JP2013008624A - 有機エレクトロルミネッセンス素子 - Google Patents

Abstract

【課題】輝度むらの低減を図ることが可能で且つ光取り出し効率の向上を図ることが可能な有機エレクトロルミネッセンス素子を提供する。
【解決手段】有機エレクトロルミネッセンス素子は、第１電極２０と、基板１０の一表面側で第１電極２０に対向した第２電極５０と、第１電極２０と第２電極５０との間にあり少なくとも発光層３２を含む機能層３０とを備え、第２電極５０が、機能層３０に接する導電性高分子層３９と、導電性高分子層３９における機能層３０側とは反対側に位置し機能層３０からの光の取り出し用の開口部を有する電極パターン４０とを備える。また、有機エレクトロルミネッセンス素子は、導電性高分子層３９の屈折率以上の屈折率を有し第２電極５０における機能層３０側とは反対側に設けられた透光性の樹脂層９０と、導電性高分子層３９の屈折率以上の屈折率を有し開口部に設けられた透明粒子１００とを備える。
【選択図】図１

Description

本発明は、有機エレクトロルミネッセンス素子に関するものである。

従来から、図９に示す構成の有機エレクトロルミネッセンス素子が提案されている（特許文献１）。この有機エレクトロルミネッセンス素子は、一方の電極（陰極）１０１が基板１０４の表面に積層され、電極１０１の表面上に電子注入・輸送層１０５を介して発光層１０３が積層され、発光層１０３上に、ホール注入・輸送層１０６を介して他方の電極（陽極）１０２が積層されている。また、この有機エレクトロルミネッセンス素子は、基板１０４の上記表面側に封止部材１０７を備えている。したがって、この有機エレクトロルミネッセンス素子では、発光層１０３で発光した光が、光透過性電極として形成される電極１０２、透明体で形成される封止部材１０７を通して放射されるようになっている。

反射性の電極１０１の材料としては、例えば、Ａｌ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｙ、Ｓｃ、Ａｇ、Ｉｎなどが挙げられている。また、光透過性電極である電極１０２の材料としては、例えば、インジウム−錫酸化物（ＩＴＯ）、インジウム−亜鉛酸化物（ＩＺＯ）などが挙げられている。なお、特許文献１には、光取り出し側の部位に光取り出し処理として、電極１０２の表面への凹凸形状付与、封止部材１０７の表面の反射防止処理、散乱処理、光散乱性を有する封止部材の使用、拡散フィルム等の光散乱性を有する部材の電極１０２の表面上あるいは封止部材１０７上への光学的接合などを行ってもよい旨が記載されている。

ところで、有機エレクトロルミネッセンス素子を高輝度で点灯させるためには、より大きな電流を流す必要がある。しかしながら、有機エレクトロルミネッセンス素子は、一般的に、ＩＴＯ膜からなる陽極のシート抵抗が、金属膜、合金膜、金属化合物膜などからなる陰極のシート抵抗に比べて高いため、陽極での電位勾配が大きくなって、輝度の面内ばらつきが大きくなってしまう。

また、従来から、スパッタ法により形成されるＩＴＯ膜からなる電極を備えた構成の問題点を解決するエレクトロルミネセンス・ランプとして、ＩＴＯ膜からなる電極を用いずに構成されたエレクトロルミネセンス・ランプが提案されている（特許文献２）。特許文献２には、例えば、図１０に示すように、第１の導電層２２０、エレクトロルミネセンス物質２３０、第２の導電層２４０および基板２４５を備え、第１の導電層２２０が、矩形の開口２５０を有する矩形格子電極により構成されてなるエレクトロルミネセンス・ランプ２１０が提案されている。

ここで、特許文献２には、第１の導電層２２０および第２の導電層２４０を、銀インク、炭素インクなどの導電性インクで形成することが好ましい旨が記載されている。また、特許文献２には、第１の導電層２２０、エレクトロルミネセンス物質２３０、第２の導電層２４０を、スクリーン印刷法やオフセット印刷法などにより形成することが記載されている。

なお、特許文献２には、均一な明るさのエレクトロルミネセンス・ランプ２１０が必要な場合は、ランプ表面にわたって開口２５０の密度を略一定とすることが記載されている。

また、従来から、図１１（ａ）に示す構成の有機エレクトロルミネッセンス素子が提案されている（特許文献３）。

図１１（ａ）に示した有機エレクトロルミネッセンス素子は、透光性の基板３０１の片側表面に光散乱層３０５と平坦化層３１１とで構成される光取出し層３０４を形成してある。また、この有機エレクトロルミネッセンス素子は、平坦化層３１１の光散乱層３０５側と反対側の表面に、透光性の電極３０３を形成してあり、電極３０３の平坦化層３１１と反対側の表面に、有機発光層３０２を積層してある。有機発光層３０２の電極３０３側には、必要に応じて正孔注入層や正孔輸送層が積層され、有機発光層３０２の電極３０３と反対側には、必要に応じて電子輸送層や電子注入層が積層される。そして、有機発光層３０２の透光性の電極３０３と反対側に対向電極となる電極３１０を積層してある。

光散乱層３０５は、図１１（ｂ）に示すように、光散乱粒子３０６がバインダー樹脂３０７中で凝集して多く存在する光散乱領域３０８と、光散乱粒子３０６の含有比率が光散乱領域３０８よりも低い光透過領域３０９とが、面方向で混在して形成されている。また、特許文献３には、平坦化層３１１の材料として、光透過性を有する熱硬化性樹脂を用いるのが好ましい旨が記載されている。

特開２００６−３３１６９４号公報 特表２００２−５０２５４０号公報 特開２００９−７６４５２号公報

図９に示した構成の有機エレクトロルミネッセンス素子では、発光層１０３で発光した光が、光透過性電極として形成される電極１０２、封止部材１０７を通して放射されるので、電極１０２のシート抵抗が高いことに起因して輝度むらを生じてしまうことがある。また、この有機エレクトロルミネッセンス素子では、電極１０２と封止部材１０７との空間の媒質について明記されていないが、不活性ガスが充填されている場合、発光層１０３、ホール注入・輸送層１０６および電極１０２の屈折率に比べて、電極１０２と封止部材１０７との空間に存在する媒質の屈折率が小さいので、電極１０２と当該媒質との界面での全反射に起因した反射損失が生じてしまう。

