JP2010228217A - 光学フィルム、並びにその製造方法及び製造装置 - Google Patents

Abstract

【課題】レターデーションのばらつきを低減した光学フィルム、並びにその製造方法及び製造装置を提供する。
【解決手段】溶融状態の樹脂組成物１２をダイ１６から吐出して、挟圧装置２０を構成するタッチロール２８及びキャスティングロール１８により、樹脂組成物１２を挟圧してフィルムＦを成形する。このとき、タッチロール２８とキャスティングロール１８との間隔（ロール間隔）は、ロール間隔が狭まるのを防止するスペーサーと、ロール間隔が広がるのを防止するストッパーとにより固定される。これにより、レターデーションのばらつきが低減された光学フィルムを製造することができる。
【選択図】図１

Description

本発明は、光学フィルム、並びにその製造方法及び製造装置に係り、例えば、液晶表示装置などの光学用途に使用される光学フィルム、並びにその製造方法及び製造装置に関する。

近年、液晶表示装置等の光学用途において、所定の光学特性を有するフィルム（いわゆる、光学フィルム）が様々な目的で使用されている。光学フィルムとして、例えば、液晶表示装置における偏光膜用の保護膜や、液晶セルのレターデーションを補償する位相差フィルム等が挙げられる。

このような光学フィルムの製造方法として、溶融樹脂を主ロール（キャスティングロール）と押さえロール（タッチロール）とで挟圧してフィルム状に成形するタッチロール法が知られている。

タッチロール法により光学フィルムを製造する場合、ロールの挟圧部上に形成される溶融樹脂溜まり（バンク）が乱れると、厚みムラやタッチ抜け等の光学フィルムの面状不良として現れる。なおタッチ抜けとは、タッチロールと接触している領域と接触していない領域との境界上に現れるライン状の欠陥をいう。

このため、厚みムラやタッチ抜け等の面状不良を低減することができる光学フィルムの製造方法が提案されている。

例えば、特許文献１は、ゴムロールを含む挟圧装置により、溶融樹脂を挟圧してフィルム状に成形する光学フィルムの製造方法を開示している。この方法によれば、溶融樹脂を挟圧するゴムロールが適度に変形可能であるため、バンクが不安定な場合であっても、光学フィルムの面状不良を防止することができる。

また特許文献２には、金属無端状ベルトが巻き架けられたゴムロールを含む挟圧装置により、溶融樹脂を挟圧してフィルム状に成形する光学フィルムの製造方法が開示されている。この方法によれば、特許文献１に記載された方法と同様にゴムロールが適度に変形可能であるため、バンクが不安定な場合であっても、光学フィルムの面状不良を防止することができる。

特開２００７−３８６４６号公報 特開２００３−２３７４９５号公報

しかしながら、近年、光学フィルムのさらなる高品質化が要求されており、レターデーションのばらつきが少ない光学フィルムの開発が望まれている。

このような状況において、特許文献１及び２に記載された方法では、レターデーションのばらつきを十分に低減することが難しかった。

本発明は上述の事情に鑑みてなされたものであり、レターデーションのばらつきを低減した光学フィルム、並びにその製造方法及び製造装置を提供することを目的とする。

本発明に係る光学フィルムの製造方法は、熱可塑性樹脂を含む溶融状態の樹脂組成物を、供給手段の吐出口から押し出して供給する工程と、溶融状態の前記樹脂組成物を第１挟圧面と第２挟圧面とで挟圧して、フィルムを成形する工程とを含む光学フィルムの製造方法であって、前記フィルムを成形する工程では、前記第１挟圧面と前記第２挟圧面との間隔が狭まるのを防止するスペーサーと、前記第１挟圧面と前記第２挟圧面との間隔が広がるのを防止するストッパーとにより、前記第１挟圧面と前記第２挟圧面との間隔を固定することを特徴とする。

本願発明者が鋭意検討した結果、挟圧部において、樹脂組成物の粘度にばらつきがあったり、挟圧部に供給される樹脂組成物の流量にばらつきがあったりすると、樹脂組成物から受ける反力の変化により挟圧面間隔が変動してしまい、結果として、レターデーションが不均一になることが明らかになった。上記光学フィルムの製造方法は、本願発明者による上記検討結果に基づくものであり、スペーサー及びストッパーにより第１挟圧面と第２挟圧面との間隔を固定することで、レターデーションのばらつきを低減することができる。

上記光学フィルムの製造方法において、前記スペーサーはコッターであることが好ましい。

これにより、フィルム成形条件の一つである、第１挟圧面と第２挟圧面との最近接距離（最近接面間隔）を自由に調節することができる。

上記光学フィルムの製造方法において、前記フィルムを成形する工程では、前記第１挟圧面と前記第２挟圧面との間隔ｘ、前記フィルムの膜厚ｄとが０．００１ｄ≦ｘ≦ｄの関係を満たすことが好ましい。

ロール間隔ｘを上記範囲に設定することで、バンクが不安定になることを防止しつつ、タッチ抜けによる面状不良を防止することができる。

上記光学フィルムの製造方法において、前記第１挟圧面及び前記第２挟圧面が剛性ロールであることが好ましい。

第１挟圧面及び第２挟圧面として、高いニップ圧を付与しても変形しにくい剛性ロールを用いることで、レターデーションが十分に高い光学フィルムを製造することができる。

上記光学フィルムの製造方法において、前記第１挟圧面と前記第２挟圧面とで挟圧される前記溶融樹脂の温度Ｔと、前記溶融樹脂のガラス転移温度Ｔｇとが、Ｔｇ＋７０℃≦Ｔ≦Ｔｇ＋２００℃の条件を満たすことが好ましい。

挟圧部における樹脂組成物の温度を上記範囲に設定することで、フィルムの成形性を維持しながら、樹脂組成物の分解を防止することができる。

上記光学フィルムの製造方法において、前記フィルムを成形する工程では、前記溶融樹脂を０．１ＭＰａ以上６０ＭＰａ以下の圧力で挟圧することが好ましい。

上記光学フィルムの製造方法において、溶融状態の前記樹脂組成物を挟圧する前記第１挟圧面と前記第２挟圧面との移動速度は互いに異なってもよい。

この場合、前記第１挟圧面と前記第２挟圧面との移動速度比が０．６０以上０．９９以下であることが好ましい。

このように第１挟圧面と第２挟圧面との移動速度を互いに異なる速度に設定することで、光軸が傾斜した光学フィルムを製造することができる。また第１挟圧面と第２挟圧面との移動速度比を上記範囲に設定することで、表面が平滑であり、光軸が大きく傾斜した光学フィルムを製造することができる。

本発明に係る光学フィルムは、上記光学フィルムの製造方法により製造することができる。

本発明に係る光学フィルムの製造装置は、熱可塑性樹脂を含む溶融状態の樹脂組成物を供給する供給手段と、第一挟圧面と第二挟圧面とを有し、前記供給手段から供給される溶融状態の前記樹脂組成物を前記第１挟圧面と前記第２挟圧面とで挟圧してフィルムを成形する挟圧手段と、前記第１挟圧面と前記第２挟圧面との間隔が狭まるのを防止するスペーサーと、前記第１挟圧面と前記第２挟圧面との間隔が広がるのを防止するストッパーとを有し、前記スペーサーと前記ストッパーにより前記第１挟圧面と前記第２挟圧面との間隔を固定する間隔固定手段とを含むことを特徴とする。

本発明によれば、溶融状態の樹脂組成物を挟圧する第１挟圧面と第２挟圧面との間隔を、スペーサー及びストッパーにより固定することで、光学フィルムのレターデーションのばらつきを低減することができる。

光学フィルムの製造装置の一例を示す全体構成図である。 押出機の構成を示す断面図である。 ロール間隔を固定する機構を示す図であり、（ａ）はロール間隔を固定する前の状態を示し、（ｂ）はロール間隔を固定した後の状態を示す。 ダイ及び挟圧装置の構成を示す側面図である。 挟圧装置の挟圧部を示す拡大図である。 ロールの周速比と|Ｒｅ（４０°）-Ｒｅ（-４０°）|との関係を示すグラフである。 実施例の条件及び結果を示す表である。

以下、添付図面に従って本発明の実施形態について説明する。

図１は、本発明の一実施形態に係る光学フィルムの製造方法を実施するために用いられる樹脂シート製造装置の一例を示す構成図である。以下、図１を参照しながら、本発明の一実施形態に係る光学フィルムの製造方法及び製造装置について説明する。

図１に示すように、光学フィルム製造装置１０は、主として、樹脂組成物１２を溶融させる押出機１４と、溶融状態の樹脂組成物１２を吐出するダイ１６と、ダイ１６から吐出された溶融状態の樹脂組成物１２を挟圧してフィルムＦを成形する挟圧装置２０と、フィルムＦを冷却する冷却ロール２２と、冷却ロール２２からフィルムＦを剥離する剥離ロール２４と、冷却ロール２２から剥離されたフィルムＦを巻き取る巻取機２６とにより構成される。

