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JP2007258071A - リチウム二次電池 - Google Patents

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Abstract

【課題】高真空や無重力のような宇宙環境下であっても性能の低下の抑制を図ることができるとともに、軽量化を図ることができるリチウム二次電池を得る。
【解決手段】リチウム二次電池1は、電池本体2と、電池本体2に接触する電解液保持体3と、電池本体2及び電解液保持体3をまとめて被覆する被覆体4とを有している。電池本体2は、正極と、負極と、正極及び負極間に配置されたセパレータと、セパレータと正極及び負極のそれぞれとの間を接合する多孔性の接着性樹脂層とを有している。また、電池本体2及び電解液保持体3には、リチウムイオンを含む電解液が含浸されている。
【選択図】図1

Description

この発明は、正極と負極とがセパレータを挟んで配置され、リチウムイオンを含む電解液がセパレータに含浸されているリチウム二次電池に関するものである。
通常のリチウム二次電池は、正極と、負極と、両電極間に挟まれたセパレータ(イオン伝導層)とにより構成された電極体を有している。セパレータには、リチウムイオンを含む電解液が含浸されている。リチウム二次電池の充電及び放電は、正極と負極との間でリチウムイオンが移動することにより行われる。近年、このようなリチウム二次電池の電池性能を向上させるために、種々の開発及び改良が進められている。
例えば、従来、金属製の外装缶内に電極体を収納することにより、正極、負極及びセパレータ間の接触圧の均一化を図るようにしたリチウム二次電池が提案されている。正極及び負極は、外装缶からの押圧力によりセパレータに押し付けられている。これにより、正極、負極及びセパレータ間の電気的接続が維持され、電池性能の向上が図られる。しかし、電極体を押圧するために外装缶を強固にする必要があるので、外装缶が重くなり、電池の軽量化を図ることができなくなってしまう。
そこで、従来、電池性能を維持したまま軽量化を図るために、正極及び負極のそれぞれが多孔性の接着層を介してセパレータに接着されたリチウム二次電池が提案されている。電解液は、セパレータだけでなく、接着層にも含浸されている。これにより、押圧力を電極体に与えることなく、正極、負極及びセパレータ間の電気的接続を維持することができる。従って、外装を軽量にすることができ、電池性能を維持したまま電池の軽量化を図ることができる(特許文献1参照)。
特許第3225864号公報
しかし、特許文献1に示されたリチウム二次電池では、高真空で無重力の環境になると、外装内の圧力が低下するので、電解液の一部が気化し、電極体内の電解液の不足が発生してしまう。従って、このようなリチウム二次電池が例えば人口衛星や宇宙服等のような特殊機器の電源とされた場合には、電池性能の維持を図ることが困難になってしまう。
この発明は、上記のような課題を解決するためになされたものであり、高真空や無重力のような宇宙環境下であっても性能の低下の抑制を図ることができるとともに、軽量化を図ることができるリチウム二次電池を得ることを目的とする。
この発明に係るリチウム二次電池は、正極と、負極と、正極及び負極間に配置されたセパレータと、セパレータと正極及び負極のそれぞれとの間を接合する多孔性の接着性樹脂層とを有し、リチウムイオンを含む電解液がセパレータ及び接着性樹脂層に含浸された電池本体、及び電池本体に接触し、電解液を保持する電解液保持体を備えている。
この発明に係るリチウム二次電池では、電解液を保持する電解液保持体が電池本体に接触し、電池本体の正極及び負極のそれぞれが多孔性の接着性樹脂層を介してセパレータに接合されているので、電池本体内の電解液が不足した場合であっても、電池本体内の空孔に起因する毛細管力により、電解液保持体から電池本体へ電解液を供給することができる。また、正極及び負極とセパレータとの接着製樹脂層による接合により、電池本体に与えられる押圧力を小さくすることができるので、電池本体内の空孔の圧迫を抑制することができ、電解液保持体から電池本体への電解液の供給力の低下を抑制することができる。従って、例えば高真空や無重力等のような宇宙環境下において、電池本体内の電解液の蒸発が発生した場合であっても、電池本体への電解液の供給をより確実にすることができ、電池性能の低下の抑制を図ることができる。さらに、電池本体に与える押圧力を小さくすることができるので、強固な重量物である外装缶ではなく、軽量の被覆体で電池本体を被覆することができ、リチウム二次電池の軽量化も図ることができる。
実施の形態1.
