JP2023098228A - リチウムイオン電池の回復処理方法、充放電装置およびプログラム - Google Patents
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Abstract
【課題】リチウムイオン電池の性能を回復させる効果に優れたリチウムイオン電池の回復処理方法、充放電装置およびプログラムを提供する。
【解決手段】リチウムイオン電池の回復処理方法は、正極および負極を有し、負極におけるリチウムイオン残留により性能が低下したリチウムイオン電池の回復処理方法である。リチウムイオン電池の回復処理方法は、第１工程と第２工程とを含むサイクルを複数回繰り返す。第１工程は、充電により、リチウムイオン電池のＳＯＣを、ＳＯＣ－電圧曲線の傾きが極小値となるＳＯＣの値以下、かつＳＯＣ－電圧曲線の傾きが極小値の２倍となるＳＯＣの値以上である第１の値Ｓ１とする。第２工程は、放電により、リチウムイオン電池のＳＯＣを第１の値より小さい第２の値Ｓ２とする。
【選択図】図５
【解決手段】リチウムイオン電池の回復処理方法は、正極および負極を有し、負極におけるリチウムイオン残留により性能が低下したリチウムイオン電池の回復処理方法である。リチウムイオン電池の回復処理方法は、第１工程と第２工程とを含むサイクルを複数回繰り返す。第１工程は、充電により、リチウムイオン電池のＳＯＣを、ＳＯＣ－電圧曲線の傾きが極小値となるＳＯＣの値以下、かつＳＯＣ－電圧曲線の傾きが極小値の２倍となるＳＯＣの値以上である第１の値Ｓ１とする。第２工程は、放電により、リチウムイオン電池のＳＯＣを第１の値より小さい第２の値Ｓ２とする。
【選択図】図５
Description
本発明は、リチウムイオン電池の回復処理方法、充放電装置およびプログラムに関する。
近年、気候関連災害の観点からＣＯ２削減のために、電気自動車への関心が高まっており、車載用途としてもリチウムイオン電池の使用が検討されている。
リチウムイオン電池は、充放電を繰り返すことによって性能が低下することがある。リチウムイオン電池の性能を回復させる方法として、リチウムイオン電池を所定の条件に置く方法が提案されている（例えば、特許文献１および特許文献２を参照）。
リチウムイオン電池は、充放電を繰り返すことによって性能が低下することがある。リチウムイオン電池の性能を回復させる方法として、リチウムイオン電池を所定の条件に置く方法が提案されている（例えば、特許文献１および特許文献２を参照）。
前述の技術は、リチウムイオン電池の性能を回復させる効果が十分であるとはいえなかった。
本発明は、リチウムイオン電池の性能を回復させる効果に優れたリチウムイオン電池の回復処理方法、充放電装置およびプログラムを提供することを目的の一つとする。
この発明に係るリチウムイオン電池の回復処理方法、充放電装置およびプログラムは、以下の構成を採用した。
（１）：この発明の一態様に係るリチウムイオン電池の回復処理方法は、正極および負極を有し、前記負極におけるリチウムイオン残留により性能が低下したリチウムイオン電池の回復処理方法であって、充電により、前記リチウムイオン電池のＳＯＣを、ＳＯＣ－電圧曲線の傾きが極小値となるＳＯＣの値以下、かつ前記ＳＯＣ－電圧曲線の傾きが前記極小値の２倍となるＳＯＣの値以上である第１の値とする第１工程と、放電により、前記リチウムイオン電池のＳＯＣを前記第１の値より小さい第２の値とする第２工程と、を含むサイクルを複数回繰り返す、リチウムイオン電池の回復処理方法。
（１）：この発明の一態様に係るリチウムイオン電池の回復処理方法は、正極および負極を有し、前記負極におけるリチウムイオン残留により性能が低下したリチウムイオン電池の回復処理方法であって、充電により、前記リチウムイオン電池のＳＯＣを、ＳＯＣ－電圧曲線の傾きが極小値となるＳＯＣの値以下、かつ前記ＳＯＣ－電圧曲線の傾きが前記極小値の２倍となるＳＯＣの値以上である第１の値とする第１工程と、放電により、前記リチウムイオン電池のＳＯＣを前記第１の値より小さい第２の値とする第２工程と、を含むサイクルを複数回繰り返す、リチウムイオン電池の回復処理方法。
（２）：上記（１）の態様において、前記第１の値は、３０％以下である。
（３）：上記（１）または（２）の態様において、前記第２の値は、１０％未満である。
（４）：（１）～（３）のうちいずれか１つの態様において、前記第１工程および前記第２工程に先だって、前記リチウムイオン電池の性能低下の有無を判定し、前記性能低下が確認された場合のみ、前記第１工程および前記第２工程を実施する。
（５）：この発明の一態様に係る充放電装置は、正極および負極を有し、前記負極におけるリチウムイオン残留により性能が低下したリチウムイオン電池に電気的に接続される充放電装置であって、前記リチウムイオン電池の充電および放電を行う制御部を備え、前記制御部は、充電により、前記リチウムイオン電池のＳＯＣを、ＳＯＣ－電圧曲線の傾きが極小値となるＳＯＣの値以下、かつ前記ＳＯＣ－電圧曲線の傾きが前記極小値の２倍となるＳＯＣの値以上である第１の値とする第１工程と、放電により、前記リチウムイオン電池のＳＯＣを前記第１の値より小さい第２の値とする第２工程と、を含むサイクルを複数回繰り返す。
