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JP2002110198A - ポリマー電解質型燃料電池スタック及び該燃料電池スタックを有する電気自動車 - Google Patents

ポリマー電解質型燃料電池スタック及び該燃料電池スタックを有する電気自動車

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JP2002110198A
JP2002110198A JP2001258420A JP2001258420A JP2002110198A JP 2002110198 A JP2002110198 A JP 2002110198A JP 2001258420 A JP2001258420 A JP 2001258420A JP 2001258420 A JP2001258420 A JP 2001258420A JP 2002110198 A JP2002110198 A JP 2002110198A
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fuel cell
cell stack
gas distribution
membrane
pem fuel
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Application number
JP2001258420A
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Ralf Dr Zuber
ツーバー ラルフ
Armin Bayer
バイアー アルミン
Heike Kuehnhold
キューンホルト ハイケ
Udo Dr Stenke
シュテンケ ウード
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Original Assignee
DMC2 Degussa Metals Catalysts Cerdec AG
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Publication date
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 同じか又は改善された電気出力で、先行技術
に比較して単純化された構成を有する燃料電池スタッ
ク。 【解決手段】 その表面上に反応性ガスの供給のために
片面が開いた流路（１０）を備えている２枚の電気伝導
性の双極板（３，４）の間に膜−電極ユニット（２）を
それぞれ有している上下に配置された１つ以上の燃料電
池（１）からなるＰＥＭ燃料電池スタックであり、その
際、膜−電極ユニットがそれぞれ、各面上でそれぞれ反
応層（６，７）と接触しているポリマー電解質−膜
（５）を有しており、その際、反応層はポリマー電解質
−膜よりも小さい表面積を有しており、並びに各反応層
と、反応層と合同の隣接する双極板の間に炭素繊維織物
からなる圧縮可能で粗大細孔のガス分配層（８，９）
が、かつガス分配層によりカバーされる表面以外の範囲
にパッキン（１１，１２）が挿入されており、その際、
無負荷状態でのガス分配層が厚さＤ１を有しかつパッキ
ンが厚さＤ２を有している。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、上下に積み重ねら
れた膜−電極ユニット、ガス分配層及び双極板からなる
ＰＥＭ燃料電池スタックに関する。特に、本発明は、織
られた炭素繊維からなるガス分配層を有している、その
ようなＰＥＭ燃料電池スタックに関する。
【０００２】
【従来の技術】燃料電池は、局所的に互いに分離された
２本の電極で、燃料及び酸化剤を電気、熱及び水に変換
する。燃料として水素又は水素に富むガスが、酸化剤と
して酸素又は空気が使用されることができる。燃料電池
におけるエネルギー転換の過程は、特に高い効率により
特徴づけられる。この理由から、電気モーターと組み合
わせた燃料電池は、従来の燃焼機関の代替物として、ま