また、図１０に示した構成のエレクトロルミネセンス・ランプ２１０では、第１の導電層２２０が開口２５０を有しているので、第１の導電層２２０からエレクトロルミネセンス物質２３０へのキャリア注入性が低下してしまい、外部量子効率が低下してしまう。

また、図１１に示した構成の有機エレクトロルミネッセンス素子では、透光性の電極３０３のシート抵抗が高いことに起因して輝度むらを生じてしまうことがある。

本発明は上記事由に鑑みて為されたものであり、その目的は、輝度むらの低減を図ることが可能で且つ光取り出し効率の向上を図ることが可能な有機エレクトロルミネッセンス素子を提供することにある。

本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子は、基板と、前記基板の一表面側に設けられた第１電極と、前記基板の前記一表面側で前記第１電極に対向した第２電極と、前記第１電極と前記第２電極との間にあり少なくとも発光層を含む機能層とを備えた有機エレクトロルミネッセンス素子であって、前記第２電極が、前記機能層に接する導電性高分子層と、前記導電性高分子層における前記機能層側とは反対側に位置し前記機能層からの光の取り出し用の開口部を有する電極パターンとを備え、前記導電性高分子層の屈折率以上の屈折率を有し前記第２電極における前記機能層側とは反対側に設けられた透光性の樹脂層と、前記導電性高分子層の屈折率以上の屈折率を有し前記開口部に設けられた透明粒子とを備えることを特徴とする。

この有機エレクトロルミネッセンス素子において、前記電極パターンは、前記開口部の開口形状が多角形状であり、前記透明粒子は、前記基板の厚み方向に沿った断面形状が、円形状もしくは楕円形状であることが好ましい。

本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子においては、輝度むらの低減を図ることが可能で且つ光取り出し効率の向上を図ることが可能となる。

実施形態１の有機エレクトロルミネッセンス素子の概略断面図である。 実施形態１の有機エレクトロルミネッセンス素子における第２電極の概略平面図である。 実施形態１の有機エレクトロルミネッセンス素子の要部概略断面図である。 実施形態１の有機エレクトロルミネッセンス素子における第２電極の他の構成例の概略平面図である。 実施形態１の有機エレクトロルミネッセンス素子における第２電極の別の構成例の概略平面図である。 実施形態２の有機エレクトロルミネッセンス素子の概略断面図である。 実施形態３の有機エレクトロルミネッセンス素子の概略断面図である。 比較例の有機エレクトロルミネッセンス素子の概略断面図である。 従来の有機エレクトロルミネッセンス素子の一例を示す概略断面図である。 従来のエレクトロルミネセンス・ランプの透視上面および断面図である。 従来の有機エレクトロルミネッセンス素子の他の例を示し、（ａ）は有機エレクトロルミネッセンス素子の層構成を示す概略図、（ｂ）は光散乱層の表面の一部を拡大して示した図である。

（実施形態１）
以下、本実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子について図１〜図３に基づいて説明する。

有機エレクトロルミネッセンス素子は、基板１０と、基板１０の一表面側に設けられた第１電極２０と、基板１０の上記一表面側で第１電極２０に対向した第２電極５０と、第１電極２０と第２電極５０との間にあり発光層３２を含む機能層３０とを備えている。

第２電極５０は、機能層３０に接する導電性高分子層３９と、この導電性高分子層３９における機能層３０側とは反対側に位置し機能層３０からの光の取り出し用の開口部４１（図２および図３参照）を有する電極パターン４０とを備えている。要するに、有機エレクトロルミネッセンス素子は、第２電極５０が、機能層３０からの光の取り出し用の開口部４１を有している。

有機エレクトロルミネッセンス素子は、第１電極２０および第２電極５０の電極パターン４０それぞれの抵抗率を、透明導電性酸化物（Transparent Conducting Oxide：ＴＣＯ）の抵抗率よりも低くしてある。透明導電性酸化物としては、例えば、ＩＴＯ、ＡＺＯ、ＧＺＯ、ＩＺＯなどがある。

また、有機エレクトロルミネッセンス素子は、導電性高分子層３９の屈折率以上の屈折率を有し第２電極５０における機能層３０側とは反対側に設けられた透光性の樹脂層９０と、導電性高分子層３９の屈折率以上の屈折率を有し開口部４１に設けられた透明粒子１００とを備えている。これにより、有機エレクトロルミネッセンス素子は、第２電極５０側から透明粒子１００を通して光を取り出すことが可能となる。要するに、本実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子は、トップエミッション型の有機エレクトロルミネッセンス素子として用いることが可能となる。

また、有機エレクトロルミネッセンス素子は、第１電極２０に第１引出し配線（図示せず）を介して電気的に接続された第１端子部（図示せず）と、第２電極５０に第２引出し配線４６を介して電気的に接続された第２端子部４７とを備えている。第１引出し配線、第１端子部、第２引出し配線４６および第２端子部４７は、基板１０の上記一表面側に設けられている。また、有機エレクトロルミネッセンス素子は、第２引出し配線４６と機能層３０、第１電極２０、第１引出し配線とを電気的に絶縁する絶縁膜６０が基板１０の上記一表面側に設けられている。この絶縁膜６０は、基板１０の上記一表面と第１電極２０の側面と機能層３０の側面と、機能層３０における第２電極５０側の表面の外周部とに跨って形成されている。

有機エレクトロルミネッセンス素子は、基板１０の上記一表面側に対向配置されるカバー基板としての封止層（図示せず）と、基板１０の周部と封止層の周部との間に介在する枠状（本実施形態では、矩形枠状）のフレーム部（図示せず）とを備えていることが好ましい。また、上述の樹脂層９０は、基板１０と封止層とフレーム部とで囲まれる空間において、第１電極２０、機能層３０、第２電極５０などからなる素子部１を覆うように設けることが好ましい。