押出機１４は、熱可塑性樹脂を含有する樹脂組成物１２を溶融させて、溶融状態の樹脂組成物１２をダイ１６に送る。図２は、押出機１４の構成の一例を示す断面図である。同図に示すように、押出機１４のシリンダ３２内には、スクリュー軸３４にフライト３６を取り付けた単軸スクリュー３８が設けられている。この単軸スクリュー３８は、不図示のモータによって回転するようになっている。シリンダ３２の供給口４０には不図示のホッパーが取り付けられている。そして、このホッパーからペレット状の樹脂組成物１２が供給口４０を介してシリンダ３２内に供給される。

シリンダ３２内は、供給口４０側から順に、供給口４０から供給されたペレット状の樹脂組成物を定量輸送する供給部（Ａで示す領域）と、樹脂組成物を混練及び圧縮する圧縮部（Ｂで示す領域）と、混練及び圧縮された樹脂組成物を計量する計量部（Ｃで示す領域）とにより構成される。上記構成の押出機１４により、溶融状態の樹脂組成物１２が吐出口４２からダイ１６に連続的に送られる。

押出機１４のスクリュー圧縮比は、１．５〜４．５に設定されることが好ましく、シリンダ内径に対するシリンダ長さの比Ｌ／Ｄは２０〜７０に設定されることが好ましい。ここで、スクリュー圧縮比とは、供給部Ａと計量部Ｃとの容積比、即ち（供給部Ａの単位長さ当たりの容積）／（計量部Ｃの単位長さ当たりの容積）で表され、供給部Ａのスクリュー軸３４の外径ｄ１、計量部Ｃのスクリュー軸３４の外径ｄ２、供給部Ａの溝部径ａ１、及び計量部Ｃの溝部径ａ２とを使用して算出される。押出温度は１９０〜３００℃が好ましい。さらに残存酸素による溶融樹脂の酸化を防止するため、押出機内を不活性（窒素等）気流中、あるいはベント付き押出し機を用い真空排気しながら実施するのも好ましい。

押出機１４によって溶融した樹脂組成物１２は、図１に示すように、配管４４を介してダイ１６に送られ、ダイ１６の吐出口１６Ａから挟圧装置２０に向けて吐出される。このとき、ダイ１６における樹脂組成物１２の吐出圧の変動は１０％以内の範囲にすることが好ましい。

ダイ１６の吐出口１６Ａから押し出された直後の樹脂組成物１２の温度Ｔ_０［℃］は、Ｔｇ＋７０℃≦Ｔ_０≦Ｔｇ＋２００℃を満足することが好ましい。ダイ１６の吐出口１６Ａから押し出された直後の樹脂組成物１２の温度Ｔは、接触式温度計や非接触式温度計によって測定することができる。またＴｇ［℃］は樹脂組成物１２のガラス転移温度を意味し、例えば走査型示差熱量計（ＤＳＣ）を用いて以下の手順で測定することができる。

走査型示差熱量計（ＤＳＣ）の測定パンに樹脂組成物１２を入れ、これを窒素気流中で、１０℃／分で３０℃から３００℃まで昇温した後（１ｓｔ−ｒｕｎ）、３０℃まで−１０℃／分で冷却し、再度１０℃／分で３０℃から３００℃まで昇温する（２ｎｄ−ｒｕｎ）。上記２ｎｄ−ｒｕｎでベースラインが低温側から偏奇し始める温度を、樹脂組成物１２のガラス転移温度Ｔｇとして算出することができる。

また、周囲の空気の流れに起因するバンクの変動や、樹脂組成物の周囲への放熱等の外乱の影響を小さくする観点から、ダイ１６の吐出口１６Ａと挟圧装置２０との間に、樹脂組成物１２を囲う遮蔽部材を設けてもよい。

この場合、空気より熱伝導率が小さい気体を遮蔽部材の内部に封入することで、外気からの熱伝導を抑えることができ、バンクの樹脂温度を高くすることができるとともに、溶融樹脂が受ける外乱の影響を小さくできる。遮蔽部材の内部に封入可能な気体として、例えばアルゴンや炭酸ガス等を挙げることができる。

上述のようにダイ１６の吐出口１６Ａから挟圧装置２０に向けて押し出された樹脂組成物１２は、挟圧装置２０によりフィルム状に成形される。挟圧装置２０は、タッチロール２８（「第１挟圧面」に相当）と、タッチロール２８に対向して配置されるキャスティングロール１８（「第２挟圧面」に相当）とにより構成される。

タッチロール２８及びキャスティングロール１８は、不図示の駆動装置により、図１の矢印方向に回転可能に構成されている。ダイ１６から吐出された溶融状態の樹脂組成物１２は挟圧装置２０上にバンク（樹脂溜まり）１５を形成しており、このバンク１５内の樹脂組成物１２が、タッチロール２８及びキャスティングロール１８の回転に伴って、タッチロール２８とキャスティングロール１８との間の挟圧部に送られ、フィルムＦが成形される。このフィルムＦは、タッチロール２８とキャスティングロール１８との間の挟圧部を通過した後、タッチロール２８から剥がれて、キャスティングロール１８に密着したままフィルム搬送方向（図１の左から右の方向）に搬送される。

挟圧装置２０のタッチロール２８とキャスティングロール１８との間隔（ロール間隔）は、フィルムＦを成形する際、挟圧部における樹脂組成物１２から受ける反力の変化により、変動することがないように固定される。

本願発明者が鋭意検討した結果、挟圧部において、樹脂組成物１２の粘度にばらつきがあったり、挟圧部に供給される樹脂組成物１２の流量にばらつきがあったりすると、樹脂組成物１２から受ける反力の変化によりロール間隔が変動してしまい、結果として、レターデーションが不均一になることが明らかになった。本実施形態に係る光学フィルムの製造方法は、本願発明者による上記検討結果に基づくものであり、フィルムＦの成形時にロール間隔を固定することで、レターデーションのばらつきを低減することができる。

図３はタッチロール２８とキャスティングロール１８との間隔を固定する機構を示す図であり、図３（ａ）はロール間隔を固定する前の状態を示し、図３（ｂ）はロール間隔を固定した後の状態を示す。

図３（ａ）及び（ｂ）に示すように、間隔固定装置５０は、主として、架台５２と、タッチロール２８を支持するタッチロール支持部２８Ａと、キャスティングロール１８を支持するキャスティングロール支持部１８Ａと、キャスティングロール１８とタッチロール２８との間隔が狭まるのを防ぐスペーサー５４と、キャスティングロール１８とタッチロール２８との間隔が広がるのを防ぐストッパー５６と、タッチロール支持部２８Ａをキャスティングロール支持部１８Ａ側に押し付けるエアシリンダー５８とにより構成される。

スペーサー５４は、いわゆるコッターであり、傾斜面を有する一対のスペーサー５４Ａ、５４Ｂにより構成される。スペーサー５４Ａ、５４Ｂは、それぞれタッチロール支持部２８Ａとキャスティングロール支持部１８Ａとに取り付けられている。またスペーサー５４Ｂは、例えばネジにより上下方向（図３（ａ）の矢印方向）に関して位置の調節が可能であり、フィルム成形条件の一つである、タッチロール２８とキャスティングロール１８との最近接距離（最近接ロール間隔）を自由に調節することができる。

ストッパー５６は、例えばネジにより水平方向（図３（ａ）の矢印方向）に関して位置の調節が可能であり、架台５２上の任意の位置に固定することができる。

キャスティングロール支持部１８Ａは架台５２に直接固定されている。このため、キャスティングロール支持部１８Ａに支持されるキャスティングロール１８は架台５２に対して不動である。

一方、タッチロール支持部２８Ａは、架台５２上のレール（不図示）に取り付けられており、ロール間隔が固定される前の状態では、架台５２に対して図３（ａ）の矢印方向に移動可能である。

このため、タッチロール支持部２８Ａは、エアシリンダー５８によりキャスティングロール支持部１８Ａ側に押されると、タッチロール支持部２８Ａに取り付けられたスペーサー５４Ａと、キャスティングロール支持部１８Ａに取り付けられたスペーサー５４Ｂとが接触する位置まで移動する。この状態で、タッチロール支持部２８Ａのスペーサー５４Ａの取り付け面とは反対側の、タッチロール支持部２８Ａと接する位置にストッパー５６を移動させることで、タッチロール支持部２８Ａは架台５２に対して固定される（図３（ｂ）参照）。これにより、タッチロール２８とキャスティングロール１８との間隔を固定することができる。

スペーサー５４、ストッパー５６、タッチロール支持部２８Ａ及びキャスティングロール支持部１８Ａは、フィルムＦの成形時に変形しないように、ＳＵＳ等の硬い金属により構成することが好ましい。また各部材の熱膨張による寸法変化の影響を低減する観点から、フィルムＦの成形開始前に、各部材の温度が定常状態に到達するのに十分な立ち上げ時間（装置立ち上げ時間）を確保することが好ましい。

なお図３（ａ）及び（ｂ）には、スペーサー５４としてコッターを用いる例について説明したが、スペーサー５４はロール間隔が狭まるのを防止することが可能な構成であれば特に限定されない。例えば、所定の厚さを有する板状部材であるスペーサーを、タッチロール支持部２８Ａとキャスティングロール支持部１８Ａとの間に挟むことで、ロール間隔が狭まるのを防止する構成であってもよい。