すます重要性を獲得している。
【０００３】いわゆるポリマー電解質型燃料電池（ＰＥ
Ｍ−燃料電池）は、コンパクトな様式、出力密度並びに
その高い効率に基づき、電気自動車におけるエネルギー
変換器としての使用に適している。
【０００４】ＰＥＭ−燃料電池スタックは、本発明の範
囲内において、燃料電池ユニットの積層配置（「スタッ
ク」）であると理解される。燃料電池ユニットは、以下
に燃料電池とも省略される。各ユニットは、セパレータ
ープレートとも呼ぶ双極板の間に位置しているガス供給
及び電気伝導のための膜−電極ユニット（ＭＥＥ）を有
する。膜−電極ユニットは、その両側に反応層、電極を
備えているポリマー電解質−膜からなる。反応層の一方
は、水素を酸化させるためのアノードとして、及び第二
の反応層は、酸素を還元するためのカソードとして形成
されている。炭素繊維紙又は炭素繊維織物からなるいわ
ゆるガス分配層は、電極に取り付けられ、これは電極へ
の反応ガスの良好な到達及び電池電流の良好な導出を可
能にする。アノード及びカソードは、各反応（水素の酸
化もしくは酸素の還元）を触媒作用により促進するいわ
ゆる電極触媒(electrocatalyst)を有する。触媒作用の
活性な成分として、元素の周期表の白金族の金属が好ま
しくは使用される。大多数において、いわゆる担持触媒
が使用され、その際、触媒作用の活性な白金族金属が高
度に分散された形で伝導性の担体材料の表面に施与され
る。その際、白金族金属の平均的なクリスタライトのサ
イズは約１〜１０ｎｍにある。担体材料として、微粒子
カーボンブラックが有効であることがわかった。
【０００５】ポリマー電解質−膜は、プロトンを伝導す
るポリマー材料からなる。これらの材料は、以下にイオ
ノマーとも省略される。酸官能基、特にスルホン酸基を
有するテトラフルオロエチレン−フルオロビニルエーテ
ル−コポリマーが好ましくは使用される。このような材
料は、例えば、E.I. DuPontによる商品名Nafion（Ｒ ）
のもとで販売されている。しかしながら、他の、特にフ
ッ素不含のイオノマー材料、例えばスルホン化ポリエー
テルケトン又はアリールケトン又はポリベンズイミダゾ
ールも使用可能である。
【０００６】自動車両におけるＰＥＭ−燃料電池の幅広
い商業的使用のためには、電気化学的な電池出力の更な
る改善及びシステム費用の著しい低下が必要である。
【０００７】電池出力の増大のための実質的な前提条件
は、触媒層の触媒作用の活性中心へ及び活性中心からの
各反応性ガス混合物の最適な供給及び排出である。アノ
ードへの水素の供給に加えて、アノードのイオノマー材
料は、最適なプロトン伝導性を保証するために水蒸気
（増湿水）で連続的に増湿されなければならない。カソ
ードで形成される水（反応水）は、カソードの細孔系の
フラッジング、ひいては酸素供給の妨害を避けるために
連続的に排出されなければならない。
【０００８】米国特許第４２９３３９６号明細書には、
開放気孔の伝導性炭素繊維織物からなるガス拡散電極が
記載されている。炭素繊維織物の細孔は、触媒作用によ
る炭素粒子及びバインダー材料の疎水性粒子からなる均
質な混合物を有する。
【０００９】ドイツ連邦共和国特許出願公開第１９５４
４３２３Ａ１号明細書には、カーボンブラック及びポリ
テトラフルオロエチレンで含浸されている炭素繊維織物
を有する高分子電解質型燃料電池のためのガス拡散電極
が紹介されている。
【００１０】欧州特許出願公開第０８６９５６８Ａ１号
明細書には、膜−電極ユニットのための炭素繊維織物か
らなるガス分配層が記載されている。膜−電極ユニット
の触媒層とガス分配層の炭素繊維織物との間の電気接点
を改善するために、各触媒層に向けられた面に、炭素繊
維織物が、カーボンブラック及びフルオロポリマーから
なり、多孔性でかつ撥水性で同時に電気伝導性であり、
かつその上かなりなめらかな表面を有する平坦化層(Aus
gleichsschicht)で被覆する。この平坦化層は好ましく
は、半分まで達するに過ぎない炭素繊維織物へと浸透す
る。炭素繊維織物は、その撥水性を改善するために、カ
ーボンブラック及びフルオロポリマーからの混合物で予