以下、有機エレクトロルミネッセンス素子の各構成要素について詳細に説明する。

基板１０は、平面視形状を矩形状としてある。ここで、基板１０の平面視形状は、矩形状に限らず、例えば、矩形状以外の多角形状、円形状などでもよい。

基板１０としては、ガラス基板を用いているが、これに限らず、例えば、プラスチック板や、金属板などを用いてもよい。ガラス基板の材料としては、例えば、ソーダライムガラス、無アルカリガラスなどを採用することができる。また、プラスチック板の材料としては、例えば、ポリエチレンテレフタラート、ポリエチレンナフタレート、ポリエーテルサルフォン、ポリカーボネートなどを採用することができる。また、金属板の材料としては、例えば、アルミニウム、銅、ステンレス鋼などを採用することができる。プラスチック板を用いる場合は、プラスチック基板の表面にＳｉＯＮ膜、ＳｉＮ膜などが成膜されたものを用いることで、水分の透過を抑えることが好ましい。なお、基板１０は、リジッドなものでもよいし、フレキシブルなものでもよい。

基板１０としてガラス基板を用いる場合には、基板１０の上記一表面の凹凸が有機エレクトロルミネッセンス素子のリーク電流などの発生原因となることがある（有機エレクトロルミネッセンス素子の劣化原因となることがある）。このため、基板１０としてガラス基板を用いる場合には、上記一表面の表面粗さが小さくなるように高精度に研磨された素子形成用のガラス基板を用意することが好ましい。基板１０の上記一表面の表面粗さについては、ＪＩＳ Ｂ ０６０１−２００１（ＩＳＯ ４２８７−１９９７）で規定されている算術平均粗さＲａが１０ｎｍ以下であることが好ましく、数ｎｍ以下であることが、より好ましい。これに対して、基板１０としてプラスチック板を用いる場合には、特に高精度な研磨を行わなくても、上記一表面の算術平均粗さＲａが数ｎｍ以下のものを低コストで得ることが可能である。

本実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子では、第１電極２０が陰極を構成し、第２電極５０が陽極を構成している。この場合、第１電極２０から機能層３０へ注入する第１キャリアは電子であり、第２電極５０から機能層３０へ注入する第２キャリアは正孔である。機能層３０は、第１電極２０側から順に、発光層３２、第２キャリア輸送層３３、第２キャリア注入層３４を備えている。ここにおいて、第２キャリア輸送層３３、第２キャリア注入層３４は、それぞれ、ホール輸送層、ホール注入層である。なお、第１電極２０が陽極を構成し、第２電極５０が陰極を構成する場合には、例えば、第２キャリア輸送層３３として電子輸送層を、第２キャリア注入層３４として電子注入層を採用すればよい。

上述の機能層３０の構造は、図１の例に限らず、例えば、第１電極２０と発光層３２との間に、第１キャリア注入層、第１キャリア輸送層を設けたり、発光層３２と第２キャリア輸送層３３との間にインターレイヤーを設けたりした構造でもよい。第１電極２０が陰極を構成し、第２電極５０が陽極を構成している場合、第１キャリア注入層は、電子注入層であり、第１キャリア輸送層は、電子輸送層である。

また、機能層３０は、少なくとも発光層３２を含んでいればよく（つまり、機能層３０は、発光層３２のみでもよく）、発光層３２以外の、第１キャリア注入層、第１キャリア輸送層、インターレイヤー、第２キャリア輸送層３３、第２キャリア注入層３４などは適宜設ければよい。発光層３２は、単層構造でも多層構造でもよい。例えば、所望の発光色が白色の場合には、発光層中に赤色、緑色、青色の３種類のドーパント色素をドーピングするようにしてもよいし、青色正孔輸送性発光層と緑色電子輸送性発光層と赤色電子輸送性発光層との積層構造を採用してもよいし、青色電子輸送性発光層と緑色電子輸送性発光層と赤色電子輸送性発光層との積層構造を採用してもよい。

発光層３２の材料としては、例えば、ポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリチオフェン誘導体、ポリパラフェニレン誘導体、ポリシラン誘導体、ポリアセチレン誘導体など、ポリフルオレン誘導体、ポリビニルカルバゾール誘導体、色素体、金属錯体系発光材料を高分子化したものなどや、アントラセン、ナフタレン、ピレン、テトラセン、コロネン、ペリレン、フタロペリレン、ナフタロペリレン、ジフェニルブタジエン、テトラフェニルブタジエン、クマリン、オキサジアゾール、ビスベンゾキサゾリン、ビススチリル、シクロペンタジエン、クマリン、オキサジアゾール、ビスベンゾキサゾリン、ビススチリル、シクロペンタジエン、キノリン金属錯体、トリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウム錯体、トリス（４−メチル−８−キノリナート）アルミニウム錯体、トリス（５−フェニル−８−キノリナート）アルミニウム錯体、アミノキノリン金属錯体、ベンゾキノリン金属錯体、トリ−（ｐ−ターフェニル−４−イル）アミン、ピラン、キナクリドン、ルブレン、およびこれらの誘導体、あるいは、１−アリール−２，５−ジ（２−チエニル）ピロール誘導体、ジスチリルベンゼン誘導体、スチリルアリーレン誘導体、スチリルアミン誘導体、およびこれらの発光性化合物からなる基を分子の一部分に有する化合物などが挙げられる。また、上記化合物に代表される蛍光色素由来の化合物のみならず、いわゆる燐光発光材料、例えばイリジウム錯体、オスミウム錯体、白金錯体、ユーロピウム錯体などの発光材料、又はそれらを分子内に有する化合物若しくは高分子も好適に用いることができる。これらの材料は、必要に応じて、適宜選択して用いることができる。発光層３２は、塗布法（例えば、スピンコート法、スプレーコート法、ダイコート法、グラビア印刷法、スクリーン印刷法など）のような湿式プロセスによって成膜することが好ましい。ただし、発光層３２の成膜方法は、塗布法に限らず、例えば、真空蒸着法、転写法などの乾式プロセスによって発光層３２を成膜してもよい。