またロール間隔が広がるのを防止する手段として、ストッパー５６の代わりにバックアップロールを用いてタッチロール２８をキャスティングロール１８側に押し付ける構成も考えられる。しかしながら、バックアップロールを用いる構成では、樹脂組成物１２から受ける反力がバックアップロールの押付け圧を上回ると、ロール間隔の広がりを十分に防止することができないため、ストッパー５６を用いることが好ましい。

またバックアップロールを用いる場合、タッチロール２８との接触により、タッチロール２８の表面に擦り傷がついてしまい、この擦り傷がタッチロール２８からフィルムＦに転写されることがある。さらに、バックアップロールは、表面の粗いゴムロールであることが一般的であり、バックアップロールの表面の凹凸に沿って析出した樹脂組成物１２中の揮発成分がバックアップロールからタッチロール２８を介してフィルムＦに転写されることがある。しかも、バックアップロールを用いると、ロール幅方向に関してニップ圧ばらつきが発生してしまうことがあり、ニップ圧ばらつきが許容範囲を超える場合には、タッチロール２８の形状をクラウン化するなどの対応が必要になる。

次にタッチロール２８及びキャスティングロール１８による樹脂組成物１２の挟圧条件（フィルムＦの成形条件）について説明する。

図４はダイ１６及び挟圧装置２０を示す側面図であり、図５は挟圧装置２０の挟圧部を示す拡大図である。

ダイ１６の吐出口１６Ａとバンク１５との間の距離（エアギャップ）Ｇは、外部の空気流れの影響を低減する観点から、２００ｍｍ以内に設定されることが好ましい。

挟圧装置２０のロール間隔ｘ（図５参照）と、成形されるフィルムＦの膜厚ｄとが、０．００１ｄ≦ｘ≦ｄの関係を満たすことが好ましい。ロール間隔ｘが小さすぎると、バンクが不安定になってしまう一方で、ロール間隔ｘが大きすぎると、タッチ抜けによる面状不良が発生してしまう。ロール間隔ｘを上記範囲に設定することで、バンクが不安定になることを防止しつつ、タッチ抜けによる面状不良を防止することができる。

挟圧装置２０のニップ圧は、例えば、挟圧装置２０のロール間隔ｘ（図５参照）、樹脂組成物１２の粘度、成形されるフィルムＦの膜厚ｄにより制御することができる。なおフィルムＦの膜厚ｄは、挟圧部を通過する樹脂組成物１２の流量（挟圧装置２０のロール回転速度）により調節することができる。

挟圧装置２０のニップ圧の調節方法として、例えば、挟圧装置２０のニップ圧を測定しながら、ロール間隔ｘを繰り返し調節することで、挟圧装置２０のニップ圧を所望の範囲に調節する方法が挙げられる。

ここで、挟圧装置２０のニップ圧は、富士フイルム社製の圧力測定フィルム「プレスケール」を貼り合わせて、フィルムＦと同等の膜厚のサンプルを作製して、当該サンプルを挟圧装置２０により挟圧して発色させた後、発色度合いをプレスケール専用濃度計ＦＰＤ−３０５およびプレスケール専用圧力換算機ＦＰＤ−３０６を用いて圧力値に換算することで求めることができる。

挟圧装置２０のニップ圧は、０．１ＭＰａ以上であることが好ましく、１０ＭＰａ以上であることがより好ましい。また挟圧装置２０のニップ圧は、１５０ＭＰａ以下であることが好ましく、６０ＭＰａ以下であることがより好ましい。

また挟圧装置２０のニップ圧を高圧（例えば１０ＭＰａ以上）に設定して、タッチロール２８とキャスティングロール１８との間の狭隘な挟圧部から樹脂組成物１２を押し出すことで、樹脂組成物１２の伸長変形を起こして、流れ方向（面内方向）及び厚み方向に高いレターデーションを発現させることもできる。これにより、例えば、波長５５０ｎｍにおけるフィルム面内方向のレターデーションＲｅが４０ｎｍ以上のフィルムＦを成形することができる。なお、挟圧装置２０により成形されるフィルムＦの遅相軸の方向は、樹脂組成物１２が流れる方向（すなわち、フィルムＦの長手方向）と略同一である。

タッチロール２８及びキャスティングロール１８は、高いニップ圧を付与しても変形しにくい剛性ロールにより構成することが好ましい。これは、表面が金属で被覆されたゴムロールのように硬度の低い弾性ロールを用いると、ニップ圧の付与により樹脂組成物１２との接触面積が増加してしまい、レターデーションが十分に高いフィルムＦを成形することが難しいからである。

タッチロール２８やキャスティングロール１８に使用可能な剛性ロールとしては、ショア硬さが４５ＨＳ以上（より好ましくは５０ＨＳ以上）の金属ロールを挙げることができる。ここでショア硬さは、ＪＩＳ Ｚ ２２４６の方法を用いて、ロール幅方向に５点及び周方向に５点測定した値の平均値から求めることができる。

キャスティングロール１８及びタッチロール２８の表面は、表面が平滑なフィルムＦを成形する観点から、算術平均粗さＲａが１００ｎｍ以下であることが好ましく、５０ｎｍ以下であることがより好ましく、２５ｎｍ以下であることがさらに好ましい。

タッチロール２８については、例えば特開平１１−３１４２６３号公報、特開２００２−３６３３２号公報、特開平１１−２３５７４７号公報、国際公開第９７／２８９５０号パンフレット、特開２００４−２１６７１７号公報、特開２００３−１４５６０９号公報記載のものを利用できる。

バンク１５から上部２０ｍｍの樹脂温度は、熱可塑性樹脂のガラス転移温度をＴｇとした時、（Ｔｇ＋５０）℃以上であることが好ましく、より好ましくは（Ｔｇ＋６０）℃以上であり、さらに好ましくは（Ｔｇ＋７０）℃以上である。また、樹脂温度の上限は、（Ｔｇ＋２００）℃以下であることが好ましく、より好ましくは（Ｔｇ＋１６０）℃以下であり、さらに好ましくは（Ｔｇ＋１４０）℃以下である。バンク部の熱可塑性樹脂の温度を上記範囲とすることにより、バンク１５で所望の粘度を得ることができるので、キャスティングロール１８とタッチロール２８とで圧力をかける際に、面内方向のレターデーションを発現させることができる。

また挟圧部における樹脂組成物１２の温度Ｔと、熱可塑性樹脂のガラス転移温度をＴｇとが、Ｔｇ＋７０℃≦Ｔ≦Ｔｇ＋２００℃の条件を満たすことが好ましい。挟圧部における樹脂組成物１２の温度を上記範囲に設定することで、フィルムＦの成形性を維持しながら、樹脂組成物１２の分解を防止することができる。

バンク１５における樹脂組成物１２の粘度は、１００Ｐａ・ｓ以上４００００Ｐａ・ｓ以下が好ましく、６００Ｐａ・ｓ以上２００００Ｐａ・ｓ以下であることがより好ましく、１０００Ｐａ・ｓ以上１００００Ｐａ・ｓ以下であるであることがさらに好ましい。粘度が上記上限値よりも高い場合は、樹脂組成物１２をキャスティングロール１８とタッチロール２８の間を通過させる際、樹脂組成物１２の変形が起こらず、面内方向にレターデーションが発現しないことがある。一方、粘性が上記下限値よりも低い場合は、キャスティングロール１８とタッチロール２８の間を通過させる際に、十分な剪断力が樹脂組成物１２に作用しないため、面内方向のレターデーションが発現しないことがある。

また、タッチロール２８（「第１挟圧面」に相当）とキャスティングロール１８（「第２挟圧面」に相当）とを異なる速度（周速度）で移動（回転）させることが好ましい。タッチロール２８とキャスティングロール１８との間に周速差を設けることにより、挟圧部において樹脂組成物１２に剪断力を付与して、光軸が傾斜したフィルムＦを成形することができる。

上述の周速差を設ける場合、タッチロール２８（「第１挟圧面」に相当）を、キャスティングロール１８（「第２挟圧面」に相当）よりも大きな周速で回転させることが好ましい。タッチロール２８がキャスティングロールよりも遅い場合、タッチロール２８側にバンク１５が形成されるため、キャスティングロール１８と樹脂組成物１２との接触時間が短くなる。このため、樹脂組成物１２の冷却が不十分となり、タッチロール２８から樹脂組成物１２が剥がれにくくなり、フィルムＦの幅方向に沿った縞状の面状不良が発生してしまうことがある。タッチロール２８をキャスティングロール１８よりも大きな周速で回転させることにより、フィルムＦの幅方向に沿った縞状の面状不良を防止することができる。

２つのロールの周速比は、０．６〜０．９９とすることが好ましく、０．７５〜０．９８とすることがより好ましい。ここで、２つのロールの周速比とは、遅いロールの周速度／速いロールの周速度を意味する。

２つのロールの周速比が小さいほど（すなわち、周速差が大きいほど）、得られるフィルムＦのＲｅ（４０°）とＲｅ（−４０°）の差の絶対値は大きくなる一方で、周速差が小さすぎると、得られるフィルムＦの表面に傷が付きやすくなる。２つのロールの周速比を上記範囲内に設定すると、表面が平滑であり、光軸が大きく傾斜したフィルムＦを成形することができる。