図1は、この発明の実施の形態1によるリチウム二次電池を示す一部断面図である。図において、リチウム二次電池1は、電池本体2と、電池本体2に接触する電解液保持体3と、電池本体2及び電解液保持体3をまとめて被覆する被覆体4とを有している。電池本体2及び電解液保持体3には、リチウムイオンを含む電解液が含浸されている。
電池本体2には、電池本体2と外部機器との電気的接続を行うための正極リード端子5及び負極リード端子6が設けられている。正極リード端子5及び負極リード端子6のそれぞれの一部は、被覆体4外に露出している。
電解液保持体3は、電池本体2の一部に接触している。この例では、電解液保持体3は、電池本体2の各リード端子5,6が設けられた側と反対側の部分(即ち、電池本体2の後端部)に接触している。また、電解液保持体3は、複数の微細空孔が設けられたブロック状の多孔体である。さらに、電解液保持体3の材料は、電子絶縁性を有する絶縁材料とされている。さらにまた、電解液保持体3の表面(即ち、電解液保持体3の外面及び微細空孔の内面)は、電解液に対して親和性を有する親液性表面とされている。これにより、電解液は、電解液保持体3の表面を被覆しながら電解液保持体3に保持される。電解液保持体3に保持される電解液は、電池本体2内の電解液が不足したときに、電池本体2内の空孔に起因する毛細管力により電池本体2へ供給される。この例では、電解液保持体3は、エチレン−プロピレン−ジエンゴムの発泡体ブロック(平均空孔径:30μm)とされている。
被覆体4は、互いに重ね合わせられたアルミニウム膜及び樹脂膜により構成されている。即ち、被覆体4は、アルミラミネートシートである。
図2は、図1の電池本体2を示す断面図である。図において、電池本体2は、帯状の電池エレメント7が扁平渦巻状に巻かれることにより構成されている。電池エレメント7は、正極8と、負極9と、正極8及び負極9間に配置されたセパレータ10と、正極8及び負極9のそれぞれをセパレータ10に接合する多孔性の接着性樹脂層11とを有している。電池エレメント7は、正極8、負極9、セパレータ10及び接着性樹脂層11が電池本体2の径方向へ重なるように、巻かれている。
正極8は、セパレータ10に沿って配置された帯状の正極集電体12と、正極集電体12とセパレータ10との間に介在する正極活物質層13とを有している。また、負極9は、セパレータ10に沿って配置された帯状の負極集電体14と、負極集電体14とセパレータ10との間に介在する負極活物質層15とを有している。正極リード端子5は正極集電体12に接続され、負極リード端子6は負極集電体14に接続されている。
正極活物質層13及び負極活物質層15のそれぞれは、接着性樹脂層11を介してセパレータ10に接合されている。また、セパレータ10は、多孔性のポリプロピレンシート(ヘキスト製、商品名:セルガード#2400)である。なお、電解液は、セパレータ10、接着性樹脂層11、正極活物質層13及び負極活物質層15のそれぞれに保持される。
次に、正極8の作製方法について説明する。まず、LiCoOを91重量部、黒鉛粉を3重量部、ポリフッ化ビニリデンを6重量部の比率でN−メチルピロリドンに分散し、正極活物質ペーストを調製する。この後、アルミニウム箔の両面に厚さが片側250μmとなるように正極活物質ペーストを塗布し温風乾燥することにより、乾燥ペースト塗布アルミ箔を作製する。この後、厚さが400μmとなるように乾燥ペースト塗布アルミ箔を圧延し、正極8を作製する。ここで、正極8内の平均空孔径は、水銀圧入法により測定したところ、300μmであった。
次に、負極9の作製方法について説明する。まず、メソフェースカーボンマイクロビーズ(大阪ガス製)を95重量部、ポリフッ化ビニリデンを5重量部の比率でN−メチルピロリドンに分散し、負極活物質ペーストを調製する。この後、銅箔の両面に厚さが片側300μmとなるように負極活物質ペーストを塗布し温風乾燥することにより、乾燥ペースト塗布銅箔を作製する。この後、厚さが500μmとなるように乾燥ペースト塗布銅箔を圧延し、負極9を作製する。ここで、負極9内の平均空孔径は、水銀圧入法により測定したところ、800μmであった。
