JP2009233953A - 生分解性離型フィルム、およびこれを用いた接着フィルム - Google Patents
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Abstract
【課題】離型層とポリ乳酸フィルムとの接着性に優れるとともに、平面性に優れた生分解性離型フィルムを提供する。
【解決手段】ポリ乳酸フィルム上に、下記（Ａ）〜（Ｄ）を含有する離型性組成物から形成されてなる離型層を有する生分解性離型フィルム。
（Ａ）１分子中に珪素原子に直結したビニル基を少なくとも２個有するビニル基含有オルガノポリシロキサン
（Ｂ）１分子中に珪素原子に直結した水素原子を少なくとも２個有するオルガノハイドロジェンポリシロキサン
（Ｃ）１分子中にそれぞれ珪素原子に直結した、アクリル基、メタクリル基およびエポキシ基から選ばれるいずれか１種と、水素原子と、アルキレン基を介して結合したアルコキシシリル基とをそれぞれを少なくとも１個有するオルガノポリシロキサン
（Ｄ）付加反応触媒
【選択図】なし
【解決手段】ポリ乳酸フィルム上に、下記（Ａ）〜（Ｄ）を含有する離型性組成物から形成されてなる離型層を有する生分解性離型フィルム。
（Ａ）１分子中に珪素原子に直結したビニル基を少なくとも２個有するビニル基含有オルガノポリシロキサン
（Ｂ）１分子中に珪素原子に直結した水素原子を少なくとも２個有するオルガノハイドロジェンポリシロキサン
（Ｃ）１分子中にそれぞれ珪素原子に直結した、アクリル基、メタクリル基およびエポキシ基から選ばれるいずれか１種と、水素原子と、アルキレン基を介して結合したアルコキシシリル基とをそれぞれを少なくとも１個有するオルガノポリシロキサン
（Ｄ）付加反応触媒
【選択図】なし
Description
本発明は、生分解性離型フィルムに関するものである。
近年、プラスチック類の廃棄の問題が社会問題として大きく取り上げられている。現在多く用いられている粘着フィルム（特許文献１）も例外ではなく廃棄の問題はあり、使用後には焼却したり、土中に廃棄している。焼却の場合は有毒ガスの発生、地球温暖化の原因となる二酸化炭素の発生がある。土中に廃棄の場合は、分解しないでいつまでも残り、土壌汚染の原因となる。このような状況で、粘着フィルム基材に生分解性フィルムを用いてその使用後の廃棄問題を解決している技術がある（特許文献２）。
また、粘着フィルムに用いる離型フィルムに関しても生分解性フィルムを用いた技術がある（特許文献３）。離型フィルムは使用時に剥離され捨てられることから、生分解性を付与することは有効である。このような離型フィルムは、ポリ乳酸に代表される生分解性フィルム上に離型層を有する構成からなる。
しかし、生分解性フィルムとして主に用いられているポリ乳酸フィルムは接着性に劣る傾向にある。接着性の問題は、特許文献３のような離型フィルムでも同様であり、ポリ乳酸フィルムと離型層との接着性が十分でなく、離型フィルムを剥離する際に、離型層が接着層に転写してしまい、接着層の性能に悪影響を与えてしまうという問題があった。
また、ポリ乳酸フィルムは耐熱性に劣り、離型剤を塗布、乾燥して離型層を形成する際に、フィルム基材が軟化し、フィルムの平面性が損なわれやすいという問題があった。
そこで本発明は、ポリ乳酸フィルムとの接着性に優れるとともに、平面性に優れた生分解性離型フィルムを提供することを目的とする。
上記課題を解決する本発明の生分解性離型フィルムは、ポリ乳酸フィルム上に、下記（Ａ）〜（Ｄ）を含有する離型性組成物から形成されてなる離型層を有することを特徴とするものである。
（Ａ）１分子中に珪素原子に直結したビニル基を少なくとも２個有するビニル基含有オルガノポリシロキサン
（Ｂ）１分子中に珪素原子に直結した水素原子を少なくとも２個有するオルガノハイドロジェンポリシロキサン
（Ｃ）１分子中にそれぞれ珪素原子に直結した、アクリル基、メタクリル基およびエポキシ基から選ばれるいずれか１種と、水素原子と、アルキレン基を介して結合したアルコキシシリル基とをそれぞれ少なくとも１個有するオルガノポリシロキサン