電子注入層の材料は、例えば、フッ化リチウムやフッ化マグネシウムなどの金属フッ化物、塩化ナトリウム、塩化マグネシウムなどに代表される金属塩化物などの金属ハロゲン化物や、チタン、亜鉛、マグネシウム、カルシウム、バリウム、ストロンチウムなどの酸化物、などを用いることができる。これらの材料の場合、電子注入層は、真空蒸着法により形成することができる。また、電子注入層の材料は、例えば、電子注入を促進させるドーパント（アルカリ金属など）を混合した有機半導体材料を用いることができる。このような材料の場合、電子注入層は、塗布法により形成することができる。

また、電子輸送層の材料は、電子輸送性を有する化合物の群から選定することができる。この種の化合物としては、Ａｌｑ_３等の電子輸送性材料として知られる金属錯体や、フェナントロリン誘導体、ピリジン誘導体、テトラジン誘導体、オキサジアゾール誘導体などのヘテロ環を有する化合物などが挙げられるが、この限りではなく、一般に知られる任意の電子輸送材料を用いることが可能である。

ホール輸送層の材料としては、ＬＵＭＯ(Lowest UnoccupiedMolecular Orbital)準位が小さい低分子材料や高分子材料を用いることができる。例えば、ポリビニルカルバゾール（ＰＶＣｚ）や、ポリピリジン、ポリアニリンなどの側鎖や主鎖に芳香族アミンを有するポリアリーレン誘導体などの芳香族アミンを含むポリマーなどが挙げられるが、これらに限定されるものではない。なお、ホール輸送層の材料としては、例えば、４，４’−ビス［Ｎ−（ナフチル）−Ｎ−フェニル−アミノ］ビフェニル（α−ＮＰＤ）、Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−（１，１’−ビフェニル）−４，４’−ジアミン（ＴＰＤ）、２−ＴＮＡＴＡ、４，４’，４”−トリス（Ｎ−（３−メチルフェニル）Ｎ−フェニルアミノ）トリフェニルアミン（ＭＴＤＡＴＡ）、４，４’−Ｎ，Ｎ’−ジカルバゾールビフェニル（ＣＢＰ）、スピロ−ＮＰＤ、スピロ−ＴＰＤ、スピロ−ＴＡＤ、ＴＮＢなどを用いることが可能である。

ホール注入層の材料としては、例えば、チオフェン、トリフェニルメタン、ヒドラゾリン、アミールアミン、ヒドラゾン、スチルベン、トリフェニルアミンなどを含む有機材料が挙げられる。具体的には、たとえば、ポリビニルカルバゾール、ポリエチレンジオキシチオフェン：ポリスチレンスルホネート（ＰＥＤＯＴ：ＰＳＳ）、ＴＰＤなどの芳香族アミン誘導体などで、これらの材料を単独で用いてもよいし、２種類以上の材料を組み合わせて用いてもよい。このようなホール注入層は、塗布法（スピンコート法、スプレーコート法、ダイコート法、グラビア印刷法など）のような湿式プロセスによって成膜することができる。

インターレイヤーは、発光層３２側からの第２電極５０側への第１キャリア（ここでは、電子）の漏れを抑制する第１キャリア障壁（ここでは、電子障壁）としてのキャリアブロッキング機能（ここでは、電子ブロッキング機能）を有することが好ましく、更に、第２キャリア（ここでは、正孔）を発光層３２へ輸送する機能、発光層３２の励起状態の消光を抑制する機能などを有していることが好ましい。なお、本実施形態では、インターレイヤーが、発光層３２側からの電子の漏れを抑制する電子ブロッキング層を構成している。

有機エレクトロルミネッセンス素子では、インターレイヤーを設けることにより、発光効率の向上および長寿命化を図ることが可能となる。インターレイヤーの材料としては、例えば、ポリアリールアミン若しくはその誘導体、ポリフルオレン若しくはその誘導体、ポリビニルカルバゾール若しくはその誘導体、トリフェニルジアミン誘導体などを用いることができる。このようなインターレイヤーは、塗布法（スピンコート法、スプレーコート法、ダイコート法、グラビア印刷法など）のような湿式プロセスによって成膜することができる。

また、陰極は、機能層３０中に第１電荷である電子（第１キャリア）を注入するための電極である。第１電極２０が陰極の場合、陰極の材料としては、仕事関数の小さい金属、合金、電気伝導性化合物およびこれらの混合物からなる電極材料を用いることが好ましく、ＬＵＭＯ(Lowest Unoccupied Molecular Orbital)準位との差が大きくなりすぎないように仕事関数が１．９ｅＶ以上５ｅＶ以下のものを用いるのが好ましい。陰極の電極材料としては、例えば、アルミニウム、銀、マグネシウム、金、銅、クロム、モリブデン、パラジウム、錫など、およびこれらと他の金属との合金、例えばマグネシウム−銀混合物、マグネシウム−インジウム混合物、アルミニウム−リチウム合金を例として挙げることができる。また、金属、金属酸化物など、およびこれらと他の金属との混合物、例えば、酸化アルミニウムからなる極薄膜（ここでは、トンネル注入により電子を流すことが可能な１ｎｍ以下の薄膜）とアルミニウムからなる薄膜との積層膜なども使用可能である。陰極を反射電極とする場合、陰極の材料としては、発光層３２から放射される光に対する反射率が高く、且つ、抵抗率の低い金属が好ましく、アルミニウムや銀が好ましい。なお、第１電極２０が、機能層３０中に第２電荷であるホール（第２キャリア）を注入するための電極である陽極を構成する場合、第１電極２０の材料としては、仕事関数の大きい金属を用いることが好ましく、ＨＯＭＯ（Highest Occupied Molecular Orbital）準位との差が大きくなりすぎないように仕事関数が４ｅＶ以上６ｅＶ以下のものを用いるのが好ましい。

第２電極５０の導電性高分子層３９の材料としては、例えば、ポリチオフェン、ポリアニリン、ポリピロール、ポリフェニレン、ポリフェニレンビニレン、ポリアセチレン、ポリカルバゾールなどの導電性高分子材料を用いることができる。また、導電性高分子層３９の導電性高分子材料としては、導電性を高めるために、例えば、スルホン酸、ルイス酸、プロトン酸、アルカリ金属、アルカリ土類金属などのドーパントをドーピングしたものを採用してもよい。ここで、導電性高分子層３９は、抵抗率がより低いほうが好ましく、抵抗率が低いほど、横方向（面内方向）への通電性が向上し、発光層３２に流れる電流の面内ばらつきを低減することが可能となり、輝度むらを低減することが可能となる。