次に、接着性樹脂層11を形成するための接着液の作製方法について説明する。接着液は、ポリフッ化ビニリデン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体を3重量部、平均一次粒径16nmのアルミナを5重量部、N−メチルピロリドンを92重量部の比率で混合し、均一になるように十分に撹拌することにより作製する。
次に、電池本体2の作製方法について説明する。まず、セパレータ10としての多孔性のポリプロピレンシートの両面に上記の接着液を塗布する。この後、接着液が乾燥する前に、正極8及び負極9でセパレータ10を挟むことにより正極8及び負極9とセパレータ10とを貼り合わせて、帯状の電池エレメント7を作製する。この後、電池エレメント7を渦巻状に巻いて、治具により扁平状にする。この後、扁平渦巻状にした電池エレメント7を60℃の真空乾燥機で2時間乾燥し、N−メチルピロリドンを蒸発させることにより、電池本体2を作製する。なお、電池エレメント7を渦巻状に巻く前には、正極リード端子5が正極集電体12の端部に接続され、負極リード端子6が負極集電体14の端部に接続される。ここで、セパレータ10内の平均空孔径は、水銀圧入法により測定したところ、150nmであった。
次に、リチウム二次電池1の作製方法について説明する。まず、電池本体2及び電解液保持体3を互いに接触した状態で、アルミラミネートシートを筒状にした被覆用筒状体内に挿入する。このとき、電池本体2の各リード端子5,6が突出している側と反対側の部分に、電解液保持体3を接触させておく。この後、各リード端子5,6が突出している側の被覆用筒状体の開口部を熱融着封口する。この後、被覆用筒状体の熱融着封口した側と反対側の開口部から、リチウムイオンを含む電解液を滴下し、電池本体2及び電解液保持体3に電解液を含浸させる。この例では、炭酸エチレン及び炭酸ジエチルを溶媒としLiPFを溶質とする電解液を電池本体2及び電解液保持体3に含浸させる。この後、被覆用筒状体の残りの開口部を熱融着封口することにより、リチウム二次電池を作製する。
このようなリチウム二次電池では、電解液を保持する電解液保持体3が電池本体2に接触し、電池本体2の正極8及び負極9のそれぞれが多孔性の接着性樹脂層11を介してセパレータ10に接合されているので、電池本体2内の電解液が不足した場合であっても、電池本体2内の空孔に起因する毛細管力により、電解液保持体3から電池本体2へ電解液を供給することができる。また、正極8及び負極9とセパレータ10との接着性樹脂層11による接合により、電池本体2に与えられる押圧力を小さくすることができるので、電池本体2内の空孔の圧迫を抑制することができ、電解液保持体3から電池本体2への電解液の供給力の低下を抑制することができる。従って、例えば高真空や無重力等のような宇宙環境下において、電池本体2内の電解液の蒸発が発生した場合であっても、電池本体2への電解液の供給をより確実にすることができ、電池性能の低下の抑制を図ることができる。さらに、電池本体2に与える押圧力を小さくすることができるので、強固な重量物である外装缶ではなく、軽量の被覆体4で電池本体2を被覆することができ、リチウム二次電池1の軽量化も図ることができる。
また、電解液保持体3は、複数の微細空孔が設けられた多孔体であるので、電解液保持体3に電解液をより確実に保持することができる。また、電解液保持体3に保持される電解液の量も多くすることができる。
また、被覆体4は、互いに重ねられたアルミニウム膜及び樹脂膜により構成されているので、軽量の被覆体とすることができ、リチウム二次電池の軽量化をさらに図ることができる。
ここで、この実施の形態1によるリチウム二次電池1について、耐久性の評価を以下のようにして行った。即ち、真空容器に設けられた充放電用の端子に正極リード端子5及び負極リード端子6のそれぞれを接続し、リチウム二次電池1を真空容器内に配置する。この後、真空容器内を真空度10−4Paまで減圧する。減圧後、充電電流及び放電電流ともに1時間率の条件で充放電サイクル試験を行い、電池放電容量と充放電サイクル数との関係から、リチウム二次電池1の耐久性の評価を行う。このようにしてリチウム二次電池1の耐久性の評価を行った結果、電池の定格放電容量に対する3000サイクル経過時の放電容量は、85%となった。
実施の形態2.