（Ｄ）付加反応触媒
（Ａ）１分子中に珪素原子に直結したビニル基を少なくとも２個有するビニル基含有オルガノポリシロキサン
（Ｂ）１分子中に珪素原子に直結した水素原子を少なくとも２個有するオルガノハイドロジェンポリシロキサン
（Ｃ）１分子中にそれぞれ珪素原子に直結した、アクリル基、メタクリル基およびエポキシ基から選ばれるいずれか１種と、水素原子と、アルキレン基を介して結合したアルコキシシリル基とをそれぞれ少なくとも１個有するオルガノポリシロキサン
（Ｄ）付加反応触媒
また、本発明の生分解性離型フィルムは、好ましくは、前記ポリ乳酸フィルムが、少なくとも、結晶性を有するポリ乳酸系重合体から構成される第１層と、前記第１層より結晶性の低いポリ乳酸系重合体から構成される第２層とからなり、かつ前記第２層と前記離型層とを対向するように形成されてなることを特徴とするものである。
また、本発明の接着フィルムは、基材上に、接着層、離型フィルムをこの順に有する接着フィルムにおいて、前記離型フィルムが請求項１又は２記載の生分解性離型フィルムであり、前記離型層と前記接着層とを対向するように貼り合わせてなることを特徴とするものである。
本発明の生分解性離型フィルムは、離型層が特定の離型性組成物から形成されていることから、離型層とポリ乳酸フィルムとの接着性に優れるとともに、平面性に優れた生分解性離型フィルムを得ることができる。
本発明の接着フィルムは、離型層とポリ乳酸フィルムとの接着性が優れていることから、離型フィルムを剥がす際に、離型層が接着層側に転写することを防止することができる。
本発明の生分解性離型フィルムは、ポリ乳酸フィルム上に、下記（Ａ）〜（Ｄ）を含有する離型性組成物から形成されてなる離型層を有することを特徴とするものである。
（Ａ）１分子中に珪素原子に直結したビニル基を少なくとも２個有するビニル基含有オルガノポリシロキサン
（Ｂ）１分子中に珪素原子に直結した水素原子を少なくとも２個有するオルガノハイドロジェンポリシロキサン
（Ｃ）１分子中にそれぞれ珪素原子に直結した、アクリル基、メタクリル基およびエポキシ基から選ばれるいずれか１種と、水素原子と、アルキレン基を介して結合したアルコキシシリル基とをそれぞれ少なくとも１個有するオルガノポリシロキサン
（Ｄ）付加反応触媒
以下、本発明の生分解性離型フィルムの実施の形態について説明する。
（Ａ）１分子中に珪素原子に直結したビニル基を少なくとも２個有するビニル基含有オルガノポリシロキサン
（Ｂ）１分子中に珪素原子に直結した水素原子を少なくとも２個有するオルガノハイドロジェンポリシロキサン
（Ｃ）１分子中にそれぞれ珪素原子に直結した、アクリル基、メタクリル基およびエポキシ基から選ばれるいずれか１種と、水素原子と、アルキレン基を介して結合したアルコキシシリル基とをそれぞれ少なくとも１個有するオルガノポリシロキサン
（Ｄ）付加反応触媒
以下、本発明の生分解性離型フィルムの実施の形態について説明する。
ポリ乳酸フィルムは、主としてポリ乳酸系重合体から構成される。ポリ乳酸系重合体は、乳酸を主成分とするモノマーを縮重合してなる重合体である。乳酸には、２種類の光学異性体のＬ−乳酸およびＤ−乳酸があり、これら２種の構造単位の割合で結晶性が異なる。例えば、Ｌ−乳酸とＤ−乳酸の割合がおおよそ８０：２０〜２０：８０のランダム共重合体では結晶性がなく、ガラス転移点６０℃付近で軟化する透明非結晶性ポリマーとなる。一方、Ｌ−乳酸とＤ−乳酸の割合がおおよそ１００：０〜８０：２０、又は２０：８０〜０：１００のランダム共重合体は、結晶性を有する。その結晶化度は、上記のＬ−乳酸とＤ−乳酸の割合によって定まるが、この共重合体のガラス転移点は、上記と同様に６０℃程度のポリマーである。このポリマーは、溶融押出した後、ただちに急冷することで透明性の優れた非晶性の材料になり、ゆっくり冷却することにより、結晶性の材料となる。例えば、Ｌ−乳酸のみ、また、Ｄ−乳酸のみからなる単独重合体は、１８０℃以上の融点を有する半結晶性ポリマーである。