備処理されることができる。
【００１１】国際特許出願公表第ＷＯ９７／１３２８７
号明細書には、粗大細孔の炭素サブストレート（炭素
紙、黒鉛紙又は炭素フェルト）の一方の側を、カーボン
ブラック及びフルオロポリマーからなる組成物で、浸透
させるおよび／又は被覆することにより得ることができ
るガス分配層（ここでは「中間体層」）が記載されてお
り、この組成物は、炭素サブストレートの表面の近くの
部分の多孔性を減少させる及び／又はサブストレートの
表面上に低下した多孔性の離散的な層を形成させる。ガ
ス分配層は、この被覆で膜−電極ユニットの触媒層上に
置かれる。その際、欧州特許出願公開第０８６９５６８
Ａ１号明細書、とりわけ被覆の課題におけるように、触
媒層との良い電気接点を生じることである。
【００１２】国際特許出願公表第ＷＯ９７／１３２８７
号、米国特許第４２９３３９６号、ドイツ連邦共和国特
許出願公開第１９５４４３２３Ａ１号明細書及び欧州特
許第０８６９５６８号明細書に相応するガス分配層を、
カーボンブラック／ＰＴＦＥ混合物で被覆することは、
費用がかかり、かつ引き続き乾燥及び３３０〜４００℃
でのか焼を必要とする。
【００１３】米国特許第６００７９３３号明細書には、
上下に積み重ねられた膜−電極ユニット及び双極板から
なる燃料電池ユニットが記載されている。弾性のあるガ
ス分配層は、膜−電極ユニット及び双極板の間に位置す
る。膜−電極ユニットに反応性ガスを供給するために、
双極板は、ガス分配層に向いた接触表面上の片面が開い
たガス分配路を有する。ガス分配層及び膜−電極ユニッ
トの間の電気接点を改善するために、燃料電池ユニット
は、加圧下に組み立てられる。その際、弾性のあるガス
分配層が、片面が開いたガス分配路に浸透し、ひいては
ガス輸送を妨害し、かつ燃料電池の電気出力を損ねると
いう危険が存在する。これは、例えば、ガス分配層と双
極板の間に置かれる穿孔された担体プレートによって防
止される。膜−電極ユニットを密閉するために、Ｏリン
グパッキン及びＰＴＦＥフィルムからなるパッキンが使
用される。
【００１４】
【発明が解決しようとする課題】本発明の課題は、同じ
か又は改善された電気出力で、先行技術に比較して単純
化された構成を有する燃料電池スタックを提供すること
である。
【００１５】
【課題を解決するための手段】この課題は、その表面上
に反応性ガスの供給のために片面が開いた流路（１０）
を備えている２枚の電気伝導性の双極板（３，４）の間
に膜−電極ユニット（２）をそれぞれ有している上下に
配置された１つ以上の燃料電池（１）からなるＰＥＭ燃
料電池スタックにより解決され、その際、膜−電極ユニ
ットがそれぞれ、各面上でそれぞれ反応層（６，７）と
接触しているポリマー電解質−膜（５）を有しており、
その際、反応層はポリマー電解質−膜よりも小さい表面
積を有しており、並びに各反応層と、反応層と合同の隣
接する双極板の間に、炭素繊維織物からなる圧縮可能で
粗大細孔のガス分配層（８，９）が、かつガス分配層に
よりカバーされる表面以外の範囲にパッキン（１１，１
２）が挿入されており、その際、無負荷状態でのガス分
配層が厚さＤ１を有しかつパッキンが厚さＤ２を有して
いる。ＰＥＭ燃料電池スタックは、ガス分配層がＰＥＭ
燃料電池スタック中でその本来の厚さの２５〜６０％に
圧縮されていることにより特徴づけられる。
【００１６】本発明によれば、電池抵抗（個々の膜−電
極ユニットの抵抗）は、織られたガス分配層の定義され
た圧縮によって低下される。好ましくは、その本来の厚
さＤ １の３０〜５０％、特に３５〜４０％のガス分配層
の圧縮を達成することに向けられている。経験上、圧縮
によって炭素繊維織物の比抵抗が６ｍΩ・ｃｍ以下に低
下されることができる。同様に、ガス分配層の多孔性も
本来の多孔性の２０〜７０％に低下されるので、反応水
による細孔のフラッジングを防止する。双方の作用は、
燃料電池スタックの電気出力の決定的な改善につなが
る。
【００１７】定義された圧縮は、厚さＤ２が無負荷状態
で圧縮可能なガス分配層の厚さＤ１よりも小さい非圧縮
性の材料からなるパッキンの使用により簡単な方法で調