図3は、この発明の実施の形態2によるリチウム二次電池を示す一部断面図である。図において、電池本体2には、電解液保持体21が接触している。また、電池本体2は、電解液保持体21により覆われている。電解液保持体21には、リチウムイオンを含む電解液が保持されている。
電解液保持体21は、無機酸化物により構成された複数の粒子の集合体である。各粒子の表面は、電解液に対して親和性を有する親液性表面とされている。これにより、電解液は、各粒子の表面を被覆しながら各粒子間で保持される。この例では、電解液保持体21は、粒径16nmのアルミナ微粒子(即ち、Al原子を含む酸化物の粒子)の集合体とされている。他の構成は実施の形態1と同様である。
次に、リチウム二次電池1の作製方法について説明する。まず、実施の形態1と同様にして電池本体2を作製する。この後、アルミラミネートシートを筒状にした被覆用筒状体内に電池本体2を挿入し、各リード端子5,6が突出している側の被覆用筒状体の開口部を熱融着封口する。この後、被覆用筒状体の熱融着封口した側と反対側の開口部から、複数のアルミナ微粒子を入れ、電池本体2を被覆するように各アルミナ微粒子を被覆用筒状体内に充填する。この後、同じ開口部から、実施の形態1と同様の電解液を滴下し、アルミナ微粒子の集合体及び電池本体2に電解液を含浸させる。この後、被覆用筒状体の残りの開口部を熱融着封口することにより、リチウム二次電池を作製する。
このようなリチウム二次電池では、電池本体2が電解液保持体21により覆われているので、電池本体2の全周囲から電解液を供給することができ、電池本体2への電解液の供給をより確実にすることができる。
また、電解液保持体21が複数の粒子の集合体とされているので、各粒子間に電解液を保持することができ、電解液保持体21に電解液をより確実に保持することができる。また、電解液保持体21に保持される電解液の量も多くすることができる。
また、電解液保持体21が無機酸化物とされているので、電解液保持体21の耐久性を向上させることができる。また、電解液保持体21の表面を、電解液に対して親和性を有する親液性表面とすることができ、電解液保持体21による電解液の保持をさらに確実にすることができる。
ここで、この実施の形態2によるリチウム二次電池について、実施の形態1と同様の方法により耐久性の評価を行った。この結果、電池の定格放電容量に対する3000サイクル経過時の放電容量は、82%となった。
実施の形態3.
なお、上記の例では、電解液保持体21を構成する粒子がAl原子を含む酸化物とされているが、Si原子を含む酸化物の粒子の集合体を電解液保持体としてもよい。即ち、シリカ微粒子の集合体を電解液保持体としてもよい。この例では、シリカ微粒子の粒径は、30nmとされている。他の構成は実施の形態2と同様である。
このようにしても、シリカ微粒子の表面を、電解液に対して親和性を有する親液性表面とすることができ、電解液保持体による電解液の保持をさらに確実にすることができる。なお、電解液保持体を構成する粒子は、電池反応に全く関与せず、電解質塩との化学反応を誘起しないものであればよく、例えばZr原子を含む酸化物の粒子(ジルコニア微粒子)であってもよい。
ここで、この実施の形態3によるリチウム二次電池について、実施の形態1と同様の方法により耐久性の評価を行った。この結果、電池の定格放電容量に対する3000サイクル経過時の放電容量は、78%となった。
次に、各上記実施の形態によるリチウム二次電池と比較するための比較用リチウム二次電池を以下のようにして作製した。即ち、アルミラミネートシートを筒状にした被覆用筒状体内に実施の形態1と同様の電池本体を挿入する。この後、各リード端子が突出している側の被覆用筒状体の開口部を熱融着封口する。この後、被覆用筒状体の熱融着封口した側と反対側の開口部から、実施の形態1と同様の電解液を滴下し、電池本体に電解液を含浸させる。この後、被覆用筒状体の残りの開口部を熱融着封口することにより、比較用リチウム二次電池を作製する。
比較用リチウム二次電池について、実施の形態1と同様の方法により耐久性の評価を行ったところ、電池の定格放電容量に対する3000サイクル経過時の放電容量は、15%となった。
この結果から、上記実施の形態1〜3によるリチウム二次電池の高真空環境下での耐久性は、比較用リチウム二次電池よりも優れていることが分かる。