ポリ乳酸フィルムを構成するポリ乳酸系重合体は、生分解性離型フィルムの被膜性を良好にするため、少なくとも一部が結晶性を有することが好ましい。
また、ポリ乳酸フィルムは、結晶化度の異なるポリ乳酸系重合体から構成される２以上の層からなるものであってもよい。例えば、ポリ乳酸フィルムを、少なくとも、結晶性を有するポリ乳酸系重合体から構成される第１層と、前記第１層より結晶性の低い（結晶性を有さないポリ乳酸系重合体も含む）ポリ乳酸系重合体から構成される第２層とからなるようにしてもよい。ポリ乳酸系重合体は、結晶性が低いほど後述する離型層などとの接着性を良好にすることができる。したがって、ポリ乳酸フィルムを、少なくとも、結晶性を有するポリ乳酸系重合体から構成される第１層と、第１層より結晶性の低いポリ乳酸系重合体から構成される第２層（結晶性を有しない層も含む）とからなるものとし、かつ第２層と後述する離型層とを対向するように形成することにより、十分な被膜性と接着性を兼ね備えた離型フィルムとすることができる。
また、ポリ乳酸フィルムは二軸延伸処理されていることが好ましい。２軸延伸の方法としては、Ｔダイ、Ｉダイ、丸ダイ等から押し出ししたシート状物又は円筒状物を冷却キャストロールや水、圧空等により急冷し非結晶に近い状態で固化させた後、ロール法、テンター法、チューブラー法等により２軸に延伸する方法があげられる。
ポリ乳酸フィルムの厚みは、１０〜１００μｍであることが好ましく、１５〜８０μｍであることがより好ましい。ポリ乳酸フィルムが２層以上から構成される場合、結晶性の少ない（あるいは結晶性を有しない）層の厚みは、２μｍ以上とすることが好ましく、５μｍ以上がより好ましく、１０μｍ以上がさらに好ましい。
離型層は、下記（Ａ）〜（Ｄ）を含有する離型性組成物から形成されてなるものである。
（Ａ）１分子中に珪素原子に直結したビニル基を少なくとも２個有するビニル基含有オルガノポリシロキサン
（Ｂ）１分子中に珪素原子に直結した水素原子を少なくとも２個有するオルガノハイドロジェンポリシロキサン
（Ｃ）１分子中にそれぞれ珪素原子に直結した、アクリル基、メタクリル基およびエポキシ基から選ばれるいずれか１種と、水素原子と、アルキレン基を介して結合したアルコキシシリル基とをそれぞれ少なくとも１個有するオルガノポリシロキサン
（Ｄ）付加反応触媒
（Ａ）１分子中に珪素原子に直結したビニル基を少なくとも２個有するビニル基含有オルガノポリシロキサン
（Ｂ）１分子中に珪素原子に直結した水素原子を少なくとも２個有するオルガノハイドロジェンポリシロキサン
（Ｃ）１分子中にそれぞれ珪素原子に直結した、アクリル基、メタクリル基およびエポキシ基から選ばれるいずれか１種と、水素原子と、アルキレン基を介して結合したアルコキシシリル基とをそれぞれ少なくとも１個有するオルガノポリシロキサン
（Ｄ）付加反応触媒
（Ａ）のビニル基含有オルガノポリシロキサンは、１分子中に珪素原子に結合したビニル基を少なくとも２個有するものである。
この場合、ビニル基以外の他の有機基としてはメチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ヘキシル基等のアルキル基、フェニル基等のアリール基、β−フェニルエチル基、β−フェニルプロピル基等のアラルキル基、及びこれらの基の水素原子の一部又は全部をフッ素原子、塩素原子等のハロゲン原子等で置換したクロロメチル基、３，３，３−トリフルオロプロピル基等の置換炭化水素基などがあげられる。これらのうち、合成が容易でしかも粘着物質に対して優れた離型性を示すことができるメチル基が好ましい。
（Ａ）のオルガノポリシロキサンは直鎖状でも分岐状でもよく、これらの混合物であってもよい。また、（Ａ）の分子鎖末端は、離型性組成物の硬化性の観点からビニル基であることが好ましく、特にポリ乳酸フィルムとの接着性の観点から、分子鎖末端にビニル基を３個有することが好ましい。このようなビニル基を末端に３個含有するオルガノポリシロキサンとしては、下記式（１）で示されるものが好適である。