節されることができる。燃料電池スタックを組み立てる
際に、圧縮可能なガス分配層は、燃料電池スタックの圧
縮が比Ｄ２／Ｄ１によって得られるようなパッキンの厚
さに圧縮される。本発明の範囲内において、その圧縮率
がガス分配層の圧縮率の５％未満、好ましくは１％未満
である材料又は複合材料を、非圧縮性の、と呼ぶ。ガラ
ス繊維での補強により上記の条件を満たす、ポリテトラ
フルオロエチレン（ＰＴＦＥ）からなるパッキンが、好
ましくは使用される。
【００１８】ガス分配層の定義された圧縮が、電気伝導
性の平坦化層でのガス分配層のそれ以外の従来の装備及
びそれと結びついた費用のかかる操作段階を省くことが
できるという事実は、特に有利である。さらに、双極板
の流路への、ガス分配層の炭素繊維織物の浸透を防止す
る特別な担体プレートを使用する必要もない。
【００１９】双極板の流路は、反応ガスの供給路及び排
出路に接続しており、これらは膜−電極ユニットの表面
以外で双極板の周囲範囲内で垂直に全てのプレートスタ
ックを通過する。供給路及び排出路の間では、流路は、
一般に直角のメアンダー又はヘビ状の形で双極板の接触
表面上に配置されている。本発明によるＰＥＭ燃料電池
スタックの特に有利な実施態様は、ガス分配層の炭素繊
維織物の織り方向が、双極板上の流路に対して、２０〜
７０°、好ましくは３０〜６０°及び特に４５°の角度
αで曲げられる場合にか、又は炭素繊維織物が、繊維の
少なくとも６０％が双極板の流路構造に対して少なくと
も３０°の角度を有するような構造で織られる場合に得
られる。この場合に、ガス分配層の輸送特性及び水収支
の更なる改善が得られる、それというのも、ガス分配路
への織物の浸透、ひいては流路中のガス流れの妨害がさ
らに低下されるからである。ガス分配路が双極板上に適
しているパターンで配置される場合にも、同じプラスの
効果が得られる。
【００２０】本発明によるＰＥＭ燃料電池スタックは、
膜−電極ユニットの触媒作用の活性中心への反応性ガス
による良好な到達、触媒層及び膜中のイオノマーの効果
的な増湿及び膜−電極ユニットのカソード側からの反応
生成物である水の問題のない搬出を示す。
【００２１】本発明によるガス分配層を製造するため
に、５０〜９５％の多孔性を有する市販の粗大細孔の炭
素繊維織物が使用されることができる。ここで、構造、
製造方法及び性質が異なる多様な基礎材料が与えられ
る。そのような材料の例は、Textron社からのAvCarb 10
71 HCB又はZoltek社からのPanex 30である。
【００２２】市販の粗大細孔の炭素繊維織物は、使用前
に疎水性ポリマーで含浸されてもよい。適当な疎水性ポ
リマーは、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリテトラ
フルオロエチレン又は他の有機又は無機の疎水性材料で
ある。好ましくはポリテトラフルオロエチレン又はポリ
プロピレンの懸濁液が含浸のために使用される。疎水性
ポリマーでの炭素繊維サブストレートの負荷は、使用す
る場合に応じて、３〜３０質量％であってよい。４〜２
０質量％の負荷は、特に有効であることがわかった。そ
の際、アノード及びカソードのガス分配層の負荷は、異
なっていてよい。含浸された炭素繊維サブストレート
は、激しい空気交換下に２５０℃までの温度で乾燥され
る。６０〜２２０℃、好ましくは８０〜１４０℃で循環
空気乾燥オーブン中での乾燥が特に好ましい。引き続
き、疎水性ポリマーの焼結が行われる。これは、例え
ば、ＰＴＦＥの場合に、３３０〜４００℃の温度で行わ
れる。
【００２３】以下の例及び図は、本発明の特徴を明らか
にする。
【００２４】図１は、より明瞭にするために１つの膜−
電極ユニット（２）だけからなるＰＥＭ燃料電池スタッ
ク（１）の断面図を示す。（５）は、その両面が触媒層
（６）及び（７）と接触しているポリマー電解質−膜を
示す。触媒層の表面積は膜のそれよりも小さいので、ポ
リマー電解質−膜が、触媒層を越えて全面に投影され、
ひいては被覆のない余白を形成する。ガス分配層（８）
及び（９）は、触媒層上に正確に置かれる。ガス分配路