図６は、樹脂温度が高温の場合と低温の場合における、２つのロールの周速比と、屈折率楕円体が一様傾斜したことを仮定した場合の｜Ｒｅ（４０°）−Ｒｅ（−４０°）｜との関係を示すグラフである。図６に示すように、樹脂温度が低い場合に比べて、樹脂温度が高い場合のほうが、周速比の変化による｜Ｒｅ（４０°）−Ｒｅ（−４０°）｜の変化を抑えることができるので、樹脂温度を高くして製造することにより、｜Ｒｅ（４０°）−Ｒｅ（−４０°）｜を安定して製造することができる。

さらに，直径の大きなロールを用いるのが好ましく、具体的には、直径が３５０〜６００ｎｍ、より好ましくは３５０〜５００ｎｍの２つのロールを使用するのが好ましい。直径の大きなロールを用いると、溶融状態の樹脂組成物１２とロールとの接触面積が広くなり、剪断がかかる時間がより長くなるため、Ｒｅ（４０°）とＲｅ（−４０°）の差が大きなフィルムを、そのバラツキを抑制しつつ製造することができる。なお、２つのロールの直径は等しくても、異なっていてもよい。

２つのロールは、連れ周り駆動でも独立駆動でもよいが、バラツキを抑制するためには、独立駆動であることが好ましい。

２つのロールを異なる周速で回転させることで光軸を傾斜したフィルムＦを成形可能であることは既に説明した通りであるが、さらにＲｅ［４０°］とＲｅ［−４０°］との差を大きくするために、２つのロールの表面温度に差をつけてもよい。好ましい温度差は５℃〜８０℃であり、より好ましくは２０℃〜８０℃、さらに好ましくは２０℃〜６０℃である。その際、２つのロールの温度は、樹脂のガラス転移温度Ｔｇを用いて、Ｔｇ−７０℃〜Ｔｇ＋２０℃、より好ましくはＴｇ−５０℃〜Ｔｇ＋１０℃、さらに好ましくはＴｇ−４０℃〜Ｔｇ＋５℃に設定する。このような温度制御は、例えば、タッチロール２８の内部に温調した液体又は気体を流すことで達成することができる。

なお図１では、第１挟圧面としてのタッチロール２８と第２挟圧面としてのキャスティングロール１８とにより挟圧装置２０が構成される例について説明したが、本発明はこれに限定されず、様々な構成の挟圧装置２０を使用することができる。例えば、特開２０００−２１９７５２号公報に記載されているように、周速の異なるロールとタッチベルトとの組み合わせにより構成される挟圧装置を使用してもよい。

挟圧装置２０において成形されたフィルムＦは、図１に示すように、挟圧装置２０の後段に配置された冷却ロール２２（２２Ａ、２２Ｂ）において冷却されることが好ましい。これにより、挟圧装置２０のキャスティングロール１８と、冷却ロール２２（２２Ａ、２２Ｂ）とを含む複数のロールにより、フィルムＦを確実に冷却固化することができる。

冷却ロール２２は、図１に示すように、キャスティングロール１８の後段に２本配置されるのが一般的であるが、冷却ロール２２の本数はこの例に限定されるものではない。キャスティングロール１８及び冷却ロール２２（２２Ａ、２２Ｂ）を含む複数のロールの間隔は、面間で０．３ｍｍ〜３００ｍｍが好ましく、１ｍｍ〜１００ｍｍがより好ましく、３ｍｍ〜３０ｍｍがさらに好ましい。

上記構成の冷却ロール２２において冷却固化されたフィルムＦは、剥離ロール２４により冷却ロール２２Ｂから剥離される。

この後、剥離ロール２４により剥離されたフィルムＦは、巻取機２６において巻き取られ、製品として出荷される。

なおフィルムＦは、巻取機２６により巻き取られる前に、幅方向の端部の裁断（トリミング）により、所望のサイズに揃えられることが好ましい。また一端あるいは両端に厚みだし加工（ナーリング処理）を行うことも好ましい。厚みだし加工による凹凸の高さは１μｍ〜５０μｍが好ましく、３μｍ〜２０μｍであることがより好ましい。厚みだし加工は両面に凸になるようにしても、片面に凸になるようにしても構わない。厚みだし加工の幅は１ｍｍ〜５０ｍｍが好ましく、３ｍｍ〜３０ｍｍであることがより好ましい。巻き取る前に、片面もしくは両面に、ラミフィルムを付けることも好ましい。ラミフィルムの厚みは５μｍ〜１００μｍが好ましく、１０μｍ〜５０μｍがより好ましい。ラミフィルムの材質は特に限定されず、例えばポリエチレン、ポリエステル、ポリプロピレン等を使用することができる。

以上、本発明の一実施形態に係る光学フィルムの製造方法について説明したが、本発明はこれに限定されず、本発明の要旨を逸脱しない範囲において、各種の改良や変形を行ってもよいのはもちろんである。

例えば、上述の実施形態では、挟圧装置２０による挟圧によりフィルムＦに所望の光学特性を発現させる例について説明したが、挟圧装置２０による挟圧に加えて、フィルムＦに対して延伸処理及び／又は収縮処理を施すことにより、フィルムＦの光学特性を制御してもよい。

この場合、縦延伸、横延伸を行うのが好ましく、さらに収縮処理を組み合わせてもよい。中でも好ましいのが縦延伸後に横延伸を行うもの、あるいは横延伸と縦収縮処理を組み合せるものであり、前者は高Ｒｔｈを発現させるのに適しており、後者は低Ｒｔｈを発現させるのに適している。

横延伸と縦収縮処理を組み合せて実施する場合、縦収縮は横延伸中に実施してもよく、横延伸後に実施してもよく、両方で実施してもよい。さらに、この横延伸の前又は後或いは両方に縦延伸を組み合せてもよい。また、挟圧装置２０によりフィルムＦを成形した後、連続して縦延伸工程と横延伸工程とを行って、その後で巻取機２６により巻き取ってもよい。巻き取る場合の巻き取り張力は、好ましくは２ｋｇ／ｍ幅〜５０ｋｇ／ｍ幅であり、より好ましくは５ｋｇ／ｍ幅〜３０ｋｇ／ｍ幅である。

縦延伸は一対のニップロールを設置し、この間を加熱しながら出口側のニップロールの周速を入口側のニップロールの周速より速くすることで達成することができる。この際、ニップロール間の間隔（Ｌ）と延伸前のフィルム幅（Ｗ）を変えることで厚み方向のレターデーションの発現性を変えることができる。Ｌ／Ｗが２よりも大きく５０以下（長スパン延伸）の範囲ではＲｔｈを低減することができ、Ｌ／Ｗが０．０１以上０．３以下（短スパン延伸）の範囲ではＲｔｈを向上させることができる。なお、長スパン延伸、短スパン延伸、これらの間の領域（中間延伸＝Ｌ／Ｗが０．３よりも大きく２以下）どれを使用してもよいが、配向角を小さくできる長スパン延伸、短スパン延伸が好ましい。

これらの縦延伸の好ましい延伸温度は（Ｔｇ−１０℃）〜（Ｔｇ＋５０）℃、より好ましくは（Ｔｇ−５℃）〜（Ｔｇ＋４０）℃、さらに好ましくは（Ｔｇ）〜（Ｔｇ+３０）℃である。好ましい延伸倍率は２％〜２００％であり、より好ましくは４％以上１５０％以下、さらに好ましくは６％〜１００％である。

横延伸はテンターを用いて実施することができる。即ち、フィルムの幅方向の両端部をクリップで把持し、横方向に拡幅することで延伸する。この時、テンター内に所定の温度の風を送ることで延伸温度を制御できる。延伸温度は、Ｔｇ−１０℃以上Ｔｇ＋６０℃以下が好ましく、Ｔｇ−５℃以上Ｔｇ＋４５℃以下がより好ましく、Ｔｇ以上Ｔｇ＋３０℃以下がさらに好ましい。好ましい延伸倍率は１０％以上２５０％以下、より好ましくは２０％以上２００％以下、さらに好ましくは３０％以上１５０％以下である。ここでいう延伸倍率とは下記式で定義されるものである。

延伸倍率（％）＝１００×｛（延伸後の長さ）−(延伸前の長さ)｝／（延伸前の長さ）
≪光学フィルム≫
次に、上述の製造方法により製造される光学フィルムについて説明する。

上述の製造方法により製造される光学フィルムは、フィルム長手方向とフィルム法線を含む面内において、該法線から測定した波長５５０ｎｍにおけるレターデーションＲｅ［０°］が、以下の関係式（Ｉ）を満たすことが好ましい。

６０ｎｍ≦Ｒｅ［０°］≦３００ｎｍ （Ｉ）
また光学フィルムの測定範囲（長さ１ｍ×幅１ｍ）におけるＲｅ［０°］のばらつき（＝ΔＲｅ＝Ｒｅ_ｍａｘ−Ｒｅ_ｍｉｎ）が、以下の関係式（II）を満たすことが好ましい（ただし、Ｒｅ_ｍａｘは測定範囲におけるＲｅ［０°］の最大値であり、Ｒｅ_ｍｉｎは測定範囲におけるＲｅ［０°］の最小値である）。