ここで、Ｒ1は脂肪族不飽和結合を含まない置換又は非置換の１価炭化水素基であり、好ましくは炭素数１〜１２、特に１〜３のものであり、上述したビニル基以外の有機基として例示したものがあげられる。なお、ｍは０〜１００、特に好ましくは０〜２０、ｎは１００〜８０００、特に好ましくは２００〜５００の整数である。
また、（Ａ）成分のオルガノポリシロキサンの２５℃における粘度は、特に制限されるものではないが、粘度を６０ｃｓ（センチストークス）以上とすることが離型性組成物の硬化性の点から好ましい。
次に、（Ｂ）成分のオルガノハイドロジェンポリシロキサンは、分子中に少なくとも２個の珪素原子に直結した水素原子を含有するものであり、珪素原子に直結する水素原子以外の有機基としては（Ａ）成分のオルガノポリシロキサンにおいて例示したものと同様のものがあげられる。
（Ｂ）成分として具体的には、α，ω−ビス（ジメチルハイドロジェンシリル）ポリジメチルシロキサン、α，ω−ビス（トリメチルシリル）ポリメチルハイドロジェンポリシロキサン、α，ω−ビス（トリメチルシリル）ポリ（メチルハイドロジェン）（ジメチル）シロキサン共重合体などがあげられる。
また、（Ｂ）成分の分子形状は直鎖状、分岐状、環状のいずれであってもよく、２５℃における粘度は１０〜５０ｃｓであることが好ましい。
（Ｂ）成分の配合量は、（Ａ）成分１００重量部に対して０．１〜２０重量部、特に２〜１５重量部とすることが好ましい。０．１重量部以上とすることにより離型性組成物の硬化性を良好にすることができ、また２０重量部以下とすることにより、離型性が不安定となることを防止することができる。なお、（Ａ）成分のビニル基に対するＨＳｉ≡のモル比は通常０．５〜１０の範囲で目的に応じて調整することができる。
（Ｃ）成分は１分子中にそれぞれ珪素原子に直結したアクリル基もしくはメタクリル基又はエポキシ基と、水素原子と、アルキレン基を介して結合したアルコキシシリル基とをそれぞれ少なくとも１個含有するものであり、例えば下記式（２）で示される環状シロキサン、下記式（３）で示される直鎖状シロキサンなどがあげられる。
式（２）、（３）中、Ｒ1は脂肪族不飽和結合を含まない置換又は非置換の１価炭化水素基、Ｒ2はアクリル基含有アルキレン基、メタクリル基含有アルキレン基又はエポキシ基含有アルキレン基、Ｒ3はアルコキシシリル基含有アルキレン基を示し、ｔ及びｘは０以上の整数を示し、ｓ、ｕ、ｖ、ｗ、ｙ、ｚは１以上の整数である。
ここで、Ｒ1は上記式（１）のＲ1と同様であり、また上記アクリル基、メタクリル基、エポキシ基、アルコキシシリル基含有有機基の有機基としては、酸素原子や硫黄原子が介在してもよいアルキレン基をあげることができ、この場合このアルキレン基の水素原子の一部又は全部が水酸基などで置換していてもよい。なお、この場合のアルキレン基としては炭素数１〜８、特に２〜６のものが好ましい。また、アルコキシシリル基のアルコキシ基としては炭素数１〜５のものが好適である。なお、アルコキシシリル基としては、トリアルコキシシリル基が好ましいが、アルキルジアルコキシシリル基、ジアルキルアルコキシシリル基等でもよい（なお、アルキル基の炭素数は１〜５が好ましい）。
上記アクリル基、メタクリル基、エポキシ基、アルコキシシリル基含有アルキレン基としては下記のものが例示される。
なお、上記式（２）においてｔは０以上の整数、ｓ、ｕ、ｖは１以上の整数であり、３≦ｓ＋ｔ＋ｕ＋ｖ≦８を満たすことが好ましい。また、上記式（３）においてｘは０以上の整数、ｗ、ｙ、ｚは１以上の整数であり、３≦ｗ＋ｘ＋ｙ＋ｚ≦４０を満たすことが好ましい。
（Ｃ）成分の配合量は、（Ａ）成分１００重量部に対して０．１〜２０重量部、特に１〜１０重量部とすることが好ましい。（Ｃ）成分を０．１重量部以上とすることによりポリ乳酸フィルムとの接着性を良好にすることができ、２０重量部以下とすることにより、離型性が不安定になるのを防止することができる。