（１０）を有する双極板（３，４）は、ガス分配層上で
双方の面に置かれる。穿孔された表面が触媒層の大きさ
に合わせてある２つの穿孔されたパッキン（１１及び１
２）は、ポリマー電解質−膜、触媒層及びガス分配層か
らなる膜−電極ユニットを密閉するために設けられてい
る。
【００２５】例えば、非圧縮性のポリマーフィルム又は
ポリマーコンポジットフィルム、例えばガラス繊維で強
化されたＰＴＦＥフィルムは、パッキン（１１及び１
２）として使用される。燃料電池スタックの組み立ての
際に、全てのスタックは、ねじ締めによりポリマー電解
質−膜に垂直な方向に圧縮される。従って、パッキンフ
ィルムの厚さは、組み立て後に、圧縮可能なガス分配層
が必要な範囲に圧縮されて存在するように選択される。
【００２６】図２は、重ね合わされたガス分配層（９）
及びパッキン（１２）を有する、図１、投影図Ａに相応
する双極板（４）の上面図を示す。ガス分配層（９）及
びパッキン（１２）は、上面図中で部分的にのみ示され
ており、その際、双極板の流路構造の開けた眺めにして
ある。ガス分配路（１０）は、二重のヘビ状構造に配置
され、かつ流入路（１３）と流出路（１４）を接続し、
その両方は垂直に電池スタックを通過する。図２におい
て、ガス分配層（９）の平行線模様は、ガス分配路の主
延長方向に対して垂直かつ平行な織物構造の従来の配向
を示している。図１で示されるＰＥＭ燃料電池スタック
の断面は、図２の断面Ｂ−Ｂに相当する。
【００２７】図３は、ガス分配層（９）の炭素繊維織物
の配向以外は図２と同一である。図３中で、炭素繊維織
物の織物構造は、本発明の好ましい実施態様に従って、
ガス分配路の主延長方向に対してα＝４５゜の角度で回
転している。
【００２８】以下の例及び比較例は、当業者のために、
本発明の更なる説明を提供することを目的としている。
【００２９】
【実施例】比較例１（ＶＢ１）：単位面積当たりの質量
１１５ｇ／ｍ２及び厚さ３８０μｍを有するTextron社
からのタイプAvCarb 1071 HCBの炭素繊維織物を、水中
のＰＴＦＥ懸濁液（Hostaflon TF5235, Dyneon社）中に
浸漬した。材料を数秒後に取り出した。表面に付着して
いる懸濁液を流出させた後、炭素繊維織物を１１０℃で
循環空気乾燥オーブン中で乾燥させた。構造中に組み込
まれたＰＴＦＥを溶融させるために、含浸させた炭素繊
維織物を、３４０〜３５０℃で約１５分間チャンバー炉
中で焼結させた。
【００３０】懸濁液中のＰＴＦＥ濃度を調節することに
より、炭素繊維織物を、燃料電池のアノードでは１４．
５±０．５質量％及びカソードでは６．５±０．５質量
％のＰＴＦＥ含量で製造した。
【００３１】これらの炭素繊維織物を、ついで、カーボ
ンブラックVulcan XC-72及びＰＴＦＥからなるペースト
で被覆し、乾燥させかつ再びか焼した。カーボンブラッ
ク及びＰＴＦＥの質量含分の比は７：３であった。乾燥
しかつか焼したペーストの被覆厚さは、４．１±０．２
ｍｇ／ｃｍ２であった。
【００３２】完成した炭素繊維織物の平均厚さは３３０
μｍであった。
【００３３】これらのアノード−ガス分配層及びカソー
ド−ガス分配層を、膜−電極ユニットと共に、二重のヘ
ビ状構造を有する燃料電池−試験電池に組み込んだ。そ
の際、織物を、交差織がガス分配路の方向に対して平行
（α＝０°）又は９０°の角度α（交差糸）で配置され
るように配向した。試験電池を組み立てる際に、双極板
を、それぞれ触媒層を含めてガス分配層がパッキンの厚
さに圧縮されるようにきつく一緒にねじ込んだ。
【００３４】０．２８ｍｍの全厚さを有する２つのChem
glasパッキン（非圧縮性の、ガラス繊維で強化されたＰ
ＴＦＥ、厚さ０．１４ｍｍ）を、パッキンとして使用し
た（図１参照）。それぞれ２０μｍの触媒層の厚さと共
に、これから、その本来の厚さの３６．４％へのガス分
配層の圧縮が算出される。
【００３５】ここで使用された触媒で被覆された膜を、
次のように製造した：反応層のためのポリマー電解質−
膜及びイオノマーをそれぞれ、それらの非酸性な形で使
用し、かつ製造プロセスの終了後に、再び硫酸を使用し
てそれらの酸性のプロトン-伝導性の変性物に変換し