０ｎｍ≦ΔＲｅ＜２０ｎｍ （II）
またフィルム長手方向とフィルム法線を含む面内において、＋４０°傾いた方向から測定したレターデーションＲｅ［＋４０°］と、該法線に対して−４０°傾いた方向から測定したレターデーションＲｅ［−４０°］は、以下の関係式（III）を満たすことが好ましい。

４０ｎｍ≦｜Ｒｅ［＋４０°］−Ｒｅ［−４０°］｜≦３００ｎｍ （III）
本明細書において、「該法線からθ°傾いた方向」とは、フィルム長手方向を傾斜方位として、法線方向からθ°だけフィルム面方向に傾斜させた方向と定義する。即ち、フィルム面の法線方向は、傾斜角度０°の方向であり、フィルム面内の任意の方向は、傾斜角度９０°の方向である。

フィルムの、｜Ｒｅ［＋４０°］−Ｒｅ［−４０°］｜は６０〜２５０ｎｍであり、６０〜２００ｎｍであることが好ましく、さらに好ましくは、８０〜１８０ｎｍである。また、面内レターデーションＲｅ（０°）が６０〜２５０ｎｍであり、より好ましくは、Ｒｅ（０°）が６０〜２００ｎｍであり、さらに好ましくは、８０〜１８０ｎｍである。さらに、厚み方向のレターデーションＲｔｈが４０〜５００ｎｍであることが好まく、より好ましくは４０〜３５０ｎｍ、さらに好ましくは４０〜３００ｎｍである。

上記範囲の光学フィルムを、ＴＮモード、ＥＣＢモード、ＯＣＢモード等の液晶ディスプレイの光学補償に利用した場合に、視野角特性の改善に寄与し、広視野角化を達成することができる。

光学フィルムの膜厚については特に制限はないが、液晶ディスプレイ等に用いる場合は、薄型化の観点では、１００μｍ以下であるのが好ましく、８０μｍ以下であることがより好ましく、６０μｍ以下であることがさらに好ましく、４０μｍ以下であることが特に好ましい。上述の製造方法によれば、このような薄手のフィルムを成形する場合であっても、タッチ抜けを防止しつつ、レターデーションのばらつきを低減することができる。

また、遅相軸の角度のバラツキは、液晶ディスプレイに利用した場合に、表示ムラとなって現れるので、そのバラツキは小さいほど好ましく、具体的には±１°以内であることが好ましく、±０．５°以内であることがさらに好ましく、±０．２５°であることが特に好ましい。なお、フィルムの遅相軸の方向は、後述する本フィルムの製造方法に依存する。例えば、正の固有複屈折性を示す樹脂を、２つのロールで挟圧すると、遅相軸はフィルムの長手方向と同方向となる。

なお、遅相軸のバラツキは、フィルムの幅方向に１０点及び、搬送方向１０点に等間隔に測定を行った際の最大値と最小値の差で決定することができる。

上記光学特性値は、以下の方法により測定することができる。

フィルムのＲｅ（０°），Ｒｅ（４０°），Ｒｅ（−４０°）は、ＫＯＢＲＡ ２１ＡＤＨ又はＷＲ（王子計測機器（株）製）を用い、フィルムの長手方向とフィルム法線を含む面内において、長手方向を傾斜方位とし、傾斜角度４０度での位相差及び傾斜角度−４０度での位相差を測定する。なお、測定波長は５５０ｎｍとする。なお、一般的な熱可塑性樹脂を溶融製膜法で作成したフィルムは、｜Ｒｅ（４０°）−Ｒｅ（−４０°）｜≒０ｎｍとなる。すなわち、長手方向を傾斜方位として｜Ｒｅ（４０°）−Ｒｅ（−４０°）｜を測定した場合、０ｎｍ以上の位相差を発現することができる。

Ｒｔｈは、屈折率楕円体がβ°一様傾斜したことを仮定し、屈折率楕円体の各方位の屈折率ｎｘ、ｎｙ、ｎｚを数値計算し、数式（Ａ）に代入して、求めることができる。

Ｒｔｈ＝（（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ）×ｄ 数式（Ａ）
上述の製造方法により製造される光学フィルムの場合、ｎｙはフィルム幅方向の屈折率である。ｎｘはフィルムのｘ軸への射影成分がｚ軸への射影成分よりも大きい方位の、ｎｚはｚ軸への射影成分がｘ軸の射影成分よりも大きい方位の屈折率である。

ｎｘ、ｎｙ、ｎｚの求め方については、王子計測機器株式会社の技術資料等（http://www.oji-keisoku.co.jp/products/kobra/kobra.html）に記載されており、例えば、Ｒｅ（０°），Ｒｅ（４０°），Ｒｅ（−４０°）の値及び平均屈折率ｎ_ａｖｅの値及び膜厚値ｄから、以下の式（Ｂ）を用いて計算することができる。

なお、式中、Ｒｅ（θ）は法線方向から角度θ傾斜した方向におけるレターデーション値をあらわす。また、数式（Ｂ）中のβは、屈折率楕円体が一様傾斜したことを仮定した場合の傾斜角度を表し、傾斜型位相差フィルムの構造を単純に把握するときに使用される。

上記の測定において、平均屈折率の仮定値は、ポリマーハンドブック（ＪＯＨＮ ＷＩＬＥＹ＆ＳＯＮＳ，ＩＮＣ）、各種光学補償フィルムのカタログの値を使用することができる。また、平均屈折率の値が既知でないものについては、アッベ屈折計で測定することができる。主な光学補償フィルムの平均屈折率の値を以下に例示する：セルロースアシレート（１．４８）、シクロオレフィンポリマー（１．５２）、ポリカーボネート（１．５９）、ポリメチルメタクリレート（１．４９）、ポリスチレン（１．５９）である。

≪フィルムの素材≫
本発明で用いられる熱可塑性樹脂は、上記光学特性を有する限り特に限定されないが、溶融押出し法を利用して作製する場合は、溶融押出し成形性が良好な材料を利用するのが好ましく、その観点では、環状オレフィン類、セルロースアシレート類、ポリカーボネート類、ポリエステル類、透明ポリエチレン、透明ポリプロピレン等のポリオレフィン類、ポリアリレート類、ポリスルホン類、ポリエーテルスルホン類、マレイミド系共重合体類、透明ナイロン類、透明フッ素樹脂類、透明フェノキシ類、ポリエーテルイミド類、ポリスチレン類、アクリル系共重合体類、スチレン系共重合体類を選択するのが好ましい。１種の当該樹脂を含有していてもよいし、互いに異なる２種以上の当該樹脂を含有していてもよい。中でも、セルロースアシレート類、及び付加重合によって得られた環状オレフィン樹脂、ポリカーボネート類、スチレン系共重合体、アクリル系共重合体が好ましい。

特に、正の固有複屈折性を示す、セルロースアシレート類、及び付加重合によって得られた環状オレフィン樹脂、ポリカーボネート類は、２つのロールで剪断変形を付加した場合、遅相軸がＭＤ方向を向き、長手方向を傾斜方位として、｜Ｒｅ（４０°）―Ｒｅ（−４０°）｜＞０のフィルムを作製することができる。

また、負の固有複屈折性を示す、アクリル、スチレン系共重合体は、上記加工を行った場合、遅相軸がＴＤ方向を向き、長手方向を傾斜方位として、｜Ｒｅ（４０°）―Ｒｅ（−４０°）｜＞０のフィルムを作製することができる。

本フィルムを、視野角補償フィルムとして液晶表示装置に応用する場合には、液晶表示装置の特性や偏光板加工の利便性を考慮にいれて、上記正又は負の固有複屈折樹脂を適宜選択して用いることができる。

本発明に使用可能な環状オレフィン共重合体類の例には、ノルボルネン系化合物の重合により得られた樹脂が含まれる。開環重合及び付加重合のいずれの重合方法によって得られる樹脂であってもよい。

付加重合及びそれにより得られる樹脂としては、例えば、特許３５１７４７１号公報、特許３５５９３６０号公報、特許３８６７１７８号公報、特許３８７１７２１号公報、特許３９０７９０８号公報、特許３９４５５９８号公報、特表２００５−５２７６９６号公報、特開２００６−２８９９３号公報、特開２００６−１１３６１公報、国際公開ＷＯ第２００６−／００４３７６号公報、国際公開ＷＯ第２００６−／０３０７９７号公報パンフレットに記載されているものが挙げられる。中でも、特許３５１７４７１号公報に記載のものが特に好ましい。

開環重合及びそれにより得られる樹脂としては、国際公開ＷＯ９８第９８／−１４４９９号公報パンフレット、特許３０６０５３２号公報、特許３２２０４７８号公報、特許３２７３０４６号公報、特許３４０４０２７号公報、特許３４２８１７６号公報、特許３６８７２３１号公報、特許３８７３９３４号公報、特許３９１２１５９号公報に記載のものが挙げられる。中でも、国際公開ＷＯ第９８−／１４４９９号公報パンフレット、特許３０６０５３２号公報に記載のものが特に好ましい。

これらの環状オレフィンの中でも付加重合のものが、複屈折の発現性、溶融粘度の観点から好ましく、例えば、「ＴＯＰＡＳ ＃６０１３」（Polyplastics社製）を用いることができる。