（Ｄ）成分の付加反応触媒は（Ａ）成分のオルガノポリシロキサンのビニル基と（Ｂ）成分のオルガノハイドロジェンポリシロキサンのヒドロシリル基との付加反応によりシリコーンゴム化合物を硬化させるための触媒である。この付加反応触媒としては、白金単体、白金化合物及び白金錯体を包含する白金系触媒が好適に使用される。白金系触媒としては、塩化白金第一酸、塩化白金第二酸などの塩化白金酸、塩化白金酸のアルコール化合物、アルデヒド化合物、エーテル化合物あるいは各種オレフィン類との錯体などがあげられる。
この付加反応触媒の配合量は、（Ａ）成分１００重量部に対して０．０１５〜０．１重量部、特に０．０２〜０．０５重量部とすることが好ましい。配合量は反応性、経済性、所望とする硬化速度に応じて決定される。付加反応触媒の配合量を０．０１５重量部以上とすることにより、低温かつ短時間で離型性組成物を硬化することができ、ポリ乳酸フィルムの平面性を維持することができる。
上述した離型性組成物は上記（Ａ）〜（Ｄ）成分の所定量を均一に混合することにより得られるが、必要に応じてシリカ、コロイダルシリカなどの無機質充填剤、顔料、反応制御剤、光重合開始剤などを添加することができる。
上述した離型性組成物を実際に使用するにあたっては、例えば上記のようにして調製した組成物を必要に応じてトルエン、キシレンなどの有機溶剤で希釈した後、ポリ乳酸フィルムに０．０５〜５ｇ／ｍ2の割合で塗工し、７０〜１７０℃で５〜６０秒間加熱及び／又は紫外線照射することにより、ポリ乳酸フィルムとの接着性に優れ、かつ離型性に優れた離型層を得ることができる。
次に、本発明の接着フィルムについて説明する。本発明の接着フィルムは基材上に、接着層、離型フィルムをこの順に有する接着フィルムにおいて、前記離型フィルムが請求項１又は２記載の生分解性離型フィルムであり、前記生分解性離型フィルムの離型層と前記接着層とが対向するように貼り合わせてなることを特徴とするものである。
基材としては、ポリエステル、ＡＢＳ（アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン）、ポリスチレン、ポリカーボネート、アクリル、液晶ポリマー（ＬＣＰ）、ポリオレフィン、セルロース樹脂、ポリスルホン、ポリフェニレンスルフィド、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリイミド、ポリ乳酸などのプラスチックフィルム、紙、繊維などがあげられる。基材の接着層とは反対側の面には、印刷適性を向上させる層などの機能層を形成してもよい。
接着層は、アクリル系感圧接着剤、ゴム系感圧接着剤、ポリエステル系感圧接着剤などから構成される。これらの中でも透明性や加工適性に優れているため、アクリル系感圧接着剤が好適に使用される。
本発明の接着フィルムは、基材上に接着層を形成したものと、別途作製した本発明の生分解性離型フィルムとを、接着層と離型層とが対向するように貼り合わせることにより製造することができる。このような接着フィルムは、接着層と離型層との剥離性が良好であり、かつ離型フィルムを構成する離型層とポリ乳酸フィルムとの接着性が良好であることから、離型フィルムを剥離する際に離型層が接着層に転写することを防止することができる。
以下、実施例により本発明を更に説明する。なお、「部」、「％」は特に示さない限り、重量基準とする。
１．（Ｃ）成分の合成
アリルグリシジルエーテル４５．６ｇ、ビニルトリメトキシシラン１４．８ｇ、塩化白金酸の２％ブタノール溶液０．１ｇをガラス製フラスコに仕込み、撹拌しながら７０℃に昇温し、下記式（４）で示されるメチルハイドロジェンポリシロキサン１２．１ｇを３時間かけて滴下した。
アリルグリシジルエーテル４５．６ｇ、ビニルトリメトキシシラン１４．８ｇ、塩化白金酸の２％ブタノール溶液０．１ｇをガラス製フラスコに仕込み、撹拌しながら７０℃に昇温し、下記式（４）で示されるメチルハイドロジェンポリシロキサン１２．１ｇを３時間かけて滴下した。