（６）：この発明の一態様に係るプログラムは、正極および負極を有し、前記負極におけるリチウムイオン残留により性能が低下したリチウムイオン電池に電気的に接続される充放電装置に、充電により、前記リチウムイオン電池のＳＯＣを、ＳＯＣ－電圧曲線の傾きが極小値となるＳＯＣの値以下、かつ前記ＳＯＣ－電圧曲線の傾きが前記極小値の２倍となるＳＯＣの値以上である第１の値とする第１工程と、放電により、前記リチウムイオン電池のＳＯＣを前記第１の値より小さい第２の値とする第２工程と、を含むサイクルを複数回繰り返させる。
（１）～（６）の態様によれば、リチウムイオン電池の性能を回復させる効果に優れたリチウムイオン電池の回復処理方法、充放電装置およびプログラムを提供する。
以下、図面を参照し、本発明のリチウムイオン電池の回復処理方法、充放電装置およびプログラムの実施形態について説明する。
［リチウムイオン電池］
図１は、リチウムイオン電池の一例の斜視図である。
図１に示すように、リチウムイオン電池１は、電極を含む積層体２と、積層体２を収容する外装体４と、外装体４を封止する蓋体５と、を備える。外装体４は、例えば、金属製の筐体である。外装体４または蓋体５には、正極端子６と、負極端子７（図２参照）とが設けられている。
図１は、リチウムイオン電池の一例の斜視図である。
図１に示すように、リチウムイオン電池１は、電極を含む積層体２と、積層体２を収容する外装体４と、外装体４を封止する蓋体５と、を備える。外装体４は、例えば、金属製の筐体である。外装体４または蓋体５には、正極端子６と、負極端子７（図２参照）とが設けられている。
積層体２は、正極２１と、負極２２と、セパレータ２３とを備える。セパレータ２３は、正極２１と負極２２との間に介装されている。正極２１、負極２２およびセパレータ２３には、電解液が含浸されている。
正極２１は、正極集電体および正極活物質層を有する。正極活物質は、例えば、ニッケル、コバルト等を含むリチウム複合酸化物である。リチウム複合酸化物は、例えば、リチウムニッケル複合酸化物、リチウムコバルト複合酸化物、リチウムマンガン複合酸化物、リチウムニッケルコバルト複合酸化物、リチウムニッケルマンガン複合酸化物、リチウムニッケルコバルトマンガン複合酸化物等である。
負極２２は、負極集電体および負極活物質層を有する。負極活物質は、例えば、黒鉛などの炭素材料である。
セパレータ２３は、例えば、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）等の樹脂で形成される。
セパレータ２３は、例えば、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）等の樹脂で形成される。
電解液は、例えば、非水溶媒と、リチウム塩（電解質）とを含む。非水溶媒としては、エチレンカーボネート（ＥＣ）、プロピレンカーボネート（ＰＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）が挙げられる。電解質としては、６フッ化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ６）、４フッ化ホウ酸リチウム（ＬｉＢＦ４）等が挙げられる。
リチウムイオン電池１は、例えば、車両に搭載される。
［充放電装置］
図２は、実施形態の充放電装置１０の構成図である。
図２に示すように、充放電装置１０は、リチウムイオン電池１の正極端子６および負極端子７に電気的に接続される。充放電装置１０は、制御部１１を備える。制御部１１は、後述する回復処理方法に従って、リチウムイオン電池１の充電および放電を行うことができる。充放電装置１０は、リチウムイオン電池１を充電するための電源を備えていてもよい。電源を備えていない場合には、外部電源を利用する。充放電装置１０は、例えば、車両に搭載される。充放電装置１０は、バッテリ交換装置に搭載されてもよい。
図２は、実施形態の充放電装置１０の構成図である。
図２に示すように、充放電装置１０は、リチウムイオン電池１の正極端子６および負極端子７に電気的に接続される。充放電装置１０は、制御部１１を備える。制御部１１は、後述する回復処理方法に従って、リチウムイオン電池１の充電および放電を行うことができる。充放電装置１０は、リチウムイオン電池１を充電するための電源を備えていてもよい。電源を備えていない場合には、外部電源を利用する。充放電装置１０は、例えば、車両に搭載される。充放電装置１０は、バッテリ交換装置に搭載されてもよい。