なお、各上記実施の形態において、正極活物質層13には、例えばコバルト、ニッケル及びマンガン等の遷移金属とリチウムとの酸化物、カルコゲン化合物、あるいはこれらの複合化合物や各種の添加元素を有するもの等が正極活物質として使用可能である。また、負極活物質層15には、例えば易黒鉛化炭素、難黒鉛化炭素、ポリアセンあるいはポリアセチレン等が負極活物質として使用可能である。さらに、正極活物質層13及び負極活物質層15には、粒子状の正極活物質及び負極活物質が用いられる。正極活物質及び負極活物質のそれぞれの粒子径は、0.3〜20μmとされ、特に好ましくは0.5〜15μmとされる。
また、各上記実施の形態において、正極活物質層13及び負極活物質層15のそれぞれには、電解液に溶解せず電気化学反応を起こさない樹脂がバインダ樹脂として用いられる。例えば、フッ化ビニリデンやエチレンオキシド等の単独重合体あるいは共重合体、スチレンブタジエンゴム等がバインダ樹脂として用いられる。
また、各上記実施の形態において、正極集電体12はアルミニウム、負極集電体14は銅が好ましいが、集電体12,14は電池本体2内で安定な金属であればよい。また、集電体12,14の形状は、箔状の他に、例えば網状あるいはエクスパンドメタル状等としてもよい。
また、各上記実施の形態において、セパレータ10としては、リチウム二次電池の充放電反応に関与せず充分な力学的強度があればよく、例えば電子絶縁性の多孔膜、網あるいは不織布等が用いられる。セパレータ10の材質としては、特に限定しないが、ポリエチレン、ポリプロピレンあるいはこれらの積層膜が好ましい。
また、各上記実施の形態において、電解液の溶剤としては、従来のリチウム二次電池に用いられる非水系の溶剤が用いられ、電解質塩としては、リチウムを含む電解質塩が用いられる。例えば、炭酸プロピレン、炭酸エチレン、炭酸ジエチル、炭酸ジメチルあるいは炭酸メチルエチル等のエステル系溶剤の単独液あるいは混合液が溶剤として用いられる。また、例えば、LiPF6、LiAsF6、LiClO4、LiBF4、LiCF3SO3、LiN(CF3SO2)2あるいはLiC(CF3SO2)3等が電解質塩として用いられる。
また、各上記実施の形態において、接着性樹脂層11は、電解液に対する溶解性が極めて低く、電池本体2内で電気化学反応を起こさないものであればよい。例えば、フッ化ビニリデン、ヘキサフルオロプロピレン等のフッ素分子を分子構造内に有する化合物または共重合体、あるいはこれらにアルミナ、シリカあるいはジルコニア等のセラミック微粒子を加えたものが接着性樹脂層11として用いられる。
また、電解液保持体3,21の材料は、電解液に溶解しにくい性質あるいは電解液に全く溶解しない性質を有する材料であり、電池本体2内の電気化学反応に関与しない材料であれば、各上記実施の形態での材料に限定されない。
この発明の実施の形態1によるリチウム二次電池を示す一部断面図である。 図1の電池本体を示す断面図である。 この発明の実施の形態2によるリチウム二次電池を示す一部断面図である。
符号の説明
1 リチウム二次電池、2 電池本体、3,21 電解液保持体、4 被覆体、8 正極、9 負極、10 セパレータ、11 接着性樹脂層。

Claims (7)

  1. 正極と、負極と、上記正極及び上記負極間に配置されたセパレータと、上記セパレータと上記正極及び上記負極のそれぞれとの間を接合する多孔性の接着性樹脂層とを有し、リチウムイオンを含む電解液が上記セパレータ及び上記接着性樹脂層に含浸された電池本体、及び
    上記電池本体に接触し、上記電解液を保持する電解液保持体
    を備えていることを特徴とするリチウム二次電池。
  2. 上記電池本体は、上記電解液保持体により覆われていることを特徴とする請求項1に記載のリチウム二次電池。
  3. 上記電解液保持体は、複数の微細空孔が設けられた多孔体であることを特徴とする請求項1に記載のリチウム二次電池。
  4. 上記電解液保持体は、複数の粒子の集合体であることを特徴とする請求項1又は請求項2に記載のリチウム二次電池。
  5. 上記電解液保持体は、無機酸化物により構成されていることを特徴とする請求項1乃至請求項4の何れかに記載のリチウム二次電池。
  6. 上記無機酸化物は、Si、Al及びZrのいずれかの原子を含むことを特徴とする請求項5に記載のリチウム二次電池。
  7. 上記電池本体及び上記電解液保持体をまとめて被覆する被覆体をさらに備え、
    上記被覆体は、互いに重ねられたアルミニウム膜及び樹脂膜により構成されていることを特徴とする請求項1乃至請求項6の何れかに記載のリチウム二次電池。
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