第２電極５０の電極パターン４０は、金属の粉末と有機バインダとを含む電極からなる。この種の金属としては、例えば、銀、金、銅などを採用することができる。これにより、有機エレクトロルミネッセンス素子は、第２電極５０が、導電性透明酸化物により形成された薄膜の場合に比べて、第２電極５０の電極パターン４０の抵抗率およびシート抵抗を小さくすることが可能となり、輝度むらを低減することが可能となる。なお、第２電極５０の電極パターン４０の導電性材料としては、金属の代わりに、合金や、カーボンブラックなどを用いることも可能である。

電極パターン４０は、例えば、金属の粉末に有機バインダおよび有機溶剤を混合させたペースト（印刷インク）を、例えばスクリーン印刷法、グラビア印刷法などにより印刷して形成することができる。有機バインダとしては、例えば、アクリル樹脂、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエチレンテレフタレート、ポリメチルメタクリレート、ポリスチレン、ポリエーテルスルホン、ポリアリレート、ポリカーボネート樹脂、ポリウレタン、ポリアクリルニトリル、ポリビニルアセタール、ポリアミド、ポリイミド、ジアクリルフタレート樹脂、セルロース系樹脂、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリ酢酸ビニル、その他の熱可塑性樹脂や、これらの樹脂を構成する単量体の２種以上の共重合体が挙げられるが、これらに限定されるものではない。

なお、本実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子では、第１電極２０の膜厚を８０〜２００ｎｍ、発光層３２の膜厚を６０〜２００ｎｍ、第２キャリア輸送層３３の膜厚を５〜３０ｎｍ、第２キャリア注入層３４の膜厚を１０〜６０ｎｍ、導電性高分子層３９の膜厚を２００〜４００ｎｍにそれぞれ設定してあるが、これらの数値は一例であって、特に限定するものではない。

電極パターン４０は、図１および図２に示すように、格子状（網状）に形成されており、複数（図２に示した例では、６×６＝３６）の開口部４１を有している。ここで、図２に示した電極パターン４０は、各開口部４１の各々の形状が正方形状である。要するに、図２に示した電極パターン４０は、正方格子状に形成されている。

第２電極５０は、正方格子状の電極パターン４０の寸法に関して、例えば、線幅Ｌ１（図３参照）を１μｍ〜１００μｍ、高さＨ１（図３参照）を５０ｎｍ〜１００μｍ、ピッチＰ１（図３参照）を１００μｍ〜２０００μｍとすればよい。ただし、第２電極５０の電極パターン４０の線幅Ｌ１、高さＨ１およびピッチＰ１それぞれの数値範囲は、特に限定するものではなく、素子部１の平面サイズに基づいて適宜設定すればよい。ここにおいて、第２電極５０の電極パターン４０の線幅Ｌ１については、発光層３２で発光する光の利用効率の観点からは狭い方が好ましく、第２電極５０の低抵抗化によって輝度むらを低減するという観点からは広い方が好ましいので、有機エレクトロルミネッセンス素子の平面サイズなどに基づいて適宜設定することが好ましい。また、第２電極５０の電極パターン４０の高さＨ１については、第２電極５０の低抵抗化の観点、電極パターン４０をスクリーン印刷法などの塗布法により形成する際の電極パターン４０の材料の使用効率（材料使用効率）の観点、機能層３０から放射される光の放射角の観点などから、１００ｎｍ以上１０μｍ以下が、より好ましい。

また、本実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子では、電極パターン４０における各開口部４１を、図１および図３に示したように、機能層３０から離れるにつれて開口面積が徐々に大きくなる開口形状としてある。これにより、有機エレクトロルミネッセンス素子は、機能層３０から放射される光の広がり角を大きくすることが可能になり、輝度むらを、より低減することが可能となる。また、有機エレクトロルミネッセンス素子は、第２電極５０の電極パターン４０での反射損失や吸収損失を低減することが可能となり、外部量子効率のより一層の向上を図ることが可能となる。

電極パターン４０を格子状の形状とする場合、各開口部４１の各々の形状は多角形状であればよく、正方形状に限らず、例えば、長方形状や正三角形状や正六角形状の形状としてもよい。

電極パターン４０は、各開口部４１の各々の形状が正三角形状の場合、三角格子状の形状となり、各開口部４１の各々の形状が正六角形状の場合、六角格子状（ハニカム状）の形状となる。なお、電極パターン４０は、格子状の形状に限らず、例えば、櫛形状の形状でもよいし、２つの櫛形状の電極パターンにより構成してもよい。また、電極パターン４０は、開口部４１の数も特に限定するものではなく、複数に限らず、１つでもよい。例えば、電極パターン４０を櫛形状の形状としたり、２つの櫛形状の電極パターンにより構成とした場合などは、開口部４１の数を１つとすることが可能である。

また、電極パターン４０は、例えば、図４に示すような平面形状としてもよい。すなわち、電極パターン４０は、平面視において、直線状の細線部４４の線幅を一定として、電極パターン４０における周部から中心部に近づくにつれて隣り合う細線部４４間の間隔が狭くなり開口部４１の開口面積が小さくなる形状としてもよい。有機エレクトロルミネッセンス素子は、第２電極５０の電極パターン４０の平面形状を図４のような平面形状とすることにより、図２のような平面形状とした場合に比べて、第２電極５０において第２端子部４７（図１参照）からの距離が周部よりも遠い中央部での発光効率を向上させることが可能となり、外部量子効率の向上を図ることが可能となる。また、有機エレクトロルミネッセンス素子は、第２電極５０の電極パターン４０の平面形状を図４のような形状とすることにより、図２のような平面形状とした場合に比べて、機能層３０のうち第１端子部および第２端子部４７からの距離が近い周部での電流集中を抑制することが可能となるから、長寿命化を図ることが可能となる。