制御部１１は、例えば、ＣＰＵ（Central Processing Unit）などのハードウェアプロセッサがプログラム（ソフトウェア）を実行することにより実現される。これらの構成要素のうち一部または全部は、ＬＳＩ（Large Scale Integration）やＡＳＩＣ（Application Specific Integrated Circuit）、ＦＰＧＡ（Field-Programmable Gate Array）、ＧＰＵ（Graphics Processing Unit）などのハードウェア（回路部；circuitryを含む）によって実現されてもよいし、ソフトウェアとハードウェアの協働によって実現されてもよい。プログラムは、予め制御部１１のＨＤＤやフラッシュメモリなどの記憶装置（非一過性の記憶媒体を備える記憶装置）に格納されていてもよいし、ＤＶＤやＣＤ－ＲＯＭなどの着脱可能な記憶媒体に格納されており、記憶媒体（非一過性の記憶媒体）がドライブ装置に装着されることで制御部１１のＨＤＤやフラッシュメモリにインストールされてもよい。
［充放電の繰り返しによるリチウムイオン電池の性能低下］
リチウムイオン電池は、充放電の繰り返しより、容量ずれなどの性能低下が起きることがある。
「加地健太郎、他４名、“リチウムイオン電池の劣化モデル化に関する研究”、自動車技術会論文集、自動車技術会、第４４巻（２０１３）、第２号、ｐ．４２９－４３４」によれば、リチウムイオン電池の劣化メカニズムとして、３つの要因が挙げられている。
（１）リチウムイオンが負極電極材料の中に入ったまま出てこないことにより、活性リチウムの総数が減少する。
（２）リチウムイオンが負極表面で還元され（すなわち、電子を得て）、電解液と反応することにより、活性リチウムイオンの総量が減少する。
（３）負極電極表面に電解液が反応した樹脂被膜ができ、リチウムイオンが通りにくくなることにより、電池の内部抵抗が増加する。
リチウムイオン電池は、充放電の繰り返しより、容量ずれなどの性能低下が起きることがある。
「加地健太郎、他４名、“リチウムイオン電池の劣化モデル化に関する研究”、自動車技術会論文集、自動車技術会、第４４巻（２０１３）、第２号、ｐ．４２９－４３４」によれば、リチウムイオン電池の劣化メカニズムとして、３つの要因が挙げられている。
（１）リチウムイオンが負極電極材料の中に入ったまま出てこないことにより、活性リチウムの総数が減少する。
（２）リチウムイオンが負極表面で還元され（すなわち、電子を得て）、電解液と反応することにより、活性リチウムイオンの総量が減少する。
（３）負極電極表面に電解液が反応した樹脂被膜ができ、リチウムイオンが通りにくくなることにより、電池の内部抵抗が増加する。
（１）を「負極深部のリチウムイオンの残留」（負極におけるリチウムイオン残留）という。（２）を「リチウム析出」という。（３）を「ＳＥＩの形成」という。リチウム析出のうち、針状結晶の析出をデンドライト析出と呼ぶ。
リチウム析出は低温（例えば、０℃以下）で起こりやすい。これに対し、負極深部のリチウムイオンの残留は、常温以上の温度（例えば、０℃を越える温度。具体例としては１０℃～６５℃）において起こりやすい。
リチウム析出は低温（例えば、０℃以下）で起こりやすい。これに対し、負極深部のリチウムイオンの残留は、常温以上の温度（例えば、０℃を越える温度。具体例としては１０℃～６５℃）において起こりやすい。
負極深部のリチウムイオンの残留について詳しく説明する。
図３（Ａ）および図３（Ｂ）は、負極でのリチウムイオンの動きを模式化した図である。図３（Ａ）は充電時を示す。図３（Ｂ）は放電時を示す。３４は電解液である。
図３（Ａ）に示すように、充電時には、負極３２内にリチウムイオン３０が充満されている。図３（Ｂ）に示すように、放電時には、負極３２内のリチウムイオン３０は少なくなる。充放電を繰り返すと、放電時でも負極３２の深部に留まり続けるリチウムイオン３０が多くなる。このことを負極深部のリチウムイオンの残留という。負極深部のリチウムイオンの残留が増えれば、活性リチウムイオンが減少して容量低下につながる。
図３（Ａ）および図３（Ｂ）は、負極でのリチウムイオンの動きを模式化した図である。図３（Ａ）は充電時を示す。図３（Ｂ）は放電時を示す。３４は電解液である。
図３（Ａ）に示すように、充電時には、負極３２内にリチウムイオン３０が充満されている。図３（Ｂ）に示すように、放電時には、負極３２内のリチウムイオン３０は少なくなる。充放電を繰り返すと、放電時でも負極３２の深部に留まり続けるリチウムイオン３０が多くなる。このことを負極深部のリチウムイオンの残留という。負極深部のリチウムイオンの残留が増えれば、活性リチウムイオンが減少して容量低下につながる。
図４は、充放電試験における放電容量の変化の一例を示すグラフである。図４には、放電容量の変化を容量維持率を基準として示す。容量維持率は、「現在の容量／初期の容量×１００（％）」で表される。
