−132074)。しかしな
がら、水素化ホウ素ナトリウムなどの比較的高価な試薬
が必要であり、問題が残されている。For an aqueous solution having a pH of 0 to 3, there is a method of removing selenium from the wastewater as a precipitate by using a transition metal compound such as nickel nitrate and a reducing agent such as sodium borohydride (Japanese Patent Laid-Open No. Hei 8-132074). . However, relatively expensive reagents such as sodium borohydride are required, and the problem remains.
【0009】セレンの製錬工程では、亜セレン酸を還元
剤を用いて元素状セレンにまで還元している。この還元
剤には亜硫酸ガスが用いられることが多い。亜硫酸ガス
による亜セレン酸の還元速度はpHが低い方が大きく、
加えてテルルの混入が少ないと言われているため、酸性
側での操業がなされることが多い。したがってその排水
は酸性水溶液となっている。また4価セレンに関して
は、水酸化第二鉄を用いた共沈法など効果的な除去方法
がある。したがって、製錬工程直後の酸性水溶液中にお
ける6価セレンを4価へ還元することが、6価セレンの
有効な除去方法につながると考えられる。In the selenium smelting process, selenous acid is reduced to elemental selenium using a reducing agent. Sulfurous acid gas is often used for this reducing agent. The rate of reduction of selenous acid by sulfurous acid gas is greater at lower pH,
In addition, since it is said that there is little contamination of tellurium, operations on the acidic side are often performed. Therefore, the wastewater is an acidic aqueous solution. As for tetravalent selenium, there is an effective removal method such as a coprecipitation method using ferric hydroxide. Therefore, reducing hexavalent selenium in the acidic aqueous solution immediately after the smelting process to tetravalent is thought to lead to an effective method for removing hexavalent selenium.
【0010】[0010]
【発明が解決しようとする課題】本発明は、セレンの製
造工程後の酸性排水等の6価セレンを含む水溶液から、
6価セレンを4価ないしは0価まで還元する方法を提供
することをその課題とする。SUMMARY OF THE INVENTION The present invention relates to an aqueous solution containing hexavalent selenium such as an acidic wastewater after the selenium production step.
An object of the present invention is to provide a method for reducing hexavalent selenium to tetravalent or zero-valent.
【0011】[0011]
【課題を解決するための手段】本発明は、6価セレンを
含む酸性水溶液中に塩化第一鉄を添加することを特徴と
する6価セレンの還元方法である。The present invention is a method for reducing hexavalent selenium, which comprises adding ferrous chloride to an acidic aqueous solution containing hexavalent selenium.
【0012】本発明の方法を実施するには、6価セレン
を30〜300ppm程度含有する酸性水溶液に、塩化
第一鉄を添加する。この場合の排水温度は、25〜95
℃、好ましくは70〜90℃であるが、セレン製錬排水
は70℃から85℃程度で温度が高く、このような排水
においては、あらためて加熱する必要はない。ここで、
排水のpHが低いほど還元速度は大きくなる。これは反
応に寄与する水素イオン濃度が大きくなり、還元反応を
促進させるからである。この反応には水素イオン濃度が
1mol/l以上であればよい。水素イオン濃度の調整
は、塩酸や硫酸等の酸を用いて行うことができる。ま
た、添加する塩化第一鉄の量が多いほど還元速度大き
い。塩化第一鉄の添加量は、排水中のFe(II)濃度
で、0.1〜1モル/リットル、好ましくは0.2〜
0.5モル/リットルである。なお、第一鉄イオンは溶
液中の溶存酸素と反応して第二鉄イオンに酸化されるた
め、反応中に溶液を空気が触れないようにすることが望
ましい。また排水の温度は高いほど還元速度が大きく7
0℃から90℃程度が望ましい。To carry out the method of the present invention, ferrous chloride is added to an acidic aqueous solution containing about 30 to 300 ppm of hexavalent selenium. The drain temperature in this case is 25 to 95
° C, preferably 70 to 90 ° C, but the selenium smelting wastewater has a high temperature of about 70 ° C to 85 ° C, and it is not necessary to reheat such wastewater. here,
The lower the pH of the wastewater, the higher the reduction rate. This is because the concentration of hydrogen ions contributing to the reaction increases, thereby promoting the reduction reaction. For this reaction, the hydrogen ion concentration may be 1 mol / l or more. Adjustment of the hydrogen ion concentration can be performed using an acid such as hydrochloric acid or sulfuric acid. Also, the greater the amount of ferrous chloride added, the greater the reduction rate. The amount of ferrous chloride to be added is 0.1 to 1 mol / L, preferably 0.2 to 1 mol / L in terms of the concentration of Fe (II) in the wastewater.