た。
【００３６】以下のインク又はペーストを、反応層の製
造に使用した： インクＡ： 触媒 カーボンブラックVulcan（Ｒ） XC-72上の４０％
Ｐｔ ５．５３ｇ Nafion溶液 プロピレングリコール中４．２質量％ ４
３．９２ｇ 水酸化ナトリウム溶液 水中１５質量％ ０．５９ｇ インクＢ： 触媒：カーボンブラックVulcan（Ｒ） XC-72上の４０％
ＰｔＲｕ（１：１）５．４５ｇ Nafion溶液 プロピレングリコール中４．２質量％ ４
３．１３ｇ 水酸化ナトリウム溶液 水中１５質量％ ０．５９ｇ 上記の配合のそれぞれの成分を一緒に混合し、ついで３
−ロールミルを使用して慎重に均質化した。
【００３７】カソード層の形成のために、インクＡを、
スクリーン印刷方法でＮａ＋形でのNafion（Ｒ） 112膜
（厚さ５０μｍ）上に印刷し、かつ９０℃で乾燥させ
た。ついで、膜の裏面を、触媒インクＢで同様に被覆し
てアノード層を形成させた。再プロトン化を０．５Ｍ硫
酸中で実施した。カソード層の白金負荷は０．４ｍｇＰ
ｔ／ｃｍ２であり、アノード層のそれは０．３ｍｇ Ｐ
ｔ／ｃｍ２であった。これは、０．７ ｍｇ／ｃｍ２の
白金で被覆された膜の全負荷に相当した。被覆厚さは、
１５〜２０μｍの範囲にあった。印刷された表面積は、
そのつど５０ｃｍ２であった。
【００３８】例１：単位面積当たりの質量１１５ｇ／ｍ
２及び厚さ３８０μｍを有するTextron社からのタイプA
vCarb 1071HCBの炭素繊維織物を、水中のＰＴＦＥ懸濁
液（Hostaflon TF5235、Dyneon社）に浸漬した。材料を
数秒後に取り出した。表面に付着している懸濁液を流出
させた後に、炭素繊維織物を、１１０℃で、循環空気乾
燥オーブン中で乾燥させた。含浸させた炭素繊維織物
を、３４０〜３５０℃で約１５分チャンバー炉中で焼結
させて、構造中に組み込まれるＰＴＦＥを溶融させた。
【００３９】懸濁液中のＰＴＦＥ濃度を調節することに
より、炭素繊維紙を、燃料電池のアノードには１４．５
±０．５質量％及びカソードには６．５±０．５質量％
のＰＴＦＥ含量で製造した。
【００４０】完成した炭素繊維織物の平均の厚さは３３
０μｍであった。
【００４１】これらのアノード−ガス分配層及びカソー
ド−ガス分配層は、比較例１に相応する触媒で被覆され
た膜と共に二重のヘビ状構造を備えた燃料電池−試験電
池に組み込んだ。その際、織物を、交差織がガス分配路
の方向に対して平行（α＝０°）又は９０°の角度α
（交差糸）で配置されるように配向させた。試験電池を
組み立てる際に、双極板を、それぞれ触媒層を含めてガ
ス分配層がパッキンの厚さに圧縮されるようにきつく一
緒にねじ込んだ。
【００４２】０．２８ｍｍの全厚さを有する２つのChem
glasパッキン（非圧縮性の、ガラス繊維で強化されたＰ
ＴＦＥ、厚さ０．１４ｍｍ）を、パッキンとして使用し
た（図１参照）。それぞれ２０μｍの触媒層の厚さと共
に、これからそれらの本来の厚さの３６．４％へのガス
分配層の圧縮が算出される。
【００４３】比較例２：炭素繊維織物を、例１に記載さ
れているように疎水化し、かつ焼結した。ＰＴＦＥ含量
は、アノードでは１４．５±０．５質量％及びカソード
では６．５±０．５質量％であった。
【００４４】これらのアノード−ガス分配層及びカソー
ド−ガス分配層を、比較例１による触媒で被覆された膜
と共に、二重のヘビ状構造を備えた燃料電池−試験電池
に組み込んだ。その際、織物を、交差織がガス分配路の
方向に対して平行（α＝０°）又は９０°の角度α（交
差糸）で配置されるように配向させた。試験電池を組み
立てる際に、双極板を、それぞれ触媒層を含めてガス分
配層がパッキンの厚さに圧縮されるようにきつく一緒に
ねじ込んだ。
【００４５】０．１６ｍｍの全体的な厚さを有する２つ
のChemglasパッキン（非圧縮性の、ガラス繊維で強化さ
れたＰＴＦＥ、厚さ０．０８ｍｍ）を、パッキンとして
使用した。それぞれ２０μｍの触媒層の厚さと共に、こ
れからその本来の厚さの１８．２％へのガス分配層の圧
縮が算出される。
【００４６】比較例３：炭素繊維織物を、例１に記載さ