図４に示すように、この例のリチウムイオン電池は、充放電のサイクル数（繰り返し回数）が増すにつれて放電容量が徐々に低下している。
図４に示すように、この例のリチウムイオン電池は、充放電のサイクル数（繰り返し回数）が増すにつれて放電容量が徐々に低下している。
［リチウムイオン電池の回復処理方法］
性能低下が起きたリチウムイオン電池は、次に示す方法によって性能回復を図ることができる。以下に示す回復処理方法は、充放電装置１０（図２参照）によって行うことができる。
性能低下が起きたリチウムイオン電池は、次に示す方法によって性能回復を図ることができる。以下に示す回復処理方法は、充放電装置１０（図２参照）によって行うことができる。
図５は、実施形態の回復処理方法の一例を示す説明図である。なお、リチウムイオン電池の回復処理方法は、単に「回復処理方法」ともいう。
図５に示すように、本実施形態の回復処理方法は、次の２つの工程を含むサイクルを複数回繰り返す。
第１工程：充電により、リチウムイオン電池のＳＯＣを上限値Ｓ１とする。上限値Ｓ１は「第１の値」の例である。
第２工程：放電により、リチウムイオン電池のＳＯＣを下限値Ｓ２とする。下限値Ｓ２は「第２の値」の例である。
第１工程に先だって、リチウムイオン電池を放電終止電圧まで放電させる準備工程を行ってもよい。
第１工程：充電により、リチウムイオン電池のＳＯＣを上限値Ｓ１とする。上限値Ｓ１は「第１の値」の例である。
第２工程：放電により、リチウムイオン電池のＳＯＣを下限値Ｓ２とする。下限値Ｓ２は「第２の値」の例である。
第１工程に先だって、リチウムイオン電池を放電終止電圧まで放電させる準備工程を行ってもよい。
ＳＯＣ（State Of Charge）は、リチウムイオン電池の充電率（％）である。本実施形態の回復処理方法では、ＳＯＣを上限値Ｓ１とする第１工程と、ＳＯＣを下限値Ｓ２とする第２工程とを繰り返すため、ＳＯＣは繰り返し増減する。本実施形態の回復処理方法では、第１工程では、ＳＯＣは直線的に増加する。第２工程では、ＳＯＣは直線的に減少する。
図５に示す例では、最初の工程は第１工程であるが、第１工程と第２工程とは、いずれが先でもよい。
図５に示す例では、最初の工程は第１工程であるが、第１工程と第２工程とは、いずれが先でもよい。
図６は、ＳＯＣと電圧との関係を表す「ＳＯＣ－電圧曲線」の例である。図６の横軸はＳＯＣ（％）を示す。図６の縦軸は電圧（Ｖ）を示す。ＳＯＣ－電圧曲線は、次のようにして取得できる。
リチウムイオン電池の容量を、例えば、次のようにして求める。
コバルト、ニッケルおよびマンガンを含む三元系のリチウム複合酸化物を正極活物質として用いたリチウムイオン電池を例として挙げる。定格電圧は３．６Ｖである。容量は３Ａｈである。上限電圧は４．２Ｖである。下限電圧は２．５Ｖである。
コバルト、ニッケルおよびマンガンを含む三元系のリチウム複合酸化物を正極活物質として用いたリチウムイオン電池を例として挙げる。定格電圧は３．６Ｖである。容量は３Ａｈである。上限電圧は４．２Ｖである。下限電圧は２．５Ｖである。
リチウムイオン電池を２５℃の恒温槽に入れて４時間放置した後、この恒温槽内において、２５℃の温度条件で次の操作を行う。
（１）リチウムイオン電池を電流３Ａ（定格容量で１Ｃに相当）で２．５Ｖまで放電し、１０秒間放置する。
（２）リチウムイオン電池を電流３Ａで４．２Ｖまで定電流充電する。
（３）リチウムイオン電池を、電圧４．２Ｖで電流が０．６Ａ（定格容量で０．２Ｃに相当）になるまで定電圧充電をする。
（４）リチウムイオン電池を電流３Ａで２．５Ｖまで定電流放電する。この放電の際の容量を測定する。
（１）リチウムイオン電池を電流３Ａ（定格容量で１Ｃに相当）で２．５Ｖまで放電し、１０秒間放置する。
（２）リチウムイオン電池を電流３Ａで４．２Ｖまで定電流充電する。
（３）リチウムイオン電池を、電圧４．２Ｖで電流が０．６Ａ（定格容量で０．２Ｃに相当）になるまで定電圧充電をする。
（４）リチウムイオン電池を電流３Ａで２．５Ｖまで定電流放電する。この放電の際の容量を測定する。
放電時（操作（４））において、１秒ごとに電圧を測定する。
ＳＯＣは、「（容量－電流・時間）／容量×１００（％）」によって算出する。
得られたＳＯＣおよび電圧により、図６に示すＳＯＣ－電圧曲線を作成することができる。
ＳＯＣは、「（容量－電流・時間）／容量×１００（％）」によって算出する。
得られたＳＯＣおよび電圧により、図６に示すＳＯＣ－電圧曲線を作成することができる。
ＳＯＣ－電圧曲線の傾きは、ＳＯＣおよび電圧について、当該時点の３０秒前から３０秒後までに対応するＳＯＣの範囲を最小二乗法により直線近似して得た直線の傾きである。ＳＯＣ－電圧曲線の傾きは、ＳＯＣの変化量（％）に対する電圧（Ｖ）の変化量の比率（Ｖ／％）である。