本発明に使用可能なセルロースアシレート類の例には、セルロース単位中の３個の水酸基が、少なくとも一部がアシル基で置換されたいずれのセルロースアシレートも含まれる。当該アシル基（好ましくは炭素数３〜２２のアシル基）は、脂肪族アシル基及び芳香族アシル基のいずれであってもよい。中でも、脂肪族アシル基を有するセルロースアシレートが好ましく、炭素数３〜７の脂肪族アシル基を有するものがより好ましく、炭素数３〜６の脂肪族アシル基を有するものがさらに好ましく、炭素数は３〜５の脂肪族アシル基を有するものがよりさらに好ましい。これらのアシル基は複数種が１分子中に存在していてもよい。好ましいアシル基の例には、アセチル基、プロピオニル基、ブチリル基、ペンタノイル基、ヘキサノイル基などが含まれる。これらの中でも、さらに好ましいものは、アセチル基、プロピオニル基及びブチリル基から選択される１種又は２種以上を有するセルロースアシレートであり、よりさらに好ましいものは、アセチル基及びプロピオニル基の双方を有するセルロースアシレート（ＣＡＰ）である。ＣＡＰは、樹脂の合成が容易であること、押し出し成形の安定性が高いこと、の点で好ましい。

本発明の方法等、溶融押出し法により光学フィルムを作製する場合は、用いるセルロースアシレートは、以下の式（Ｓ−１）及び（Ｓ−２）を満足することが好ましい。以下の式を満足するセルロースアシレートは、融解温度が低く、融解性が改善されているので、溶融押出し製膜性に優れる。

式（Ｓ−１） ２．０≦Ｘ＋Ｙ≦３．０
式（Ｓ−２） ０．２５≦Ｙ≦３．０
式中、Ｘはセルロースの水酸基に対するアセチル基の置換度を表し、Ｙはセルロースの水酸基に対するアシル基の置換度の総和を表す。本明細書でいう「置換度」とは、セルロースの２位、３位および６位のぞれぞれの水酸基の水素原子が置換されている割合の合計を意味する。２位、３位および６位全ての水酸基の水素がアシル基で置換された場合は置換度が３となる。

さらに、下記式を満足するセルロースアシレートを用いるのがより好ましく、
２．３≦Ｘ＋Ｙ≦２．９５
１．０≦Ｙ≦２．９５
下記式を満足するセルロースアシレートを用いるのがさらに好ましい。

２．７≦Ｘ＋Ｙ≦２．９５
２．０≦Ｙ≦２．９
セルロースアシレート類の質量平均重合度及び数平均分子量については特に制限はない。一般的には、質量平均重合度が３５０〜８００程度、及び数平均分子量が７００００〜２３００００程度である。前記セルロースアシレート類は、アシル化剤として酸無水物や酸塩化物を用いて合成できる。工業的に最も一般的な合成方法では、綿花リンタや木材パルプなどから得たセルロースをアセチル基及び他のアシル基に対応する有機酸（酢酸、プロピオン酸、酪酸）又はそれらの酸無水物（無水酢酸、無水プロピオン酸、無水酪酸）を含む混合有機酸成分でエステル化してセルロースエステルを合成する。前記式（Ｓ−１）及び（Ｓ−２）を満足するセルロースアシレートの合成方法としては、発明協会公開技報（公技番号２００１−１７４５、２００１年３月１５日発行、発明協会）７〜１２頁の記載や、特開２００６−４５５００号公報、特開２００６−２４１４３３号公報、特開２００７−１３８１４１号公報、特開２００１−１８８１２８号公報、特開２００６−１４２８００号公報、特開２００７−９８９１７号公報記載の方法を参照することができる。

本発明に使用可能なポリカーボネート類として、ビスフェノールＡ骨格を有するポリカーボネート樹脂が挙げられ、ジヒドロキシ成分とカーボネート前駆体とを界面重合法または溶融重合法で反応させて得られるものであり、例えば、特開２００６−２７７９１４に記載のものや特開２００６−１０６３８６、特開２００６−２８４７０３記載のものが好ましく用いることができる。例えば、市販品として、「タフロンＭＤ１５００」（出光興産社製）を用いることができる。

本発明に使用可能なスチレン系共重合体とは、スチレン−アクリロニトリル系樹脂、スチレン-アクリル系樹脂、あるいはこれらの多元（二元、三元等）共重合ポリマーなどが挙げられる。これらの中でも、スチレン無水マレイン酸樹脂がフィルム強度の観点から好ましい。

前記スチレン無水マレイン酸樹脂は、スチレンと無水マレイン酸との質量組成比が、スチレン：無水マレイン酸＝９５：５〜５０：５０であることが好ましく、スチレン：無水マレイン酸＝９０：１０〜７０：３０であることがより好ましい。また、固有複屈折を調整するため、スチレン系樹脂の水素添加を行うことも好ましく利用できる。

前記スチレン無水マレイン酸樹脂としては、例えば、ノバケミカル社製の「Ｄａｙｌａｒｋ Ｄ３３２」などが挙げられる。

本発明のアクリル系共重合体とは、スチレンと、アクリル酸、メタクリル酸およびその誘導体を重合して得られる樹脂およびその誘導体であり、本発明の効果を損なわない限り特に限定されない。該樹脂の中でも、樹脂を構成する全モノマー中、ＭＭＡ単位（モノマー）を３０モル％以上含むものが好ましく、ＭＭＡ以外に、ラクトン環単位、無水マレイン酸単位、グルタル酸無水物単位の少なくとも１種の単位を含むことがより好ましく、例えば下記のものを使用できる。

（１）ラクトン環単位を含むアクリル樹脂
特開２００７−２９７６１５、特開２００７−６３５４１、特開２００７−７０６０７、特開２００７−１０００４４、特開２００７−２５４７２６、特開２００７−２５４７２７、特開２００７−２６１２６５、特開２００７−２９３２７２、特開２００７−２９７６１９、特開２００７−３１６３６６、特開２００８−９３７８、特開２００８−７６７６４等に記載のものを使用できる。この中でより好ましいのが特開２００８−９３７８に記載の樹脂である。

（２）無水マレイン酸単位を含むアクリル樹脂
特開２００７−１１３１０９、特開２００３−２９２７１４、特開平６−２７９５４６、特開２００７−５１２３３（ここに記載の酸変性ビニル）、特開２００１−２７０９０５、特開２００２−１６７６９４、特開２０００−３０２９８８、特開２００７−１１３１１０、特開２００７−１１５６５に記載のものを使用できる。この中でより好ましいのが、特開２００７−１１３１０９に記載のものである。また市販のマレイン酸変性ＭＡＳ樹脂（例えば旭化成ケミカルズ（株）製デルペット９８０Ｎ）も好ましく使用できる。

（３）グルタル酸無水物単位を含むアクリル樹脂
特開２００６−２４１２６３、特開２００４−７０２９０、特開２００４−７０２９６、特開２００４−１２６５４６、特開２００４−１６３９２４、特開２００４−２９１３０２、特開２００４−２９２８１２、特開２００５−３１４５３４、特開２００５−３２６６１３、特開２００５−３３１７２８、特開２００６−１３１８９８、特開２００６−１３４８７２、特開２００６−２０６８８１、特開２００６−２４１１９７、特開２００６−２８３０１３、特開２００７−１１８２６６、特開２００７−１７６９８２、特開２００７−１７８５０４、特開２００７−１９７７０３、特開２００８−７４９１８、ＷＯ２００５／１０５９１８等に記載のものを使用できる。この中でより好ましいのが特開２００８−７４９１８に記載のものである。

これらの樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）は１０６℃以上１７０℃以下が好ましく、より好ましくは１１０℃以上１６０℃以下、さらに好ましくは１１５℃以上１５０℃以下である。市販品として、「デルペット９８０Ｎ」（旭化成ケミカルズ社製）を用いることができる。

本発明の光学フィルムは、上記熱可塑性樹脂以外の材料を含有していてもよいが、上記熱可塑性樹脂の１種又は２種以上を主成分（組成物中の全材料中、最も含有割合の高い材料を意味し、当該樹脂を２種以上含有する態様では、それらの合計の含有割合が、他の材料それぞれの含有割合より高いことを意味する）として含有しているのが好ましい。上記熱可塑性樹脂以外の材料としては、種々の添加剤が挙げられ、その例には、安定化剤、紫外線吸収剤、光安定化剤、可塑剤、微粒子、及び光学調整剤が含まれる。

（ｉ）安定化剤
本発明の光学フィルムは、安定化剤の少なくとも一種を含有していてもよい。安定化剤は、前記熱可塑性樹脂を加熱溶融させる前に又は加熱溶融時に添加することが好ましい。安定化剤は、フィルム構成材料の酸化防止、分解して発生した酸の捕捉、光または熱によるラジカル種基因の分解反応を抑制または禁止する等の作用がある。安定化剤は、解明されていない分解反応などを含む種々の分解反応によって、着色や分子量低下等の変質及び揮発成分の生成等が引き起こされるのを抑制するのに有用である。樹脂を製膜するための溶融温度においても安定化剤自身が分解せずに機能することが求められる。安定化剤の代表的な例には、フェノール系安定化剤、亜リン酸系安定化剤（フォスファイト系）、チオエーテル系安定化剤、アミン系安定化剤、エポキシ系安定化剤、ラクトン系安定化剤、アミン系安定化剤、金属不活性化剤（スズ系安定化剤）などが含まれる。これらは、特開平３−１９９２０１号公報、特開平５−１９０７０７３号公報、特開平５−１９４７８９号公報、特開平５−２７１４７１号公報、特開平６−１０７８５４号公報などに記載があり、本発明ではフェノール系や亜リン酸系安定化剤の少なくとも一方以上を用いることが好ましい。フェノール系安定化剤の中でも、特に分子量５００以上のフェノール系安定化剤を添加することが好ましい。好ましいフェノール系安定化剤としては、ヒンダードフェノール系安定化剤が挙げられる。