また、第２電極５０の電極パターン４０は、例えば、図５に示すような平面形状としてもよい。すなわち、電極パターン４０は、平面視において、電極パターン４０における最外周にある４つの第１細線部４２の線幅と、図５において左右方向の中央にある１つの第２細線部４３の線幅とを、第１細線部４２と第２細線部４３との間にある細線部（第３細線部）４４よりも幅広としてある。有機エレクトロルミネッセンス素子は、第２電極５０の電極パターン４０を図５のような平面形状とすることにより、図２のような平面形状の場合に比べて、第２電極５０において第２端子部４７（図１参照）からの距離が周部よりも遠い中央部での発光効率を向上させることが可能となり、外部量子効率の向上を図ることが可能となる。なお、電極パターン４０は、図５のような平面形状とする場合、相対的に線幅の広い第１細線部４２および第２細線部４３の高さを第３細線部４４の高さよりも高くすることにより、第１細線部４２および第２細線部４３それぞれの、より一層の低抵抗化を図ることが可能となる。

絶縁膜６０の材料としては、例えば、ポリイミド、ノボラック樹脂、エポキシ樹脂などを用いることができる。

カバー基板である封止層としては、ガラス基板を用いているが、これに限らず、例えば、プラスチック板などを用いてもよい。ガラス基板の材料としては、例えば、ソーダライムガラス、無アルカリガラスなどを採用することができる。また、プラスチック板の材料としては、例えば、ポリエチレンテレフタラート、ポリエチレンナフタレート、ポリエーテルサルフォン、ポリカーボネートなどを採用することができる。なお、基板１０が、ガラス基板により構成されている場合には、封止層を、基板１０と同じ材料のガラス基板により構成することが好ましい。

本実施形態では、封止層として、平板状のものを用いているが、これに限らず、基板１０との対向面に、上述の素子部１を収納する収納凹所を形成したものを用い、上記対向面における収納凹所の周部を全周に亘って基板１０側と接合するようにしてもよい。この場合は、別部材のフレーム部を用いる必要がなくなるという利点がある。一方、平板状の封止層と枠状のフレーム部とを別部材により構成している場合には、封止層に要求される光学的な物性（光透過率、屈折率など）と、フレーム部に要求される物性（ガスバリア性など）との両方の要求を各別に満たす材料を採用することが可能になるという利点がある。

フレーム部と基板１０の上記一表面側とを接合する第１接合材料としては、エポキシ樹脂を用いているが、これに限らず、例えば、アクリル樹脂などを採用してもよい。第１接合材料として用いるエポキシ樹脂やアクリル樹脂は、例えば、紫外線硬化型のものでもよいし、熱硬化型のものでもよい。また、第１接合材料として、エポキシ樹脂にフィラー（例えば、シリカ、アルミナなど）を含有させたものを用いてもよい。ここで、フレーム部は、基板１０の上記一表面側に対して、フレーム部における基板１０側との対向面を全周に亘って気密的に接合してある。また、フレーム部と封止層とを接合する第２接合材料としては、エポキシ樹脂を用いているが、これに限らず、例えば、アクリル樹脂、フリットガラスなどを採用してもよい。第２接合材料として用いるエポキシ樹脂やアクリル樹脂は、例えば、紫外線硬化型のものでもよいし、熱硬化型のものでもよい。また、第２接合材料として、エポキシ樹脂にフィラー（例えば、シリカ、アルミナなど）を含有させたものを用いてもよい。ここで、フレーム部は、封止層に対して、フレーム部における封止層との対向面を全周に亘って気密的に接合してある。

ところで、本実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子では、樹脂層９０の材料である透光性樹脂として、第２電極５０の導電性高分子層３９の材料の屈折率以上の屈折率を有するものを用いるようにしている。このような透光性樹脂としては、例えば、屈折率が高くなるように調整されたイミド系樹脂などを用いることができる。

また、透明粒子１００は、材料としては、例えば、シリコーン樹脂、ポリイミド樹脂、アクリル樹脂、スチレン樹脂、ポリエチレンテレフタラート、フッ化物樹脂などの有機材料を採用することができる。透明粒子１００の材料は、有機材料に限らず、例えば、ＴｉＯ_２、ＳｉＯ_２、ＺｒＯ_２、Ａｌ_２Ｏ_３、Ｔａ_２Ｏ_３、ＺｎＯ_２、Ｓｂ_２Ｏ_３、ＺｒＳｉＯ_４、ゼオライトまたはそれらの多孔性物質やそれらを主成分とした無機材料を採用することができる。

また、本実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子では、透明粒子１００の形状を球状としてある。ここにおいて、透明粒子１００としては、電極パターン４０の開口部４１の開口寸法に基づいて適宜の平均粒子径のものを用いればよい。

ここにおいて、電極パターン４０における開口部４１の開口幅をｄ、樹脂層９０の膜厚をｈ２、透明粒子１００の直径（ここでは、平均粒子径）をφ３、導電性高分子層３９の屈折率をｎ_１、樹脂層９０の屈折率をｎ_２、透明粒子１００の屈折率をｎ_３とすれば、下記の（１）式、（２）式、（３）式、（４）式の全ての条件を満たすことにより、光取り出し効率の向上を図ることが可能となる。
ｎ_１≦ｎ_２ （１）式
ｎ_１≦ｎ_３≒ｎ_２ （２）式
ｄ＜φ３ （３）式
φ３／２≦ｈ２＜φ３ （４）式
なお、透明粒子１００の平均粒子径の測定方法としては、例えば、透明粒子１００を分散させた溶液を用意し、光散乱光度計（例えば、大塚電子社製のＤＬＳ−６５００）で測定する方法などを採用することができる。

以上説明した本実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子は、基板１０と、基板１０の上記一表面側に設けられた第１電極２０と、基板１０の上記一表面側で第１電極２０に対向した第２電極５０と、第１電極２０と第２電極５０との間にあり少なくとも発光層３２を含む機能層３０とを備えている。また、本実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子は、第２電極５０が、機能層３０に接する導電性高分子層３９と、導電性高分子層３９における機能層３０側とは反対側に位置し機能層３０からの光の取り出し用の開口部４１を有する電極パターン４０とを備えている。さらに、本実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子は、導電性高分子層３９の屈折率以上の屈折率を有し第２電極５０における機能層３０側とは反対側に設けられた透光性の樹脂層９０と、導電性高分子層３９の屈折率以上の屈折率を有し開口部４１に設けられた透明粒子１００とを備えている。しかして、本実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子では、輝度むらの低減を図ることが可能で且つ光取り出し効率の向上を図ることが可能となる。