ＳＯＣの上限値Ｓ１（図５参照）は、図６において、ＳＯＣ－電圧曲線の傾きが極小値となる点Ｍ１におけるＳＯＣの値以下に設定される。図６に示す例では、ＳＯＣ－電圧曲線の傾きは、点Ｍ１において極小値０．００３１をとる。このときのＳＯＣは３４％である。そのため、ＳＯＣの上限値Ｓ１は３４％以下に設定される。上限値Ｓ１は５０％以下（例えば、３０％以下）であることが好ましい。
ＳＯＣの上限値Ｓ１を、点Ｍ１におけるＳＯＣの値以下とすることにより、負極におけるリチウムイオン残留量を少なくし、容量ずれなどの性能低下を抑制できる。
ＳＯＣの上限値Ｓ１を、点Ｍ１におけるＳＯＣの値以下とすることにより、負極におけるリチウムイオン残留量を少なくし、容量ずれなどの性能低下を抑制できる。
ＳＯＣの上限値Ｓ１（図５参照）は、図６において、ＳＯＣ－電圧曲線の傾きが極小値の２倍となる点Ｍ２におけるＳＯＣの値以上であることが好ましい。点Ｍ２におけるＳＯＣは、点Ｍ１におけるＳＯＣより小さい。図６に示す例では、ＳＯＣ－電圧曲線の傾きは、点Ｍ２において極小値０．００３１の２倍の値（０．００６２）をとる。このときのＳＯＣは１０％である。そのため、ＳＯＣの上限値Ｓ１は、１０％以上であることが好ましい。
ＳＯＣの上限値Ｓ１を、点Ｍ２におけるＳＯＣの値以上とすることにより、負極におけるリチウムイオン残留量を少なくし、容量ずれなどの性能低下を抑制できる。
ＳＯＣの上限値Ｓ１を、点Ｍ２におけるＳＯＣの値以上とすることにより、負極におけるリチウムイオン残留量を少なくし、容量ずれなどの性能低下を抑制できる。
ＳＯＣの下限値Ｓ２（図５参照）は、０％以上であって、上限値Ｓ１より小さい。下限値Ｓ２は０％であってもよい。下限値Ｓ２は、例えば、１０％未満である。
下限値Ｓ２は、図６において、ＳＯＣ－電圧曲線の傾きが極小値の２倍となる点Ｍ２におけるＳＯＣの値以上、かつＳＯＣ－電圧曲線の傾きが極小値となる点Ｍ１におけるＳＯＣの値以下であってもよい。
下限値Ｓ２は、図６において、ＳＯＣ－電圧曲線の傾きが極小値の２倍となる点Ｍ２におけるＳＯＣの値以上、かつＳＯＣ－電圧曲線の傾きが極小値となる点Ｍ１におけるＳＯＣの値以下であってもよい。
本実施形態の回復処理方法では、前述の第１工程および第２工程を含む回復処理に先だって、リチウムイオン電池の性能低下の有無を判定し、性能低下が確認された場合のみ、回復処理を実行してもよい。性能低下の有無は、例えば、容量の回復率に基づいて判定できる。性能低下の有無を判定することによって、リチウムイオン電池の非稼働期間を短くできる。
［実施形態の回復処理方法が奏する効果］
本実施形態の回復処理方法によれば、充電によりＳＯＣを上限値Ｓ１とする第１工程と、放電によりＳＯＣを下限値Ｓ２とする第２工程とを含むサイクルを複数回繰り返す。上限値Ｓ１は、ＳＯＣ－電圧曲線の傾きが極小値となる点Ｍ１におけるＳＯＣの値以下に設定される。上限値Ｓ１は、点Ｍ２におけるＳＯＣの値以上に設定される。これにより、負極におけるリチウムイオン残留量を少なくし、容量ずれなどの性能低下を抑制できる。よって、リチウムイオン電池の性能を回復させることができる。
本実施形態の回復処理方法によれば、充電によりＳＯＣを上限値Ｓ１とする第１工程と、放電によりＳＯＣを下限値Ｓ２とする第２工程とを含むサイクルを複数回繰り返す。上限値Ｓ１は、ＳＯＣ－電圧曲線の傾きが極小値となる点Ｍ１におけるＳＯＣの値以下に設定される。上限値Ｓ１は、点Ｍ２におけるＳＯＣの値以上に設定される。これにより、負極におけるリチウムイオン残留量を少なくし、容量ずれなどの性能低下を抑制できる。よって、リチウムイオン電池の性能を回復させることができる。
リチウムイオン電池の性能回復により、リチウムイオン電池の寿命を長くすることで、エネルギー効率の改善を図ることができる。
以上、本発明を実施するための形態について実施形態を用いて説明したが、本発明はこうした実施形態に何等限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲内において種々の変形及び置換を加えることができる。
以下、本発明を具体例に基づいて詳細に説明する。なお、本発明は以下の例に限定されない。
＜実施例１＞
コバルト、ニッケルおよびマンガンを含む三元系のリチウム複合酸化物を正極活物質として用いたリチウムイオン電池を用意した。定格電圧は３．６Ｖである。容量は３Ａｈである。上限電圧は４．２Ｖである。下限電圧は２．５Ｖである。
コバルト、ニッケルおよびマンガンを含む三元系のリチウム複合酸化物を正極活物質として用いたリチウムイオン電池を用意した。定格電圧は３．６Ｖである。容量は３Ａｈである。上限電圧は４．２Ｖである。下限電圧は２．５Ｖである。
（性能低下したサンプルの作製）
リチウムイオン電池を、次に示す充放電試験に供した。
リチウムイオン電池を２５℃の恒温槽に入れて４時間放置した後、この恒温槽内において、２５℃の温度条件で、次の操作（Ａ）、（Ｂ）を２６９サイクル繰り返した。
（Ａ）リチウムイオン電池を電流９Ａで２．５Ｖまで放電し、１０秒間放置する。