これらの素材は、市販品として容易に入手可能であり、下記のメーカーから販売されている。チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社から、Ｉｒｇａｎｏｘ １０７６、Ｉｒｇａｎｏｘ １０１０、Ｉｒｇａｎｏｘ ３１１３、Ｉｒｇａｎｏｘ ２４５、Ｉｒｇａｎｏｘ １１３５、Ｉｒｇａｎｏｘ １３３０、Ｉｒｇａｎｏｘ ２５９、Ｉｒｇａｎｏｘ ５６５、Ｉｒｇａｎｏｘ １０３５、Ｉｒｇａｎｏｘ １０９８、Ｉｒｇａｎｏｘ １４２５ＷＬ、として入手することができる。また、旭電化工業株式会社から、アデカスタブ ＡＯ−５０、アデカスタブ ＡＯ−６０、アデカスタブ ＡＯ−２０、アデカスタブ ＡＯ−７０、アデカスタブ ＡＯ−８０として入手できる。さらに、住友化学株式会社から、スミライザーＢＰ−７６、スミライザーＢＰ−１０１、スミライザーＧＡ−８０、として入手できる。また、シプロ化成株式会社からシーノックス３２６Ｍ、シーノックス３３６Ｂ、としても入手することが可能である。

また、上記の亜リン酸系安定化剤としては、特開２００４−１８２９７９号公報の［００２３］〜［００３９］に記載の化合物をより好ましく用いることができる。亜リン酸エステル系安定化剤の具体例としては、特開昭５１−７０３１６号公報、特開平１０−３０６１７５号公報、特開昭５７−７８４３１号公報、特開昭５４−１５７１５９号公報、特開昭５５−１３７６５号公報に記載の化合物を挙げることができる。さらに、その他の安定化剤としては、発明協会公開技報（公技番号２００１−１７４５、２００１年３月１５日発行、発明協会）１７頁〜２２頁に詳細に記載されている素材を好ましく用いることができる。

上記亜リン酸エステル系安定化剤は、高温での安定性を保つために高分子量であることが有用であり、分子量５００以上であり、より好ましくは分子量５５０以上であり、特には分子量６００以上が好ましい。さらに、少なくとも一置換基は芳香族性エステル基であることが好ましい。また、亜リン酸エステル系安定化剤は、トリエステルであることが好ましく、リン酸、モノエステルやジエステルの不純物の混入がないことが望ましい。これらの不純物が存在する場合は、その含有量が５質量％以下であることが好ましく、より好ましくは３質量％以下であり、特には２質量％以下である。これらは、特開２００４−１８２９７９号公報の［００２３］〜［００３９］に記載の化合物などを挙げることが、さらに特開昭５１−７０３１６号公報、特開平１０−３０６１７５号公報、特開昭５７−７８４３１号公報、特開昭５４−１５７１５９号公報、特開昭５５−１３７６５号公報に記載の化合物も挙げることができる。亜リン酸エステル系安定化剤の好ましい具体例として下記の化合物を挙げることができるが、本発明で用いることができる亜リン酸エステル系安定化剤はこれらに限定されるものではない。

これらは、旭電化工業株式会社からアデカスタブ１１７８、同２１１２、同ＰＥＰ−８、同ＰＥＰ−２４Ｇ、ＰＥＰ−３６Ｇ、同ＨＰ−１０として、またクラリアント社からＳａｎｄｏｓｔａｂ Ｐ−ＥＰＱとして市販されており、入手可能である。更に、フェノールと亜リン酸エステルを同一分子内に有する安定化剤も好ましく用いられる。これらの化合物については、さらに特開平１０−２７３４９４号公報に詳細に記載されており、その化合物例は、前記安定化剤の例に含まれるが、これらに限定されるものではない。代表的な市販品として、住友化学株式会社から、スミライザーＧＰがある。これらは、住友化学株式会社から、スミライザーＴＰＬ、同ＴＰＭ、同ＴＰＳ、同ＴＤＰとして市販されている。旭電化工業株式会社から、アデカスタブＡＯ-４１２Ｓとしても入手可能である。

前記安定化剤は、それぞれ単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができ、その配合量は本発明の目的を損なわない範囲で適宜選択される。好ましくは、熱可塑性樹脂の質量に対して、安定化剤の添加量は０．００１〜５質量％が好ましく、より好ましくは０．００５〜３質量％であり、さらに好ましくは０．０１〜０．８質量％である。

（ii）紫外線吸収剤
本発明の光学フィルムは、１種または２種以上の紫外線吸収剤を含有していてもよい。紫外線吸収剤は、劣化防止の観点から、波長３８０ｎｍ以下の紫外線の吸収能に優れ、かつ、透明性の観点から、波長４００ｎｍ以上の可視光の吸収が少ないものが好ましい。例えば、オキシベンゾフェノン系化合物、ベンゾトリアゾール系化合物、サリチル酸エステル系化合物、ベンゾフェノン系化合物、シアノアクリレート系化合物、ニッケル錯塩系化合物などが挙げられる。特に好ましい紫外線吸収剤は、ベンゾトリアゾール系化合物やベンゾフェノン系化合物である。中でも、ベンゾトリアゾール系化合物は、セルロース混合エステルに対する不要な着色が少ないことから好ましい。これらは、特開昭６０−２３５８５２号、特開平３−１９９２０１号、同５−１９０７０７３号、同５−１９４７８９号、同５−２７１４７１号、同６−１０７８５４号、同６−１１８２３３号、同６−１４８４３０号、同７−１１０５６号、同７−１１０５５号、同７−１１０５６号、同８−２９６１９号、同８−２３９５０９号、特開２０００−２０４１７３号の各公報に記載がある。

紫外線吸収剤の添加量は、熱可塑性樹脂の０．０１〜２質量％であることが好ましく、０．０１〜１．５質量％であることがさらに好ましい。

（iii）光安定化剤
本発明の光学フィルムは、１種または２種以上の光安定化剤を含有していてもよい。光安定化剤としては、ヒンダードアミン光安定化剤（ＨＡＬＳ）化合物が挙げられ、より具体的には、米国特許第４，６１９，９５６号明細書の第５〜１１欄及び米国特許第４，８３９，４０５号明細書の第３〜５欄に記載されているように、２，２，６，６−テトラアルキルピペリジン化合物、またはそれらの酸付加塩もしくはそれらと金属化合物との錯体が含まれる。これらは、旭電化からアデカスタブＬＡ−５７、同ＬＡ−５２、同ＬＡ−６７、同ＬＡ−６２、同ＬＡ−７７として、またチバ・スペシャリティーケミカルズ社からＴＩＮＵＶＩＮ ７６５、同１４４として市販されている。

これらのヒンダードアミン系光安定化剤は、それぞれ単独で、或いは２種以上を組み合わせて用いることができる。また、これらヒンダードアミン系光安定化剤は、勿論、可塑剤、安定化剤、紫外線吸収剤等の添加剤と併用してもよいし、これら添加剤の分子構造の一部に導入されていてもよい。その配合量は、本発明の効果を損なわない範囲で決定され、一般的には、熱可塑性樹脂１００質量部に対して、０．０１〜２０質量部程度であり、好ましくは０．０２〜１５質量部程度、特に好ましくは０．０５〜１０質量部程度である。光安定化剤は、熱可塑性樹脂組成物の溶融物を調製するいずれの段階で添加してもよく、例えば、溶融物調製工程の最後に添加してもよい。

（iv）可塑剤
本発明の光学フィルムは、可塑剤を含有していてもよい。可塑剤の添加は、機械的性質向上、柔軟性を付与、耐吸水性付与、水分透過率低減等のフィルム改質の観点において好ましい。また、本発明の光学フィルムを溶融製膜法で製造する場合は、用いる熱可塑性樹脂のガラス転移温度よりも、可塑剤の添加によりフィルム構成材料の溶融温度を低下させることを目的として、または無添加の熱可塑性樹脂よりも同じ加熱温度において粘度を低下させることを目的として、添加されるであろう。本発明の光学フィルムには、例えばリン酸エステル誘導体、カルボン酸エステル誘導体から選択される可塑剤が好ましく用いられる。また、特開２００３−１２８５９号に記載の重量平均分子量が５００以上１００００以下であるエチレン性不飽和モノマーを重合して得られるポリマー、アクリル系ポリマー、芳香環を側鎖に有するアクリル系ポリマーまたはシクロヘキシル基を側鎖に有するアクリル系ポリマーなども好ましく用いられる。