また、本実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子では、開口部４１の開口形状が多角形状（例えば、正方形状、正三角形状、正六角形状など）であり、透明粒子１００の形状に関して、基板１０の厚み方向に沿った断面形状が、円形状となっている。これにより、有機エレクトロルミネッセンス素子は、透明粒子１００の中心から透明粒子１００の表面に到達した光の反射を抑制することが可能となり、光取り出し効率の、より一層の向上を図ることが可能となる。

また、この有機エレクトロルミネッセンス素子においては、第２電極５０が陽極であり、機能層３０が、発光層３２よりも第２電極５０側にあるホール注入層３４を含んでいることが好ましい。これにより、有機エレクトロルミネッセンス素子では、発光層３２へ第２キャリアであるホールを、より効率良く注入することが可能となり、結果的に外部量子効率の向上を図ることが可能となる。

また、有機エレクトロルミネッセンス素子は、上述の封止層を備えることが好ましい。この場合、封止層における外面側（基板１０側とは反対の面側）には、発光層３２から放射された光の上記外面での反射を抑制する光取出し構造部（図示せず）を備えていることが好ましい。このような光取出し構造部としては、例えば、２次元周期構造を有した凹凸構造部が挙げられる。このような２次元周期構造の周期は、発光層３２で発光する光の波長が例えば３００〜８００ｎｍの範囲内にある場合、媒質内の波長をλ（真空中の波長を媒質の屈折率で除した値）とすれば、波長λの１／４〜１０倍の範囲で適宜設定することが望ましい。このような凹凸構造部は、例えば、封止層７０の上記外面側に、例えば、熱インプリント法（熱ナノインプリント法）、光インプリント法（光ナノインプリント法）などのインプリント法により、予め形成することが可能である。また、封止層の材料によっては、封止層を射出成形により形成するようにし、射出成形時に適宜の金型を用いて、封止層に凹凸構造部を直接形成することも可能である。また、凹凸構造部は、封止層とは別部材により構成することも可能であり、例えば、プリズムシート（例えば、株式会社きもと製のライトアップ（登録商標）ＧＭ３のような光拡散フィルムなど）により構成することができる。

本実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子では、上述の光取出し構造部を備えることにより、発光層３２から放射され封止層の上記外面側まで到達した光の反射ロスを低減でき、光取り出し効率の向上を図ることが可能となる。

（実施形態２）
図６に示す本実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子の基本構成は実施形態１と略同じであって、透明粒子１００の断面形状を楕円形状としてある点などが相違する。なお、実施形態１と同様の構成要素には同一の符号を付して説明を適宜省略する。

透明粒子１００は、楕円形状の長軸方向が導電性高分子層３９の表面に沿い、短軸方向が導電性高分子層３９の法線方向に沿うように配置されている。本実施形態では、電極パターン４０における開口部４１の開口幅をｄ、樹脂層９０の膜厚をｈ２、透明粒子１００の長軸の長さをＡ３、短軸の長さをＢ３、導電性高分子層３９の屈折率をｎ_１、樹脂層９０の屈折率をｎ_２、透明粒子１００の屈折率をｎ_３とすれば、下記の（５）式、（６）式、（７）式、（８）式の全ての条件を満たすことにより、光取り出し効率の向上を図ることが可能となる。
ｎ_１≦ｎ_２ （５）式
ｎ_１≦ｎ_３≒ｎ_３ （６）式
ｄ＜Ａ３ （７）式
Ｂ３／２≦ｈ２＜Ｂ３ （８）式
本実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子は、実施形態１と同様、第２電極５０が、導電性高分子層３９と、導電性高分子層３９における機能層３０側とは反対側に位置し機能層３０からの光の取り出し用の開口部４１（図２など参照）を有する電極パターン４０とを有し、導電性高分子層３９の屈折率ｎ_１以上の屈折率ｎ_２を有し第２電極５０における機能層３０側とは反対側に設けられた透光性の樹脂層９０と、導電性高分子層３９の屈折率ｎ_１以上の屈折率ｎ_３を有し開口部４１に設けられた透明粒子１００とを備えている。これにより、本実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子は、実施形態１と同様、輝度むらの低減を図ることが可能で且つ光取り出し効率の向上を図ることが可能となる。

また、本実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子では、開口部４１の開口形状が多角形状であり、透明粒子１００の形状に関して、基板１０の厚み方向に沿った断面形状が、楕円形状となっている。これにより、有機エレクトロルミネッセンス素子は、透明粒子１００の中心から透明粒子１００の表面に到達した光の反射を抑制することが可能となり、光取り出し効率の、より一層の向上を図ることが可能となる。

（実施形態３）
図７に示す本実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子の基本構成は実施形態１と略同じであって、透明粒子１００の平均粒子径が小さく、電極パターン４０の各開口部４１（図２など参照）に樹脂層９０が埋設されており、各開口部４１に埋設された樹脂層９０における導電性高分子層３９側とは反対側に複数個の透明粒子１００が配置されている点が相違する。なお、実施形態１と同様の構成要素には同一の符号を付して説明を適宜省略する。

ここにおいて、電極パターン４０における開口部４１の開口幅をｄ、樹脂層９０の膜厚をｈ２、透明粒子１００の直径（ここでは、平均粒子径）をφ３、導電性高分子層３９の屈折率をｎ_１、樹脂層９０の屈折率をｎ_２、透明粒子１００の屈折率をｎ_３とすれば、下記の（９）式、（１０）式、（１１）式の全ての条件を満たすことにより、光取り出し効率の向上を図ることが可能となる。
ｎ_１≦ｎ_２ （９）式
ｎ_１≦ｎ₃≠ｎ_２ （１０）式
ｄ＞φ３ （１１）式
本実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子は、実施形態１と同様、第２電極５０が、導電性高分子層３９と、導電性高分子層３９における機能層３０側とは反対側に位置し機能層３０からの光の取り出し用の開口部４１（図２など参照）を有する電極パターン４０とを有し、導電性高分子層３９の屈折率ｎ_１以上の屈折率ｎ２を有し第２電極５０における機能層３０側とは反対側に設けられた透光性の樹脂層９０と、導電性高分子層３９の屈折率ｎ_１以上の屈折率ｎ_３を有し開口部４１に設けられた透明粒子１００とを備えている。これにより、本実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子は、実施形態１と同様、輝度むらの低減を図ることが可能で且つ光取り出し効率の向上を図ることが可能となる。