れているように疎水化し、かつ焼結した。ＰＴＦＥ含量
は、アノードでは１４．５±０．５質量％及びカソード
では６．５±０．５質量％であった。
【００４７】これらのアノード−ガス分配層及びカソー
ド−ガス分配層を、比較例１に相応する触媒で被覆され
た膜と共に二重のヘビ状構造を備えた燃料電池−試験電
池に組み込んだ。織物を、交差織がガス分配路の方向に
対して平行（α＝０°）又は９０°の角度α（交差糸）
で配置されるように配向させた。試験電池を組み立てる
際に、双極板を、それぞれ触媒層を含めてガス分配層が
パッキンの厚さに圧縮されるようにきつく一緒にねじ込
んだ。
【００４８】０．５４ｍｍの全厚さを有する２つのChem
glasパッキン（非圧縮性の、ガラス繊維で強化されたＰ
ＴＦＥ、厚さ０．２７ｍｍ）を、パッキンとして使用し
た。それぞれ２０μｍの触媒層の厚さと共に、これから
その本来の厚さの７５．８％へのガス分配層の圧縮が算
出される。
【００４９】例２：炭素繊維織物を、例１に記載されて
いるように疎水化し、かつ焼結した。ＰＴＦＥ含量は、
アノードでは１４．５±０．５質量％及びカソードでは
６．５±０．５質量％であった。
【００５０】これらのアノード−ガス分配層及びカソー
ド−ガス分配層を、比較例１に相応する触媒で被覆され
た膜と共に二重のヘビ状構造を備えた燃料電池−試験電
池に組み込んだ。その際、織物を、交差織がガス分配路
の方向に対して４５°の角度αで配置されるように配向
させた。試験電池を組み立てる際に、双極板を、それぞ
れ触媒層を含めてガス分配層がパッキンの厚さに圧縮さ
れるようにきつく一緒にねじ込んだ。
【００５１】０．２８ｍｍの全厚さを有する２つのChem
glasパッキン（非圧縮性の、ガラス繊維で強化されたＰ
ＴＦＥ、厚さ０．１４ｍｍ）を、パッキンとして使用し
た。それぞれ２０μｍの触媒層の厚さと共に、これから
その本来の厚さの３６．４％へのガス分配層の圧縮が算
出される。
【００５２】電気化学的試験 リフォメート／空気操作での電流密度に依存した比較例
１、２及び３及び例１及び２による電池の測定された電
圧を、図４では比較例１及び例１の電池のために、及び
図５では例１、比較例２及び比較例３の電池のために例
示的に示されている。図６は、例１及び２による電池の
出力データの比較を示す。電池温度は７５℃であった。
反応性ガスの運転圧は１バールであった。リフォメート
の水素含量は４５体積％であった。ＣＯ濃度は５０ｐｐ
ｍであった。燃料電池出力を高めるために、３体積％空
気（エアブリード）を、アノードガスに添加した。本発
明によるガス分配層を有する本発明による燃料電池スタ
ックが、先行技術（ＶＢ１）と比較して、明らかに改善
された電気出力をもたらすことがわかる。
【００５３】第１表は、６００ｍＡ／ｃｍ２の電流密度
で電池が負荷された場合に測定される電池電圧を示す。
【００５４】第１表：６００ｍＡ／ｃｍ２でのリフォメ
ート／空気操作での電池電圧
【００５５】
【表１】
【００５６】例１及び２は、比較例２及び３と比較し
て、改善された出力を示す。比較例１からのカーボンブ
ラック／ＰＴＦＥ−平坦化層を備えたガス分配層と比較
して、低い電流密度及び高い電流密度で僅かな出力とい
う利点さえ存在する。しかしながら、この場合での主な
利点は、カーボンブラック／ＰＴＦＥ−平坦化層の費用
のかかる製造が避けられるということである。
【図面の簡単な説明】
【図１】膜−電極ユニットを含んでいるＰＥＭ燃料電池
スタックの断面図。
【図２】重ね合わされたガス分配層及びパッキンを備え
た双極板の上面図。
【図３】重ね合わされたガス分配層及びパッキンを備え
た双極板の上面図。
【図４】例１及び比較例１のＭＥＥのためのリフォメー
ト／空気操作の際の電流密度に依存した電池電圧を示す
グラフ。
【図５】例１、比較例２及び比較例３のＭＥＥのための
リフォメート／空気操作の際の電流密度に依存した電池
電圧を示すグラフ。
【図６】例１及び２のＭＥＥのためのリフォメート／空
気操作の際の電流密度に依存した電池電圧を示すグラ
フ。
【符号の説明】
１ 燃料電池、 ２ 膜−電極ユニット、 ３，４ 双