0.5 mol / liter. Since ferrous ions react with dissolved oxygen in the solution and are oxidized to ferric ions, it is desirable that the solution does not come into contact with air during the reaction. The higher the temperature of the wastewater, the greater the reduction rate.
A temperature of about 0 ° C. to 90 ° C. is desirable.
【0013】本発明者らの研究によれば、排水に対し
て、塩化第一鉄だけでなくアルカリ金属の塩化物を添加
することによって還元速度が著しく大きくなることが見
出された。同じ濃度におけるアルカリ金属イオンの影響
の大きさは、リチウム、ナトリウム、カリウムの順であ
り、イオン半径の小さいイオンの方が還元速度が大きく
なった。アルカリ金属塩化物の添加量は、排水1リット
ル中、0.5〜3モル、好ましくは1〜2モルである。According to the study of the present inventors, it has been found that the reduction rate is significantly increased by adding not only ferrous chloride but also an alkali metal chloride to waste water. The magnitude of the influence of the alkali metal ions at the same concentration was in the order of lithium, sodium, and potassium, and the reduction rate was higher for ions having a smaller ionic radius. The amount of the alkali metal chloride to be added is 0.5 to 3 mol, preferably 1 to 2 mol, per liter of waste water.
【0014】また、排水中に活性炭素を添加した場合に
は6価セレンの還元速度は大きくなることが見出され
た。このときには溶液中の4価セレンは1ppm程度し
か検出されなかった。これは活性炭素の添加は4価セレ
ンの0価への還元速度を著しく大きくすることによる。
このとき、0価まで還元されたセレンは活性炭素に吸着
し、反応容器内壁や撹拌装置に付着しなかった。活性炭
素の添加量は、排水1リットル中、0.1〜5g、好ま
しくは0.5〜1gである。It has also been found that when activated carbon is added to the waste water, the reduction rate of hexavalent selenium increases. At this time, only about 1 ppm of tetravalent selenium in the solution was detected. This is because the addition of activated carbon significantly increases the rate of reduction of tetravalent selenium to zero.
At this time, the selenium reduced to zero valence was adsorbed on the activated carbon and did not adhere to the inner wall of the reaction vessel or the stirrer. The amount of activated carbon added is 0.1 to 5 g, preferably 0.5 to 1 g, per liter of waste water.
【0015】本発明においては、第一鉄イオンが直接の
還元剤になり、6価セレンを4価ないし元素状のセレン
にまで還元する。このとき反応を進行させるためには水
素イオンが不可欠である。またアルカリ金属イオンや活
性炭素の添加はこの反応を促進させる働きがある。In the present invention, ferrous ions serve as a direct reducing agent to reduce hexavalent selenium to tetravalent or elemental selenium. At this time, hydrogen ions are indispensable for the reaction to proceed. The addition of an alkali metal ion or activated carbon has the function of accelerating this reaction.
【0016】[0016]
【実施例】次に本発明を実施例によりさらに詳細に説明
する。Next, the present invention will be described in more detail with reference to examples.
【0017】実施例1 6価セレンを100ppm含む溶液に、塩酸濃度を1m
ol/l、塩化第一鉄を0.5mol/lとなるように
添加し、70℃に保った場合に、2時間後、5時間後に
は6価セレンの還元率はそれぞれ62%、83%に達し
た。また20時間後には溶液中の6価セレン濃度は0.
07ppmまで減少した。この条件では、還元によって
生成した4価セレンがさらに還元されて、元素状セレン
を生成した。したがって、水溶液中の全セレンイオン濃
度は時間と共に減少し、5時間後には47ppmまで減
少し、20時間後には0.13ppmにまで減少した。EXAMPLE 1 A hydrochloric acid concentration of 1 m was added to a solution containing 100 ppm of hexavalent selenium.
ol / l and ferrous chloride were added at a concentration of 0.5 mol / l, and when kept at 70 ° C., the reduction ratio of hexavalent selenium was 62% and 83% after 2 hours and 5 hours, respectively. Reached. After 20 hours, the concentration of hexavalent selenium in the solution was 0.1.
To 07 ppm. Under these conditions, tetravalent selenium produced by the reduction was further reduced to produce elemental selenium. Therefore, the total selenium ion concentration in the aqueous solution decreased with time, decreased to 47 ppm after 5 hours, and decreased to 0.13 ppm after 20 hours.