この溶液を８０℃で５時間加熱し、その後冷却し、活性炭処理を行うことによって反応混合溶液を得、次いで、減圧下でこの反応混合溶液から溶剤及び低沸点物質を除去することにより、下記式（５）で示される、分子中に珪素原子に直結した水素原子とエポキシ基とアルコキシシリル基とをそれぞれ有する直鎖状オルガノポリシロキサンを６５．２ｇ得た。
２．生分解性離型フィルムの作製
［実施例１］
（Ａ）下記平均組成式（６）で示され、２５℃の粘度が１０００ｃｓの分子鎖両末端トリビニル基封鎖ジメチルポリシロキサン１００ｇ、（Ｂ）粘度が４０ｃｓのα，ω−ビス（トリメチルシリル）ポリメチルハイドロジェンポリシロキサン７ｇ、（Ｃ）上記合成例で得られた上記式（５）の化合物３ｇ、（Ｄ）塩化白金酸−オレフィンコンプレックス４ｇ（白金量として０．０２ｇ）、アセチレンアルコール１．０ｇを均一になるまで混合し、離型性組成物Ａを得た。
［実施例１］
（Ａ）下記平均組成式（６）で示され、２５℃の粘度が１０００ｃｓの分子鎖両末端トリビニル基封鎖ジメチルポリシロキサン１００ｇ、（Ｂ）粘度が４０ｃｓのα，ω−ビス（トリメチルシリル）ポリメチルハイドロジェンポリシロキサン７ｇ、（Ｃ）上記合成例で得られた上記式（５）の化合物３ｇ、（Ｄ）塩化白金酸−オレフィンコンプレックス４ｇ（白金量として０．０２ｇ）、アセチレンアルコール１．０ｇを均一になるまで混合し、離型性組成物Ａを得た。
次いで、結晶性を有するポリ乳酸系重合体からなる第１層の両側に、第１層より結晶性の低いポリ乳酸系重合体からなる第２層を有するポリ乳酸フィルムＢ（エコロージュＳＣ：三菱樹脂社、第１層の厚み：９０μｍ、第２層の厚み：各５μｍ）の一方の面に、上記離型性組成物Ａを乾燥後の厚みが０．３μｍとなるように、塗布し、６０℃で３０秒間乾燥し、高圧水銀灯により紫外線を１〜２秒照射することにより硬化させ、実施例１の生分解性離型フィルムを得た。
次いで、ポリ乳酸フィルムＢ（エコロージュＳＣ：三菱樹脂社）の一方の面に、アクリル系感圧接着剤（ＳＫダイン1491H：綜研化学社）を溶剤で希釈した接着層塗布液を、６０℃で５分間乾燥して接着シートＣを得た。
次いで、生分解性離型フィルムの離型層側と、接着シートＣの接着層側とを対向するようにして貼り合わせ、実施例１の接着フィルムを得た。
［実施例２］
実施例１のポリ乳酸フィルムＢを、結晶性を有するポリ乳酸系重合体からなる第１層（ポリ乳酸フィルムＢの第１層に相当）の単層からなるポリ乳酸フィルム（エコロージュＳＡ：三菱樹脂社、厚み：１００μｍ）に変更した以外は、実施例１と同様にして、実施例２の生分解性離型フィルムおよび接着フィルムを得た。
実施例１のポリ乳酸フィルムＢを、結晶性を有するポリ乳酸系重合体からなる第１層（ポリ乳酸フィルムＢの第１層に相当）の単層からなるポリ乳酸フィルム（エコロージュＳＡ：三菱樹脂社、厚み：１００μｍ）に変更した以外は、実施例１と同様にして、実施例２の生分解性離型フィルムおよび接着フィルムを得た。
［比較例１］
離型性組成物Ａから、（Ａ）成分を除いた以外は実施例２と同様にして比較例１の生分解性離型フィルムおよび接着フィルムを得た。
離型性組成物Ａから、（Ａ）成分を除いた以外は実施例２と同様にして比較例１の生分解性離型フィルムおよび接着フィルムを得た。
［比較例２］
離型性組成物Ａから、（Ｂ）成分を除いた以外は実施例２と同様にして比較例２の生分解性離型フィルムおよび接着フィルムを得た。
離型性組成物Ａから、（Ｂ）成分を除いた以外は実施例２と同様にして比較例２の生分解性離型フィルムおよび接着フィルムを得た。
［比較例３］
離型性組成物Ａから、（Ｃ）成分を除いた以外は実施例２と同様にして比較例３の生分解性離型フィルムおよび接着フィルムを得た。
離型性組成物Ａから、（Ｃ）成分を除いた以外は実施例２と同様にして比較例３の生分解性離型フィルムおよび接着フィルムを得た。
［比較例４］
比較例１の乾燥温度を１２０℃とした以外は比較例１と同様にして比較例４の生分解性離型フィルムおよび接着フィルムを得た。
比較例１の乾燥温度を１２０℃とした以外は比較例１と同様にして比較例４の生分解性離型フィルムおよび接着フィルムを得た。