（ｖ）微粒子
本発明の光学フィルムは、微粒子を含有していてもよい。微粒子としては、無機化合物の微粒子や有機化合物の微粒子が挙げられ、いずれでもよい。本発明における熱可塑性樹脂に含まれる微粒子の平均一次粒子サイズは、ヘイズを低く抑えるという観点から５ｎｍ〜３μｍであることが好ましく、５ｎｍ〜２．５μｍであることがより好ましく、１０ｎｍ〜２．０μｍであることが更に好ましい。ここで、微粒子の平均一次粒子サイズは、熱可塑性樹脂を透過型電子顕微鏡（倍率５０万〜１００万倍）で観察し、粒子１００個の一次粒子サイズの平均値を求めることにより決定する。微粒子の添加量は、熱可塑性樹脂に対して０．００５〜１．０質量％であることが好ましく、より好ましくは０．０１〜０．８質量％であり、さらに好ましくは０．０２〜０．４質量％である。

（vi）光学調整剤
本発明の光学フィルムは、光学調整剤を含有していてもよい。光学調整剤としてはレターデーション調整剤を挙げることができ、例えば、特開２００１−１６６１４４号、特開２００３−３４４６５５号、特開２００３−２４８１１７号、特開２００３−６６２３０号各公報記載のものを使用することができる。光学調整剤を添加することによって、面内のレターデーション（Ｒｅ）、厚み方向のレターデーション（Ｒｔｈ）を制御することができる。好ましい添加量は０〜１０質量％であり、より好ましくは０〜８質量％、さらに好ましくは０〜６質量％である。

以下、実施例と比較例を挙げて本発明の特徴をさらに具体的に説明する。ただし、本発明の範囲は以下に示す具体例により限定的に解釈されるべきものではない。

図１に示す光学フィルム製造装置１０において、ダイ１６から吐出した溶融状態の樹脂組成物１２を、挟圧装置２０により挟圧して、光学フィルム（フィルムＦ）を成形した。得られた光学フィルムの光学特性について評価した。

図７は、本発明の実施例（１〜１１）と比較例（１〜８）に関して、フィルムの成形条件（スペーサー及びストッパーの有無、タッチロールの材質、ニップ圧、挟圧部の樹脂温度、ロール間隔、ロール周速比、フィルム膜厚）と、得られたフィルムの光学特性（Ｒｅ、Ｒｅ分布、｜Ｒｅ（＋４０°）−Ｒｅ（−４０°）｜）との関係を一覧表にまとめたものである。

図７において、「ロール間隔」はフィルム膜厚ｄを用いて表したものであり、「周速比（ＣＲ／ＴＲ）」とは、（キャスティングロールの周速）／（タッチロールの周速）を意味する。また「Ｒｅ分布」は、光学フィルムの測定範囲（長さ１ｍ×幅１ｍ）におけるＲｅのばらつき（＝ΔＲｅ＝Ｒｅ_ｍａｘ−Ｒｅ_ｍｉｎ）を意味する。ここで、Ｒｅ_ｍａｘは測定範囲におけるＲｅの最大値であり、Ｒｅ_ｍｉｎは測定範囲におけるＲｅの最小値である。

実施例１〜１１および比較例１〜９では、ポリカーボネート（出光興産社製タフロンＭＤ１５００）をフィルムの原料として使用した。ポリカーボネートのガラス転移温度Ｔｇを走査型示差熱量計（ＤＳＣ）により測定したところ、１４５℃であった。また樹脂組成物１２の吐出温度は２８０℃に設定した。

実施例１〜１１では、図３（ａ）及び（ｂ）に示すスペーサー５４とストッパー５６により、ロール間隔を固定した。

一方、比較例１〜６及び８では、ストッパー５６を設けずに、エアシリンダー５８によりタッチロール支持部２８Ａをキャスティングロール支持部１８Ａ側に０．１ＭＰａで押しつけた。また、比較例９では、ストッパー５６の代わりにバックアップロールを用いて、タッチロール２８をキャスティングロール１８に押し付ける構成にした。また、比較例１〜５、７及び８ではスペーサー５４を設けなかった。

図７から、スペーサー５４とストッパー５６とを併用することで、レターデーションのばらつきが低減された光学フィルム（Ｒｅ分布が１０ｎｍ以下）を製造可能であることが分かった。

また実施例１と実施例２との比較により、タッチロールの材質をゴムロールではなく、剛性ロールにすることで、より高いＲｅを有する光学フィルムを製造可能であることが分かった。

また実施例９及び１０のように、タッチロール２８とキャスティングロール１８との間に周速差をつけることで、|Ｒｅ（４０°）-Ｒｅ（-４０°）|＞０を満たす光学フィルムを製造可能であることが分かった。

なお、実施例１１では、スペーサー５４及びストッパー５６によりロール間隔を固定した状態で、膜厚が４０μｍの光学フィルムを成形したところ、面状に優れたフィルムが得られた。一方、比較例８において、スペーサー５４及びストッパー５６を設けずに、膜厚が４０μｍの光学フィルムを成形したところ、タッチムラによる面状不良が発生した。

また比較例５において、スペーサー５４及びストッパー５６を設けずに、ロール間隔を１．５ｄに設定して、膜厚が１００μｍの光学フィルムを成形したところ、タッチムラによる面状不良が発生した。

さらに比較例９において、ストッパー５６の代わりにバックアップロールを用いて光学フィルムを成形したところ、レターデーションのばらつき（Ｒｅ分布が５０ｎｍ）だけでなく、面状不良が発生した。この面状不良は、バックアップロールの表面の凹凸に沿って析出した揮発成分（樹脂組成物由来の揮発成分）が、バックアップロールからタッチロール２８を介して、フィルム表面に転写したためであると考えられる。

１０…光学フィルム製造装置、１２…樹脂組成物、１４…押出機、１５…バンク、１６…ダイ、１６Ａ…吐出口、１８…キャスティングロール、１８Ａ…キャスティングロール支持部、２０…挟圧装置、２２…冷却ロール、２４…剥離ロール、２６…巻取機、２８…タッチロール、２８Ａ…タッチロール支持部、３４…スクリュー軸、３６…フライト、３８…単軸スクリュー、４０…供給口、４２…吐出口、４４…配管、５０…間隔固定装置、５２…架台、５４…スペーサー、５６…ストッパー

Claims (10)

1. 熱可塑性樹脂を含む溶融状態の樹脂組成物を、供給手段の吐出口から押し出して供給する工程と、
   溶融状態の前記樹脂組成物を第１挟圧面と第２挟圧面とで挟圧して、フィルムを成形する工程とを含む光学フィルムの製造方法であって、
   前記フィルムを成形する工程では、前記第１挟圧面と前記第２挟圧面との間隔が狭まるのを防止するスペーサーと、前記第１挟圧面と前記第２挟圧面との間隔が広がるのを防止するストッパーとにより、前記第１挟圧面と前記第２挟圧面との間隔を固定することを特徴とする光学フィルムの製造方法。
2. 前記スペーサーはコッターであることを特徴とする請求項１に記載の光学フィルムの製造方法。
3. 前記フィルムを成形する工程では、前記第１挟圧面と前記第２挟圧面との間隔ｘ、前記フィルムの膜厚ｄとが０．００１ｄ≦ｘ≦ｄの関係を満たすことを特徴とする請求項１又は２に記載の光学フィルムの製造方法。
4. 前記第１挟圧面及び前記第２挟圧面が剛性ロールであることを特徴とする請求項１乃至３のいずれか一項に記載の光学フィルムの製造方法。
5. 前記第１挟圧面と前記第２挟圧面との挟圧部における前記溶融樹脂の温度Ｔと、前記溶融樹脂のガラス転移温度Ｔｇとが、Ｔｇ＋７０℃≦Ｔ≦Ｔｇ＋２００℃の条件を満たすことを特徴とする請求項１乃至４のいずれか一項に記載の光学フィルムの製造方法。
6. 前記フィルムを成形する工程では、前記溶融樹脂を０．１ＭＰａ以上６０ＭＰａ以下の圧力で挟圧することを特徴とする請求項１乃至５のいずれか一項に記載の光学フィルムの製造方法。
7. 溶融状態の前記樹脂組成物を挟圧する前記第１挟圧面と前記第２挟圧面との移動速度は互いに異なることを特徴とする請求項１乃至６のいずれか一項に記載の光学フィルムの製造方法。
8. 前記第１挟圧面と前記第２挟圧面との移動速度比が０．６０以上０．９９以下であることを特徴とする請求項７に記載の光学フィルムの製造方法。
9. 請求項１乃至８のいずれか一項に記載の製造方法により製造される光学フィルム。
10. 熱可塑性樹脂を含む溶融状態の樹脂組成物を供給する供給手段と、
    第一挟圧面と第二挟圧面とを有し、前記供給手段から供給される溶融状態の前記樹脂組成物を前記第１挟圧面と前記第２挟圧面とで挟圧してフィルムを成形する挟圧手段と、
    前記第１挟圧面と前記第２挟圧面との間隔が狭まるのを防止するスペーサーと、前記第１挟圧面と前記第２挟圧面との間隔が広がるのを防止するストッパーとを有し、前記スペーサーと前記ストッパーにより前記第１挟圧面と前記第２挟圧面との間隔を固定する間隔固定手段とを含むことを特徴とする光学フィルムの製造装置。

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