（実施例）
実施例１として、図１に示した構成において、基板１０の厚みを０．７ｍｍ、第１電極２０の膜厚を８０ｎｍ、発光層３２の膜厚を２００ｎｍ、ホール輸送層３３の膜厚を１２ｎｍ、ホール注入層３４の膜厚を３０ｎｍ、導電性高分子層３９の膜厚を３００ｎｍ、樹脂層９０の厚みｈ２を２５０μｍ、電極パターン４０の開口部４１の開口幅ｄを３５０μｍ、透明粒子１００の平均粒子径（直径φ３）を５００μｍ、とした有機エレクトロルミネッセンス素子を作製した。

ここにおいて、実施例１では、基板１０として、無アルカリガラス基板（コーニング社製の「１７３７」）を用いた。また、第１電極２０の材料としては、Ａｌを用いた。また、発光層３２の材料としては、赤色高分子材料（アメリカンダイソース社製の「Light Emitting Polymer ADS 111 RE」）を用いた。また、ホール輸送層３３の材料としては、ＴＦＢ（アメリカンダイソース社製の「Hole Transport Polymer ADS 259 BE」）を用いた。また、ホール注入層３４の材料としては、ＰＥＤＯＴ−ＰＳＳを用いた。また、導電性高分子層３９の材料としては、高導電タイプのＰＥＤＯＴ−ＰＳＳを用いた。また、電極パターン４０の材料としては、銀ペーストを用いた。また、樹脂層９０の材料としては、ポリスチレン樹脂（屈折率が１．６）を用いた。また、透明粒子１００としては、平均粒子径が５００μｍのメチルシリコーン粒子（積水化学工業社製の「ミクロパール」で、屈折率が１．５７）を用いた。

また、実施例２として、図６に示した構成において、基板１０の厚みを０．７ｍｍ、第１電極２０の膜厚を８０ｎｍ、発光層３２の膜厚を２００ｎｍ、ホール輸送層３３の膜厚を１２ｎｍ、ホール注入層３４の膜厚を３０ｎｍ、導電性高分子層３９の膜厚を３００ｎｍ、樹脂層９０の厚みｈ２を１２５μｍ、電極パターン４０の開口部４１の開口幅ｄを３５０μｍ、透明粒子１００の長軸の長さＡ３を５００μｍ、とした有機エレクトロルミネッセンス素子を作製した。

また、実施例３として、図７に示した構成において、基板１０の厚みを０．７ｍｍ、第１電極２０の膜厚を８０ｎｍ、発光層３２の膜厚を２００ｎｍ、ホール輸送層３３の膜厚を１２ｎｍ、ホール注入層３４の膜厚を３０ｎｍ、導電性高分子層３９の膜厚を３００ｎｍ、樹脂層９０の厚みｈ２を１μｍ、電極パターン４０の開口部４１の開口幅ｄを３５０μｍ、透明粒子１００の平均粒子径（直径φ３）を２μｍ、とした有機エレクトロルミネッセンス素子を作製した。

また、実施例１〜３に対する比較例として、図８に示すように、実施例１と略同じ構成で、樹脂層９０と透明粒子１００とを備えていない有機エレクトロルミネッセンス素子を作製した。

そして、実施例１〜３および比較例それぞれの有機エレクトロルミネッセンス素子について、外部量子効率を測定したところ、下記の表１に示すような結果が得られた。表１では、比較例の有機エレクトロルミネッセンス素子の外部量子効率を１．０としたときの各実施例１〜３の有機エレクトロルミネッセンス素子の外部量子効率の相対値を記載してある。外部量子効率の測定にあたっては、実施例１〜３および比較例それぞれの有機エレクトロルミネッセンス素子に、ＤＣ電源（ケースレイ社製の２４００）から電流密度が１０ｍＡ／ｃｍ^２の定電流を流して、−８０°〜＋８０°の角度方位で１０°ごとに発光輝度を輝度計（トプコン社製のＳＲ−３）で測定して外部量子効率を求めた。

表１から、実施例１〜３の有機エレクトロルミネッセンス素子では比較例の有機エレクトロルミネッセンス素子に比べて外部量子効率が向上していることが分かる。

上述の各実施形態で説明した有機エレクトロルミネッセンス素子は、例えば、照明用の有機エレクトロルミネッセンス素子として好適に用いることができるが、照明用に限らず、他の用途に用いることも可能である。

なお、上述の各実施形態において説明した各図は、模式的なものであり、各構成要素の大きさや厚さそれぞれの比が、必ずしも実際のものの寸法比を反映しているとは限らない。

１０ 基板
２０ 第１電極
３０ 機能層
３２ 発光層
３９ 導電性高分子層
４０ 電極パターン
４１ 開口部
５０ 第２電極
９０ 樹脂層
１００ 透明粒子

Claims (2)

1. 基板と、前記基板の一表面側に設けられた第１電極と、前記基板の前記一表面側で前記第１電極に対向した第２電極と、前記第１電極と前記第２電極との間にあり少なくとも発光層を含む機能層とを備えた有機エレクトロルミネッセンス素子であって、前記第２電極が、前記機能層に接する導電性高分子層と、前記導電性高分子層における前記機能層側とは反対側に位置し前記機能層からの光の取り出し用の開口部を有する電極パターンとを備え、前記導電性高分子層の屈折率以上の屈折率を有し前記第２電極における前記機能層側とは反対側に設けられた透光性の樹脂層と、前記導電性高分子層の屈折率以上の屈折率を有し前記開口部に設けられた透明粒子とを備えることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
2. 前記電極パターンは、前記開口部の開口形状が多角形状であり、前記透明粒子は、前記基板の厚み方向に沿った断面形状が、円形状もしくは楕円形状であることを特徴とする請求項１記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。

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