実施例１、２および比較例１〜４で得た生分解性離型フィルムおよび接着フィルムについて以下の項目の評価を行った。結果を表１に示す。
（１）離型層の接着性
実施例１、２および比較例１〜４で得られた生分解性離型フィルムの離型層とポリ乳酸フィルムとの接着性を、シリコーン系粘着剤層を持ったポリエステルテープ（スリオンテック社、ＮＯ．６２６６）を用いて、碁盤目テープ法（ＪＩＳ Ｋ５６００−５−６：１９９９）により評価した。碁盤目テープ法による剥離試験の結果、碁盤目部分が全く剥離しなかったものを「◎」、碁盤目部分の一部が剥離したが剥離面積が１０％未満のものを「○」、碁盤目部分の面積が１０％以上２０％未満剥離してしまったものを「△」、碁盤目部分の面積が２０％以上剥離してしまったものを「×」とした。
実施例１、２および比較例１〜４で得られた生分解性離型フィルムの離型層とポリ乳酸フィルムとの接着性を、シリコーン系粘着剤層を持ったポリエステルテープ（スリオンテック社、ＮＯ．６２６６）を用いて、碁盤目テープ法（ＪＩＳ Ｋ５６００−５−６：１９９９）により評価した。碁盤目テープ法による剥離試験の結果、碁盤目部分が全く剥離しなかったものを「◎」、碁盤目部分の一部が剥離したが剥離面積が１０％未満のものを「○」、碁盤目部分の面積が１０％以上２０％未満剥離してしまったものを「△」、碁盤目部分の面積が２０％以上剥離してしまったものを「×」とした。
（２）離型層の硬化程度
実施例１、２および比較例１〜４で得られた生分解性離型フィルムの離型層を、離型層を指で１０回擦った後、塗膜の曇りや塗膜剥がれの発生の有無により評価した。塗膜の曇り、塗膜剥がれがまったく見られないものを「◎」、塗膜は曇るが塗膜剥離を伴わないものを「○」、塗膜剥がれが起こるものを「×」とした。
実施例１、２および比較例１〜４で得られた生分解性離型フィルムの離型層を、離型層を指で１０回擦った後、塗膜の曇りや塗膜剥がれの発生の有無により評価した。塗膜の曇り、塗膜剥がれがまったく見られないものを「◎」、塗膜は曇るが塗膜剥離を伴わないものを「○」、塗膜剥がれが起こるものを「×」とした。
（３）生分解性離型フィルムの平面性
実施例１、２および比較例１〜４で得られた生分解性離型フィルムの外観を目視で評価した結果、フィルムの凹凸がないものを「○」、フィルムに凹凸があり接着フィルム作製時に支障が出る程度のものを「×」とした。
実施例１、２および比較例１〜４で得られた生分解性離型フィルムの外観を目視で評価した結果、フィルムの凹凸がないものを「○」、フィルムに凹凸があり接着フィルム作製時に支障が出る程度のものを「×」とした。
（４）接着フィルムの離型性
実施例１、２および比較例１〜４で得られた接着フィルムから、生分解性離型フィルムを剥離し、離型層の接着層への転写の状態を目視評価した。離型層の転写が見られないものを「◎」、離型層の転写がわずかに認められるが、接着力への影響が少なく使用に支障のないものを「○」、離型層が転写し、接着力への影響が大きく使用に支障がでたもの、或いは、接着層が離型層から剥離できず、離型層側に接着層がわずかでも残るものを「×」とした。
実施例１、２および比較例１〜４で得られた接着フィルムから、生分解性離型フィルムを剥離し、離型層の接着層への転写の状態を目視評価した。離型層の転写が見られないものを「◎」、離型層の転写がわずかに認められるが、接着力への影響が少なく使用に支障のないものを「○」、離型層が転写し、接着力への影響が大きく使用に支障がでたもの、或いは、接着層が離型層から剥離できず、離型層側に接着層がわずかでも残るものを「×」とした。
実施例１、２の生分解性離型フィルムは、ポリ乳酸フィルム上に、（Ａ）１分子中に珪素原子に直結したビニル基を少なくとも２個有するビニル基含有オルガノポリシロキサン、（Ｂ）１分子中に珪素原子に直結した水素原子を少なくとも２個有するオルガノハイドロジェンポリシロキサン、（Ｃ）１分子中にそれぞれ珪素原子に直結した、アクリル基、メタクリル基およびエポキシ基から選ばれるいずれか１種と、水素原子と、アルキレン基を介して結合したアルコキシシリル基とをそれぞれ少なくとも１個有するオルガノポリシロキサン、（Ｄ）付加反応触媒を含有する離型性組成物から形成されてなる離型層を有するため、ポリ乳酸フィルムと離型層との接着性が優れるものであった。