（Ｂ）リチウムイオン電池を電流９Ａで４．２Ｖまで充電し、１０秒間放置する。
これにより、性能低下（劣化）したサンプルを得た。
リチウムイオン電池を、次に示す充放電試験に供した。
リチウムイオン電池を２５℃の恒温槽に入れて４時間放置した後、この恒温槽内において、２５℃の温度条件で、次の操作（Ａ）、（Ｂ）を２６９サイクル繰り返した。
（Ａ）リチウムイオン電池を電流９Ａで２．５Ｖまで放電し、１０秒間放置する。
（Ｂ）リチウムイオン電池を電流９Ａで４．２Ｖまで充電し、１０秒間放置する。
これにより、性能低下（劣化）したサンプルを得た。
（回復処理）
図５に示すように、充放電装置１０（図２参照）を用いて、前述のサンプルについて、第１工程および第２工程のサイクルを複数回（１２０回）繰り返した。処理時間は２０時間とした。温度は２５℃とした。サンプル数は５つとした。ＳＯＣ－電圧曲線を図６に示す。
準備工程：リチウムイオン電池を電流９Ａで２．５Ｖ（下限値Ｓ２：ＳＯＣ０％）（放電終止電圧）まで放電させた。
第１工程：リチウムイオン電池を電流９Ａで０．７５Ａｈ（上限値Ｓ１：ＳＯＣ２５％）まで充電する。充電時間は５分間とした。
第２工程：リチウムイオン電池を電流９Ａで２．５Ｖ（下限値Ｓ２：ＳＯＣ０％）（放電終止電圧）まで放電させる。放電時間は５分間とした。
図５に示すように、充放電装置１０（図２参照）を用いて、前述のサンプルについて、第１工程および第２工程のサイクルを複数回（１２０回）繰り返した。処理時間は２０時間とした。温度は２５℃とした。サンプル数は５つとした。ＳＯＣ－電圧曲線を図６に示す。
準備工程：リチウムイオン電池を電流９Ａで２．５Ｖ（下限値Ｓ２：ＳＯＣ０％）（放電終止電圧）まで放電させた。
第１工程：リチウムイオン電池を電流９Ａで０．７５Ａｈ（上限値Ｓ１：ＳＯＣ２５％）まで充電する。充電時間は５分間とした。
第２工程：リチウムイオン電池を電流９Ａで２．５Ｖ（下限値Ｓ２：ＳＯＣ０％）（放電終止電圧）まで放電させる。放電時間は５分間とした。
前述の容量測定方法により、リチウムイオン電池の初期容量、性能低下後（劣化後）の容量、および回復後の容量を測定した。
次の式により、回復率を算出した。結果を表１に示す。
回復率＝（回復後容量－劣化後容量）／（初期容量－劣化後容量）
回復率＝（回復後容量－劣化後容量）／（初期容量－劣化後容量）
表１に示すように、前述の回復処理により、高い回復率が得られた。
＜実施例２＞
ＳＯＣの上限値Ｓ１以外は実施例１と同様にして、回復処理試験を行った。結果を表２および図７に示す。
比較のため、上限値Ｓ１および下限値Ｓ２を０％とした場合（すなわち、充電および放電を行わなかった場合）の結果を併せて示す。
ＳＯＣの上限値Ｓ１以外は実施例１と同様にして、回復処理試験を行った。結果を表２および図７に示す。
比較のため、上限値Ｓ１および下限値Ｓ２を０％とした場合（すなわち、充電および放電を行わなかった場合）の結果を併せて示す。
表２および図７に示すように、上限値Ｓ１が１０％以上、３０％以下である場合に、回復率が高かった。
＜実施例３＞
上限値Ｓ１および下限値Ｓ２以外は実施例１と同様にして、回復処理試験を行った。結果を表３および図８に示す。
上限値Ｓ１および下限値Ｓ２以外は実施例１と同様にして、回復処理試験を行った。結果を表３および図８に示す。
表３および図８に示すように、回復率は、下限値Ｓ２が１０％未満の場合に高かった。
＜実施例４＞
第１工程と第２工程とからなるサイクルの繰り返し数（サイクル数）以外は実施例１と同様にして、回復処理試験を行った。結果を表４および図９に示す。図９の横軸は処理時間である。処理時間はサイクル数にほぼ比例する。
表４および図９には、比較のため、サイクル数ゼロの場合の結果を併せて示す。
第１工程と第２工程とからなるサイクルの繰り返し数（サイクル数）以外は実施例１と同様にして、回復処理試験を行った。結果を表４および図９に示す。図９の横軸は処理時間である。処理時間はサイクル数にほぼ比例する。
表４および図９には、比較のため、サイクル数ゼロの場合の結果を併せて示す。
表４および図９に示すように、サイクル数が多いほど高い回復率が得られた。
＜実施例５＞
電流を３Ａとしたこと以外は実施例２と同様にして、回復処理試験を行った。電流が３Ａであるため、充電時間および放電時間は実施例２と比べて３倍である。処理時間は実施例２と同じく２０時間であるため、サイクルの繰り返し数は実施例２の繰り返し数（１２０回）に比べて約１／３である。結果を表５および図１０に示す。
電流を３Ａとしたこと以外は実施例２と同様にして、回復処理試験を行った。電流が３Ａであるため、充電時間および放電時間は実施例２と比べて３倍である。処理時間は実施例２と同じく２０時間であるため、サイクルの繰り返し数は実施例２の繰り返し数（１２０回）に比べて約１／３である。結果を表５および図１０に示す。
表５および図１０に示すように、実施例２と比べて、回復率の傾向は電流が変ってもそれほど変わらなかった（図７参照）。