極板、 ５ ポリマー電解質−膜、 ６，７ 反応層、
８，９ ガス分配層、 １０ 流路、 １１，１２
パッキン、 １３ 流入路、 １４ 流出路
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｈ０１Ｍ 8/10 Ｈ０１Ｍ 8/10 (71)出願人 501200848 Ｒｏｄｅｎｂａｃｈｅｒ Ｃｈａｕｓｓｅ ｅ ４，Ｄ‐63457 Ｈａｎａｕ，Ｇｅｒ ｍａｎｙ (72)発明者 アルミン バイアー ドイツ連邦共和国 フライゲリヒト フラ イゲリヒター シュトラーセ ２ (72)発明者 ハイケ キューンホルト ドイツ連邦共和国 ブルーフケーベル イ ン デン ニーダーヴィーゼン ４ (72)発明者 ウード シュテンケ ドイツ連邦共和国 マイナシャフ ティル ジーター シュトラーセ ３ Ｆターム(参考） 5H018 AA06 AS02 AS03 BB03 BB05 BB06 BB12 DD06 DD08 EE03 EE05 EE08 EE17 EE18 HH02 HH03 HH04 HH06 5H026 AA06 BB02 CC03 CX03 CX05 EE05 EE18 HH02 HH03 HH04 HH06

Claims (7)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 板表面に反応性ガスの供給のための片面
    が開いた流路（１０）を設けてあるそれぞれ２枚の電気
    伝導性の双極板（３，４）の間にそれぞれ膜−電極ユニ
    ット（２）を有する上下に配置された１つ以上の燃料電
    池（１）からなり、その際、膜−電極ユニットがそれぞ
    れ、その各面がそれぞれ反応層（６，７）と接触してい
    るポリマー電解質−膜（５）を有しており、その際、反
    応層はポリマー電解質−膜よりも小さい表面積を有して
    おり、かつ各反応層と、反応層と合同の隣接した双極板
    の間で、炭素繊維織物からなる圧縮可能で粗大細孔のガ
    ス分配層（８，９）、並びにガス分配層により覆われる
    表面の外側の領域でパッキン（１１，１２）が挿入され
    ており、その際、無負荷状態でのガス分配層が厚さＤ１
    を有しており、かつパッキンが厚さＤ２を有しているＰ
    ＥＭ燃料電池スタックにおいて、ＰＥＭ燃料電池スタッ
    ク中のガス分配層が、その本来の厚さの２５〜６０％に
    圧縮されていることを特徴とする、上下に配置された１
    つ以上の燃料電池（１）からなるＰＥＭ燃料電池スタッ
    ク。
  2. 【請求項２】 パッキン（９）が非圧縮性の材料からな
    り、かつ燃料電池スタックの圧縮は比Ｄ２／Ｄ１により
    与えられている、請求項１記載のＰＥＭ燃料電池スタッ
    ク。
  3. 【請求項３】 使用されたガス分配層の多孔性が圧縮に
    より２０〜７０％に低下し、かつその電気抵抗が６ｍΩ
    ・ｃｍ以下に低下している、請求項１記載のＰＥＭ燃料
    電池スタック。
  4. 【請求項４】 炭素繊維織物の織り方向が、双極板の流
    路に対して２０〜７０°の角度で配向されている、請求
    項１から３までのいずれか１項記載のＰＥＭ燃料電池ス
    タック。
  5. 【請求項５】 炭素繊維織物の織り方向が、双極板の流
    路に対して３０〜６０°の角度で配向されている、請求
    項１から３までのいずれか１項記載のＰＥＭ燃料電池ス
    タック。
  6. 【請求項６】 炭素繊維織物が、繊維の少なくとも６０
    ％が双極板の流路構造に対して少なくとも３０°の角度
    を有するような構造で織られている、請求項１から３ま
    でのいずれか１項記載のＰＥＭ燃料電池スタック。
  7. 【請求項７】 電気エネルギー源のためのＰＥＭ燃料電
    池スタックを有している電気自動車において、請求項１
    から６までのいずれか１項記載のＰＥＭ燃料スタックが
    使用されていることを特徴とする、電気自動車。
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