また、実施例１の生分解性離型フィルムは、結晶性を有するポリ乳酸系重合体から構成される第１層と、前記第１層より結晶性の低いポリ乳酸系重合体から構成される第２層とからなるポリ乳酸フィルムを用いているため、離型層との接着性が特に優れるものであった。
そして、実施例１、２の接着フィルムは、離型層とポリ乳酸フィルムとの接着性が良好なため、接着層と離型層との間で剥離することができるものであった。また、ポリ乳酸フィルムの平面性が良いため、比較例４のように接着層にポリ乳酸フィルムの凹凸が転写されることもないものであった。
比較例１の生分解性離型フィルムは、（Ａ）〜（Ｄ）成分のうち、（Ａ）成分を除いたものである。そのため、離型層とポリ乳酸フィルムとの接着性が劣るものであった。また、比較例１の接着フィルムは、（Ａ）成分を含んでいないため、接着層と離型層との間で剥離すると、離型層側に接着層がわずかに残ってしまうものであった。
比較例２の生分解性離型フィルムは、（Ａ）〜（Ｄ）成分のうち、（Ｂ）成分を除いたものである。そのため、離型層の硬化性が劣るものとなり、離型層とポリ乳酸フィルムとの接着性が悪いものであった。また、比較例２の接着フィルムは、（Ｂ）成分を含んでいないため、接着層と離型層との間で剥離すると、離型層の転写が見られ、接着力が劣るものであった。
比較例３の生分解性離型フィルムは、（Ａ）〜（Ｄ）成分のうち、（Ｃ）成分を除いたものである。そのため、離型層は硬化するものの、離型層とポリ乳酸フィルムとの接着性が劣るものであった。また、比較例３の接着フィルムは、（Ｃ）成分を含んでいないため、接着層と離型層との間で剥離すると、離型層がポリ乳酸フィルムから剥がれ、接着層へ転写してしまい、接着力が劣るものであった。
比較例４の生分解性離型フィルムは、比較例１と同様に（Ａ）成分を除いた離型性組成物の塗膜形成時に１２０℃で硬化させたものである。そのため、ポリ乳酸フィルムが熱により変形してしまい、接着フィルム作成時に支障がでるものであった。また、比較例４の接着フィルムは、接着層と離型層との間で剥離することができるものであったが、熱により変形したポリ乳酸フィルムの凹凸パターンが、接着層に転写されてしまい、接着層を介して被着体へ貼りあわせたときに、接着層の凹凸パターンが発生してしまうものであった。
Claims (3)
- ポリ乳酸フィルム上に、下記（Ａ）〜（Ｄ）を含有する離型性組成物から形成されてなる離型層を有することを特徴とする生分解性離型フィルム。
（Ａ）１分子中に珪素原子に直結したビニル基を少なくとも２個有するビニル基含有オルガノポリシロキサン
（Ｂ）１分子中に珪素原子に直結した水素原子を少なくとも２個有するオルガノハイドロジェンポリシロキサン
（Ｃ）１分子中にそれぞれ珪素原子に直結した、アクリル基、メタクリル基およびエポキシ基から選ばれるいずれか１種と、水素原子と、アルキレン基を介して結合したアルコキシシリル基とをそれぞれ少なくとも１個有するオルガノポリシロキサン
（Ｄ）付加反応触媒 - 前記ポリ乳酸フィルムが、少なくとも、結晶性を有するポリ乳酸系重合体から構成される第１層と、前記第１層より結晶性の低いポリ乳酸系重合体から構成される第２層とからなり、かつ前記第２層と前記離型層とを対向するように形成されてなることを特徴とする請求項１記載の生分解性離型フィルム。
- 基材上に、接着層、離型フィルムをこの順に有する接着フィルムにおいて、前記離型フィルムが請求項１又は２記載の生分解性離型フィルムであり、かつ前記離型層と前記接着層とを対向するように貼り合わせてなることを特徴とする接着フィルム。
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