＜実施例６＞
性能低下サンプル作製の際の温度条件を、２５℃に代えて、５０℃としたこと以外は実施例２と同様にして、性能低下サンプルを得た。
このサンプルについて、実施例２と同様にして、回復処理試験を行った。結果を表６および図１１に示す。
性能低下サンプル作製の際の温度条件を、２５℃に代えて、５０℃としたこと以外は実施例２と同様にして、性能低下サンプルを得た。
このサンプルについて、実施例２と同様にして、回復処理試験を行った。結果を表６および図１１に示す。
表６および図１１に示すように、回復率の傾向は、温度条件が２５℃の場合とそれほど変わらなかった（図７参照）。
＜比較例１＞
性能低下サンプル作製の際の温度条件を、２５℃に代えて、－１０℃としたこと以外は実施例１と同様にして、性能低下サンプルを得た。
このサンプルについて、実施例１と同様にして、回復処理試験を行った。結果を表７および図１２に示す。
性能低下サンプル作製の際の温度条件を、２５℃に代えて、－１０℃としたこと以外は実施例１と同様にして、性能低下サンプルを得た。
このサンプルについて、実施例１と同様にして、回復処理試験を行った。結果を表７および図１２に示す。
表７および図１２に示すように、低温で性能低下したサンプルは、常温で性能低下したサンプルに比べて回復率が低くなった。
このことから、本実施形態の回復処理方法は、常温で性能低下したリチウムイオン電池に対して有効であることがわかる。
このことから、本実施形態の回復処理方法は、常温で性能低下したリチウムイオン電池に対して有効であることがわかる。
＜比較例２＞
実施例１と同様にして性能低下サンプル（性能を低下させる際の温度は２５℃）を得た（性能低下条件を常温とした性能低下サンプル）。
性能低下サンプル作製の際の温度条件を－１０℃としたこと以外は実施例１と同様にして性能低下サンプルを得た（性能低下条件を低温とした性能低下サンプル）。
これらのサンプルについて、次の２つの工程を含むサイクルを複数回繰り返した。処理時間は７２時間とした。
第１工程：充電により、リチウムイオン電池のＳＯＣを１．１％とする。充電時間は１０秒とした。
第２工程：放電により、リチウムイオン電池のＳＯＣを０％とする。放電時間は１０秒とした。
実施例１と同様にして性能低下サンプル（性能を低下させる際の温度は２５℃）を得た（性能低下条件を常温とした性能低下サンプル）。
性能低下サンプル作製の際の温度条件を－１０℃としたこと以外は実施例１と同様にして性能低下サンプルを得た（性能低下条件を低温とした性能低下サンプル）。
これらのサンプルについて、次の２つの工程を含むサイクルを複数回繰り返した。処理時間は７２時間とした。
第１工程：充電により、リチウムイオン電池のＳＯＣを１．１％とする。充電時間は１０秒とした。
第２工程：放電により、リチウムイオン電池のＳＯＣを０％とする。放電時間は１０秒とした。
表８に示すように、比較例１に比べて第１工程のＳＯＣ（上限値Ｓ１）を小さくした比較例２では、低温で性能低下した場合の方が、常温で性能低下した場合に比べて回復率が高くなった。
このことから、回復処理の有効性は、性能低下時の条件によって変わることがわかる。
このことから、回復処理の有効性は、性能低下時の条件によって変わることがわかる。
＜実施例７＞
充放電時の電流および処理時間以外は実施例１と同様にして、回復処理試験を行った。結果を表９に示す。
充放電時の電流および処理時間以外は実施例１と同様にして、回復処理試験を行った。結果を表９に示す。
表９に示すように、サイクル数および電流は、回復率にそれほど影響しなかった。
ＳＯＣ－電圧曲線の傾きが極小値の２倍となる点Ｍ２におけるＳＯＣの値以上、かつＳＯＣ－電圧曲線の傾きが極小値となる点Ｍ１におけるＳＯＣの値以下であるＳＯＣの範囲（図６参照）を「特定範囲」という。
常温（例えば２５℃）で性能低下させたサンプルを「常温での性能低下サンプル」という。低温（例えば－１０℃）で性能低下させたサンプルを「低温での性能低下サンプル」という。
常温（例えば２５℃）で性能低下させたサンプルを「常温での性能低下サンプル」という。低温（例えば－１０℃）で性能低下させたサンプルを「低温での性能低下サンプル」という。
ＳＯＣの上限値Ｓ１を特定範囲内の値とする回復処理は、低温での性能低下サンプル（比較例１）に比べて、常温での性能低下サンプル（実施例１，２）において、高い回復率が得られた。
これに対し、上限値Ｓ１が特定範囲の下限値を下回る回復処理は、常温での性能低下サンプルに対しては、それほど有効とはいえなかった（比較例２参照）。
これに対し、上限値Ｓ１が特定範囲の下限値を下回る回復処理は、常温での性能低下サンプルに対しては、それほど有効とはいえなかった（比較例２参照）。
本実施形態の回復処理方法は、次に示す条件［１］を満たす場合、および、条件［１］と条件［２］の両方を満たす場合に有用である。