【0018】実施例2 6価セレンを100ppm含む溶液に、塩酸濃度を1m
ol/l、塩化リチウムを1mol/lおよび塩化第一
鉄を0.2mol/lとなるように添加し、70℃に保
った場合には、2時間後、5時間後には6価セレンの還
元率はそれぞれ64%、97%に達した。参考例とし
て、塩化リチウムを含まない水溶液では、2時間後、5
時間後の6価セレンの還元率はそれぞれ22%、55%
にすぎなかった。Example 2 A solution containing 100 ppm of hexavalent selenium was added with a hydrochloric acid concentration of 1 m.
ol / l, 1 mol / l of lithium chloride and 0.2 mol / l of ferrous chloride are added, and when kept at 70 ° C., reduction of hexavalent selenium after 2 hours and 5 hours The rates reached 64% and 97%, respectively. As a reference example, in an aqueous solution containing no lithium chloride, after 2 hours, 5
The reduction rate of hexavalent selenium after 22 hours is 22% and 55% respectively
It was only.
【0019】実施例3 6価セレンを100ppm含む溶液に、塩酸濃度を1m
ol/l,塩化第一鉄を0.2mol/lとなるように
添加し、さらに活性炭素(粉末状)を1リットル当り1
g加えて、70℃に保った場合には5時間後、10時間
後には6価セレンの還元率がそれぞれ60%、73%に
達した。比較例として、活性炭素を含まない水溶液で
は、2時間後、5時間後の6価セレンの還元率はそれぞ
れ55%、64%であった。一方、活性炭素を添加した
場合、5時間後の4価セレンの濃度は1.2ppmであ
った。これに対して、添加していない溶液では41pp
mと非常に高く、活性炭の添加は結果的に6価セレンの
還元に対してよりも、4価セレンの除去に対して著しい
効果があった。Example 3 A solution containing 100 ppm of hexavalent selenium was added with a hydrochloric acid concentration of 1 m.
ol / l, ferrous chloride was added to a concentration of 0.2 mol / l, and activated carbon (powder) was added at 1 / liter.
g, and when kept at 70 ° C., the reduction ratio of hexavalent selenium reached 60% and 73% after 5 hours and 10 hours, respectively. As a comparative example, in the aqueous solution containing no activated carbon, the reduction ratio of hexavalent selenium after 2 hours and 5 hours was 55% and 64%, respectively. On the other hand, when activated carbon was added, the concentration of tetravalent selenium after 5 hours was 1.2 ppm. On the other hand, in the solution without addition, 41 pp
m, and the addition of activated carbon resulted in a more significant effect on the removal of tetravalent selenium than on the reduction of hexavalent selenium.
【0020】[0020]
【発明の効果】本発明は、6価セレンの4価への還元率
が高く、特にセレン製造工程からの酸性排水に対して効
果を有する。また、第一鉄イオンは第二鉄イオンへの酸
化ならびに中和処理をすることによって、4価セレンか
ら除去することができることから、有効な還元剤と考え
られる。Industrial Applicability The present invention has a high reduction ratio of hexavalent selenium to tetravalent and is particularly effective for acidic wastewater from a selenium production process. Further, ferrous ions can be removed from tetravalent selenium by oxidizing them into ferric ions and neutralizing the ferrous ions, and thus it is considered to be an effective reducing agent.
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 平8−132074(JP,A) 特開 平9−150164(JP,A) 特開 平8−224585(JP,A) 特開 平10−34168(JP,A) 特開 平10−85760(JP,A) (58)調査した分野(Int.Cl.6,DB名) C02F 1/70 C02F 1/58 ──────────────────────────────────────────────────続 き Continuation of the front page (56) References JP-A-8-132074 (JP, A) JP-A-9-150164 (JP, A) JP-A-8-224585 (JP, A) JP-A-10-108 34168 (JP, A) JP-A-10-85760 (JP, A) (58) Fields investigated (Int. Cl. 6 , DB name) C02F 1/70 C02F 1/58
Claims (1)
鉄を添加することを特徴とする6価セレンの還元方法。1. A method for reducing hexavalent selenium, comprising adding ferrous chloride to an acidic aqueous solution containing hexavalent selenium.
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JP25698196A JP2923757B2 (en) | 1996-09-27 | 1996-09-27 | Reduction method of hexavalent selenium |
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- 1996-09-27 JP JP25698196A patent/JP2923757B2/en not_active Expired - Lifetime
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