［１］常温での性能低下サンプルと、低温での性能低下サンプルとに対して、ＳＯＣの上限値Ｓ１を特定範囲内の値とする回復処理（前述）を行ったとき、常温の性能低下の場合の回復率は、低温の性能低下の場合の回復率より高い（表７参照）。
［２］常温での性能低下サンプルと、低温での性能低下サンプルとに対して、ＳＯＣの上限値Ｓ１が特定範囲の下限値を下回る回復処理（前述）を行ったとき、常温の性能低下の場合の回復率は、低温の性能低下の場合の回復率より低い（表８参照）。
［１］常温での性能低下サンプルと、低温での性能低下サンプルとに対して、ＳＯＣの上限値Ｓ１を特定範囲内の値とする回復処理（前述）を行ったとき、常温の性能低下の場合の回復率は、低温の性能低下の場合の回復率より高い（表７参照）。
［２］常温での性能低下サンプルと、低温での性能低下サンプルとに対して、ＳＯＣの上限値Ｓ１が特定範囲の下限値を下回る回復処理（前述）を行ったとき、常温の性能低下の場合の回復率は、低温の性能低下の場合の回復率より低い（表８参照）。
条件［１］を満たす場合、および、条件［１］と条件［２］の両方を満たす場合は、性能低下の原因として、負極深部のリチウムイオンの残留（負極におけるリチウムイオン残留）が大きいと推測することができる。
本実施形態の回復処理方法は、条件［１］を満たす場合に実施してもよい。本実施形態の回復処理方法は、条件［１］と条件［２］の両方を満たす場合に実施してもよい。
本実施形態の回復処理方法は、条件［１］を満たす場合に実施してもよい。本実施形態の回復処理方法は、条件［１］と条件［２］の両方を満たす場合に実施してもよい。
１ リチウムイオン電池
Ｓ１ 上限値（第１の値）
Ｓ２ 下限値（第２の値）
Ｓ１ 上限値（第１の値）
Ｓ２ 下限値（第２の値）
Claims (6)
- 正極および負極を有し、前記負極におけるリチウムイオン残留により性能が低下したリチウムイオン電池の回復処理方法であって、
充電により、前記リチウムイオン電池のＳＯＣを、ＳＯＣ－電圧曲線の傾きが極小値となるＳＯＣの値以下、かつ前記ＳＯＣ－電圧曲線の傾きが前記極小値の２倍となるＳＯＣの値以上である第１の値とする第１工程と、
放電により、前記リチウムイオン電池のＳＯＣを前記第１の値より小さい第２の値とする第２工程と、
を含むサイクルを複数回繰り返す、リチウムイオン電池の回復処理方法。 - 前記第１の値は、３０％以下である、請求項１記載のリチウムイオン電池の回復処理方法。
- 前記第２の値は、１０％未満である、
請求項１または２に記載のリチウムイオン電池の回復処理方法。 - 前記第１工程および前記第２工程に先だって、前記リチウムイオン電池の性能低下の有無を判定し、前記性能低下が確認された場合のみ、前記第１工程および前記第２工程を実施する、請求項１～３のうちいずれか１項に記載のリチウムイオン電池の回復処理方法。
- 正極および負極を有し、前記負極におけるリチウムイオン残留により性能が低下したリチウムイオン電池に電気的に接続される充放電装置であって、
前記リチウムイオン電池の充電および放電を行う制御部を備え、
前記制御部は、
充電により、前記リチウムイオン電池のＳＯＣを、ＳＯＣ－電圧曲線の傾きが極小値となるＳＯＣの値以下、かつ前記ＳＯＣ－電圧曲線の傾きが前記極小値の２倍となるＳＯＣの値以上である第１の値とする第１工程と、
放電により、前記リチウムイオン電池のＳＯＣを前記第１の値より小さい第２の値とする第２工程と、
を含むサイクルを複数回繰り返す、充放電装置。 - 正極および負極を有し、前記負極におけるリチウムイオン残留により性能が低下したリチウムイオン電池に電気的に接続される充放電装置に、
充電により、前記リチウムイオン電池のＳＯＣを、ＳＯＣ－電圧曲線の傾きが極小値となるＳＯＣの値以下、かつ前記ＳＯＣ－電圧曲線の傾きが前記極小値の２倍となるＳＯＣの値以上である第１の値とする第１工程と、
放電により、前記リチウムイオン電池のＳＯＣを前記第１の値より小さい第２の値とする第２工程と、
を含むサイクルを複数回繰り返させる、プログラム。
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| WO2024048150A1 (ja) * | 2022-08-15 | 2024-03-07 | 正一 田中 | バッテリ用交流電流供給装置 |
| WO2024048474A1 (ja) * | 2022-08-15 | 2024-03-07 | 正一 田中 | バッテリ用交流電流供給装置 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| CN116365060A (zh) | 2023-06-30 |
| US20230208172A1 (en) | 2023-06-29 |
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